Soutenance_these_4

Dynamique RMN non linéaire et renversement temporel
dans les mélanges d'3He-4He hyperpolarisés
à basse température
EMMANUEL BAUDIN
LABORATOIRE KASTLER BROSSEL
UPMC/ENS/CNRS
EQUIPE HÉLIUM POLARISÉ, FLUIDES ET
SOLIDES QUANTIQUES
SOUS LA DIRECTION DE PIERRE-JEAN NACHER
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Introduction à la résonance magnétique
 RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin
nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal
 Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à
l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation
de Bloch :
dm
(r, t )   m(r, t )  B  Dm ( relaxation)
dt lab
 Habituellement,
B=B0 +dB0(r) +Brf(t)
>>
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Introduction à la résonance magnétique
 RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin
nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal
 Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à
l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation
de Bloch :
dm
(r, t )   m(r, t )  B  Dm
dt lab
 Habituellement,
B=B0 +dB0(r) +Brf(t)
>>
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Introduction à la résonance magnétique
 RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin
nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal
 Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à
l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation
de Bloch :
dm
~
(r, t )   m(r, t )  B  Dm
dt tournant
 Habituellement,
Emmanuel Baudin
~
~
B=dB0(r) +Brf(t)
22 Septembre 2010
Introduction à la résonance magnétique
 RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin
nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal
 Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à
l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation
de Bloch :
dm
~
(r, t )   m(r, t )  B  Dm
dt tournant
~
~
B=dB0(r) +Brf(t) + Bdip(r)
A forte densité d’aimantation , le champ magnétique des autres
spins doit être considéré.
Terme non linéaire dans l’équation de Bloch
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Dynamique RMN non linéaire : le champ dipolaire
 Champ dipolaire : champ magnétique local créé par
l’ensemble de l’échantillon
0
B dip (r ) 
4

3cos 2  1
r  r'
échantillon
3
3(m'.zˆ ) zˆ  m'
B0ẑ
m’
m

r’
r
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Dynamique RMN non linéaire : le champ dipolaire
 Champ dipolaire : champ magnétique local créé par
l’ensemble de l’échantillon
0
B dip (r ) 
4
3cos 2  1

Ordre de grandeur : Bdip~µ0.P.r
élément
P
%
1H
r  r'
échantillon
3
3(m'.zˆ ) zˆ  m'
Fdip = Bdip/2
r
mmol.cm-3
Bdip (~µ0m)
µT
cm2.s-1
0,06 dans…
55
0,03 dans B0=9T
10-5
3He
10-20
0,26 x3 (%)
2,0
10-3-10-2
129Xe
~10
0,1
0,5-1,5
10-5
Dans les mélanges d’3He-4He :
Emmanuel Baudin
D
D  1 / x3
22 Septembre 2010
Effets du champ dipolaire lointain
 Instabilité de précession à grand angle de
basculement
(m  B 0 )
B0
T1/2 ~1/Bdip
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Effets du champ dipolaire lointain
 Instabilité de précession à grand angle de
basculement
(m  B0 )
G~ Fdip
B0
 Croissance exponentielle du défaut d’aimantation moyenne (S-S0)
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Effets du champ dipolaire lointain : Etude numérique
Cartes d’aimantation
m
Signal calculé
z
Échelle
relative
Échelle
absolue
Coupe XY
M initiale purement transverse, dM/M initiale 10-4
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Echo de Hahn
} Perte par
diffusion
180°
180°
z
Bdip=0
D =2 .10-3 cm2/s
Gz = 0,5 mG/cm
Modulation :
kz = Gz t
Coupe YZ
Mx/M0
1,0
k
Z
Y
Emmanuel Baudin
0,0
-1,0
22 Septembre 2010
Echo de Hahn et effets dipolaires
180°
z
180°
Fdip=30 Hz
D =2 .10-3 cm2/s
D =0
Gz = 0
Coupe YZ
Y
D=0.
Avec
diff.
Emmanuel Baudin
Mx/M0
Z
1,0
0,0
-1,0
22 Septembre 2010
Sommaire
Introduction
I. Renversement temporel de l’évolution instable
II. Mises en œuvre et performances
Perspectives et conclusion
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
I. Renversement temporel de
l’évolution instable
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
La dépendance angulaire du champ dipolaire
0
B dip (r ) 
4

3cos 2  1
échantillon
r  r'
3
3(m'.zˆ ) zˆ  m'
Dépendance spatiale
Dépendance angulaire
dB dip  2 m'z - m̂'
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Contrôler l’interaction dipolaire : le sandwich magique
y
y
t
rfx
y
t
 Pendant la rf, Brf >> Bdip : traitement perturbatif de
l’interaction dipolaire
Principe du sandwich magique
z
z
m’z
Evolution libre
dBdip  2 m'z
y
y
x
x
z
z
m’z
Evolution forcée
y
y
x
x
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Principe du sandwich magique
z
z
m’z
Evolution libre
dBdip  2 m'z
y
y
x
x
z
z
Evolution forcée
dBdip  -1 m'z
y
y
rf x
m’z
x
x
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Principe du sandwich magique
z
z
Evolution libre
m’x
dBdip  -1 m'z
y
y
x
x
z
z
Evolution forcée
y
y
x
m’x
x
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Principe du sandwich magique
z
z
Evolution libre
m’x
dBdip  -1 m'z
y
y
x
x
Evolution forcée
z
z
1
2
dBdip  _ m'z
-1
1/2
rf x
x
Emmanuel Baudin
y
0
2
y
x
m’x
22 Septembre 2010
Principe du sandwich magique
dB dip
Emmanuel Baudin
moyen
1
(r )   dB dip (r )
2
22 Septembre 2010
II. Résultats expérimentaux
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Préparation du mélange d’3He-4He liquide
Pompage optique par laser
Polarisation 50% dans le gaz
à 300K
Temps de
relaxation :
des heures
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Le volume expérimental
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Le volume expérimental
La thermalisation
lHe
1,1 K
Pot à
4He
1cm
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Les antennes RMN
Emission
Ecrantage
Emmanuel Baudin
Réception
22 Septembre 2010
Influence du couplage avec le circuit de détection
Exemple dans l’3He hyperpolarisé gazeux à 4,2K
Bdip négligeable
Contre-réaction
Q=1,4
Q=14
B0
x 10
m
~9°
i
Brf
f.e.m.
Bobine de détection
accordée : surtension Q
 Le dispositif de contre-réaction réduit le couplage échantillon /
circuit de détection sans dégrader le rapport signal à bruit
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Les outils
Expérience
T~1,1 K
x3 ~1-6%
95% de l’3He en phase liquide
Emmanuel Baudin
Simulation numérique
Résolution de l’éq. de Bloch à 3D incluant :
Bdip, D, inhomogénéité de B0 et Brf,
séquences rf,…
Réseau périodique cubique NxNxN
sur PC : Nmax ~128
22 Septembre 2010
Echo par renversement temporel t= - t
Libre
Bdip (µT)
Piloté par rf
2t
Libre
2t
t
0,8
?
4t
?
t 70 ms
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Echo par renversement temporel t= - t
Libre
Bdip (µT)
Piloté par rf
2t
Libre
2t
t
0,8
?
4t
?
t 70 ms
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Echo par renversement temporel t= - t
Bdip (µT)
0,8
1,0
t
4t
t 70 ms
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Echo par renversement temporel t= - t
Bdip (µT)
0,8
1,0
1,5
t
4t
t 70 ms
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Remonter progressivement le temps
t
t’
’
t’ /2t :
1/3
Bdip=0,9 µT
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Remonter progressivement le temps
t
t’
t’ /2t :
1/3
2/3
Bdip=0,9 µT
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Remonter progressivement le temps
t
t’
t’ /2t :
1/3
2/3
1
Bdip=0,9 µT
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Amplitude du demi-écho vs Bdip
Bdip croissants
t
1,0
2t
0,8
0,6
0,4
0,2
0,0
0,0
Emmanuel Baudin
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
22 Septembre 2010
Amplitude relative de l’écho
Amplitude du demi-écho vs x3
1,0
0,8
0,6
0,4
0,2
0,0
0,0
Emmanuel Baudin
t
x3
D  1 / x3
0,8 %
1,3-1,6 %
2,4 %
3,2-3,7 %
7,3 %
0,5
1,0
Bdip (µT)
2t
ne joue aucun rôle.
1,5
22 Septembre 2010
Trains d’échos
 Temps de cohérence de phase augmenté de 3 ordres de grandeur!
 Evolution libre instable observée
après le dernier sandwich
Te=6t
t
Dernier sandwich magique
Te=96 ms
4t
Bdip =0,8 µT
x3 =4,1%
D~2 .10-3 cm2/s
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Trains d’échos
• Evolution en 2 temps (aux
longues périodes Te) :
 rapide décroissance
initiale : refocalisation
imparfaite des cartes
d’aimantations instables
 lente décroissance du
signal : stabilisation active
de M transverse
Te=96 ms
Te=144 ms
Te=240 ms
Bdip =0,8 µT
x3 =4,1%
D~2 .10-3 cm2/s
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Trains d’échos
Te=132 ms
Te=96 ms
Te=180 ms
Te=144 ms
Te=240 ms
Te=240 ms
D~10-2 cm2/s
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Décroissance lente du train d’échos
Observations
Le taux de décroissance :
• Ne dépend pas de Bdip
• Est proportionnel 1/x3
• Ne dépend pas de la
période du RMS
Conclusions
• Effet d’aimantation forte
exclu
• Atténuation par diffusion…
• … mais pas à cause dB0(r)
Atténuation par diffusion, origine : l’inhomogénéité du champ rf
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
L’inhomogénéité du champ rf
Calcul par éléments finis des cartes
d’amplitude Brf,x
Thermalisation
Modifier
la thermalisation
Alternative
: impulsions
composites
robustes contre l’inhomogénéité du
champ rf
90°
ce travail :
90°
180°a 180°a 90°x
1
2
(Wimperis 1990)
j 180°x j
(9% plus courte -> moins de rf,
efficacité équivalente)
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Défaut intrinsèque du sandwich magique
B0, Brf parfaitement homogènes
Renversement idéal
90° : rf x 10
t
2t
90° : rf x 1
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Le sandwich totalement magique
Renversement idéal
90° : M90°,
rf x 1,35
90° : rf x 10
t
2t
90° : rf x 1
{
M90° = 180°x,180°y, 90°y, -90°y
Rf x 2
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Le sandwich totalement magique
Renversement idéal
t
90° : M90°,
rf x 1,35
2t
90° : rf x 10
{
M90° = 180°x,180°y, 90°y, -90°y
90° : rf x 1
Rf x 2
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Bilan
•Observation de trains d’échos dans un échantillon
dominé par les interactions dipolaires
•Limites de la refocalisation comprises :
L’atténuation de l’inhomogénéité de l’aimantation induite par :
Le champ rf appliqué
et pas le développement des instabilités de précession.
•Les améliorations à apporter :
 Améliorer l’homogénéité du champ rf
 Utiliser des impulsions composites magiques
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Perspectives
•Caractérisation des échelles spatiales se
développant lors de l’évolution non linéaire
complexe
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Perspectives
•Étude des effets conjugués du couplage dipolaire
et du couplage échantillon/circuit de détection
•Les séquences développées sont des outils
utilisables dans de nombreux contextes :
•RMN du solide
•Information quantique
•Applications à d’autres études dans les liquides
dipolaires
Emmanuel Baudin
22 Septembre 2010
Merci!
Du référentiel tournant…
z
m’
z
m
y
y
x
x
…au référentiel attaché à l’aimantation
z
m’
z
m
y
y
x
x