Optique non linéaire

Optique non linéaire
Nicolas FORGET
Fastlite, centre scientifique d'Orsay - Bât.503, Orsay
Impulsions femtosecondes
des concepts fondamentaux aux applications
École de physique des Houches, 12-16 janvier 2009
0
Plan
1. Origine des effets non linéaires
2. Formalisme de l’optique non linéaire
1. Équations de propagation
2. Aspects microscopiques – termes sources
3. Aspects macroscopiques - propagation
3. Spécificités du régime femtoseconde
4. Effets du second ordre :
1. Somme de fréquences
2. Seconde harmonique
3. Différence de fréquences
5. Quelques effets du troisième ordre
1. Effet Kerr optique
2. Mélange à quatre ondes
1
Optique linéaire / optique non linéaire
• Linéarité au sens mathématique :
f linéaire
⇔
∀ (α , β )
f (α x + β y ) = α f ( x ) + β f ( y )
• Système optique « linéaire » au sens strict du terme :
 E1 (t ) → F1 (t )

 E 2 (t ) → F2 (t )
⇒
α E1 (t ) + β E 2 (t ) → α F1 (t ) + β F2 (t )
• Conséquence : conservation de la fréquence optique
i.e. on ne peut créer de nouvelles fréquences optiques
2
Optique linéaire / optique non linéaire
• Les sources laser femtosecondes facilement disponibles sont
principalement limitées au proche infrarouge
Ti:saphir
Visible
UV
0,2 µm
Nd:verre
Yb:verre
IR
0,4 µm
0,8 µm
10 µm
?
Comment étendre la gamme des sources femtosecondes ?
… une réponse possible : l’optique non linéaire.
3
Origine des effets non linéaires
Modèle simple de l’interaction lumière-atome = électron élastiquement lié :
E(t)=E0cos(ωt)
Électron soumis à trois forces :
• force de rappel électrostatique :
• force électrique :
+
Nuage
électronique
• perte par rayonnement dipolaire :
Noyau ou ion
V(x)
x
&x& + Γ x& + ω 02 x = −
− kx
− eE0 cos(ωt )
− Γx&
eE 0
cos (ω t )
m
Oscillateur harmonique forcé
Rayonnement à ω
Mais pour de fortes amplitudes la force de rappel n’est plus linéaire
= RÉGIME NON LINÉAIRE
4
Effet d’un potentiel cubique
Potentiel quadratique + perturbation cubique
60
60
40
40
Potentiel
Potentiel
Potentiel quadratique
20
-1
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0
0.2
Position
0.4
0.6
0.8
0
1
1
1
0.5
0.5
Position
Position
0
20
0
-0.5
-1
0
0.5
1
1.5
Temps
2
2.5
3
-1
-0.8
-0.6
-0.4
-0.2
0
0.2
Position
0.4
1.5
Temps
2
0.6
0.8
1
0
-0.5
-1
0
0.5
1
1
1
m x& 2 + kx 2 = 0
2
2
1
1
1
m x& 2 + kx 2 − α x 3 = 0
2
2
3
m&x& + kx = 0
x (t ) = A sin (ω 0 t + ϕ )
m &x& + kx = α x 2
2.5
3
Solution non harmonique
5
Effet d’un potentiel cubique
80
70
2ω
60
50
40
30
ω
20
10
0
0
Approche
perturbative
0.5
1
1.5
Frequence
2
2.5
3
A2
A2
cos (2ω 0 t + 2ϕ ) +
x (t ) = A cos (ω 0 t + ϕ ) +
2ω 0 (1 + 4ω 0 )
2ω 0
Harmonique
Seconde harmonique Terme
constant
6
Effet d’un potentiel cubique
• Approche perturbative :
&x& + ω 02 x = ε x 2
+
x max << ω 02 / ε
(“petites oscillations”)
x (t ) = A cos( ω 0 t + ϕ ) + ε y (t )
80
70
Premier ordre en ε :
2ω
60
&y& + ω 0 y = [A cos (ω 0 t + ϕ )]2
50
40
30
2
y (t ) =
2
A
A
cos (2ω 0 t + 2ϕ ) +
2ω 0 (1 + 4ω 0 )
2ω 0
20
ω
10
0
0
0.5
1
1.5
Frequence
2
2.5
3
A2
A2
cos (2ω 0 t + 2ϕ ) +
x (t ) = A cos (ω 0 t + ϕ ) +
2ω 0 (1 + 4ω 0 )
2ω 0
Harmonique
Seconde harmonique Terme
constant
7
Equations de propagation -1
Équations de Maxwell :
∂B
∂t
∂D
∇× H =
∂t
∇× E = −
Relations constitutives :
∇⋅D = 0
D = ε0E + P
+
H = B / µ0
∇⋅B = 0
Milieu non magnétique et diélectrique
(isolant et sans charges volumiques)
Réponse du milieu au champ électrique
1 ∂2E
∂2P
∇ × (∇ × E ) + 2
= −µ0 2
2
c ∂t
∂t
Équation de propagation dans le vide
Termes sources
8
Equations de propagation - 2
• Développement de la polarisation en puissances du champ électrique :
Projection sur
l’axe m


(1)
(2)
(3)
Pm = ε 0  ∑ χ mi
E i + ∑ χ mij
E i E j + ∑ χ mijl
E i E j E k + ...  avec i , j , k , m = 1 .. 3
i, j
i , j ,k

 i
 (1)

(2)
(3)
P = ε 0  χ E + χ : EE + χ : EEE + ... 


Contribution linéaire
Contribution non linéaire
(indice optique)
(optique non linéaire)
• Problème = ce n’est (rigoureusement) vrai que dans le domaine fréquentiel
(cf théorie linéaire):
∇ × (∇ × E (ω )) −
ω2
c
2
(1 + ε
)
(1)
2
(
)
χ
E
ω
=
µ
ω
PNL (ω )
0
0
ε ≈ n2
9
Simplifications – milieu simple + ondes planes
1 - On va négliger tous les effets d’anisotropie possibles…
∇⋅E = 0
ε (ω ) = n (ω )
2
∇ × (∇ × E ) = ∇ (∇ ⋅ E ) − ∆ E = − ∆ E
scalaire
2 – …puis négliger tous les aspects transverses (ondes planes)…
∂2
2
2
(
)
(
)
(
)
E
z
,
ω
+
k
ω
E
z
,
ω
=
−
µ
ω
PNL ( z , ω )
0
2
∂z
3 – … et examiner un paquet d’ondes dispersives
E ( z , ω ) = A( z , ω − ω 0 ) e − ik (ω ) z
k (ω ) = n (ω )ω / c
Fréquence centrale
Ondes dispersives
Indice optique
Pulsation
Vitesse de
la lumière
10
SVEA : enveloppe lentement variable
4 – Les variations de l’enveloppe suivant z sont lentes :
∂2 A
∂A
<< k
2
∂z
∂z
 ∂2 A
∂2E ∂2
∂A
∂A

ikz
2  ikz
2  ikz


Ae
=
+
2
ik
−
k
A
e
2
ik
k
A e
=
≈
−

2
2
2


∂z
∂z
∂z
∂z


 ∂z

(
)
µ 0ω 2
∂2
2
E ( z , ω ) + k (ω )E ( z , ω ) = − 2 PNL ( z , ω )
2
∂z
c
Variation de l’amplitude
important
Terme source à la pulsation ω0
µ 0ω
 ∂A
ik (ω ) z
(
)
(
)
ω
ω
z
,
=
i
P
z
,
e
NL
 ∂z
(
)
ω
2
n
c

 E ( z , ω ) = A( z , ω − ω ) e − ik (ω ) z
0

Terme de phase
11
Équation de propagation temporelle - 1
• Et en temporel ? Difficile de prendre en compte la dispersion…
E ( z , t ) = A ( z , t ) e i [ω 0 t − k (ω 0 ) z ] + cc
Pulsation centrale
Constante
Mais pour obtenir l’équation de propagation, il suffit de prendre la TF
2
∂
1
∂
PNL
µ
ik (ω 0 ) z
− iω t
2
0
(
)
(
)
(
)
A(z , t ) +
k
A
z
,
−
e
d
=
z
,
t
e
ω
ω
ω
ω
0
∂z
4πik (ω 0 ) ∫
2ik (ω 0 ) ∂ t 2
• En pratique néanmoins, si l’on se restreint à des effets non linéaires non
dispersifs et instantanés ( - ce n’est pas tjrs suffisant) :
 (2)

(3)
PNL ( z , t ) ≈ ε 0  χ : E ( z , t ) E ( z , t ) + χ : E ( z , t ) E ( z , t ) E ( z , t ) + ... 


12
Équation de propagation temporelle - 2
1
2π
2
− iω t
(
)
(
)
k
ω
A
z
,
ω
−
ω
e
d ω ...
0
∫
Pas facile à manipuler
Translation
1
2π
2
− iω t
(
)
(
)
k
ω
A
z
,
ω
−
ω
e
dω =
0
∫
1 − iω 0 t 2
− iω t
(
)
(
)
e
k
ω
+
ω
A
z
,
ω
e
dω
0
∫
2π
Développement de Taylor de k2
1
2π
2
− iω t
(
)
(
)
k
ω
ω
A
z
,
ω
e
dω = ∑
+
0
∫
n
1 ∂ nk 2
1
(ω 0 )
n
k ! ∂ω
2π
k
− iω t
(
)
ω
A
z
ω
e
dω
,
∫
On reconnaît les TF des dérivées
1
2π
1
2π
2
− iω t
(
)
(
)
k
ω
+
ω
A
z
,
ω
e
dω = ∑
0
∫
n
∫ k (ω + ω )A(z , ω ) e
2
0
− iω t
n
1 ∂ nk 2
∂
A( z , t )
n
(ω 0 )i
n
k ! ∂ω
∂t n
∂k
∂A( z , t )
∂ 2k
∂ 2 A(z , t )
(ω 0 )
(ω 0 )
d ω = k (ω 0 ) + 2ik
− 2k
+ ...
2
2 13
∂ω
∂t
∂ω
∂t
2
Équations finales
Équation de propagation spectrale (référentiel laboratoire)
µ 0ω
 ∂A
ik (ω ) z
(
)
(
)
ω
ω
z
,
=
i
P
z
,
e
NL
 ∂z
(
)
ω
2
n
c

 E ( z , ω ) = A( z , ω − ω ) e − ik (ω ) z + cc
0

Attention – la
dispersion est prise
en compte
différemment
Équation de propagation temporelle (référentiel laboratoire)
 ∂A
µ 0ω 0
∂k ∂A
i ∂ 2k ∂ 2 A
ik (ω 0 ) z

(z , t ) −
(z , t ) +
(
)
(
)
z
,
t
+
...
=
i
P
z
,
t
e
NL
2
2
(
)
z
∂
t
2
t
2
n
c
∂
ω
∂
∂
ω
∂
ω

0

i [ω 0 t − k (ω 0 ) z ]
E
(
z
,
t
)
A
(
z
,
t
)
e
=
+ cc

Terme source (expression rigoureuse en spectral et approchée en temps)
 ( 2)

( 3)
PNL = ε 0  χ : EE + χ : EEE + ... 


Terme source à la
pulsation ω0
14
Aspects microscopiques – termes sources
PNL , m


(2)
(3)
= ε 0  ∑ χ mij E i E j + ∑ χ mijl E i E j E k + ...  avec i , j , k , m = x , y , z
i , j ,k

 i, j
PNL,mi = projection du champ total suivant l’axe m=x,y,z
Ei = projection du champ total (réel) suivant l’axe i=1..3.
Exemple : on examine la projection suivant z de la polarisation d’ordre 2 générée par un champ électrique
incident polarisé rectilignement suivant l’axe x
r
r
E (t ) ∝ A exp(iωt − kz ) + A* exp(− iωt + kz ) u x
[
]
r r
r 2
2
PNL .u z ∝ χ zxx (E (t ).u x )
r r
2
PNL .u z ∝ 2 A + A 2 exp [i (2 ω t − 2 kz )] + A * 2 [− i (2 ω t − 2 kz )]
Rectification optique
Doublement de fréquence
15
Exemple : polarisation du second ordre
•
Si le champ incident est somme de deux ondes monochromatiques
E (t ) ∝ A1 exp(iω1t − k1 z ) + A2 exp(iω2t − k 2 z ) + cc
•
… alors la polarisation d’ordre 2 est proportionnelle à :
E (t ) 2 ∝
A12 exp[i(2ω1t − 2k1 z )] + cc
2ω1
A12 exp[i(2ω1t − 2k1 z )] + cc
2ω2
2 A1 A2 exp[i(ω1t + ω2t − k1 z − k 2 z )] + cc
2 A1 A2* exp[i(ω1t − ω2t − k1 z + k 2 z )] + cc
2
2 A1 + 2 A2
2
ω1+ω2
ω1-ω2
Termes constants
16
Classification des effets
• Ordre de l’effet = ordre de la polarisation non linéaire à l’origine du
phénomène

 ( 2)
( 3)
PNL = ε 0  χ : EE + χ : EEE + ... 


• Si le champ incident est la somme de K ondes monochromatiques un
effet d’ordre N permet de générer n’importe quelle fréquence égale à la
combinaison de N fréquences choisies par les K disponibles,
éventuellement de manière redondante.
ω1 , ω2 , ω3 , ω4 , ω5
effet d’ordre 3
3ω1 ,2ω2 − ω3 ,2ω3 − ω2 ,...
17
Expression de la polarisation non linéaire
Exemples :
ω = ω1 + ω2
PNL (ω ) ∝ A1 A2 e
i [(ω1 + ω 2 )t − ( k1 + k 2 ) z ]
ω = 2ω1 − ω2
PNL (ω ) ∝ A12 A2* e i [(2 ω −ω
1
2
)t − ( 2 k1 − k 2 ) z ]
Construction par « concaténation»
• Pour une fréquence ajoutée
• pas de conjugaison
• on ajoute le vecteur d’onde dans la dépendance spatiale
• Pour une fréquence retranchée
• conjugaison de l’amplitude
• on retranche le vecteur d’onde dans la dépendance spatiale
18
Effets du second ordre
• En fonction des conditions initiales (ie des ondes présentes au début du mélange à 3
ondes), on peut distinguer :
ω1 + ω2 → ω3
hν2
Somme de fréquence
hν1
hν3
Transitions virtuelles
État fondamental
ω1 − ω2 → ω3
Différence de fréquence
ω3 → ω1 − ω2
Amplification paramétrique
hν3
hν2
hν3
hν1
hν2
hν1
• avec les cas particuliers suivants :
Doublement de fréquence
ω + ω → 2ω
Effet Pockels
ω+0→ω
19
Effets du troisième ordre
ω1 + ω 1 − ω1 = ω 1
ω1 + ω1 + ω1 = 3ω1
Effet(s) Kerr
Triplement de fréquence
ω 1 + ω 2 − ω 2 = ω1
ω1 + ω1 − ω 2 = 2ω1 − ω 2
ω 2 + ω 2 − ω1 = 2ω 2 − ω1
Modulation croisée
ω1 + ω 2 + ω 3 = ω 1 + ω 2 + ω 3
ω1 + ω 2 − ω 3 = ω 1 + ω 2 − ω 3
ω1 − ω 2 + ω 3 = ω 1 − ω 2 + ω 3
Somme de fréquence
Mélanges à 4 ondes générés
Autres mélanges à 4 ondes
MAIS…
MAIS… ils
ils ne
ne se
se produisent
produisent pas
pas tous
tous spontanément
spontanément
EFFETS
EFFETS DE
DE PROPAGATION
PROPAGATION
20
Symétrie du matériau
 ( 2)

( 3)
PNL = ε 0  χ : EE + χ : EEE + ... 




(2)
(3)
PNL , m = ε 0  ∑ χ mij
E i E j + ∑ χ mijl
E i E j E k + ...  avec i , j , k , m = 1 .. 3
i , j ,k
 i, j

Suivant la symétrie et la nature des matériaux, certains coefficients sont nuls…
Par exemple : matériaux centraux symétriques (systèmes cubique par ex.)
z
(2)
(2)
(2)
(− E i )(− E j ) = − E m χ mij
E m .χ mij
E i E j = (− E m ).χ mij
Ei E j
x
y
Inversion des axes
y
x
z
( 2)
χ mij
=0
Pas d’effets du second ordre dans les matériaux centro-symétriques
21
Les effets de propagation
IlIl ne
ne suffit
suffit pas
pas de
de générer
générer de
de nouvelles
nouvelles fréquences
fréquences àà l’échelle
l’échelle
microscopique
microscopique pour
pour obtenir
obtenir un
un effet
effet macroscopique
macroscopique
1. Effets longitudinaux (notion d’ « accord de phase »)
2. Effets transverses (ex : diffraction, propagation à travers un foyer)
3. Effets d’anisotropie (ex : double réfraction, diffraction anisotrope )
Cours sur la microscopie non linéaire, OPA
22
Exemple d’effet transverse
Propagation d’un faisceau gaussien
I(x,z)
z
0.6
0.5
0.4
0.3
z
0.3
0.2
0.1
0
-0.1
-0.2
0.2
0.1
0.4
Phase (π rad)
0.7
-π/2
Intensité normalisée
0.8
Zone de Rayleigh
φ(x,z)
0.9
-0.3
+π/2
-0.4
Glissement de phase (phase de Gouy) induit par la structure
transverse (2D)
Tend à annuler la THG !
23
Spécificités du régime femtoseconde
∆ t.∆ ω ≈ 1
∆t
t
Très hautes
intensités
I≈
E
Sτ
∆ω
ω
Avantages
Inconvénients
Effets non
linéaires
exacerbés
- Compétition entre les différents effets non linéaires
- Pb du seuil de dommage
Spectres larges
Génération
d’impulsions très
courtes
Problèmes de
dispersion
CPA
- Pb d’acceptance spectrale
- Pb de différence de vitesse de groupe entre impulsions
- Pb de dispersion au cours de la propagation
24
Ordres de grandeur
• Éclairement de 1 GW/cm2 = champ de ~ 70 MV/m (n=1.5)
Champ atomique ~ qques V / fraction de nm = 1-10 GV/m
I = 2ε 0 cn A
2
au-delà de 100 GW/cm2 le champ est suffisant pour arracher les électrons de valence
1 mJ, 100 fs focalisé sur 100µm : I~100 GW/cm2
• |χ(2)| ∼ qques pm/V
Nrj
I=
τ ×S
[χ
(2)
]
E 2 = [E ]
[χ ] = [E ]
(2)
−1
• KDP : max ~0.4 10-12 m/V
• Le champ caractéristique est de l’ordre du TV/m >> champ requis pour l’ionisation
• BBO : max ~2.2 10-12 m/V
• |χ(3)| ~ qques 10-22 m2/V2
• en gros, un peu plus que les valeurs du χ(2) à la puissance 2
Toujours acheter les cristaux non linéaires par lot…
25
Effets du second ordre
Trois visions fragmentaires des effets du second ordre (mélange à 3 ondes) :
Fission/fusion de
photons
Oscillateur anharmonique
Transition électronique non
résonante
hν3
hν2
ν1+ν2
=
hν1
hν2
Conservation du nombre
total de photons et de
l’impulsion totale
hν1
hν3
ν1
Couplage croissant avec
l’intensité des ondes
Pas d’échange d’énergie avec
le milieu + processus quasiinstantané
Effet non linéaire = génération + propagation
26
Génération de somme de fréquences - 1
ω1
χ ( 2)
ω3=ω1+ω2
ω2
Eq propagation onde à ω3
µ 0ω3
 ∂A3
(
)
z
=
i
PNL ( z , ω3 )e ik (ω3 ) z
 ∂z
2n3c

 E ( z ,2ω ) = A ( z )e −ik (2ω ) z
2w

Terme source à ω3=ω1+ω2
PNL ( z , ω 3 = ω1 + ω 2 ) ∝ A1 ( z )e ik (ω1 )z A2 ( z )e ik (ω 2 ) z
ω3
 ∂A3
=
id
A1 ( z )A2 ( z )ei [k (ω3 )− k (ω1 )− k (ω2 )]z
eff

n(ω3 )c
 ∂z
 A (0) = 0
 3
d eff =
1 r ( 2) r r
u3 χ u1u 2
2
(
)
Désaccord de phase
∆ k = k (ω 3 ) − k (ω 1 ) − k (ω 2 )
27
Génération de somme de fréquences - 2
ω1
χ ( 2)
ω3=ω1+ω2
ω2
Géométrie non colinéaire :
r
r r r
∆ k = ∆ k // = k 3 − k 1 − k 2 . z
[
∆k⊥ = 0
]
(ondes paraxiales + conditions de passage à l’interface d’entrée)
r
k1
r
k2
r
k3
z
∆k
28
Génération de somme de fréquences - 3
Cas simple : ondes « sources » constantes :
∂A3
ω
= id eff 3 A1 (0) A2 (0)ei∆kz
∂z
n3c
A3 ( L) = −i
ω3
cn3
L
deff A1 (0)A2 (0)∫ ei∆kz dz
0
Non linéarité du matériau
2
eff
2
L
  I1I 2sinc2 (∆k L / 2)
I 3 (L) ∝
n1n2 n3  λ3 
d
Désaccord de phase
Effet non linéaire moins intense
dans les milieux d’indice élevé
(champ électrique plus faible)
Produit des intensités de
sonde sources
Épaisseur du cristal
(nombre de périodes
optiques)
I
∆k
29
Génération de somme de fréquences - 4
2
 L 2 2
I 3 (L) ∝ d   I1 I 2 sinc2 (∆k L / 2)
λ
2
eff
si ∆kL << 1 alors
2  L
(
)
I 3 L ∝ deff  
λ
Cas limites
si ∆kL >> 1 alors
2
2
1 
2
 sin (∆kL / 2)I1I 2
 ∆kλ 
2 
(
)
I 3 L ∝ deff 
∆k =
λ
n(2ω ) − n(ω ) ≈ 107 ×10−2 m−1 = 105 m−1
L > 10−5 −10−4 m
Conversion (très)
faible
Équivalent à une conversion sur
une épaisseur égale à 1/∆k
Ordres de grandeur en SHG (ω1=ω2) :
4π
Conversion
efficace
I1I 2
∆kL > 1− 10
typique
30
Qu’est ce que le désaccord de phase ?
∆ k = k 3 − k1 − k 2 =
∆k =
1
(n3ω 3 − n2ω 2 − n1ω1 )
c
avec
ω 3 = ω1 + ω 2
1
[(n3 − n 2 )ω 2 + (n3 − n1 )ω1 ]
c
Indice de réfraction
∆k toujours non nul dans un milieu isotrope
ω1
ω2
Fréquence
ω3 = ω1 + ω2
31
Qu’est ce que le désaccord de phase ?
Si l’on se place dans le référentiel de l’onde ω1 et que l’on visualise les zones où
les champs E1 et E2 sont en phase au cours de leur déplacement
E1, ω1, k1
E2, ω2>ω1, k2>k1
32
Qu’est ce que le désaccord de phase ?
Si l’on se place dans le référentiel de l’onde ω1 et que l’on visualise les zones où
les champs E1 et E2 sont en phase au cours de leur déplacement
Réseau de polarisation non linéaire à la fréquence ω1+ω2=ω3 de
vitesse de phase v1+2=(ω1+ω2)/(k1+k2) créé par E1 et E2
Cas où v1+2=v3
Onde de pulsation ω3, de vecteur d’onde k3 et de vitesse de phase v3=ω3/k3=c/n3 créée à t=0
La polarisation non linéaire créée par E1 et E2 reste en phase avec E3
= ACCORD DE PHASE
33
Qu’est ce que le désaccord de phase ?
Si maintenant v1+2≠v3, c’est-à-dire k1+k2 ≠k3 ou encore ∆k ≠0, alors l’onde créée à
la fréquence somme se déphase par rapport à la polarisation source à cette
même fréquence
Cas où v1+2 ≠ v3
La polarisation non linéaire créée par E1 et E2 n’est pas en phase avec E3
= DESACCORD DE PHASE
34
Désaccord de phase : illustration
 L
I 3 ( L) ∝ deff2  
λ 
Loin de l’accord de phase:
2
 deff
2
I1 I 2sinc (∆k L / 2) = 4
 λ

2

 I1 I 2sin 2 (∆k L / 2)


Cristal doubleur
Seconde harmonique
Faisceau IR
Proche de l’accord de phase:
Cristal doubleur
Seconde harmonique
Faisceau IR
Remarque : le faisceau est plus brillant proche de l’accord de phase
35
Visions alternatives du désaccord de phase
•
Variation de l’impulsion des photons lors d’une opération de fusion/fission de photons
r
p = hk
k1
=
k2
•
k3
r
∆ p = h∆k
r
∆ p = h∆k = 0
Travail du champ électrique (mobile) sur la polarisation induite (liée au milieu) (cf densité volumique
d’énergie)
r
∆k ≠ 0
•
Transfert d’énergie autorisé si et seulement si l’impulsion est
conservée au cours de l’interaction
Travail non optimal au cours de la propagation
Interférences non constructives dans un espace complexe
∆k δz
deff
Plus le désaccord de phase est petit (ou bien plus deff
est grand) et plus le cercle, (l’amplitude de l’onde) est
grand.
36
Accord de phase par biréfringence
Indice de réfraction
• Idée : choisir des matériaux biréfringents sont l’indice dépend de la
fréquence ET de la polarisation
ne
no
ω1
∆k =
ω2
ω3
Fréquence
1
[(n3 − n2 )ω2 + (n3 − n1 )ω1 ]
c
37
Walk-off et double réfraction
Matériaux biréfringents :
• - double réfraction : les angles de réfraction
dépendent de la polarisation tout comme l’indice
• - walk-off : l’énergie ne propage dans la même
direction que le vecteur d’onde pour au moins une des
ondes du mélange
Zone de recouvrement :
Lwo ≈ w0 / ρ
cristal
ρ
w0
Exemple : BBO type I
800 nm (o) + 800 nm (o)= 400 nm (e)
Onde ordinaire
Onde extraordinaire
ρ = 70 mrad = 4°(interne)
38
Autres techniques d’accord de phase
• Régime de dispersion anormale
• Rayonnement Cerenkov (guides d’onde)
• Quasi-accord de phase : retournement périodique de domaines
39
Quasi-accord de phase
Si le coefficient non linéaire est modulé périodiquement :
dAs
= −iγ(z)Ac*e−i∆kz
 2π 
(
)
γ
z
=
γ
exp
dz
∑ n in 2Λ z
+
dAc

c 
= −iγ(z)A*se−i∆kz
dz
un seul terme résonant
+d
Is
-d
π
+d
π
dAs
= −iγ1Ac*
dz
dAc
= −iγ1A*s
dz
kc
-d
kp
π
Λc =
π
∆k
ks
ΛCohérence
π
Même
équation
que
l’accord de
phase !
2π
3π
∆k.L
π
Λc
40
Génération de seconde harmonique
ω
χ ( 2)
2ω=ω+ω
ω
C’est un cas particulier de somme de fréquence
Non linéarité du matériau
2
eff
2
 L 2
2


(∆k L / 2)
I 2ω (L) ∝
I
sinc
ω
2 

n2ω nω  λω 
d
Effet non linéaire moins intense
dans les milieux d’indice élevé
(champ électrique plus faible)
Carré de l’intensité de
l’onde fondamentale
Épaisseur du cristal
(nombre de périodes
optiques)
∆ k = k (2ω ) − 2 k (ω )
41
Première démonstration expérimentale de la SHG
•
P.A. Franken, et al, Physical Review Letters 7, p. 118 (1961)
Le faisceau de seconde harmonique était très faible car il n’y avait pas
d’accord de phase.
42
Première démonstration expérimentale de la SHG
En fait le résultat publié fut :
The second harmonic
Input beam
… l’éditeur avait effacé le point correspondant à la seconde harmonique
tellement il était faible.
43
Largeur spectrale d’une SHG
ω+δω
χ ( 2)
2ω+2δω
ω+δω
• Acceptance spectrale en type I:
∆k (ω0 ) = 0
 1
∂∆k
∂ko (ω )
1 
 ∂ke (2ω )

(ω0 )δω = 
(2ω0 ) − 2
(2ω0 )δω = 2
∆k (ω0 + δω ) ≈
−
δω
(
)
(
)
∂ω
∂
∂
v
v
2
ω
ω
ω
ω


 g
0
g
0 

δω1/ 2 =
1.39
∆ v g−1 L
( )
Ex: BBO type I
800 nm : c/1.684
• Même type de calcul en type II ou pour l’acceptance angulaire
• «Taper plus fort» n’augmente pas la largeur de bande
• Plus le cristal est mince et plus la bande est large (et la conversion moins efficace)
400 nm : c/1.742
δω~100nm pour 100µm
44
Longueur quasi-statique
•
La vitesse de groupe d’une impulsion varie avec la
fréquence centrale suivant la loi :
vg =
1
∂k / ∂ω
k = n(ω, p )
fréquence
ω
c
polarisation
Cristal non linéaire
Une conséquence directe est que les impulsions
femtosecondes se décalent temporellement. Si le cristal
est plus épais que :
Lstat =
τ
1 / v g1 − 1 / v g 2
les impulsions n’interagissent plus !
• faible rendement
• distortions
• chirp
45
Acceptance spectrale et longueur quasi-statique
Lstat =
τ
δω1/ 2 =
( )
∆ vg−1
Point de vue temporel
1.39
∆ v g−1 L
( )
Point de vue spectral
Cristal non linéaire
Coïncidence ?
Non, évidemment…
Rappelez-vous…
46
Équations finales
Équation de propagation spectrale
µ 0ω
 ∂A
ik (ω ) z
(
)
(
)
ω
ω
z
,
=
i
P
z
,
e
NL
 ∂z
(
)
ω
2
n
c

 E ( z , ω ) = A( z , ω − ω ) e − ik (ω ) z
0

Attention – la
dispersion est prise
en compte
différemment
Équation de propagation temporelle
µ 0ω 0
∂k ∂A
 ∂A
(
)
(
)
z
,
t
z
,
t
...
i
PNL ( z , t )e ik (ω 0 ) z
−
+
=

2 n (ω 0 )c
∂ω ∂t
 ∂z
 E ( z , t ) = A( z , t ) e i [ω 0 t − k (ω 0 ) z ]

Pb de bande Pb de propagation
47
SHG :largeur spectrale vs efficacité
Courbes d’efficacité de conversion en fonction de la longueur d’onde pour des cristaux de BBO :
10 µm
100 µm
1000 µm
Ces courbes prennent aussi en compte le facteur (L/λ)2.
Les unités sont arbitraires mais sont comparables d’une figure à l’autre.
Pour des bandes larges (cristaux minces), le facteur (L/λ)2 devient important.
48
Différence de fréquence
Amplification paramétrique optique
ω3
χ (2)
ω1
Système d’équations couplées
ω1
 ∂A1
* − i∆kz
=
i
d
A
A
eff 3 2 e
 ∂z
cn

1

 ∂A2 = i ω2 d A A*e −i∆kz
eff 3 1
 ∂z
cn2
Conditions initiales
 A1 (0 ) ≠ 0

 A2 (0 ) = 0
 A ( z ) = A (0 )
3
 3
ω3
ω1
ω2=ω3−ω1
Désaccord de phase
∆ k = k (ω 3 ) − k (ω 1 ) − k (ω 2 )
(toujours le même)
Onde de plus haute fréquence = pompe
Onde faible injectée = signal
Onde crée par DFG = idler (complémentaire)
Résolution pas très intéressante…
49
Solutions simples DFG/OPA
∆k / 2 > g
g > ∆k / 2
Désaccord de phase
Accord de phase

 g2

2
(
)
(
)
(
)
κ
0
1
sin
I
L
=
I
+
L
1
1


2

 κ


2
 I (L ) = ω2 I (0 ) g sin 2 (κL )
1
 2
ω
κ2
1


 g2

2
(
)
(
)
(
)
0
1
sinh
I
L
=
I
+
L
κ
1
1


2

 κ


2
 I (L ) = ω2 I (0) g sinh 2 (κL )
1
 2
ω
κ2
1


I 3 (0 )
π
g
=
4
d

eff
2ε 0 n1n2 n3cλ1λ2


2
κ = (∆k / 2 ) − g 2

I 3 (0 )
 g = 4πd eff
2ε 0 n1n2 n3cλ1λ2


2
κ = g 2 − (∆k / 2)
50
Solutions simples DFG/OPA
Accord de phase parfait :
[
]
I1 (L ) = I1 (0) 1 + sinh 2 ( gL )
A.N. : cristal de BBO de 1 cm
pompe à 532nm (500 MW/cm2), signal à 820nm
gain~4400
Proche de l’accord de phase : toujours du gain !
∆k1/ 2 = 4
ln(2) g
L
Nonlinéarité du
matériau
Gain paramétrique
Épaisseur du cristal
g = 4πd eff
I 3 (0 )
2ε 0 n1n2 n3cλ1λ2
Intensité de pompe
51
OPA/NOPA
• N signifie non colinéaire : rajout d’un paramètre pour réaliser l’accord de
phase (l’angle de non colinéarité).
Permet de :
- choisir un angle tel que la bande
amplifiée est plus grande
(on s’affranchit de l’acceptance
spectrale)
- limiter l’effet du walk–off
face du cristal
- limiter l’effet de la dispersion de
vitesse de groupe
Hache and Gale (OPO-1998)
52
Exemples de courbes de gain - LBO
LBO
532nm
OPA colinéaire
~100nm
gain
phase
OPA colinéaire
~200nm
53
Exemples de courbes de gain - BBO
Carte de gain - cristal de 2mm
1000
Gain (x 107)
BBO I
Pompe @ 410nm
7
Longueur d'onde (nm)
900
6
5
Accord de
phase exact
800
4
700
3
α=4.5
α=2.7
600
α=3.2
500
28
29
1
α=4.2
α=3.65
30
2
31
Angle interne (deg)
32
33
54
Régime de « déplétion»
Si l’on considère maintenant que les 3 ondes sont d’amplitude variable :
Longueur de maximale de conversion
Radians
Flux de photons
5
ω1
0.8
4
φ3
0.6
3
0.4
ω2
2
0.2
1
φ2
φ1
ω3
2
4
6
8
10
12
ζ
Epaisseur du cristal normalisée
14
2
4
6
8
10
12
14
ζ
Epaisseur du cristal normalisée
55
Autres effets du second ordre
•
Effet Pockels
Modification de l’indice
optique
r
E statique
ω
•
χ ( 2)
ω = ω+0
r
n = n0 + δn E
()
Rectification optique
r
E statique 0=ω−ω
ω
χ ( 2)
ω
Création d’un champ
électrique quasi-statique
r
E ∝ I 2 (ω )
56
Effet Kerr optique
• Un des plus simples et des plus riches effets
Cas général de mélange à 4 ondes :
ω 4 = ω1 + ω 2 −ω 3
∆ k = k (ω 4 ) − k (ω1 ) − k (ω 2 ) + k (ω 3 )
χ ( 3)
ω
ω
Il est donc possible de former :
ω = ω +ω −ω
∆ k = k (ω ) + k (ω ) − k (ω ) − k (ω ) = 0
Accord de phase automatiquement vérifié !
Eq de propagation scalaire temporelle :
PNL
r
r
n2 ∂2E
∂2
(3)
* r
∆E − 2
≈ µ 0 2 ε 0 3 χ E (r , t )E (r , t )E (r , t )
2
c ∂t
∂t
1 ∂2E 2
v 2
( 3)
∆E − 2 2 2 n + 3χ E (r , t ) E ≈ 0
c ∂t
[
Onde quasimonochromatique
[
]
]
57
Effet Kerr optique
1 ∂2E 2
v 2
∆E − 2 2 2 n + 3χ (3) E (r , t ) E ≈ 0
c ∂t
[
]
v 2
n 2 = n02 + 3χ (3) E (r , t )
Nouvel indice optique
r
r
n(r , t ) ≈ n0 + n2 I (r , t )
Dépendance spatiotemporelle
Indice d’origine
Indice non linéaire
En fait, ce phénomène d’indice non linéaire est très général en ONL :
• Polarisation électronique
instantané
• Système à deux niveaux saturé
• Contribution Raman
• Absorption dans les semiconducteurs
• Réorientation moléculaire
• Effets thermiques
• Électrostriction
• Effets photoréfractifs
• Effets du second ordre en cascade
instantané
58
Automodulation de phase - 1
Manifestation spectrale Kerr = automodulation de phase (SPM)
ϕ (t , z ) ≈ ϕ (t ,0) + 2πn0
n(t ) ≈ n0 + n2 I (t )
∂ϕ
ωinst (t ) = −
∂t
z
λ
+ 2πn2
2πn2 L ∂I (t )
ωinst (t ) ≈ ω0 −
λ
∂t
z
λ
I (t ,0 )
Cuve d’eau
Décalage vers les hautes fréquences
sur le front arrière
Décalage vers les basses fréquences
sur le front avant
Continuum
t
n = n0 + n2 I
t
Cuve d’eau
59
Automodulation de phase - 2
Basses fréquences avancées
t
n = n0
Dispersion normale
Dispersion >0
t
Décalage vers les basses fréquences
sur le front avant
t
n = n0 + n2 I
n2>0
Autre façon de voir :
Hautes fréquences retardées
t
Décalage vers les hautes
fréquences sur le front arrière
Répartition des
fréquences dans le
même sens qu’une
dispersion >0 pour
n2>0
Phase localement quadratique
= chirp (positif)
60
Raidissement du font arrière
Manifestation temporelle de l’effet Kerr : raidissement du front arrière
Structure d’onde de choc
Indice fort
Indice bas
Indice bas
Front avant
Front arrière
t
Front avant
Front arrière
t
Conséquence : la génération de nouvelles fréquences par automodulation de phase est plus efficace vers les hautes fréquences
61
Autofocalisation
Manifestation spatiale de l’effet Kerr = lentille Kerr
(
Pour un faisceau gaussien dans un milieu Kerr :
n(r ) = n0 + n2 I 0 exp − 2r 2 / w02
Près du centre :
n(r ) ≈ n0 + n2 I 0 1 − 2r 2 / w02
(
)
)
δ (r ) ≈ δ 0 + n 2 I 0 (1 − 2 r 2 / w02 )δx
Épaisseur optique décroissant radialement
Lentille optique
f ∝ w0 / I 0
Projet Téramobile
http://hplasim2.univ-lyon1.fr/recherche/lidar/teramobile.html
62
Filamentation
Autofocalisation = concentration de l’énergie dans l’espace (n2>0)
Intensity
Small-scale self-focusing / pulse breakout
Chaque modulation va avoir tendance à s’amplifier jusqu’à
fragmenter le faisceau / l’impulsion en filaments / pseudo solitons 2D
Position/Temps
Croissance exponentielle des modulations
Effets à seuil
63
Conséquences pratiques
• On ne peut pas propager de faisceaux intenses dans des milieux
dispersifs épais
• Toute modulation (bruit) tend à s’amplifier dans un milieu Kerr
B=
2π
λ
∫ n I (z )dz
2
B<1 – ok
B>1 - pb
• Mais c’est pratique pour élargir les spectres !
64
Modulation d’indice croisée
• Même effet mais à deux faisceaux
ω 2 = ω 2 + ω1 − ω1
ω1
∆ k = k (ω 2 ) − k (ω 2 ) − k (ω1 ) + k (ω1 ) = 0
ω2
Accord de phase automatiquement vérifié !
χ ( 3)
ω2
ω1
r
r
r
n (r , t ) ≈ n0 + n 2 ,1 I 1 (r , t ) + n 2 , 2 I 2 (r , t )
Polariseur à 45 deg
Signal
ω1
ω2
ω1
Biréfringence induite
65
Points clés
• Intérêt de l’ONL pour les applications femtosecondes :
• mesure de phénomènes transitoires fs (SHG, porte Kerr…)
• génération de nouvelles fréquences optiques (SHG,DFG,SPM…)
• amplification large bande (OPA)
• phénomènes de solitons (SPM mais pas seulement)
• Les effets d’ONL sont aussi des effets limitants qu’il ne faut pas oublier :
• filamentation / auto-modulation de phase
• amplification (sélective) du bruit d’une manière générale
• [absorption à plusieurs photons]
• 99% de la physique de l’ONL = effets de propagation
66
67