Génération et détection optique d’ondes de spin dans les puits quantiques CdMnTe dopés n Philippe Barate Groupe d’Etude des Semiconducteurs CNRS Université Montpellier 2 France 1 Thèse dans le cadre de l’ANR: Génération Optique d’ondes de SPIN pour le transport d’INFOrmation -GOSPININFOGroupes participant à l’ANR: Denis SCALBERT Masha VLADIMIROVA Steeve CRONENBERGER Philippe BARATE Collaboration: Alexandre Dimitriev Florent PEREZ Bernard JUSSERAND Henri MARIETTE Hervé BOUKARI David FERRAND Joël CIBERT Michel DYAKONOV Masha LIFSHITZ 2 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 3 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 4 Objectifs de l’ANR L’Objectif de l’ANR est d’étudier les ondes de spin dans les gaz 2D d’électrons dans le but d’utiliser ces ondes pour transporter de l’information. Pour ce faire, il y a deux grande étape : Générer et détecter optiquement les ondes de spins. On peut générer de manière cohérente ou non les ondes de spin. Utiliser ces ondes pour transporter de l’information. Dans ce cas il nous faut générer de manière cohérente l’onde de spin, et contrôler son vecteur d’onde. On utilise donc des impulsions lasers pour générer les ondes de spins de manière cohérente soit en Raman stimulé soit en Pompe-sonde. Le contrôle du vecteur d’onde de l’onde de spin s’éffectue avec une technique de mélange à 4 ondes k +q // k1 k // k k2 B k//-q Les résultats obtenus pendant la thèse portent sur les ondes de vecteur d’onde nul. 5 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 6 Les ondes de spin Dans les ferromagnétiques l’onde de spin est une excitation du réseau de spin. Elle a été prédite en 1930 par Bloch et observé en 1957 par Brockhouse. B Fe3O4 /2 Onde de spin de vecteur d’onde q=1/ Onde de spin ≠ courant de spin B.N. Brockhouse Phys. Rev 106,859 (1957) On peut transporter de l’information sans déplacer de charge électrique 7 Utilisation des ondes de spin A. Khitun et K.L. Wang Journal of Nanoelectronics and Optoelectronics 1,71-73 (2006) Utilisation d’un dispositif d’interférométrie de type Mach-Zehnder pour créer des portes logiques. T. Schneider et al. APL 92, 022505 (2008) 8 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 9 Introduction : Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués B Mn Te H ech Cd K ri Rk ( Si J k ) i ,k Approximation du champ moyen + cristal virtuel E c G6 J=1/2 ge B B N0 xeff J z k G8 gh B B N0 xeff J z J=3/2 hh lh B=0 B>0 10 Le renouveau des DMS Semiconducteur de type p xeff=5% nh=3.5 1020 cm-3 • Modèle de Zener où le ferromagnétisme provient de l’interaction d’échange p-d. • Ce modèle a entrainé une forte recherche dans le domaine • Le record actuel dans GaMnAs est une température de Curie de 173K. •Dans les matériaux à grand gap la phase ferromagnétique est observée à température ambiante, mais le sujet est largement débattu. T. Dietl et al. Science 287, 1019-1022 (2000) K.Y. Wang et al. 27th International Conférence in the Physics of Semiconductors (2005) 11 Ondes de spin dans les gaz 2D d’électrons Onde de spin en q=0, xeff=0.75% T=1.5K B. Jusserand et al. PRL 91, 086802 (2003) F.Perez et al. PRL 99, 026403 (2007) L’onde étant un mode collectif d’excitation, d’après le théorème de Larmor son énergie est égale à l’énergie Zeeman (Z) en q=0. Les spins flips individuels en q=0 possèdent une énergie Z* plus grande à cause des interactions entre électrons. 12 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 13 Rotation Kerr résolue en temps : principes θMy B t My (unité arb.) 011609B2 : puits quantique CdMnTe ne=2.4 1011 cm-2 xeff=0.29% Teff=5.8K B=1T 0 50 100 150 Retard pompe-sonde t (ps) 200 Amplitude FFT (unité arb.) Orientation Effet KerrKerr optique Rotation résolue en temps manganèses électrons 0,00 0,05 0,10 Fréquence (THz) 0,15 0,20 14 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 15 Rotation Kerr résolue en temps : mise en oeuvre fente + miroir L.R. Expanseur de faisceau L.S. réseau réseau Millenia Laser titane saphir Faisceau pompe polariseur E.O.M. 50kHz fente + miroir Faisceau sonde /2 P.W in out Lock-in in out Lock-in sync sync Hacheur Signal rotation Kerr L.S. : lame séparatrice L.R. : ligne à retard E.O.M. : Modulateur élasto-optique P.W. : Prisme de Wollaston 3° échantillon 16 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 17 Echantillons M1118 et M1120 011609B2 Cd0.715Zn0.085Mg0.2Te Cd0.998Mn0.002Te Cd0.715Zn0.085Mg0.2Te Cd0.88Zn0.12Te 40nm 20 nm Cd0.715Zn0.085Mg0.2Te:Al Cd0.8Mg0.2Te 100 nm15 nm 500 nm10 nm 20 ou 60 nm 40nm Cd0.715Zn0.085Mg0.2Te Cd0.8Mg0.2Te:Al ne 1011 cm-2 xeff % w nm M1118 1.34±0.1 0.25 10 011609B2 2.4±0.2 0.29 15 Cd0.998Mn0.002Te M1120 2.85±0.25 0.25 10 Cd0.8Mg0.2Te M2126 2.9±0.5 0.27 12 Cd0.8Mg0.2Te GaAs 18 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 19 Identification des modes en Rotation Kerr H H kin Vimp B=1T B=2T B=3T B=4T B=5T 100 120 Retard pompe-sonde (ps) 140 0,25 0,20 0,20 0,30 0,18 0,18 0,20 0,16 0,25 0,16 0,14 0,14 0,20 0,15 0,12 0,12 Amplitude de la TF (unité arb.) B=0T Fréquence Fréquences (THz) Fréquences (THz) Fréquence (THz) (THz) Signal de rotation Kerr (unité arb.) Échantillon M1120 ne=2.85 1011 cm-2 xeff=0.25% 80 ,k k ne m Zeeman Sz gmB B w n e m J z g e B B w 60 ge B S B g Mn B J k B r Rk (S J k ) n ne 1011 cm 2Echange K e S z μeV w n nm 1013 cm 2 m J z meV w Pompe-sonde Raman Pompe-sonde Raman gm=2,02 0,10 0,10 0,15 0,10 0,08 0,08 0,10 0,06 0,06 0,05 0,04 0,05 0,02 0,00 0,00 0,00 00 0,0 B=1T Ppompe=70 W Psonde=56 W 0,05 111 0,5 0,10 22 2 1,0 xeff=0,24% 011609B2 Echantillon 011609B2 B=2T xeff=0,23% =0.23 % Teff=3,8K xeff B=3T Pompe-sonde T =2.8 K Pompe-sonde T =2,8K eff eff manganèses B=4T Raman TTeff=2,1K =2.1 K Raman eff électrons B=5T 0,15 3 3 31,5 42,0 4 40,20 Fréquence (THz) (T) Champ magnétique (T) Champ magnétique (T) Champ magnétique 52,5 5 60,30 63,0 50,25 B/T (T/K) 20 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 21 Observation des modes couplés en Raman Mn e- 20 μeV F. J. Teran et al, PRL 91, 077201 (2003) J. König and A. H. MacDonald PRL 91, 077202 (2003) 1 e m 1 2 2 e m 2 4K2 22 Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire en TRKR Échantillon M1120 Teff=3.8K ne=2.85 1011 cm-2 FFT TRKR x50 B=5.7T x5 B=5.8T B=5.9T B=6T B=6.05T B=6.1T 0 100 200 300 Retard pompe-sonde (ps) 400 0,10 0,15 0,20 Fréquence (THz) 0,25 23 Equations de Bloch couplées en champ moyen z B ge B dS S B dt gm B dJ J B dt J0 S0 J S nm 1 S J S S 0 w e ne 1 J S J J 0 w m Linéarisation y S x J 1 e m 1 2 2 i e e e e m 2 4K2 m m On retrouve les 2 modes qui s’anticroisent si 2 K i m e m La partie imaginaire de ± donne les temps de relaxation des 2 modes. 24 Comparaison théorie expérience pour les modes couplés Échantillon M1120 Teff=3.8K ne=2.85 1011 cm-2 m Fréquence (THz) + 0,170 1000 m + 0,165 100 0,160 - 5,6 5,7 5,8 5,9 6,0 6,1 Champ magnétique (T) 6,2 5,6 5,8 6,0 10 6,2 Champ magnétique (T) Δ=1.2 meV K=0.34 μeV e=15ps Le modèle ajuste en même temps les fréquences des modes couplés et leur temps de relaxation. On observe un bon accord entre le modèle et les mesures. 25 Temps de relaxation (ps) 0,175 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 26 Modèle tenant compte de la distribution spatiale des manganèses S J1 1 JN ge B dS 1 2 S B R n S J n S S 0 dt n e dJ n g ne R n J n S 1 J n J 0n m B J n B dt m N Linéarisation 1 1 2 modes couplés e m 2 2 N-1 modes découplés 1... N m e m 2 4K 2 w w 4 x dx 0 w N 2 avec n J n 0 et S 0 N n 1 27 Modèle tenant compte de la distribution spatiale des manganèses S S J1 1 JN J1 1 N Les deux modes couplés - et + JN N S J1 1 JN N Un mode découplé possible parmi les N-1 permis. 1... N Kw n2 m S z 28 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 29 Mesure du gap d’anticroisement 600 m 400 1000 200 m + 0,01 0,165 - 5,6 5,7 5,2 5,8 5,9 5,6 6,0 6,1 6,0 6,2 Champ magnétique (T) Champ magnétique (T) 1 1 e m 2 4K2 e m 2 2 i i e m e e m m e 100 M1118 M1120 - M2126 F303 0,160 0,00 0 m 5,6 5,2 -200 -400 5,8 6,0 5,6 6,0 Champ magnétique (T) 10 6,2 Champ magnétique (T) 2 K 2 K 2 4 e2 2 4 e2 Sz 30 - Fréquence (THz) +-- (THz) 0,170 + + Temps de (ps) -relaxation (ps) 0,175 0,02 Mesure de la polarisation de spin des électrons n n 2wK w ne ne 2 2 e 2 ne (cm-2) 0.7x1011 1.5x1011 2.2x1011 3.2x1011 EF (meV) 1.6 3.5 5.1 7.5 (meV) 1.275 1.300 1.300 1.325 Teff(K) 2.9 5.35 4.2 6.1 B0 (T) 5.9 5.6 5.9 5.4 W (nm) 10 12 10 15 0,2 1.15 1.2 1.15 1.27 0,1 (µeV) 36 28 26 24 e (ps) 20 22 18 24 K (µeV) 0.4 0.27 0.29 0.22 0.4 0.19 0.13 0.15 ne 0,5 expérience gaz de Fermi sans interactions 0,4 || 0,3 0,0 1,0 1,5 2,5 2,0 11 3,0 -2 ne (10 cm ) On mesure une polarisation de spin plus grande que celle calculée sans interaction entre électrons. 31 Comparaison des théories sur l’augmentation de la polarisation 0 0 3,0 2,5 rs /0 2,0 1,5 1,0 approximation de Hartree-Fock Théorie d'Attaccalite Théorie d'Attaccalite 0,5 0,0 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 rS 2,5 1 aB ne •L’augmentation de la polarisation est un due à des interactions à N-corps •L’approximation d’Hartree-Fock diverge à rs2.1 •La théorie d’Attaccalite dépend 3,0 peu de la polarisation du gaz en dessous de =0.4 Attaccalite et al PRL 88 256601 (2002) 32 Comparaison entre la théorie et les mesures 4 théorie expérience 2 / 0 0 0 1 2 rs 3 C. Aku-Leh et al PRB 76 155416 (2007) • Nos mesures sont en accord semi-quantitatif avec la théorie d’Attaccalite. • Cependant on mesure systématiquement une polarisation plus grande que prévue. 33 Plan Introduction Objectifs de l’ANR Les ondes de spin Les Semiconducteurs Magnétiques Dilués (DMS) Rotation Kerr Résolue en Temps (TRKR) Principe Mise en oeuvre Etude des excitations de spins de vecteur d’onde nul Échantillons Identification des modes d’excitations de spin Observation des modes couplés et d’un mode supplémentaire Modèle au-delà du champ moyen Polarisation en spin déduite de l’énergie d’interaction entre les modes couplés Conclusions et perspectives 34 Conclusions et perspectives Conclusions Identification de l’onde de spin en TRKR. Développement d’un modèle tenant compte de la distribution spatiale en manganèses pour expliquer l’apparition d’un mode découplé à l’anticroisement Mesure de la polarisation en spin différentes en Raman et en Pompesonde. Variation du temps de relaxation de l’onde de spin. Amélioration de la détection des ondes de spin par la mise en forme des impulsions. Perspectives Mettre en place le mélange à 4 ondes pour étudier les ondes en q≠0. Etudier l’anticroisement en q≠0 Démontrer la propagation des ondes de spin. Optimiser les lignes à dispersion pour améliorer la génération des ondes de spin. Etudier un plus grand nombre d’échantillons pour confirmer ou non l’augmentation de la polarisation par rapport au modèle 35 Merci de votre attention Decay time (ps) Frequency (THz) 0,18 0,17 0,16 1000 100 10 0,15 5,6 5,8 6,0 5,6 5,8 6,0 Magnetic field (T) Magnetic field (T) 37 k//+q k1 k// k k2 k//-q B 38 TRKR - smooth 8,00E-014 0,003 7,00E-014 Y Axis Title Y Axis Title 6,00E-014 0,000 5,00E-014 4,00E-014 3,00E-014 2,00E-014 1,00E-014 0,00E+000 -0,003 -1,00E-014 0 25 50 75 X Axis Title 100 125 150 0,0 0,2 X Axis Title 39 Excitations de spins présentent dans un puits quantique CdMnTe H H kin Vimp ge B S B g Mn B J k B r Rk (S J k ) k ,k Zeeman échange Approximation du champ moyen + cristal virtuel e nm J z ge B B m ne S z gm B B 1.5 10 23 eV.cm 3 ne 10 cm 11 2 nm 10 cm 13 2 nm J z meV ne S z K μeV 40 E 2D Polarisation du gaz Energie (meV) 0,0 ESPE -0,1 spin-flip SPE -0,2 -0,3 ESFW -0,4 SFW -0,5 -0,6 0 1 2 3 4 5 6 Champ Magnétique (T) q E L’observation d’onde dans un gaz 2D d’électrons nécessite la polarisation en spin du gaz par un champ magnétique k Pour éviter d’utiliser dans champs trop puissant on utilise des semiconducteurs magnétiques dilués (DMS) 41 Echantillon M1120 0,8 Données expérimentales B=5T Ajustement 0,7 Energie (meV) Signal de Rotation Kerr (unité arb.) Identification des modes en Rotation Kerr ge=-1,5 T=4,15K 0,5 xeff=0,24% 0,6 0,4 0,3 gm=2 0,2 manganèses électrons 0,1 0,0 60 80 100 120 Retard pompe-sonde (ps) 140 0 1 2 3 4 5 Champ magnétique (T) 44 Observation du troisième mode 0,04 0,02 FFT Rotation Kerr (unité arb.) 0,03 0,01 0,00 -0,01 B=6T -0,02 0 100 200 Retard pompe-sonde (ps) 300 0,12 0,14 0,16 0,18 0,20 0,22 Fréquences (THz) 45 Modèle au-delà du champ moyen Les N manganèses agissent comme un seul manganèse Mn2+ Mn2+ e- Les N manganèses agissent indépendamment e- Mn2+ e- 46 47 Comparaison entre Raman et Rotation Kerr 0,25 Pompe-sonde Raman Fréquence (THz) 0,20 0,15 Echantillon 011609B2 xeff=0.23 % Pompe-sonde Teff=2.8 K Raman Teff=2.1 K 0,10 0,05 0,00 0 1 2 3 4 5 Champ magnétique (T) 48 Observation du troisième mode x50 0,04 0,02 FFT Rotation Kerr (unité arb.) 0,03 0,01 0,00 -0,01 B=6T -0,02 0 100 200 300 Retard pompe-sonde (ps) 400 0,12 0,14 0,16 0,18 0,20 0,22 Fréquences (THz) 49 Rotation Kerr résolue en temps : principes θMy B t My My Rotation Kerr résolue en temps Orientation optique K (arb.units) T = 1.9 K B=2T B Effet Kerr 0 20 40 200 Delay (ps) 400 50 Anticroisement des modes d’excitations de spins H H kin Vimp ,k k e nm J z ge B B Energie de spin-flip (meV) 1,2 Puits CdMnTe xeff=0,2% 1,0 T=2K ge=-1,5 0,8 m ne S z gm B B nm 1013 cm 2 meV 1,4 ge B S B g Mn B J k B r Rk (S J k ) 1.5 1023 eV.cm 3 ne 1011 cm 2 K μeV ge B B 0,6 gmB B 0,4 0,2 0,0 ge B B -0,2 -0,4 -0,6 0 1 2 3 4 Champs magnétique (T) 5 6 F. J. Teran et al, PRL 91, 077201 (2003) J. König and A. H. MacDonald PRL 91, 077202 (2003) 51 52 Observation des modes couplés en TRKR Échantillon M1120 Teff=3.8K ne=2.85 1011 cm-2 FFT TRKR x50 B=5.7T B=5.8T B=5.9T B=6T B=6.05T B=6.1T 0 200 Pump-probe delay (ps) 400 0,10 0,15 0,20 Frequency (THz) 0,25 53 Conclusions et perspectives Conclusions Identification de l’onde de spin en TRKR. Résolution de l’anticroisement et apparition d’un troisième mode + modèle au-delà du champ moyen. Mesure de la polarisation en spin du gaz d’électrons. Mesure du temps de relaxation de l’onde de spin. Mise en forme des impulsions pour améliorer la génération et la détection des ondes de spin. Perspectives Mettre en place le mélange à 4 ondes pour étudier les ondes en q≠0. Etudier l’anticroisement en q≠0 Démontrer la propagation des ondes de spin. Etudier un plus grand nombre d’échantillons pour confirmer ou non l’augmentation de la polarisation par rapport au modèle Optimiser les lignes à dispersion. 54