Optique à l`échelle nanométrique

Axe principal: Nanophotonique et information quantique (NPIQ)
Optique à l’échelle nanométrique
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http://www.gemac.uvsq.fr/RechercheOEN/rechercheoen.htm
Laboratoire
Groupe d'Etude de la Matière Condensée (GEMaC)
Université de Versailles Saint-Quentin-en-Yvelines
45, avenue des Etats-Unis
78035 Versailles Cedex
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http://www.gemac.uvsq.fr
Contact C’nano de l’équipe
Hermier Jean-Pierre
Responsable d’équipe :
Jean-Pierre Hermier
[email protected]sq.fr
Membres permanents de l’équipe :
Stéphanie Buil
[email protected].fr
Xavier Quélin
[e-mail]
Pierre Maso
[email protected]q.fr
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• Activité scientifiques de l’équipe :
L’activité de l’équipe OEN s’inscrit dans le cadre du développement récent de l’optique à
l’échelle nanométrique. Les travaux de notre équipe reposent sur l’utilisation de sources
lumineuses brillantes de dimensions nanométriques (des nanocristaux semi-conducteurs de
CdSe) et de nanostructures métalliques (ordonnées ou désordonnées) capables de confiner
le champ électromagnétique sur des distances de quelques nanomètres. Pour caractériser le
champ électromagnétique sur des échelles aussi réduites, le groupe dispose d’un
microscope optique de champ proche (SNOM, pour Scanning Near-Field Optical
Microscope) qui permet de dépasser les limites de résolution optique imposées par la
diffraction et d'explorer ainsi la structure du champ électromagnétique à des échelles très

inférieures à la longueur d’onde (la résolution ultime de notre dispositif est de 50 nm). En
complément de ce dispositif, l’équipe possède aussi un microscope confocal qui permet en
particulier d’observer la fluorescence des nanocristaux en champ lointain. Ces deux
dispositifs peuvent être couplés à un spectromètre permettant d‘obtenir des spectres
d’émission (fluorescence ou Raman) des nano-objets uniques étudiés en champ lointain ou
en champ proche ainsi qu’à des dispositifs de comptage de photons.
• Recherche(s) et résultat(s) obtenu(s) dans les domaines d’actions des
nanosciences :
Vers des nanocristaux qui ne scintillent pas
Schéma de la structure
d’un nanocristal CdSe/CdS
Notre équipe et celle de Benoît Dubertret du LPEM (ESPCI) ont été les
premières à montrer que l'on pouvait réduire de façon drastique le
scintillement des nanocristaux, et ce en entourant le nanocristal d'une
coquille cristalline très épaisse de CdS. La quasi suppression du
scintillement, recherchée depuis plus de 10 ans, constitue une avancée
fondamentale en terme d'applications. Au-delà, elle ouvre la voie à une
meilleure compréhension du phénomène de scintillement observé
jusque là sur tous les fluorophores inorganiques.
Nature Materials 7, 659 (2008)
Les états « gris » des nanocristaux CdSe/CdS
(a) Intensité d’émission d’un nanocristal CdSe/CdS.
(b) Histogramme de l’intensité correspondant. La
bosse notée b correspond aux états « gris ».
L
’utilisation d’une coquille épaisse de CdS
implique une modification de l’ensemble
des propriétés d’émission des
nanocristaux de CdSe. Elle provient de
l’alignement des bandes de conduction de
CdSe et CdS qui entraîne une
délocalisation de l’électron dans
l’ensemble de la structure cœur/coquille.
Nous avons en particulier montré que les
périodes de faible émission des
nanocristaux ne sont plus des périodes
d’extinction totale comme pour les
nanocristaux standard de CdSe/ZnS mais
des périodes d’émission dont l’efficacité
quantique radiative est au moins de 20 %.
Phys Rev. Lett. 102, 136801 (2009)
• Programme de recherche :
Nos projets actuels portent sur les propriétés d’émission des nanocristaux CdSe/CdS à
basse température. Sur ce plan, la synthèse de nanocristaux au scintillement très faible a
ouvert des perspectives en termes d'augmentation de la cohérence de leur émission. En
effet, le scintillement est lié à un autre phénomène bien connu pour les nanocristaux : la
diffusion spectrale qui correspond aux sauts de la longueur d’onde d’émission des

nanocristaux à des échelles de temps très courtes. Comme le scintillement, la diffusion
spectrale traduit l’interaction du nanocristal avec son environnement. La suppression quasi-
complète du scintillement a été obtenue par le dépôt sur le cœur de CdSe d’une coque
épaisse de CdS (4nm) et parfaitement cristalline. La diffusion spectrale résultant de
mouvement de charges à l'extérieur du nanocristal qui modifient par effet Stark la longueur
d'onde d'émission, cette possibilité d’isoler en partie le nanocristal de son environnement
laisse espérer une augmentation de la cohérence de l'émission.
Nos travaux actuels portent aussi sur le couplage des nanocristaux CdSe/CdS avec des
structures métalliques désordonnées aux résonances plasmons très spécifiques. Ces
plasmons correspondent à des zones de dimensions nanométriques de très forte exaltation
du champ électromagnétique. À l’échelle de l’objet individuel, nous avons montré que le
couplage des nanocristaux avec les plasmons de ces surfaces métalliques modifiait
profondément la durée de vie radiative et le taux de collection de l’émission. Nous avons
aussi démontré la possibilité d’obtenir des photons uniques ou des cascades radiatives avec
des collections de l’émission très importantes. Sur le plan des applications, le caractère
aléatoire du facteur d’exaltation de la fluorescence d’un nanocristal représente une limitation.
C’est pourquoi notre équipe s’intéresse maintenant au couplage des nanocristaux à des
structures ordonnées.
Dans le domaine du champ proche optique, notre équipe poursuivra aussi ses travaux
concernant l’étude théorique des propriétés optiques des résonances plasmons observées
sur les couches d’or désordonnées. A court terme, la méthode FDTD devrait nous permettre
de prévoir la localisation et l’intensité des zones d’exaltation du champ sur la structure. Sur le
plan expérimental, notre microscope de champ proche nous permettra de caractériser
l’émission des nanocristaux très fortement couplés aux structures métalliques et non
détectables en champ lointain.
• Références :
2007 :
• Coolen L., Brokmann X., and Hermier J.-P. « Modeling coherence measurements on a
spectrally diffusing single-photon emitter », Phys. Rev. A 76, 033824 (2007)
• Laverdant J., Buil S., Quélin X., « Local field enhancements on gold and silver
nanostructures for aperture near field spectroscopy », J. of Luminescence 127, 176 (2007)
2008 :
• Coolen L., Brokmann X., Spinicelli P., and Hermier J.-P., « Emission Characterization of a
Single CdSe-ZnS Nanocrystal with High Temporal and Spectral Resolution by Photon-
Correlation Fourier Spectroscopy », Phys. Rev. Lett. 100, 027403 (2008)
• Laverdant J., Buil S., Berini B., Quélin X., « Polarization dependent near-field speckle of
random gold films », Phys. Rev. B 77, 165406 (2008)
• Malher B., Spinicelli P., Buil S., Quélin X., Hermier J-P., and Dubertret B. « Towards non
blinking colloidal quantum dots », Nature Materials 7, 659 (2008)
2009 :
• Qualtieri A., Morello G., Spinicelli P., Todaro M., Stomeo T., Martiradonna L., Giorgi M.,
Quélin X., Buil S., Bramati A., Hermier J.-P., Cingolani R., and Vittorio M., « Nonclassical
emission from single colloidal nanocrystals in a microcavity : a route towards room
temperature single photon sources », New J. of Phys. 11, 33025 (2009)S

• Spinicelli P., Buil S., Quélin X., Mahler B., Dubertret B., Hermier J.-P., « Bright and Grey
States in CdSe CdS Nanocrystals Exhibiting Strongly Reduced Blinking », Phys. Rev. Lett.
102, 136801 (2009)
• Spinicelli P., Mahler B., Buil S., Quélin X., Dubertret B., Hermier J.-P., « Non-Blinking
Semiconductor Colloidal Quantum Dots for Biology, Optoelectronics and Quantum Optics »,
ChemPhysChem 10, 879 (2009)
• Buil S., Spinicelli P., Mallek-Zouari I., Camps G., Quélin X., Mahler B., Dubertret B.,
Hermier J.-P., « Quantum cascades of photons in colloidal core-shell quantum dots », J. Phys.
B 42, 114003 (2009)
• Coolen L., Spinicelli P., Hermier J.-P., « Emission spectrum and spectral diffusion of single
CdSe/ZnS nanocrystal measured by photon-correlation Fourier spectroscopy », J. Opt. Soc.
Am. B 26, 1463 (2009)
2010 :
• Pisanello F., Martiradonna L., Spinicelli P., Fiore A., Hermier J.P., Manna L., Cingolani R.,
Giacobino E., De Vittorio M., and Bramati A., « Dots in rods as polarized single photon
sources », Superlattices and Microstructures 47, 165 (2010)
• Qualtieri A., Morello G., Spinicelli P., Todaro M. T., Stomeo T., Martiradonna L., De
Giornia M., Quélin X., Buil S., Bramati A., Hermier J.-P., Cingolani R., and De Vittorio M., «
Room temperature single-photon sources based on single colloidal nanocrystals in
microcavities », Superlattices and Microstructures 47, 187 (2010)
• Pisanello F, Martiradonna L., Leménager G., Spinicelli P., Fiore A., Manna L., Hermier J.-
P., Cingolani R., Giacobino E., De Vittorio M., and Bramati A., « Room temperature-
dipolelike single photon source with a colloidal dot-in-rod », Appl. Phys. Lett. 96, 033101
(2010)
• Mallek-Zouari I., Buil S.; Quélin X., Malher B., Dubertret B., Hermier J.P., « Plasmon
assisted single photon emission of CdSe/CdS nanocrystals deposited on random gold film »
App.Phys.Lett. 97, 053109 (2010).
• Vion C., Spinicelli P., Coolen L., Schwob C., Frigerio J.-M., Hermier J.-P., and Maître A., «
Controlled modification of single colloidal CdSe/ZnS nanocrystal fluorescence through
interactions with a gold surface », Optics Express 18, 7440 (2010)
• Laverdant J., Buil S., Hermier J.P., Quelin X., « Near-Field intensity correlations on
nanoscales random silver/dielectric films », J. Nanophoton. Vol. 4, 049505 (Oct. 8, 2010).