République Algérienne Démocratique et Populaire

République Algérienne Démocratique et Populaire
Ministère De l’Enseignement Supérieur et de la Recherche Scientifique
Université des Sciences et de la Technologie d’Oran- Mohamed Boudiaf
Faculté des Sciences
Département de Physique
Spécialité: Physique
Option : Propriétés Electronique des matériaux
Mémoire pour l’obtention du
Diplôme de Magister
Présenté par :
CHARI Fairouz
Intitulé :
Etude de la variation en fréquence de la conductivité d'un
mélange métal/diélectrique au seuil de percolation pour des
fréquences proche de DC
Soutenue le :
/ /2011
Devant le Jury composé de :
Qualité
Nom et Prénom
Grade
Univ. D’origine
Président
Rapporteur
Mr. BELASRI Ahmed
Mr. ZEKRI Nouredine
Professeur
Professeur
USTO
USTO
Examinateur
Mr. ZEKRI Lotfi
M C(A)
USTO
Examinateur
Mr. HAMMOU Bouziane
Amine
M C(A)
USTO
2010/2011
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R E M E R C IE M E N T
Nous remercions tout d’abord, Allah qui nous a donné la force et le courage pour
terminer nos études et élaborer ce modeste travail .
je remercie vivement notre oncadreur le professeur Mr. Zekri Nourredine directeur
du LEPM Université des sciences et de la Technologie d’Oran USTO, pour m’avoir accueilli
dans son laboratoire. Il m’a orienté vers ce thème de recherche avec beaucoup de compétence.
Je le remercie pour ses conseils.
Je remercie et gratitude s’adresse aussi aux messieurs le professeur ,le président
BELASRI Ahmed directeur du LPPMCA à l’Université des sciences et de la Technologie
d’Oran USTO et d’avoir accepté d’être le président de cette thèse.
Je tiens à remercier Monsieur le maitre de conférance (MA) ZEKRI Lotfi à Université
des sciences et de la Technologie d’Oran USTO d’Oran,pour votre aide qui a bien accepté de
participer au jury de Magistére.
Je tiens à exprimer également ma gratitude au le maitre de conférance (MA) Mr.
HAMMOU Bouziane Amine à Université des sciences et de la Technologie d’Oran
(USTO), de m’avoir fait l’honneur d’accepter de juger ce mémoire.
Je tiens à remercier Monsieur le proffeseur BOUAMRANE Rachid et BENTAYEB
Sekkoura à Université des sciences et de la Technologie d’Oran USTO,pour votre aide.
Je tiens à remercier mes collégues du LEPM et les étudiants de ma promotion chacun par
son nom qui sont toujours soutenu mes effort.
ainsi que toutes les personnes,qui ont participé de prés ou de loin à la réalisation de ce travail.
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DEDICACE
Je dédie ce modeste travail
Aux deux lumières de mon chemin à mes très chers parents qui ont
largement contribué à mon éducation et à mon enseignement.
À mes frères et mes sœurs et à toute ma famille.
A tous ceux qui m’ont aidé de prés ou de loin.
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RESUME
La transition de phase non conducteur/conducteur d'un composite métal-isolant
représentée par un réseau RC soumis à un courant continu, a été caractérisée aussi
bien pour des systèmes 2D que pour des dimensions supérieures. Ainsi, le seuil de
percolation et les exposants critiques ont été estimés [1,2].
Lorsque le système est soumis à un courant variable, l'isolant devient conducteur
et le mélange devient aussi conducteur. Dans ce travail nous avons étudié le
comportement de la conductivité du système pour des faibles fréquences (proches de
DC) (DC courant continue) afin d'examiner la déviation de la transition nonconducteur/conducteur lorsque la fréquence devient non nulle.
Nous avons utilisé pour cette fin une méthode basée sur la résolution exacte des
équations de Kirchhoff. Le système utilisé est modélisé par un réseau carré RC, cette
méthode permet d’étudier le comportement de la conductivité effective du système
qui varie en fonction de la fréquence et surtout en fonction de la taille de système
sont représentées. Les calculs ont montré qu'au voisinage du seuil de percolation, les
propriétés de transport électrique varient en loi de puissance de l’exposant critique x
nous trouvons une valeur de x proche de 0.5 au seuil de percolation correspondant
au meilleur ajustement linéaire   , PC    X . x est l’exposant de la partie réel de
la conductivité pour w > wc.est x= t/s+t =0.48952.
L’étude du comportement du champ local est très importante pour calculer
certaine propriétés optiques dans les milieux composites binaire. L’étude est faite
dans le cas ac qui correspond à un réseau RC de taille 100 sur lequel on applique une
tension alternative.
Mots clés : percolation, composites, réseau RC.
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Introduction générale ...................................................................................................4
Chapitre i : propriétés diéleCtriques des matériaux
I-1-Introduction ............................................................................................................8
I-2- Propriétés diélectriques des matériaux et conductivité électrique .................9
I-2-a- Théories du champ électrique local ....................................................9
I-2-b- Théories des milieux effectifs ............................................................. 14
I-3- Propriétés de transport …….. ........................................................................... 16
I-3-1- Équation de Maxwell ......................................................................... 16
I-3-2- Conductivité électrique ....................................................................... 17
I-4- Réponse en fréquence d’un conducteur ............................................................ 18
I-4-1- Domaine de conduction :( w  1/ )..................................................... 18
I-4-2- Domaine de relaxation :
1 /      p
I-4-3-Domaine de transmission (
   p
................................................ 19
)..................................................... 19
I-5-Pertes diélectriques .......................................................................................... 19
I-6- Modèle de debye ............................................................................................ 20
I-7- Modèle de Cole-Cole....................................................................................... 22
I-8-Fonction diélectrique pour un oscillateur harmonique ................................ 23
I-9- La spectroscopie d’impédance (SI) ............................................................... 24
I-10-Modélisation de l’impédance ....................................................................... 27
REFERENCES............................................................................................................. 28
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Chapitre ii : Généralités sur la théorie de perColation et
modélisation
II - Introduction ......................................................................................................... 31
(Partie I) : Généralités sur la théorie de percolation et d’ising
II-I-1- Définitions ........................................................................................................ 33
II-I-2-Généralités ....................................................................................................... 35
II-I-2-a-Notion d’amas ..................................................................................... 35
II-I-3- Transport électronique et percolation ........................................................... 37
II-I-3-1-Exposants critiques .............................................................................. 38
II-I-3-2-Seuils de percolation .......................................................................... 39
II-I-3- 3-Les lois d’échelle ................................................................................. 41
II-I-3-4-Exposants critiques dynamiques x et y ............................................ 44
II-I-3-5 -Effet de la taille ................................................................................... 47
II-I-4-La transition de phase, modèle d’Ising ........................................................ 48
(Partie II) : Modèles et méthodes de calcul
II- II -1- Applications des modèles RC et RL C ....................................................... 50
II- II -1-a- Modèle RL-C .................................................................................... 50
II- II -1-b- Modèle RC ..................................................................................... 51
II -II- 3-Méthodes de Calcul ................................................................................... 53
II -II- 3-a-Description de la Méthode Exact ME .............................................. 53
II -II- 3-b-La méthode de Frank et Lobb ......................................................... 55
II -II- 3-c-La méthode GRER ……………………………………. ..................... 58
REFERENCES ……………………………………………. ......................................... 60
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Chapitre iii : l’effet de la fréquenCe dans le Comportement
de la ConduCtivité
III -1- Introduction ...................................................................................................... 63
III -2- modélisation...................................................................................................... 64
III -3- Résultats et discussions.................................................................................... 63
III -3-1-le comportement de la conductivité ...................................................... 64
III-3-2-Effet de la taille ........................................................................................ 69
III -3-3- le comportement champ locale. ............................................................ 70
REFERENCES ……………………………………………. ......................................... 73
Conclusion générale ................................................................................................... 76
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Introduction générale
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Introduction Générale
Introduction
Un matériau composite est un mélange constitué de deux ou plusieurs
composants distincts qui est décrit par son échelle macroscopique d’inhomogénéité.
Ce genre de matériaux existe depuis longtemps dans la nature, (certains produits
miniers et d’hydrocarbures) [4]. Ils sont maintenant réalisés pour plusieurs
utilisations technologiques et font l’objet d’études intensives tant sur leur propriétés
mécaniques que celles électriques et optiques.
Dans le cas des propriétés électriques de ces composites, la théorie de percolation
est utilisée pour déterminer la transition de phase du deuxième ordre induite par la
variation de la densité des conducteurs et des exposants critiques engendrés par cette
transition. Cette transition a été suffisamment étudiée et caractérisée lorsque le
système est soumis à un champ constant. Lorsque le champ devient variable dans le
temps, les composants isolants deviennent conducteurs et la transition de phase
disparait, comme si la fréquence de variation du champ était elle-même un champ
qui rendait le système conducteur indépendamment de la densité des conducteurs. Il
existe une certaine analogie entre ce phénomène et celui d’un système magnétique
lorsqu’on le soumet à un champ magnétique. A la transition paramagnétique
ferromagnétique, l’aimantation qui était nulle en l’absence du champ, augmente en
puissance. Nous examinons donc pour le système électrique, objet de ce travail,
l’augmentation en puissance ou non de la conductivité électrique en fonction de la
fréquence. D’autre part, nous étudierons le comportement de la conductivité
électrique autour de la fréquence de relaxation.
Dans le premier chapitre de cette thèse, nous commençons par baser notre
étude de la présente sur les propriétés principales des matériaux conducteurs et
diélectriques et leurs comportements fréquentiels, suivi par une brève description de
la technique de la spectroscopie d’impédance.
5
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Introduction Générale
Le deuxième chapitre, constitué de deux parties, donne une vue générale sur la
théorie de percolation et les grandeurs caractéristiques essentielles comme le seuil de
la percolation pc, les lois d’échelles, les exposants critiques et modèle d’Ising traités
dans la premier partie. La deuxième partie présente quelques modèles qui servent à
la simulation de la réponse en fréquence des matériaux composites. Nous décrivons
aussi les différentes méthodes utilisées pour calculer les grandeurs physiques
caractérisant les systèmes étudiés.
Le dernier chapitre est consacré à l’étude, au seuil de percolation, du
comportement de la conductivité du système pour des fréquences proches de DC
afin d'examiner la transition non conducteur/conducteur lorsque la fréquence
devient non nulle ; Ceci permet de donner une interprétation sur la transition de
phase pour des systèmes réels. Nous montrons le comportement de la conductivité
effective et des exposants critiques engendrés par cette transition, la conductivité
électrique est caractérisée par un exposant critique x pour    c , cet exposant est liée à
l'exposantes critiques s et t par: x=t /s+t nous trouvons une valeur de x proche de 0.5 au
seuil de percolation est 0.48952.
L’étude du comportement de la partie réelle et la partie imaginaire du champ
local est très importante pour calculer certaines propriétés optiques du système.
L’étude est faite dans le cas ac (ac courant alternatif) qui correspond sur un réseau
RC de taille100 sur le quel on applique une tension alternative. La méthode de
calcul Méthode Exacte (ME) consiste à calculer le potentiel en chaque nœud du
réseau, ou la différence de potentiel dans chaque lien.
6
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Chapitre I
Propriétés diélectriques des matériaux
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
I-1- Introduction :
La matière soumise à un champ électrique réagit. Nous distinguons deux types de
matière :
- les diélectriques qui sont des isolants électriques, c'est à dire des milieux dans lesquels il
n'existe pas de charges électriques libres et mobiles.
- les conducteurs qui sont des milieux pour lesquels il existe des charges électriques libres
et mobiles. Dans ce chapitre nous étudions les propriétés diélectriques des matériaux
composites.
Les matériaux diélectriques idéaux sont des matériaux qui ne sont pas conducteurs du
courant électrique puisque ils ne contiennent pas de charges libres dans leur structure, à
moins qu’ils soient soumis à l’action des facteurs ionisants externes provoquant la perte de
leurs propriétés diélectriques. Aussi, les charges de signes différents dans les atomes et les
particules des diélectriques sont liées. Lorsque ces charges sont soumises aux forces
induites par le champ électrique, certaines de ces liaisons ne se rompent pas, mais seul de
légers déplacements élastiques apparaissent. Toutes les charges positives se déplacent vers
la direction conforme à celle du champ, et les charges négatives, dans la direction opposée,
ce qui crée une polarisation du diélectrique .Les propriétés électriques des composites
métal - isolant, comportant des particules métalliques ou des fibres conductrices (exemple
: le noir de carbone).
La réponse d’un matériau homogène à une excitation électromagnétique fait appel à
trois paramètres : la permittivité électrique    ,la conductivité électrique   et la
perméabilité magnétique    . Ces grandeurs peuvent dépendre de la fréquence. Dans ce
cas, elles sont complexes.
En réponse à une excitation électromagnétique, deux types de phénomènes physiques
peuvent avoir lieu dans le matériau :

Des phénomènes de transport : concernant le déplacement de charges libres sous
l’action d’un champ électrique.
 Des phénomènes de polarisation : concernant les charges liées qui présentent un
moment dipolaire permanent ou induit.
8
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
Dans les matériaux, les équations de Maxwell microscopiques sont difficilement
applicables en pratique, car les charges liées aux atomes et aux molécules jouent un rôle
important et difficilement contrôlable. Pour surmonter cette difficulté, on introduit des
champs macroscopiques (D et H) dont les sources excluent les charges et les courants liés.
[5]Nous allons maintenant rapidement passer en revue l’origine des ces champs
macroscopiques.
Les matériaux diélectriques réels contiennent un certain volume de charges libres
provenant des impuretés. Ainsi, dans les diélectriques, on peut également observer une
très légère conduction, détectable surtout à basses fréquences.
I-2- Propriétés diélectriques des matériaux et conductivité électrique :
I-2-a- Théories du champ électrique local :
L'approche théorique du problème de la permittivité diélectrique des mélanges
diélectriques nécessite le calcul des polarisabilités et des moments dipolaires des
inclusions composant le mélange. Ceci conduit au calcul du champ local au niveau de
chaque inclusion et oblige à un passage par l’état mésoscopique de la matière.
Le champ électrique local E Lo c est par définition le champ régnant à l’emplacement d’un
dipôle i donné, autrement dit c’est la résultante du champ macroscopique appliqué
et
des champs créés par tous les autres dipôles E J [6, 7,8] :
 E Loc i
 E E j
(I.1)
j i
Considérons un matériau diélectrique se trouvant dans un champ électrique E et les
particules du diélectrique se trouvant dans une cavité macroscopique sphérique.
Le diélectrique qui entoure cette cavité est considéré comme homogène. Le champ régnant
à l’intérieur de la cavité sera la résultante du champ macroscopique extérieur E Figure (I
.1). Du champ macroscopique E Lo c provenant des charges induites sur la surface de la
cavité, donc du milieu continu uniformément polarisé par P (si la cavité est sphérique, ce
champ est déterminé par un calcul électrostatique élémentaire: E 1 
P
[9]. Étant le
3 0
9
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
coefficient de dépolarisation d’une sphère), et du champ E2 représentant la somme des
champs individuels créés par les
dipôles (particules) situés à l’intérieur de la cavité.
Le champ électrique local de ce diélectrique sera alors :
E loc  E  E 1  E 2
(I.2)
Le calcul du champ électrique local est l'un des principaux problèmes de la théorie des
diélectriques. C’est un problème très complexe qui n’a toujours pas été résolu d’une
manière complète et précise. Néanmoins, en utilisant certaines approximations et en
partant de principes bien fondés [7, 10,5], on arrive à obtenir des relations simples entre le
champ local E loc et le champ extérieur E [6]. Le champ local et le champ appliqué
(extérieur) sont liés selon Lorentz (1880) [7].par la relation:
E loc  E 
P
3 0
(I.3)
Lorentz est parti du principe que les champs électriques crées par les particules
remplissant la cavité sphérique du diélectrique s’annulent à l’intérieur de cette cavité
E 2  0 .Ce principe limite le domaine d’application de l’équation décrivant le champ de
Lorentz. Elle n'est satisfaite que dans le cas où les particules n’ont pas de moments
dipolaires permanents, ou quand elles sont distribuées de façon désordonnée, ou bien
quand elles constituent un réseau cristallin ayant une symétrie importante (dans ce cas
E 2  0 ).
 E Loc i
 E E j
E loc  E  E 1  E 2
j i
Figure (I .1) : la cavité de Lorentz. Elle distingue les contributions des régions éloignées du dipôle
(les charges extérieures et le cristal au-delà de la cavité) des régions proches. « Proche » et «
éloigné » étant relatif à la dimension du dipôle ou à la distance moyenne entre les dipôles.
10
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
De simples considérations de symétrie montrent que ce terme E 2 s’annule pour
toute distribution cubique et purement aléatoire des dipôles n >> 1.Le modèle du champ
local de Lorentz n'est donc applicable que dans le cas des diélectriques non dipolaires avec
des particules sphériques. On ne peut donc négliger le champ E 2 provenant du voisinage
le plus proche de la particule dans le cas des gaz condensés ou des liquides avec les
particules dipolaires. Toutes les équations basées sur le modèle du champ local de Lorentz
ne décrivent pas correctement les processus se produisant dans les diélectriques dipolaires
condensés.
Dans un matériau, les deux grandeurs vectorielles macroscopiques que sont le champ
électrique E et le déplacement électrique D [11, 13, 14,3] sont reliées entre elles par la
relation:
Avec
D  0E  P   E
Où  0 est la permittivité du vide

0
P  (   0 ) E
(I.4)
 8,854  1012 F m 1  et P la polarisation [15] ou (le
moment dipolaire) crée par le déplacement des charges liées en opposition au champ
électrique extérieur E. c’est-à-dire toutes les charges positives se déplacent vers la direction
conforme à celle du champ, et les charges négatives dans la direction opposée, ce qui crée
une polarisation du diélectrique.
 Représente la permittivité diélectrique du milieu
(F/m).La polarisation électrique P qui représente, d’une façon générale, l’ensemble des
contributions multipolaires électriques peut être remplacée dans cette équation par la
seule contribution de la densité de moments dipolaires P (approximation dipolaire)
puisque celle-ci est, dans la plupart des cas, beaucoup plus importante que les
contributions des densités multipolaires d’ordre plus élève.
Dans la mesure où l’intensité du champ appliqué n’est pas trop forte, la polarisation
P est reliée linéairement à E à l’aide de la susceptibilité diélectrique  du milieu par :
P  0 E
(I.5)
Ce qui nous permet d’établir une relation de simple proportionnalité entre le déplacement
électrique et le champ électrique en définissant la fonction diélectrique telle que [6, 16,
5,15].
D   0 E
av ec
   1
(I.6)
Notons que pour un milieu anisotrope, la susceptibilité diélectrique  est une
grandeur tensorielle. Nous aurons l’occasion de le rappeler ultérieurement dans ce
11
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
chapitre, quand sera abordé le calcul de l’intensité diffusée par processus Raman. Par
conséquent, il en va de même pour la fonction diélectrique qui s’écrit, d’une manière
générale, [14] la constante diélectrique est de la forme complexe :
  1  i  2
(I.7)
Où 1et  2 représente respectivement la partie passive et active de la réponse diélectrique
des matériaux.
Dans le cas où les moments multipolaires d’ordre supérieur à deux, sont négligeables, On
obtient une relation entre la polarisation (dipolaire) P et la polarisabilité  de la forme
[17]:
P 
N
k
 k ( E lo c ) k
(I.8)
k
Où la sommation s’effectue sur les différents types de dipôles; N k est le nombre de
dipôles k par unité de volume et E loc est le champ inducteur qui polarise le dipôle. Cette
équation permet de relier les caractéristiques microscopiques et macroscopiques du
milieu. En substituant (I.4) dans (I.8), il vient : [6] nous obtenons
(   0 ) E 

N k  k (E
lo c
(I.9)
)k
k
Par conséquent, si on peut établir une relation entre le champ macroscopique appliqué E et
le champ local E loc , on peut alors obtenir une relation entre  , grandeur macroscopique
caractéristique du milieu et  k caractérisant ses constituants élémentaires.
L’établissement de relations entre les grandeurs macroscopiques et les grandeurs
microscopiques de la matière est un problème physique d’une grande complexité et
nécessite de nombreuses approximations qui sont loin d’être satisfaisantes. En effet, on
suppose que l’équation (I.9) qui relie la fonction diélectrique  à la polarisabilité 
s’applique aussi bien au cas des atomes et des molécules qu’à celui d’une inclusion de
plusieurs centaines d’Angström d’un matériau k caractérisé lui même par une fonction
diélectrique  k . Il faut pour cela que la relation linéaire (I.4)
soit applicable, ce qui
suppose que :
(1) l’approximation dipolaire est valable aussi bien pour l’atome que pour
l’inclusion, ce qui limite les formes acceptables pour celle-ci.
12
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
(2) et le champ est uniforme sur le dipôle, ce qui limite la taille supérieure de
l’inclusion (approximation quasi-statique). Dans ces conditions, la fonction diélectrique
effective est donnée par :
(   0 ) 
N
k
 k (E m )k
(I.10)
k
Où N k est le nombre d’atomes k par unité de volume,  k leur polarisabilité et (E m )k
le champ inducteur sur l’inclusion k,  k est relié à la fonction diélectrique du matériau k
par l'équation:
 k
  0 E  N ak  k
 E lo c k
(I.11)
Nak est le nombre d’atomes k par unit´e de volume du matériau k et  E loc  k Le champ
local dans le matériau pur. L’équation (I.10) devient alors
(   0 ) 

k
N ak
(E m )k
( k   0 )
N k
( E lo c ) k
(I.12)
Nak
est égal à la fraction volumique pk occupée par le matériau k dans le composite. Il faut
Nk
maintenant déterminer la relation entre le champ inducteur mésoscopique (E m )k
polarisant l’inclusion et le champ local microscopique  E loc  k polarisant ses atomes. C’est
très précisément le problème, à une échelle intermédiaire, traité à trois dimensions par
Lorentz et qui conduit à l’équation de Clausius-Mossotti [18], que nous décrirons dans le
paragraphe suivant. D’autres approches plus simples sont cependant envisageables; elles
conduisent à des théories dont le champ d’application est réduit mais qui constituent
parfois de très bonnes approximations.
I-2-b- Théories des milieux effectifs :
Pour traiter ce problème, une autre théorie a été proposée par Bruggeman en 1935
[19,20]. Dans le modèle de Bruggeman (ou modèle du milieu effectif approximatif), pour
un composite binaire, elle consiste à rendre homogène les propriétés locales de ce
mélange.
Un mélange aléatoire de deux types de grains, que nous dénotons A et B, présentent dans
les fractions relatives p
A
et
p
B
respectivement, et caractérisé par les différentes
13
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
conductivités scalaires  A et  B présents dans le volume (surface dans le cas 2d).L’effet
de contact est ignoré dans ce cas Figure (I .2.a).
La partie (a) de la figure est entourée par un assortiment de deux composants 1 et 2, cette
partie est supposée avoir une forme bien définie. (Par exemple surface en 2d, volume en
3d) et est fixée non pas dans son milieu d’origine mais dans un milieu déterminé d’une
Façon self consistance de conductivité  e .
Nous désirons calculer la conductivité efficace  e de ce composé. Pour accomplir ceci,
nous imaginons que chaque grain, au lieu d'être enfoncé dans son environnement aléatoire
réel [21,22], est à la place immergée dans un milieu efficace homogène de la conductivité
 e qui sera individu-conformé déterminé. La conductivité effective est définie par
l’équation suivante :
J
(I.13)
 e E
Les crochets expriment la moyenne sur le volume J, E, et  e sont respectivement la
densité de courant, le champ local et la conductivité effective.
(a)
(b)
Figure (I .2): le grain i=A ou B a une forme bien définie (par exemple surface en 2d, volume en 3d)
et est fixé non pas dans son milieu d’origine mais dans un milieu déterminé d’une Façon self
consistance de conductivité  e .
De plus, nous rapprochons chaque grain en tant qu'ayant une forme sphérique. Ceci peut
ne pas être peu raisonnable si les grains sont raisonnablement compacts dans la forme.
Alors le champ électrique à l'intérieur du grain i est uniforme et donné par un résultat
élémentaire d'électrostatiques :
E int  E 0
3 e
 i  2 e
14
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(I.14)
Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
Là où  i   A ou  B et E 0 est le champ électrique loin du grain. Si E est le champ
électrique appliqué au mélange (représentant aussi le champ du milieu homogène appliqué dans
la région hachurée), sur la surface de cette région apparaissent des charges créant un dipôle
électrique de moment P :
P  Ea 3
 A e
 A e
(I.15)
S’il existe dans le mélange N1 composants par unité de volume, il y’aura donc une densité de
polarisation :
PA  N1Ea 3
 A e
 e
 pA E A
 A e
 A e
(I.16)
Avec p A la concentration du composant 1 dans le mélange. De manière similaire, nous obtenons
pour le composant 2 :
PB  p B E
 B e
 B  e
(I.17)
p B : étant la concentration du composant 2 dans le mélange
Considérant maintenant la situation représentée dans la Figure (I .3). La région II représente le
mélange considéré de conductivité  e soumis au champ E I , alors que EII est le champ dans la
région homogène
Figure (I .3): Milieu Homogène (I) et biphasé (II)
Les deux régions sont soumises au même courant et ont la même conductivité [21,22] .Nous
aurons donc :
(I.18)
EI  EII
Où
div( EI )  4 div ( P )
Ce qui nous conduit à :
15
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(I.19)
Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
(I.21)
E I  E II  4 ( PA  PB )
En combinant les équations (I.18) et (I.19), nous obtenons :
(I.22)
PA  PB  0
Ce qui mène à l’équation suivante pour  e :
pA
 A  e
  e
 pB B
0
 A  2 e
 B  2 e
(I.23)
La résolution de cette équation permet d’obtenir  e comme suit :
2
1

e   3pB 1 B   3pA 1 A    3pB 1 B   3pA 1 A    8AB 
4

(I.24)
Cette équation conduit pour un composite bidimensionnel (métal - isolant), au seuil de percolation
à la relation :
 e   métal  isolant
(I.25)
I-3- Propriétés de transport :
I-3-1-Équation de Maxwell :
La théorie classique du champ électromagnétique est fixée dans les années 1860,
lorsque Maxwell compléta les travaux d’Ampère et de Faraday et obtint un ensemble
cohérent d’´equations différentielles pour les champs électrique (E) et magnétique (H). [5]
Dans le système d’unité gaussien, les phénomènes électromagnétiques sont régis à travers
les équations suivantes [13,14, 16,23] :
divD  
(I.27)
divE  0
rot   

t
rotH  J 
D
t
 Et J sont respectivement la densité des porteurs et le vecteur de densité de courant.

E : Champ électrique V
m
(I.26)
.
16
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(I.28)
(I.29)
Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux

D : Vecteur de déplacement C
m
.
 :Induction magnétique (Tesla).

H : Champ magnétique A
m
.
Les relation constitutives entre D et E ,  ,et Jet H sont définit par [24]:
D   E

   H
J   E

(I.30)
Où  et  sont respectivement la perméabilité magnétique, et la conductivité électrique  et J
sont respectivement la densité des porteurs et le vecteur de densité de courant.
Une représentation équivalente est obtenue en utilisation la transformation de Fourrier du
champ et du déplacement.
On obtient la conductivité  en fréquence qui dépend de statique
    i   0    i   0 
(i
2
  1)
(I.31)
Qui relie la conductivité électrique en fréquence à la permittivité diélectrique du matériau.
Ainsi avec des mesures électriques en fréquence de l’admittance (ou l’impédance) on
déduit la permittivité. Cette permittivité est complexe dans un métal.
I-3-2-Conductivité électrique :
Les matériaux solides sont classés en fonction de la grandeur de leur conductivité
électrique  en trois catégories :
4
1
 Conducteurs (   10 S .m ) comme le Graphite et Eau de mer, fer.
 Semi conducteurs ( 10
6
   10 4 S .m 1 ) par exemple le Silicium et germanium.
6
1
 Isolant (   10 S .m ) comme le Bois et Eau distillée.
La conductivité est la grandeur caractérisant l’aptitude d’un matériau à permettre le
passage du courant électrique, c’est-à-dire à permettre aux charges électriques, charges
libres de se déplacer dans un sens donnée au sein de ce dernier lors de l’application d’un
champ électrique.
La densité de charges libres J tient compte de la conductivité électrique selon la loi
d’Ohm :
17
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
J E
(I.32)
La conductivité peut se représenter comme une grandeur physique complexe :
   '  i ''
(I.33)
L’introduction d’une partie imaginaire montre que le matériau ne réagit pas
instantanément à l’action d’un champ électrique. C’est le cas des roches géologiques
contenant de l’eau ou bien la présence d’oxydes dans certains minéraux. Pour des
fréquences très élevées (de l’ordre de
), la conductivité électrique s’écrit :
j
 st
E
1  iw
(I.34)
I-4- Réponse en fréquence d’un conducteur :
Selon la valeur de la fréquence on peut distinguer trois domaines :
I-4-1- Domaine de conduction :( w  1/ )
La fréquence de plasmon est de l’ordre de 3  1015 Hz , ce domaine qui s’étend jusqu’à
l’infrarouge lointain est appelé domaine de l’effet de peau classique.
Dans le cas ou la partie imaginaire de ε est très grande devant le module de la partie réelle
(  ' '   ' ou    ), et pour des gammes de fréquence supérieures au tétra hertz l’équation
précédente de Drude se réduit à la loi d’Ohm.
I-4-2- Domaine de relaxation : 1 / 
    p
Dans cet intervalle,  ' est négatif. Le comportement du conducteur est analogue à celui
d’un plasma sans pertes (les collisions sont négligeables). L’onde incidente sur le métal est
réfléchie comme le serait une radioélectrique par un gaz ionisé à une fréquence inférieure à la
fréquence plasmon. Ce domaine de relaxation peut être le siège d’un phénomène appelé effet de
peau anomal. Ce phénomène se produit quand la profondeur de pénétration de l’onde est très
inférieure à sa longueur. Cet effet de peau anormal diminue la conductivité électrique du
matériau.
18
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
I-4-3-Domaine de transmission ( 
  p )
Dans ce cas, la fréquence de collision
La partie réelle de la permittivité se réduit à
 1
est inférieure à la fréquence de l’onde incidente.
  alors que sa partie imaginaire devient très faible.
Le conducteur se comporte comme un diélectrique, il est donc transparent à l’onde. Dans cette
situation, le métal peut alors être utilisé dans la gamme de l’ultraviolet notamment pour la
réalisation de lentilles ou de filtres [16,4]
I-5-Pertes diélectriques :
La densité de courant J est toujours la somme des densités du courant de conduction
E (t ),  et du courant de déplacement La permittivité absolue définit la possibilité d’être
traversé par un courant électrique, sous l’action du champ électrique. Ceci résulte de
diverses contributions de déplacements des charges : déplacement des électrons,
déplacements des atomes et des ions, orientation des dipôles électriques et déplacement
des charges d’espace. [25] En effet, la densité de courant traversant ce diélectrique en
présence d’un champ électrique sinusoïdal est:
J (t )   E (t ) 
dD (t )
dt
(I.35)
Où  est la conductivité correspondante aux courants de conduction utilisée de la
transformée de Fourrier suivante :

 E (t ) 


 D (t ) 




E ( )e
it
d 

(I.36)


D (  )e
it
d 

On trouve :
J (t )   E (t )  i D( )
(I.37)
J (  )  (  i   (  ) ) E (  )
(I.38)
J ( )  (   0 r'    i  0 r'' ( )) E ( )
19
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(I.39)
Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
''
Le facteur de dissipation diélectrique est égal au quotient  r
tangente de l’angle de perte ou Tg  ;
 r'
ce quotient est appelé aussi
est l’angle complémentaire du déphasage entre la
tension appliquée au diélectrique et le courant qui en résulte [25], le facteur de qualité est
aussi l’inverse de la tangente de l’angle de pertes  :
Tg  
ImZ Re 

Re Z Im
(I.40)
 r'' est l’indice de pertes et Tg  facteur de pertes diélectriques
I-6- Modèle de debye :
En 1929 [26], P. Debye a expliqué les valeurs importantes de  sta dans certains liquides
en supposant que les molécules possèdent des moments dipolaires permanents
susceptibles de s’écarter de leur orientation d’équilibre ; leur retour vers celle-ci étant
caractérisé par un temps de relaxation  [9]
.Si la fréquence angulaire  du champ
appliqué est très supérieure à  1 la molécule ne peut plus ((suivre)) le champ. Debye
propose en conséquence d’écrire la polarisabilité sous la forme :
 ( ) 
0
1  i 
(I.41)
Où  0 désigne la polarisabilité orientationnelle statique [9].
La permittivité complexe en fonction de la fréquence, peut être représentée dans un certain
nombre de cas par la formulation :
 ( )   '  i ''    
 sta   
1  i 
(I.42)
Selon Debye un diélectrique soumis à une excitation sinusoïdale a une permittivité
complexe. Par identification des parties réelle et imaginaire, sont données par les
formules suivantes :
Pour
  0,  (0)   sta
et pour   ,  ()   
  ( )    
( sta    )
(1   2 2 )
20
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(I.43)
Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
  (  ) 
  (  sta    )
(1   2 2 )
(I.44)
  et   écrie en fonction de la fréquence  sont montrées sur Pour rendre ces courbes
plus spectaculaires, on a l'habitude de tracer  ( ) en fonction de  ( )
Cette représentation est connue sous le nom de diagramme de Cole et Cole (Fig. (I .3)).
Où  est la pulsation angulaire, est le temps de relaxation,  sta est la permittivité de
champ statique qui correspond à la valeur de la permittivité lorsque le moment dipolaire
global atteint une limite de saturation, c'est-à-dire quand toutes les molécules dipolaires
sont orientées alors que  sta est la permittivité optique, qui correspond à la valeur de la
permittivité lorsque le milieu se tétanise. Elle est appelée ainsi, car sa valeur est égale au
carré de l'indice optique du milieu.
On remarque en dérivant l'expression de que les pertes diélectriques passent par un
maximum [17] lorsque :
1
  1 
m
2 f m
(I.45)
Cole et Cole ont proposé une représentation dans le plan complexe de la permittivité
diélectrique ; on parle de diagramme de Cole-Cole. Dans cette représentation, la fréquence
est un paramètre libre. La permittivité prédite par le modèle de Debye correspond à un
demi-cercle centré sur l’axe réel dont le centre est au milieu de
  et  sta
La permittivité et la polarisation de relaxation dépendent du temps; on distingue
deux états d'équilibre pour chacune de ses caractéristiques. Dans un champ
statique    0  , la permittivité diélectrique vaut  sta , et dans les fréquences optiques
   
elle vaut   . L'équation typique décrivant ce modèle simple de relaxation
diélectrique est l'équation de dispersion de Debye :
21
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
 ( )    
(  st    )
  (  st    )
i
2 2
(1    )
(1   2 2 )
(I.46)
I-7- Modèle de Cole-Cole :
Dans le modèle de Cole-Cole, on montre en 1941[27] à partir des équations de debye,
que la représentation graphique de la permittivité complexe est donnée par la
relation [28]:
 ( )   0 
 sta   
1   i 


i
s
 0
(I.47)
Figure (I .3) : Diagramme de Cole & Cole.
Le paramètre , dit facteur d’amortissement, permet d’ajuster la largeur de la dispersion à
partir de plusieurs études sur les phénomènes de relaxation diélectrique, Havriliak et
Negami [29,30] ont proposé une relation plus générale pour mieux décrire le
comportement fréquentiel de la permittivité complexe des liquides :
 ( )    
 sta   

i s
 
 0
(1   i   )
(I.48)
Les expressions de Cole-Cole et de Davidson-Cole [31,32] sont retrouvées respectivement
 ( )    
( s    )
(1  i  ) 
0   1
Ainsi que le modèle de Havriliak et Negami
22
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(I.49)
Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
 ( )    
( s    )
(1  ( i  )1   ) 
ou 0    1
(I.50)
I-8- Fonction diélectrique pour un oscillateur harmonique :
Le déplacement de l’équilibre s dû à l’oscillateur produit un moment dipolaire :
p  e* s
(I.51)
e* est une charge ionique effective (elle n’est pas forcement égale à la charge qui cause le
dipôle statique de l’oscillateur). Les dipôles dynamiques peuvent se produire par exemple
lorsque deux sous réseaux, de charges opposées, d’un cristal ionique sont déplacés l’un
par rapport à l’autre.
L’équation du déplacement de l’oscillateur harmonique dû à un champ externe est [5] :
e*
s   s   s  E

..
 Étant la masse réduite,
.
2
0
(I.52)
la constante d’amortissement qui décrit la durée de vie finie,
des ondes normales de vibration et
la fréquence plasmon. La polarisation
sera donnée
par
P
N étant le nombre de densité et
N *
N
e s   0 E
V
V
(I.53)
est la polarisabilité électronique. En appliquant la
transformée de Fourier aux deux équations précédentes nous aurons :
e*
s       i  
E  

2
0
2
(I.54)
et
N *
N
e s     0
 E  
V
V
Ici la polarisabilité électronique est supposée indépendante de
P   
(I.55)
au voisinage des
fréquences propres du réseau. De ces deux dernières équations nous obtenons :
e*2 N
V  0
N
    1    2
V
 0   2  i
23
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(I.56)
Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
Lorsqu’on introduit le constant diélectrique statique  sta   0  ainsi que   (pour 
grand) on aura :
      
 02   sta    
 02   2  i 
(I.57)
La constante d’amortissement  doit être positive.    , n’aura donc pas de pôle dans
le demi plan positif imaginaire. En séparant    en une partie réelle et une partie
imaginaire on aura [29] :
 1      
  sta
 2   
     02   02   2 
2
 02   2     
  sta
(I.58)
2
     02 
2
 02   2    
(I.59)
2
I-9- La spectroscopie d’impédance (SI):
La mesure de l’impédance complexe permet d’obtenir la conductivité complexe en
fonction de la fréquence. Cette technique est connue sous le nom de Spectroscopie
d’impédance. L’impédance électrique relie plusieurs paramètres physiques comme la
constante diélectrique complexe, la conductivité électrique et la capacité.
La Spectroscopie d’impédance c’est avérée une méthode d’analyse puissante dans la
recherche et le développement des matériaux. Cette méthode est relativement simple et
non destructive. les résultats peuvent souvent être corrélés avec beaucoup de propriétés
physique des matériaux[33], les propriétés diélectriques [34] et l’influences de la
composition sur la conductivité électrique des solides [35 ,34] elle est également utilisée
comme procédé pour le contrôle de la qualité des produit alimentaires et
pharmaceutiques[36] .cette méthode peut contribuer à l’interprétation des processus
électrochimiques fondamentaux , dû généralement à des phénomènes électrochimiques
Cette technique est basée sur la modélisation des résultats
obtenus par des circuits
électriques équivalents qui ont la même réponse en fréquence que l’échantillon.
Le comportement électrique d’un système électrochimique peut être représente de
façon analogue par des circuits d’impédance. L’application d’une tension sinusoïdale et
24
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
l’analyse de la réponse du système permettent d’obtenir des renseignements sur les
différentes étapes intervenant dans le mécanisme réactionnel. L'ensemble des réponses du
système dans une très large gamme de fréquence constitue un diagramme d'impédance.
Z ( ) est généralement définie comme l’opposition d’un dispositif ou d’un circuit au
passage du courant alternatif à une fréquence donnée Z ( ) Y X
(l’équivalent de
résistance électrique en régime continue).
(a)
Circuit équivalent
(b) tracé dans le plan complexe (plan de Nyquist)
Figure (I.4) : Impédance dans le plan complexe et le circuit équivalent.
L’impédance Z ( ) est un nombre complexe qui peut être représente sous la forme
Z ( )  Z ( ) exp(i  ) Ou Z ( ) le modèle de la fonction de transfert i est le nombre
imaginaire (i 2  1) et  la pulsation. La fonction Z(w) est une fonction complexe qui peut
être représentée en coordonnées cartésiennes :
Z ( )  Re( Z )  i Im( Z )
Ou Re(Z)
et Imag(Z)
(I.60)
sont respectivement la partie réelle (résistance) et la partie
imaginaire (réactance) de Z(ω)
Re( Z )  Z ( ) cos( ) : Im( Z )  Z ( ) cos( )
Z ( )  Re( Z )2  Im(Z )2 et   arctg
Im( Z )
Re( Z )
Avec  angle d’un déphasage.
25
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(I.61)
(I.62)
Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
Si X est un courant et Y est une tension, Z ( ) est une impédance qui peut être
représentée en fonction de la fréquence soit, dans le plan complexe de Nyquist, soit dans le
plan de bande qui donne en fonction de log Z ( ) et  en fonction de (log f )
Le diagramme d’impédance (diagramme de Nyquist) est constitué d’un nombre de
boucles, ayant en générale la formule d’un demi cercle, correspondant aux différents
processus, figure(I.4) quand les étapes sont suffisamment découplées, ces boucles sont
séparées, permettant ainsi, la caractérisation de chacune des étapes réactionnelles, ainsi la
boucle capacitive apparaissant à haute fréquence.
D’autres modes de représentations sont utilisés, comme l’admittance. De même que la
Conductance, qui a été créée afin de faciliter les calculs des circuits comportant des
éléments purement résistifs en parallèle, l’admittance a été imaginée pour les circuits
utilisant des impédances. [6] L’admittance (  ) est l’inverse de l’impédance et s’exprime en
siemens (S).
 ( ) 
1
Z ( )
(I.63)
L’admittance un nombre complexe qui s’écrit :

Re(Z )  i Im( Z )
(Re Z ) 2  (Im Z )2
(I.64)
I-10- Modélisation de l’impédance :
L'idée de modéliser les propriétés de propagation d'onde dans les milieux matériels à
partir de circuits est ancienne : "Equation des télégraphistes ", travaux de Von Hippel. Elle
conduit à de bons résultats pour des milieux homogènes et a été généralisée aux cas des
circuits hyperfréquences avec une représentation correcte des composants passifs qui
interviennent.
Sa généralisation sur des systèmes non homogènes, tels que des mélanges de conducteurs
et d'isolants est plus récente. Les premiers travaux sur ce thème ont été effectués par
l'école russe.
Une cellule électrochimique, étudiée par spectroscopie d’impédance, peut être représentée
par un circuit électrique équivalent, comprenant des éléments simples :
26
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
 les résistances R qui sont indépendantes de la fréquence et qui ne produisent aucun
déphasage. L’impédance ZR d’une résistance est égale à la résistance R. Z R  R
 les capacités C qui déphasent le signal. L’impédance correspondante Z c , diminuant
avec la fréquence, équivaut à : Z c 
1
ic
 les inductances L qui déphasent le signal. Dans ce cas, l’impédance ZL augmente
avec la fréquence et correspond à : Z L  i L
Le calcul de l’impédance totale Z dépend de la nature du circuit. Lorsque les éléments sont
en série, l’impédance totale est égale à la somme des impédances de chaque
1
1


Élément  Z T   Z i  alors qu’en parallèle

ou  t    i .
ZT

i

i Zi
i
De nombreux diagrammes impédance métriques peuvent être modélisés par un circuit
électrique équivalent, comprenant uniquement des résistances et des capacités [33,37].
27
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
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Chapitre I
Propriétés diélectrique des matériaux
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[32] M. Clausse” Comportement dié1ectrique en basses fréquences des émulsions du type ~huiledans-eau~ “Sci. 255, (1977) 40.
[33] Ding, SJ. Chang, BW, Wu, CC., Lai, MF, and Chang, HC. Impedance spectral studies of
self-assembly of alkanethiols with different chain lengths using different immobilization
strategies on Au electrodes. Analytica Chimica Acta 554 Issues (1-2), (2005) 43.
[34] I.J. Young “Dielectric measurement and analysis for the design of conductor/insulator
artificial dielectrics” IEE Pros –Sci Vol 147 N°4 (2000) 4773.
[35] L .Zekri, N. Zekri and J.P .Clerc, Journal of Physics D Vol.37, (2004) 535.
[36] T. Hong, Y .Chen, H; Sun and W.P. Jepson “Monitoring corrosion in multiphase
pipelines” Materials and Corrosion 52, (2001) 590.
[37] C. Fernandez-Sanchez, CJ. McNeil, And K. Rawson, Electrochemical impedance
Spectroscopy studies of polymer degradation: application to biosensor development. Trends in
Analytical Chemistry, 24 Issues (1), (2005) 37.
29
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et
modélisation
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
II-Introduction :
La première partie de ce chapitre, consiste à présenter la transition de phase dans la
percolation. La théorie de percolation est un ancien modèle pour les systèmes
désordonnés et leur transition de phase a été intensivement étudiée par de
différentes méthodes et techniques analytique (théorie milieu effectif, théorie de
champ etc.) ou numériquement (par réseaux de résistance ou simulations aléatoires
de Monte Carlo) [1].
Selon Stauffer et Aharoni (1994) [2,3, 4], le terme de la percolation (du latin
"percolare", couler à travers) a été introduit en 1957 par les mathématiciens
Broadbent et Hammersley [5,6] qui étudiaient le problème du passage d'un fluide
dans un filtre partiellement obstrué. Ces auteurs ont donné un cadre mathématique
et rigoureux au phénomène de la percolation dont le concept avait déjà été abordé
par les chimistes Flory et Stockmayer [7] qui s'intéressaient aux réactions de
polymérisation réticulaire tridimensionnelle de chaînes polymères. Flory note en
particulier le passage soudain de l'état de solution à celui de gel pour un certain
avancement de la réaction. Il montre que cette transition correspond à l'apparition
d'une structure macroscopique de chaînes branchées.
Le champ d’application de la théorie de percolation dépasse largement le domaine de
la science des matériaux. Ce modèle mathématique décrit aussi de nombreux
phénomènes tels que les feux de forets et les épidémies [8,38].
Dans la deuxième partie Nous avons présenté les différents modèles pour le
calcul des propriétés diélectriques des matériaux composites, essentiellement à base
de matériau conducteur et isolant, et cela à travers les modèles RC et RL-C, et les
méthodes comme la Méthode Exacte (ME) pour le calcul de la conductivité complexe
(l’inverse de l’impédance) et la distribution du champ local
d’un matériau
(composite), et qui se compose essentiellement de grains métalliques (conducteur) et
isolant (diélectrique). Cette méthode est basée sur la résolution exacte des équations
de Kirchhoff pour un réseau d’impédances qui exige l’utilisation de matrices d’ordre
N²×N² (où N est la taille du réseau carré). Ces matrices sont impossibles à manipuler
31
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
numériquement pour de grands échantillons à cause de l’espace mémoire insuffisant
et du temps de calcul très lent.
L’étude
concerne à étudier le comportement de la
conductivité complexe, du
système pour des faibles fréquences d’un mélange métal-isolant a été caractérisée
bien pour des systèmes 2D qui correspond à un réseau RC.
On peut citer comme exemple, un réseau carré de taille 256×256 exige un espace
mémoire de 128Gb. L’originalité du ME est que cette dernière utilise l’avantage de la
configuration particulière de ces matrices sparces et leur organisation en blocs.
Ces matrices sont en réalité des matrices tri diagonales par bloques, le reste de la
matrice étant des zéros. La diagonalisation et l’inversion de la matrice initiale (très
grande matrice de taille N² x N²) revient simplement à manipuler et inverser des
bloques de taille N x N (les blocs constituant de la diagonale et la diagonale
supérieur ou inférieur de la matrice vue sous forme de blocs). Ceci réduit
considérablement la mémoire nécessaire et la consommation en temps de calcul.
32
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
(Partie I) : Généralités sur la théorie de percolation et d’Ising
II-I-1- Définitions :
Les problèmes de percolation les plus simples sont ceux dit de "percolation sur
réseau". Sur la Figure (I.1), nous avons représenté un réseau régulier carré à deux
dimensions mais il existe de nombreuses géométries différentes, par exemple, réseau
triangulaire, réseau nid d'abeille à deux dimensions ou encore réseau cubique ou
hexagonal compact en trois dimensions. On appelle site, les points d'intersection des
différents "segments" et liens ces différents segments. Supposons que chaque lien
(ou site) puisse être dans l'un ou l'autre des états : intègre ou coupé (occupé ou non
occupé). On peut, alors, distinguer deux types de problèmes de percolation sur
réseau [1]:
1. la percolation de sites pour laquelle deux sites plus proches voisins sont
connectés s'ils sont occupés. Tous les liens sont intègres ou actifs. Le modèle de
percolation le plus simple est défini sur un réseau carré de L × L sites [13]. (Figure
(II.1-a))
2. la percolation de liens pour laquelle deux sites sont connectés si le lien qui les
unit est intègre. Tous les sites sont occupés. (Figure (II.1-b)) L’amas sera dans ce cas
l’ensemble de traits pleins qui se touchent.
Sites (a)
liens (b)
Figure (II.1): Les deux grands types de percolation : la percolation de sites et la percolation
de liens. [10]
33
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
La figure (II.2), est une illustration de la percolation de liens. Nous discuterons, dans
la suite du manuscrit, de ce type de percolation parce qu'il est plus adapté à la
description des propriétés de transport.
Soit p la probabilité pour qu'un lien soit intègre ((1-p) la probabilité qu'il soit
coupé).
Dans le cas des mélanges isolant-conducteur, pour une concentration en inclusion
donnée, on observe le passage relativement brusque d’un état à un autre selon le
degré de connexion de la phase majoritaire : c’est une transition de percolation. Pour
les faibles valeurs de concentration p, il existe des amas finis de grains conducteurs
isoles les uns des autres : le système est isolant. Lorsque p atteint une valeur
caractéristique pc (seuil de percolation), un amas infini de grains conducteurs apparait,
il existe un chemin continu a travers tout l’échantillon, le systeme a une conductivité
non nulle. Lorsque p augmente au-delà de pc, l’amas infini se développe et les grains
non conducteurs sont isoles les uns des autres, cependant la valeur de la conductivité
n’évolue plus. Quand p=1, l’amas infini occupe tout le système Figure (II.6).
Figure(II.2): Illustration de la percolation de liens sur une portion de réseau carré. Les liens
en gras sont les liens intègres. (1) amas isolé, (2) bras mort de l'amas infini, (3) boucle, (4)
lien "rouge".
34
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Figure (II.3): La longueur de corrélation définie à partir de la probabilité d’appartenance à
un amas
II-I-2- Généralités :
II-I-2-a-Notion d’amas :
On appelle s-cluster un amas qui contient s éléments connectés selon le critère choisi.
Les propriétés morphologiques d'un réseau sont définies par des lois probabilistes
sur le nombre (Ns) de s-clusters ramené au nombre total de sites du réseau (N)
[11,12] :
ns 
Ns
N
(II.1)
Dans le cas ou l'on considère l'écoulement d'un fluide sur le réseau (eau, courant…)
cette amas permet le passage d'un côté à l'autre du réseau; c'est l'amas infini (ou
amas percolant).
On définit alors la probabilité d'appartenir à un s-cluster
P s  s .n s La probabilité pour un site d’appartenir à un s-amas.
(II.2)
la moyenne du nombre d’amas de taille s
On définit ainsi les grandeurs suivantes :
G (P )   n s
Le nombre total d’amas.
(II.3)
s
 s .n
s
La probabilité pour un site d’appartenir à un amas. Pour (P < Pc) [5]
(II.4)
s
 s .p
S (p) 
p
s
s
La taille moyenne des amas à la concentration.
s
35
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(II.5)
Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Soit la P ( p ) probabilité qu’un site appartienne à l'amas infini. Dans un échantillon
de taille finie, la probabilité qu’un site soit un élément de l’amas percolant se
détermine en faisant le rapport du nombre de sites dans l’amas infini par le nombre
total de sites actifs
On peut alors écrire :
P ( p ) 
nombre de sites de l’amas infini
nombre de sites actifs
(1  p )  p  
D’où :
 s .n
s
1
(II.6)
(II.7)
s
Au voisinage de la transition de phase pc, ces grandeurs morphologique suivant des
lois en puissance de p  pc
La taille moyenne des amas des sites (ou de liens) connectés suit une loi du type:
S  p  pc

(II.8)
On peut également étudier la longueur de corrélation ξ. On obtient une divergence
de ξ en pc [5,13] :
 (p) 
S
2
ns  p  pc

(II.9)
s
Où
est défini par la probabilité g(x) de trouver à une distance x d’un point de
l’amas un autre point appartenant également à cet amas. La probabilité g(x) suit le
comportement
:
Le nombre moyen d’amas varie comme :
g (x )  e
x

Pour
p  pc
(II.10)
Nous pouvons aussi définir cette grandeur comme étant la longueur pour laquelle la
masse de l’amas infini croit de manière uniforme Figure (II.3).

ns ( p )  p  pc
2 
s
La probabilité d’apparition [10] d’un amas de taille quelconque varie comme la
relation suivante:
36
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(II.11)
Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
II-I-3- Transport électronique et percolation :
Dans cette partie, nous allons montrer de quelle manière les propriétés de
transport électriques peuvent être décrites dans le cadre de la théorie de percolation.
Il existe toute une classe de matériau, (mélange isolant – conducteur, matériaux
fortement désordonnés) dans lesquels, la conductivité suit une loi d'échelle. Les
expériences modèles et les simulations numériques montrent que, près du seuil de
percolation, la conductivité varie suivant une loi en puissance [3] s'écrit :
  0 pour P  Pc

t
  ( P  P ) pour P  Pc
Où p est la probabilité qu'un lien du réseau soit conducteur ((1-p) la probabilité qu'il
soit isolant) et pc sa valeur au seuil de percolation (Figure II.5).
La conductivité électrique est caractérisée par un exposant critique t. Les calculs
numériques s'accordent sur les valeurs "universelles" de t =S=1.3 pour système 2 D à
pc=0.5.
La probabilité d’apparition d’un amas percolant est nulle lorsque la proportion de
sites conducteurs (p) est inférieure au seuil critique (pc). Or, le courant ne peut pas
traverser le réseau s’il n’existe pas d’amas infini. Par conséquent, la conductivité du
réseau est nul pour p < pc. Au contraire, lorsque la proportion de sites conducteurs
est plus grande que pc, les grains conducteurs forment un amas percolant à travers le
réseau de résistances. [5]
La conductivité () et la probabilité pour un site
d’appartenir à l’amas infini ( P ) augmentent alors de façon quasi-linéaire avec la
concentration p. lorsque tous les sites sont conducteurs (p = 1). La probabilité
d’appartenance à l’amas percolant est certaine pour chaque site : P ( p )  1 Tous les
sites étant conducteurs, le réseau transporte alors une unité de courant lorsqu’une
tension de un volt est appliquée entre les deux électrodes. Dans ces conditions, la
conductivité est posée gale à l’unité : ( p  1)  P ( p  1)  1
37
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Figure (II.4): Percolation électrique sur un réseau carré régulier. Les traits en gras
correspondent aux liens conducteurs et les traits fin aux liens isolants.
II-I-3-1-Exposants critiques :
Les exposants critiques attachés aux lois d’échelles ne sont pas indépendants.
La théorie physique d’échelle suppose que ces exposants sont interdépendants selon
les relations d’échelle.
En percolation, le paramètre d’ordre de la transition est la probabilité p  de
trouver un chemin qui traverse tout le réseau. Le paramètre extérieur est la
concentration p en particules. La probabilité de percoler est nulle sous pc et est nonnulle au-delà de ce point critique.  ,  ,et  sont les exposants critiques universels au
sens de la géométrie fractale et de l’invariance par dilatation.
Le tableau I donne [10] quelques valeurs typiques des exposants critiques pour
différents paramètres et pour les dimensions 2.
Exposant Critique
d=2
α - nombre total d’amas
β - amas infini
γ - taille moyenne des amas finis
ν - longueur de corrélation
μ – conductivité
-2/3[5]
5/36[5,10]
43/18
[5,10]
4/3[5,10]
1,3[5]
t- est l’exposant de la conductivité électrique.
Tableau (II.1) : Quelques exposants critiques au voisinage du seuil de percolation.
38
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Si un mélange composé de conducteurs (avec une concentration p) et d’isolants (avec
une concentration 1-p) subit une transition de percolation autour d’un seuil pc,le
système est isolant pour, et P  Pc conducteur à pc. [5] La variation de la conductivité
au dessus de pc est caractérisée par l’expression:
  ( P  P )t
(II.13)
Où p est la concentration de métal, Pc le seuil de percolation, et t est l’exposant de la
conductivité électrique.
Figure (II.5): variation de la conductivité d’un réseau de résistances en fonction de la
Concentration. Lorsque p inférieur à une valeur critique pc, la conductivité macroscopique
t
Nulle. Au-delà de pc, elle suit une loi de puissance en  P  Pc  .
II-I-3-2-Seuils de percolation :
Le seuil de percolation dépend également de la nature du réseau. Ceci est illustré
dans le tableau ci-dessous dans lequel nous indiquons les seuils de percolation de
sites et de liens pour des réseaux bidimensionnels carrés [9].
D’une manière générale, les seuils de percolation de lien et de site diminuent lorsque
la dimension d augmente. Le seuil diminue également lorsque la connectivité z du
réseau augmente. Peu de seuils sont connus exactement. Dans la plupart des cas, il
faut déterminer les seuils de percolation numériquement. Nous montrons que le pc
varie brusquement après une légère augmentation de l’épaisseur d’un système 2d.
39
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
On remarque que la percolation de liens présente toujours un seuil inférieur à celui
de la percolation de sites. En effet, pour créer localement un chemin, [10] il suffit
d’un lien alors que 2 sites occupés sont nécessaires.
La percolation représente le modèle de base pour un système structurellement
désordonné [5,4]. Pour simplifier, considérons un réseau carré, où chaque site est soit
occupé aléatoirement avec une probabilité p soit vide avec une probabilité 1-p (figure
(II.3)). Supposons que les sites occupés sont des conducteurs, les autres représentent
les non conducteurs, et le courant circule seulement entre les proches voisins.
Pour p < pc le mélange est isolant, puisqu’il n’existe aucun chemin conducteur
(amas fini) entre les bords de notre réseau. D’autre part si, p ≥ pc, il existe plusieurs
chemins conducteur (amas infini) entre les bords, et le courant peut circuler Figure
(II.6). Avec pc est la concentration pour laquelle le courant percolé pour la première
fois, c’est le seuil de percolation, ou la concentration critique puisqu’ il sépare deux
phases différentes.
Dans le tableau ci-dessous, les valeurs des seuils sont données pour divers
réseaux. Les seuils exacts sont indiqués par une étoile (*). [10]
Réseau
Dimension
Nid
d’abeille
Carré
2
Site
Lien
0,6962[5,11]
0,65271[5,11]
 0, 59275 11

 0, 593 [9,14]
 0, 592746 [5]

0,5*[11.5, 9]
0,5*[9.14,
44,11]
Triangulaire
 0.34719 11

 0.34729  5,10 

 0, 347  9,14 
Tableau (II.1) Variation du seuil de percolation selon le type de lien, la nature et la dimension
du réseau. Les résultats exacts sont indiqués par le Symbole*
40
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
(p < pc)
(P =pc)
( p  pc )
Figure (II.6): -Exemple de percolation sur un réseau carré de liens pour différents p.
II-I-3- 3-Les lois d’échelle :
Une analyse complète du système nécessiterait le calcul exact de ses grandeurs
caractéristiques, ce qui est actuellement presque impossible. Toutefois, il est possible
d’obtenir tout les exposants critiques à partir de deux exposants indépendants
seulement : ce sont les lois d’échelle. Ceci est réalisé par deux hypothèses à la base de
cette démarche [15,16] :
• Au voisinage du seuil de percolation, seuls les amas de taille voisine de ξ ont
une influence notable sur le comportement global du système. La taille
caractéristique S  diverge à la percolation suivant une loi [12] :
S   P  Pc
1

(II.14)
Pour une concentration p donné, le nombre de s-amas n s (P ) s est proportionnel à c
même nombre à la percolation n s (Pc ) et le rapport de ces deux nombres dépend du
rapport de leur taille.
ns
S
 F( )
ns ( Pc )
S
(II.15)
F étant une fonction appelée fonction d’échelle. Les moments d’ordre l se mettent
sous la forme :


l
1 l 
  S .n s   S 
 s

41
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(II.16)
Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Les propriétés du système au voisinage du seuil de percolation vont être étudiées à
l'aide de quatre fonctions du paramètre p, relatives à la géométrie du système pour les
trois premières et à une propriété de transport pour la dernière:
1.ξ la taille moyenne des amas ; c'est la longueur caractéristique qui intervient dans
la décroissance exponentielle de la probabilité de connexion de deux objets distants ;
elle peut-être vue comme une longueur de corrélation
2. n , le nombre moyen d'objets dans un amas, qui s'exprime à l'aide de la fonction
2
n 
 n N (n )
 nN (n )
(II.17)
Ou le dénominateur est égal à la proportion d'objets actifs, P ;
3. P, la probabilité d'appartenir à l'amas infini ; c'est aussi la densité de l'amas
infinis
4. σ, la conductivité du système.
Les singularités des quatre fonctions au seuil sont régies par des lois de puissance
[15] qui définissent quatre exposants critiques  ,  ,  et t :

 ( p c  p ) 


 n  ( pc  p)


 P  ( p  pc)
  ( p  p )t
c

(II.18)
Si le seuil de percolation pc dépend du type de problème (lien ou site) et du type de
réseau (via la coordinence, voir le Tab. II.2), les exposants critiques ne dépendent que
de la dimension D.
On peut résumer les caractéristiques de la percolation dans les trois propriétés
suivantes :
1. l'existence d'un seuil,
2. la divergence d'une longueur de corrélation,
3. les singularités de certaines grandeurs, caractérisées par des exposants critiques
universels.
La puissance de la théorie de la percolation se trouve dans l'existence des exposants
critiques qui décrivent les comportements de grandeurs géométriques (ξ;< n >; P) ou
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
de transport (σ). Ces exposants sont indépendants de la géométrie du système. (Voir
le Tab. (II.1)) [15] Tous les problèmes de percolation à deux dimensions forment une
famille unique, de même à trois dimensions. Les exposants sont qualités d'universels,
et l'on parle de classe d'universalité. Enfin, il existe des relations très générales entre
les exposants, indépendantes de la dimension, appelées lois d'échelle, telle que :

 2
,

1
 1
  2, 2  
,



3 

(II.19)
En éliminant τ de ces équations on obtient :
(II.20)
(2   )    2    (  2)
La validité de ces relations d’échelle n’est généralement pas contestée. Elles montrent
ainsi que tout dépend de deux exposants, peu importe qu’il s’agisse de
et ou et
car de ces deux exposants il est possible de déduire tous les autres [16].
Concernant la longueur de corrélation, qui définit l’échelle et nous permet
d’investiguer le système au voisinage du seuil de percolation, elle diverge à pc et
varie de part et d’autre en loi de puissance avec un exposant ν. Nous essayons
maintenant de voir la relation de cet exposant avec les exposants morphologiques.
Si nous observons le milieu à une concentration légèrement supérieure à Pc les
propriétés moyennes des grands amas sont identiques à celles de l’amas infini et
Rs
(Ou
Rs
est le rayon de s-amas) diverge comme
d’après (II.15), ce rapport ne dépend que de
ns (p )
ns ( pc )
. Par conséquent,
S
.
S
On montre alors que s R s diverge comme :
R s  ( p  pc )

d
.S
1
d

Et on aura :
2   d
(II.21)
(II.22)
Cette relation est connue sous le nom de loi d’hyper échelle ou de Josephson [14], d
étant la dimension du système.
43
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Dans le cas où les entités percolantes ne sont plus strictement conductrices ou
isolantes mais bonnes ou mauvaises conductrices, la conductivité à pc  p est
différente de 0[20]. Si on considère alors un milieu binaire aléatoire formé localement
de conductivités  1   0 ,  0 et  1 Qui représentent respectivement les conductivités
du bon et du mauvais conducteur,
   0 ( p  pc )t

   0 ( 1 )u
0
pour p  pc
pour p  pc
(II.23)
pour p  pc
   1 ( p  pc )  s
U est donné par la loi d’échelle de Straley [17] :
u
t
t s
(II.24)
Enfin, pour un mélange conducteur/supraconducteur, la conductivité est finie pour
0  p  pc .et diverge au seuil comme :
  ( pc  p )  s
(II.25)
II-I-3-4-Exposants critiques dynamiques x et y :
L’étude en fonction de la fréquence  , de la conductivité et de la permittivité
présente un grand intérêt. En utilisant les propriétés analytiques générales de la
permittivité effective d’un mélange aléatoire exprimée en fonction de la permittivité
de chaque constituant, Bergman et Imry [18] développèrent les comportements de
 ( , pc ) et de  ' ( , pc ) au seuil de percolation en lois de puissance spectrales :
  ( , pc )   x
 '  ( , pc )    y
(II.26)
Au voisinage du seuil de percolation, les exposants critiques x et y sont supposés
satisfaire l’équation suivante: x+y=1.
Dans le cas d’un système donc les liens sont remplacés par des résistances de valeurs
unités, et où le lien absent est remplacé par un isolant, l'évolution de la conductivité
σ sera de la même forme que celle indiquée dans la Figure (II.5). Elle suivra une loi
d’échelle au voisinage du seuil de percolation:
  ( P  P )t
(II.27)
44
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Ces variations en fonction de la fréquence rendent compte de deux effets : la
diffusion anormale dans les amas et la polarisation inter faciale entre les amas [16].
Les prédictions théoriques basées sur les effets de polarisation inter faciale entre les
agrégats donnent les valeurs : x = 0,74 ainsi que les lois d’échelle suivantes [18] :
x 
t
t s
et y 
s
t s
(II.28)
Pour un système à deux dimension pc=0.5 et t=1, 3.
On réalise qu’un diélectrique n’est jamais un isolant parfait σ≠0 .il existe le plus
souvent un courant de fuite qu’on prendra en considération dans la suite.
Un nouveau paramètre h apparait, c’est le rapport entre la conductivité des deux
composants  m et  d tel que :
h 
d
m
Une fonction homogène (à travers le modèle du milieu effectif) permet d’exprimer la
x
conductivité du mélange :  ( p , h )   m h f (
f (

p  pc
)
hy
pour y  0 p  pc
p  pc
) est une fonction. On distingue 2 cas :
hy
p  pc  0
on
doit
retrouver :
 ( p )   m ( p  pc )t
(cas
d’un
mélange
conducteur/isolant)

s
s
p-pc<0 on doit retrouver :  ( p )   d ( p  pc )  h m ( p  pc )
(cas d’un
mélange conducteur/supra conducteur) on déduit que la relation (II.35) l’expression
de la conductivité pour h≠0 est donnée par :
 (p,h)  
m
( p  pc )s  h
t
t s

m
f (
p  pc
h
s
s t
)
(II.29)
Pour un système à deux dimensions, les exposant S et t sont égaux, on obtient alors
l’expression générale [3]
1
2
 (p,h)  h mf (
p  pc
h
Et pour p  pc
1
2t
)
1
2
 ( p , h )   m h   m d
(II.30)
(II.31)
La relation (II.38) a été aussi retrouvée par le formalisme de la théorie du milieu
effectif au seuil de percolation .Mais à conduction que les fluctuations entre les
45
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
valeurs des conductivités des phases conductrice et isolantes ne soient pas trop
importantes.
L’expression de la conductivité complexe d’un système de taille infinie peut s’écrire
en fonction des variables ω et p
 

 ( , p )   m ( p  pc )t f  i
( p  p c ) t  s 
 0

(II.32)
On peut retrouver cette conductivité exprimée en fonction de c qui est une échelle
de fréquence caractéristique, donnée en fonction de la fréquence microscopique par
la relation : c  0 p  pc
t s
 
 ( , p )   m ( p  pc )t f  i 
 0 
(II.33)
Lorsque le mélange est au dessus du pc c sépare deux régimes en fréquence:
  c  ( , p )   (0, p )   m ( p  pc )t
c    0  ( , p )  
(II.34)
t
s t
(II.35)
Si p>> pc, la conductivité est essentiellement déterminée par les nombreux
chemins crées par les amas de percolation plutôt que par l'effet négligeable des
capacités. C' est pourquoi la conductance de l'échantillon change très peu jusqu'à une
certaine fréquence c au-dessus de laquelle la contribution des capacités devient
plus importante.
Au niveau du pc =0.5 il existe très peu de chemin percolant, de sorte que la
contribution des capacités entre les amas devient plus importante.
Lorsque la fréquence augmente, le courant passant à travers les capacités augmente,
entrainant une grande conduction de l’échantillon.
En dessous du seuil de la percolation, on est face à des amas isolés.la polarisation
entre les amas et le mouvement des électrons dans les amas va déterminer la
conductivité. Celle-ci va augmenter en même temps que la fréquence.
46
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
II-I-3-5 -Effet de la taille :
Les expressions précédentes de la conductivité sont établies pour une taille infinie
du système.
Dans le cas ou l’échantillon est de taille finie L. l’expression de la conductivité s’écrit
[20,21]:
 p  pc 
 ( p , L )  Lx f 
 p  pc et L  
y
 L 
(II.36)
 p  pc 
Ou f 
 est une fonction différente de 0 pour p  pc et y  0 telle que :
y
 L 
m
 p  pc 
 p  pc

 quand 
y
y
 L 
 L

 

(II.37)
Dans le cas ou L   on retrouve l’expression de la conductivité pour un
conducteur isolant :
 p  pc 
 ( L )  ( p  pc )  L 

y
 L 
 x  my  0 
L  

m t

t
m
x
(II.38)
Dans le cas ou Lest grand, on pose L=ξ (longueur de corrélation).si p=pc c’est la taille
du système qui limite la corrélation entre deux liens très éloignés [21].
L    ( p  pc ) 
L
1


1
( p  pc )
(II.39)
Lorsque la taille est finie,  ( pc , L) est différent de 0 et par conséquent, l’équation
(II.39) ne dépond plus de (p-pc) et on déduit que
y
1
En régime statistique

l’expression de la conductivité s’écrit :
1

 1

 ( p , L )  L f  L ( p  pc ) 


Cette relation est connue sous le nom « d’effet de taille » [19]
47
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(II.40)
Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
II-I-4-La transition de phase, modèle d’Ising :
Le comportement magnétique d'un matériau à l'échelle macroscopique trouve son
origine dans ses propriétés microscopiques. Pour rendre compte du comportement
macroscopique, il est nécessaire de prendre en compte un grand nombre d'éléments
microscopiques et les lois physiques qui les régissent. Dans le cas qui nous intéresse,
nous considérons un ensemble de moments magnétiques Si dont la somme donne
l'aimantation macroscopique M. A l'échelle microscopique, le comportement de ces
moments est régi par les lois de la physique statistique.
Dans le modèle d’Ising, dénommé d'après le physicien Ernst Ising, est un modèle de
physique statistique [22] et un modèle de spin pour le ferromagnétisme, Ce modèle,
proposé en 1925[23,24] est, à l'origine, destiné à la description du phénomène
ferromagnétique à l'échelle microscopique.
Ce modèle très simple est défini de la façon suivante : on considère un réseau
régulier Figure (II, 7) dont les sites sont numérotés d’une certaine façon, et sur
chaque site, on définit une variable scalaire qui peut prendre deux valeurs. Un spin
Si représente l’état microscopique du site i du réseau. Deux états sont possibles :
Si  1 .Ils correspondent par exemple à un moment magnétique qui pointe soit vers
le nord soit vers le sud. Les spins sont soumis à un champ extérieur H. Ils auront
tendance à s’orienter selon ce champ. De plus, les spins ne sont pas indépendants.
Chaque spin interagit uniquement avec ses plus proches voisins (notés < i; j >).
L’énergie interne du système pour une distribution de spins { Si } s’écrit :
N
U
S i  
J

SiS
i, j
j
 H

Si
i
Avec J> 0 puisque le couplage ferromagnétique est pris en compte dans le signe "-"
devant la somme avec :
J  Si S j Interactions entre plus proches spins.
i, j
N
H  Si Orientation par un champ H.
i
48
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Moment « up »(état +1)
Moment « down »(état -1)
Figure (II, 7) : Spins disposés sur un réseau
Si H=0 :
 J < 0: Etat fondamental Ferromagnétique(M≠0).
J > 0: tous les spins sont positifs ou ils sont tous négatifs. A haute température, les
spins sont par contre désordonnés. On s’attend à obtenir une transition entre ordre et
désordre pour une température critique Tc. Ce point critique sera déterminé dans les
sections suivantes (Etat antiferromagnétique).
Le facteur de couplage J est bien entendu positif puisque le système considéré est
ferromagnétique. Ainsi, la connaissance de l'état de chaque moment magnétique
permet de définir l'état global du système. Toutefois, sous l'action d'un champ
extérieur, les moments magnétiques peuvent basculer d'un état vers un autre.
On recherche souvent l’isotherme critique m( H , Tc ) . Si l’on reprend le résultat général
l’équation d’état magnétique des spins, il faut résoudre cette dernière relation
pour
m. Le plus simple est de la résoudre graphiquement en recherchant les
intersections de la droite y (m)  m et de la courbe y (m)  tanh(  Jqm) .Il existe une
seule intersection triviale m=0 à haute température. C’est le cas du paramagnétisme.
A basse température, on a 3 solutions m  ( m0 , 0, m0 ) . Les deux solutions non-nulles
sont stables et correspondent à 2 états de magnétisation spontanée. On montre que
l’on passe de 1 à 3 solutions au point critique. On peut développer et ne garder que
les premiers termes :
m  tanh   ( Jqm  h)
(II.41)
m  m   H  13  m   H   ...
(II.42)
Donne prés de H=0 l’isotherme critique :
m  H , Tc   sign  H  H
1
Avec un exposant   3 .
49
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(II.43)
Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
(Partie II) : Modèles et méthodes de calcul
II- II -1- Applications des modèles RC et RL C :
II- II -1-a- Modèle RL-C :
Nous avons montré dans la section précédente, comment la réponse diélectrique en
fréquence, d’une large gamme de matériaux surtout binaire (conducteur/isolant)
peut être modélisée ou représentée par le modèle RC dans la percolation
géométrique, et comment la polarisabilité de la phase diélectrique à l’échelle
microscopique est décrite par une capacité C.
La présente section est consacrée à une modélisation plus raffinée des mixtures
(conducteur/diélectrique) à des hautes fréquences. Dans ce modèle RL-C, chaque
grain conducteur est représenté par une inductance L en série avec une résistance R,
cela est le moyen le plus simple pour prendre en considération l’inertie des électrons
du matériau conducteur, un effet qui est nécessaire pour expliquer le mode des
vibrations électroniques à haute fréquence dans les composés métalliques tel que la
fréquence plasmon. Nous précisons que ce modèle ne prend pas en compte les effets
reliés à la propagation des ondes électromagnétiques dans les milieux, un problème
dont les phénomènes de localisation sont liés.
Comme il a été mentionné au départ, ce modèle RL-C se compose d’une inductance L
en série avec une résistance R pour représenter la phase métallique, et d’une capacité
C pour la phase diélectrique, cela veut dire que pour un problème de percolation, les
liens conducteurs sont représenté par RL et les liens isolant par C [26], la
conductance de chaque composant est exprimé par :
1
1

 c : conductivité des conducteurs
R  iL Z c
1
 d  iC 
 d : conductivité des isolants
Zd
Le modèle RL-C a trois fréquence caractéristique RL , RC , LC définies par :
c 
 RL 
R
L
 RC 
1
RC
2
 LC

1
  RL LC
LC
(II.44)
(II.45)
(II.46)
Ce qui nous permet d’introduire une grandeur connue sous le nom de facteur de
qualité et qui vaut [20,24] :
50
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Q
1 L
R C
(II.47)
 RC  LC
 RC



 LC  RL
 RL
À partir de cette définition on peut distinguer deux cas : quand le système est
faiblement dissipatif avec un large facteur de qualité on aura :
Q  1   RL   LC   RC
Si il est fortement dissipative ce facteur est défini par :
(II.48)
Q  1   RL   LC   RC
(II.49)
On définit aussi deux grandeurs sans dimension qui représentent le rapport entre les
fréquences caractéristiques :

x

y 
 RL
Q  LC
Et le rapport des deux conductivités h est défini par :
x
(II.50)
h  iC R  iL 

 x 2  ix
iy
 y2 
2
Q
Q
(II.51)
II- II -1-b- Modèle RC :
Dans cette section nous présentons les aspects essentiels du modèle RC et son
application dans les diverse études physiques qui concerne l’étude de la conductivité
d’un composite binaire (conducteur/isolant).le grain métallique représenté par une
résistance R et le grain diélectrique représenté par une capacité C .
En effet, l’analyse de la conductivité électrique dans des systèmes désordonnés peut
s’effectuer en étudiant le mélange de deux poudres [30, 32,33]: l’une isolante et
l’autre conductrice (Kirkpatrick 1973) [16]. Les grains étant de petite taille,
l’amalgame peut remplir de façon compacte un volume important, le nombre de ces
grains est considéré comme infini Clerc et al [33], dans un récipient, on mélange une
fraction p de poudre conductrice et une fraction 1-p de poudre isolante. On étudie
ensuite la percolation du mélange en mesurant sa conductivité électrique, si la
poudre conductrice ne représente qu’un faible part de l’amalgame, le mélange agit
comme un isolant, au contraire, si on ne met que très peu de poudre isolante, l’alliage
est conducteur. Autrement dit lorsque le spécimen est macroscopiquement
conducteur, c’est qu’il existe un continent (amas) de grain conducteur qui relie les
51
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
deux surfaces du matériau. La séparation entre état isolant et conducteur se fait pour
valeur précise du pourcentage de poudre conductrice noté Pc et qui correspond au
seuil de percolation du système.
Le modèle RC a été appliqué dans divers études théorique et de simulation tel
que le problème de la percolation de lien à 2D, où les liens
conducteurs sont
représentés par des résistances et les liens isolants par des capacités, cela bien sur en
fonction de la proportion de R et C, et de la fréquence du signal appliqué, plusieurs
propriétés ont été définies [21,30] tel que :
La conductivité des grains conducteurs est défini par :

1
R
(II.52)
Et les grains isolants par :  d  iC 
Grain d’un matériau conducteur et diélectrique sous l’application d’un champ
électrique
De là, une fréquence caractéristique apparaît qui correspond à la fréquence de
1
1
relaxation du système :
  RC
0  
(II.53)
 RC
Nous définissons le rapport h entre les conductivités des conducteurs et isolants par :


h c  0
(II.54)
d i 
Ce modèle connaît deux caractéristiques liées à la fréquence du signal appliqué,
quand la fréquence est nulle, les capacités sont des isolants parfaits et la conductivité
de ce composite est considérée comme nulle si la fraction p des grains conducteurs
est inférieur au seuil de percolation pc, et la conductivité en courant contenu de ce
composite se comporte comme [21,32] :
 
1
t
 AR 1 P  Pc 
Z
A  C te
P  Pc
52
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(II.55)
Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
II -II- 3-Méthodes de Calcul :
La méthode utilisée dans notre travail (ME) sera présentée, et pour justifier notre
choix, une comparaison entre cette méthode et d’autres méthodes sera faite.
Nous
considérons un réseau 2D rempli aléatoirement par deux différentes
conductivités complexes (dans notre cas une conductivité métallique  m et une
conductivité diélectrique  d avec des concentrations p et 1  p respectivement). Les
deux extrémités du réseau sont connectées à une différence de potentiel ici
V
 1volt 
La figure (II.8) montre une géométrie appelée réseau parallèle (PAR), ou bien en face,
à cause des électrodes qui sont en parallèle. Cette géométrie est utilisée par d’autres
méthodes telles que la méthode de Frank et Lobb (FL).
II -II- 3-a-Description de la Méthode Exact ME: [30,31]
On utilise la méthode exact (ME) pour calculer la distribution du champ local
d’un mélange métal /diélectrique. Pour calculer la conductivité effective d’un
mélange composite cette méthode est basée sur la résolution exacte des équations des
Kirchhoff pour un réseau d’impédance  N 2  N 2  .
Pour obtenir le champ local et la conductivité effective  e f f , qui est le courant entrant
(ou sortant) du réseau (car le voltage est égal à 1), nous utilisons les équations de
Kirchhoff dans chaque nœud i, j:
 V
k ,l
V i , j   ki ,, jj  0
(II.56)
k ,l
La sommation est sur les nœuds k, l connectés aux nœuds i,j par les conductivités
 ki ,, jj Pour les nœuds connectés à 1V, nous remplaçons V k ,l , par la valeur 1V. Nous
obtenons donc N ( N  1) équations de N ( N  1) potentiels inconnus. Nous pouvons
réécrire l’équation (II.56) sous la forme matricielle :
53
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
0
...
0  V1   S1 
 P11 P12


 

P23
...
0  V2   S 2 
 P21 P22
~
...
...
...  ...    ... 
V   ... ...
(II.57)


 

 ... ... PN 1, N 2 PN 1, N 1 PN 1, N VN 1   S N 1 


0
PN , N 1
PN , N  VN   S N 
 ... ...
~
La matrice  composée de ( N  1)  ( N  1) blocs Pi , j . Les blocs Pi , j , sont des matrices
de dimension N × N. Les éléments Pi , j , qui apparaissent dans la diagonale de la
~
matrice  sont des matrices tri diagonales dont les éléments sont les sommations des
conductivités des branches entourant les nœuds alors que les éléments qui
apparaissent dans les diagonales supérieure et inférieure sont des matrices
diagonales dont les éléments sont les conductivités des branches d’interactions entres

les nœuds et leurs voisins. Le vecteur V est composé de N - 1 éléments Vi Les
éléments Vi sont des vecteurs de taille N et qui correspondent aux potentiels des
nœuds de la ligne i.
Finalement, les éléments
sont des vecteurs de même taille que les Vi Ces vecteurs
sont constitués d’éléments nuls, excepté le premier élément qui contient les
conductivités de la ligne connectée à 1V. À première vue, l’équation (II.57) parait
impossible à résoudre pour de grands systèmes en raison de la manipulation et le
~
stockage de la matrice  qui exige une capacité énorme de mémoire. Comme
exemple, un système de taille 256×256 exige une mémoire de 128Gb. En fait,
seulement cinq ensembles d’éléments ne sont pas nuls dans cette matrice, alors que
nous devons stocker seulement trois d’entre eux pour raison de symétrie. Nous
allons reformuler ces équations de sorte à obtenir un système de N - 1 équations, en
utilisant les matrices Pi , j .
P
i, j
V j  Si
(II.58)
j
Où i varie entre 1 et N - 1. Il faut noter que, vue la forme bien particulière de la
~
matrice  , chaque équation utilise au maximum trois matrices Pi , j .les autres sont des
matrices nulles. Nous résolvons ce système d’équations en utilisant la méthode de
substitution ou, en commentant par la dernière équation i = (N −1), nous remplaçons
à chaque étape le vecteur
Vi par le vecteur Vi 1 jusqu’à l’étape i = 1 où
54
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est
Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
déterminé. Nous utilisons ensuite la procédure inverse pour déterminer les autres
vecteurs Vi .La procédure inverse impose le stockage de toutes les combinaisons des
matrices Pi , j impliquées dans les étapes de substitution. Nous sauvegardons donc,
pour résoudre ce système d’équation, N matrices de taille N×N. Bien que la mémoire
utilisée pour ce stockage est large pour de grands systèmes, elle reste beaucoup plus
~
faible que la taille de la matrice  . Maintenant, pour le même système considéré cidessus de taille 256 × 256, la mémoire de stockage utilisée est de 250Mb au lieu de
128Gb, ce qui est raisonnable pour les calculateurs actuels. Si la mémoire RAM du
calculateur n’est pas suffisante pour ce stockage, les matrices seront stockées dans le
disque dur. Pour vérifier la précision des résultats nous calculons, systématiquement,
le courant entrant et le courant sortant qui doivent être identiques, ce qui confirme la
conservation du courant.
Figure (II. 8) : Exemple d’un réseau 2d en PAR de taille 5
II -II- 3-b-La méthode de Frank et Lobb [29] :
La méthode de frank et lobb consiste à transformer un réseau de conductances
en une unique conductance en se servant judicieusement des transformations
élémentaires exactes présentées dans la figure (II.9) on a une transformation triangle
étoile suivie d’une transformation étoile triangle.
55
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Cette opération se répète jusqu'à ce qu’on élimine la première branche de la
première colonne. On fait la même chose pour les autres branches de la première
colonne jusqu'à ce qu’on élimine toute la colonne Figure (II.10). On passe par la suite
à la colonne qui suit jusqu'à la dernière, On aura à la fin des branches en série et
finalement une seule branche qui représente l’impédance équivalente du système, et
qui représente aussi l’inverse de la conductivité effective totale de l’échantillon. Cette
technique est applicable seulement à des systèmes 2D.
La formule de la transformation est la suivante :
Étoile (Y) → triangle (Δ):
Figure (II. 9) :-Transformation étoile
(Y) → (Δ): le rapport du produit des conductances par la somme totale des
conductances.
 A   1 2  1   2   3 
 B   1 3  1   2   3 
(II.59)
 C   2 3  1   2   3 
(Δ) → (Y) : le rapport de la somme des produits des conductances par la conductance
opposée.
 1   A  B   A  C   B  C   C
 2   A  B   A  C   B  C   B
 3   A  B   A  C   B  C   A
56
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(II.60)
Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Figure (II.10) : La méthode de Frank et Lobb appliqué sur un réseau parallèle
Une fois la conductivité effective complexe de l’échantillon est calculée, plusieurs
grandeurs physiques peuvent êtres déduites et analysées en fonction de la fréquence.
Notamment, le constant diélectrique complexe et la conductivité électrique complexe
du matériau.
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
II -II- 3-c-La méthode GRER:
Cette, méthode (Groupe de Normalisation a Espace Réel), abondamment utilisée
par Brouers et al. [33,35], consiste en la transformation du circuit carré en pont de
Weatstone dans les directions x et y (figure II.11).
Chaque pont est transformé en une admittance équivalente jusqu’à l’étape finale où
le circuit est réduit en deux admittances équivalentes dans ces directions. Il est alors
facile de calculer par cette transformation la conductivité effective alors que le champ
local peut être obtenu par la procédure inverse en commençant par les admittances
effective déjà calculées.
Il faut noter que dans cette schématisation, certaines liaisons S3x et S2y sont
utilisées doublement suivant les deux directions x et y. D’autre part, la
transformation du circuit en ponts de Weatstone revient à shunter les liaisons dans
les directions différentes (par exemple S1x dans la direction y et S1y dans la direction
x). même si cette méthode est une approximation, elle donne des valeurs de la
conductivité effective autour du seuil de la percolation très proches de celles
obtenues par un calcul exact pour des composites à 2d [34] et les exposants critiques
ne sont pas très loin des valeurs connues de la théorie de percolation classique [35].
En outre, sur le plan numérique, cette méthode nécessite seulement quelques
matrices de l’ordre N ×N pour un échantillon de taille N×N ce qui réduit
considérablement la mémoire et le temps de calcul en comparaison avec d’autres
méthodes. Cette approximation, même si elle n’affecte pas sensiblement les calculs
de la conductivité effective et des exposants critiques, [36] elle influe de manière
importante sur le champ local [37].
58
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
Figure (II.11) : Schématisation de la méthode Groupe de renormalisation espace réelle GRER.
59
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
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Chapitre II
Généralités sur la théorie de percolation et modélisation
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61
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Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement
de la conductivité
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la conductivité
III-1- Introduction :
Le modèle de percolation à bien été étudié depuis plusieurs décennies. Les seuils
ainsi que les exposants critiques ont été déterminés avec précision pour les
dimensions 1D, 2D, 3D etc.…
Les phénomènes de percolation suivent des lois du même type que celles utilisées
pour les transitions de phase du second ordre d'un composite métal-isolant
représenté par un réseau RC soumis à un courant continu, est appliqué pour un
système à 2D constitué de grains conducteurs et isolants disposés aléatoirement.[1] Il
existe une certaine analogie entre ce phénomène et celui d’un système magnétique
quand il est soumis à un champ magnétique. A la transition paramagnétique
ferromagnétique, ce phénomène est caractérisé par un comportement universel, les
grandeurs physiques donnés par la relation suivante : A
X
Xc
. X , X c est
signifie dans la percolation par la concentration P et Pc , et dans le modèle d’Ising par
la températureT et T c .
Lorsque le système est soumis à un courant variable, l'isolant devient conducteur et
le mélange devient aussi conducteur. L'objectif de ce travail est d'étudié le
comportement de la conductivité du système pour des fréquences proches de DC
afin d'examiner la transition non conducteur/conducteur lorsque la fréquence
devient non nulle.
Pour cela nous étudions le comportement de la conductivité effective en fonction de
la fréquence et les exposants critiques pour des systèmes de 2D. La distribution de
champ local est très importante pour calculer certaines propriétés optiques dans les
milieux composites, telles que la diffusion de Raman la diffusion de Rayleigh [2] et
l’optique non linéaire. Ces propriétés ont été observées à pc pour des mélanges
composite métal - diélectrique sous la forme de couches minces et surfaces rugueuses et
ont été interprétées par la localisation [3].
63
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la conductivité
III -2- Modélisation:
Dans ce travail nous avons utilisé une méthode appelée Méthode Exacte (ME)
pour le calcul de la distribution du champ local d’un mélange composite métal –
diélectrique, ainsi que la conductivité effective. Cette méthode est basée sur la
résolution exacte des équations des Kirchhoff pour un réseau d’impédances qui exige
l’utilisation de matrices d’ordre N²×N² (où N est la taille du réseau carré). Ces
matrices sont impossibles à manipuler numériquement pour de grands échantillons à
cause de l’espace mémoire insuffisant et du temps de calcul très lent.
Un mélange composite métal - isolant est modélisé par un réseau carré (Chap. II). Les
calculs sont faits pour des fréquences non nulles (cas proche DC) Les grains
conducteurs sont représentés par une résistance R qui est l’inverse de leur
conductivité électrique
conductivité électrique
1
c
i
R
. Les grains isolants par une capacité C avec une
iC
Figure (III.1).Ceci implique la présence d’une
fréquence caractéristique (relaxation) f 0
1
RC .
Figure (III.1) : Application d’une ddp sur le réseau RC.
Le réseau sera donc constitué d’une concentration (p) des grains conducteurs (
d’une concentration (1- p) des grains diélectriques (
diélectriques sont générés aléatoirement.
64
d
c
) et
). Les grains métalliques et
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la conductivité
III -3- Résultats et discussions:
III -3-1- Le comportement de la conductivité :
La simulation consistait à calculer la variation de la partie réelle de la conductivité en
fonction de la fréquence d’un matériau composite (conducteur/isolant) pour une
basse fréquence au seuil de percolation p=0.5, et cela à travers le calcul de la
conductivité complexe.
Le matériau se présente sous forme d’un système à 2D pour des différentes tailles
(L)= (46, 100, 312, 500, 700,1000), (L la taille de système). Pour les paramètres de
R=100 Ω, (
c
=10-2 Ω-1) et C=10-5 F. Ce calcul est fait dans une gamme de basse
fréquence qui varie de [10-12Hz-1Hz].
Dans les équations en loi de puissance de σ(p) n'indique qu'elles dépendent de la
fréquence ω.
Pourtant Bergman et Imry [4] ont montré qu'au voisinage du seuil de percolation les
propriétés de transport électrique varient en loi de puissance comme :
X
, PC
(III.1)
La conductivité électrique est caractérisée par un exposant critique x.
L’exposant x est positif puisque
( pc )
0 : pour
0, cet exposant est lié aux les
exposants critiques s et t par: x= t/t+s [5] donc l’exposant x défini par l’exposant 1/ δ
est donné par la loi d’échelle logarithmique de Straley [6], x c'est l'exposant de la
partie réelle de la conductivité électrique pour
c est donné par l’équation
suivante :
( , pc )
t
s t
(III.2)
L’égalité entre les exposants s et t implique que x=1/2 au seuil de percolation
(t=s=1,3 dans le système bidimensionnel [7]), ce comportement a été observé à la
limite thermodynamique. Par analogie avec le modèle d’Ising :
1
M (H ,T c )
: Exposant de l’isotherme critique à TC=T.
65
H
(III.3)
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la conductivité
M est l’analogue de sigma et le champ magnétique H est l’analogue de Omega.
Nous traçons l’échelle logarithmique,
(ω), en utilisant le « fiting » nous trouvons
une valeur de x proche de 0.5 au seuil de percolation correspondant au meilleur
ajustement linéaire Figure (III.2) est :
log( )
X=0.48952+/-0.00352
x log( )
Au niveau du pc =0.5 il existe très peu de chemin percolant, de sorte que la
contribution des capacités entre les amas devienne plus importante.
Lorsque la fréquence augmente, le courant passant à travers les capacités augmente,
entrainant une grande conduction de l’échantillon.
En dessous du seuil de la percolation, on est face à des amas isolés.la polarisation
entre les amas et le mouvement des électrons dans les amas va déterminer la
conductivité. Celle-ci va augmenter en même temps que la fréquence [8].
(
)
1E-4
log
1000
700
500
100
46
312
1E-5
-12
-10
-8
-6
-4
-2
0
log fréq (Hz)
Figure (III.2) : la partie réelle de la conductivité en fonction de la fréquence pour
différente taille de réseau.
66
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la conductivité
1E-4
1E-5
log
(
-1
)
1E-6
1E-7
1E-8
1E-9
1000
700
500
312
100
46
1E-10
1E-11
1E-12
1E-13
1E-14
1E-15
1E-16
-12
-10
-8
-6
-4
-2
0
log fréq (Hz)
Figure (III.3) : la partie imaginaire de la conductivité en fonction de la partie réelle
pour différente taille de réseau.
On remarque dans la figure (III.2) que la conductivité effective du système varie en
fonction de la fréquence et surtout en fonction de la taille du système. Cela veut dire
que la taille de l’échantillon influe sur le comportement de la conductivité effective
du système. Les différents comportements en fonction de la fréquence représentent
bien la transition domaine de conduction-domaine de relaxation.
La conductivité passe d’un état constant en fonction de la fréquence (caractère
résistif), à un état qui varie en fonction de la fréquence .ceci traduit la présence du
composant capacitif dans le matériau (cette variation donnée l’équation (III.2)). Cette
présence et d’autant plus grand quand la taille de l’échantillon augmente, nous
étudions l’effet d’échelle dans le domaine de conduction.
L’autre grandeur analysée est la partie imaginaire de la conductivité complexe. Dans
la figure (III.3), on remarque que la conductivité
fonction de la taille de système.
67
''
varie de façon très claire en
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la conductivité
0,0007
1000
700
500
312
100
46
0,0006
0,0005
0,0003
-
(
)
0,0004
0,0002
0,0001
0,0000
0,0000
0,0001
0,0002
0,0003
(
0,0004
0,0005
0,0006
0,0007
-1
)
Figure (III.4) : Diagramme de Cole&Cole la variation de la partie imaginaire de la
conductivité en fonction de la partie réelle de la conductivité.
Les variations de la partie imaginaire
''
( , pc) et réelle
'
( , pc) , qui caractérisent
bien le passage du matériau d’un état résistif à un état capacitif sont bien distinguées
dans le diagramme de Cole&Cole Figure (III.4) .On remarque au seuil de la
percolation que cette variation est quasi linéaire. Cette linéarité est expliquée par
l’absence d’une valeur unique de f0. Le système se relaxe non pas pour une valeur
unique f0 mais plutôt dans une gamme de fréquence.
1E11
1E10
1000
700
500
312
100
46
1E9
1E8
log tang
1E7
1000000
100000
10000
1000
100
10
1
-12
-10
-8
-6
log fréq
-4
-2
0
(Hz)
Figure (III.5) : tangente delta en fonction de la fréquence pour différente taille de réseau.
68
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la conductivité
Cette partie consiste à calculer la variation de la perte diélectrique en fonction de la
fréquence d’un matériau composite binaire (conducteur/isolant) pour différente
taille du système. Et cela à travers le calcul de la conductivité complexe. Cette
variation est représentée dans la Figure (III.5). On remarque le même phénomène de
transition au seuil de percolation p=0.5 entre état résistif et état capacitif.
La perte diélectrique du matériau a été analysée en fonction de la fréquence présente
par l’équation suivante :
'
tg ( , pc )
Ceci nous a donné
''
( , pc )
( , pc )
l’idée d’analyser une propriété physique importante, qui
représente le rapport entre l’énergie emmagasinée et dissipée dans ce matériau
quand il est soumis à un champ électrique qui varie dans le temps.
III-3-2-Effet de la taille :
Nous avons étudié l’effet d’échelle sur le calcul de la partie réelle de la conductivité
effective pour des réseaux de tailles différentes. La figure (III.6) montre comment se
comporte la partie réelle de la conductivité lorsque la taille du système varie. Cette
figure montre une forte diminution de σ’ dés que la taille du système commence à
augmenter.
On peut facilement remarquer sur cette figure, qu’à partir de la taille 312 la valeur de
se stabilise avec une légère variation. On peut donc estimer que la taille 312
représente la longueur de corrélation.
69
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la conductivité
-5
f=10 (Hz)
46
70
effet de saturation
c
=bL c =-0,34 +/-0,064
100
effet de taille
-1,27+/-0,15
=aL
log
1E-4
158
312
500
1000
700
1E-5
100
1000
log taille L
Figure (III.6) : Variation de la valeur de la partie réelle de la conductivité en fonction
de taille.
Les résultats du calcul nous ont
permis de tracer la variation de la valeur de la
partie réelle de la conductivité σ’ en fonction de la taille du système Pour une basse
fréquence, pour
c . D’après cette figure, on peut distinguer deux régimes du
comportement :
La première partie ; le comportement de la valeur de la partie réelle de la
conductivité est décroissant en puissance (à l’échelle logarithmique) avec un
exposant a
1, 27 0.15 a basse fréquence f=10-5(Hz) pour des tailles inférieurs à
312. Ceci est expliqué par un effet de taille qui signifie que la valeur du σ’ne se
moyennise pas bien pour des systèmes finis de taille petite.
La seconde partie de la courbe correspond à une saturation correspondant à la
longueur de corrélation, la valeur de σ’ qui signifie que pour les systèmes de tailles
supérieurs à 312 la valeur de la partie réelle de la conductivité est en puissance avec
un exposant c
0,34 0.064 est bien moyennise bien statiquement, ceci explique le
fait que la valeur de cette conductivité se stabilise autour d’une valeur plus probable
pour des systèmes de taille très grandes. Ces tailles sont le plus importantes
contrairement pour les tailles petites. Pour une meilleure statistique et pour une étude
70
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la
conductivité
d’échelle afin de s’assurer que les systèmes considérés ont des tailles supérieures à la
longueur de corrélation.
Dans le cas où L est grand dans la gamme de faible fréquence (inférieur de la
fréquence de relaxation) on pose L=ξ (longueur de corrélation).
III-3-3-Comportement du champ local :
L’utilisation de ce comportement près du point critique, est très importante pour
étudier les propriétés optique des composites.
L’étude est faite dans le cas ac qui correspond à un réseau RC de taille 100 sur le quel
on applique une tension alternative. La méthode ME consiste à calculer le potentiel
en chaque nœud du réseau, ou la différence de potentiel dans chaque lien.
La figure (III.7. a-d): représente la distribution de la partie imaginaire du champ local
obtenue pour chaque concentration, et pour différentes fréquences.
(a)
p=0,3
-2
distribution
6000
f=10 Hz
-3
f=10 Hz
-6
f=10 Hz
le plus grand
amas isolant
4000
2000
queue resistive
0
-20
-15
-10
-5
log ddp
71
0
5
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la conductivité
f=10 Hz; centre=-6,05; width=2,4
-3
f=10 Hz; centre=-5,33; width=2,47
-6
f=10 Hz; centre=-4,58; width=2,5
6000
5000
distribution
4000
aspect capacitif
de l'amas isolant
-2
3000
p=0,4 imag
2000
aspect resistif
1000
0
-20
-15
-10
-5
0
5
ddp
300
1000
-2
f=10 Hz
-3
f=10 Hz
-6
f=10 Hz
600
400
(d)
-2
f=10 Hz
-3
f=10 Hz
-6
f=10 Hz
250
amas isolant
autour des
liens critiques
200
distribution
distribution
800
p=0,6
(c)
p=0,5
influence des liens
critiques diminue
150
100
200
50
0
0
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
-4
log ddp
-2
0
2
4
log ddp
Figure (III.7. a-d): La distribution de la partie imaginaire du champ local pour taille 100
différentes fréquence.
Quand la fréquence diminue, la partie imaginaire de l'impédance moyenne
augmente et la ddp augmente donc le pic de la distribution correspond bien aux le
plus grand amas isolants (Voir III.7.a).
La largeur de pic augmente légèrement en diminue la fréquence avec un
déplacement du pic vers les grandes ddp (figure III.7.b). Alors qu’à pc le système
devient percolant (amas isolant autour des liens critiques) et contient en plus, le plus
grand nombre de liens critiques (les liens qui font passer le maximum du courant) [9]
(figure III.7.c).On remarque aussi sur la figure(III.7.d).Les distributions des
72
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la conductivité
concentrations supérieures à pc les ddp augmentent lorsque la fréquence diminue et
l’influence des liens critiques diminue.
250
(a)
p=0,3
150
200
-2
f=10 Hz
-3
f=10 Hz
-6
f=10 Hz
-2
f=10 Hz
-3
f=10 Hz
-6
f=10 Hz
100
150
distribution
distribution
(b)
p=0,4
200
liens critiques
50
100
liens critiques
50
0
0
-20
-15
-10
-5
0
5
-20
-15
-10
log ddp
-5
0
5
log ddp
7000
p=0,5
1500
6000
-2
f=10 Hz
-3
f=10 Hz
-6
f=10 Hz
1000
5000
liens critiques
max
liens multiconnectés
distribution
distribution
-2
f=10 Hz
-3
f=10 Hz
-6
f=10 Hz
(d)
p=0,6
(c)
4000
liens multi-connectés
3000
liens critiques
2000
500
1000
0
0
-20
-15
-10
-5
0
-20
5
-15
-10
-5
0
5
log ddp
log ddp
Figure (III.8 a-d): La distribution de la partie réelle du champ local, pour taille 100.
La distribution de la partie réelle du champ local ne change pas avec la fréquence donc le
pic de la distribution correspond aux amas isolants (voir III.8.a.b). La hauteur de pic
augmente en augmentant la concentration. La concentration p=0.5 (figure III.8.c)
correspond au seuil de percolation, donc le système devient percolant et contient en plus
grand nombre de liens multi connectés, les liens critiques diminuant quand la
concentration augmente la figure (III.8.d).
73
Chapitre III
L’effet de la fréquence dans le comportement de la conductivité
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74
Conclusion Générale
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Conclusion Générale
Conclusion Générale :
'
Nous avons étudié dans ce chapitre, le comportement de la conductivité  et
l’exposant critique x pour des systèmes 2D. Pour cela, nous avons utilisé une
méthode basée sur la résolution exacte des équations de Kirchhoff. Cette méthode
nous permet de calculer la conductivité effective d’un réseau carré aléatoire (L x L)
de conducteurs et isolants, Nous traçons l’échelle logarithmique,  en fonction de (ω),
en utilisant le « fiting » nous trouvons une valeur de x proche de 0.5 au seuil de
'
x
percolation qui correspond au meilleur ajustement linéaire    . Les calculs sont
faits pour différentes tailles du système.
Le comportement de la conductivité électrique en fonction de la fréquence est
caractérisé par un exposant critique x. Les calculs ont montré qu'au voisinage du
seuil de percolation les propriétés de transport électrique varient en loi de puissance
de l’exposant critique x nous trouvons une valeur de x proche de 0.5 au seuil de
percolation
qui
correspond
au
meilleur
ajustement
linéaire
est
x=t/s+t:
x=0.48952.Nous remarquons que la conductivité diminue lorsque la taille du réseau
est augmentée à l’échelle logarithmique. Ce comportement varie en puissance de
l’exposant a= -1.27+/-0.15 pour des tailles inférieur de la taille 312 (effet de taille), et
pour supérieurs de cette taille on trouve l’exposant b= -0.34+/-0.064 qui est explique
par effet de saturation.
Nous étudions la distribution de la partie imaginaire et la partie réelle du champ
local. L’utilisation de ce comportement est très importante pour calculer certaines
propriétés du système. Ce système est basé sur l’étude du comportement du champ
local autour de pc.
L’étude est faite dans le cas ac qui correspond à un réseau RC de taille 100 sur lequel on
applique une tension alternative. La méthode de calcul ME consiste à calculer le
potentiel en chaque nœud du réseau, ou la différence de potentielle dans chaque lien.
76
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Conclusion Générale
Nous trouvons la partie imaginaire du champ locale varie en fonction de la fréquence
(quand la fréquence diminue la ddp augmente), et les liens critiques apparaissent dans
le régime de diffusion, et la distribution de la partie réelle du champ locale indépendant
de la fréquence. Les liens critiques augmentés près de pc et disparités pour des
concentrations supérieurs à pc.
Ces calculs destinés à déterminer les propriétés diélectriques d’un composite pour de
faibles fréquences, seront appliqués dans le futur aux végétations qui sont aussi des
composites diélectriques (eau)/conducteur (la partie solide). Le calcul des propriétés
diélectriques dans ce cas revient à extraire les compositions du végétal, qui est très
importants dans le cas de pyrolyse.
77
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