Habilitation à Diriger des Recherches
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Soutenance d’habilitation à diriger des recherches Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie. Développements de la microscopie de photodétachement. Cyril Drag Laboratoire Aimé-Cotton Présentation générale de mon activité de recherche Thèse 1997-2000 : La photoassociation d’atomes de césium froids. La formation et la caractérisation d’un nuage froid de molécules diatomiques de césium. Développements de la microscopie de photodétachement Chargé de recherche en 2002 au LAC Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie (Oscillateurs Paramétriques Optiques OPO ou lasers) Post-doc à l’ONERA Sources cohérentes pour la spectroscopie 1/2 (coll. ONERA) A. Berrou et al, Appl. Phys. B 98, 217 (2010) OPO impulsionnels (ns) à cavités duales ws wc wp Projet en cours (RTRA) : OPO continu à cavités duales PPLN C. Drag et al, Opt. Lett. 27, 1238 (2002) 2000 ONERA 2002 2004 M. Lefèbvre, E. Rosencher I. Ribet A. Godard A. Desormeaux ONERA / LAC 2006 2008 M. Raybaut J.M. Melkonian B. Hardy A. Berrou N. Forget 2010 J.M. Melkonian C. Laporte F. Bretenaker LAC S. Bahbah Blocage de modes actifs dans les OPO Thèse en cours : OPO picosecondes agiles par tour de cavité N. Forget et al, Opt. Lett. 31, 972 (2006) J.M. Melkonian et al, Opt. Lett. 32, 1701 (2007) Sources cohérentes pour la spectroscopie 2/2 OPO continu visible à grande longueur de cohérence (manipulation cohérente d’ions) Pompe sn ~ 400 kHz SHG 585-678 nm BBO SHG-OPO sn ~ 4 kHz Pompe 532 nm MgO:PPSLT Signal 876 - 975 nm T.H. My et al, Opt. Lett. 33, 1455 (2008) O. Mhibik et al, Opt. Lett. 35, 2364 (2010) S. Bahbah et al, Opt. Lett. 31, 1283 (2006) 2000 2002 2004 2006 2008 2010 F. Bretenaker J.M. Melkonian S. Bahbah T.H. My O. Mhibik D. Paboeuf L. Cabaret Chaîne lasers impulsionnelle monomode accordable (salle blanche) Développements de la microscopie de photodétachement Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ? Réaliser des développements expérimentaux Source d’ions négatifs Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Effectuer des mesures Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle Equipe microscopie de photodétachement 2000 2002 2004 2006 2008 2010 Christophe Blondel (DR2) Cyril Drag (CR1) Christian Delsart (PU émérite) Fabienne Goldfarb Walid Chaibi Simon Canlet Mickael Vandevraye Sophie Kröger Ramon Pelaez + soutien des services techniques et administratifs du LAC Microscopie de photodétachement : principe & intérêt a F e Principe : I.I. Fabrikant, JETP 52,1045 (1980) Y.N. Demkov et al., JETP Lett. 34, 403 (1981) Microscopie de photodétachement : C. Blondel et al., Phys. Rev . Lett. 77, 3755 (1996) z0 Microscopie de photoïonisation C. Nicole et al., Phys. Rev . Lett. 88, 133001 (2002) Microscopie de photodétachement en champ magnétique : W. Chaïbi et al., Eur. Phys . Lett. 82, 20005 (2008) -Intérêt fondamental : interférences électroniques sans division matérielle du front d’onde. On observe un des plus grands interfranges obtenu avec des ondes de matière. - Application : mesure de l’énergie d’éjection de l’électron en comptant le nombre d’anneaux Le photodétachement : source cohérente d’électrons libres Règles de sélection : A-(l’) + hn A + e- (e,l) - Moment cinétique : Dl = +/- 1 - e petit : Loi de seuil de Wigner atome neutre A s ~e e 2 l 1 2 Électron lié sur orbitale p onde électronique s hn ion négatif A- photon ion négatif électron Le photodétachement en champ électrique photon ion négatif z a F F h = const x = 2a Recouvrement des demi-ondes haute et basse grandissement 2 zo a Interprétation semi-classique T+,W+ T-,W- e ri M.L. Du and J.B. Delos, Phys. Rev. A 38, 1913 (1988) C. Blondel, S. Berge et C. Delsart, Am. J. Phys. 69, 810 (2001) C. Bracher et al., Phys. Lett. A 347,62 (2005) Formulation Feynman (source stationnaire d’énergie e) : e -i ti r , t f K (r , t f ; ri , ti )e dti 0 e -i t f r , t f e F r 0 e i eT Scl ( ri ,r ,T ) dT Trajectoires physiques où T = tf-ti Approximation semi-classique = condition phase stationnaire Quelles trajectoires classiques Scl (ri , r , T ) e 0 ont cette propriété ? Celles dont T l’énergie totale est E, égale à e 1 S cl r, ri , T ET 1 Wcl r, ri , E Phase associée : 2 nr , E r , E e iW -e iW 2 Jet d’ions, colonne de champ électrique et détection hauteur de “chute” : z0 = 0,514 m F entre 150 et 450 V/m détecteur : largeur à mi-hauteur 65 µm 1 électron toutes les 0,1 ms à 1 ms (amplification + codage) y x Filtre de Wien Laser Jet d’ions d’environ 1 mm, quelques 100 pA énergie cinétique du jet : 300 eV 60 à 80 km.s-1 Source d’ions Acquisition en double passage (effet Doppler) miroir de renvoi détecteur l = 596885.3 pm F=258.6 V/m de 2 à 2000 s F photoélectrons jet d’ions Laser à colorant l = 535 à 710 nm P = 100 à 400 mW Stabilité < 10 MHz sur 30 min l mesurée ~ 2.10-8 Remarque : vitesse d’entraînement -trajectoire parabolique de l’enveloppe Rmax = 0,5 - 2,2 mm e= 0,3 - 1,8 cm-1 (1 cm-1 ~ 120 µeV) i = 25 - 134 µm N = 1 – 9 Développements de la microscopie de photodétachement Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ? Réaliser des développements expérimentaux Source d’ions négatifs Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Effectuer des mesures Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle Source d’ions négatifs (maison) Décharge à cathode chaude I ~ 10 A U ~ 60 V U ~ -1200 V « Gaz ou sels » Mélange gazeux Attachement dissociatif e- + AB -> A- + B Source d’ions négatifs (commerciale NEC) Source à spallation par ions de césium R. Middleton, Nucl. Instrum. Meth. Phys. Reas. 214, 139 (1983) G.D. Alton, Rev. Sci. Instr. 65, 1141 (1994) Nombreux développements technologiques pour les spectromètres de masse (~Mvolts) : Laboratoire de Mesure de Carbone 14 (CEA Saclay) « Negative Ion Cookbook» de Middleton (~ 80 espèces atomiques) Extracteur (10 kV) Lentille (-5 kV) Cathode (5 kV) Jet d’ions sous 1,2 kV Ralentisseur (+13,8 kV) Développement d’une baie d’alimentation spécifique (SEFELEC) Adaptations de mécanique et d’optique électrostatique Jets de S-, Au-, P- et K- d’intensité comprise entre 10 pA et 1 nA Chaîne pulsée monomode du LAC (Louis Cabaret) He-Ne stabilisé 2 polarisations Pompe QCW 20 Hz, 515 nm Sigmamètre Q-CW A. Fix and R. Wallenstein, JOSA B 13, 2484 (1996) Ti:Sa QCW, 150 µs L. Cabaret, Appl. Phys. B 94, 71 (2009) Pompe Nd:YAG doublé 25 mJ @ 532 nm Ti:Sa pulsé ~ 10 mJ @ 810 nm L. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. Appl. Phys. 37, 65 (2006) Lambdamètre WSU précision +/- 0.74 mK BBO ~ 1 mJ @ 405 nm 15 ns Monture piézo-électrique 4 prismes à angle de Brewster Faisceau d’injection cristal Ti :sapphire Miroir coupleur Faisceau pompage (532 nm) 50 Energie totale émise par le Ti:Sa [mJ] Laser impulsionnel Ti:Sa 10 8 6 4 2 0 10 15 20 25 30 35 Energie de pompage [mJ] Sortie Questions pour la spectroscopie : Variance = 9,5 MHz 40 n - n0 [MHz] 30 La source est monomode. On mesure, avec peu de résolution temporelle, la fréquence centrale de l’impulsion. Qu’en est-il de la largeur spectrale de l’impulsion ? Est-elle limitée par transformée de Fourier ? La fréquence évolue-t-elle durant l’impulsion? 20 10 0 -10 -20 -30 l0= 809.769284 nm -40 -50 0 10 20 30 40 Temps [min] 50 60 L. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. App. Phys. 51, 20702 (2010) Caractérisation de l’impulsion par hétérodynage M.S. Fee, K. Danzmann and S. Chu, Phys. Rev. A 45, 4911 (1992) E1 E p (t ) exp[-iw0t (t )] c.c. E0 ECW exp[-i(w0 wm )t ] c.c. finst (t ) (2 )-1 d (t ) dt Acousto-optique +1 Signal de battement + moyennage détecteur nRF ~ 200 MHz 2 VPD E0 E1 ECW 2 E p (t ) 2 2ECW E p (t ) cos[wmt (t )] 30 20 -10 0 10 20 30 30 20 10 0 -10 -20 -30 0 Temps (ns) -10 l = 810 nm -20 -1,0x10 -8 0,0 1,0x10 -8 2,0x10 -8 3,0x10 -8 -30 -8 4,0x10 Temps (s) Tirage en fréquence durant l’impulsion : Le pompage change la densité de population (gain) Variation de l’indice (car c’ et c’’ de la susceptibilité sont liés) Décalage de la fréquence Rôle de la cavité + laser d’injection M.S. Bowers et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2266 (1994) N. Melikechi et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2402 (1994) Glissement + décalage < 1 mk Pureté spectrale compatible avec le photodétachement Décalage [MHz] 10 Fréquence (MHz) Pulse reconstitué Signal de battement Hétérodynage : résultats Détection des électrons en régime en impulsionnel CCD Zoom optique Exemple en CW (1 e- / ms) F I- Laser UV 15 ns 405 nm, 500 µJ 40 Hz, ~ 30 kW 10-100 e- 100 ms temps exposition Paquets d’e- : 10 - 100 barycentrage écran phosphore MCP pulsée électrons accumulation directe accumulation + barycentrage Développements de la microscopie de photodétachement Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ? Réaliser des développements expérimentaux Source d’ions négatifs Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Effectuer des mesures Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle Analyse quantitative et spectrométrie électronique F = 423 Vm-1 e = 1.2 cm-1 C. Bracher et al., Am. J. Phys. 66, 38 (1998) Modèle de l’électron libre R2 e 4 z0 qF Nombre d’anneaux D 0 courant (u. a.) 2mqF j ( R) Ai 2 2 3 0,3 4 2m e 3q F 3/ 2 0,1 0,0 0,0 j Si- 0,2 0,2 0,4 0,6 rayon (mm) 0,8 1,0 1,2 Convolutions : - énergétique (50 mk) - spatiale (100 µm) F = 427 Vm-1 e = 0,926 ± 0,002 cm-1 R Mesure d’affinités électroniques : précision interférométrique onde s e Espèce neutre hn onde p hn est mesurée eA e3/2/F est donné par l’ajustement (l’effet Doppler est pris en compte) Ion négatif Elément Précision [µeV] eA [cm-1] Technique onde Ref. Soufre 0,6 16 752,9573 Microscopie (CW) S LAC (2010) Silicium 0,7 11 207,246 Microscopie (CW) S LAC (2010) Oxygène 0,9 11 784,676 Microscopie (CW) S LAC (2010) Fluor 2,5 27 432,451 Microscopie (CW) S LAC (2001) 3 27 129,17 Seuil (ns) S LAC (1989) 3,8 24 672,87 Microscopie (ns) S LAC (2009) Tellure 7 15 896,18 Seuil (ns) S Hanstorp (1996) … … … … … … Hydrogène 18 6 082,99 Seuil (ns) p Lineberger (1991) Brome Iode http://en.wikipedia.org/wiki/Electron_affinity_data_page Un exemple de spectroscopie multi-seuils : les molécules Intensité relative Q3 (6) Q3(7) P.A. Schulz et al., J. Chem. Phys. 77, 1153 (1982) R3(0) Q3(5) Q3(4) Q3(3) Q3(2) Q3(1) C. Delsart, F. Goldfarb and C. Blondel, Phys. Rev. Lett. 89, 183002 (2002) OH A(OH) = 14 740,982(7) cm-1 J. Chem. Phys. 122, 014308 (2005) SH A(SH) = 18 669,543(12) cm-1 J. Mol. Spec. 239,11 (2006) Une limitation des mesures : la connaissance du champ électrique Nombre d’anneaux e 3/ 2 F Imprécision sur la distance entre les plaques Epaisseur des plaques : inhomogénéités de l’ordre du % entre les plaques Environnement : “carcasse” à un potentiel différent Zone d’interaction 11284,367 Blondel et al., Eur. Phys. J. D33, 335 (2005) e 2 F e 3 F 2 F e e A(e ) eA e A Ke 3 F 11284,365 énergie seuil (cm-1) La solution actuelle 11284,363 11284,361 11284,359 11284,357 Exemple du Si 11284,355 11284,353 énergie cinétique moyenne (cm-1) Une autre solution : Drag et al., Opt. Comm. 275,190 (2007) Microscopie de photodétachement à 2 couleurs (vernier) - permet de déterminer à la fois e et F, mais avec une moins bonne précision sur e - temps de calculs beaucoup plus longs (facteur 10) Développements de la microscopie de photodétachement Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ? Réaliser des développements expérimentaux Source d’ions négatifs Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Effectuer des mesures Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle Construction du déphasage Que devient l’interférogramme dans un champ électrique non uniforme ? a Champ non uniforme z0 La différence de phase est robuste car elle se construit dans une zone de l’espace très réduite. Extremum de différence de phase = phase accumulée le long de l’ orbite fermée (J. Delos) Il s’agit de la trajectoire qui ramène l’électron à l’origine L’orbite fermée de l’électron se propageant en champ électrique uniforme, a une longueur égale à 2 fois la hauteur de remontée (paramètre a) L’extremum de différence de phase se déduit du temps de parcours de l’orbite fermée : DW 4 2m e 3/ 2 2mV 2 2me W D T T 0 e 3 q F qF qF Tant que le champ reste à peu près uniforme dans la zone de l’orbite fermée, l’extrémum de la différence de phase reste sensiblement le même. Microscopie de photodétachement en champ magnétique : position du problème Mouvement des électrons modifiés : blindage de l’expérience avec du µ-métal 0 0 -0.1 F Hauteur (m) -0.2 -0.3 B -0.4 -0.5 -0.6 -0.7 -1 0 0.5 1 -0.3 -0.4 -0.5 -0.6 2 0 -0.5 -0.2 Hauteur (m) -0.1 F 0.5 -0.7 0.4 0.3 0 0.2 0.1 -2 1.5 0 -0.1 -0.2 -0.3 -0.5 Rayon (mm) Rayon (mm) Problème des directions : F parallèle à B; F perpendiculaire à B; F et B quelconque Problème du module : Temps caractéristique : Tk qB 2k où cycl . 2 L m cycl . DT<T<Tk : trajectoires peu perturbées par la force de Lorentz DT (diff. de temps de chute) ~ 500 ps Tmoyen ~ 150 ns DT<Tk~ T : refocalisation Champ magnétique transverse (champ faible) z a Pas de calcul exact dans le cas général a eiW B cl Wcl P.dr chemin chemin / p.dr - e Phase géométrique F z0 chemin Ar .dr Phase magnétique e e (D) - A(r ).dr - B.dS S La variation de la phase d’interférence à l’ordre 1 est (la courbure des trajectoires variant aussi à l’ordre 1 en B) : (D) Détecteur AN : B 0,05 µT e BS B 0 (D) 2 anneaux! Le déplacement des franges est extrêmement sensible Champ magnétique transverse : expériences Bobines en configuration de Helmholtz e = 83.5(2) meV, F=291 V/m B ~ 0 µT 17,7(1) rad détecteur B = 1,1 µT 18,1(1) rad ~2m jet d’ion négatifs B = 1,3 µT 17,9(1) rad laser Le nombre d’anneaux est le même 23 cm 42 cm L’enveloppe de la figure d’interférence se déplace sous l’effet de la force de Lorentz donc les franges se déplacent aussi !! renveloppe rfranges W. Chaibi et al., Eur. Lett. 82, 20005 (2008) Champ magnétique transverse : était-ce évident ? Point de vue théorique : était-ce démontré ? Erreur signalée sans démonstration T.H. Boyer, Am. J. Phys. 40, 56 (1972) R.G. Chambers, Phys. Rev. Lett. 5, 3 (1960) Quelques calculs dans des cas particuliers (bande de champ) T.H. Boyer, Phys. Rev. D 8, 1679 (1973) D.H. Kobe, Ann. Phys. 123, 381 (1979) Feynman, Lectures on Physics, Tome 2 Point de vue expérimental : déphasage et déplacement par un gradiant de champ électrique F. Shimizu, K. Shimizu and H. Takuma, Jpn. J. Appl. Phys. 31, L436 (1992) Microscopie de photodétachement en champ magnétique : B//F Résolution exacte quantique (fonction de Green) Kramer, Bracher, Kleber, Europhys. Lett. 56, 471 (2001) détecteur 13 cm La phase est solénoïde invariante par rapport au cas d’un champ magnétique nul jet d’ion négatifs 2m laser 23 cm W. Chaibi et al., Eur. Phys. J. D 58, 2973(2010) B = 1.9 µT F ~ 291 V/m l = 596.89122 nm B = 27.8 µT B = 56.1 µT 42 cm B = 82 µT B = 110.4 µT B = 137.5 µT Champ magnétique : conclusion Robustesse des interférogrammes vis à vis du champ magnétique 16752.990 16752.985 Sans B ou Bperp. eA(cm-1) 16752.980 Lambda cte, différents B// 16752.975 16752.970 B//(50,7 mA) F=255V/m 16752.965 B//(50,2 mA) F=291V/m 16752.960 16752.955 0.42 0.44 0.46 0.48 0.50 0.52 0.54 0.56 0.58 0.60 0.62 0.64 0.66 B//(74.7 ou 0 mA) F=291V/m Em(cm-1) Les mesures d’affinités électroniques sont indépendantes du champ magnétique Développements de la microscopie de photodétachement Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ? Réaliser des développements expérimentaux Source d’ions négatifs Laser continu Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Effectuer des mesures Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle Que voir avec le microscope ? Peut-on observer un déphasage qui dépend d’une propriété de l’atome ? a hn e Atome excité Atome F hn Ion négatif K- + hn (Ti:Sa,triplé) K(n~30) + ePhotodétachement d’état excité ? Phosphore : changement de terme spectral Modèle électron libre? Rediffusion par le cœur ? Collisions à basse énergie : e- / Rydberg (n ~ 30) Photodétachement avec un laser impulsionnel, qui permet d’atteindre plus facilement les courtes longueurs d’onde? Microscopie de photodétachement en régime impulsionnel : Expériences avec l’iode Pourquoi l’iode ? Décharge à cathode chaude : jet d’ion d’iode très efficace (1 nA) Section efficace de détachement importante Seuil de détachement accessible au système laser (Ti:Sa doublé : 405 nm) 2P F2 = 4 3/2 F2 = 3 F2 = 2 DE ~ 0,14 cm-1 F2 = 1 eA(127I) 3,05915 = 24 672,87 (3) cm-1 = 3,059045 (4) eV 3,05905 e A (eV) 3,05910 3,05900 1980 1985 1990 2005 Année 2010 Interpolation peu précise + Incertitudes liées à l’excitation impulsionnelle : - décalage de l entre les deux lasers - glissement en fréquence - durée finie de l’impulsion R.J. Pelaez, J. Phys. B 42, 125001 (2009) Conclusion La microscopie de photodétachement permet une mesure interférométrique de l’énergie du photo-électron. Cette méthode est la plus précise pour la détermination d’affinité électronique. La meilleure précision obtenue, pour le soufre, est de 0,6 µeV soit 5 mk. A l’ordre 1, la présence d’un champ magnétique longitudinal, même de l’ordre du champ terrestre, ne change pas le déphasage; le déphasage produit par le champ magnétique transverse est compensé par la force de Lorentz : l’interférogramme est inchangé. Les mesures d’affinités électroniques sont robustes vis-à-vis de la perturbation par le champ magnétique. Les photo-électrons peuvent être produits par une excitation pulsée (régime nanoseconde). Cette technique a permis une nouvelle détermination de l’affinité électronique de l’iode. Elle ouvre la voie au photodétachement d’états excités. Perspectives Microscopie de photodétachement en onde p onde s onde p C. Bracher et al., Phys. Rev. A 67,43601 (2003) Photodétachement complet de HInjection de neutres pour ITER (CEA + Artemis) Photodétachement en champ B Niveau de Landau En = (n+1/2) hnL (divergence de s) C. Greene, Phys. Rev. A 36, 4236 (1987)
