Couplage de nanocristaux colloïdaux à des structures pho

Résumé de thèse
Années 2006-2009
Couplage de nanocristaux colloïdaux à des structures photoniques - Contrôle de l’émission spontanée
Céline Vion, le 28 Avril 2009
Le couplage d’émetteurs fluorescents à un environnement contrôlé peut être utilisé
pour améliorer leurs performances aussi bien en tant que sources classiques (directivité, affinement spectral, luminance,...) qu’en tant qu’émetteur individuel de photons
uniques. A ces fins, les nanocristaux semi-conducteurs colloïdaux II/VI sont des très bon
candidats : ils sont très stables et présentent une bonne efficacité quantique y compris
à température ambiante [1]. L’un des principaux avantages des nanocristaux colloïdaux
est leur grande souplesse d’utilisation : se présentant sous forme de colloïdes en solution,
ils sont facilement manipulables. Ils peuvent être couplés de façon réversible à différents
types d’environnement par un simple dépôt de solution diluée.
Durant cette thèse, un dispositif d’étude de la luminescence de nanocristaux à l’échelle
individuelle émettant dans le visible ou le proche infra-rouge a été développé à l’aide
d’un microscope confocal.
Nous avons, dans un premier temps, étudié le couplage des nanocristaux à l’échelle
individuelle au plasmon de surface de l’or expérimentalement et théoriquement. Des nanocristaux de CdSe (coquille de ZnS) ont été déposés à une distance contrôlée entre 20
et 300 nm d’une surface d’or. D’importantes modifications du temps de recombinaison
spontanée en fonction de la distance à l’interface ont été mesurées en très bon accord avec
nos prévisions théoriques. Des améliorations de l’intensité d’émission et de la collection
de photons uniques ont été mesurées.
Nous avons, dans un deuxième temps, étudié l’influence d’un cristal photonique sur la
propagation de lumière et l’émission d’un émetteur couplé. Dans les cristaux photoniques,
la modulation spatiale de la constante diélectrique à l’échelle de la longueur d’onde définit
une bande interdite photonique : la propagation de la lumière dans le cristal à certaines
longueurs d’ondes y est interdite.
Nous avons étudié le couplage de nanocristaux à l’échelle collective à des opales de
silice : des cristaux photoniques à trois dimensions composés d’un empilement cubique
face-centrées de billes de silice de diamètre de l’ordre de quelques centaines de nanomètres. Ces opales présentent une bande interdite photonique pour seulement certaines
directions de propagation de la lumière. Une caractérisation optique d’opales synthétisées
par auto-organisation naturelle de billes de silice par sédimentation 1 a permis de montrer
la très bonne qualité optique de ces opales à l’échelle macroscopique. Des nanocristaux
colloïdaux de CdTeSe 2 émettant dans cette gamme interdite ont été introduits au sein du
cristal photonique. Nous avons mesuré une forte modification du diagramme d’émission
ainsi qu’une inhibition de 9% du temps de recombinaison spontanée des nanocristaux
infiltrés en très bon accord avec les calculs théoriques de modification de la densité locale
d’états photoniques développés durant cette thèse.
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Les opales réalisée par sédimentation sont synthétisée par les équipes d’Alexender Gruzintev de
l’Institut of Microelectronics Technology and High Purity Materials et de Gennadii Emel’chenko de
l’Insitute of Solid State Physics, instituts basés à Chergonolvka (district de Moscou)
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Synthétisés dans le groupe de Benoit Dubertret à l’ESPCI
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Résumé de thèse
Années 2006-2009
La réalisation d’un défaut contrôlé dans un cristal photonique permet de créer une
cavité optique confinant la lumière émise par un émetteur à des échelles de l’ordre de la
longueur d’onde. En contrôlant le motif spatial décrivant la cavité, le cristal photonique
permet d’obtenir non seulement des cavités optiques de très grand facteur de qualité
mais aussi de très faible volume. Les cristaux photoniques à deux dimensions réalisés par
gravure électronique de trous, suivant une structure périodiques, dans une couche mince
guidante permettent de réaliser des cavités à cristal photonique de très bonne qualité.
Nous présentons la fabrication et la caractérisation de cavités à cristaux photonique de
type L3 (3 trous manquants) dans un guide d’onde en nitrure de silicum sur substrat
de verre 3 . D’après des simulations de FDTD à trois dimensions (Finite Difference Time
Domain) [2] un facteur de qualité de 300 entre 750 et 800 nm est attendu pour des membranes sur substrat de verre. Nous présentons des premiers résultats de caractérisation
optique sur des membranes non suspendues. Les résultats sont obtenus en utilisant une
technique originale basée sur un microscope optique couplé à un spectromètre imageur.
L’éclairement de l’échantillon est réalisé en injectant une lumière blanche dans le guide
d’onde en nitrure. Les mesures ainsi obtenues sont en très bon accord avec les prédictions
théoriques.
Les nanocristaux composés de CdTe et de CdSe 2 émettant entre 700 et 800 nm sont de
très bon candidats en vue du couplage à ces cristaux photoniques de nitrure. Des premières caractérisations optiques à l’échelle individuelle de ces nanocristaux ont montré
une intensité d’émission importante ainsi que l’émission de photons uniques.
Mots clés : nanocristaux, semiconducteurs II/VI, photons uniques, plasmon, cristaux
photoniques, effet Purcell, cavités.
Références
[1] Brokmann, X. ; Coolen, L. ; Dahan, M. and Hermier, J. P., Measurement of the
Radiative and Nonradiative Decay Rates of Single CdSe Nanocrystals through a
Controlled Modification of their Spontaneous Emission, Physical Review Letters,
2004, 93, 107403-4.
[2] Johnson, S. G. and Joannopoulos, J. D., Block-iterative frequency-domain methods
for Maxwell’s equations in a planewave basis Opt. Express, 2001, 8, 173-190
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Synthétisés au LAAS en collaboration avec l’équipe de Françoise Lozes Dupuis
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