Résumé de thèse Années 2006-2009
Couplage de nanocristaux colloïdaux à des structures pho-
toniques - Contrôle de l’émission spontanée
Céline Vion, le 28 Avril 2009
Le couplage d’émetteurs fluorescents à un environnement contrôlé peut être utilisé
pour améliorer leurs performances aussi bien en tant que sources classiques (directi-
vité, affinement spectral, luminance,...) qu’en tant qu’émetteur individuel de photons
uniques. A ces fins, les nanocristaux semi-conducteurs colloïdaux II/VI sont des très bon
candidats : ils sont très stables et présentent une bonne efficacité quantique y compris
à température ambiante [1]. L’un des principaux avantages des nanocristaux colloïdaux
est leur grande souplesse d’utilisation : se présentant sous forme de colloïdes en solution,
ils sont facilement manipulables. Ils peuvent être couplés de façon réversible à différents
types d’environnement par un simple dépôt de solution diluée.
Durant cette thèse, un dispositif d’étude de la luminescence de nanocristaux à l’échelle
individuelle émettant dans le visible ou le proche infra-rouge a été développé à l’aide
d’un microscope confocal.
Nous avons, dans un premier temps, étudié le couplage des nanocristaux à l’échelle
individuelle au plasmon de surface de l’or expérimentalement et théoriquement. Des na-
nocristaux de CdSe (coquille de ZnS) ont été déposés à une distance contrôlée entre 20
et 300 nm d’une surface d’or. D’importantes modifications du temps de recombinaison
spontanée en fonction de la distance à l’interface ont été mesurées en très bon accord avec
nos prévisions théoriques. Des améliorations de l’intensité d’émission et de la collection
de photons uniques ont été mesurées.
Nous avons, dans un deuxième temps, étudié l’influence d’un cristal photonique sur la
propagation de lumière et l’émission d’un émetteur couplé. Dans les cristaux photoniques,
la modulation spatiale de la constante diélectrique à l’échelle de la longueur d’onde définit
une bande interdite photonique : la propagation de la lumière dans le cristal à certaines
longueurs d’ondes y est interdite.
Nous avons étudié le couplage de nanocristaux à l’échelle collective à des opales de
silice : des cristaux photoniques à trois dimensions composés d’un empilement cubique
face-centrées de billes de silice de diamètre de l’ordre de quelques centaines de nano-
mètres. Ces opales présentent une bande interdite photonique pour seulement certaines
directions de propagation de la lumière. Une caractérisation optique d’opales synthétisées
par auto-organisation naturelle de billes de silice par sédimentation 1a permis de montrer
la très bonne qualité optique de ces opales à l’échelle macroscopique. Des nanocristaux
colloïdaux de CdTeSe 2émettant dans cette gamme interdite ont été introduits au sein du
cristal photonique. Nous avons mesuré une forte modification du diagramme d’émission
ainsi qu’une inhibition de 9% du temps de recombinaison spontanée des nanocristaux
infiltrés en très bon accord avec les calculs théoriques de modification de la densité locale
d’états photoniques développés durant cette thèse.
1Les opales réalisée par sédimentation sont synthétisée par les équipes d’Alexender Gruzintev de
l’Institut of Microelectronics Technology and High Purity Materials et de Gennadii Emel’chenko de
l’Insitute of Solid State Physics, instituts basés à Chergonolvka (district de Moscou)
2Synthétisés dans le groupe de Benoit Dubertret à l’ESPCI
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