Abstract_AudeSimon

Jeudi 4 Juin 2009 – 14h30 Salle 221
Aude SIMON
(Centre d'Etude Spatiale des Rayonnements, Toulouse)
Etudes physico-chimiques de complexes [XmPAHn]+ (X=Si,
Fe) d’intérêt astrophysique. Calculs DFT et expériences dans
PIRENEA.
Résumé :
Les hydrocarbures aromatiques polycycliques (PAH) sont reconnus comme les émetteurs des
bandes aromatiques infrarouges (IR) observées dans de nombreuses régions du milieu interstellaire (MIS).
Ils représentent ainsi 10 à 20% du carbone cosmique. L’identification de ces PAH (taille, état de charge,
modifications chimiques) a donné lieu à de nombreuses études expérimentales et théoriques mais
aucune espèce individuelle n’a été identifiée. Dans ce contexte, nous avons étudié la stabilité et la
spectroscopie IR de PAH coordonnés à un hétéroatom [XPAH] +/0 (X=Si, Fe) par des méthodes basées sur
la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Nos calculs montrent notamment que –(i)- ces
complexes sont suffisamment stables pour survivre dans les conditions du MIS et que –(ii)- les complexes
[SiPAH]+ présentent des signatures spectrales compatibles avec les observations (Joalland et al. A&A
2009). Nous étudions actuellement l’évolution des spectres avec la température par des simulations de
dynamique moléculaire basée sur la méthode DFTB en collaboration avec M. Rapacioli du LCPQ. Des
données de spectro-imagerie montrent que les PAH sont produits à la surface des nuages moléculaires
irradiée par des photons UV, par photo-évaporation des très petits grains de taille nanométrique (Berné
et al. A&A 2007). Nous cherchons des candidats pour ces très petits grains. Les candidats les plus simples
sont des agrégats de PAH neutres, mais leur vitesse de dissociation est grande par rapport à leur vitesse
de formation (Rapacioli et al. A&A 2006). La présence d’une charge positive améliore leur stabilité
(Rapacioli & Spiegelman Eur. Phys. J. D 2009), la présence d’atomes de fer accentue cet effet (Simon &
Joblin JPCA 2009). Nous avons ainsi montré que les complexes de type [FemPAHn]+ sont de bons
candidats pour les très petits grains interstellaires en couplant des expériences dans PIRENEA (Piège à
ions pour la recherche et l’étude de nouvelles espèces astrochimiques), des calculs DFT et Time-
Dependent DFT (TD-DFT), ainsi que des simulations par un code cinétique Monte-Carlo. Les voies et
vitesses de photodissociation d’agrégats [Fex(C24H12)y]+ {(x,y)}={(1,1);(1-3,2)} ont été déterminées
expérimentalement. L’interprétation des résultats expérimentaux est guidée par des calculs de stabilité
(DFT) et de section efficace d’absorption (TD-DFT). La simulation de la photodissociation de [FeC24H12]+
a permis la détermination de grandeurs photophysiques intrinsèques (constante de vitesse et énergie à la
dissociation) pouvant constituer des données d’entrée pour des modèles astrochimiques.