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Ecole prédoctorale Interaction lumière-matière : du nanomètre au millimètre Ecole de Physique des Houches 30 Août – 11 Septembre 2009 Programme Durée des cours et séminaires (en Français ou Anglais): 1h30, questions comprises 1ère semaine Dimanche 30/08 08:45 10:15 10:30 12:00 Déjeuner Pause 16:00 17:30 17:45 19:15 Arrivée Lundi 31/08 Greffet 1 Toury 1 Mardi 01/09 Greffet 2 Rigneault 1 Mercredi 02/09 Barchiesi 1 Rigneault 2 Jeudi 03/09 Barchiesi 3 Dereux 1 Vendredi 04/09 Barchiesi 4 Dereux 2 Samedi 05/09 Dereux 3 Mukamel 1 Toury 2 posters Greffet 3 Toury 3 Barchiesi 2 Séminaire 1 (Charra) Libre Séminaire 2 (Zyss) Séminaire 3 (Letartre) Mukamel 2 Séminaire 4 (Zyss) Libre 2ème semaine 08:45 10:15 10:30 12:00 Déjeuner Pause 15:30 17:00 17:15 18:45 Dimanche 06/09 Dereux 4 Carminati 1 Lundi 07/09 Joffre 1 Sandoghdar 1 Mardi 08/09 Joffre 3 Sandoghdar 2 Mercredi 09/09 Sandoghdar 3 Maury 2 Jeudi 10/09 Carminati 3 Brasselet 1 Carminati 2 Mukamel 3 Joffre 2 posters Joffre 4 Maury 1 Séminaire 5 (Carminati) Libre Libre Libre Vendredi 11/09 Rigneault 3 Brasselet 2 Départ Cours Du nanomètre au millimètre : comment l'optique lie ces échelles ? Durée : 4 fois 1h30 Jean-Jacques Greffet Institut d’Optique, Palaiseau [email protected] 1. Rappels de rayonnement. Passage des échelles microscopiques à macroscopiques 2. Les champs dans la matière : champ local, .. 3. Rayonnement d'un film isotrope et d'un milieu semi-infini: notion d'indice 4. Homogénéisation : champs dans un milieu aléatoire formé d’objets de dimensions caractéristiques petites devant la longueur d'onde - indice d’un milieu diffusant Comportement des matériaux aux diverses échelles Durée : 3 fois 1h30 T. Toury UTT, Troyes [email protected] 1. La lumière et la matière : propriétés optiques des matériaux. - inventaire des effets optiques ; - indice et fonction diélectrique ; - polarisation ; - modèle classique, modèle quantique et généralisation : Lorentz, Einstein et EBO - diffusion Rayleigh et diffusion de Mie 2. Les métaux - métal idéal et métal réel ; - propagation, réflexion, atténuation ; - à l'échelle nanométrique : quelques mots des plasmons. 3. Luminescence - fluorescence, phosphorescence, luminescences ; - systèmes atomiques et moléculaires ; - impuretés dans des matrices ; - luminescence interbande ; - electroluminescence. L’optique aux différentes échelles : du nanoscopique au macroscopique Durée : 3 fois 1h30 Rémi Carminati ESPCI, Paris [email protected] 1/ Du champ proche au champ lointain L’optique de Fourier revisitée - Développement en ondes planes – Ondes propagatives et ondes évanescentes - Champ lointain et limite de résolution - Champ proche – Echelles de longueur Rayonnement électromagnétique - Champ lointain et limite de résolution - Champ proche et limite quasi-statique 2/ Emission spontanée (fluorescence) par des émetteurs dipolaires Point de vue classique - Puissance émise en environnement structuré - Equation dynamique et amortissement radiatif Lien avec l’approche quantique - Emission spontanée par le principe de correspondance - Densité d’états locale - Intensité de fluorescence – Excitation et quenching (optionnel selon le temps) 3/ Diffusion du rayonnement Diffusion simple de la lumière - Polarisabilité (classique et quantique) - Théorème optique et conséquences Diffusion multiple (introduction) - Intensité balistique et intensité diffuse - Echelles de longueurs (libres parcours moyen) - Comportements généraux et conséquences pour l’imagerie Microscopie en champ lointain en optique non-linéaire Durée : 3 fois 1h30 Hervé Rigneault Institut Fresnel, Marseille [email protected] 1. Faisceaux focalisés en microscopie : - résolution optique d’excitation et de collection - vers l’ultra-résolution par des processus non-linéaires (STED) et photo-induits (PALM, STORM) 2. Processus et contrastes non-linéaires - sommes de fréquences - processus Raman, Infra-Rouge et CARS (Coherent Anti Stokes Raman Scattering) 3. Microscopie non-linéaire - propagation et propriétés spécifiques de la microscopie non-linéaire - applications à la bio-imagerie - apports de la mise en forme d’impulsion Investigation de nanostructures par l’optique non-linéaire Durée : 2 fois 1h30 Sophie Brasselet Institut Fresnel, Marseille [email protected] 1. Rayonnement non-linéaire aux échelles nanométriques - propagation du rayonnement non-linéaire - effets liés à l’étendue spatiale des nano-objets - effets liés au désordre orientationel dans des nano-objets - pourquoi les nano-objets provoquent des effets singuliers par rapport aux matériaux non-linéaires massifs 2. Comportement non-linéaire de nano-objets moléculaires et inorganiques - nano-sources non-linéaires : ingénierie, détection, applications - nano-objets non-linéaires métalliques : spécificités Spectroscopie femtoseconde cohérente et contrôle cohérent Durée : 4 fois 1h30 Manuel Joffre Ecole Polytechnique, LOB, Palaiseau [email protected] 1. Notions de base sur les impulsions femtosecondes 2. Caractérisation spatio-temporelle 2.1 Détection aux fréquences optiques 2.2 Mesure de la phase spatiale 2.3 Mesure de la phase spectrale (application à la tomographie cohérente optique) 3. Spectroscopie cohérente 3.1 Fonction de réponse globale d'un système 3.2 Spectroscopie pompe-sonde 3.3 Spectroscopie multidimensionnelle 4. Façonnage 4.1 Mise en forme spatiale d'un faisceau lumineux 4.2 Mise en forme spectrale d'un faisceau lumineux 4.3 Mise en forme de la polarisation d'un faisceau lumineux 5. Contrôle cohérent et contrôle optimal 5.1 Régimes cohérent et incohérent 5.2 Contrôle cohérent de l'absorption à deux photons et de l'émission Raman (application à la microscopie non-linéaire) 5.3 Contrôle optimal (application au contrôle du champ à l'échelle nanométrique) Ingénierie moléculaire pour l’optique non-linéaire du second ordre : de l’objet moléculaire au matériau. L’approche du chimiste Durée : 2 fois 1h30 Olivier Maury Université de Lyon, Ecole Normale Supérieure de Lyon, Laboratoire de Chimie, Lyon [email protected] 1. 1er cours I - Introduction. Le problème fondamental : La non-centrosymétrie à deux échelles, moléculaire et macroscopique. I-1. La noncentrosymétrie moléculaire : du dipôle à l’octupôle I-2. La noncentrosymétrie macroscopique : organisation vs orientation Les notions générales d’orientation par poling électrique et poling optique seront présentées en mettant l’accent sur le cahier des charges moléculaires. Enfin les différentes techniques de préorganisation seront présentées (ingénierie cristallographique, nanomatériaux…). II – Illustration de la diversité offerte par la chimie de synthèse pour l’ingénierie moléculaire dipolaire. II-1. Polarité et polarisabilité. Les différents groupements électro-donneurs, électro-accepteur et les différents systèmes pconjugués seront présentés. L’accent sera mis sur l’influence des ces divers fragments moléculaires sur l’absorption (polarité) et l’activité ONL (polarisabilité). La notion de « cyanine limit » sera évoquée. II-2. L’apport des métaux en ONL dipolaire. Quelques exemples d’utilisation de métaux pour le design de dipoles seront présentés, l’intérêt des métaux en particulier de leur réversibilité électrochimique sera illustré sur un cas particulier de switch ONL. II-3. Quelques chromophores optimisés. Présentations des chromophores les plus actifs décrits dans la littérature et comparaison avec le DR1. Vers une fonctionnalisation en vue de leur utilisations. 2. 2ème cours III- Ingénierie moléculaire de chromophores octupolaires : le contrôle de la symétrie moléculaire. III-1. Objets de symétrie D3/D3h III-2. Objets de symétrie D2d/Td Dans ces deux parties seront présentés les différents cœurs organiques ou contenant des métaux permettant de contrôler une symétrie moléculaire. III-3. Optimisation de la nonlinéarité octupolaire et comparaison dipôle octupôle. Dans ce paragraphe seront abordées les notions de figure de mérite, de compromis transparence nonlinéarité. III-4 Conception d’octupôles photoisomérisables vers le poling optique. Conception d’un analogue octupolaire au DR1. Une petite aventure de chimiste de synthèse…. IV- Vers la nonlinéarité macroscopique. IV-1. Matériaux polymères dipolaires. La problématique de la stabilisation de l’orientation électrique dans le temps sera abordée avec les problème de dopage, greffage, post-fonctionnalisation. Certaines astuces comme la dendronisation pour éviter la répulsion électrostatique seront abordées. Enfin l’importance de la nature du polymère (viscosité, filmabilité, Tg) sera évoquée. IV-2. Ingénierie cristallographique. Apres un rappel sur les cristaux inorganiques (quarz, KDP), la conception de cristaux organiques non centrosymétrique (dipolaire ou octupolaire) sera présentée au travers de quelques exemples. Les notions de chiralité seront entrevues. IV-3 Autres matériaux pré-organisés (Couches Langmuir, nanoparticules, dendrimères…) Quelques exemples d’objet nano- ou microscopiques seront présentés ainsi que l’utilisation de certains interfaces physicochimiques (liquide/gaz, liquide/liquide, solide/solide) ou biologiques (membrane/eau). V. Conclusion sur le dialogue en physiciens et chimistes. Surface Plasmon Photonics & Optical Interconnects on Board Durée : 4 fois 1h30 Alain Dereux Université de Bourgogne, Institut Carnot de Bourgogne, Dijon [email protected] Surface Plasmons Polaritons (SPP) are electromagnetic waves that propagate along the surface of a conductor. The structure of a metal surface can be controlled by nanofabrication techniques in order to tailor the properties of surface plasmons and more specifically their interaction with visible and infra-red light, thereby offering the potential for developing new photonic devices for applications in the field of opto-electronics. Indeed, surface plasmons photonics, also called plasmonics, is a promising candidate to satisfy the constraints of miniaturisation of optical devices which could be relevant for on board optical interconnects. Most of the material to be presented in this lecture will be based on results of European projects devoted to plasmonic circuitry, namely FP6 NoE Plasmonanodevices (2004-2008) and FP6 STREP Plasmocom (2006-2010). Insight in perspectives raised by the expected FP7 STREP Platon (2010-2012) will also be presented. After an introduction to the issues of the electronic-photonic convergence in the context of optical interconnects on board or in mobile devices, this contribution will review the various plasmon waveguiding strategies with emphasis on metal stripes waveguides, long range surface plasmon polaritons, channel surface polariton waveguides, dielectric loaded surface plasmon waveguides as well as the recently suggested hybrid technology merging plasmonic and silicon photonics on a single board. Recent achievements of basic optical functionalities useful for surface plasmon launching, routing, switching, compensation of losses by optical pumping will be detailed. An appealing feature of plasmonic circuitry is that it enables to carry optical signals and electric currents through the same thin metal circuitry, thereby opening the perspectives of unprecedented technical combinations to insert electrically driven devices on the same circuitry on which light is propagating. For example, surface plasmon diode may be integrated directly on the plasmonic circuitry. Also the possibility of in-line power monitoring is an interesting example of recycling the intrinsic surface plasmon losses in order to monitor signal flow without destroying the signal itself. In-line power monitoring may be coupled with standard thermo-optical processes useful for switching or modulation operations. Light-matter interaction at the single emitter level durée : 3 fois 1h30 Vahid Sandoghdar ETH Zürich [email protected] 1. Single molecules detection - Conditions for detecting single molecules : resolution, signal, noise - Fluorescence - Detection of single fluorescent molecules in coordinate space - Detection of single fluorescent molecules in frequency space - Detection of single molecules and quantum dots in absorption 2. Molecules and plasmons - Plasmon resonances in nanoparticles - Enhancement of fluorescence in the near field of plasmonic nanoparticles - Modification of spontaneous emission in the presence of metal particles - Fluorescence quenching in the presence of metal particles - Ultrahigh resolution near-field microscopy based on metal nanoparticles as antennas 3. To be decided : Applications to biology – or quantum aspects Eléments de théorie pour expérimentateurs : méthodes de calcul numérique, modélisation Durée : 4 fois 1h30 Dominique Barchiesi UTT Troyes [email protected] 1. Concept de modélisation-simulation et ses risques 2. Ce que doit vérifier une modélisation (exemples concernant la convergence-divergence, conditions d’applicabilité, hypothèses limitatrices) 3. Exemples de modèles analytiques et étude de sensibilité des modèles a. le modèle dipolaire, la théorie de Mie et les résonances de nanoparticules métalliques. b. Le modèle multicouches et les résonances plasmon 4. Exemple de modèles numériques : la méthode des éléments finis a. Problèmes liés à la formulation b. Problèmes liés à la discrétisation c. Problèmes liés à la programmation d. Extensions amusantes aux méthodes FDTD, modes couplés et différentielles. 5. Méthodes d’optimisation. L’exemple de la recherche aveugle et de la convergence miraculeuse. coherent multidimensional spectroscopy Durée : 2 fois 1h30 Shaul Mukamel Irvine University, USA [email protected] Lecture 1 Principles of coherent multidimensional sepectroscopy of molecules; quantum pathways of the wave function and the density matrix The response of complex molecules to sequences of ultrashort optical pulses provides multidimensional snapshots of their structure and electronic and vibrational dynamics. Twodimensional correlation plots of the signals show characteristic cross-peak patterns which carry information about structures, equilibrium binding fluctuations and relaxation processes. The lineshapes provide information on conformational and solvent induced fluctuations. The fundamental concepts underlying the design and interpretation of these coherent nonlinear experiments will be surveyed. Intuitive diagrams that show the underlying evolution of the wavefunction and the density matrix will be developed. The use of pulse shaping coherent control strategies and chiral pulse polarization configurations of the optical fields to simplify complex spectra and retrieve and enhance desired features will be demonstrated. "Principles of Nonliner Optical Spectroscopy", S. Mukamel, Oxford University Press (1995). “Coherent Multidimensional Optical Probes for Electronic Correlations and Exciton Dynamics; from NMR to X-rays”, S. Mukamel, D. Abramavicius, L. Yang, W. Zhuang, I.V. Schweigert and D. Voronine. Acct.Chem.Res. 42, 553-562 (2009). Lecture 2 Probing coherent and incoherent energy transfer in photosynthetic complexes by multidimensional optical techniques Applications of multidimensional techniques will be made for probing Frenkel excitons in photosynthetic light harvesting complexes, Wannier excitons in semiconductor quantum dots and wells, electron correlations in molecules, and vibrational excitons in proteins. Some fundamental symmetries of multidimensional optical signals are used to design techniques that can separate coherent and hopping energy and charge transfer mechanisms. New pulse sequences designed to generate signals that are induced by electron correlations will be presented. Cross peaks in 2D correlation plots allow the visualization of correlated wavefunctions. “Coherent Multidimensional Optical Spectroscopy Exictons in Molecular Aggregates Quasiparticle vs. Supermolecule Perspectives”, D. Abramavicius, B. Palmieri, D. Voronine, F. Sanda and S. Mukamel, Chem. Rev. 109, 2350-2408 (2009). Séminaires " Interactions lumière-matière en milieux moléculaires aux échelles macroscopique, micronique et nanométrique : passé, présent et futur (possible) de l’« ONL organique " Joseph Zyss Institut d’Alembert, LPQM, ENS Cachan, Cachan Laboratoire européen associé « NaBi » (CNRS-Institut Weizmann) en Nanobiosciences [email protected] Ce séminaire présentera un état des lieux introductifs, à caractère historique et prospectif, des interactions lumière-matière aux différentes échelles pertinentes à savoir : - les milieux massifs (typiquement du cm au mm) qui sont essentiellement les cristaux moléculaires sur lesquels l’Optique Non-Linéaire organique a fait son apprentissage dans les années 70 à 80 et dont on verra qu’ils sont loin d’avoir dits leurs derniers mots (cf. échelle nanométrique) - les milieux confinant la lumière, relevant de l’optique intégrée (typiquement aux échelles du µm en section et du cm au µm dans les autres dimensions, selon les types de confinements, en guides quasi 1-D ou en microcavités et anneaux quasi-2D) qui seront illustrés par les progrès en matières de composants à base de polymères électro-optiques. Ces travaux, très en vogue dans les années 80 jusqu’au milieu des années 90, connaissent actuellement un nouvel essor, compte-tenu de la la maturation des technologies et des matériaux en efficacité et en stabilité. - les nano-particules nanométriques non-linéaires, qui illustreront le passage de l’optique non-linéaire de l’échelle massive des années 70-80, à l’échelle nanométrique, qui a suscité i) un spectaculaire renouvellement des techniques expérimentales et des méthodes d’imagerie multiphotonique d’une part et ii) un renouveau parallèle de l’ingénierie moléculaire, qui tend à hybrider à l’échelle nanométrique pertinente, molécules et macromolécules biologiques, molécules organiques, métaux, semi-conducteurs selon de nouveaux modes d’organisation et de fonctionnalisation qui brouillent les frontières traditionnels (et artificielles) entre chimie et physique et biologie Sur un plan physique général, on montrera que la palette des fonctionnalités s’étend maintenant de l’optique non-linéaire « traditionnelle » (avec susceptibilités d’ordres perturbatifs croissant en régime perturbatif « à la Bloembergen ») aux régimes non-linéaires proprement dits, non développables en séries de perturbation où les effets de dynamique non-linéaire (chaos ondulatoire, stabilité etc…) deviennent dominants. Cet aspect générique et plus moderne, encore largement inexploré et a fortiori inexploité, sera illustré par l’exemple très actuel des microcavités laser, les polymères offrant dans ce contexte une souplesse et une rapidité de réalisation très précieuse pour les études physiques. En conclusion, on montrera que la percée de « l’ONL organique » s’est progressivement et irréversiblement imposée depuis le milieu des années 90 dans le domaine, au départ inattendu, de l’imagerie biophotonique, les applications aux technologies de l’information étant plus longues à venir, mais se présentant maintenant également sous des auspices très favorables, en particulier à l’échelle de la nanophotonique. "Nano-objets métalliques et émission de photons : phénomènes moléculaires et plasmoniques" Fabrice Charra CEA Saclay, Saclay [email protected] "La réduction de la taille d'un objet métallique jusqu’à l’échelle nanométrique induit d'importantes modifications de sa réponse à une sollicitation optique. Elles ont pour origine l’apparition de modes d'oscillation collective des électrons libres du métal – les modes plasmons – et se traduisent par des exaltations locale des champs électromagnétiques et des comportements d’antennes optiques. Les applications de ces phénomènes motivent d’intenses recherches visant à comprendre, d’une part, les interactions de tels objets avec le champ électromagnétique, d’autre part, le rôle de médiateur que ces modes de plasmons peuvent exercer dans l’interaction entre des objets photoniques quantiques – tels que des molécules fluorescentes – et le champ électromagnétique. Pour cela, une étape clé est la détermination de la distribution spatiale des champs optiques pour chacun des modes considérés, à une échelle bien inférieure à la longueur d’onde de la lumière. Une technique de microscopie basée sur les photo-électrons émis par excitation multi-photonique aux fréquences de résonance plasmon commence à se développer (M-PEEM pour Multiphoton Photo-Emission Electron Microscopy).[1] En reportant l’imagerie sur les électrons plutôt que sur les photons, elle permet de contourner la limite de diffraction optique sans recourir à des techniques de sonde locale et donc en évitant les erreurs dues aux perturbations électromagnétiques de cette dernière. Cette technique, a été appliquée aux modes de bâtonnets d’or de seulement 30 nm de diamètre obtenus par lithographie électronique. Pour de telles dimensions, les modes de plasmon correspondent aux oscillations stationnaires d’ondes longitudinales dites « fortement couplés » et dont la longueur d’onde est bien inférieure à la longueur d’onde de la lumière dans le vide et même à celle des ondes de plasmon de surface classiques. La résolution spatiale qu’offre la M-PEEM a ainsi permis d’étudier ces modes pour la première fois dans l’espace réel.[2] Une catégorie particulièrement intéressante de modes plasmoniques est constituée par les modes dits de « gap » se développant entre deux objets métalliques à distance nanomètrique. De tels modes existent en particulier dans la jonction pointe-surface d’un microscope à effet tunnel (STM) opérant avec une pointe métallique sur un substrat lui aussi métallique.[3] Les processus photoniques pouvant éventuellement se produire sous la pointe se trouvent alors fortement exaltés. De plus, les modes de plasmon de surface se propageant le long de la pointe assurent le relai vers le champ lointain, formant ainsi une configuration d’antenne optique quasiment idéale. Cette situation peut être exploitée dans des techniques originales d’analyse photonique en champ proche d’objets en surface. Ces techniques se distinguent par la nature du processus optique produit : dans un STM, il peut s’agir de l’émission de photon résultant de transitions inélastiques des électrons du courant tunnel, la résolution spatiale peut atteindre le nanomètre.[4] Par ailleurs, les contrastes induits par la présence de molécules adsorbées sur des surfaces atomiquement planes (voir figure 1) permettent d’analyser des propriétés électroniques originales de ces systèmes.[5] L’analyse temporelle des photons émis donne alors accès à des paramètres dynamiques, tels que des phénomènes de diffusion moléculaire en surface, avec des résolutions temporelles inférieures à la nanoseconde,[6] inaccessibles en STM standard. De nombreux autres processus optiques peuvent être exploités, comme par exemple la génération de second harmonique optique induite par le champ électrique local,[7], offrant toute une panoplie de techniques de microscopie optique en champ proche sensibles à différents aspects, géométriques, électroniques ou optiques, des échantillons étudiés. References 1. Douillard, L., et al., Optical properties of metal nanoparticles as probed by photoemission electron microscopy. Journal of Applied Physics 101, 083518 (2007). 2. Douillard, L., et al., Short range plasmon resonators probed by photoemission electron microscopy. Nano Letters 8, 935-940 (2008). 3. Kusova, K., Charra, F., Schull, G. & Pelant, I., Plasmon modes in light emission from silver nanoparticles induced by a scanning tunneling microscope. Surface Science 602, 345-348 (2008). 4. Silly, F., Gusev, A. O., Taleb, A., Charra, F. & Pileni, M. P., Coupled plasmon modes in an ordered hexagonal monolayer of metal nanoparticles: A direct observation. Physical Review Letters 84, 58405843 (2000). 5. Perronet, K., Single-photon detection study of the electronic processes in a tunnel junction in a molecular environnement. Ann. Phys. Fr. 30, 1-147 (2005). 6. Perronet, K., Schull, G., Raimond, P. & Charra, F., Single-molecule fluctuations in a tunnel junction: A study by scanning-tunnelling-microscopy-induced luminescence. Europhysics Letters 74, 313-319 (2006). 7. Berline, I., Fiorini-Debuisschert, C., Royal, C., Douillard, L. & Charra, F., Molecular second harmonic generation induced at a metallic tip. Journal of Applied Physics 104, 103113 (2008)." "Asservissement de la lumière à l'échelle de la longueur d'ondes: principes physiques et applications" Xavier Letartre INL, Ecole Centrale Lyon, Lyon [email protected] L’objet de ce séminaire est d’une part de rappeler les principes mis en œuvre dans les nanostructures afin de conformer le champ électromagnétique et de présenter certaines des applications qui en résultent. Nous nous concentrerons sur les nanostructures photoniques diélectriques (essentiellement à base de cristaux photoniques), le cas des plasmons étant traité dans d’autres cours. - mécanismes de confinement de la lumière : piéger ou ralentir les photons ? - confinement optique et interactions lumière/matière - quelques composants microphotoniques : microlasers, microcapteurs… - association de micro-composants : les circuits intégrés photoniques "Some aspects of nano-optics in disordered systems" Rémi Carminati ESPCI, Paris [email protected]
