Contrôle du spin d`un atome magnétique dans une boîte quantique

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Contrôle du spin
d’un atome magnétique
dans une boîte quantique
En introduisant un seul atome magnétique dans une boîte quantique de semi-conducteur, on peut sonder
et contrôler optiquement l’état de spin de cet atome. Un contrôle électrique de l’état de charge de la boîte
permet aussi de modifier de manière réversible les propriétés du spin de l’atome magnétique. Cette
réalisation démontre, dans le contexte de l’information quantique, qu’il est possible d’isoler dans un solide
un spin unique, bien identifié et adressable.
e traitement de l’information dans les compo-
sants électroniques est basé sur le contrôle d’un
flux de charges dans un matériau semi-conduc-
teur, alors que le stockage non-volatil de l’information
exploite les propriétés de spin des charges présentes dans
les métaux (en particulier leur ferromagnétisme). Dans
ce contexte, l’électronique de spin, cherchant à combi-
ner les technologies des matériaux semi-conducteurs et
des matériaux magnétiques suscite un intérêt grandissant
pour de nouveaux matériaux, comme les semi-conduc-
teurs ferromagnétiques, ou de nouvelles structures de
composants.
Un autre enjeu concerne la miniaturisation des
composants qui reste un objectif prioritaire pour aug-
menter la performance des dispositifs. Cette quête sti-
mule d’une part l’étude de dispositifs de tailles
nanométriques et d’autre part l’exploration de voies
alternatives qui permettraient une poursuite des progrès
des capacités de calcul des circuits intégrés. Le succès de
la miniaturisation des composants semi-conducteurs et
magnétiques a déjà permis de fortement réduire le nom-
bre d’atomes nécessaire au stockage d’un bit d’informa-
tion. Le stockage d’un bit classique d’information sur un
atome individuel serait la limite ultime.
Le travail présenté ici montre comment il est possi-
ble de sonder optiquement l’état de spin d’un seul
atome magnétique localisé dans une boîte quantique de
semi-conducteur, et comment l’injection d’un porteur
de charge individuel permet de contrôler l’état d’aiman-
tation de cet atome.
Un atome magnétique
dans une boîte quantique
Les matériaux semi-conducteurs ont été largement
exploités dans les technologies de l’électronique car
leurs propriétés électriques peuvent être facilement
modifiées par un dopage électrique ou par une réduc-
tion de leur dimensionnalité. Ceci implique la réalisa-
tion, à l’aide des matériaux semi-conducteurs, de
couches bidimensionnelles, de fils ou d’agrégats (boîtes
quantiques) de tailles nanométriques. Les électrons ou
les trous (absence d’un électron dans la bande de
valence) confinés dans une boîte quantique occupent
des états électroniques discrets comme dans un atome.
La recombinaison de ces paires électrons-trous quanti-
fiées sur ces niveaux donne lieu à l’émission de
photons uniques, d’énergie et polarisation contrôlées.
Ces propriétés optiques sont utilisées dans ce travail
pour sonder l’état de spin d’un atome magnétique
individuel.
Les boîtes quantiques que nous étudions ici sont réa-
lisées en utilisant un mode de croissance tridimension-
nel « auto-organisé ». Elles se forment spontanément
lors de la croissance couche atomique par couche ato-
mique (grâce à une technique appelée épitaxie par jets
moléculaires) d’un matériau A sur un matériau B pré-
sentant un paramètre de maille différent. Au-delà d’une
certaine épaisseur critique (quelques monocouches ato-
miques), le matériau A (ici CdTe) relaxe l’énergie élasti-
que emmagasinée en adoptant un mode de croissance
tridimensionnel qui se traduit par la formation d’îlots de
quelques monocouches atomiques d’épaisseur et d’une
dizaine de nanomètres de diamètre (figure 1a). Ces îlots
de CdTe sont ensuite recouverts par une couche épaisse
de ZnTe (matériau B). Comme ZnTe possède une plus
grande largeur de bande interdite que CdTe, on réalise
ainsi une boîte quantique qui confine les porteurs dans
les trois directions. Ce confinement des porteurs donne
naissance à des niveaux d’énergie discrets, séparés par
plusieurs dizaines de milli-électron-Volt (meV). Lors de
la recombinaison d’une paire électron-trou confinée,
l’émission optique d’une boîte quantique a lieu entre
ces niveaux discrets : l’énergie des photons émis par une
seule boîte est donc parfaitement définie et les spectres
d’émission présentent des raies dont la position énergé-
tique dépend des dimensions de la boîte et du nombre
de porteurs qu’elle contient.
L’incorporation de métaux de transition dans un
semi-conducteur peut conduire à un dopage magnéti-
que. Les métaux de transition comme le manganèse
L
Article proposé par : Lucien Besombes, [e-mail], Yoan Léger, [e-mail], Henri Mariet-
te, [e-mail], Laboratoire de spectrométrie physique (LSP), Université Grenoble 1/CNRS.

Contrôle du spin d’un atome magnétique dans une boîte quantique
100
(Mn, S = 5/2), possèdent des électrons
localisés sur une orbitale d. Les électrons d
sont polarisés en spin, formant l’analogue
d’un petit aimant, et ne participent pas à la
conduction à cause de leur localisation. En
revanche, les deux électrons du Mn dans les
orbitales s participent aux liaisons chimi-
ques avec le semi-conducteur environnant
et sont alors couplés à la bande de conduc-
tion et à la bande de valence. Quand le Mn
remplace un élément du groupe II dans un
semi-conducteur II-VI, il ne transfère pas
d’excès de charge vers les bandes. Un semi-
conducteur II-VI dopé Mn, appelé semi-
conducteur magnétique dilué, garde donc
son caractère isolant mais incorpore les
propriétés magnétiques des électrons d
localisés sur le Mn.
Dans un semi-conducteur magnétique
dilué, le fort couplage qui existe entre les
porteurs du semi-conducteur et les élec-
trons localisés de l’atome magnétique (inte-
raction d’échange sp −d) donnent lieu à
des effets magnéto-optiques souvent quali-
fiés de « géants». Dans une boîte quanti-
que, cette interaction d’échange implique
un seul porteur individuel ou une seule
paire électron-trou individuelle. Si la boîte
contient une forte concentration d’atomes
magnétiques, la paire électron-trou intera-
git avec un grand nombre de spins orientés
aléatoirement (environnement paramagné-
tique) et l’effet résultant de l’interaction
s’annule. En revanche, sous l’effet d’un
champ magnétique extérieur, les spins des atomes
magnétiques se polarisent, conduisant à un champ
d’échange moyen qui s’ajoute au champ extérieur
appliqué : il en résulte une important variation de
l’énergie de transition des paires électron-trou. Cet effet
est appelé effet Zeeman géant et peut être modélisé par
un Hamiltonien qui décrit l’interaction des électrons et
des trous des bandes du semi-conducteur avec le spin du
Mn, via un terme d’échange local −αSi·σδ (r−Ri) où
σ est le spin d’un porteur et Si le spin localisé sur un Mn
au point Ri.
Dans le cas d’une boîte contenant un seul atome de
Mn, il n’y plus d’effet moyen qui annule l’énergie
d’échange. On peut alors accéder directement aux états
de spin d’un atome individuel en interaction avec une
seule paire électron-trou ou un porteur individuel. Ces
boîtes contenant un seul atome magnétique peuvent
être réalisées en insérant une faible densité d’atomes
magnétiques à la surface de l’échantillon avant la crois-
sance des boîtes. Ces atomes magnétiques sont incor-
porés dans les boîtes et, en ajustant leur densité à celle
des boîtes quantiques (quelques 1010cm−2), une petite
proportion de boîtes contient un atome magnétique
individuel.
Lecture optique du spin
d’un atome magnétique
La micro-spectroscopie permet de sonder optique-
ment l’interaction entre une seule paire électron-trou
injectée optiquement et un atome magnétique indivi-
duel localisé dans une boîte quantique. Un faible nom-
bre de boîtes est isolé en sélectionnant par lithographie
électronique et gravure une zone restreinte de l’échan-
tillon d’une centaine de nanomètres de côté. Sous exci-
tation laser, le spectre d’émission (photoluminescence)
issu des quelques boîtes ainsi isolées est constitué de raies
très fines (quelques dizaines de micro-électronvolts
(µeV)) provenant de la recombinaison de paires élec-
tron-trou confinées. La structure des spectres permet
alors de sélectionner les boîtes contenant 0, 1 ou plu-
sieurs atomes de Mn.
Dans une boîte non magnétique, la recombinaison
d’une paire électron-trou produit une seule raie d’émis-
sion. Pour les boîtes contenant un atome magnétique
(figure 2a), une structure composée de six raies est
observée en champ magnétique nul. Cette structure fine
provient du couplage entre l’atome magnétique et la
Figure 1 – L’image (a) est obtenue par microscopie à force atomique après le dépôt de CdTe sur
ZnTe, avant l’encapsulation des boîtes par une couche de ZnTe. (b) Coupe observée en microsco-
pie électronique à haute résolution montrant la structure d’une boîte quantique CdTe/ZnTe. (c)
Structure cristalline de CdTe (et ZnTe), avec la substitution d’un atome de Cd par un atome de Mn
qui rend le semi-conducteur magnétique.

101
Contrôle du spin d’un atome magnétique dans une boîte quantique
paire électron-trou confinée. Comme nous le verrons
plus tard de manière plus formelle, ce couplage modifie
l’énergie de la paire électron-trou suivant la projection
du spin de l’atome magnétique conduisant à six niveaux
d’énergie et donc six raies d’émission. L’interaction du
spin de l’atome de Mn avec la paire électron-trou est en
fait équivalente à l’effet d’un champ magnétique dirigé
perpendiculairement au plan de l’échantillon, qui vaut
environ 1.5 tesla pour un atome placé au centre de la
boîte. Le moment magnétique de l’atome de Mn
S=5/2 s’oriente sous l’effet de ce champ, et peut pren-
dre 2S + 1 = 6 orientations différentes. A chaque
orientation correspond une énergie du photon émis, et
donc une raie d’émission dans le spectre de lumines-
cence. L’émission d’un photon d’énergie et d’hélicité
données permet donc de détecter chaque état d’aiman-
tation de l’atome de manganèse.
Les règles de sélection des transitions optiques nous
permettent aussi d’accéder au spin des porteurs confinés.
L’électron de la bande de conduction est, comme un
électron libre, une particule de spin ±1/2, tandis que
l’état fondamental de la bande de valence (trou) est une
particule de moment cinétique total 3/2. Dans les boîtes
quantiques auto-organisées, la forme du potentiel de
confinement (disque aplati) et la distribution des
contraintes (compression biaxiale dans le plan des boî-
tes) lève la dégénérescence des différentes projections
du moment cinétique du trou. Sur le niveau fondamen-
tal, qui nous intéresse ici, la projection du moment
cinétique du trou ne peut prendre que les valeurs
jz=±3/2, z étant l’axe de croissance. Ces états de trou,
quantifiés suivant z, sont appelés les trous lourds.
La recombinaison d’une paire électron-trou formée
d’un électron de spin – 1/2 et d’un trou de spin + 3/2
(appelée exciton |+1〉) produit un photon polarisé circu-
lairement σ+ alors que la recombinaison d’un exciton
|−1〉 correspondant à un trou – 3/2 et un électron + 1/2
produit un photon σ−. Ce mécanisme permet d’établir
une correspondance entre le moment cinétique d’un
photon détecté et le spin de l’électron et du trou présents
dans la boîte au moment de la recombinaison. Lorsqu’un
atome magnétique est introduit dans la boîte, ces diffé-
rents états de spin des porteurs confinés interagissent avec
le spin de l’atome magnétique.
En présence d’un atome de Mn, le couplage entre les
porteurs confinés et le spin de cet atome peut être
modélisé par un Hamiltonien effectif décrivant l’inte-
raction entre un spin S = 5/2 (celui du Mn), un spin
σ=1/2 (celui de l’électron) et un moment cinétique
j=3/2 (celui du trou) :
(1)
où Ie (Ih) est l’énergie d’interaction entre l’atome de Mn
et l’électron (trou) et Ieh est l’énergie d’interaction
d’échange électron-trou. Les énergies d’interaction por-
teurs-Mn dépendent du recouvrement entre la fonction
d’onde des porteurs confinés et l’atome magnétique
localisé.
Comme nous avons vu précédemment en champ
magnétique nul, l’émission de la boîte quantique présente
une structure fine composée de six niveaux deux fois
dégénérés également espacés en énergie. Les états radiatifs
de plus basse énergie, |+ 1/2〉e |– 3/2〉h|+ 5/2〉Mn et
|– 1/2〉e |+ 3/2〉h |– 5/2〉Mn correspondent à une
configuration antiparallèle pour le spin du trou et le spin
du Mn. Les états suivants sont associés aux projections
Figure 2 – (a) : Photoluminescence obtenue à basse température (T = 5K)
d’une boîte quantique individuelle contenant un seul atome magnétique
(Mn). (b) Schéma des niveaux d’énergie du système formé par une paire
électron-trou en interaction avec un atome Mn en champ magnétique nul.
Le couplage porteurs-Mn décale l’énergie de la paire électron-trou suivant
la valeur de la composante Sz du spin de l’atome magnétique.
HI
eσ.SIh jz SzIehσzjz
++=

Contrôle du spin d’un atome magnétique dans une boîte quantique
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du spin de Mn Sz=± 3/2, ± 1/2 jusqu’au niveau de plus
haute énergie |– 1/2〉e |+ 3/2〉h |+ 5/2〉Mn et
|+ 1/2〉e |+ 3/2〉h |– 5/2〉Mn où les spins du trou et du
Mn sont parallèles. Ce modèle nous montre que l’écart
énergétique entre les différents niveaux ne dépend que
de Ie et Ih et est donc lié à la position de l’atome magné-
tique dans la boîte quantique. Il y a aussi une correspon-
dance directe entre le photon détecté (énergie et
polarisation) et la projection du spin du Mn suivant Sz.
Cette correspondance nous permet de sonder optique-
ment l’état de spin du Mn.
Ainsi, en appliquant un champ magnétique, on peut
détecter optiquement le changement d’aimantation de
l’atome de Mn. Si ce champ est appliqué suivant l’axe
de croissance (figure 3), chaque raie d’émission se
dédouble et 12 transitions, 6 dans chaque polarisation
circulaire, sont observées. Le spin de l’atome magnéti-
que est conservé pendant la transition optique (les élec-
trons d du Mn ne sont pas affectés par la transition
dipolaire) et l’énergie Zeeman de l’atome magnétique
n’apparaît pas directement dans les transitions optiques ;
seules apparaissent l’énergie d’interaction avec l’exciton
et l’énergie Zeeman de l’exciton. La structure fine
observée en champ nul (6 raies d’émission) est donc
conservée sous champ magnétique dans chacune des
polarisations circulaires (voir encadré 1).
En revanche l’intensité relative des six raies d’émis-
sion observées dans chacune des polarisations circulaires
dépend fortement du champ magnétique appliqué.
L’intensité d’émission, qui est également répartie sur les
six raies en champ nul, se concentre progressivement,
lorsque le champ magnétique augmente, sur la raie haute
énergie dans la polarisation σ− et sur la raie basse énergie
dans la polarisation σ+. Cette distribution d’intensité
reflète la population de l’état initial, le complexe exci-
ton-Mn. Quand le champ magnétique augmente, le spin
de l’atome de Mn est progressivement polarisé. La
probabilité d’observer la recombinaison d’un exciton
couplé à la projection Sz=−5/2 du Mn est alors
augmentée. Deux états dominent le spectre d’émission :
|– 1/2〉e|+ 3/2〉h|– 5/2〉Mn sur le coté basse énergie des
transitions σ+ et |+ 1/2〉e|– 3/2〉h|– 5/2〉Mn sur le coté
haute énergie de la polarisation σ−. Tout changement
de l’état de spin du Mn va alors directement affecter la
distribution d’intensité dans l’émission de l’exciton.
La photoluminescence de l’exciton confiné apparaît
donc comme une sonde de l’état de spin de l’atome
magnétique.
Contrôle électrique
d’un atome magnétique
L’injection d’un porteur individuel dans la boîte
quantique permet aussi de modifier les propriétés
magnétiques du spin de l’atome magnétique localisé.
L’observation de la photoluminescence de boîtes quan-
tiques à charge variable (figure 4) montre que l’état
d’aimantation du spin du Mn change spectaculairement
suivant que la boîte est vide (0 électron), qu’elle
contient + 1 électron ou un trou (– 1 électron).
Pour pouvoir modifier leurs états de charge, les boî-
tes magnétiques sont placées dans une structure à effet
de champ. L’application d’une tension électrique sur ce
dispositif permet alors de contrôler la présence d’un
porteur excédentaire (électron ou trou) dans la boîte.
L’interaction Coulombienne entre cette charge et la
paire électron-trou injectée optiquement décale l’éner-
gie d’émission de la boîte. Ce décalage énergétique per-
met d’identifier, suivant la tension appliquée, des
régimes où la paire électron-trou se recombine dans une
boîte neutre (émission de l’exciton X), dans une boîte
chargée avec un électron excédentaire (émission de
l’exciton chargé négativement X−) ou dans une boîte
chargée avec un trou excédentaire (émission de l’exci-
ton chargé positivement X+).
Figure 3 – Intensité de l’émission d’une boîte quantique contenant un seul
atome de manganèse (jaune = haute intensité), en fonction de l’énergie
d’émission et du champ magnétique appliqué (0T à 11T), enregistrée dans
les deux polarisations circulaires σ+ et σ–.

103
Contrôle du spin d’un atome magnétique dans une boîte quantique
La structure de l’émission d’une boîte chargée
(figure 5) est très différente de celle d’une boîte neutre
(figure 2). Cette différence traduit la forte influence du
nombre de porteurs confinés sur le spin du Mn à la fois
dans l’état initial et dans l’état final de la transition opti-
que. Considérons par exemple le cas d’un exciton chargé
négativement en interaction avec un atome magnétique :
dans l’état initial (2 électrons, 1 trou, 1 Mn), l’interaction
entre le Mn et les 2 électrons de spins antiparallèles
s’annule. En revanche l’interaction trou-Mn lève la
dégénérescence des différentes projections Sz du spin du
Mn suivant z. Dans l’état final, après l’annihilation d’une
paire électron-trou, le spin de l’électron restant se couple
au spin de l’atome magnétique. La combinaison de ces
deux moments cinétiques isotropes (σ=1/2 pour l’élec-
tron et S = 5/2 pour le Mn) conduit à deux niveaux de
moment cinétique total J = 2 (dégénérescence 5) et J = 3
(dégénérescence 7). Nous attendons alors 12 raies
d’émission (figure 5b), l’intensité de chacune des transi-
tions étant contrôlée par les règles de sélection optique et
la conservation du spin (voir encadré 2).
Pour les boîtes chargées positivement, on observe la
configuration inverse à celle présentée ci-dessus : une
fois l’exciton recombiné, il reste dans l’état final un trou
et un Mn dont l’interaction lève la dégénérescence des
états de spin du Mn. On peut ainsi conserver la mémoire
de la configuration de spin de l’atome magnétique.
Ainsi, alors que pour la configuration correspondant
à une boîte vide l’atome magnétique est paramagné-
tique, le niveau fondamental d’une boîte à 1 Mn char-
gée avec un électron se comporte comme un moment
cinétique isotrope avec J = 3, et la boîte dopée avec un
trou se comporte comme un nano-aimant avec un axe
facile orienté suivant l’axe de croissance. Ce dispositif
avec une boîte quantique insérée dans une structure à
effet de champ permet donc un contrôle électrique
réversible du comportement magnétique de l’atome
magnétique localisé dans cette boîte. C’est l’analogue
des dispositifs à effet de champ permettant un contrôle
électrique du ferromagnétisme dans un puits quantique
Figure 4 – Intensité de photoluminescence (jaune = haute intensité) d’une
boîte quantique contenant un seul atome magnétique insérée dans une
structure à effet de champ présentée en fonction de l’énergie d’émission et
de la tension appliquée. Les différentes séries de raies d’émissions peuvent
être attribuées à l’exciton neutre (X), à l’exciton chargé positivement (X+) et
à l’exciton chargé négativement (X–).
Figure 5 – (a) : Photoluminescence obtenue à basse température (T = 5K)
d’une boîte quantique individuelle contenant un électron excédentaire et
un seul atome magnétique (Mn). (b) : Schéma des niveaux intervenant dans
la recombinaison optique d’un exciton chargé négativement (2 électrons et
1 trou) en interaction avec un atome Mn. Dans l’état initial, le couplage
trou-Mn lève la dégénérescence des différentes projections suivant z du
spin du Mn. Dans l’état final, la combinaison des deux moments cinétiques
isotropes s = 1/2 et S = 5/2 conduit à deux niveaux J = 2 (de dégénéres-
cence 5) et J = 3 (de dégénérescence 7).