LE JOURNAL DE TOME PHYSIQUE 36, DÉCEMBRE 1975, 1221 Classification Physics Abstracts 5.250 - 5.286 UTILISATION D’UNE EXPÉRIENCE DE RÉSONANCE ÉLECTRIQUE. RADIOFRÉQUENCE SUR DES NIVEAUX EXCITÉS DANS UN FAISCEAU D’IONS ACCÉLÉRÉS A LA DÉTERMINATION DES SECTIONS EFFICACES 6 DE 4He+ D’EXCITATION. APPLICATION AU NIVEAU n = A. ZGAINSKI, S. CHURASSY Laboratoire de Spectrométrie Ionique et Moléculaire (associé au C.N.R.S.), Université de Lyon I, Campus de la Doua, 69621 Villeurbanne, France M. LOMBARDI Laboratoire de Spectrométrie, Physique (associé au C.N.R.S.), Domaine Universitaire, 38041 Grenoble Cedex, France (Reçu le 7 avril 1975, révisé le 15 juillet 1975, accepté le 25 août 1975) La méthode de détection optique d’une résonance électrique entre niveaux hydrofaisceau d’ions excités par cible solide mince peut être utilisée pour déterminer des sections efficaces d’excitation. Nous étudions, en nous référant à une expérience faite dans le niveau n 6 de 4He+, les possibilités de la méthode. Nous en concluons que, compte tenu des corrélations entre signaux des sous-niveaux ML, on ne peut atteindre que certaines combinaisons linéaires des sections efficaces d’excitation. Résumé. génoïdes - sur un = The optical détection of an electric resonance between hydrogenoid levels on beamAbstract. foil excited ions, can be applied to the determination of excitation cross-sections. We study the possibilities of this method by referring to an experience on the n = 6 4He+ level. Since the signals from various ML sub-levels are correlated the method allows only the determination of a few linear combinations of excitation cross-sections. 2014 1. Introduction. - La résonance électrique radio- fréquence est une méthode possible de détermination des structures fines ou hyperfines des atomes hydrogénoïdes légers car les séparations entre niveaux sont faibles pour être du domaine des hyperfréquences. Fabjan et Pipkin [1] ont ainsi étudié l’hydrogène en utilisant un faisceau d’ions accélérés. Nous avons appliqué cette technique à quelques états excités de l’hélium ionisé, 4He+ ; des résultats préliminaires [2] ont été obtenus pour les niveaux n 5, 6, 7 : il s’agissait essentiellement de mesures de structure. Nous examinons ici les possibilités d’obtention des sections efficaces d’excitation à partir du signal optique de résonance électrique RF et nous les illustrons sur des résultats plus précis concernant n 6, dans la transition n 6 à n 4 située vers 6 561 A. Le principe de l’expérience est de soumettre un faisceau d’ions 4He+ excités par cible solide mince à l’action d’un champ électrique oscillant. Lorsque la fréquence du champ correspond à une séparation de structure fine telle que AL ± 1, il y a couplage alors assez = = = = = entre les deux états atomiques concernés, donc transferts de population, qui sous certaines conditions (voir § 2.3) entraînent une variation de l’intensité lumineuse due au déclin radiatif, permettant de détecter optiquement la résonance. En pratique, le faisceau d’ions, après excitation par une cible de carbone, traverse une région de champ électrique RF, rectilignement polarisée dans une direction perpendiculaire au faisceau. La détection a lieu après cette région, parallèlement au champ électrique (Fig. 1). Dans une première partie, consacrée au calcul du signal optique de résonance électrique RF, nous serons amenés à étudier : le choix d’une représentation basée sur l’étude symétries du problème ; l’expression des opérateurs : Qo densité d’excitation, U(t) d’évolution, D de détection, dans cette - des - représentation ; le signal analytique dû à chacune des populations LO’ML (dans l’axe du faisceau pris comme axe de - Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:0197500360120122100 1222 l’expression analytique de chaque composignal est donc nécessaire à la détermination populations initiales. de sance sante du de ces 2.1 SYMÉTRIE DU PROBLÈME ET CHOIX D’UNE REPRÉOn peut distinguer trois phases dans une expérience de détection optique de résonance radiofréquence électrique sur un faisceau d’ions accélérés : SENTATION. a) La - préparation du système décrite par l’opé- rateur densité d’excitation Qo. b) L’évolution du système due à son hamiltonien X(t) et qui s’exprime par l’opérateur d’évolution U(t), tel que : FIG. 1. Dispositif expérimental. 1. Cible de carbone. 2. Plaques RF. 3. Diode. 4. Mesure puissance RF. 5. Coupleur directif. 6. Fréquencemètre. 7. Générateur RF modulé 1 000 Hz. 8. Lentille et filtre. 9. Photomultiplicateur. 10. Amplificateur-discriminateur. 11. Détection synchrone. Les bobines de compensation du champ terrestre n’ont pas été représentées. La compensation de l’effet Doppler est obtenue en inversant les bornes a et b. - des sous-niveaux de structure fine tenu de deux approximations : indépendants à 2 niveaux et champ tournant. quantification) concernés, compte systèmes On montrera qu’on ne peut atteindre les cohérences d’excitation LL’ U ML dans cette expérience. c) La détection dont rend compte détection : l’opérateur de où D est l’opérateur dipolaire électrique, e03BB le vecteur unitaire associé à la polarisation détectée, Pi le projecteur sur optique détectée. les états inférieurs de la transition L’intensité lumineuse détectée a pour expression : La simulation d’un signal expérimental correspondant à diverses répartitions de populations en L - et ML. La seconde partie sera consacrée à la détermination des sections efficaces d’excitation LU ML dans les niveaux s, p, f, g, h de n 6 de 4He+. = La méthode des moindres carrés mettra en évidence les corrélations entre les populations LQ’ML, indépendamment du signal expérimental. On recherchera alors, par un changement de base, les combinaisons linéaires non corrélées des LQML, et on évaluera leur précision, compte tenu des données expérimentales. Les plus significatives permettront de reconstituer le signal. Un développement de Jo sur une base d’opérateurs tensoriels irréductibles conduira à exprimer les contributions des populations (tenseur d’ordre 0) et alignements (tenseurs d’ordre 2, 4, etc.) au signal. - Les symétries des opérateurs Qo, U(t), D vont nous guider dans le choix d’une représentation. Les propriétés de l’excitation d’un faisceau d’ions par une cible solide mince (nature purement électrostatique de l’interaction, symétrie cylindrique) s’expriment simplement dans la base découplée . - - On montrera enfin que les variances des combinaisons linéaires non corrélées des LU ML dépendent étroitement des contributions relatives des populations et alignements au signal, ce qui fixe les possibilités et les limites de la méthode. 2. Signal optique de résonance électrique RF. Pour des niveaux n élevés, les écarts des fréquences de résonance deviennent comparables aux largeurs de raies, si bien que la forme du signal observé dépendra sensiblement des populations initiales. La connais- - correspondant à quantification. l’axe z du faisceau pris pour axe de Par contre, le hamiltonien du problème étant invariant par rotation autour de l’axe oZ, colinéaire champ RF, aura une structure diagonale en MJ représentations1 JM} >z où OZ est l’axe de quantification. En conséquence, on écrira d’abord 0’0 dans la base LSML Ms >z puis par changement d’axe de quantification lié à une rotation qui amène oz sur oZ, dans la baseLSML Ms > z, enfin dans la base couplée LSJMJ >z. Dans l’approximation dipolaire électrique, le champ électrique RF, de fréquence N, couple les états de parité opposée (111L1 1) et le couplage est d’autant plus important que leur écart en fréquenceDF1 est proche de N. En particulier, dans le domaine au dans la = étudié : 400 MHz-700 MHz, et pour le niveau n = 6 1223 4He+, dipolaires : de on peut distinguer quatre transitions 2.2 ETUDE DES OPÉRATEURS 0"0’ U(t) ET D. 2 . 2 .1 Opérateur 03C30 pour une excitation d’un faisceau d’ions par cible solide mince. 2.2.1.1 Excitation d’un faisceau d’ions par cible solide mince. - Si l’on suppose en étendant l’hypothèse de Percival et Seaton [3], une interaction faisceau-cible, de nature purement électrostatique et si l’on tient compte de la brièveté de l’excitation par rapport au temps correspondant au couplage de L et S, la base découplée 1 LSML Ms >z 1 LML >zSMS >z sera la plus appropriée à la représentation de Jo qu’on pourra décomposer selon : - - Les durées de vie sont les suivantes : Seules les deux premières ne sont pas indépendantes, car elles admettent un état commun G9/2; nous les considérons cependant comme telles compte tenu de leur écart en AF et à cette approximation près, l’espace des états du système sera formé de sousespaces disjoints à deux états, du type1 LSJMJ >z etL’ SJ’ MJ >z. La détection (en l’absence de polariseur) qui s’effectue dans notre cas parallèlement à oZ, axe du champ RF, est, elle aussi, invariante par rotation autour de oZ, donc diagonale en Mj. De plus, D ne pouvant coupler que des niveaux de même parité, (j 0394L1 0,2), sera diagonale dans chaque sousespace Mj : seuls seront à calculer les éléments de matrice tels que : z ( LSJMJ15)1 LSJMJ > z. La détection est incohérente et l’expression (2.1) du signal montre qu’alors, les cohérences de 03C3(t), termes extradiagonaux tels que : = où °Q° et suo agissent respectivement dans les espaces orbitaux et de spinLML >z etSMS >z. Si l’on admet l’isotropie de l’excitation dans l’espace de spin, suo se confond avec l’opérateur identité et l’étude de Jo se réduit à celle de ’ao. symétrie cylindrique de l’excitation a deux conséquences : a) 003C30 est invariant par rotation autour de l’axe oz du faisceau, 003C30 est donc diagonal en MJ dans la base coupéeLSJMJ >z; b) 003C30 est invariant par réflexion dans tout plan contenant oz ; on peut en déduire l’égalité La = Il convient de noter que les symétries précédentes n’excluent pas l’existence de termes de cohérence tels que : z LML1 ouo1 L’ ML >z avec L # L’, mis en évidence dans l’étude de Lombardi, Giroud et Zgainski [4]. ne seront pas termes détectées. Il suffit donc de calculer les diagonaux : On ne peut exclure a priori des cohérences d’excitation du type : z ( LSJMJ1 UoL’ SJ’ Mj )z dans l’expression de ces derniers. En fait, nous verrons qu’elles disparaissent par suite de la variation de la phase du champ RF vue par les ions du faisceau. 2.2.1.2 au En résumé, les paramètres de l’excitation relativement à l’axe du faisceau pris pour axe de quantifi- cation sont de deux types : e Les populations z LML1 ouo 1 LML >z ou sections efficaces d’excitation des sous-niveaux ML d’un niveau L. e Les cohérences z( LML1 Ou 0LL’ ML >z entre niveaux de L différents. verrons que la détection optique de électrique peut permettre l’obtention de ces paramètres. Nous nance tains Eléments de matrice diagonaux de 6o dans la changement d’axe de quantification (Oz en OZ), on a : baseLSJMJ )z. - Si R est l’opérateur la résode cer- associé 1224 Pour les éléments diagonaux, les seuls à intervenir dans le duisant les populations initiales U Omm: L’invariance de Jo dans une signal comme le montrera l’étude de U(t), rotation de 03C0 autour de l’axe du faisceau 2. 2. 2 Opérateur d’évolution. Le hamiltonien Je(t) peut s’écrire : - 2 . 2 . 2 .1 a pour conséquence et en intro- : Système à deux niveaux couplés par un champ électrique RF. - Jeo est le hamiltonien en champ nul, Jed le hamiltonien phénoménologique rendant compte du déclin radiatif et JCRF le hamiltonien du couplage par le champ électrique RF La phase ô traduit l’interaction des ions avec le champ RF à différents points de son cycle. Dans l’approximation d’un système à deux niveaux (§ 2.1), H(t) a pour représentation dans la base des états propresl 1> est| 2> de Jeo +X,: col, y, et úJ2, 72 sont les pulsations et les inverses des durées de vie associées | 2 >. L’interaction a pour expression : respectivement aux états| 1 > et Le calcul de l’opérateur d’évolution U(t) s’effectue généralement (Silverman et Pipkin [5]), selon les étapes : passage dans la représentation d’interaction, approximation du champ tournant, diagonalisation du hamiltonien indépendant du temps obtenu dans la représentation associée au référentiel du trièdre tournant. Dans ce dernier, la résonance électrique RF peut alors s’interpréter comme un anticroisement de deux niveaux couplés par un champ électrique statique. U(t) a pour expression dans la,base propre de Jeo + aCd : - - - Uo, Ul et U2. rendent compte respectivement de l’évolution du référentiel tournant, et du couplage vu dans ce dernier. 2.2.2.2 Expression de l’opérateur densité u(t). système due à Jeo + Jed, du passage dans le 1225 désignant par Iij( t), aoij et 03C3ij (t) les éléments de matrice de U2(t), 03C30 et 0"( t) dans la base propre de Jeo + Xd après moyenne sur la phase eifJ pour tenir compte du fait que les ions interagissent avec le champ électrique RI en différents points de son cycle, l’expression (2. 2) se développe selon : En et A la suite de la moyenne sur b, les cohérences d’excitation 03C30ij (i # 1) ont disparu des éléments diagonaux de Q(t), mais demeurent dans les éléments non diagonaux. Comme l’opérateur de détection est diagonal dans la même représentation, le signal est donc indépendant des cohérences d’excitation. 0 àt = tl, FIG. 2. Evolution de l’opérateur densité : de to de t, évolution du système en l’absence de RF, décrite par Uo ; à t2, interaction avec le champ RF, dont rend compte U ; de t2 à t3, détection. = - - - - Dans notre expérience, l’évolution a lieu en trois le temps d’interaction (i t2 - tl), on obtient : phases comme le montre la figure 2. En désignant par 03C4 = Z peut être considéré comme la compo2.2.2. 3 Eléments de matrice de l’opérateur Z de couplage. sante TJ du tenseur r - rCl où r et C représentent respectivement la partie radiale et angulaire de r1. Dans la base coupéeLSJM, > z, un calcul classique donne : - où a est le rayon de la première orbite de Bohr et L > le plus grand des nombres quantiques L et L’. Les propriétés de symétrie des coefficients 3 j et 6 j impliquent que seuls seront couplés les états tels que : De plus : Le changement de MJ en - Mj dans les sous-espaces Mj > 0. conserve donc les - une il suffira de considérer l’excitation et l’évolution , En désignant 2.2.3 Opérateur de détection. tenu des symétries (§ 2.1) on doit calculer : 1) étant invariant dans éq. (2.3) : par| lSjm j > les états inférieurs de la transition et compte rotation de 03C0 autour de l’axe du faisceau Il suffit donc de déterminer D pour les MJ > 0. 1226 Le produit scalaire e03BB.D a pour décomposition tensorielle : désignant les polarisations circulaires droite et gauche, eo la polarisation rectiligne. Dans notre configuration, la lumière détectée est une superposition incohérente u+ et Q-. Par un calcul analogue à celui de l’élément de matrice de l’opérateur Z, nous avons : e+ 1 et e -1 avec ANL,nl = Pour un J rRNL Rnl dr. Les quantités ANL,nI sont liées aux valeurs de SH dans la tabulation de Wiese : hydrogénoïde 2. 3 EXPRESSION ANALYTIQUE DU SIGNAL. La détection a lieu de t2 à t3, déterminés par l’angle d’ouverture du système optique (Fig. 2). Dans un sous-espace Mj, l’intensité lumineuse détectée sera : - 2.4 SIMULATION. En fonction des populations initiales choisies, on peut calculer le signal correspondant. On a considéré (Fig. 3) trois cas de peuplement des niveaux L : pondération plate, statistique et triangulaire (avec le maximum en F), avec les trois hypothèses de non-alignement, alignement en - Le calcul a été effectué pour les conditions expérimentales résumées dans le tableau I. Cette étude montre que le signal obtenu varie considérablement selon les choix de populations initiales : sont donnés par (2.3), 01, et sont les éléments de matrice diagonaux de D. 03C311(t2) et 03C3 22(t2) D22 Remarque : On peut montrer que l’intensité lumiI(MJ) est indépendante de la fréquence du champ RF dans deux cas particuliers : durées de vie égales : y 1 = y2, populations initiales égales 03C3011 03C3022 ; durées de vie égales : y, y2, éléments de matrice de la détection égaux : neuse - = - . = Si l’on revient à la base découpléeLML SMS >z l’axe du faisceau comme axe de quantification, l’intensité totale s’exprime comme combinaison linéaire des L03C30mm, notées ai : avec FIG. 3. dans 3 Simulation du signal pour 3 hypothèses de peuplement d’alignement :a) S : P : F : G : H = 1 :1 :1 :1 :11 (distribution plate) ;b) S : P : F : G : H = 1 : 3 : 7 : 9 :11 (distribution statistique) ;c) S : P : F : G : H = 1 : 2 : 4 : 3 : 2 (distribution triangulaire, avec maximum en F). 1. Pas d’alignement; 2. alignement en ML 0 ; 3. alignement en |1 ML= L. - cas = 1227 TABLEAU 1 Conditions expérimentales Energie des ions He + Excitation : 300 keV Cible de carbone 10 gg/cm’ Courant 3 03BCA Distance cible-plaques RF 1 cm Radiofréquence : Distance d’interaction 8,5 cm Séparation des plaques 5 mm Champ électrique Eo 94 V/m ; = V 03C4 ~ 0,6 été faite pour un domaine de fréquence allant de 400 à 700 MHz. Le signal observé (Fig. 4) résulte ainsi de la somme des contributions de 14 sous-espaces Mj orthogonaux entre eux, mettant en jeu les 18 paramètres ULM.,,, populations évaluées avec l’axe du faisceau pour axe de quantification. 3.1 MÉTHODE DES MOINDRES CARRÉS. Les paramètres du problème sont les 18 populations initiales U LM L’ que nous appellerons ici ai. La méthode des moindres carrés consiste à minimiser l’expression - PM 9656 S EMI Filtre 6 560 A Détection synchrone Détection : fréquence chopper 1 kHz durée de comptage dans chaque état du cycle : D = 0,47 temps de comptage : T 100 s taux de comptage du bruit : RB 6 000 cp/s taux de comptage du signal : RS 100 cp/s Distance d’observation après les plaques : 3 cm = = fonction des variables 03B1j, N étant le nombre de points expérimentaux définis par N valeurs de xi pour lesquelles le signal est y;, de variance U2(y¡) et Jj(xJ la contribution de chaque variable 03B1j. Le système à résoudre est : en = Compensation du champ magnétique avec et terrestre. i certaines résonances peuvent être fortement atténuées ou déplacées, leur amplitude inversée ; si la structure du niveau excité est supposée connue, la résonance électrique peut donc fournir des informations sur les sections efficaces d’excitation à la fois en L et en ML. Qualitativement, c’est une distribution plate en L intermédiaire entre un alignement en ML 0 et un non-alignement, qui décrit au mieux les résultats = expérimentaux (Fig. 4). Si certains paramètres 03B1j sont corrélés, la matrice A mal conditionnée et le système à résoudre sera indéterminé. C’est le cas de notre expérience. En effet, le signal peut être une fonction d’une certaine combinaison linéaire des U LML plutôt que des populations elles-mêmes. Ainsi, la transition Sl/2-P 1/2 a pour paramètres indépendants les populations P 1 j2 et Sl/2. Pi/2 est une combinaison linéaire donnée de 6Po et up, et l’expérience ne permettra pas de séparer les termes sera 3. Détermination des sections efficaces et discussion. - Le déplacement de Lamb pour le niveau n 6 de He II a pour valeur 524 MHz [6]. La largeur de la courbe de résonance observée est telle que cette transition n’est pas entièrement séparée des trois transitions voisines. L’étude expérimentale a donc = FIG. 5. Signaux des populations LUML’ prises égales à l’unité (sur les sous-niveaux + ML et - ML). Certaines contributions sont très voisines et apparaissent confondues sur le graphique. Pour chaque niveau, l’amplitude croît avec ML. - FIG. 4. calculé à Comparaison du signal expérimental avec le signal partir des 7 combinaisons linéaires 03B1tj les plus significatives - du tableau II. , 1228 de cette combinaison. Une seconde difficulté provient du signal lui-même : si deux contributions provenant de deux sous-espaces Mj différents peuvent être considérées comme proportionnelles (eu égard aux incertitudes expérimentales), le signal dépendra là encore d’une combinaison linéaire des (jLML concernés. La figure 5 montre que les contributions des différents QLML sont peu différenciées et donc que la méthode des moindres carrés n’est pas applicable. Le problème est alors de trouver quels sont les paramètres ou leurs combinaisons linéaires que l’expérience permettra de définir. DES COMBINAISONS LINÉAIRES DES CORRÉLÉES. La matrice A, si elle ne peut être inversée, peut par contre être diagonalisée par une transformation unitaire S. Les variables ai sont alors transformées en variables ex) dont on sait [7] qu’elles ne sont plus corrélées et dont on peut calculer l’écart quadratique moyen 03C3(03B1tj). On peut montrer (voir appendice) que si 03BBj est une valeur propre de 3. 2 RECHERCHE POPULATIONS NON S -’ AS, - u(rxi) = Â j- ’/« Les ce) étant des combinaisons linéaires déterminées des variables ocj initiales (otj = E Su oci), a(dj) définit la e = on a avec laquelle est connue telle combinaison linéaire des inconnues aj. Si la matrice A est mal conditionnée, son déterminant est voisin de zéro et par suite certains Âi seront voisins de zéro. Il leur correspondra une incertitude élevée ; 03B1tj) sera indéterminé et donc les 03B1j eux-mêmes seront indéterminés. Ainsi, l’expérience ne permettra de connaître que certaines combinaisons linéaires des populations initiales, celles correspondant aux les plus élevés. précision . TABLEAU II Le tableau II décrit les valeurs propres Âj et les incertitudes relatives J(ce))/oe§ dans notre expérience. Les calculs sont effectués avec les données expérimentales du tableau I. Si l’on admet une distribution de Poisson des impulsions, l’écart quadratique moyen des signaux yi est donné par : La détection synchrone digitale donne en effet les taux de comptage RB + Rs et RB respectivement en présence et absence de champ électrique RF, durant le temps DT de comptage ; le facteur D tient compte de la durée effective de comptage dans chaque état du cycle. Comme R. » RS, a(y.) est pratiquement constant. En définitive, seules deux combinaisons linéaires des populations initiales (j = 5 et 9) sont bien connues, et pour une incertitude relative de l’ordre de 1/3, 7 d’entre elles seront connues. Si et seulement si les valeurs de tous les oeÉ étaient bien déterminées, on pourrait en déduire les populations initiales a J. Il est clair dans notre cas qu’on ne peut donner l’ensemble des populations initiales ocj. Le tableau III donne les coefficients des combinaisons linéaires les plus significatives ainsi que ceux d’une combinaison déterminée avec une précision bien moindre. On vérifie bien (Fig. 4) que si l’expérience n’est sensible qu’à certaines combinaisons linéaires, réciproquement la connaissance de ces grandeurs permet de reconstituer le signal. Les différences observées représentent les contributions que l’on a alors négligées. Le tableau III permet sions : un certain nombre de conclu- Valeurs propres de la matrice A des moindres carrés, paramètres transformés aj’ (combinaisons linéaires des populations initiales) et incertitudes relatives associées ; l’indice j repère les différentes valeurs propres ; les chiffres entre parenthèses indiquent les puissances de 10 ; les puissances inférieures â - 14 ne sont pas les populations (J’po et dpi interviennent toujours la forme ap, + 2 03B1p1, ce qui met en évidence leur corrélation déjà prévue (§ 3.1) ; les coefficients de (J’po et api sont toujours très faibles : le signal est peu sensible à la population P, compte tenu de la faible durée de vie de ce niveau ; signficatives. 5 comporte un la combinaison linéaire j coefficient prépondérant : 0,998 pour la population us ; elle traduit essentiellement le signal de résonance Si/2’Pi/2 dont le maximum est situé à 524 MHz - sous - = - (Fig. 4) ; coefficients de aG et uH qui sont les plus importants dans la combinaison j 9 : elle décrit principalement les transitions G9/2-Hll/2 et H9/2-G7/2 situées respectivement à 432 et 649 MHz ; - ce sont les = 1 et j 13 font intervenir les combinaisons j des poids comparables les populations u., 03C3G et aH : elles rendent compte de la transition G9/2-F7/2 à 649 MHz et complètent la description de la précédente (j = 9). - = = avec pour les 4 combinaisons les plus significatives, le signe des coefficients est conservé à l’intérieur d’un niveau L donné, ce qui n’est plus le cas pour les autres - 1229 TABLEAU III Coefficients des combinaisons linéaires 03B1tj des populations initiales les plus significatives. A titre de comparaison, on a fait figurer en dernière colonne les coefficients de la combinaison j 4, obtenue avec une incertitude relative plus importante : 0,80. = TABLEAU IV Décomposition des combinaisons linéaires de populations 03B1tj les plus significatives sur les coefficients Laq de Uo exprimée dans la base L T k. La dernière colonne correspond à la combinaison 03B1t4 connue avec une incertitude relative plus importante : 0,80. 1230 (à titre d’exemple, on a choisi la combinaison j 4). (à titre d’exemple, on a fait figurer la combinaison Elles apparaissent de plus, comme très proches d’une j = 4 dans le Tableau IV). combinaison linéaire des populations Ceci confirme la conclusion précédente (§ 3.2) : = pour les niveaux F, G, H. En définitive, elles rendent essentiellement compte des populations, l’écart traduisant la contribution des alignements ou moments multipolaires des niveaux. On est ainsi amené à étudier les contributions des composantes tensorielles de l’excitation Qo au signal. 3.3 DÉCOMPOSITION TENSORIELLE DE aa. Une - autre approche du problème peut être faite en substituant à la description de la matrice densité a par les populations L03C3mm celle de u sur une base d’opérateurs par les coefficients L6q tensoriels irréductibles est Dans notre dans la base cas, 03C3 diagonale LTq. découplée avec l’axe du faisceau comme axe de quantification et la décomposition ne comportera que des termes Le tels que : Les combinaisons linéaires § peuvent ainsi se (Tableau IV), décomposer sur des termes c’est-à-dire en populations d’un niveau L(k 0), son alignement (k 2) et les alignements d’ordre supérieur (k > 2). On remarque alors que les ce) les mieux connus se décomposent principalement sur les termes k 0 et k 2 (avec un poids plus important sur k 0), à l’inverse des autres 03B1tj pour lesquels les coefficients sont du même ordre pour tout k L03C3K0 = les combinaisons des sections efficaces initiales L03C3mm les mieux connues correspondent, à une assez bonne approximation, aux termes de populations de Qo. Si l’on examine le signal correspondant à chaque La’ 0 (Fig. 6), on voit que les contributions des alignements sont de plus en plus faibles à mesure que l’ordre k augmente, ce qui explique la large incertitude obtenue pour certaines combinaisons linéaires aâ. La résonance radiofréquence n’est donc pas sensible aux alignements d’ordre supérieur. Cependant, l’expérience ne permet pas d’atteindre les populations des niveaux (k 0) et leur alignement (k 2), car la corrélation entre ces grandeurs demeure. = = La connaissance analytique des 4. Conclusion. composantes du signal dans une expérience de résonance radiofréquence sur des ions hydrogénoïdes permet de prévoir deux sortes de déterminations. Ce sont d’une part celle de la structure du niveau considéré et d’autre part celle des sections efficaces dans le mode d’excitation utilisé. Le traitement numérique utilisé ici, qui substitue à l’inversion habituelle du système linéaire bâti à partir de la méthode des moindres carrés, sa diagonalisation, permet de se placer dans une représentation où ont été mises en évidence : - = = = = FIG. 6. Signaux des populations et alignements LUk 0 pris égaux à l’unité. Niveau P : les contributions de 6ô et 6ô sont confondues. Niveau F : courbe 1 : a’, courbe 2 : Ji, courbe 3 : u’ et a8. Niveau G : courbe 1 : 6ô, courbe 2 : a’, courbe 3 : 03C340, a8 et 03C380. Niveau H : courbe 1 : ag, courbe 2 : Ji, courbe 3 : 03C340, courbe 4 : 03C360, u8 et Qôo. Les contributions des Qô décroissent rapidement avec l’ordre k. - les corrélations existant entre les signaux dus différents sous-niveaux magnétiques : les valeurs propres correspondantes sont alors voisines de zéro et les variances associées importantes ; - aux les combinaisons linéaires des sections efficaces d’excitation auxquelles le signal total est sensible, et qui correspondent aux plus grandes valeurs propres, donc aux variances les plus faibles. - Il s’agissait ici d’excitation par cible solide mince, mais il est important de noter que la matrice A des moindres carrés ne fait pas intervenir le signal luimême, mise à part la variance des points expérimentaux. En conséquence, dans un autre mode d’excitation, comme celui de la cible gazeuse, A aura les mêmes éléments à un facteur près, pour toute expérience mettant en jeu les mêmes sous-niveaux magnétiques. La diagonalisation de A conduira aux mêmes combinaisons linéaires de population non corrélées, avec des variances toutefois différentes selon le signal obtenu. Cependant, il faut remarquer que les résultats dépendent de la grandeur du champ électrique radiofréquence : la nature et le nombre des combinaisons linéaires bien déterminées varient avec l’intensité du champ ; l’étude de la diagonalisation en fonction du champ montre en effet que pour des champs plus élevés, les signaux correspondants aux moments multipolaires ne sont plus négligeables, ce qui augmente le nombre de combinaisons linéaires des 1231 sections efficaces d’excitation connues avec précision et peut donc contribuer à lever partiellement leur indétermination. Ce même objectif peut être atteint en exploitant la possibilité de séparation des sous-niveaux par un champ magnétique axial. Le traitement numérique a supposé connues les fréquences de transition. Ces grandeurs peuvent être aussi considérées comme de nouveaux paramètres, mais la précision que l’on peut escompter dans les conditions actuelles demeure trop faible pour avoir un intérêt dans la confrontation avec les prévisions théoriques : la détermination des structures n’est en effet possible qu’en présence de transitions dipolaires suffisamment éloignées les unes des autres, ou, ce qui revient au même, dans le cas de sous-niveaux magnétiques excités sélectivement par raie laser. En posant : on est amené à inverser le système linéaire : La matrice de covariance des 03B1j s’écrit tenu de (1) : donc, compte Remerciements. Les auteurs souhaitent remercier les Dr J. D. Silver et M. L. Gaillard qui ont été à la base de l’expérience et nous ont apporté leurs critiques et suggestions, ainsi que M. le Pr Dufay dans le laboratoire duquel ce travail a été réalisé. - APPENDICE 1. Calcul de la matrice de covariance associée paramètres OEK définis par combinaisons linéaires des variables y1 : aux Le système (2) diagonalisé devient : La matrice de covariance associée aux ce) a pour expression : 2. Application aux paramètres ak déterminés par la méthode des moindres carrés : On doit minimiser l’expression : La diagonalisation a donc pour conséquence l’obtention de combinaisons linéaires non corrélées ce) des otk initiaux ; une matrice de moindres carrés mal conditionnée possède des valeurs propres ek voisines de 0, ce qui impliquera une grande incertitude sur la combinaison linéaire ak correspondante. L’incertitude relative est donnée par : Remarque : les valeurs propres d’une matrice de moindres carrés sont nécessairement positives ou nulles. Bibliographie [1] FABJAN, C. W. and PIPKIN, F. M., Phys. Rev. A 6 (1972) 556. [2] CHURASSY, S., GAILLARD, M. L., SILVER, J. D., Phys. Rev. Lett. 33 (1974) 185. [3] PERCIVAL, J. C. and SEATON, M. J., Phil. Trans. R. Soc. 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