Initiation à la science des aérosols
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Initiation à la science des aérosols Dr. Martin Aubé Groupe de recherche et d'applications en physique au Collège de Sherbrooke Département de physique Cégep de Sherbrooke, Canada 09/2003 1 Les aérosols Les aérosols sont des petites particules en suspension dans l'air. À l'instar des gaz à effet de serre, les aérosols jouent un rôle important dans le bilan radiatif de l'atmosphère. Toutefois ce rôle est mal quantifié jusqu'à présent ce qui justifie l'intensification des efforts consacrés à leur étude. En plus de leur impact sur le climat, les aérosols perturbent les observations astronomiques et les mesures de télédétection. La taille des aérosols s'étend du centième de micron à quelques dizaines de microns. Plus la taille d'un aérosol est importante plus son temps de résidence dans l'atmosphère sera court car il est plus sensibles à la sédimentation gravitationnelle. La sédimentation gravitationnelle est en effet dominée par le poids de la particule. Les aérosols sont émis soit par voie naturelle ou soit suite à l'activité humaine (émissions anthropiques). Les sources peuvent être directes ou indirectes en ce sens qu'il est possible que certains aérosols prennent naissance suite à la condensation de gaz atmosphériques alors que d'autres sont directement émis sous forme de particule. Les principales sources naturelle directes sont les volcans, le feux de biomasse (feux de forêts), le soulèvement de poussières par les vents au sol (plus important dans les régions arides), par la vaporisation de l'eau de mer provenant de l'écume en surface (encore une fois provoqué par le vent à la surface), par la végétation (pollen, spores), etc. Les sources naturelles d'aérosols secondaires proviennent de réactions chimiques basées sur la conversion de la phase gazeuse à la phase solide qui prennent place dans la brume et les nuages. Les sources anthropiques sont principalement concentrées autour des installations industrielles lourdes telles que les fonderies ainsi que dans les zones à forte densité de population (urbaines) et proviennent soit de réactions chimiques produites par l'activité humaine, par la combustion de carburants fossiles et de biomasses ainsi que par la circulation (poussières). Le tableau 1 résume les différentes sources d'aérosols et leur composition. Tableau 1: Sources d'émissions d'aérosols Sources naturelles Primaires Secondaires Sources anthropiques Primaires Secondaires Poussières (vent sur Sulfates à partir de Poussières de la Sulfates à partir du le sol nu) gaz biotiques circulation et de SO2 industriel l'industrie Sels marins (vent sur Sulfates à partir du Suie (combustion de Organiques carbonés l'océan) SO2 d'origine carburants fossiles et à partir de VOC volcanique biomasse) (Volatile Organic Compound) Cendres volcaniques Organiques carbonés Organiques carbonés Nitrates à partir du à partir des VOC (combustion de NOx biomasse) Organiques carbonés Nitrates à partir du (feux de forêts) NOx Suie (feux de forêts) La composition chimique des aérosols est très variable et dépend à la fois de la répartition géographique des sources et de la dynamique atmosphérique. La détermination de la proportion des différents types d'aérosols à un endroit et pour un moment donné n'est donc pas aisée. Néanmoins, un certain nombre de modèles ont été élaborés afin de décrire la composition moyenne de la population d'aérosols selon le type d'environnement. Parmi ces modèles, les travaux de Shettle and Fenn (1979) demeurent une référence valable. Le tableau 2 résume chaque modèle décrivant la composition de la population d'aérosols pour les régions rurales, urbaines, maritimes et troposphériques (z>2 km). Notez que le modèle troposphérique est sensiblement le même que le modèle rural, les grosses particules en moins (r2 est supprimé). Tableau 2: Modèle d'aérosol. χSU Modèle χBC χSD χSS η1 ρ1 log(σ1) η2 r2 [mm] log(σ2) [mm] 0,7 Rural 0 0,3 0 0,999875 0,027 0,35 0,000125 0,43 0,4 0,2 0,24 0 0,999875 0,025 0,35 0,000125 0,4 0,4 (100%) Urbain (100%) 0,56 Maritime 0 0 0 1 1 0,16 0,4 0 - - 0,7 0 0,3 0 1 0,027 0,35 0 - - (100%) Troposphère (z>2 km) Adapté de Shettle and Fenn (1979) pour une humidité relative de 0% (tableaux 1 et 2). Les indices 1 et 2 se réfèrent aux modes 1 et 2 de la distribution de taille de l'équation 2. Dans ce tableau η 1=contribution relative à la concentration totale en particules du mode de rayon moyen r1, η2=contribution relative à la concentration totale en particules du mode de rayon moyen r2, σ1 et σ2 =largeur de la distribution de taille correspondante, et χSU, χBC, χSD, χSS représentent les contributions relatives de chaque type d'aérosols à la concentration totale en particules. Tel que l'ont démontré bon nombre de campagnes de mesures sur les aérosols, la distribution de tailles des aérosols est assez bien décrite par une distribution lognormale exploitant bon nombre des paramètres décrits ci-haut: 2 2 log 10 r−log10 r i i d r n r = =tot ∑ ×exp − dr 2 log10 i 2 i=1 ln 10r log 10 i 2 (1) r = rayon géométrique de la particule ρtot = concentration totale en particules Cette distribution n'est ni plus ni moins qu'une distribution normale ou gaussienne exprimée sur une échelle logarithmique. La figure 1 donne un exemple de ce type de distribution pour le modèle rural de Shettle and Fenn 1979 tel que décrit au tableau 2. n(r) 1E+02 1E+01 1E+00 1E- 01 1E- 02 1E- 03 1E- 04 1E- 05 1E- 06 1E- 07 1E- 08 1E- 09 1E- 10 1E- 11 mode 2 grossier 0,00 mode 1 fin 0,01 0,10 1,00 10,00 100,00 r (micron) Figure 1: Distribution de taille bi-modale lognormale pour le modèle rural de Shettle and Fenn (1979). La courbe violette représente la somme du mode grossier et du mode fin. Le profil vertical des aérosol est très variable mais dans l'ensemble l'essentiel des aérosols est contenu dans les deux premiers kilomètres de l'atmosphère. Il est assez usuel d'adopter un profil moyen de forme exponentielle décroissante avec une échelle de hauteur de H=2 km. Il va de soi qu'à proximité de sources importantes, le profil vertical peut s'écarter largement de ce profil exponentiel. −z z =0e H (2) 2 Optique atmosphérique L'atmosphère terrestre absorbe ou rétrodiffuse vers l'espace la presque totalité des longueurs d'ondes de la radiation solaire incidente. En fait il n'existe essentiellement que deux fenêtres spectrales pour lesquelles l'atmosphère se montre relativement transparent. La première fenêtre couvre le spectre visible (0,4 à 0,7 µ m) et les longueurs d'ondes voisines du proche infrarouge et proche ultraviolet. La seconde couvre le domaine du spectre radio des longueurs d'ondes de ~0,1 mm jusqu'à ~15 m. La figure 2 illustre la transparence de l'atmosphère telle que modélisée pour un atmosphère standard des latitudes moyennes (US62) par MODTRAN. Un agrandissement de cette figure est présenté à la figure 3 pour la région visible et proche infrarouge. Nous y avons identifié les bandes exemptes de l'effet des gaz atmosphériques qui sont sujets à une plus grande variabilité (dans l'ordre décroissant d'importance: H2O, CO2, O3). La contribution individuelle de chacun de ces gaz est illustrée à la figure 4. Par souci de simplicité, l'étude des aérosols doit se faire à des longueurs d'ondes peu affectées par ces gaz, ce qui permet d'éviter le problème complexe de la modélisation spatiale et temporelle de ces gaz. La contribution des autres gaz peut être considérée essentiellement constante (pour une pression atmosphérique constante) et par conséquent facile à modéliser. Effectivement, une pression atmosphérique supérieure est indicatrice d'une masse d'air plus grande et ce qui influe directement (de façon linéaire) sur la contribution des gaz. Pour l'étude des aérosols, la contribution de ces molécule est vue comme un bruit qu'il faut soustraire au signal détecté. Transmission atmosphérique (modtran) 1 0,9 Transmission 0,8 0,7 0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0 0 5000 10000 15000 20000 25000 Longueur d'onde (nm) Figure 2: Transmission atmosphérique telle que modélisée par modtran pour un atmosphère standard aux latitudes moyennes (US62). Figure 3: Transmission atmosphérique dans le visible telle que modélisée par modtran pour un atmosphère standard aux latitudes moyennes (US62). Les zones bleues correspondent aux bandes spectrales peu influencées par les gaz à grande variabilité. Transmission de la vapeur d'eau VIS- PIR 1 0,9 Transmission 0,8 0,7 0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0 400 500 600 700 800 Longueur d'onde (nm) 900 1000 1100 Transmission de l'ozone VIS- PIR 1 0,9 Transmission 0,8 0,7 0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0 400 500 600 700 800 900 1000 1100 longueur d'onde (nm) Figure 4: Transmission atmosphérique dans le visible telle que modélisée par modtran pour un atmosphère standard aux latitudes moyennes (US62) pour la vapeur d'eau et le l'ozone. 3 L'épaisseur optique et le coefficient d'Ångström L'intensité d'un faisceau qui traverse un milieu absorbant et diffusant est diminuée en raison de l'atténuation par un facteur e −a , où a est défini comme étant l'épaisseur optique des aérosols (AOD). En réalité il faudrait tenir compte de l'épaisseur optique moléculaire mais comme nous l'avons identifié précédemment nous considérons que les observations ont été corrigées pour ce phénomène. L'AOD est le résultat de l'atténuation totale sur toute la colonne atmosphérique. Il peut être exprimé en fonction du coefficient d'atténuation k e . z haut a = ∫ k e z dz z bas (3) Le coefficient d'atténuation, qui possède des unités de m-1, dépend de la section efficace d'atténuation pondérée par la concentration en particules. La section efficace e représente la surface effective d'interaction couverte par une particule de telle sorte que le rapport de cette surface sur une surface de référence de 1 m2 soit égale à la probabilité d'interaction entre la radiation lumineuse et la particule. La section efficace est intimement liée à la taille de la particule par le biais de l'efficacité d'atténuation Q e . L'efficacité d'atténuation est en effet définie comme le rapport de la section efficace d'atténuation sur la section géométrique de la particule. Q e≡ e (4) r2 Le coefficient d'atténuation k e peut être exprimé comme l'intégration sur la taille des particules de la section efficace e multipliée par la concentration par unité de taille de particule d r /dr [unités de particules . m-4], r étant le nombre de particules par unité de volume [particules . m-3]. r max k e = ∫ e , r r min d r dr dr (5) L'atténuation est provoquée par deux types d'interaction entre la matière et la radiation soit l'absorption et la diffusion (figure 5). Lorsqu'il y a absorption, le photon (grain de lumière) est capturé par la particule pour être ultérieurement réémis sous une forme dégradée suite à divers processus thermiques. Lorsqu'il y a diffusion, la radiation est simplement déviée dans une autre direction. Si nous observons une source lumineuse à travers un milieu translucide, et que la lumière de la source est plus intense que la lumière diffuse ambiante, les deux phénomènes conduisent à une réduction de l'intensité de la lumière sortante ou atténuation. diffusé absorbés rétrodiffusé Avant Après Figure 5: Origine de l'atténuation de la radiation. Les petites sphères correspondent au photons alors que les grandes sphères marrons représentent les aérosols. La section efficace d'atténuation est simplement la somme de la section efficace de diffusion et de la section efficace d'absorption. e , r = sc , r ab , r Petite démonstration 1: Probabilité de collision A σe Figure 6: Géométrie du problème de l'atténuation dl (6) dP= N e A (7) N =V = A dl (8) dP= e dl dP = e =k e dl (9) (10) Petite démonstration 2: Atténuation exponentielle dI dP =−I dl dl (11) dI =−I k e dl (12) dI =−k e dl I (13) ln I =−k e lc (14) I =e −k e lc I =e c e−k e l −k e l I =I 0 e (15) (16) (17) Nous définissons a =k e l . La section efficace et par conséquent a est dépendante de la longueur d'onde. Dans le spectre visible, a varie en − où , le coefficient d'Ångström, avoisine l'unité pour une distribution de taille log-normale centrée sur une taille moyenne de quelques centièmes de microns. En d'autres termes, dans ce cas, a varie en −≈1/ (diffusion de Mie, Van de Hulst (1957)). Plus la taille des aérosols est petite, plus est grand. Une valeur limite supérieure est toutefois atteinte lorsque ≈4 alors que la limite inférieure est 0. La limite supérieure correspond au comportement spectral de l'épaisseur optique d'atténuation associée aux particules beaucoup plus petites que la longueur d'onde telles que les molécules gazeuses de l'atmosphère (diffusion de Rayleigh). La limite inférieure correspond au cas où la taille des particules est hautement supérieure à la longueur d'onde. Les micro- gouttelettes d'eau contenues dans les nuages correspondent à cette condition, ce qui explique la couleur blanche des nuages. En effet, dans ce cas, toutes les longueurs d'ondes visibles sont essentiellement diffusées de la même façon. Le comportement spectral de l'AOD peut donc être décrit à l'aide du coefficient d'Ångström par l'équation 2.4. ln = ln 1 2 2 1 ou 1 =2 2 1 (18) Ici, 1 et 2 sont respectivement les mesures de l'épaisseur optique réalisées aux longueurs d'ondes 1 et 2 . Le coefficient d'Ångström, comme l'épaisseur optique à deux longueurs d'ondes, peut donc être considéré comme un indicateur de la taille moyenne de la distribution de taille des aérosols. Généralement lorsque est grand, la distribution de taille est petite et inversement. Toutefois, lorsque la distribution de taille des particules est étroite (gamme restreinte de tailles), il se peut que le comportement spectral s'éloigne significativement de l'équation 18 car cette situation favorise le phénomène d'interférence (constructive ou destructive) entre la lumière diffractée par la particule et la lumière transmise à travers la particule. Ce phénomène se produit lorsque le retard de phase entre les deux rayonnements est un multiple de . La figure 7 illustre le phénomène pour une modélisation du cas des sphères non-absorbantes. Le comportement spectral oscillatoire de l'efficacité d'atténuation apparaît lorsque le diamètre des particules est supérieur ou égal à la longueur d'onde x=2 r / . 3 2,5 2 1,5 1 0,5 0 - 0,5 ln(Qe) alpha -1 - 1,5 -2 - 2,5 -3 0,1 1 10 100 Paramètre de taille (x=2πr/λ) Figure 7: Comportement spectral de l'efficacité d'atténuation Q e et du coefficient d'Ångström (alpha) pour une sphère non absorbante selon Van de Hulst (1957), section 11.22. 4 La mesure de l'épaisseur optique des aérosols L'AOD peut être déduite à partir d'observations terrestres ou satellitaires. Les photomètres solaires au sol (ou héliophotomètres), regroupés au sein de réseaux tels que AERONET (Holben et al., 1998), AEROCAN (Bokoye et al., 1999), et MFRSR (Multi-Filter Rotating Shadowband Radiometer, Harrison et Michalsky, 1994) permettent une caractérisation locale de l'épaisseur optique des aérosols présents le long de la ligne de visée. Ces données sont ponctuelles avec une très bonne couverture temporelle. L'inversion d'images satellitaires sur des cibles sombres (DDV ou marines) permet de déterminer l'AOD sur un plus large domaine spatial. Ce type d'inversion a d'abord été appliquée aux données du capteur AVHRR qui possède deux canaux dans le visible. La méthode d'inversion repose sur l'hypothèse d'une réflectance faible et invariante de la cible au sol. Elle a été appliquée avec succès aux surfaces océaniques (Rao et al., 1989). Sur les cibles terrestres, les techniques d'inversion des images satellitaires ont surtout été appliquées aux poussières du Sahara (p. ex. Dulac et al., 1992). Aucune méthode systématique n'a été mise en place pour l'inversion à l'échelle globale sur les cibles terrestres contiguës. Par contre, pour les cibles de végétations sombres, quelques algorithmes ont été mis au point (p. ex. Holben et al., 1992). Le capteur MODIS (Salomonson et al., 1989) offre un avantage certain sur AVHRR car il possède un canal dans le bleu ainsi qu'un canal dans le proche infrarouge (SWIR). Dans le bleu, la réflectance du sol est moindre et la diffusion par les aérosols est plus grande ce qui facilite leur détection. La méthodologie développée sur la végétation sombre peut donc être étendue à d'autres surfaces qui ne sont pas nécessairement sombres dans les autres canaux visibles (Kaufman et Tanré, 1998). Le canal proche infrarouge facilite la discrimination de la végétation. Le capteur POLDER est aussi particulièrement bien adapté à la détection des aérosols car il possède des canaux polarisés. Le signal mesuré par les canaux polarisés est dominé par la diffusion atmosphérique et la contribution du sol est relativement faible (Herman et al., 1997; Deuzé et al., 2001). Pour une région donnée, l'échantillonnage temporel des images satellitaires est faible (quelques images par jour ou par semaine, sans compter l'absence de données pour les zones et périodes nuageuses) et les techniques d'inversion satellitaires comportent une plus grande incertitude que les mesures effectuées par les photomètres solaires. Il est bon de noter que même si les mesures aux photomètres solaires sont filtrées et considérées plus précises, elles peuvent tout de même être contaminées par la présence de fins nuages ce qui représente une source d'erreur potentielle. Cette contamination peut être révélée par une fluctuation temporelle en dent de scie (si les nuages ne sont pas trop homogènes) qui peut être manuellement détectée par l'utilisateur. Ce phénomène est bien visible sur les données de la figure 8 (b) qui proviennent de la station AEROCAN à Sherbrooke. Sur la figure 8 (b), les valeurs les plus faibles seraient plus représentatives de la contribution des aérosols. Les erreurs typiques liées aux mesures de l'AOD sont de ±0,02 pour les photomètres solaires et 0,05±0,2 AOD (pour le capteur MODIS). (a) (b) Figure 8: Épaisseur optique des aérosols mesurée par la station AEROCAN à Sherbrooke pour (a) un ciel dégagé et (b) un ciel partiellement nuageux.
