1 • Titre du projet: Modélisation de la croissance hétéroépitaxiale

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•Titre du projet: Mod´elisation de la croissance h´et´ero´epitaxiale sous contrainte.
•Responsable scientifique Combe Nicolas
Maitre de conf´erence
•Adresse (jusqu’au 31/12/2006) Laboratoire de Physique des Solides de Toulouse UMR5477
Universit´e Paul Sabatier
118 route de Narbonne
31062 Toulouse Cedex 4, France
tel : [phone]
fax : [phone]
email : [e-mail]
•Adresse (`a partir du 01/01/07) Centre d’Elaboration de Mat´eriaux et d’Etudes Structurales,
CNRS UPR 8011,
29 rue J. Marvig, BP 94347,
31055 Toulouse cedex 4, France.
tel : [phone]
fax : [phone]
email : [e-mail]
I. CONTEXTE
Le projet d´evelopp´e concerne la croissance ´epitaxiale
sous contrainte. Des atomes sont d´epos´es sur un substrat
dont le param`etre de maille diff`ere. Ces atomes voyant
le potentiel cr´ee par le substrat sont oblig´es d’adapter
leur param`etre de maille `a celui du substrat accumu-
lant ainsi de l’´energie ´elastique. Les atomes diffusant
sur le substrat, le syst`eme est `a mˆeme de relaxer cette
´energie ´elastique de diff´erentes mani`eres. Cette relax-
ation peut se faire soit par la cr´eation de dislocations
soit par une structuration en ˆılots (croissance Stranski-
Krastanov). En effet, au sommet d’un ˆılot, la contrainte
est relax´ee. (cf Fig. 1).
FIG. 1: Illustration de la relaxation des contrainte lors de
la cr´eation d’ˆıles tridimensionnelles. Le mat´eriaux d´epos´e
(rouge) est en tension sur le substrat, le param`etre de maille
est relax´e au sommet des ˆıles.
Le projet poursuivi vise `a comprendre les diff´erents
param`etres jouant sur la naissance des ˆıles et comprendre
la part de la thermodynamique/cin´etique dans la nais-
sance de ces ˆıles. Les simulations num´eriques `a l’´echelle
atomique sont tout `a fait adapt´ees `a tel projet.
II. M ´ ETHODES
Les ´etudes num´eriques `a l’´echelle atomique de la
croissance h´et´ero´epitaxiale sont peu nombreuses dans la
litt´erature1. En effet, la prise en compte correcte de la
contrainte est tr`es coˆuteuse en temps de calcul : les forces
´elastiques sont des forces `a longue port´ee et les ´echelles
de temps d’une croissance ´epitaxiale sont typiquement
de l’ordre de la dizaine de seconde, interdisant de ce
fait une simulation par Dynamique Mol´eculaire. Nous
avons d´evelopp´e un programme de simulation Monte-
Carlo afin de simuler la croissance des couches con-
traintes. L’originalit´e du programme consiste `a ne re-
laxer la contrainte que localement lors de la diffusion
d’un atome. Ce programme simule une croissance en
dimension 1+1 et utilise des potentiels interatomiques
g´en´eriques (Potentiel Lennard Jones). Le projet com-
portait une partie d´eveloppement du code en deux phases
principales :
•Tenir compte de la cin´etique en calculant les
barri`eres d’´energie pour la diffusion : Monte-Carlo
cin´etique
•Optimiser les temps de calculs et parall´eliser le
code.

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A. Monte Carlo Cin´etique
Le programme a ´et´e modifi´e pour tenir compte de la
cin´etique de diffusion de chaque atome. Pour chaque
mouvement possible, nous calculons la barri`ere d’´energie
`a franchir. Ce calcul est effectu´e en utilisant l’algorithme
: Climbing Image- Nudge Elastic Band method2. Cet
algorithme est robuste : il restera applicable si nous
souhaitons pass´e `a des simulations en dimension 2+1.
C’est l’algorithme qui s’est r´ev´el´e le plus rapide dans
notre cas et qui reste ind´ependant de la dimension du
syst`eme2.
B. Optimisation du temps de calcul et
parall´elisation
Nous avons tent´e autant que possible d’optimiser le
temps de calculs. En plus de l’optimisation des diff´erents
parties du programme, nous avons tent´e de parall´eliser
notre code : nous n’avons pas r´eussi `a ce jour `a par-
all´eliser efficacement notre code. Un programme par-
all`ele a ´et´e con¸cu mais le gain en temps de calcul
(speed-up) ´etait tr`es insatisfaisant. La parall´elisation de
notre programme demande un effort de programmation
cons´equent non r´ealis´e `a ce jour.
Nous avons donc malheureusement utilis´e notre pro-
gramme dans sa version s´equentielle. Ces simulations
restent malheureusement lourdes : typiquement, pour
un jeu de param`etres, le temps de calcul est de 100h
environ et le nombre de param`etre que nous pouvons
faire varier est tr`es important comme nous pourrons le
voir ci-dessous. De plus, il nous faut dans l’absolu ef-
fectuer des moyennes sur plusieurs simulations des quan-
tit´es mesur´ees. A ce jour, ces moyennes n’ont pas ´et´e
effectu´ees. Enfin, comme tout programme en cours
de d´eveloppement, nous rencontrons r´eguli`erement des
l´eg`eres erreurs (bugs) du programme qui rendent l’´etude
plus difficile.
III. R´ ESULTATS
Les param`etres de la simulation sur lesquels nous pou-
vons jouer sont multiples :
•3 ´energies de liaisons inter-atomiques : substrat-
substrat (ǫss), substrat-mat´eriau d´epos´e (ǫsl),
mat´eriau d´epos´e-mat´eriau d´epos´e (ǫll).
•D´esaccord de maille mentre les deux mat´eriaux.
•Flux d’atomes d´epos´es.
•Temp´erature.
•la port´e du potentiel cutoffpot de Lennard-Jones (la
mˆeme ind´ependamment des types d’atomes).
•la taille de la r´egion cutoffrelax dans laquelle nous
relaxons les contraintes apr`es chaque pas Monte-
Carlo.
Parmi tous ces param`etres, nous avons choisi d’explorer
l’effet des variations du d´esaccord de maille en premier
lieu.
Les autres param`etres ont ´et´e fix´es comme suit :
ǫss = 2.368eV ,ǫsl = 2.043eV ,ǫll = 1.93eV , cutoffpot =
cutoffrelax = 3.1∗a0 o`u a0 est le pas du r´eseau du sub-
strat; T= 1200K.
A. Morphologies et r´esultats qualitatifs
Nos simulations permettent de reproduire qualita-
tivement les diff´erents modes de croissance observ´es
exp´erimentalement. Pour un flux faible, nous ob-
servons une croissance Stranski-Krastanov lorsque le
d´esaccord de maille est n´egatif; alors que nous observons
l’apparition de dislocations dans le cas d’un d´esaccord
de maille positif. Cette diff´erence de comportement est
dˆu `a la dissym´etrie du potentiel Lennard-Jones entre
compression (en 1/r12 ) et tension (en 1/r6). On peut
noter `a ce niveau que la th´eorie classique de l’´elasticit´e
lin´eaire pr´evoit que l’´energie ´elastique varie comme le
d´esaccord de maille au carr´e : et donc ind´ependamment
du signe du d´esaccord de maille (approximation har-
monique). Nos simulations atomistiques montrent donc
que l’anharmonicit´e du potentiel influence notablement
la croissance.
B. D´esaccord positif : Apparition des dislocations
A flux atomique donn´e, l’apparition des dislocations
est d’autant plus rapide que le d´esaccord de maille est
grand. Ce r´esultat est bien en accord avec l’observation
et se comprend facilement. Nous sommes actuellement
en train de quantifier cette d´ependance en programmant
une routine d´etectant l’apparition et le nombre de dislo-
cations. La figure 2 montre un exemple de morphologie
obtenue dans le cas d’un misfit de 2%, pour un flux de 1
monocouche par seconde apr`es environ 27s de d´epˆot : le
nombre de pas Monte Carlo est de l’ordre de 20 millions.
A ce jour, nous n’avons pas ´et´e capable de corr´eler les
variations de l’´energie totale par atome avec la cr´eation
de dislocations.
C. D´esaccord n´egatif : apparition d’ˆıles.
La figure 3 montre la morphologie desˆıles obtenues lors
d’un d´epˆot avec un d´esaccord de maille de −2% pour
un flux de 0.1 monocouches par secondes. Ces clich´es
pr´esentent clairement l’apparition d’ˆılots `a la surface du
substrat sur une couche de mouillage (2 monocouches
dans le cas de la figure 3). Ces r´esultats sont analogues `a

3
50.0 100.0 150.0 200.0 250.0 300.0
0.00
20.00
40.00
60.00
80.00
100.00
FIG. 2: Morphologie obtenue apr`es 27s de d´epˆot `a 1 mono-
couche par seconde. D´esaccord de maille : 2%
100.0 150.0 200.0 250.0 300.0 350.0
0.00
5.00
10.00
15.00
20.00
25.00
30.00
FIG. 3: Morphologie des ˆıles lors d’un d´epˆot avec un
d´esaccord de maille : −2%
ceux observ´es exp´erimentalement. Plus le d´esaccord de
maille est grand en valeur absolu, plus la hauteur de la
couche critique `a partir de laquelle les ˆıles apparaissent
est faible. Une ´etude quantitative de la variation de cette
hauteur en fonction du d´esaccord de maille a ´et´e men´ee.
D. Influence des autres param`etres
Une ´etude en faisant varier le flux, la taille de la r´egion
dans laquelle nous relaxons les contraintes cutoffrelax a
´et´e effectu´ee. A l’heure actuelle, nous n’avons pas r´eussi
`a d´eterminer quantitativement le rˆole de ces param`etres.
L’´etude est en cours.
L’effet de la temp´erature semble montrer qu’une
temp´erature faible favoriserait l’apparition de disloca-
tions. L`a aussi, une ´etude quantitative est pr´evue.
IV. CONCLUSION
Le programme mise au point demande encore des
am´eliorations notamment au niveau du temps de calcul.
Mais les premiers r´esultats se sont montr´es prometteurs
notamment au niveau des diff´erents r´egimes obtenus, Une
´etude quantitative du rˆole de chaque param`etre est main-
tenant n´ecessaire et fera l’objet de la prochaine campagne
de calcul.
1F. Much and M. Biehl, Europhys. Lett. 63, 14 (2003) M.
Biehl, M. Ahr, W. Kinzel, F. Much, Thin Solid Films 428,
52 (2003) F. Much, M. Ahr, M. Biehl, and W. Kinzel Comp.
Phys. Comm. 147, 226 (2002) F. Much, M. Ahr, M. Biehl,
and W. Kinzel Europhys. Lett. 56, 791 (2001)
2G. Henkelman, G. J´ohannesson, and H. J´onsson, “Methods
for Finding Saddle Points and Minimum Energy Paths”, in
Progress on Theoretical Chemistry and Physics, Ed. S. D.
Schwartz (Kluwer Academic Publishers, 2000) pp. 269-300.