Caracterisation des particules

N° d’ordre : 180-2009
Année 2009
THESE en Cotutelle
Présentée devant
L’UNIVERSITE CLAUDE BERNARD- LYON I
Et L’UNIVESITE SAINT JOSEPH
Pour l’obtention
Du DIPLOME DE DOCTORAT
Présentée et soutenue publiquement le
22 octobre 2009
Par
Maya ABOU CHACRA
Caractérisation des particules fines atmosphériques par télédétection Lidar
multi-spectrale sensible en polarisation
Jury:
M. M. ABBOUD, Examinateur
M. H. DELBARRE, Rapporteur
M. W. FARAH, Codirecteur de thèse
M. C. GEORGES, Président de jury
M. A. MIFFRE, Co-encadrant
M. P. RAIROUX, Directeur de thèse
M. J.C. ROGER, Rapporteur
UNIVERSITE CLAUDE BERNARD - LYON 1
Président de l’Université
M. le Professeur L. Collet
Vice-président du Conseil Scientifique
M. le Professeur J.F. Mornex
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Institut de Science Financière et d'Assurance
Directeur : M. le Professeur J.C. Augros
RESUME: Les particules fines atmosphériques de taille nanométrique ont un effet important
sur la qualité de l’air, le climat et la santé. Si l’effet est reconnu, la mesure quantitative de ces
impacts reste un enjeu majeur. Les difficultés à surmonter sont reliées à la forte
inhomogénéité des particules, tant sur la distribution spatio-temporelle de leur concentration
que sur leur morphologie et leur taille. Le développement des méthodes de mesure optique à
distance non invasives telles que le Lidar (Light Detection And Raging) participe à combler
cette lacune. Ce travail met en œuvre une méthodologie de télédétection de l’aérosol urbain,
dans laquelle les interactions photons-matière de type élastique et non élastique sont
considérées pour estimer les paramètres optiques des particules. L’état de polarisation de la
lumière diffusée est également examiné permettant de sonder la phase thermodynamique des
particules observées.
L’étude a consisté à caractériser les performances de la détection lidar des aérosols urbains
en considérant les propriétés spectrales et la polarisation de la diffusion optique dans le
domaine ultraviolet-visible. La perturbation majeure de la mesure, la lumière solaire, a été
précisément évaluée et minimisée en agissant sur la résolution spectrale de la mesure et sur la
polarisation du faisceau laser émis. La validation de la télédétection des particules fines
atmosphériques dans l’ultraviolet est présentée. Elle est basée sur une comparaison entre la
mesure Lidar et des mesures par spectrométrie de masse (AMS : Aerosol Mass
Spectroscopy). Finalement, sur les bases de ces travaux, un nouveau détecteur a été conçu,
développé et ensuite évalué à partir de la station Lidar permanente du laboratoire. Ainsi de
très faibles taux de dépolarisation de l’atmosphère dans le domaine de l’ultraviolet, de 0,33
%, ont pu être mesurés. Ceci ouvre des perspectives intéressantes sur l’étude de la
dynamique physique des particules atmosphériques de taille nanométrique.
Mots clés: Aérosols atmosphériques, Lidar, Polarisation, Télédétection
Characterization of fine atmospheric particles by multi-spectral polarization sensitive
Lidar
RESUME: Atmospheric particles of nanometric size have a significant effect on air quality,
climate and health. If the effects are recognized, the quantification of their impacts remains a
major challenge. The challenges are related to the strong inhomogeneity of the spatial and
temporal distribution of morphology and size as well as the aerosol concentrations. Remote
sensing methods such as LIDAR (Light Detection And Raging) contribute to filling this gap.
This work implements a methodology for remote sensing of the urban aerosol, in which the
elastic and inelastic interactions between photon and matter are considered to estimate the
optical parameters of particles. The polarization state of scattered light is also examined to
probe the thermodynamic phase of the particles.
In this study we characterize the performance of urban aerosol lidar whereas the spectral and
polarization properties of the backscattered light are considered in the ultraviolet and visible
ranges. The sunlight which is the major disruption of the measurement was accurately
assessed and minimized by controlling the spectral resolution of the detector and the
polarization of the emitted laser beam. The validation of atmospheric fine particles detection
by ultraviolet Lidar is presented. This validation is based on a comparison between the lidar
measurements and those by mass spectrometry (AMS: Aerosol Mass Spectroscopy). Finally,
on the basis of this work, a new detector was designed, developed and then evaluated. Thus
very low rates of depolarization of the atmosphere (0.33%) in the ultraviolet range have been
measured. This work leads to interesting perspectives on the study of the dynamics of
atmospheric particles of nanometric size.
Keywords: Aerosol, Lidar, Polarization, Remote sensing
Remerciements
Je tiens tout d’abord à remercier M. Christian George qui m’a fait l’honneur et le plaisir de
présider le jury. Je remercie également M. Hervé Delbarre et M. Jean-Claude Roger pour leur
lecture critique et leur travail de rapporteurs. Ma reconnaissance va aussi envers M. Maher
Abboud qui a accepté d’examiner et de corriger ce manuscrit.
Je remercie le Directeur du Laboratoire de Spectrométrie Ionique et Moléculaire, M. Christian
Bordas, de m’avoir accueilli au laboratoire ainsi que de sa disponibilité et son soutien.
Je voudrais remercier M. Patrick Rairoux qui m’a accueilli au sein de l’équipe Spectrométrie
et Télédétection de l’Atmosphère et qui m’a permis de réaliser cette thèse et d’acquérir une
expérience enrichissante au niveau professionnel et personnel.
Mes remerciements vont à M. Wehbé Farah mon codirecteur de thèse mais aussi mon
enseignant, qui tout au long de mon cursus universitaire, m’a beaucoup appris.
Je remercie également M. Alain Miffre qui a encadré ce travail. Je lui suis reconnaissante
pour son investissement, son aide et sa persévérance.
Cette thèse n’aurait pu avoir lieu sans la bourse octroyée par l’ambassade de France au Liban
et le Centre National de Recherche Libanais. Je leur exprime alors ma redevance.
Je suis reconnaissante envers les membres de l’équipe « Traitement de l'air et des effluents
gazeux. Chimie atmosphérique », de l’Institut de Recherche sur la Catalyse et
l’environnement de Lyon, dirigée par M. Christian George. Les mesures de spectrométrie de
masse (AMS) ont apporté l’aspect important de la chimie de l’atmosphère à ce travail.
Je tiens à remercier les services techniques et d’ingénierie du LASIM pour l’informatique,
l’administration, la mécanique mais aussi pour l’ambiance chaleureuse, le café, les repas de
Noël ….ainsi que les amis « Lasimiens » qui m’ont toujours soutenu. Merci Aurélie,
Véronique, Xavier, Francisco, Sad, Marc 1, Marc 2, Jacques, Bernard, Franck, Estelle,
Vincent, Myriam, Cécilia et Cyril.
J’adresse mes sincères remerciements à Gladys, Nayla, Lucienne, Jinane, Nadine, Rachid,
Doreid, Rim, Yara, Ramy, Rola et Houssam.
De grands merci du fond du cœur à ma famille sans qui rien n’aurait été possible.
Enfin, à tous ceux que je n’ai pas cités et qui m’ont apporté leur aide, leur soutien ou leur
amitié je leur dit merci.
Table des matières
Introduction générale............................................................................................................... 1
Chapitre 1 Les aérosols atmosphériques ........................................................................... 5
1.1 Avant propos .................................................................................................................... 5
1.2 Impact des aérosols .......................................................................................................... 7
Impact sanitaire .................................................................................................................. 7
Impact climatique et environnemental ............................................................................... 7
1.3 Aspect météorologique..................................................................................................... 8
1.4 Mode de formation des aérosols atmosphériques ............................................................ 9
1.5 Granulométrie des aérosols atmosphériques .................................................................. 11
1.6 Composition chimique de l’aérosol................................................................................ 17
1.7 Méthodes de caractérisation des aérosols atmosphériques ............................................ 18
1.7.1 Généralités............................................................................................................... 18
1.7.2 Caractérisation par prélèvement de l’aérosol atmosphérique par SMPS et AMS... 19
1.8 Conclusions .................................................................................................................... 26
Chapitre 2 Diffusion de la lumière dans l’atmosphère .................................................. 27
2.1 Avant propos .................................................................................................................. 27
2.2 Diffusion optique moléculaire........................................................................................ 31
2.2.1 Théorie de la diffusion optique ............................................................................... 32
2.2.2 Simulation de la diffusion optique moléculaire dans l’atmosphère ........................ 53
2.2.3 Observation in situ de la diffusion moléculaire à 532 nm....................................... 57
2.3 Diffusion de la lumière par les aérosols ......................................................................... 58
2.3.1 Diffusion par une particule quelconque .................................................................. 60
2.3.2 Cas d’une particule homogène isotrope sphérique.................................................. 61
2.3.3 Extension de l’approche Mie aux particules atmosphériques ................................ 65
2.3.4 Diffusion par un ensemble de particules ................................................................. 66
2.4 Conclusions .................................................................................................................... 67
Chapitre 3 Point du fonctionnement du Lidar ............................................................... 69
3.1 Télédétection Lidar ........................................................................................................ 70
3.1.1 Equation Lidar de rétrodiffusion ............................................................................. 72
3.1.2 Simulation numérique du signal Lidar moléculaire ................................................ 75
3.2 Contribution du rayonnement solaire diffusé................................................................. 79
3.2.1 Simulation numérique du rayonnement solaire diffusé........................................... 80
3.2.2 Résultats et discussions ........................................................................................... 86
3.3 Point de fonctionnement Lidar....................................................................................... 88
3.3.1 Contribution du rayonnement solaire à la mesure Lidar ......................................... 88
3.3.2 Choix du point de fonctionnement Lidar ................................................................ 91
3.4 Conclusions .................................................................................................................... 96
Chapitre 4 Lidar multi-spectral sensible à la polarisation ............................................ 99
4.1 Avant propos .................................................................................................................. 99
4.1.1 Dépolarisation d’un signal Lidar........................................................................... 100
4.1.2 Enjeux liés à la construction du détecteur multi-spectral...................................... 103
4.2 Plate-forme Lidar de Lyon ........................................................................................... 103
4.3 La source Laser du Lidar.............................................................................................. 105
Détecteur multi-spectral sensible en polarisation............................................................... 107
4.3.1 Description générale.............................................................................................. 107
4.3.2 Sensibilité mécanique............................................................................................ 113
4.3.3 Sensibilité optique ................................................................................................. 114
4.4 Conclusions .................................................................................................................. 122
Chapitre 5 Evaluation in situ du détecteur Lidar ........................................................ 123
5.1 Sensibilité de la mesure Lidar aux particules fines dans l’UV .................................... 124
5.1.1 Evaluation des coefficients de diffusion ............................................................... 124
5.1.2 Mesures optiques Lidar de l’aérosol urbain .......................................................... 127
5.1.3 Mesures des aérosols par AMS ............................................................................. 130
5.1.4 Données météorologiques ..................................................................................... 133
5.1.5 Comparaison entre mesures optiques et AMS ...................................................... 134
5.2 Mesures Lidar résolues en polarisation........................................................................ 136
5.2.1 Avant propos ......................................................................................................... 136
5.2.2 Calibration de la dépolarisation............................................................................. 138
5.2.3 Résultats ................................................................................................................ 142
5.3 Conclusions .................................................................................................................. 147
Conclusions et perspectives ................................................................................................. 149
Annexe A : Calculs pour l’évaluation de la contribution solaire ......................................... 155
Annexe B : Procédure d’alignement Lidar ............................................................................ 157
B.1 Axes optiques du télescope et du laser ........................................................................ 157
B.2 Implémentation du détecteur sur la plate-forme Lidar ............................................... 160
Annexe C : Acquisition opto-électronique des signaux Lidar .............................................. 163
Références bibliographiques ............................................................................................... 165
Introduction générale
Les travaux présentés dans cette thèse sont consacrés à l’élaboration d’un détecteur optique
adapté à la télédétection laser des aérosols atmosphériques contenus dans la couche limite et
en particulier dans la canopée urbaine. La méthode optique de télédétection laser de
l’atmosphère dénommée Lidar, acronyme de Light Detection and Ranging, permet, et c’est
une de ses caractéristiques intéressantes, de réaliser rapidement, une mesure représentative de
la diffusion des composés atmosphériques, résolue en distance et sur une portée dépassant
plusieurs kilomètres. Le Lidar, comme le Radar, est ainsi une méthode de mesure permettant
de retracer la dynamique des processus atmosphériques et ceci sur plusieurs échelles de
temps, allant de la minute à plusieurs jours. Une étape supplémentaire consiste à s’intéresser
au contenu physico-chimique de l’atmosphère. En effet, à partir de la mesure optique, il est
possible d’y accéder, en se basant sur les modèles de diffusion de la lumière, sur les composés
moléculaires et sur les particules atmosphériques. C’est sur ce thème que porte mon travail de
recherche et en particulier sur les particules fines atmosphériques dont la taille se trouve dans
la gamme nanométrique. Dès lors, une question se pose : est-il possible d’élaborer, à partir
des propriétés de diffusion optique, une méthode de mesure de diffusion optique sensible à ce
type de particules? La théorie de la diffusion optique nous donne rapidement une réponse
positive, mais très qualitative : une sensibilité dans cette gamme de taille est possible pour
autant que la longueur d’onde de la lumière incidente soit de l’ordre de grandeur de la taille
des particules. Ceci nous conduit dans le domaine spectral de l’ultraviolet. Cette réponse
partielle entraîne naturellement un questionnement plus approfondi sur la diffusion optique de
l’atmosphère : comment est-il possible de séparer la composante moléculaire de la diffusion
de celle des aérosols ? Cette question a principalement conduit mon travail de recherche et j’ai
élaboré une tentative de réponse en me basant sur les propriétés spectrales et de polarisation
de la lumière diffusée par les composants atmosphériques et ceci dans les deux domaines
spectraux de l’ultraviolet et du visible, cette approche devant permettre de discriminer la
diffusion moléculaire de la diffusion des particules fines atmosphériques.
Ce travail de recherche se présente en cinq parties qui suivent la logique du questionnement
énoncé préalablement. Le premier chapitre introduit l’aérosol atmosphérique, il présente de
manière phénoménologique leurs origines, leurs effets climatiques, environnementaux et
sanitaires ainsi que leurs mécanismes de formation. Le chapitre souligne une des
caractéristiques essentielles des aérosols atmosphériques, leur distribution de taille. On
introduit aussi les différentes méthodes de caractérisation des aérosols, mis à part la technique
Lidar qui sera présentée au chapitre 3. En particulier, on présente les instruments récents
d’analyse des aérosols basés sur la spectrométrie de masse et de mobilité électrique qui ont
été utilisées durant ce travail.
Le deuxième chapitre aborde les processus de diffusion optique de l’atmosphère qui
constituent le fondement de la télédétection des composés atmosphériques au moyen de la
technique Lidar. On présente la diffusion moléculaire en explicitant la dépendance spectrale et
les différentes composantes de polarisation de cette diffusion. Dans cette approche, plusieurs
formalismes sont abordés et en particulier la théorie de la diffusion inélastique Raman
rotationnelle donnant lieu à l’extension spectrale de la diffusion communément appelée
« diffusion moléculaire Rayleigh ». Sur cette base, le spectre des sections efficaces de
diffusion des molécules d’air a été calculé et ceci dans une décomposition linéaire de la
polarisation de la lumière diffusée. La vérification expérimentale des propriétés spectrales et
de polarisation sur les molécules d’air à pression et température ambiante est également
présentée. La deuxième partie de ce chapitre aborde la théorie de la diffusion sur les aérosols
atmosphériques dont la taille des particules les constituant est du même ordre de grandeur que
la longueur d’onde de la source d’excitation. Dans ce contexte, la théorie de Mie de diffusion
des particules sphériques est présentée. On aborde la diffusion de particules sphériques
homogènes et hétérogènes qui relatent les propriétés de diffusion d’une partie importante des
aérosols atmosphériques.
Le troisième chapitre est dédié à l’évaluation des performances d’un détecteur Lidar consacré
à la mesure des propriétés optiques des aérosols atmosphériques dans les régions spectrales de
l’ultraviolet (355 nm) et du visible (532 nm) respectivement. On considère de plus, pour
chaque domaine spectral, la décomposition linéaire de la polarisation de la diffusion
atmosphérique. On se base sur un système modèle de détecteur et sur les analyses précédentes
pour cette étude. La sensibilité du détecteur dépend principalement de sa bande passante,
surtout pour la réalisation de mesures diurnes. Optimiser cette sensibilité revient, par analogie
avec un circuit électrique, à déduire le point de fonctionnement du détecteur Lidar. Celui-ci
est établi en comparant la contribution de la rétrodiffusion de l’atmosphère excitée par une
2
Introduction générale
impulsion laser avec celle de la diffusion atmosphérique solaire, et ceci en fonction de la
bande passante spectrale du détecteur. Ce chapitre est donc dédié à l’élaboration et à
l’optimisation de ce point de fonctionnement où l’on décrit les démarches théoriques, de
simulation numérique et également la vérification expérimentale. On présente pour terminer
une discussion sur la valeur de 0,3 nm pour la largeur spectrale du détecteur ainsi déduite.
Le chapitre 4 présente la réalisation opto-mécanique et optoélectronique du détecteur construit
sur la base des travaux théoriques et expérimentaux précédents. Le détecteur a été conçu en
respectant des contraintes mécaniques drastiques nécessaires dans l’optique de réaliser des
mesures sous un très faible angle d’observation. De telles contraintes ont été respectées sur les
composants optiques assurer une sensibilité de mesure à distance de dépolarisation de
l’atmosphère la plus forte possible. Ce détecteur est composé de six canaux d’observation.
Quatre canaux sont dédiés à la mesure des composantes de la polarisation de la diffusion
optique de l’atmosphère autour de deux longueurs d’onde d’excitation, à 355 nm et à 532 nm
respectivement. Deux canaux dédiés à la détection de la diffusion Raman vibrationnelle de
l’azote moléculaire excitée aux deux longueurs d’ondes précédemment citées. Nous
présentons dans ce chapitre le schéma opto-mécanique précis du détecteur ainsi que les
composants optiques. Les différents schémas optiques mises en place pour spécifier les
caractéristiques optiques du détecteur sont également présentés. Sur ce dernier point, un effort
remarquable a été fait pour évaluer les spécifications du détecteur en laboratoire, permettant
de réaliser un « plug and play » lors de son implémentation dans la station Lidar. Finalement,
la matrice de transfert optique du détecteur, selon les composantes de polarisation, élaborée à
partir des mesures de spécifications, est présentée et discutée. Cette matrice est un élément
nécessaire à l’évaluation quantitative et précise des données de diffusion atmosphérique. Il est
à souligner que ce travail est rarement présenté dans la littérature concernant la télédétection
active de l’atmosphère. Cependant, ces données optiques ont des conséquences importantes
sur l’interprétation des propriétés physiques et chimiques de l’atmosphère.
Le dernier chapitre est dédié à la mesure des aérosols atmosphériques au moyen de notre
nouveau détecteur. La première partie est consacrée à la comparaison entre la méthode de
mesure optique Lidar des aérosols atmosphériques et la méthode de mesure AMS (Aerosols
Mass Spectrometer) par prélèvement. Cette comparaison a pour but de valider la mesure
optique sur sa sensibilité à la composition chimique et à l’hétérogénéité des aérosols urbains.
Les considérations sur la répartition chimique de l’aérosol, organique-sulfate-nitrate et son
3
influence sur la mesure d’extinction optique des particules sont présentées et discutées. Ces
travaux sont nécessaires avant toute interprétation sur la phase thermodynamique ou sur la
morphologie des aérosols urbains déduite à partir de la mesure de la dépolarisation induite par
ces particules dans l’ultraviolet et le visible.
La deuxième partie sera consacrée à la
présentation et la discussion des résultats de mesure Lidar de dépolarisation et notamment les
limites de détection réelles comparées aux attentes théoriques.
Ce manuscrit se termine par une synthèse générale de mes travaux et une discussion sur les
perspectives attendues à la suite de mes travaux de recherche.
4
Chapitre 1
Les aérosols atmosphériques
Ce premier chapitre introduit les aérosols atmosphériques en présentant de manière
phénoménologique leurs origines, leurs effets climatiques, environnementaux et sanitaires
ainsi que leurs mécanismes de formation. Le chapitre souligne une des caractéristiques
essentielles des aérosols atmosphériques, leur distribution de taille. On introduit aussi les
différentes méthodes de caractérisation des aérosols, hormis la technique Lidar qui sera
présentée au chapitre 3. On présente en particulier les instruments récents d’analyse des
aérosols basés sur la spectrométrie de masse et de mobilité électrique qui ont été utilisées
durant ce travail.
1.1 Avant propos
Un aérosol est un ensemble de particules, solides ou liquides en suspension dans un milieu
gazeux. (Définition par world climate reasearch program) [1]. La diversité des sources des
aérosols atmosphériques mène à une diversité de leur morphologie, taille et composition
chimique.
Fig. 1.1 Granulométrie et morphologie des aérosols atmosphériques. Ces particules sont observées par
microscopie électronique : à gauche, particules correspondant à un mélange de particules
atmosphériques, à droite, agglomérats de très fines particules de suies émises par combustion [2].
Deux catégories de sources alimentent les particules d’aérosols atmosphériques : naturelles et
anthropiques. Les origines naturelles des aérosols sont principalement les embruns marins, le
pétillement des océans ou l’éclatement de bulles à la surface des mers (source majeure
responsable de l’injection des sels minéraux dans l’atmosphère), l’érosion des sols, les
éruptions volcaniques et les feux de forêt [3]. On estime la masse de ces particules ainsi
créées à environ 5 GT par an [4]. Les origines anthropiques sont elles aussi très variées. Les
moyens de transport, routier et aérien, constituent une source anthropique en raison de la
combustion des hydrocarbures mais aussi de l’abrasion des routes et de l’usure des parties
motrices telles que les pneus et les plaquettes de frein. A cette contribution, s’ajoute celle liée
aux industries : métallurgique, pétrochimique, procédés de fabrication du ciment, usines
électrothermiques. Les activités agricoles (cultures intensives et extensives, écobuage), les
incinérateurs et le chauffage, comme tout autre moyen de combustion des carburants fossiles,
forment également une source importante d’aérosol d’origine anthropique.
Il existe ainsi différents types d’aérosols atmosphériques, identifiables en fonction de leur
origine : aérosols d’origine marine, qui naissent au large sans source anthropique, aérosols
ruraux (nitrates, sulfates) qui sont principalement d’origine naturelle, avec des influences
modérées des sources anthropiques. D’autres aérosols sont dits continentaux et sont
principalement composés de sulfate, d’ammonium et d’une partie organique formée de
poussières et de pollens. A ces contributions, s’ajoutent celles des aérosols arctiques, en très
faible concentration et sous forte influence des sources anthropiques durant l’hiver et le
printemps. Ces aérosols sont âgés et contiennent en forte concentration du carbone originaire
de sources de pollution aux latitudes moyennes, du sel marin et de la poussière minérale issue
des régions arides qui émettent des aérosols dits désertiques et composés essentiellement de
silicate. Dans ce mémoire de thèse, nous nous intéresserons plus spécifiquement aux aérosols
dits urbains qui sont un mélange de particules de différentes origines : particules issues de
l’industrie, du transport et de la production d’énergie. La complexité de ces aérosols rend leur
étude en termes de taille, morphologie et propriétés optiques particulièrement intéressante.
Ces aérosols urbains sont fortement incriminés pour leur impact sanitaire, climatique et
environnemental.
6
Chapitre 1: Les aérosols atmosphériques
1.2 Impact des aérosols
Impact sanitaire
L’inhalation de polluants dispersés dans l’air sous forme de gaz ou de particules est à
l’origine de diverses pathologies chez l’homme ayant des conséquences plus ou moins graves
[5, 6]. Si le système respiratoire humain peut filtrer facilement des particules grossières, il
n’en est pas de même de la plupart des particules submicroniques classifiées sous la
terminologie PM1 (PM1 : Particules de taille inférieure ou égale à 1 μm), qui peuvent être
directement assimilés dans le système lymphatique. Les substances toxiques contenues à la
surface de ces particules sont libérées et peuvent causer des dégâts à long terme comme les
cancers. D’autre part, les composés organiques, partie intégrante des particules, favorisent
l’incorporation aux particules de certaines substances dangereuses telles que les pesticides. En
réduisant la tension des sécrétions lacrymales, elles sont également responsables dans certains
cas de la sensation des yeux secs. L’avènement des nanotechnologies entraîne qu’un nombre
croissant de personnes vit dans un environnement dans lequel les règles sanitaires ne sont plus
respectées. Un rapport édifiant à ce sujet, édité par l’Agence française de sécurité sanitaire de
l’environnement et du travail [7], présente les différents impacts et des conclusions assez
alarmantes.
Impact climatique et environnemental
Les aérosols atmosphériques ont des effets direct et indirect sur le climat. Ces aérosols jouent
un rôle important dans le bilan radiatif terrestre et influent directement le rayonnement solaire
au niveau régional et global. [8, 9]. L’effet direct de la présence des particules est
l’augmentation de l’albédo de l’atmosphère ce qui se traduit par une rétrodiffusion accrue du
rayonnement solaire vers l’espace. Ceci apporte une contribution négative au bilan radiatif.
On parle alors de forçage radiatif négatif.
Les effets indirects découlent du rôle que jouent les particules en tant que noyaux de
condensation dans la formation des gouttelettes d’eau des nuages. Comme le souligne la
figure (1.2), la présence de noyaux de condensation se traduit par une augmentation de la
couverture nuageuse et un retard à la précipitation du nuage [10]. Les particules contribuent
alors indirectement au réchauffement de la planète. Encore aujourd’hui, l’estimation de
l’impact des aérosols sur le bilan radiatif est soumise à une très forte incertitude. L’impact
7
socio-économique de ce changement climatique est considérable si l’on considère par
exemple la fréquence des précipitations, ceci peut changer non seulement les ressources
régionales en eau mais aussi les systèmes de circulation atmosphérique qui influencent
considérablement le climat régional et local. Le rapport du groupe intergouvernemental
d’experts sur l’évolution du climat GIEC (ou IPCC : Intergovernmental Panel on Climate
Change) [11] sur ce sujet est une source scientifique et pédagogique de premier plan qui
regroupent les démarches et les conclusions des récents travaux.
Fig. 1.2 Description schématique de l’effet des aérosols sur le climat [11]. A l’effet direct ou effet
parasol, s’ajoute un effet indirect, les aérosols jouant le rôle de noyaux de condensation contribuent à
une diminution de taille des gouttelettes, une augmentation de la couverture nuageuse et un retard de
précipitation.
Les particules atmosphériques ont un rôle important aussi bien sur le plan radiatif que sur la
composition de l’atmosphère. Elles peuvent être le siège de réactions hétérogènes
compétitives avec la chimie en phase homogène. Ceci a été largement étudié sur les aérosols
stratosphériques polaires impliqués dans la destruction de la couche d’ozone [12, 13]. Dans
les plus basses couches de l’atmosphère, des études récentes montrent que les particules
interviennent dans les transformations chimiques de composés atmosphériques mineurs où la
photochimie apporte une contribution essentielle [14, 15].
1.3 Aspect météorologique
La composition de l’atmosphère locale est régie par des phénomènes météorologiques
complexes. Les mouvements des masses d’air sont limités près de la surface alors qu’à partir
d’une certaine altitude ils sont moins contraints, on parle d’atmosphère libre. Cette région
8
Chapitre 1: Les aérosols atmosphériques
entre la surface terrestre et l’atmosphère libre est appelée couche limite planétaire. Le
mouvement du vent dans cette couche est causé par un équilibre entre le gradient de pression,
la force de Coriolis, et une portion de la friction diminuant graduellement jusqu'à l'atmosphère
libre. La couche limite contient une partie très significative des aérosols atmosphériques.
L’épaisseur de cette couche varie de quelques centaines de mètres à quelques kilomètres, elle
est en moyenne de 1,5 km. Cette épaisseur varie peu au dessus des mers, elle pourrait être
plus épaisse dans certaines régions cycloniques que dans d’autres anticycloniques. Par
ailleurs, l’épaisseur de la couche limite au dessus du sol est fortement liée au cycle diurne.
L’échauffement et le refroidissement du sol et par suite de l’air liés à la présence et l’absence
du flux radiatif solaire induisent des régimes turbulents dans lesquels les particules émises au
sol sont redistribuées verticalement. Ces processus de transport sont fortement liés aux
conditions de stabilité de l’atmosphère. Cette dernière est décrite de manière
thermodynamique par la température potentielle définie comme étant la température d’une
parcelle d’air ramenée de manière adiabatique à une pression de référence 1000 hPa. Lorsque
la température potentielle décroit avec l’altitude on parle de situation instable qui favorise le
mélange. Dans le cas contraire où la température d’une couche est plus basse que celle d’une
autre située au dessus, la situation est stable. Dans ce cas, la masse d'air qui se trouve près du
sol (plus froid et plus lourd) se trouve piégée sous la masse d’air plus chaud et ne peut s'élever
et se disperser dans l'atmosphère. Cela peut se produire quand le sol se refroidit rapidement
par perte de rayonnement infrarouge pendant une nuit claire et calme, ou aussi lorsqu'une
couche d'air chaud est transportée au-dessus d'une couche d'air plus froid.
1.4 Mode de formation des aérosols atmosphériques
La classification des aérosols selon leur origine, naturelle ou anthropique, ne met pas en
évidence les mécanismes de formation des particules d’aérosols. Une classification fondée sur
le mode de formation des particules semble ainsi plus judicieuse. On distingue alors deux
grandes classes d’aérosols : les aérosols primaires et les aérosols secondaires.
L’aérosol primaire est constitué de particules émises directement dans l’atmosphère, alors que
l’aérosol secondaire est formé par la conversion de gaz atmosphérique en particules. La figure
(1.3) présente un exemple de photographie d’aérosol primaire (alumino-silicate d’origine
désertique) et d’aérosol secondaire (agglomérat de fines particules d’origine organique).
9
Fig. 1.3 Exemples d’aérosol atmosphérique primaire (à gauche, particules d’alumino-silicate d’origine
désertique déposées sur un filtre poreux) et secondaire (à droite, agglomérat de très fines particules
organiques émises par combustion) [4].
La composition chimique des aérosols primaires reflète celle de la source dont ils sont issus :
poussières éoliennes, embruns marins, volcans, sources anthropiques. La formation d’aérosols
secondaires résulte de réactions chimiques complexes, assurant la conversion de gaz
atmosphérique en particules. Cette conversion se fait essentiellement selon trois processus
(voir Fig.1.4) : la condensation, la nucléation et la coagulation [16].
Fig.1.4 Evolution de l’aérosol dans l’atmosphère tiré de l’ouvrage « Physique et Chimie de
l’Atmosphère » [4] . Les trois processus de conversion gaz/aérosol (condensation, nucléation et
coagulation) sont présentés.
La nucléation correspond à la première étape de transformation d’une phase D (par exemple,
gazeuse) en une phase E (par exemple, liquide), au cours de laquelle on observe la formation
de petits noyaux de E dans D La nucléation peut être homogène ou hétérogène, selon qu’un
centre étranger est présent ou pas. Les particules formées par nucléation homogène, de
dimension inférieure à 15 nm, forment le mode dit, « mode de nucléation » ou encore « mode
10
Chapitre 1: Les aérosols atmosphériques
de particules ultrafines ». D’autre part, les particules interagissent entre elles, ce qui donne
lieu à des processus de coagulation, et avec les molécules du gaz porteur, ce qui donne lieu à
des processus de condensation. La condensation consiste en la combinaison des vapeurs
gazeuses avec une petite particule préexistante, appelé noyau de condensation. Les gaz
peuvent aussi réagir entre eux et former des produits à basse tension de vapeur qui vont
nucléer. Une fois ces aérosols formés, les particules peuvent grossir en taille lors de collisions
ou en se collant l’une à l’autre : c’est la coagulation, processus d’adhésion d’une particule
avec une (ou plusieurs) autres, entraînant une diminution du nombre d’aérosols au prix d’un
grossissement de leur taille. On pourra se référer à l’ouvrage de J. H. Seinfeld et S. Pandis
[17] pour une description physique et chimique exhaustive de ces processus. La table (1.1) cidessous synthétise les propriétés principales des processus de nucléation, de condensation et
de coagulation. Les différentes contributions de ces processus sont encore source de
nombreuses discussions [18-20]. Dans la suite, je présenterai de manière phénoménologique
les différents processus classés selon les modes de distribution de taille.
Tab. 1.1 Propriétés principales des phénomènes de nucléation, de condensation et de coagulation. [17]
(chapitre 12).
Processus
Concentration en nombre
Concentration en volume
Nucléation
Augmente
Augmente
Condensation
Inchangé
Augmente
Coagulation
Décroît
Inchangé
Coagulation et condensation
Décroît
Augmente
1.5 Granulométrie des aérosols atmosphériques
La taille des particules atmosphériques, qui influe sur leur durée de vie dans l’atmosphère et
leurs propriétés physico-chimiques, est particulièrement intéressante à étudier. La taille des
particules atmosphériques varie sur cinq ordres de grandeurs : entre quelques nanomètres et
quelques centaines de micromètre. Il est intéressant de constater que leur temps de résidence
dans l’atmosphère est assez long, compris entre quelques heures et quelques dizaines de jours,
ce qui leur permet de réagir avec leur environnement. La figure (1.5) illustre ce temps de
résidence en fonction de leur taille. On remarque que les particules de taille micrométrique
ont le temps de résidence le plus élevé. De ce fait, les particules dans cette gamme de taille se
retrouvent le plus fréquemment dans l’atmosphère.
11
Fig. 1.5 Temps de résidence dans l’atmosphère des particules formant un aérosol. Courbe établie à
partir du calcul du temps de transport des particules, en considérant leurs propriétés aérodynamiques
dans des écoulements laminaires et pour différents types d’atmosphère : à basse altitude (h<1,5 km),
en troposphère moyenne (h=5 km) et à la tropopause (h=10 km) (Delmas, Mégie, Pandis).
L’aérosol atmosphérique est généralement présent sous forme polydisperse, c'est-à-dire formé
de particules de taille différente. Une classification de ces particules est donnée sur la figure
ci-dessous.
Fig. 1.6 Différents types de particules classées selon leur taille.
12
Chapitre 1: Les aérosols atmosphériques
Cette variété de forme et de taille des aérosols atmosphériques fait que la distribution
granulométrique de ces aérosols est régie par une loi statistique. Par définition, le nombre de
particules par unité de volume d’air dont le diamètre est compris dans la gamme allant de Dp à
Dp + dDp est donné par la relation [17]:
f
N
³n
N
( D p )dD p
(1.1)
0
nN(Dp) représente la distribution de taille de l’aérosol considéré et s’exprime généralement en
Pm-1cm-3. On peut également définir une distribution normalisée par n N ( D p )
nN (D p ) / N
qui s’exprime ainsi en Pm-1. Plusieurs propriétés des aérosols dépendent de leur surface et de
leur volume et il est intéressant d’introduire la distribution granulométrique en termes de
nombre de particule par unité de volume d’air, de surface, ou encore de masse, en définissant
respectivement une distribution volumique nV, surfacique nS ou massique nM :
nS ( D p )
S D p2 n N ( D p )
S
nV ( D p )
6
D 3p n N ( D p )
UP S
nM ( D p )
(1.2-a)
6
10 6
(1.2-b)
D 3p n N ( D p )
(1.2-c)
où UP désigne la densité particulaire, exprimée en gcm-3. Les distributions surfacique nS,
volumique nS et massique nM s’expriment respectivement en Pm.cm-3,Pm2.cm-3 et Pg.Pm1
.cm-3
Il est très souvent plus appréciable d’exprimer les distributions de taille en échelle
logarithmique, ne serait que pour visualiser sur une seule et même échelle la totalité de la
gamme de variation des diamètres Dp. Le logarithme ne s’appliquant que sur des quantités
sans dimension, on raisonnera sur un diamètre de référence égal à un micromètre. Les
distributions de taille précédemment introduites deviennent ainsi :
n Ne (ln D p )
dN
d ln( D p )
(cm-3)
(1.3-a)
n Se (ln D p )
S D p2 n Ne (ln D p )
(Pm2 cm-3)
(1.3-b)
(Pm3 cm-3)
(1.3-c)
nVe (ln D p )
S
6
D 3p n Ne (ln D p )
13
Le lien entre les distributions introduites en Dp et en ln(Dp) s’obtient en égalant les
expressions obtenues pour dN :
n Ne (ln D p )
D p nN (D p )
(1.4-a)
n Se (ln D p )
D p nS ( D p )
(1.4-b)
nve (ln D p )
D p nV ( D p )
(1.4-c)
Historiquement, entre 1940 et 1950, Junge montra qu’une distribution granulométrique
prenant la forme d’une loi de puissance, pouvait être utilisée pour décrire des distributions
d’aérosols atmosphériques :
nN(ln Dp) = C/DpĮ
(1.5)
où C et D désignent des constantes [21]. Cette loi a été souvent utilisée en physique de
l’atmosphère [22]. Toutefois, cette fonction de distribution, qui suppose que la concentration
en nombre des particules décroît lorsque leur taille augmente, doit être manipulée avec
précautions et ne convient généralement que pour des diamètres assez élevés, très supérieurs à
100 nm. La distribution de taille des aérosols atmosphériques est ainsi préférentiellement
décrite par une somme de n distributions lognormales. Parmi les différentes fonctions
mathématiques qui ont été proposées, la distribution log-normale est en effet celle qui ajuste
au mieux les profils de distribution d’aérosols atmosphériques observés expérimentalement
[23]. On rappelle qu’une quantité u est de distribution log-normale quand son logarithme
naturel (ln u) ou à base de 10 (log u) suit la distribution normale. Ainsi, la distribution de
taille d’une population d’aérosols satisfait la relation suivante:
e
N
n (ln D p )
dN
d ln( D p )
§ (ln D p ln D p ) 2
exp¨ ¨
2 ln 2 V
2S ln V
©
N
·
¸
¸
¹
(1.6)
Où N est la concentration totale en aérosols, D p le diamètre du mode et V l’écart type. En
combinant les deux équations (1.3-a) et (1.4-a) on obtient la distribution suivante pour
nN(Dp) :
nN (D p )
dN
dD p
§ (ln D p ln D p ) 2
exp¨ ¨
2 ln 2 V
2S D p ln V
©
N
·
¸
¸
¹
(1.7)
Ainsi les distributions surfacique, volumique et massique pourront être déduites de cette
relation en utilisant les relations précédentes (1.2-a) et (1.2-a). Si l’on raisonne sur une somme
14
Chapitre 1: Les aérosols atmosphériques
de distributions log-normales, en désignant par Ni la concentration en particules du mode i,
caractérisé par les paramètres D pi et Vi, la distribution de taille des aérosols s’écrit :
n Ne (ln D p )
s
¦
i 1
§ (ln D p ln D pi ) 2
exp¨ ¨
2 ln 2 V i
2S ln V i
©
Ni
·
¸
¸
¹
(1.8)
Les différents paramètres de cette distribution ont été suggérés par Jaenicke (Tab. 1.2) et sont
largement repris dans la littérature comme distribution de référence.
Tab. 1.2 Paramètres du modèle de distribution de taille des aérosols exprimé en une somme de trois
distributions log-normales [24]
Type :
N
-3
Dp
(cm )
(Pm)
Urbain
9,93.104
0,013
Marin
133
Rural
Mode III
Mode II
Mode I
log V
N
-3
Dp
logV
N
Dp
-3
(cm )
log V
(cm )
(Pm)
0,245
1,11.103
0,014
0,666 3,64.104 0,050 0,337
0,008
0,657
66,6
0,266
0,210
3,1
0,580 0,396
6650
0,015
0,225
147
0,054
0,557
1990
0,084 0,266
Continental
3200
0,020
0,161
2900
0,116
0,217
0,3
1,800 0,380
Troposphère libre
129
0,007
0,645
59,7
0,250
0,253
63,5
0,520 0,425
-4
(Pm)
Polaire
21,7
0,138
0,245
0,186
0,750
0,300
3,10
8,600 0,291
Désertique
726
0,002
0,247
114
0,038
0,770
0,178
21,600 0,438
La figure (1.7) présente un exemple de distribution volumique de taille des aérosols
atmosphériques. Les principaux processus de production des aérosols et le mécanisme
d’évolution de taille des particules y figurent. L’ensemble des phénomènes conduit à la
présence de trois modes caractéristiques des particules : le mode « nucléation » (particules de
taille inférieure à 100 nm), le mode « accumulation » (particules de taille comprise entre 0,1
Pm et 1 Pm) et le mode « grossier » (particules de taille supérieure au micromètre).
15
Fig. 1.7 Distribution volumique de taille des aérosols, D est le diamètre moyen du mode et V son
extinction logarithmique. Au bas de la figure, on précise la terminologie des différents modes de la
distribution. En encadré, sont présentés les processus physiques de formation des aérosols [4].
D’une façon générale le mode « grossier » résulte de processus mécaniques comme la mise
en suspension des poussières du sol par l’action du vent, les embruns marins, les
microgouttelettes de nuages et les particules biologiques. Ces particules constituent la plus
forte concentration massique de l’aérosol atmosphérique. Le procédé principal de leur
élimination est la sédimentation, la vitesse de chute limite s’accroît avec l’augmentation de la
taille. Le temps de résidence dans l’atmosphère de ces particules peut aller de quelques
minutes à quelques heures [25, 26].
Le mode « nucléation » inclut les particules qui sont formées directement par nucléation
homogène de la phase vapeur/gaz. Ce sont des particules fraîchement émises, par exemple à
partir de sources de combustion. Ces particules ont des tailles allant du nanomètre jusqu’au 20
nm à 30 nm [27]. Typiquement le temps de séjour des aérosols de 10 nm est de 15 minutes
[28]. La coagulation réduit leur temps de résidence mais les particules restent suspendues
dans l’air sous l’effet du mouvement brownien et sont peu affectées par l’effet gravitationnel.
Le mode de nucléation domine la distribution de taille en nombre (environ 1,5.105 cm-3) [24].
16
Chapitre 1: Les aérosols atmosphériques
Le mode « accumulation » est composé de particules plus âgées qui se sont développées,
notamment par coagulation, jusqu’à une taille au delà de laquelle cette croissance ralentit
nettement. Il comprend les particules de diamètre allant de 50 nm à quelques centaines de
nanomètres. Ce mode prédomine dans la représentation de distribution en surface de l’aérosol
atmosphérique. Les particules du mode « accumulation » sont persistantes et peuvent
demeurer dans l’atmosphère pendant plusieurs jours puisque le taux de coagulation est réduit
et que l’effet du mouvement brownien comparé à la sédimentation par gravitation est
dominant. Le mode principal d’élimination des particules de ce mode est le lavage de celles-ci
par les pluies.
1.6 Composition chimique de l’aérosol
Outre la distribution dimensionnelle des particules atmosphériques, les processus de
formation et de transformation des particules affectent leur composition chimique. Cette
propriété est une donnée fondamentale pour comprendre leurs impacts climatiques et
sanitaires. De manière générale, il est reconnu que la fraction inorganique des PM1 varie entre
30 et 70 % de la masse sèche [4]. Elle est constituée essentiellement de sulfates, de Nitrates et
d’Ammonium résultant de la condensation des acides nitriques et sulfuriques et de
l’ammoniac. Cette fraction peut devenir prépondérante dans le cas de particules submicrométriques et notamment dans le cas d’aérosols marins et désertique. La fraction
organique quant à elle, varie entre 10 et 70 %. Ses constituants et leurs mécanismes de
formation font l’objet de nombreux travaux dont une synthèse récente est présentée par
Hallquist [15]. Contrairement à la fraction inorganique, la spéciation de la partie organique de
l’aérosol est extrêmement complexe. On peut distinguer le carbone élémentaire et le carbone
organique. Le carbone élémentaire ou « black carbon » constitué d’atomes de carbone
hautement polymérisés est issu de la combustion incomplète d’énergie fossile, de bois de
charbon et plus généralement de la biomasse. Le carbone organique regroupe tous les
composés organiques fonctionnalisés. Ses sources sont bien diverses (combustion de pétrole,
d’ordures ménagère, barbecues, trafic, biomasse…). Une description exhaustive de la nature
chimique de l’aérosol n’est pas simple à réaliser. Cependant pour des études moins
spécifiques, une composition chimique moyenne selon la zone peut être proposée. Celle des
zones péri-urbaines et urbaines est présentée sur la figure (1.8).
17
Fig. 1.8 Composition chimique relative de l’aérosol dans un milieu péri-urbain ou urbain [4]
La composition chimique de l’aérosol urbain sera étudiée dans le chapitre 5 en analysant les
données obtenues sur les aérosols urbains par spectrométrie de mase (AMS). Notons que cette
composition influence fortement les propriétés optiques des aérosols (indice de réfraction) et
donc affectera la mesure des aérosols par télédétection Lidar [29].
1.7 Méthodes de caractérisation des aérosols atmosphériques
De nombreuses méthodes de caractérisation des aérosols sont aujourd’hui utilisées. Elles
diffèrent notamment par la technique employée (chimique, physique). Dans ce paragraphe,
nous présenterons brièvement quelques techniques usuelles de détection, avant de détailler de
manière spécifique l’utilisation d’un granulomètre à mobilité électrique et d’un spectromètre
de masse des aérosols.
1.7.1 Généralités
Une première méthode de caractérisation des aérosols atmosphériques est la collection par
filtration. Il s’agit de la méthode la plus largement utilisée, du fait de sa simplicité de mise en
œuvre et de son faible coût. Il s’agit de recueillir un échantillon représentatif de l’aérosol en
suspension à débit fixe et déterminé, sur un substrat pouvant permettre une analyse ultérieure.
18
Chapitre 1: Les aérosols atmosphériques
On peut ainsi accéder à une mesure de concentration moyenne en aérosol sur le temps de
prélèvement. Cette méthode peut s’avérer partiellement destructive pour l’aérosol,
notamment en modifiant sa surface. D’autres méthodes, dites aérodynamiques, ont été
développées principalement pour collecter les particules en vue d’une analyse ultérieure ou
d’une classification en taille. Les dispositifs les plus largement utilisés et étudiés sont les
impacteurs, dont le principe est fondé sur les propriétés d’inertie des aérosols. Des mesures
par absorption beta sont également possibles : par absorption de rayons béta de faible énergie,
le nombre de particules traversant un échantillon réparti en couche mince, décroît lorsque la
densité surfacique en aérosols augmente. Signalons enfin la possibilité d’utiliser une
microbalance à éléments oscillants ou TEOM (pour Tapered Element Oscillating
Microbalance) dont le fonctionnement est fondé sur un cristal de quartz. Les particules sont
collectées sur un cristal en vibration, dont les variations de masse engendrent des variations
de fréquence : lorsque le cristal recueille des particules, la masse de ce dernier augmente et sa
fréquence de vibration diminue. La diminution de fréquence de vibration est mesurée en
temps réel par un dispositif optique.
D’autres méthodes physiques sont également envisageables. On peut citer la microscopie
électronique qui est la seule technique de visualisation des particules. Cette technique ne
s’applique que pour des particules solides. Nous allons maintenant nous focaliser sur les
méthodes électrostatiques en présentant notamment le fonctionnement d’un spectromètre de
mobilité électrique (SMPS) et de masse (AMS) dédié aux aérosols atmosphériques. Dans ce
mémoire, les mesures Lidar seront d’ailleurs comparées aux résultats obtenus par ces
techniques d’analyse.
1.7.2 Caractérisation par prélèvement de l’aérosol atmosphérique par SMPS et
AMS
Le principe de la spectrométrie de mobilité (SMPS : Scanning Mobility Particule Sizer) est
basé sur la charge électrostatique des particules. Si ces dernières sont soumises à l’influence
d’un champ électrique suffisant, la force qu’elles subissent peut devenir prépondérante. En
négligeant les forces de gravité et l’inertie des particules ainsi que les phénomènes de
diffusion brownienne, le mouvement des particules est déterminé par la vitesse du fluide
porteur et la vitesse due au champ électrique telle que:
19
&
v
&
PE
n eC &
E
3S K D p
(1.9)
&
v désignant la vitesse de la particule, de mobilité électrique P, soumise à un champ
&
électrique E , n désignant la densité volumique de charge, et e = 1,6 × 10-19 C représentant la
charge élémentaire de l’électron. C représente le paramètre de correction de Cunningham, qui
permet de prendre en compte la non homogénéité de l’air pour les particules de petite taille. C
dépend de la nature du gaz et du nombre de Knudsen Kn = 2Ɛ/Dp, Ɛ représentant le libre
parcours moyen du gaz, et Dp le diamètre aérodynamique de la particule. Ainsi en contrôlant
le champ électrique appliqué aux particules, il est possible de déterminer le diamètre Dp des
particules étudiées.
L’analyse d’un aérosol par un SMPS se déroule en trois étapes successives. L’aérosol pompé
directement depuis l’atmosphère avec un débit de 1 L.min-1 et séché dans une colonne de
silice qui absorbe l’eau, entre d’abord dans un impacteur qui supprime les particules du mode
grossier. Il passe ensuite dans l’analyseur différentiel de mobilité (DMA : Differential
Mobility Analyser) qui consiste en un cylindre formé d’une anode extérieure et d’une cathode
intérieure sur laquelle est appliqué un potentiel négatif de quelques kiloVolts. De l’air filtré
pénètre dans l’analyseur le long de l’électrode centrale et contraint le débit d’air contenant
l’aérosol à rester le long de l’électrode externe. L’aérosol circule de haut en bas, les particules
chargées négativement sont repoussées vers le cylindre extérieur, les particules neutres sont
perdues dans l’excès de courant d’air tandis que les particules chargées positivement sont
attirées vers l’électrode centrale négative. Seules les particules comprises dans un étroit
domaine de mobilité électrique auront la trajectoire correcte pour passer au travers des orifices
situés à la base de l’électrode centrale et ainsi sortir de l’analyseur.
20
Chapitre 1: Les aérosols atmosphériques
Fig. 1.9 Schéma l’analyseur différentiel de mobilité (DMA : Differential Mobility Analyser).
L’appareil consiste en un cylindre constitué d’une anode extérieure et d’une cathode intérieure à
laquelle est appliqué un potentiel négatif de quelques kilovolts [30].
Enfin, une mesure de concentration de ces particules sélectionnées est effectuée en utilisant
un Compteur de Particules de Condensation (CPC). Le principe est de faire grossir les
particules nanométriques en particules micrométriques par condensation de vapeur d’eau ou
d’alcool (butanol) sursaturé de façon à pouvoir les soumettre à une détection optique. Cet
appareil est capable de compter jusqu’à 10 000 particules par centimètre cube et l’appareil
global, formé du DMA et du CPC, appelé SMPS, permet l’analyse et le tri de particules ayant
un diamètre compris entre 10 et 1000 nm. En scannant les différentes valeurs de potentiels de
l’électrode centrale on peut ainsi obtenir la distribution granulométrique d’un aérosol tandis
qu’en choisissant un potentiel précis on peut trier certaines particules de diamètre déterminé.
21
Fig. 1.10 Schéma du compteur de particules de condensation (modèle TSI 3772) [31] en passant du
bas vers le haut, les particules nanométriques sont grossies par condensation puis soumises à une
détection optique.
L’analyse de l’aérosol est assurée en temps réel par spectrométrie de masse (AMS: Aerosol
Mass Spectroscopy) [32]. L’instrument consiste en trois parties principales (voir Fig. 1.11):
l’échantillonnage des nanoparticules sous forme de jet particulaire, l’analyse en temps de vol
de la taille des particules puis l’analyse par spectrométrie de masse de la composition
chimique de chaque particule.
22
Chapitre 1: Les aérosols atmosphériques
Fig. 1.11 Schéma du spectromètre de masse à temps de vol. De gauche à droite on distingue l’orifice
d’injection suivi des lentilles aérodynamiques de focalisation puis le chopper contrôleur du débit,
ensuite le filament de tungstène servant à ioniser les particules qui seront accélérées puis extraites vers
le réflectron. Les lentilles électrostatiques du réflectron séparent les ions en fonction de leur rapport
masse sur charge. Ces derniers sont enfin détectés grâce au réseau de capteurs MCP (Microchannel
Plates) et le signal est enfin traité par ordinateur [32].
L’injection de l’échantillon est réalisée grâce à un petit orifice de 100 Pm suivi par une série
de lentilles aérodynamiques qui permettent de focaliser le faisceau initial en un étroit jet de
particules d’allure gaussienne. Pour des particules ayant un diamètre compris entre 50 et 500
nm, l’efficacité de collection est proche de 100 %. A la sortie de cette série de lentilles,
l’expansion des gaz sous vide accélère les particules à une vitesse donnée, inversement
proportionnelle à leur taille. Pour déterminer la taille des particules, il suffit donc de
déterminer la vitesse de celle-ci. Pour cela, on mesure le temps de vol des particules entre le
« chopper », obturateur rotatif qui pilote le passage des particules, et le détecteur de masse,
qui mesure un spectre de masse complet (en fonction du temps de vol de la particule) en
synchronisation avec la vitesse de rotation du chopper. Pour une tension accélératrice U à
l’entrée de la chambre, la vitesse v d’une particule de masse m est donnée par le théorème de
l’énergie cinétique : v = (2qU / m)1/2. A leur arrivée dans le spectromètre de masse, les
particules sont vaporisées par impact sur une plaque chauffée à 600°C puis elles sont ionisées
par impact électronique grâce à un filament de tungstène qui émet des électrons ayant une
énergie de 70 eV. Les ions obtenus sont ensuite extraits vers le réflectron, qui, grâce à un
système de lentilles électrostatiques corrigeant l’énergie cinétique des ions, sépare ceux-ci en
23
fonction de leur rapport masse sur charge. Les ions sont ensuite détectés grâce à un réseau de
capteurs MCP (Microchannel Plates) qui convertissent le signal reçu par impact des ions sur
une plaque. Ce signal électrique est ensuite amplifié pour être traité par ordinateur.
Ce spectromètre de masse à aérosols permet d’analyser des aérosols avec de particules de
diamètre compris entre 30 et 1000 nm avec une limite de détection de 0,05 à 0,1 Pg.m-3 et
pour une gamme de rapports masse sur charge variant de 1 à 400. L’appareil possède deux
modes principaux de fonctionnement : le mode Spectromètre de Masse (MS) qui permet de
réaliser le spectre complet des particules contenues dans un aérosol atmosphérique, et le mode
ToF-Particule (P-ToF), qui permet d’accéder à la distribution moyenne en taille des particules
d’un aérosol. La figure (1.12) présente, pour chacun des deux modes de fonctionnement, les
spectres obtenus dans chacun des modes en analysant l’air à l’extérieur du laboratoire en
décembre 2006. Il est ainsi possible d’identifier les compositions chimiques en nitrates,
sulfates, eau, ammonium et phase organique, en associant à chacune de ces compositions
chimiques, une distribution de taille, ce qui représente une plus value certaine.
L’intensité des signaux étant proportionnelle à la concentration de l’espèce dont ils sont issus,
l’AMS permet une analyse quantitative, en particulier des nitrates, sulfates, ammoniums,
chlores, HAP (Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques) et la plupart des composés
organiques (la condition minimale est de posséder 12 atomes de carbone). Cependant, cette
technique présente des limitations et tous les types d’aérosols ne sont pas analysables par
spectrométrie de masse à aérosols. En effet, pour pouvoir être détectées, les particules doivent
être non réfractaires aux processus de vaporisation. Ainsi, les oxydes métalliques, les
poussières minérales, les suies, les cendres ne peuvent pas être étudiés par cette méthode.
Chaque composé chimique possède un spectre de masse distinct. Cependant, dans un même
aérosol atmosphérique il peut y avoir des centaines de particules de composition chimique
différente ce qui aboutit à des spectres de masse très complexes, rendant l’identification
individuelle des substances chimiques impossible car le spectre final est la somme des
spectres de chaque espèce chimique.
Néanmoins, à l’heure actuelle, le spectromètre de masse à aérosols est l’un des outils
analytiques les plus performants et permet, grâce à sa grande sensibilité (0.05-0.1Pg.m-3) et sa
rapidité, d’analyser la composition chimique et la distribution en taille de particules en temps
réel.
24
Chapitre 1: Les aérosols atmosphériques
3.5
Size distribution 07/12/06
between 11h40-13h40
3.0
μg/m3
2.5
Organiques
2.0
1.5
1.0
Nitrates
0.5
0.0
10
2
3
4
5
6 7 8 9
100
PToF size, nm
2
3
4
5
6 7 8 9
1000
Fig. 1.12 Exemples de spectres obtenus par utilisation du spectromètre de masse des aérosols
connecté à l’air extérieur au laboratoire. En haut, le mode de fonctionnement spectromètre MS, en bas,
le mode de fonctionnement Particule TOF. On identifie ainsi la taille des particules, en lien direct
avec leur composition chimique. La mesure de la distribution de taille a été réalisée par prélèvement
de l’air à l’extérieur du laboratoire le 07 décembre 2007.
25
1.8 Conclusions
Dans ce premier chapitre introductif et général, nous avons présenté de manière
phénoménologique la complexité physique et chimique des aérosols atmosphériques. Cette
complexité est liée aux différents processus de formation et d’évolution de ces particules dans
l’atmosphère. La méthode la plus adaptée actuellement pour caractériser l’ensemble des
particules formant l’aérosol est la mesure de leur granulométrie ou de leur taille. Cette
dernière est très variée et peut aller de quelques nanomètres à une centaine de micromètres.
Différentes techniques exploitant les propriétés physiques fondamentales de ces particules
(charge, masse, diffusion optique) ont également été présentées. Ceci a permis de constater
que l’analyse d’aérosols en taille et en composition chimique par un instrument unique
n’existe pas encore. Un ensemble d’instruments complémentaires est donc nécessaire.
Nous avons de plus présenté les techniques d’analyse basées sur un prélèvement d’un
échantillon d’air, ce qui permet de caractériser les aérosols de manière rapide (en un temps
inférieur à la minute) mais en point précis de l’espace. Mon travail de thèse est basé sur une
autre approche de caractérisation des aérosols atmosphériques qui consiste en une analyse insitu et à distance en mettant en œuvre la mesure de l’interaction de la lumière laser avec
l’atmosphère. Le chapitre suivant présente ces phénomènes d’interactions.
26
Chapitre 2
Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
Ce chapitre traite des processus de diffusion optique de l’atmosphère qui constituent le
fondement de la télédétection des composés atmosphériques au moyen de la technique Lidar.
Dans la première partie, on présente la diffusion moléculaire en explicitant la dépendance
spectrale et les différentes composantes de polarisation de cette diffusion. Dans cette
approche, plusieurs formalismes sont abordés et en particulier la théorie de la diffusion
inélastique Raman rotationnelle donnant lieu à l’extension spectrale de la diffusion,
communément appelée « diffusion moléculaire Rayleigh ». Sur cette base, le spectre des
sections efficaces de diffusion des molécules d’air a été calculé et ceci dans une
décomposition linéaire de la polarisation de la lumière diffusée. La vérification expérimentale
des propriétés spectrales et de polarisation sur les molécules d’air à pression et température
ambiante est également présentée. La deuxième partie du chapitre aborde la théorie de la
diffusion sur les aérosols atmosphériques dont la taille des particules les constituant est du
même ordre de grandeur que la longueur d’onde de la source d’excitation. Dans ce contexte,
la théorie de Mie de diffusion des particules sphériques est présentée. On aborde la diffusion
de particules sphériques, homogènes et hétérogènes, qui relatent les propriétés de diffusion
d’une partie importante des aérosols atmosphériques.
2.1 Avant propos
La diffusion optique de l’atmosphère est la réponse spontanée des composés atmosphériques à
une excitation photonique. Ce processus qui nous apparaît quotidiennement, dénommé
diffusion Rayleigh, n’est pas anodin car les phénomènes fondamentaux retraçant l’interaction
photons – matière sont nombreux. Le premier phénomène mettant en ouvre les molécules est
une réponse cohérente dipolaire que l’on nomme communément la diffusion moléculaire
élastique [33]. Il est suivi de la partie incohérente décrite par la théorie moléculaire de la
diffusion Raman [33], qui donne lieu à une dispersion spectrale de la diffusion moléculaire.
La non-sphéricité de la géométrie des molécules induit une anisotropie du dipôle induit qui
selon la géométrie d’observation et d’excitation induit une dépolarisation du champ diffusé.
De plus, l’orientation aléatoire des molécules dans un gaz doit être considérée, de ceci
découle que les processus de diffusion sont des processus moyennés sur l’ensemble des
orientations possibles des molécules. S’ajoute à ces processus, l’élargissement spectral des
transitions qui est principalement dû au mouvement thermique des molécules, donc à un
élargissement et déplacement de type Doppler. On se référera à l’article de revue R.B. Miles
[34] pour une étude détaillée de ces processus.
Les applications de ces interactions fondamentales à la mesure des composants moléculaires
et de leurs interactions dans leur environnement sont nombreuses. On peut citer la
vélocimétrie laser de mesure de champ de vitesse des écoulements, la détection par satellite
des composés atmosphériques gazeux. Ces processus de diffusion moléculaire sont également
le fondement de la télédétection active de l’atmosphère par Lidar. Dans cette technique,
développée dans le cadre de ce travail, la source de lumière excitatrice est un laser à
impulsions émettant dans l’ultraviolet (355 nm) et dans le visible (532 nm). La mesure de la
diffusion de l’atmosphère s’effectue dans la direction opposée à la propagation, en
rétrodiffusion. On se reportera au chapitre 3 pour une présentation détaillée du Lidar. La
figure (2.1) montre la réponse spectrale de l’atmosphère mesurée par la technique Lidar. Il est
intéressant de constater que malgré les faibles sections efficaces de la diffusion Raman (de
quatre ordres de grandeur inférieur à la diffusion élastique), la réponse des composants
moléculaires majoritaires est observable (N2, O2, H2O) et que la diffusion Raman
vibrationnelle entre le niveau fondamental et le premier niveau est également observée. La
technique Lidar associée à la diffusion Raman est actuellement largement appliquée dans
l’observation de l’atmosphère [35, 36]. Les paramètres comme l’extinction optique des
aérosols, la température de l’atmosphère, ainsi que sa teneur en vapeur d’eau sont des
grandeurs mesurables [37].
Dans ce travail, cette théorie de diffusion moléculaire sera
appliquée aux molécules de diazote et de dioxygène et l’on se focalisera sur l’extension
spectrale et les propriétés de polarisation.
La diffusion des particules de taille comparable à la longueur d’excitation (355 nm et 532 nm
dans notre cas) est un processus supplémentaire qui intervient dans l’interaction de la lumière
avec l’atmosphère. Ces particules qui composent les aérosols atmosphériques sont présentes
dans l’atmosphère, comme cela a été décrit dans le premier chapitre. Les modèles de diffusion
28
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
simple (sphère homogène) des aérosols ne peuvent pas être appliqués. La limitation première
à cette approche est le grand nombre de moments dipolaires confinés dans une particule de
cette taille. La description de cette interaction passe alors par le modèle classique de la
propagation
Fig. 2.1 Mesure par la technique Lidar du spectre de la réponse des différents composants de
l’atmosphère à une longueur d’onde d’excitation de 532 nm. La diffusion élastique est filtrée au
moyen d’un filtre holographique passe bande de faible largeur spectrale (3 nm). On distingue les
différentes raies correspondant à la diffusion Raman rotationnelle (Stokes et anti-Stokes) autour de la
longueur d’onde d’excitation à 532 nm, les raies observées à de plus grandes longueurs d’ondes
correspondantes à la diffusion Raman vibrationnelle (Stokes) des molécules atmosphériques : O2 (en
bleu), N2 (en jaune verdâtre) et H2O vapeur (en violet).
d’une onde dans un milieu macroscopique de géométrie et de taille définie [38]. La théorie de
Mie donne une solution analytique à ce problème et ceci pour des particules de forme simple
(sphère, colloïde, barreau) [39]. La convergence des solutions est une propriété admirable de
cette théorie, ceci aussi bien dans la limite de Rayleigh (taille des particules bien inférieures à
la longueur d’onde) que dans la limite de l’optique géométrique. Le problème majeur de cette
29
approche, appliquée aux particules atmosphériques est que leur morphologie et leur
composition chimique sont complexes. De ce fait, l’application de la théorie de Mie ne donne
qu’une réponse partielle à l’interprétation de la diffusion optique des particules
atmosphériques. Néanmoins, les particules atmosphériques, dans l’environnement urbain qui
nous intéresse, tendent lors de leur évolution dans l’atmosphère vers une forme sphéroïdale
[40]. Dans ce contexte, nous appliquerons la théorie de Mie aux particules atmosphériques et
une des difficultés sera d’exprimer l’indice de réfraction de ces particules hétérogènes.
L’illustration de la diffusion optique des deux composants majeurs atmosphériques
(molécules d’air et particules) est présentée sur la figure (2.2) qui décrit la variation de
l’intensité de rétrodiffusion de l’atmosphère en fonction de l’altitude, détectée à la longueur
d’onde de 355 nm, selon la technique Lidar.
Fig. 2.2 Variation en fonction de l’altitude de l’amplitude du signal Lidar, détecté à la longueur d’onde
de 355 nm avec une résolution spectrale de 5 nm. Le signal est proportionnel à l’intensité de la
rétrodiffusion atmosphérique. L’excitation optique est un laser à impulsion émettant à la longueur
d’onde de 355 nm et dans la direction verticale de l’atmosphère. La diffusion moléculaire à basse
altitude est représentée ligne pointillée. Les variations de l’intensité au-dessus de la décroissance
linéaire du signal montrent la contribution de la diffusion par les particules atmosphériques.
L’excitation optique est issue d’une impulsion laser émettant à la même longueur d’onde. Le
signal décroit en fonction de l’altitude z, ce qui décrit la variation de densité moléculaire en
fonction de l’altitude. Les variations alternées du signal décrivent le bruit sur la mesure. Le
pic de l’intensité proche du sol retrace la contribution des aérosols à la diffusion optique.
30
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
Autour de 10 000 mètres d’altitude, la forte variation du signal marque la présence d’un nuage
de type cirrus. La forte section efficace de rétrodiffusion des particules de glaces, proche du
coefficient de réflexion de l’interface air – glace apporte une forte contribution au signal et
ceci malgré l’éloignement.
En se basant sur ces deux théories de diffusion optique (moléculaire et particulaire), plusieurs
questions seront abordées et présentées dans le chapitre 3 : quelle est la contribution effective
de la diffusion moléculaire sur la mesure Lidar et ceci en fonction de la réponse spectrale de
l’instrument ? Des réponses positives à ces questions, permettront de remettre en cause
l’hypothèse sur la morphologie des aérosols urbains. Cette propriété est importante car elle
relate l’évolution physique et chimique des particules urbaines, un des thèmes centraux de la
recherche portant sur les aérosols atmosphériques [15].
2.2 Diffusion optique moléculaire
La diffusion optique moléculaire est souvent assimilée à la diffusion Rayleigh, en mémoire de
Lord Rayleigh qui apporta une contribution décisive en étudiant la longueur d’onde, la
polarisation et l’intensité de l’onde diffusée par les molécules de l’atmosphère. Etudier les
caractéristiques de l’onde diffusée en termes de composantes spectrales et de polarisation est
précisément un des objectifs de ce paragraphe consacré à la diffusion optique moléculaire.
Nous prendrons notamment en compte les propriétés de rotation et de vibration des molécules
N2 et O2, qui affectent leurs propriétés spectrales de diffusion. La diffusion de la lumière par
une petite particule (de taille inférieure à la longueur d’onde incidente), de géométrie
sphérique permet en première approximation de décrire les processus de diffusion qui ont lieu
dans l’atmosphère. On peut ainsi expliquer des phénomènes d’observation usuelle tels que la
couleur bleue du ciel ou encore sa coloration rougeâtre lors d’un coucher de Soleil. Dans ce
cadre, il devient également intéressant de considérer les différentes composantes de la lumière
diffusée en termes de polarisation.
Ce paragraphe s’organise comme suit : il débute par une présentation théorique des
différentes composantes (spectrales, polarisation) associées à la diffusion optique moléculaire.
Une seconde partie propose de visualiser ces différentes composantes à partir d’une
simulation numérique que j’ai réalisée à partir du logiciel Labview. Cette étude se termine par
l’observation en laboratoire de la diffusion optique moléculaire.
31
2.2.1 Théorie de la diffusion optique
La diffusion électromagnétique se traduit par l’apparition d’ondes diffusées de faible
intensité, dont la fréquence et la direction ne sont pas nécessairement celle de l’onde
incidente. La diffusion est due à un changement du mouvement des charges électriques d’un
milieu sous l’action du champ électrique de l’onde incidente. Le processus de diffusion
consiste de façon générale en l’absorption d’un quantum d’énergie hQ par le centre diffusant,
suivie de l’émission simultanée par ce même centre diffusant d’un quantum d’énergie hQd. La
fréquence Qd peut être égale, supérieure ou inférieure à la fréquence excitatrice Q : lorsque Qd
> Q (resp. Qd < Q), on parle de diffusion de Stokes (resp. anti-Stokes). Dans ce cas, la diffusion
est dite inélastique. Lorsque Qd = Qelle est dite élastique
Le formalisme de la diffusion utilisé dans ce chapitre est basé sur les travaux de différents
auteurs [34, 41-43]. Une synthèse a été nécessaire pour appliquer ces travaux de manière
adéquate à la problématique de la télédétection atmosphérique. Dans son article sur la
diffusion Rayleigh [43], T.A.Young présente un rappel théorique permettant de mieux
comprendre les caractéristiques des différentes composantes spectrales de la diffusion optique
moléculaire. Il insiste sur l’aspect historique en identifiant les contributions successives, en
partant de J. Tyndall (1820–1893) et L. Rayleigh (1842–1919) jusqu’à J. Cabannes (1885–
1959), Ch.V.Raman (1888–1970) et L. Brillouin (1889–1969). C.She analyse ces différentes
composantes selon leur intensité et leur état de polarisation et propose des calculs très
intéressants sur les sections efficaces de rétrodiffusion à la longueur d’onde de 532 nm [42].
R.B. Miles analyse la structure spectrale de la diffusion moléculaire en tirant partie des
nouvelles techniques de filtrage spectral [34]. Signalons enfin la contribution d’A. Behrendt
qui utilise la diffusion moléculaire comme outil de calibration du signal Lidar dépolarisé
[41] : il s’intéresse ainsi à l’effet de la température sur la diffusion. Pour rappel, le taux de
variation verticale de température dans l’atmosphère est de l’ordre de 1° C pour cent mètres.
Cette variation devient conséquente et doit être considérée si l’on s’intéresse à la propagation
de la lumière laser jusqu’à la tropopause. Avant de présenter les composantes spectrales de la
diffusion et leur implication sur la polarisation de la lumière diffusée, je présenterai le modèle
simple de Hertz pour rappeler la terminologie et fixer la géométrie relative à la diffusion
moléculaire. Conformément au livre de R. Measures [44], nous nous placerons dans
l’approximation dite semi-classique, en décrivant les atomes et molécules de façon quantique,
tout en optant pour une description classique du champ électromagnétique.
32
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
2.2.1.1 Diffusion optique par un modèle sphérique
Un premier modèle de diffusion optique moléculaire consiste à assimiler les atomes et
molécules de l’atmosphère à des sphères dont le rayon a est très inférieur à la longueur d’onde
O du rayonnement électromagnétique considéré qui va de l’ultra-violet au proche infra-rouge.
(a) Intensité de la diffusion optique
Lorsqu’un centre diffusant de ce type (sphérique, rayon a << Ȝ) est soumis à l’action d’une
onde électromagnétique incidente, plane, progressive, monochromatique, de pulsation
&
Zreprésentée par un champ électrique E i de vecteur d’onde de norme ki = 2ʌ /Ȝ, les électrons
des atomes et molécules formant le centre diffusant rayonnent à la manière d’antennes et
&
&
&
subissent une accélération a (e / m) E i et un moment dipolaire p est induit au sein de la
molécule. La symétrie sphérique de la densité de charges du centre diffusant permet de
&
considérer dans l’approximation dipolaire que le moment dipolaire p et le champ électrique
&
incident E i sont colinéaires et de même sens, le facteur de proportionnalité étant donné par la
polarisabilité Dde l’atome [38]:
&
p
&
4SH 0DE
(2.1)
Afin d’exprimer l’intensité diffusée et les sections efficaces relatives par une écriture simple,
&
on considère la géométrie de diffusion par rapport au dipôle induit p et au vecteur d’onde
&
k d de la diffusion. La figure (2.3) ci-après fixe la géométrie et les notations adoptées. L’angle
& &
Idésigne l’angle d’observation par rapport au moment dipolaire induit et le plan (k i , k d )
porte le nom de plan de diffusion. L’amplitude du champ électrique diffusé Ed (r,I), à une
distance r du dipôle très grande (r >> O) est de la forme :
E d (r , I )
Z ² p sin I
4SH 0 rc ²
(2.2)
où c représente la célérité des ondes électromagnétiques dans le vide et H0 la permittivité du
vide. Le terme en Z² a pour origine la relation de proportionnalité qui existe entre l’amplitude
de l’onde diffusée et l’accélération de la charge oscillante.
33
&
&
Fig. 2.3 Géométrie de la diffusion optique adoptée pour le modèle sphérique. Les vecteurs k i et E i
désignent respectivement le vecteur d’onde et le champ électrique de la lumière incidente, le vecteur
&
&
k d représente le vecteur d’onde de la lumière diffusée et p est le moment dipolaire induit. Le
détecteur est repéré en coordonnés sphériques (r , T , I ) par rapport au centre du dipôle. Il est vu par ce
dernier sous un angle solide d: .
L’intensité du champ diffusé est donnée par :
I d (r , I )
1
H 0 c E d (r , I ) ²
2
S ² cp ² sin ²(I )
2H 0 O4 r ²
(2.3)
soit encore en utilisant la définition de polarisabilité de l’équation (2.1),
I d (r , I )
Ii
en désignant par Ii l’intensité incidente ( I i
S 2 (4S ) 2 D 2 sin 2 I
O4 r 2
(2.4)
H 0 cEi2 / 2 ). On reconnaît dans cette relation la
dépendance spectrale en 1/O4 démontrée par Lord Rayleigh. Sur la base de cette relation, il a
expliqué la couleur bleue du ciel par la convolution de cette dernière expression avec le
spectre solaire [45]. Auparavant, la couleur bleue du ciel était expliquée par la diffusion de la
lumière par les minuscules particules de poussière [43].
34
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
(b) Section efficace de diffusion
La section efficace de diffusion relie l’intensité de la lumière incidente à l’intensité diffusée,
fonction de la géométrie de détection. En adoptant la géométrie présentée sur la figure (2.3),
le détecteur est situé loin de la zone d’action du potentiel dipolaire, à une distance r du centre
diffusant et dans la direction repérée par les angles polaires T et I L’intensité de la lumière
diffusée dans l’angle solide d: sous lequel le centre diffusant voit le détecteur est donnée
par la relation :
Id
I i dV ss
(T , I )
r 2 d:
(2.5)
dV ss
(T , I ) est par définition la section efficace différentielle de diffusion optique, la notation
d:
faisant référence à la symétrie sphérique de la particule diffusante. En utilisant l’équation
(2.4), il vient :
dV ss
(T , I )
d:
S2
(4S ) 2 D 2 sin 2 I
4
O
(2.6)
L’extinction optique Vss est obtenue par intégration sur une sphère qui englobe le dipôle:
V ss
8S 3
( 4S ) 2 D 2
4
3O
(2.7)
Or, la polarisabilité D est reliée à l’indice de réfraction n et à la densité moléculaire N par la
relation de Lorentz-Lorenz [38]:
D
3 1 n2 1
4S N n 2 2
(2.8)
1 n2 1
Notons que le rapport
est indépendant de la densité moléculaire, ce qui met en
N n2 2
évidence le caractère intrinsèque à l’atome ou à la molécule, de la polarisabilité. En
combinant les équations (2.7) et (2.8), on retrouve la relation connue de l’extinction optique
atomique Vss en 1/O4 :
V ss
8S 3 (n 2 1) 2
N2
3O4
35
(2.9)
(c) Polarisation de la lumière diffusée
Avant d’étudier la polarisation de la lumière diffusée, un rappel sur les états de polarisation
d’une onde est présenté afin de faciliter la lecture.
c.1 Rappels et notations
&
Considérons une onde plane de pulsation Z et de vecteur d’onde k se propageant selon la
direction z dans un milieu non absorbant [46]. En notation complexe, le champ s’écrit :
&
E
&
&
E 0 exp> i (kz Zt )@ avec E 0
&
iM &
E ox e iM x x EOy e y y
(2.10)
&
E0x et E0y sont les champs électriques selon x et y, Mx et My les phases à l’origine des temps, x
&
et y les vecteurs unitaires des axes correspondants. Les composantes cartésiennes réelles du
&
champ E deviennent :
E x ( z, t )
E 0 x cos(Zt kz M x )
E y ( z, t )
E 0 y cos(Zt kz M y )
(2.11)
L’évolution temporelle du vecteur champ électrique décrit l’état de polarisation de l’onde. En
se plaçant dans le plan z = 0 et en définissant le déphasage M= Mx – My entre les vibrations
&
&
orthogonales E x et E y , les équations (2.11) deviennent :
E 0 x cos(Zt kz )
E x (0, t )
E y (0, t )
E 0 y cos(Zt kz M )
(2.12)
L’élimination du terme temporel entre les deux équations du système précédent conduit à
l’équation suivante :
E x2
E
2
0x
E y2
E
2
0y
2 E x E y cos M
E0 x E0 y
sin 2 M
(2.13)
Cette équation décrit une ellipse dite « l’ellipse de vibration ». L’ellipse de vibration peut être
parcourue en deux sens opposés. Ces sens dépendent de la direction selon laquelle
l’observateur regarde l’ellipse. En adoptant la définition traditionnelle de Born et Wolf [38],
reprise par Jenkins et White [47], ou encore Shurcliff [48] et Stone [49], une polarisation
elliptique est droite si, pour un observateur regardant la source, l’ellipse de vibration tourne
dans le sens des aiguille d’une montre. Le sens de rotation dépend naturellement du signe du
déphasage M. Lorsque M est compris entre 0 et S, la rotation est gauche (sens inverse aux
36
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
aiguilles d’une montre) et pour Mcompris entre -S et 0, la rotation est droite (sens des
aiguilles d’une montre). Dans les cas où M = 0 ou M= S, l’équation (2.13) devient :
r
Ey
E0 y
E0 x
Ex
(2.14)
L’ellipse de vibration se réduit à une ligne et l’onde est linéairement polarisée. Lorsque M=
S et E0 x = E0y, et l’équation (2.13) devient :
E x2 E y2
E 0 x sin 2 M
2
E 0 y sin 2 M
2
(2.15)
L’ellipse se transformant en un cercle, l’onde est polarisée circulairement (gauche lorsque M =
+ S/2, droite lorsque M = – S/2). En général, une onde monochromatique de la forme (2.10) est
elliptiquement polarisée. La figure (2.4) résume les différentes formes de l’ellipse de vibration
en fonction du déphasage. Dans notre étude, on se limite aux cas de lumière incidente non
polarisée (lumière solaire) ou polarisée linéairement (lumière laser). Et en parlant de lumière
polarisée on se réfèrera en général à une polarisation linéaire.
Fig. 2.4 Différentes formes de l’ellipse de vibration en fonction du déphasage Mentre les composantes
&
&
E x et E y du champ électrique.
37
c.2 Polarisation dans le modèle de diffusion avec centre diffusant sphérique
Une géométrie plus adaptée que celle utilisée précédemment est présentée sur la figure (2.5).
&
L’angle de diffusion Td est défini comme étant l’angle entre le vecteur de l’onde incidente k i
&
et celui de l’onde diffusée k d . La lumière incidente se propage suivant l’axe des z. Elle est
diffusée dans le plan de diffusion (xOz).
&
Fig. 2.5 Géométrie de la diffusion optique selon le modèle sphérique. (xoz) est le plan de diffusion. k i
&
&
&
est le vecteur d’onde incident, Ei , P et Ei , S les composantes du champs électrique incident, k d le
&
&
vecteur d’onde de la lumière diffusée à un angle Td , E d , P et E d , S les composantes du champs
&
&
&
électrique incident, IP et ISles angles entre k d et Ei , P et Ei , S respectivement. On note que la
polarisation de la lumière diffusée est de même direction que celle de la lumière incidente (les champs
électriques incident et diffusé sont colinéaires).
La polarisation de la lumière diffusée est déterminée à partir de la polarisation du dipôle
induit qui, dans le cas d’un modèle sphérique, a la même direction que la polarisation
incidente. On peut alors distinguer les trois cas suivants :
(a) La direction de polarisation de la lumière incidente est selon l’axe des x. Dans ce cas
la lumière incidente est polarisée parallèlement au plan de diffusion (notation P).
(b) La direction de la polarisation de la lumière incidente est selon l’axe des y. La lumière
incidente est donc polarisée perpendiculairement au plan de diffusion (notation S).
38
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
(c) La lumière incidente est non polarisée.
Examinons les sections efficaces de diffusion dans ces trois cas. On doit ainsi exprimer
l’angle de diffusion Td en fonction de l’angle de diffusion dipolaire I :
(a) Lumière incidente est polarisée parallèlement au plan de diffusion (selon Ox)
Dans ce cas, la lumière diffusée est à son tour polarisée parallèlement au plan de diffusion
& &
p, k d défini précédemment est égal
(xOz), comme indiqué sur la figure (2.6-a). L’angle I
à S/2 - Td. En utilisant l’équation (2.6), la section efficace différentielle de diffusion s’écrit :
dV ss
d:
S2
(4S ) 2 D 2 cos 2 T d
4
O
P
(2.16)
(b) Lumière incidente est polarisée perpendiculairement au plan de diffusion
La polarisation de la lumière diffusée est parallèle au plan (xOy). La lumière diffusée est à son
tour polarisée perpendiculairement au plan de diffusion (Fig. 2.6-b). Dans ce cas, quelque soit
Td, l’angle I est égal à S/2 et la section efficace différentielle de diffusion est :
dV ss
d:
S
S2
(4S ) 2 D 2
4
O
(2.17)
Cette expression ne dépend pas de l’angle de diffusion Td d’où une distribution angulaire
isotrope de la diffusion.
(c) Lumière incidente non polarisée
Lorsque la lumière incidente est non polarisée, la lumière diffusée présente une composante
parallèle au plan de diffusion et une composante perpendiculaire au plan de diffusion (Fig.
2.6-c). Les sections efficaces différentielles respectives sont donc les suivantes :
dV ss
d:
0
1 § dV ss
¨
2 ¨© d:
P
dV ss
d:
·
¸
¸
S ¹
S2
(4S ) 2 D 2 (1 cos 2 T d )
2O 4
(2.18)
Notons que dans ce cas, le rapport de l’intensité de la lumière diffusée Id à celle de la lumière
incidente Ii est proportionnelle à (1+ cos2T) et que la lumière diffusée à un angle de 90 degrés
est polarisée perpendiculairement au plan de diffusion. Historiquement, le facteur (1+cos2T)
39
(a)
P
(b)
S
P + S
(c)
P
S
Fig. 2.6 Distribution angulaire de la diffusion, pour un modèle sphérique de la particule diffusante,
représentée sur les graphes par les fonctions de phase cos2T, 1 (cercle unitaire) et 1+cos2T. (a) Lumière
incidente est polarisée parallèlement au plan de diffusion. (b) Lumière incidente polarisée
&
&
perpendiculairement au plan de diffusion. (c) Lumière incidente non polarisée. k i et Ei sont
&
respectivement le vecteur d’onde et le champ électrique de la lumière incidente et p le moment
dipolaire induit dans la particule.
40
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
apparut dans les analyses détaillées de Lord Rayleigh (1871). Ce dernier attribua la
polarisation incomplète da la lumière solaire à 90 degrés à la diffusion multiple et à la
morphologie non sphérique des aérosols. Plus tard dans son papier de 1899, il nota que cette
dépolarisation était liée à la non sphéricité des molécules mais ne formalisa pas cette
hypothèse [43]. Le paragraphe suivant traitera ce sujet.
Ce modèle sphérique de Rayleigh a été couramment utilisé dans l’évaluation des données
Lidar comme une approximation justifiée pour décrire le phénomène de diffusion de la
lumière par les molécules de l’air. Par exemple, il est tout à fait adapté pour décrire le
comportement des atomes d’argon présents dans l’atmosphère. Appliquée aux molécules O2
et N2, une telle approximation conduit à une sous-estimation de l’intensité de la lumière
diffusée qui ne dépasse pas 2,5 %. Cependant, ce modèle ne permet pas de décrire
l’observation expérimentale de la dépolarisation de la lumière laser rétrodiffusée par une
atmosphère moléculaire : dans ce modèle sphérique, observée à 180 degrés (rétrodiffusion),
l’onde diffusée présente la même polarisation que l’onde incidente, comme le montre la figure
(2.6). C’est pourquoi nous allons maintenant considérer un second modèle de diffusion
moléculaire.
2.2.1.2 Composantes de polarisation et spectrales de la diffusion optique moléculaire
Les molécules de l’atmosphère ne sont pas de forme sphérique et, soumises au champ
électrique incident, le moment dipolaire induit n’a pas nécessairement la même direction que
le champ incident. Pour exprimer les sections efficaces de diffusion moléculaire, on considère
la décomposition de la lumière diffusée selon deux axes de polarisation, parallèlement (P) et
perpendiculairement (S) au plan de diffusion. Pour commencer, on considère une faible
résolution spectrale, de l’ordre de 400 cm-1, qui intègre les différentes composantes, élastique
et inélastique, de la diffusion moléculaire et on observe l’effet correctif que la non-sphéricité
du centre diffusant induit sur les sections efficaces. On traitera ensuite le cas d’une résolution
spectrale plus fine, dans la gamme du cm-1, permettant de séparer la partie inélastique de la
diffusion moléculaire de la partie élastique.
41
(a) Modèle asphérique
Pour évaluer les sections efficaces de diffusion selon l’état de polarisation des champs
électrique incident et diffusé, on considère un modèle dans lequel les molécules diffusantes
sont asphériques. A la polarisabilité D introduite au paragraphe précédent, vient s’ajouter un
terme d’anisotropie J, et l’on introduit le degré d’asphéricité H défini par :
H
(J / D )²
(2.19)
Il est d’usage d’appeler rapport de dépolarisation U0 le rapport entre l’intensité de la lumière
diffusée selon une polarisation perpendiculaire au plan de diffusion et celle de la lumière
diffusée selon une polarisation parallèle au plan de diffusion, ceci à 90 degrés et pour une
lumière incidente non polarisée :
IS
(T d
IP
U0
S / 2)
(2.20)
Le rapport de dépolarisation ȡ0 s’exprime en fonction de H par la relation suivante [50] :
U0
6H
45 7H
(2.21)
relation dans laquelle on vérifie que U0 est effectivement nul en l’absence d’anisotropie. Dans
ce modèle statique, les molécules dont la polarisabilité est maximale parallèlement au champ
électrique incident ont des sections efficaces plus élevées que celles possédant une orientation
plus défavorable. Il est possible de montrer que la section efficace de la diffusion moléculaire
par un modèle asphérique égale la section efficace de diffusion par une sphère à un facteur
multiplicateur près, appelé facteur de King [50] :
V
V ss u Fk
(2.22)
où le facteur de King FK est déterminé par le rapport de dépolarisation U0 :
FK
6 3U 0
6 7U0
(2.23)
soit encore, en explicitant le terme d’anisotropie :
FK
1
10
H
45
(2.24)
D’après les mesures de A. Bucholtz [51], le facteur de King vaut 1,052 à 355 nm et 1,049 à
532 nm. Il est possible d’exprimer la section efficace différentielle, en fonction du degré
42
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
d’anisotropie H. Ce travail a été effectué par C. She dans l’article [42] dans le cas de la
rétrodiffusion et donc de la technique Lidar :
dV
(T
d:
3V ss §
7 ·
¨1 H ¸
8S © 45 ¹
S)
(2.25)
Les valeurs de Hdonnées par C. She [42] sont : 0,154 pour N2 et 0,470 pour O2. L’équation
(2.25) montre que la section efficace différentielle moléculaire présente deux contributions:
l’une, cohérente, totalement polarisée, égale à 3Vss/8ʌ, associée à la trace de la matrice de
polarisabilité donc isotrope et l’autre, dépolarisée et incohérente, associée à l’anisotropie İ de
la molécule. La table (2.1) indique les sections efficaces différentielles en fonction de la
polarisation incidente (parallèle, perpendiculaire au plan de diffusion, non polarisée), et en
fonction de la polarisation choisie pour la détection.
Tab. 2.1 Sections efficaces différentielles de diffusion moléculaire. Les exposants P, S se réfèrent à la
polarisation de la lumière incidente et les indices aux composantes P et Sde l’onde diffusée. Le 0 en
exposant se réfère à une lumière incidente non polarisée et en indice à une détection insensible à la
polarisation. V est la section efficace de diffusion moléculaire définie par l’équation (2.22).
dV
d:
P
dV
d:
P
P
S
3
1
V
[ U 0 (2 2 U 0 ) cos 2 T d ]
8S 2 U 0
U0
3
V
8S 2 U 0
P
3
1
V
[2 U 0 (2 2 U 0 ) cos 2 T d ]
8S 2 U 0
dV
d:
S
U0
3
V
8S 2 U 0
dV
d:
S
dV
d: 0
P
S
3 2 U0
V
8S 2 U 0
S
3
2
V
8S 2 U 0
dV
d:
0
3
1
V
[ U 0 (1 U 0 ) cos 2 T d ]
8S 2 U 0
dV
d:
0
dV
d: 0
P
S
0
dV
d: 0
3
1
V
8S 2 U 0
3
1
V
[2 (1 U 0 ) sin 2 T d ]
8S 2 U 0
43
(b) Composantes spectrales
En considérant une résolution spectrale suffisamment élevée (de l’ordre de 10 cm-1), on
remarque que la diffusion moléculaire contient, outre la partie élastique (Od = Oi), des
composantes spectrales inélastiques (Od  Oi). Ces composantes proviennent du mouvement de
1E-30
2
-1
-1
Section efficace effective de rétrodiffusion(m sr /cm )
rotation et de vibration de la molécule (Fig. 2.7).
1E-31
1E-32
1E-33
1E-34
1E-35
1E-36
28000
28100
28200
28300
-1
Nombre d'onde (cm )
Fig. 2.7 Section efficace effective de rétrodiffusion moléculaire du dioxygène et du diazote avec haute
résolution spectrale (10-3 cm-1) pour une longueur d’onde incidente de 355 nm (28169 cm-1) et une
polarisation parallèle à celle du laser incident. La température étant de 0° et la pression de 10 1325 Pa.
Les raies sont élargies sous l’effet Doppler (FWHM = 0,4 cm-1)
Le modèle de la diffusion Raman rotationnelle et vibrationnelle permet de décrire cette
composante inélastique de la diffusion. La rotation des molécules n’a pas d’influence sur la
partie polarisée de la section efficace, liée à la polarisabilité D et qui s’interprète comme le
résultat de la diffusion sur des molécules sphériques. Elle affecte par contre la partie
dépolarisée, liée à l’anisotropie. Ainsi la rotation moléculaire a pour effet de distinguer dans
la composante Rayleigh introduite par le modèle sphérique, la contribution de Raman, due à
la rotation de la molécule.
44
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
b.1 Composantes Raman rotationnelle et Raman vibrationnelle
Dans ce modèle dynamique, chaque molécule voit sa section efficace modifiée par son
mouvement de rotation. Le train d’ondes diffusé n’est plus purement sinusoïdal, mais modulé
en amplitude à cause du changement de section efficace présenté par la molécule tournante.
Le spectre de la lumière diffusée contient alors la fréquence incidente (ou fréquence porteuse)
et deux bandes latérales décalées de deux fois la fréquence de rotation, mises en évidence par
Raman en 1928 : la raie Stokes, décalée vers le rouge et la raie dite anti-Stokes, décalée vers
le bleu. Pour caractériser le spectre de diffusion Raman des molécules, la diffusion sera
modélisée par le modèle du rotateur vibrant. Dans ce modèle quantique, pour une molécule
diatomique homonucléaire (N2, O2), un niveau d’énergie est caractérisé par son énergie
vibrationnelle et son énergie rotationnelle :
Evib (v) = hȞv(v +1/2)
E rot ( J )
hc [ Bv J ( J 1) Dv J 2 ( J 1) 2 ]
(2.26)
(2.27)
Dans ces expressions, Qv désigne la constante de vibration de la molécule, v = 0, 1, 2,…est le
nombre quantique de vibration ; Bv et Dv sont les constantes de rotation et de distorsion
centrifuge de la molécule pour le niveau vibrationnel v, h désignant la constante de Planck.
Pour des molécules diatomiques et linéaires, les règles de sélection sur les transitions Raman
vibrationnelles et rotationnelles sont :
'v = v’’ – v’ = 0, ±1 et 'J = Jʿ- J ʾ= 0, r2
(2.28)
Ces règles sont liées à la symétrie des molécules diatomiques homonucléaires et pour des
molécules triatomiques, ces règles de sélection seront : 'J = 0, r1,r2. Lorsque 'v = 0, on
parle de diffusion Raman rotationnelle pure. Lorsque 'J = 0, la branche, notée Q, n’est pas
déplacée en fréquence. En revanche, en projection selon l’axe moléculaire, ǻmJ = r2 : il s’agit
donc d’une réorientation de la molécule sans modification de son énergie interne. Pour les
raies Stokes et anti-Stokes du spectre Raman rotationnel, la diffusion se fait avec changement
d’état interne puisque ǻJ est non nul : la diffusion est donc inélastique et incohérente, même
dans la direction incidente. Lorsque 'J = +2, la branche Stokes est notée S, et pour 'J = –2, la
branche anti-Stokes est notée O comme indiqué sur la figure (2.8). Dans la limite classique (J
45
> 30), les intensités relatives (probabilités) entre les trois branches Raman O, Q et S se
répartissent comme suit : P(O) = P(S) = 3/8 et P(Q) = 1/4 [42].
Fig. 2.8 Transitions Raman (vibrationnelle - rotationnelle) 'v = 1, 'J = 0, r 2 ('J = 0ŸQ-branch,ҏ 'J
= +2 Ÿ Stokes,ҏ 'J = – 2Ÿ anti-Stokes).
De contribution très faible (0,1% de la diffusion moléculaire) devant celle de la diffusion
Raman rotationnelle [42], la diffusion Raman vibrationnelle sera négligée dans ce qui suit. On
ne considère que les transitions Raman rotationnelles pures pour le niveau vibrationnel v =0
Les écarts de fréquence Stokes et Anti Stokes sont exprimés par les relations ci-dessous :
'Q St ,i ( J )
E rot ,i ( J 2) E rot ,i ( J )
'Q ASt ,i ( J )
E rot ,i ( J 2) E rot ,i ( J )
B0,i 2(2 J 3) D0,i [3(2 J 3) (2 J 3) 3 ] (2.29)
B0,i 2(2 J 1) D0,i [3(2 J 1) (2 J 1) 3 ]
(2.30)
où B0,i et D0,i sont les constantes de rotation et de distorsion centrifuge de la molécule d’azote
ou de dioxygène pour le niveau vibrationnel v = 0.
La table (2.2) indique les valeurs usuelles de B0,i et D0,i pour N2 et O2. Les sections efficaces
différentielles de rétrodiffusion, détaillées par G. Placzek [33], sont données dans l’article
d’A. Behrendt [41]:
46
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
– Pour la branche Stokes :
4
64S 4 gi ( J )hcB0,i (Q 0 'Q St,i ( J )) J i ( J 1)(J 2) § Erot,i ( J ) ·
¸¸ (2.31)
exp¨¨
15
(2J 3)
(2I i 1) 2 k BT
© k BT ¹
2
§ dV ·
( J ,T d
¨ ¸
© d: ¹ RR,St,i
S)
avec J = 0, 1, 2, …
– Pour la branche anti Stokes :
4
64S 4 gi ( J )hcB0,i (Q 0 'Q ASt,i ( J )) J i J ( J 1) § Erot,i ( J ) ·
¸¸ (2.32)
S)
exp¨¨
15
(2J 1)
(2I i 1) 2 k BT
© k BT ¹
2
§ dV ·
( J ,T d
¨ ¸
© d: ¹ RR, ASt,i
avec J = 2, 3, 4, …
où gi(J) désigne le facteur de poids statistique, Ii le spin nucléaire, Ȟ0 la fréquence de la
lumière incidente, Ji l’anisotropie, h la constante de Planck, c la vitesse de la lumière, kB la
constante de Boltzmann, T la température, B0,i et D0,i les constantes de rotation et de
distorsion centrifuge de la molécule pour le niveau vibrationnel v = 0. Les valeurs de B0,i ,
D0,i, gi(J), Ii et J i sont données par la table (2.2).
2
Tab. 2.2 Valeurs des constantes de rotation et de distorsion centrifuge B0,i et D0,i [33, 52] , du facteur
de poids statistique gi(J), du spin nucléaire Ii et de l’anisotropie Ji [53] pour le diazote et le dioxygène.
Molécule
B 0,i (cm-1)
D 0,i (cm-1)
N2
1,989500
O2
1,437682
gi(J)
Ii
J i 2 (10-48cm6)
J pair
J impair
5,48 . 10-6
6
3
1
0,509
4,85 . 10-6
0
1
0
1,270
Dans la table ci-dessous on donne les valeurs de décalage des raies de diffusion Raman
rotationnelle et vibrationnelle pour les constituants principaux de l’atmosphère (N2 et O2), Ces
valeurs seront utiles dans la suite quand nous aborderons les caractéristique du détecteur
multi-spectral conçu dans le cadre de cette thèse (chapitre 4) et plus précisément pour les
voies de détection de la diffusion Raman moléculaire.
47
Tab. 2.3 Décalage de fréquence des transitions Raman rotationnelles (RR) et vibrationnelles (RV) du
diazote (N2) et du dioxygène (O2). Pour la diffusion Raman rotationnelle, les valeurs données
représentent le décalage entre la première raie de la transition et la fréquence excitatrice. Pour la
diffusion Raman vibrationnelle, la valeur indiquée correspond au décalage de fréquence entre les
niveaux v’’=0 et v’=1.
Décalage RR (cm-1)
Décalage RV (cm-1) [54]
N2
12
2331
O2
9
1556
b.2 La raie Cabannes
La partie élastique de la diffusion moléculaire est connue sous le nom de raie Cabannes (1885
-1959). Nous allons préciser les sections efficaces correspondantes avant d’étudier brièvement
le profil de cette raie. La raie Cabannes résulte de la superposition de deux composantes :
– une composante polarisée, associée à la trace de la matrice de polarisabilité, appelée
diffusion Placzek. Cette composante correspond à la diffusion par des centres diffusants
isotropes. La diffusion Placzek est un cas particulier de la diffusion moléculaire où les
molécules ont une symétrie sphérique. En effet, les sections efficaces de diffusions se
déduisent du modèle du dipôle oscillant et la lumière diffusée est polarisée dans le même sens
que celui de la lumière incidente. La section efficace différentielle correspondante s’obtient en
prenant la composante polarisée de l’équation (2.25) :
§ dV ·
¨
¸
© d: ¹ Placzek
3V ss
8S
(2.33)
Il est possible de retrouver ce résultat à partir des équations (2.16), (2.17) et (2.7).
– une composante dépolarisée, faisant partie de la diffusion Raman Rotationnelle, appelée Qbranch et décrite au paragraphe précédent. Rappelons que la branche Q correspond à une
réorientation de la molécule sans changement d’énergie interne. La section efficace
différentielle associée à la branche Q, qui représente 25 % de la composante dépolarisée,
s’obtient à partir de l’équation (2.25) :
§ dV ·
¨
¸
© d: ¹ Qbranch
V ss
32S
48
§ 21 ·
¨ Hi ¸
© 45 ¹
(2.34)
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
La raie Cabannes possède elle-même une structure qu’il est possible de décrire, détaillée
notamment dans l’article de R.B. Miles [34]. La situation observée est fonction de la densité
des molécules, et il est possible de distinguer deux cas limites :
– Si la densité des molécules est très faible, l’agitation thermique des molécules domine et la
raie Cabannes possède un profil Gaussienn centré sur la vitesse moyenne des molécules.
Dans ce régime assimilable au régime de Knudsen (libre parcours moyen Ɛ très faible devant
la longueur d’onde diffusée), la diffusion reflète le mouvement des molécules. Aussi parle-ton de régime moléculaire en théorie cinétique des gaz.
– Pour des densités bien plus élevées, le régime hydrodynamique est atteint et des fluctuations
de densité apparaissent. En se déplaçant, ces fluctuations de pression adiabatiques créent des
ondes sonores. Le profil de la raie Cabannes est modifié : des bandes latérales apparaissent
sous la forme d’un doublet, caractéristisant la vitesse du son dans le milieu, appelé doublet de
Brillouin Mandelstham, en l’honneur de L. Brillouin qui étudia ces composantes spectrales
dans le cas des milieux denses. De part et d’autre de ce doublet, une raie non décalée en
fréquence subsiste : c’est la raie Landau - Placzek, qui correspond à des fluctuations de
densité qui ne se propagent pas.
Entre ces deux cas limites (mouvement aléatoire des molécules, mouvement acoustique), le
profil de la raie Cabannes est plus difficile à décrire. Bien que cité par C. She [42], le modèle
proposé par Tenti [55] n’inclue pas la branche Q dans la raie Cabannes, et ne considère qu’un
seul type d’espèce chimique. Il est d’usage de quantifier le caractère aléatoire ou acoustique
du mouvement des molécules en introduisant un paramètre y, rapport entre la longueur d’onde
diffusée et le libre parcours moyen des molécules. Ce paramètre représente l’inverse du
nombre de Knudsen (Kn-1 = KƐ) avec [56] :
y=
Od
Nk B T
4S
=
avec K =
sin(T d / 2)
2S "
O
2Kv0K
(2.35)
en désignant par Ș la viscosité de l’air, N la densité moléculaire à la température T, kB la
constante de Boltzmann et v0² = kBT/m la vitesse thermique des molécules. La figure (2.9)
présente le profil de la raie Cabannes observé pour différentes valeurs du paramètre y. Entre
49
les deux cas limites y << 1 (régime moléculaire ou de Knudsen) et y >>1 (régime
hydrodynamique), existe un cas intermédiaire où y est voisin de 1 qui correspond au régime
cinétique dans lequel l’apparition du doublet Brillouin commence à déformer le profil de raie
Gaussien observé pour y << 1. Pour le modèle standard de l’air (1 atm, 295 K), en observant
la diffusion moléculaire à 532 nm, le paramètre y vaut 0,79, ce qui signifie que les effets
acoustiques ne sont pas négligeables et commencent à altérer le profil Gaussien de la raie
Cabannes observé pour y << 1. Toutefois, par souci de simplification, nous avons choisi de
nous contenter de décrire le profil de la raie Cabannes par une fonction de Gauss. Nous
devons toutefois en garder en mémoire que cette description approximative a tendance à sousestimer la largeur spectrale totale de la raie Cabannes.
Fig. 2.9 Elargissement par collision pour différentes valeurs de y (entre 0 et 5). Le système passe du
régime de knudsen au régime hydrodynamique tiré de Forkey [57].
b.3 Bilan sur les composantes spectrales de la diffusion optique moléculaire
Observée avec une résolution spectrale suffisante, de l’ordre de quelques cm-1, la diffusion
Rayleigh ou diffusion optique moléculaire atmosphérique présente une composante élastique
et une composante inélastique. La composante inélastique correspond aux composantes
Stokes et anti-Stokes de la diffusion Raman rotationnelle. La composante élastique, appelée
raie Cabannes, comprend une partie polarisée, associée à la polarisabilité elle-même, appelée
composante Placzek, et une contribution dépolarisée, associée à la branche Q de la diffusion
Raman rotationnelle. Les tables (2.3), (2.4) et (2.5) précisent respectivement les sections
50
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
efficaces relatives pour les composantes Raman rotationnelle Stokes et anti-Stokes, la branche
Q de la composante Raman rotationnelle ou composante élastique dépolarisée, et la
composante Placzek ou composante polarisée.
La diffusion Raman rotationnelle (75 % de branches O et S, 25 % branche Q) est donc à
l’origine de la dépolarisation de l’onde diffusée par les molécules de l’atmosphère. D’autres
sources de dépolarisation peuvent bien entendu se produire comme la diffusion multiple.
D’après C. She [42], pour une onde incidente non polarisée, 97,5 % de la lumière est diffusée
élastiquement (Cabannes) alors que 2,5 % est diffusée de manière inélastique (Raman
Rotationnel Stokes et Anti-Stokes). Il est possible d’isoler ces contributions (Cabannes,
Raman rotationnel, Raman vibrationnel) en utilisant des détecteurs munis de dispositifs
expérimentaux appropriés (filtres interférentiels, interféromètre de Fabry et Pérot).
Tab. 2.4 Sections efficaces relatives de diffusion optique inélastique non cohérente (Raman
rotationnelle Stokes et Anti Stokes) selon les composantes de polarisation de la lumière incidente et
diffusée [34].Hi est l’anisotropie relative ; Hi = (Ji Di)2 où Ji est l’anisotropie etDi la polarisabilité de la
molécule. Td est l’angle de diffusion.
Polarisation de la lumière incidente
Composantes de polarisation de la
lumière diffusée :
Parallèle au plan Perpendiculaire au
de diffusion (P) plan de diffusion (S)
Non polarisée (0)
Parallèle au plan de diffusion (P)
Hi (3+ cos2Td)
9Hi
3Hi (6+ cos2Td )/2
9Hi
12Hi
21Hi /2
3Hi (6 + cos2Td)
21Hi
Hi (13+cos2Td
Perpendiculaire au plan de diffusion (S)
Totale (non polarisée)
Tab. 2.5 Sections efficaces relatives de diffusion élastique non cohérente (en termes de polarisation)
selon les composantes de polarisation de la lumière incidente et diffusée [34].
Polarisation de la lumière incidente
Composantes de polarisation de la
lumière diffusée :
Parallèle au plan Perpendiculaire au
de diffusion (P) plan de diffusion (S)
Non polarisée (0)
Parallèle au plan de diffusion (P)
Hi (3 + cos2Td)
3Hi
Hi (6 + cos2Td )/2
3Hi
4Hi
7Hi /2
Hi (6 + cos2Td)
7Hi
Hi (13 +cos2Td
Perpendiculaire au plan de diffusion (S)
Totale (non polarisée)
51
Tab. 2.6 Sections efficaces relatives de diffusion élastique cohérente (en termes de polarisation) selon
les composantes de polarisation de la lumière incidente et diffusée [34].
Polarisation de la lumière incidente
Composantes de polarisation de la
lumière diffusée :
Parallèle au plan de diffusion (P)
Parallèle au plan Perpendiculaire au
de diffusion (P) plan de diffusion (S)
180 cos2Td
0
90 cos2Td
0
180
180 cos2Td
180
cos2Td)
Perpendiculaire au plan de diffusion (S)
Totale (non polarisée)
Non polarisée (0)
(c) Elargissement spectral
Le profil de raie de la lumière diffusée reflète le mouvement des molécules dans l’air.
Chacune des composantes spectrales décrites au paragraphe précédent est élargie par l’effet
Doppler [44] lié au mouvement de translation des molécules diffusantes et décrit par une
distribution spectrale Gaussienne :
G (Z )
où V
§ (Z Z 0 ) 2
exp¨¨ 2V 2
V 2S
©
1
·
¸
¸
¹
(2.36)
RTZ 0 / Mc 2 , T désignant la température, Z0 la pulsation de l’onde incidente, M la
2
masse molaire des molécules diffusantes. La largeur totale à mi-hauteur est :
FWHM 2V 2ln2
4S
O0
2 RT ln 2
M
(2.37)
Pour une longueur d’onde de 532 nm, l’élargissement Doppler est typiquement de 8 GHz
Le profil de la raie excitatrice, le plus souvent un laser, modifie la largeur des composantes
spectrales de diffusion observées. Il convient alors de réaliser le produit de convolution du
spectre de diffusion moléculaire par le profil de la raie laser, supposé Gaussien. Lorsque le
laser fonctionne en mode injecté, la largeur de la raie laser est faible, voisine de quelques
dizaines de MHz, l’effet Doppler est alors la cause dominante d’élargissement spectral des
composantes spectrales de la diffusion moléculaire. En mode libre ou non injecté, la largeur
de la raie laser étant typiquement de l’ordre de la centaine de GHz, la largeur des composantes
spectrales de la diffusion optique moléculaire est essentiellement déterminée par le profil très
large de la raie laser excitatrice.
52
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
2.2.2 Simulation de la diffusion optique moléculaire dans l’atmosphère
En utilisant les composantes spectrales détaillées au paragraphe précédent, nous avons simulé
numériquement le spectre de rétrodiffusion moléculaire pour différentes longueurs d’onde et
différents états de polarisation de la lumière. L’intérêt de cette simulation apparaîtra plus
clairement, notamment au chapitre 3, consacré au point de fonctionnement Lidar.
2.2.2.1 Simulation numérique de la diffusion optique moléculaire
La simulation numérique a été réalisée à partir du logiciel Labview 8.0, utilisé pour piloter
l’acquisition des signaux Lidar aux chapitres 4 et 5, en supposant l’atmosphère moléculaire
limitée aux seules espèces chimiques O2 et N2. Les paramètres d’entrée de la simulation sont
les suivants : la longueur d’onde incidente O, la polarisation du canal de détection
(polarisation de la lumière collectée), la température T0 et la pression au sol P0, l’altitude z et
la fraction molaire de diazote x(N2).
Pour chaque nombre quantique de rotation J (J variant de 0 à 40) et pour chaque espèce
chimique modélisée (N2 et 02), les équations (2.31) et (2.32) indiquent les sections efficaces
différentielles Stokes et anti-Stokes correspondantes. En fonction de la polarisation incidente,
ces sections efficaces sont ensuite pondérées en fonction de la composante de polarisation
choisie pour la détection. Par exemple, si la polarisation est parallèle à la polarisation
incidente (resp. perpendiculaire), la pondération est de 4/7 (resp. 3/7) comme indiqué dans
les tables (2.4) et (2.5) pour Td = S. La section efficace différentielle de diffusion Placzek,
proposée à l’équation (2.33), est pondérée par 1 ou 0 selon la composante de polarisation,
parallèle ou perpendiculaire à celle de l’émission, conformément à la table (2.6). A cette
contribution s’ajoute celle de la branche Q, dont la section efficace différentielle est donnée
par l’équation (2.34). La simulation prend en compte le profil de raie du laser d’excitation
supposé de forme Gaussienne, en le convoluant aux différentes composantes spectrales de la
diffusion. La largeur à mi-hauteur du laser est de 140 MHz dans le cas où le laser fonctionne
en mode injecté, et de 115 GHz pour un fonctionnement en mode libre ou non injecté.
Les paramètres thermodynamiques de l’atmosphère sont également considérés et décrits par
deux situations représentatives : atmosphère isotherme et atmosphère adiabatique sèche. Le
modèle isotherme décrit relativement bien une atmosphère stable. Le modèle adiabatique
correspond à une atmosphère neutre. Notons que l’introduction de l’effet de l’humidité ne
53
modifie que légèrement les résultats de la simulation (pour une concentration massique de la
vapeur d’eau de 1% le coefficient de rétrodiffusion diminue de 0,028 %). Afin de connaître la
variation de pression P avec l’altitude z, on prend comme hypothèse l’équilibre hydrostatique.
Cette hypothèse n’est pas valable dans le cas des mouvements rapides de convection comme
dans les orages. Dans une atmosphère au repos (sans mouvement dans le référentiel terrestre),
la force de la pression est verticale [4] :
wP
wz
Ug avec ȡ =
PM
RT
(2.38)
U désignant la densité de l’air de masse molaire M, g l’intensité de la pesanteur, en assimilant
les gaz principaux de l’air (N2 et O2) à des gaz parfaits.
Profil isotherme
La température restant constante avec l’altitude, l’intégration de l’équation (2.38) donne la
pression en fonction de l’altitude:
P
P0 exp( z / H 0 )
(2.39)
P0 étant la pression au sol et H0 = RT0/( Mg) la hauteur d’échelle de 8 000 m
Profil adiabatique
La variation de la température avec l’altitude ne dépend que de la pression sans considérer les
échanges de chaleur entre les masses d’air ni la condensation ou la précipitation.
Pour une masse d’air en équilibre adiabatique :
P1J T J
(2.40)
Cte
avec J = CP/CV, CP étant la capacité thermique de l’air à pression constante et CV celle à
volume constant. La température et la pression à une altitude z sont ainsi données par les
relations suivantes :
T (z)
P(z)
§
J 1 z ·
¸
T0 ¨¨ 1 J H 0 ¸¹
©
§
J 1 z ·
¸
P0 ¨¨ 1 J H 0 ¸¹
©
J
J 1
(2.41)
Notons que la présence de vapeur d'eau dans l’atmosphère a peu d'influence sur le gradient de
densité atmosphérique moléculaire
54
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
2.2.2.2 Résultats de simulation numérique
La figure (2.10) présente les résultats de la simulation numérique de la section efficace
effective de rétrodiffusion moléculaire (O2 et N2) pour une source excitatrice à 532 nm (18797
cm-1). Deux cas sont envisagés en fonction de la nature, injectée ou libre, du laser incident. La
rétrodiffusion est considérée selon les deux composantes de polarisation parallèle et
perpendiculaire à celle du laser incident. Le gradient thermique considéré est adiabatique sec
avec une température et une pression au sol de 15 °C et de 101 325 Pa. Sur le premier graphe
(cas d’un laser injecté), on peut distinguer les différentes raies correspondant aux transitions
Raman rotationnelles des molécules d’air (N2 et O2). Ces raies sont élargies par effet Doppler.
Sur le deuxième graphe (cas d’un laser non injecté), l’élargissement spectral lié à l’émission
laser est prépondérant, le spectre est alors plus lisse. La figure (2.7) présente le résultat de la
simulation effectué à 355 nm en présence d’un laser injecté.
Les résultats de la simulation sont cohérents avec ceux donnés par C. She [42] : les sections
efficaces différentielles obtenues sont en bon accord avec ses résultats tabulés. L’intensité
relative des raies Cabannes et Raman rotationnelle est restituée. Nous retrouvons de plus les
rapports de dépolarisation moléculaire obtenus dans la littérature [58] : lorsque la seule raie
Cabannes est prise en compte, en excluant les contributions Raman rotationnel dans le spectre
rétrodiffusé, la valeur théorique du rapport de dépolarisation moléculaire, pour T = S, est Gm =
0,0036.
55
(a)
(b)
Fig. 2.10 Simulation de la section efficace effective de rétrodiffusion moléculaire de O2 et N2 avec
haute résolution spectrale (FWHMlaser /100 ou FWHMDoppler /100) pour une longueur d’onde incidente
de 532 nm (18 797 cm-1) et des composantes de polarisations parallèle (spectre noir) et
perpendiculaire (spectre rouge) à celle du laser incident. Le gradient thermique considéré est
adiabatique sec avec une température et une pression au sol de 15°C et de 101325 Pa respectivement,
la simulation est faite pour z = 1 km (a) : Un laser injecté (FWHM de 140 MHz ou 4,6.10-3cm-1) est
considéré dans l’excitation, les raies sont élargies sous l’effet Doppler (FWHM d’environ 8 GHz ou
0,26 cm-1) dans l’encart est présenté un zoom sur la raie centrale. (b) : Cas d’un laser non injecté
(FWHM de 115 GHz ou 3,8 cm-1).
56
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
2.2.3 Observation in situ de la diffusion moléculaire à 532 nm
L’observation de la diffusion Raman rotationnelle a été réalisée en laboratoire. Ceci a permis
de mesurer les composantes de polarisation et spectrales de la lumière diffusée. Le but était de
tester si avec la résolution de notre détecteur on est capable d’une mesure aussi sensible. La
figure (2.11) présente le schéma du dispositif expérimental utilisé. Un laser Nd :YAG muni
d’un cristal doubleur, sert de source excitatrice à 532 nm pour les molécules d’air du
laboratoire et le spectre de la diffusion moléculaire a été enregistré sous un angle de 150° au
moyen d’un spectromètre et d’un photomultiplicateur.
Fig. 2.11 Schéma descriptif de la mesure de la diffusion moléculaire à 150° correspondant à un angle
de vue de 30°. La longueur d’onde est celle de la deuxième harmonique d’un laser Nd :Yag (532 nm,
'Q = 150 MHz) Le faisceau diffusé est focalisé vers le détecteur à travers deux lentilles convergentes.
La raie centrale est atténuée par l’utilisation d’un filtre holographique Notch (OD = 6, 'Q = 120 cm-1)
avant d’atteindre de détecteur qui consiste en un monochromateur Jobin Yvon 450 lié à un
photomultiplicateur (PM).
La raie centrale a été atténuée par l’emploi d’un filtre holographique de type Notch de densité
optique 6 et de largeur spectrale de 120 cm-1(ou 3,5 nm). Pour optimiser la réjection du signal
élastique polarisé, nous avons utilisé la technique développée dans l’article de Barbillat et al
en 1999 [59] consistant à modifier légèrement l’angle d’incidence de la lumière sur le filtre
Notch. L’observation selon les deux directions de polarisation (parallèle et perpendiculaire à
celle du laser incident) montre effectivement une forte diminution de l’intensité de la
diffusion à la fréquence centrale et des intensités très proches pour la diffusion Raman
Rotationnelle Stokes et anti-Stokes. La résolution spectrale limitée à 1 nm (1059 GHz) ne
permettait pas de résoudre les transitions Raman rotationnelles individuelles.
57
Intensité diffusée détectée (u.a.)
100
Perpendiculaire
Parallèle
80
60
40
20
0
529
530
531
532
533
534
535
536
537
538
539
Longueur d'onde (nm)
Fig. 2.12 Spectre de la diffusion optique moléculaire sous un angle de diffusion de 150°. La raie
centrale (à 532 nm) est atténuée par un filtre Notch (OD=6,'Q = 120 cm-1). La résolution spectrale
est de 1nm. La direction de polarisation référence est celle du laser incident polarisé.
Le résultat est assez satisfaisant, le spectre mesuré est en accord avec celui de la simulation
(Fig.2.10). L’absence des transitions Raman vibrationnelle anti-Stockes est expliquée par la
présence du filtre Notch. Même avec la présence du filtre on observe une saturation du
photomultiplicateur lors de la détection de la composante de polarisation parallèle de la
diffusion élastique ce qui affecte, pour la diffusion élastique, le rapport d’intensité entre les
deux polarisations.
2.3 Diffusion de la lumière par les aérosols
Les processus de diffusion de la lumière par les aérosols sont difficiles à décrire par un
modèle simple, en raison de la diversité de leur morphologie, de leur taille et de leur
composition chimique. La théorie de Mie modélise la diffusion d’une onde monochromatique
par une particule sphérique homogène de rayon comparable à la longueur d’onde incidente.
Ce modèle décrit correctement le processus de diffusion de la lumière par les particules
atmosphériques en phase liquide et peut être utilisé en première approximation dans le cas des
particules solides.
58
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
Les paramètres elliptiques présentés dans le paragraphe (2.2.1.1-c) consacré à la polarisation
de la lumière diffusée ne décrient pas les transformations de la polarisation des ondes
électromagnétiques considérées. Ces paramètres sont de plus difficiles à mesurer et ne
conviennent pas dans le cas de lumière partiellement polarisée. Nous introduisons donc les
paramètres de Stokes qui prennent compte de l’état de polarisation de la lumière diffusée.
L’intensité d’une onde monochromatique peut être décomposée en deux composantes
orthogonales : verticale et horizontale, ou circulaire droite et circulaire gauche
Tout champ électrique peut se décomposer sur deux axes orthogonaux êP et êS. En plaçant
différents polariseurs devant le détecteur on réalise plusieurs mesures :
- sans polariseur : l’intensité mesurée est I
E P E P* E S E S*
-polariseurs vertical et horizontal : I P I S
E P E P* E S E S*
- polariseurs +45° et -45° : I I E P E S* E S E P*
- polariseurs circulaire droite et circulaire gauche : I droite I gauche
i.( E P E S* E S E P* )
Les paramètres de Stokes sont alors exprimés par :
I
E P E *p E S E s*
(2.42-a)
Q
E P E P* E S E S*
(2.42-b)
U
E P E S* E S E P*
(2.42-c)
i.( E P E S* E S E P* )
(2.42-d)
V
Les différents paramètres de Stokes ne sont pas indépendants puisque :
I2
Q2 U 2 V 2
(2.43)
Une onde de polarisation quelconque peut ainsi être représentée sous la forme d’un vecteur
colonne « le vecteur de Stokes » [I, Q, U, V]. Pour décrire l’interaction de la lumière avec un
objet, on définit la matrice de Müeller [60] comme étant la matrice de dimensions (4×4) qui
décrit la relation entre le vecteur de Stokes correspondant à lumière incidente et celui
correspondant à la lumière transmise.
59
2.3.1 Diffusion par une particule quelconque
Considérons une particule de forme arbitraire mais déterminée, recevant une onde plane de
polarisation quelconque se propageant selon l’axe z comme le montre la figure (2.13). Tout
point de la particule peut être considéré comme origine d’un repère cartésien (x,y,z). Le plan
& &
de diffusion (k i , k d ) est repéré par l’angle T.
&
Fig. 2.13 Géométrie de diffusion pour une particule sphérique. k i est le vecteur d’onde incidente,
&
&
Ei , P et Ei , S les composantes du champ électrique incident parallèle et perpendiculaire au plan de
&
&
&
diffusion. k d le vecteur d’onde de la lumière diffusée à un angleI , E d , P et E d , S les composantes du
champs électrique incident.
&
&
&
Le champ électrique E peut être décomposé selon ses composantes E P et E S , parallèlement
(resp. perpendiculairement). La description de l’interaction entre la particule et l’onde
&
incidente est basée sur les équations de Maxwell. L’amplitude du champ E d diffusé à une
&
distance r de la particule, est liée à celle du champ incident E i par la relation suivante :
60
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
ª E P ,d º
«E »
¬ S ,d ¼
&
où k
e ik ( r z )
ikr
ªS 2
«S
¬ 4
S 3 º ª E P ,i º
«
»
S 1 »¼ ¬ E S ,i ¼
(2.44)
& &
nk 0 , k 0 étant le vecteur d’onde dans le vide, n l’indice de réfraction du milieu et z la
projection de r suivant la direction de propagation de la lumière incidente. Les termes Si sont
liées aux amplitudes des champs électriques et pour se placer dans les conditions
expérimentales qui nous concernent, faisant appel aux intensités de ces champs, on considère
le formalisme de Stokes liant la lumière incidente à celle diffusée et résultant de la série de
relations (2.42-a) :
ª Id º
«Q »
« d»
«U d »
« »
¬ Vd ¼
ª S11
«S
« 21
« S 31
«
¬ S 41
S12
S13
S 22
S 23
S 32
S 42
S 33
S 43
S14 º ª I i º
S 24 »» ««Qi »»
S 34 » «U i »
»« »
S 44 ¼ ¬ Vi ¼
(2.45)
Les éléments Sii de la matrice de diffusion peuvent être exprimés en fonction de Si pour le cas
de géométrie simple de l’élément diffusant [39] . Pour déterminer les grandeurs Si, il est
nécessaire de résoudre l’équation de l’onde de propagation des champs dans le milieu
diffusant. Nous allons présenter les résultats de la théorie de Mie pour une particule
sphérique.
2.3.2 Cas d’une particule homogène isotrope sphérique
L'interaction entre une onde plane et une sphère diélectrique de taille arbitraire est décrite par
la théorie de Mie. Formulée par Gustav Mie (1868 – 1957) en 1908 [61], cette théorie a
comblé le vide qui existait entre la théorie de Rayleigh applicable au cas où les particules sont
de taille très petite par rapport à la longueur d’onde de la lumière incidente, et celle de
l’optique géométrique qui traite le cas des particules de taille très grande par rapport à la
longueur d’onde incidente [4].
On considère une particule homogène sphérique de rayon a, plongée dans un milieu d’indice
de réfraction next et recevant une onde plane de longueur d’ondeO0 dans le vide. Ses
propriétés de diffusion dépendent de son indice de réfraction complexe n (n= nr - ini) et son
paramètre de taille * défini par :
*
2 S an ext
O0
61
ka
(2.46)
En considérant la même géométrie de diffusion que celle du paragraphe précédant (voir Fig.
2.13), la symétrie de révolution d’une particule sphérique annule les termes non diagonaux
dans la matrice de diffusion. Cette symétrie traduit l’absence de dépolarisation lors d’une
diffusion par une sphère. Les champs électriques incident et diffusé sous un angle I, à une
distance r de la particule (r >> a), seront liés par la relation suivante :
ª E P ,d º
«E »
¬ S ,d ¼
e i .k .( r z )
i.k .r
ª S 2 (M )
« 0
¬
0 º ª E P ,i º
«
»
S 1 (M ) »¼ ¬ E S ,i ¼
(2.47)
Notons que z est la composante de r suivant la direction de propagation de l’onde incidente.
Les éléments de la matrice de diffusion sont des séries infinies [39] :
S1 (M )
f
2 p 1
¦ p( p 1) (a S
p
p
b pW p )
(2.48)
p
b pS p )
(2.49)
p 1
S 2 (M )
f
2 p 1
¦ p( p 1) (a W
p
p 1
ap et bp sont définis à partir des fonctions de Riccati-Bessel, Sp et Wp les polynômes de
Legendre de degré p.
ª Id º
«Q »
« d»
«U d »
« »
¬ Vd ¼
Notons que S112
ª S11
«S
« 12
«0
«
¬0
S12
S11
0
0
0
S 33
0
S 34
0 ºª Ii º
0 »» ««Qi »»
S 34 » «U i »
»« »
S 33 ¼ ¬ Vi ¼
(2.50)
2
(2.51-a)
2
(2.51-b)
(2.51-c)
(2.51-d)
S11
1
2
S 2 S1
2
S12
1
2
S 2 S1
2
S 33
1
S1 S 2* S 2 S1*
2
S 34
i
S1 S 2* S 2 S1*
2
S122 S 332 S 342 . Si la lumière incidente est polarisée parallèlement au plan
de diffusion, les termes S34 et S44 s’annulent. La lumière diffusée est à son tour polarisée
parallèlement au plan de diffusion.
62
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
Id
1
( S11 S12 ) I i
k r2
Qd
2
Id
Ud
0
Vd
(2.52)
On définie iP comme étant le rapport Id/Ii :
1
S2
k r2
iP
2
(2.53)
2
Si la lumière incidente est polarisée perpendiculairement au plan de diffusion, les termes S34
et S44 s’annulent également. La lumière diffusée est à son tour de polarisation perpendiculaire
au plan de diffusion.
Id
1
( S11 S12 ) I i
k r2
I d
Qd
2
Qd
I d
(2.54)
Le rapport Id/Ii qui définit iAest alors:
iS
1
S1
k r2
Qd
1
S12 I i
k r2
2
(2.55)
2
Si la lumière incidente non polarisé :
Id
1
S11 I i
k r2
2
2
Ud
0
Vd
(2.56)
La lumière diffusée est partiellement polarisée. On définit P, le taux de polarisation de la
lumière diffusée, comme étant le rapport -S12/S11
‚
iS i P
iS i P
(2.57)
Si est ‚ positif, la lumière diffusée est partiellement polarisée perpendiculairement au plan de
diffusion. Si ‚ est négatif, la lumière diffusée est partiellement polarisée parallèlement au
plan de diffusion. Notons que pour des angles de diffusion de 0° ou de 180°, ‚ est nul.
Section efficace de diffusion
L’intensité de la lumière diffusée I d est donc [39] :
Id
Ii
2
2
S 1 (M ) sin 2 (T ) S 2 (M ) cos 2 (T )
2
k r
2
(2.58)
On note que la puissance diffusée est maximale lorsque la longueur d'onde est proche du
rayon de la particule. Contrairement à la théorie de Rayleigh, la puissance rétrodiffusée est
63
plus grande que la puissance diffusée dans la direction de l'onde incidente. On peut ainsi
calculer les sections efficaces de diffusion et d’extinction :
2S
k2
V d iff
f
¦ (2 p 1)§¨©
2
·¸
¹
2
bp
p 1
2S
k2
V ext
ap
f
¦ (2 p 1) Rea
p
(2.59)
bp (2.60)
p 1
Et la section efficace de rétrodiffusion s’écrit :
dV
T d
d:
S
S
f
¦ (2 p 1)(1) a
k2
bp n
p
2
(2.61)
p 1
L’efficacité est définie comme étant le rapport entre la section efficace de diffusion ou
d’extinction et la projection de la taille de la particule sur le plan perpendiculaire à la direction
de propagation de l’onde incidente :
Vi
Qi
S
Vi
S .r 2
(2.62)
D’où les différentes efficacités associées (en fonction du paramètre de taille de la particule) :
Qdiff
1
*2
2
p
bp
2
p 1
2
*2
Qext
QS
¦ (2 p 1) a
f
2
*2
f
¦ (2 p 1) Rea
p
bp (2.63)
(2.64)
p 1
f
¦ (2 p 1)(1) a
n
p
bp 2
(2.65)
p 1
Notons que l’efficacité d’absorption est :
Qabs
Qext Qdiff
(2.66)
La figure (2.14) présente la variation de l’extinction optique d’une particule en fonction de sa
taille, pour différentes longueurs d’onde excitatrices de la diffusion optique. Ce travail est tiré
de la thèse de S. Geffroy [2]. Les particules de taille nanométrique (inférieure à 500 nm) sont
aussi celles dont l’extinction optique est la plus forte.
64
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
Fig. 2.14 Efficacité d’extinction (unité arbitraire) en fonction du rayon des particules pour différentes
longueurs d’onde tiré de [2].
2.3.3 Extension de l’approche Mie aux particules atmosphériques
Comme nous l’avons déjà signalé au début de cette partie, la théorie de Mie s’applique au cas
d’une particule homogène sphérique. L’étude des aérosols atmosphériques nécessite de
s’intéresser à de nombreux autres types de particules, non sphériques et inhomogènes.
2.3.3.1 Cas d’une particule asphérique
Pour voir l’influence de l’asphericité des particules sur la diffusion de la lumière, on
considère l’exemple des sphéroïdes. Ce cas présente le double intérêt d’être le plus simple
après celui de la sphère, et de bien décrire des particules telles que les gouttes liquides
déformées, les aérosols âgés ou les cellules biologiques. Des calculs de l’intensité diffusée
montrent que la forme et l’orientation des particules ont une influence déterminante sur la
distribution angulaire de l’intensité diffusée. De plus, la complexité du problème est trop
grande pour remonter à la forme à partie de cette distribution angulaire. Toutefois, pour des
applications qui comme le Lidar ne nécessitent pas de connaître la distribution angulaire, mais
seulement les coefficients d’extinction et rétrodiffusion, on simplifie la description du
problème en associant à chaque particule un rayon équivalent, défini comme celui qu’aurait la
65
sphère de même composition et qui diffuserait avec la même efficacité. Le problème revient
alors à déterminer ce rayon équivalent.
2.3.3.2 Cas d’une particule hétérogène
Les aérosols atmosphériques sont loin d’être homogènes. Il est possible de définir un indice
de réfraction équivalent qui tient compte de cette inhomogénéité. D’après la méthode de
Lorentz-Lorentz [62] :
¦ n .V
¦V
2
i
i
i
néq
(2.67)
i
i
Où ni est l’indice de réfraction (réel ou complexe) du constituant i et Vi sa fraction volumique
On peut également utiliser une autre relation pour le calcul de l’indice de réfraction
équivalent, celle donnée par Graham [63] :
¦ n .V
¦V
i
n éq
i
i
(2.68)
i
i
2.3.4 Diffusion par un ensemble de particules
Pour un ensemble de particules (un aérosol) les coefficients d’extinction et de rétrodiffusion
sont obtenus par intégration des sections efficaces Vext(r) sur toutes les tailles de particules
existantes en tenant compte de leurs concentrations respectives U(r):
D
³ U (r )V
E
³ U (r )
ext
(r )dr
dV ( r )
dr
d: S
(2.69)
(2.70)
La dépendance entre l’extinction des aérosols et la longueur d’onde est donnée par la loi
empirique de visibilité d’Angström [64] :
Da
BO A
66
(2.71)
Chapitre 2: Diffusion de la lumière dans l’atmosphère
B est un indice qui représente la quantité d’aérosol présente dans l'atmosphère dans une
direction verticale (charge atmosphérique). Il varie en général dans l’intervalle 0 à 0.5 mais
peut dépasser la valeur 0.5 dans le cas d’une atmosphère très chargée. Le coefficient A dépend
de la distribution de taille des particules. Il varie entre 4 et 0, quand les particules de l'aérosol
sont très petites, de l'ordre des molécules de l'air, A se rapproche de la valeur 4, et il se
rapproche de 0 pour des grosses particules.
2.4 Conclusions
Nous avons abordé dans ce chapitre les fondements théoriques des interactions photonmatière qui interviennent dans la propagation d’une émission laser pulsée dans l’atmosphère
ainsi que la propagation du rayonnement solaire dans ce milieu dilué. Ces interactions sont à
la base du principe de télédétection optique active de l’atmosphère. Nous avons décrit le
processus de diffusion optique moléculaire en considérant la composante spectrale de cette
interaction ainsi que la décomposition linéaire de la polarisation de ce processus. Cette théorie
est, malgré la simplicité de son expression « Diffusion Rayleigh » relativement complexe. En
effet pour décrire les propriétés de polarisation de la diffusion des molécules d’air, il a été
nécessaire d’aborder l’anisotropie moléculaire ainsi que les composantes spectrales
rotationnelles de la diffusion Raman. A partir de ces théories, des simulations numériques ont
été réalisées pour quantifier les spectres de l’intensité de la diffusion moléculaire
atmosphérique aux deux longueurs d’onde d’excitation, 355 nm et 532 nm, et ceci dans les
deux composantes linéaires de la polarisation de la lumière. Une vérification expérimentale de
ces travaux a été réalisée dans laquelle la diffusion Raman rotationnelle de l’air a été mesurée.
Ce travail a nécessité l’élaboration d’un schéma optique approprié permettant de séparer
l’intensité de l’onde incidente de celle diffusée dans un rapport extrême de 106.
La deuxième partie de ces travaux théoriques a porté sur l’interaction des photons avec la
matière condensée de l’atmosphère, que sont les aérosols. Nous avons abordé la théorie de
Mie permettant de décrire les propriétés de diffusion des particules sphériques. Ce modèle
sphérique nous permet de décrire une grande partie des propriétés de diffusion des particules
composant les aérosols atmosphériques sans pour autant que l’hétérogénéité de leur
composition chimique soit considérée.
Ces travaux ont posé la base des études de l’ensemble des processus de diffusion intervenant
dans la télédétection optique de l’atmosphère et qui seront abordés dans le prochain chapitre.
67
68
Chapitre 3
Point du fonctionnement du Lidar
Ce chapitre est dédié à l’évaluation des performances d’un détecteur Lidar consacré à la
mesure des propriétés optiques des aérosols atmosphériques dans les régions spectrales de
l’ultraviolet (355 nm) et du visible (532 nm) respectivement. On considère de plus, pour
chaque domaine spectral la décomposition linéaire de la polarisation de la diffusion
atmosphérique.
La mesure de la composante orthogonale de la polarisation demande une précision et surtout
une sensibilité accrue pour atteindre la limite inférieure exprimée par la diffusion moléculaire.
La sensibilité de la mesure dépend principalement de la bande passante spectrale du détecteur,
surtout pour la réalisation de mesures diurnes. En effet, dans ce cas, il y a lieu, par une
filtration spectrale adéquate, de minimiser la détection de la diffusion solaire de l’atmosphère
qui représente une perturbation sur la mesure. Optimiser cette sensibilité revient, par analogie
avec un circuit électrique, à déduire le point de fonctionnement du détecteur Lidar. Dans notre
cas, celui-ci est établi en comparant la contribution de la rétrodiffusion de l’atmosphère
excitée par une impulsion laser avec celle de la diffusion atmosphérique solaire, et ceci en
fonction de la bande passante spectrale du détecteur. Une contrainte supplémentaire s’impose
dans cette optimisation, qui consiste à ne pas complètement filtrer les bandes de la diffusion
Raman moléculaire.
Ce travail est abordé selon trois volets. Dans un premier temps, on pose les fondements
analytiques du signal Lidar. Ceci fait, des simulations des signaux aux deux longueurs d’onde
d’intérêt sont effectuées en considérant les deux composantes linéaires de la polarisation et
ceci en fonction de la largeur spectrale des détecteurs. Nous exploitons ici tout le travail
théorique présenté au chapitre 2 sur la diffusion moléculaire. La deuxième partie aborde le
formalisme géophysique du rayonnement solaire diffus, sa détection dans la configuration
particulière (faible champ de vue) du détecteur Lidar. La simulation de cette composante de
diffusion optique ainsi que sa vérification expérimentale sont présentées dans cette partie.
L’évaluation des performances spectrales du détecteur est présentée dans le dernier volet de
ce chapitre où l’optimum de fonctionnement du détecteur est présenté sur la base de
simulations et de vérifications expérimentales.
3.1 Télédétection Lidar
La technique LIDAR, acronyme de Light Detection And Ranging (télédétection de la lumière
résolue spatialement) appliquée au sondage de l’atmosphère, repose sur la mesure de la
diffusion et de l’absorption de la lumière par les composants atmosphériques (molécules et
aérosols) [37]. Dans ce cas, la source de lumière est un laser à impulsions qui se propage dans
l’atmosphère à partir du sol comme indiqué sur la figure (3.1). La détection de la
rétrodiffusion de l’atmosphère, synchrone à l’émission laser, permet de tracer la distribution
spatiale des composants atmosphériques avec une résolution spatiale de quelques mètres et
sur une distance pouvant atteindre plusieurs dizaines de kilomètres.
Fig.3.1 Schéma de principe du Lidar. Une impulsion laser se propage verticalement dans l’atmosphère
par l’intermédiaire d’un miroir de renvoi. Les photons rétrodiffusés par l’atmosphère suivent le même
chemin optique que le faisceau laser. Ils sont collectés par un télescope, dont l’axe optique est
parallèle au faisceau laser émis. Les photons sont ensuite détectés au moyen d’un photomultiplicateur
précédé d’un filtre interférentiel centré sur la ligne d’émission laser, le tout formant le détecteur. Le
signale électrique est numérisé et enregistré dans une unité informatique.
L’intérêt de la télédétection Lidar est qu’elle permet de réaliser une mesure résolue dans
l’espace avec une résolution spatiale d’une dizaine de mètres et de grande portée verticale (10
70
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
kilomètres dans notre cas). Cette technique permet de réaliser un suivi de l’évolution spatiotemporelle de l’atmosphère, donc d’avoir accès à la dynamique de cette dernière avec une
résolution temporelle allant de la seconde à l’heure. Depuis son invention en 1961 [65], le
Lidar est devenu une méthode de sondage largement exploitée dans les études des processus
atmosphériques. On peut citer la télédétection des gaz traces (ozone, NOx, COV, vapeur
d’eau, …), la mesure des champs de vents, ou encore la détection des aérosols [66-70]. Ces
applications sont présentées de manière non exhaustive dans le nouvel ouvrage de Weitkamp
[37] dédié à cette technique. Les progrès technologiques réalisés sur les sources laser et la
sensibilité des détecteurs photosensibles ont permis de rendre la technique Lidar
opérationnelle dans les études de l’atmosphère et du climat. D’autre part, ces développements
ont permis d’exploiter, en plus de la diffusion élastique des composants atmosphériques,
l’interaction inélastique laser – matière telle que la diffusion Raman et ainsi de réaliser la
spectroscopie à distance des composants atmosphériques. C’est ainsi qu’il est permis de
sonder le profil de température de l’atmosphère [71] et le profil de la quantité d’eau de
l’atmosphère [72, 73]. Cet ensemble de progrès a permis de s’intéresser aux aérosols
atmosphériques et de rendre quantitative la mesure de leurs propriétés optiques : coefficients
d’extinction et de rétrodiffusion, indice de réfraction, albédo [2, 74-79] qui rappelons-le
représente un enjeu majeur dans la compréhension du changement climatique. L’avènement
de sources laser à impulsions dans la gamme temporelle des femtosecondes a permis
d’aborder les propriétés optiques non-linéaires des composés atmosphériques et ainsi
d’envisager de nouvelles méthodologies de sondage de l’atmosphère. Les travaux de
pionniers réalisés au LASIM [80-82], ont permis, par exemple, de créer à distance un
continuum de lumière blanche dans l’atmosphère permettant une détection simultanée de
plusieurs composants atmosphériques, d’ioniser à distance l’atmosphère et de créer ainsi un
guide électro-optique permettant un déclenchement de la foudre.
Les propriétés de polarisation de la lumière ont trouvé un fort regain d’intérêt dans
l’application du rayonnement laser pour sonder la matière [46] et en particulier l’atmosphère.
La possibilité de détecter à distance de faibles dépolarisations de la lumière laser (de l’ordre
du pourcent), induite par les composants atmosphériques, trouve ainsi un intérêt majeur. Il est
possible de sonder la phase thermodynamique des aérosols (solide, liquide, mixte) et leur
variation de morphologie [83, 84]. La mesure quantitative par Lidar de la variation de la
polarisation d’une onde optique se propageant dans l’atmosphère, qui est le thème central de
mon travail, est une démarche complexe [85, 86]. En effet, il est nécessaire de réaliser une
71
détection très sensible permettant de détecter un faible changement du taux de polarisation de
l’onde émise. Nous avons vu au chapitre 2 que dans le cas d’une atmosphère purement
moléculaire, l’intensité de la lumière rétrodiffusée de polarisation transverse à celle du
faisceau laser émis est de l’ordre du pourcent. Cette contrainte demande une réalisation
expérimentale très précise, comme nous le verrons au chapitre 4, qui tienne compte des biais
induits par les éléments optiques du détecteur.
Pour clore cette présentation sur la technique Lidar, il faut noter que les Lidars s’intègrent sur
toutes les plateformes d’observation de l’atmosphère à partir du sol ou aéroportées [37] voir
satellitaires [87] ce qui permet d’avoir une observation quasi-globale de l’atmosphère
terrestre.
3.1.1 Equation Lidar de rétrodiffusion
La propagation d’un faisceau laser dans l’atmosphère et la détection de sa rétrodiffusion par
les composées atmosphériques, sont décrites par une équation analytique assez simple dans le
cas de la diffusion simple. Nous proposons de la présenter car elle sert de base de travail pour
nos travaux. En négligeant la diffusion multiple de la lumière dans l’atmosphère, la puissance
du signal détecté par le Lidar, pour un faisceau laser de longueur d'onde O, est donné en
fonction de la distance z, par l'équation suivante [37, 44] :
P(Ȝ, z) = K
A
ȕ(Ȝ, z)T ²(Ȝ, z) + PF(Ȝ)
z²
(3.1)
le laser étant situé au sol, en z = 0. La quantité PF (O) représente le signal dit de fond issu du
rayonnement solaire diffus. A désigne l’aire du miroir primaire du télescope. Ainsi, la quantité
A/ z² représente la fraction de l’intensité lumineuse collectée par le télescope. A cause de cet
effet géométrique, un signal détecté à dix mètres aura une magnitude de six ordres de
grandeur plus faible à dix kilomètres. La constante K dépend notamment de l’intensité du
laser incident et de la durée W du pulse laser. La quantité EOz représente le coefficient de
rétrodiffusion de l’atmosphère à l’altitude z. La transmission T(O, z) de l’atmosphère est
comprise entre 0 et 1 et donnée par la loi de Beer-Lambert-Bouguer :
72
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
T (O , z )
§ z
·
exp ¨ ³ D ( z ', O )dz ' ¸
© 0
¹
(3.2)
dans laquelle DOz’) désigne le coefficient d’extinction de l’atmosphère. L’équation Lidar
est déduite en fonction de la distance z avec une résolution spatiale 'z (limitée en dernier lieu
par la largeur de l’impulsion du laser, mais en pratique aussi par la rapidité de l’électronique
du système de détection). L’efficacité de détection Kopt (O, z) peut être décrite comme étant le
produit de deux fonctions à variables séparées :
Șopt(Ȝ, z) = G(z) × D(Ȝ)
(3.3)
où la fonction G(z), communément appelée compression géométrique, représente le
recouvrement entre les champs de vision de l’émetteur et du récepteur et la fonction D(O)
désigne la transmission spectrale du détecteur optique. La fonction G(z) vaut zéro au sol et est
égale à l’unité à partir des altitudes z pour lesquelles le faisceau laser incident est parfaitement
imagé par le télescope. Comme détaillé au chapitre 4, la compression géométrique G(z)
dépend de la divergence du laser, de l’alignement relatif du laser avec l’axe du télescope, et
surtout du diamètre de l’iris utilisé pour la détection. La fonction D(O) dépend des filtres
interférentiels choisis et des transmissions des différents composants optiques du détecteur.
Elle sera étudiée de façon détaillée au chapitre 4 lors de la spécification du détecteur optique.
En développant les termes de rétrodiffusion et d’extinction, l’équation Lidar s’écrit selon la
forme (3.3), qui est la manière commune présentée dans la littérature :
P (Ȝ, z) = P0(Ȝ)
A
Șopt (Ȝ, z) ȕ (Ȝ,z) exp
z²
§ z
·
¨ 2³ D (O , z ' )dz ' ¸ + PF (Ȝ)
¨
¸
© 0
¹
(3.4)
L’information sur la physico-chimie des aérosols atmosphériques est contenue dans les
coefficients D et E. Ces coefficients peuvent être décomposés en distinguant la contribution
moléculaire (indicée m) de celle liée aux aérosols (indicée a) :
D (O , z ) D m ( O , z ) D a (O , z )
(3.5-a)
E (O , z )
(3.5-b)
E m (O , z ) E a ( O , z )
De plus, l’extinction peut s’effectuer soit par diffusion, soit par absorption, ce qui conduit à :
73
D m (O , z ) D mdiff (O , z ) D mabs (O , z )
(3.6-a)
D a (O , z ) D adiff (O , z ) D aabs (O , z )
(3.6-b)
La figure (3.2) présente un exemple du signal Lidar brut. L’augmentation rapide du signal
brut et sa diminution en 1/z² sont bien visibles sur la figure. La contribution du rayonnement
solaire diffus au signal détecté, dénommé PF(O) dans l’équation (3.2), est représentée en
pointillés sur la figure (3.2). Cette contribution est le facteur principal limitant de la portée de
la mesure. Sa contribution peut être minimisée par une filtration spectrale adaptée à celle de
l’émission laser.
10000
Distance (m)
Distance (m)
10000
1000
1000
0.0
0.2
0.4
0.6
0.8
1.0
Signal Lidar (mV)
100
0
20
40
60
Signal Lidar (mV)
Fig. 3.2 Amplitude du signal Lidar en fonction de l’altitude z. La longueur d’onde du laser d’émission
et celle de détection est de 532 nm. La largeur spectrale du filtre interférentiel utilisé est de 0,3 nm.
Dans l’encart un zoom entre 1km et 15 km, la contribution du rayonnement solaire est visible en
pointillés sur la figure.
3.1.1.1 Composantes de polarisation d’un signal Lidar
Dans le cadre de notre étude sur les aérosols atmosphériques, on réalise une mesure sensible
en polarisation afin de sonder et discriminer les phases solide et liquide de l’aérosol. La
lumière émise par le laser est linéairement polarisée et la lumière rétrodiffusée est détectée
selon deux composantes de polarisation parallèle et perpendiculaire à celle du faisceau laser.
Cette décomposition est la manière standard appliquée au sein de la communauté Lidar [37].
74
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
Il sera toutefois nécessaire de l’adapter pour interpréter convenablement la dépolarisation
induite par les particules atmosphériques selon les paramètres de Stokes [88].Lorsque la
détection est résolue en polarisation, l’équation Lidar prend la forme suivante :
A
Șopt, ʌ(Ȝ, z) ȕʌ(Ȝ,z) exp
Pʌ(Ȝ, z) = P0,ʌ(Ȝ)
z²
§ z
·
¨ 2³ D (O , z ' )dz ' ¸ + PF,ʌ(Ȝ)
¨
¸
© 0
¹
(3.7)
dans laquelle le vecteur S {//, A} indique la composante polarisée choisie pour la détection
(parallèlement ou perpendiculairement à la direction du laser incident). Les composantes de
polarisation interviennent dans l’expression du coefficient volumique de rétrodiffusion ȕ,
dans l’efficacité du système de détection (chapitre 4) et dans la contribution du rayonnement
solaire. Pour des raisons de symétrie, l’extinction optique est indépendante de l’état de
polarisation de l’onde se propageant dans un milieu peu dense comme l’atmosphère [88].
3.1.2 Simulation numérique du signal Lidar moléculaire
Comme indiqué précédemment, la détection de la diffusion de l’atmosphère par la technique
Lidar est réalisable de nuit comme de jour pour peu que la lumière solaire soit suffisamment
filtrée tout en considérant l’aspect de polarisation [89]. Ceci est réalisé par l’emploi de filtres
interférentiels dont la largeur spectrale doit être évaluée. D’autres configurations optiques
sont envisageables. On peut penser au filtre interférentiel Fabry-Perrot [90] ou à un filtre
atomique [91].Ces performances se font en général au prix d’une complexité technologique
accrue. On pourrait de manière intuitive, utiliser une largeur spectrale la plus fine possible.
Cet argument est valable si l’on ne considère pas la largeur spectrale de l’émission laser si
l’on fait abstraction de la possibilité de discriminer les composantes spectrales de polarisation
du rayonnement solaire diffus. Pour rappel, ce sont principalement les transitions Raman
rotationnelles qui contribuent à la diffusion moléculaire sur l’axe perpendiculaire de
polarisation (voir chapitre 2, figure (2.10)).
Nous avons réalisé une simulation numérique du signal Lidar, selon les deux composantes de
polarisation S {//, A}, pour deux longueurs d’onde laser excitatrices, correspondant à la
seconde et à la troisième harmonique d’un laser Nd :YAG (355 et 532 nm). Cette simulation
numérique réalisée en fonction de la largeur spectrale du filtre interférentiel permet de
75
démontrer notre propos. L’atmosphère étudiée est supposée purement moléculaire. Ce choix
trouve sa justification dans le fait que l’on souhaite évaluer le cas le plus défavorable. En
effet, la présence d’aérosols amplifiera soit la composante parallèle, en cas de particule
sphérique, soit les deux composantes si l’on considère des particules non sphériques.
La procédure suivie se base sur l’équation (3.5) sans considérer le rayonnement solaire
diffus, mais en intégrant la dépendance spectrale des sections efficaces de rétrodiffusion
moléculaires décrites au chapitre précédent. L’atmosphère considérée est supposée
adiabatique sèche avec une température et une pression au sol de 15°C et 105 Pa
respectivement. Chaque impulsion laser émise possède une énergie de 1 mJ. La largeur
spectrale à mi-hauteur du laser, de mode supposé Gaussien, est de 80 GHz à 1064 nm, et
correspond à 80 × 21/2 = 114 GHz pour l’émission à 532 nm et 80 × 31/2 = 138 GHz pour
l’émission à 355 nm. Le signal Lidar est évaluée à une altitude de 1 kilomètre correspond à la
valeur moyenne de la couche limite planétaire (P.B.L).
La figure (3.3) présente les résultats de cette simulation, pour les longueurs d’onde laser
excitatrice de 355 nm (graphe supérieur) et 532 nm (graphe inférieur). Le signal Lidar est
exprimé en W.m-2 plutôt que l’unité usuelle adoptée (celle du coefficient de rétrodiffusion en
volume) afin de pouvoir ensuite comparer la contribution solaire à la contribution Lidar
moléculaire, ce qui sera réalisé au paragraphe (3.3). On remarque que l’intensité des deux
composantes de polarisation augmente rapidement jusqu’à une largeur spectrale du filtre
interférentiel 'O= 0,2 nm. Cette augmentation rapide correspond à la largeur de la raie
Cabannes excitée par une source laser de largeur spectrale importante (114 GHz pour
l’émission à 532 nm et 138 GHz pour l’émission à 532 nm). La composante parallèle (//) reste
constante ce qui retrace bien la faible contribution de la diffusion Raman moléculaire (10-4)
par rapport à la raie Cabannes centrale. Après le seuil de 0,2 nm, la composante
perpendiculaire (A) croît continûment, en raison de l’intégration successive des transitions
Raman rotationnelles de la branche Q jusqu’aux branches O et S. Les oscillations que l’on
peut observer sur la courbe croissante, retracent les variations induites par les contributions
successives des branches O et S des transitions rotationnelles Raman.
La validation de cette simulation est réalisée en considérant la contribution de la raie
Cabannes, i.e. pour 'O= 0,2 nm. Dans ce cas, on retrouve le facteur de dépolarisation
76
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
moléculaire en effectuant le rapport entre les intensités des deux composantes. Une valeur de
0,0036 soit 0,36 %, est conforme avec la valeur donnée par F. Cairo [58]. Cette valeur donne
une indication notoire sur la sensibilité de la mesure qui doit être atteinte pour estimer un
faible taux de polarisation. Une sensibilité relative de quatre ordres de grandeur entre les deux
composantes de polarisation doit être obtenue pour permettre la réalisation d’une telle mesure
dans l’atmosphère au moyen de la technique Lidar. Ceci n’est pas une évidence expérimentale
et représente un enjeu majeur de ce travail.
Le spectre de la composante perpendiculaire de polarisation de la diffusion nous montre que
la mesure de cette composante donne accès à une mesure précise de la polarisation de la
diffusion moléculaire de l’atmosphère pour autant que la largeur spectrale du filtre
interférentiel soit considérée. D’autre part, le fait que la dépolarisation de la lumière diffusée
est clairement mesurable sur la composante perpendiculaire et qu’elle n’affecte pas la
composante parallèle, la mesure de cette première composante sera une approche utile pour
accéder à une mesure absolue du taux de polarisation de la diffusion atmosphérique.
Ces remarques intrinsèques aux propriétés spectrales de l’atmosphère moléculaire doivent être
reportées dans le contexte de la mesure Lidar. La contrainte issue du rayonnement solaire doit
être considérée et ainsi permettre d’estimer la largeur spectrale optimale du détecteur. Cette
étude consiste à caractériser les performances de la mesure Lidar des aérosols en considérant
les propriétés spectrales et de polarisation de la diffusion optique moléculaire ainsi que l’effet
perturbant de la lumière solaire. Une estimation du flux radiatif solaire est alors nécessaire
pour déterminer par la suite le point du fonctionnement optimal du Lidar, c'est-à-dire le jeu de
paramètres expérimentaux permettant une acquisition Lidar présentant un rapport signal Lidar
sur fond de ciel optimisé.
77
Fig. 3.3 Intensité du signal Lidar moléculaire rétrodiffusé en fonction de la largeur spectrale du filtre
(FWHM) pour les deux composantes de polarisation // etҏ A . Le signal Lidar est simulé à 1 km pour
une longueur d’onde incidente de 355 nm (en haut) puis à 532 nm (en bas) avec une intensité initiale
de 1mJ pour chaque impulsion.
78
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
3.2 Contribution du rayonnement solaire diffusé
Un suivi spatial et temporel des particules fines et ultra fines présentes dans la couche limite
planétaire (PB.L.) doit être réalisé lors de mesures fréquentes, quotidiennes, effectuées de jour
comme de nuit. De jour, la diffusion de la lumière solaire par les molécules et aérosols
atmosphériques peut réduire de façon drastique les performances de la mesure Lidar, surtout
lorsque le signal est particulièrement faible comme c’est le cas lors de mesures de
dépolarisation ou en diffusion Raman rotationnelle ou vibrationnelle. De même, lors
d’expériences réalisées durant la nuit, la diffusion de la lumière lunaire peut perturber la
mesure du signal Lidar. La contribution de la lumière du jour est généralement désignée sous
le terme de rayonnement de fond de ciel au sein de la communauté Lidar. Cette expression
fait référence aux photons issus de la lumière solaire diffusés par l’atmosphère et collectés par
la plate-forme Lidar.
La contribution solaire au signal Lidar dépend notamment des conditions météorologiques,
les phénomènes de diffusion étant amplifiés par la présence de nuages, siège de diffusions
multiples. A ce facteur climatique, s’ajoute un facteur géophysique, lié au positionnement
géométrique relatif de la Terre et du Soleil. Ainsi, la latitude du lieu, la période de l’année,
l’heure de la journée de mesure modifient le rayonnement solaire diffusé par les molécules et
les aérosols atmosphériques. Enfin, les caractéristiques du détecteur Lidar, notamment le
champ de vue du télescope et la largeur du filtre interférentiel influent sur la quantité de
photons collectés et modifient la contribution du rayonnement solaire diffusé collecté par la
plate-forme Lidar.
Nous avons simulé numériquement cette contribution en estimant l’intensité spectrale solaire
(en W.m-2.nm-1) diffusée et collectée dans les conditions usuelles d’observation. L’hypothèse
de départ de la simulation numérique consiste à assimiler le Soleil à un corps noir. La
géométrie du détecteur Lidar ainsi que son géo-positionnement ont été pris en compte en
raisonnant sur une atmosphère moléculaire claire, parfaitement dégagée. Après avoir précisé
ces hypothèses de travail, nous détaillons l’aspect géophysique et l’estimation du
rayonnement solaire collecté par la plate-forme Lidar. Un des aspects intéressants de ce
travail est la prise en compte de la polarisation du rayonnement solaire diffusé. Une
décomposition de la densité spectrale selon les directions de polarisation du détecteur optique
a été considérée. La contribution du rayonnement solaire à la mesure Lidar est ainsi
79
minimisée en agissant, non plus seulement sur la quantité des photons solaires diffusés, mais
également sur leur polarisation. Cette approche, qui prend en compte la totalité de
l’information sur le photon diffusé (intensité et polarisation), nous semble très intéressante. A
notre connaissance, une telle approche n’a été développée que par S. Ahmed [89].
3.2.1 Simulation numérique du rayonnement solaire diffusé
Nous avons déterminé l’irradiance spectrale du rayonnement solaire diffus reçu par le
détecteur de l’instrument Lidar dans la direction d’observation au zénith. La configuration
optique du détecteur Lidar, caractérisé par un très faible champ de vue (5 mrad), ne permet
pas d’exploiter la description usuelle du bilan radiatif atmosphérique [92]. Pour cette raison,
nous avons développé un modèle de transfert radiatif adapté à cette géométrie et basé
uniquement sur la diffusion simple (single scattering) moléculaire du rayonnement solaire.
Nous avons par contre considéré exactement la fonction de phase de la diffusion moléculaire
et pris en compte la décomposition linéaire de la polarisation. L’absorption du rayonnement
solaire par les principaux composés gazeux telle que la vapeur d’eau et l’ozone
stratosphérique ne perturbe pas ce bilan simplifié. En effet, aux longueurs d’ondes
d’observations, 355 nm et 532 nm respectivement, le spectre d’absorption de l’ozone présente
un minimum à 355 nm (fin de la bande de Huygens) et dans le visible les sections efficaces de
la bande de Chapuis sont extrêmement faibles (10-22 cm2). La vapeur d’eau ne possède pas de
raie d’absorption spécifique à ces deux longueurs d’onde. Nous supposerons de plus que la
simulation est réalisée dans une atmosphère claire, sous un ciel parfaitement dégagé. Cette
hypothèse, certes assez contraignante, permet toutefois d’obtenir une première estimation,
suffisante pour exploiter cette contribution à la détection lidar.
3.2.1.1 Modélisation de la source solaire
La lumière solaire reçue par la Terre provient essentiellement de la surface visible du Soleil,
la photosphère, dont la température effective est de 5 800 Kelvins. Le spectre solaire, donné
par la loi de Planck, couvre pratiquement tout le spectre électromagnétique, du domaine
ultraviolet aux ondes radio, mais la plus grande partie de l’énergie solaire est émise dans le
domaine visible, entre 400 et 700 nm. En assimilant le spectre solaire à celui d’un corps noir
rayonnant selon la loi de Planck, la luminance spectrale du Soleil (en W.m-2.sr-1.nm-1), s’écrit
80
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
L(Ȝ, T) =
2hc ²
§
§ hc · ·
¸¸ 1¸
¸
O
k
T
© B ¹ ¹
O5 ¨¨ exp¨¨
©
(3.8)
c, h et kB désignant les constantes fondamentales usuelles de la physique : célérité des ondes
électromagnétiques dans le vide, constante de Planck et constante de Boltzmann.
3.2.1.2 Aspect géophysique
Située à une distance moyenne d de 150 millions de kilomètres du Soleil, la Terre reçoit de ce
dernier la fraction (RS /d)², RS désignant le rayon du Soleil. La position du Soleil par rapport à
la plate-forme Lidar est déterminée par l’angle au zénith solaire TS, défini sur la figure (3.4)
comme l’angle que fait le Soleil avec la verticale du lieu. L’angle au zénith solaire est
fonction de la latitude Idu lieu, de la déclinaison solaire GS et de l’angle horaire h. Notre
Lidar émettant dans la direction verticale z, nous définirons l’angle au zénith solaire par son
cosinus [92] :
cos T S
sin I sin G S cos I cos G S cos h
(3.9)
La déclinaison solaire GS repère la position du Soleil par rapport à l’équateur. Elle est
indépendante du lieu d’observation. En raison de l’inclinaison de la Terre autour de l’axe des
pôles, GS est nul aux équinoxes et vaut ± 23°27’ aux solstices. L’angle horaire h(t) indique
l’heure solaire par l’angle de rotation à effectuer par la Terre pour amener le méridien du lieu
d'observation directement sous le Soleil : h (rad) = 2ʌ t / 86 400, où t représente le temps,
exprimé en secondes écoulées depuis midi. L’angle horaire est donc nul à midi et augmente
de 15o toutes les heures.
A Lyon, lieu de latitude 45°46’, à midi, l’angle au zénith solaire vérifie cos TS = cos(I– įS).
Le 21 juin à midi, l’angle au zénith solaire est de 22°18’ et au solstice d’hiver, il atteint
69°10’. Aux équinoxes, il égale la latitude du lieu à midi, soit 45°46’ à Lyon.
81
Fig. 3.4 Géométrie associée à la géophysique du lieu indiquant l’angle au zénith solaire TS (angle entre
la normale à la surface et la direction du Soleil), la latitude Iҏҏdu lieu, la déclinaison solaire GS et h
l’angle horaire. Figure tirée de [92].
La figure (3.5) précise la géométrie adoptée pour modéliser la diffusion du rayonnement
solaire par les molécules de diazote et de dioxygène de l’atmosphère. Le rayon terrestre RT
étant faible devant la distance Terre – Soleil, on considère que l’angle au zénith solaire, défini
à hauteur de la particule diffusante P, peut être reporté à hauteur du centre T de la Terre.
Fig. 3.5 Géométrie adoptée pour décrire la diffusion du rayonnement solaire : l’angle au zénith solaire
TS est le même au niveau du centre de masse T de la Terre et de la position P de la particule diffusante.
Un point sur la droite (S) est repéré par T et r par rapport au centre de la Terre.
82
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
3.2.1.3 Intensité spectrale diffusée vers le détecteur
La figure (3.6) présente la géométrie utilisée dans la zone allant de la particule diffusante P au
détecteur situé au sol, en z = RT. Le détecteur collecte les photons situés dans le champ de vue
du télescope Lidar, que l’on peut décrire par un cône de demi-angle au sommet H. Ainsi,
l’atmosphère est observée par le détecteur sous l’angle solide 2S(1 – cos H). Dans le repère de
centre D, la particule diffusante est repérée par ses coordonnées polaires (r’, T’) avec r’ = DP.
& &
La lumière est diffusée vers le détecteur sous l’angle de diffusion Td = (k i , k d ) qui peut être
confondu avec l’angle au zénith solaire TS, car l’angle d’observation du détecteur est faible.
Fig. 3.6 Diffusion du rayonnement solaire par un volume élémentaire dV’ vers le détecteur. Le cône
représente le volume imagé par le détecteur, qui est un cône de demi-angle au sommet H.
Le positionnement relatif de la Terre et du Soleil, décrit par l’angle au zénith solaire TS,
permet d’écrire l’irradiance spectrale solaire IO (TS) reçue au sommet de l’atmosphère :
2
§R ·
IȜ (șS) = L (Ȝ, T) ¨ S ¸ cos(șS)
© d ¹
83
(3.10)
Par définition de la section efficace différentielle de diffusion [93], l’intensité spectrale
élémentaire diffusée dans un angle solide d: sous lequel une particule diffusante D voit la
surface du détecteur, s’écrit sous la forme :
d IO
I O (T S )
dV
(O ,T d , S )d:
d:
(3.11)
Dans cette expression, dV/d:(O, Td, S) désigne la section efficace différentielle de diffusion
moléculaire pour un angle de diffusion Td, selon une polarisation déterminéeS = {p, s} ces
& &
indices se référant au plan de diffusion solaire (k i , k d ) . Pour une aire élémentaire dA du
télescope, l’angle solide s’écrit d: = A/r’². La densité de particules diffusantes contenues
dans le volume élémentaire dV’ considéré étant noté N(r’), l’intensité spectrale diffusée sur le
détecteur, exprimée en W.m-2.nm-1, s’écrit, après intégration sur l’aire A du détecteur :
dI O
I O (T S )
A dV
(O ,T S , S ) N (r ' ) dV '
r ' 2 d:
(3.12)
3.2.1.4 Modèle avec atténuation de la lumière solaire
La lumière solaire est atténuée sur les chemins optiques (SP) et (PD) représentés sur la figure
(3.6) Nous avons évalué cette atténuation en nous limitant dans un premier temps à
l’atténuation moléculaire, due à la diffusion de la lumière par les molécules d’azote et du
dioxygène.
Atténuation le long du chemin optique (SP)
D’après la loi de Beer-Lambert, le rayonnement solaire est atténué sur le chemin optique
allant de S à P d’un facteur exp(–ASP)défini à partir de l’atténuation ASP :
ASP =
³
N(s)ıextds
(S )
(3.13)
où N(s) est la densité moléculaire etVext la section efficace d’extinction. En repérant un point
de la droite (S) par l’angle T et la distance r par rapport au centre T de la Terre, après quelques
calculs détaillés dans l’annexe A, on obtient l’expression de r = f(z0, T, TS) et de l’intégrant ds
= g(z0, T, TS), z0 = TD désignant l’altitude du centre diffusant D par rapport au centre T de la
84
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
Terre. En faisant l’hypothèse d’une atmosphère adiabatique sèche, on obtient l’expression
suivante pour l’atténuation ASP :
TM
ASP
ª J 1 1
³0 N 0 ««1 J H 0
¬
§ z 0 sin T S
¨¨
RT
© sin(T S T )
1
·º J 1
sin T S
¸¸» V ext z 0
dT
2
sin (T S T )
¹¼»
(3.14)
Les notations habituelles de thermodynamiques ont été utilisées : J = CP/CV, N0 et T0 pour la
densité moléculaire et la température au sol, et H0 = RT0/(Mg). L’angle TM correspond à la
valeur maximale de l’angle T, obtenue au sommet de l’atmosphère, supposée d’épaisseur e :
TM
T S Arc sin
z 0 sin T S
RT e
(3.15)
Atténuation le long du chemin optique (PD)
On définit de même une atténuation APD le long du chemin optique de la particule diffusante P
au détecteur D qui dans un modèle adiabatique, prend la forme suivante (l’angle H étant faible,
z’0 = z0 – RT peut être confondu avec r’) :
APD
ª
§ J 1 r'
N 0 JH 0 «1 ¨¨1 « ©
J H0
«¬
J
º
· J 1 »
¸¸
V ext
¹ »»
¼
(3.16)
Intensité solaire diffusée avec atténuation
Ainsi, l’intensité spectrale diffusée sur le détecteur, donnée à l’équation (3.12), devient :
dI O
I O (T S )
A dV
(O ,T S , S ) N (r ' )exp ASP exp APD dV '
r ' 2 d:
(3.17)
En intégrant sur le champ de vue du télescope le volume élémentaire dV’ = 2Sr’²sin T’ dr’dT’,
on obtient l’intensité spectrale solaire diffusée sur le détecteur :
I
I O (T S ) N 0 A
r ' MAX
dV
(O , T S , S )2S 1 cos H d:
³
0
§ J 1 r'
¨¨1 J H0
©
85
J
· J 1
¸¸ exp ASP exp APD dr ' (3.18)
¹
3.2.2 Résultats et discussions
Le programme réalisé sous Labview 8.0 détermine l’intensité solaire spectrale, en W.m-2nm-1,
ou densité de flux solaire spectrale détecté, pour des longueurs d’ondes du rayonnement
solaire allant de l’UV (300 nm) au proche infra-rouge (1 ȝm) et pour chacune des
composantes ʌ = {p, s} de polarisation de ce rayonnement, référencées par rapport au plan de
& &
diffusion solaire (k i , k d ) défini sur la figure (3.6).
La figure (3.7) présente le résultat obtenu pour le rayonnement spectral solaire détecté,
exprimé en fonction de la largeur du filtre interférentiel choisi pour la détection Lidar, pour
les deux polarisations ʌ = {p, s} du rayonnement solaire. La courbe est centrée autour de 400
nm, et ce résultat est dû à la section efficace de diffusion moléculaire de l’atmosphère : en
effet, nous avons vérifié qu’au sommet de l’atmosphère, supposé à 15 kilomètres (e = 15 km),
le spectre d’intensité solaire est conforme à la loi de Planck, centré autour de 500 nm. En
intégrant le rayonnement solaire simulé au sommet de l’atmosphère sur la totalité du spectre
électromagnétique, on vérifie de plus que l’on retrouve la constante solaire C = 1383 W.m-2,
ce qui valide la simulation réalisée. Le graphe obtenu sur la figure (3.7) montre de plus que la
polarisation p est d’intensité plus faible que la polarisation s. Ce résultat est conforme à la
table (2.1) qui fournit, pour une lumière incidente non polarisée, en supposant șd égal à șS :
IP
IS
U 0 (1 U 0 ) cos 2 T S
(3.19)
La valeur de ȡ0 étant quasiment nulle, IP / IS est peu différent de cos² șS, inférieur à 1. Le 21
juin, pour ȡ0 = 3 %, on vérifie que IP / IS = 86 %, ce qui confirme le résultat de notre
simulation du rayonnement solaire diffusé en termes de polarisation. La figure (3.9) retrace
l’évolution annuelle de l’intensité de ces polarisations. Le rapport IP/IS varie de 18 à 87 %
entre le 21 décembre et le 21 juin.
86
-2
-1
Rayonnement solaire au niveau du sol x10 (W.m .nm )
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
3
7
Polarisation P
Polarisation S
2
1
0
200
300
400
500
600
700
800
900
1000
Longueur d'onde (nm)
Fig. 3.7 Simulation du flux radiatif solaire détecté par le Lidar observant au zénith à Lyon (45°45’ de
latitude) le 21 juin (23°27’ de déclinaison solaire) à midi. Les polarisations p et s considérées sont
relatives au plan de diffusion solaire.
1.0
I P / IS
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
-20
21 décembre
-15
-10
-5
0
Equinoxes
5
10
15
20
21 juin
Déclinaison solaire (°)
Fig. 3.8 Evolution du rapport IP / IS au cours d’une année. La composante p du rayonnement
solaire diffus est toujours inférieure à sa composante s, considérées sont relatives au plan de
diffusion solaire.
87
3.3 Point de fonctionnement Lidar
3.3.1 Contribution du rayonnement solaire à la mesure Lidar
La contribution du rayonnement solaire diffusé à la mesure Lidar a été étudiée chez de
nombreux auteurs [89, 94, 95]. La technique généralement employée consiste à agir sur
l’intensité du rayonnement solaire diffusé en utilisant un iris de faible diamètre, généralement
un millimètre, disposé à l’entrée du détecteur Lidar. Cette méthode est certes efficace, mais
elle a également pour effet de modifier la compression géométrique du signal Lidar en
réduisant la portée du signal Lidar aux faibles altitudes. Des filtres interférentiels sont ajoutés,
mais une grande sélectivité s’accompagne en général d’une transmission assez faible, ce qui
réduit la quantité de photons détectés. L’utilisation d’interféromètres de Fabry-Pérot a permis
d’observer le spectre Raman rotationnel pur de l’atmosphère durant la journée [94].
Comme nous le verrons de manière détaillée au chapitre 4, le détecteur Lidar résolu en
polarisation sépare les deux polarisations p et s à l’aide de cubes polariseurs : il s’en suit
l’apparition d’une voie de détection de polarisation horizontale, notée H, et d’une voie de
détection de polarisation verticale, notée V. La figure (3.9) permet de comprendre comment
les composantes de polarisation p et s du rayonnement solaire diffus (parallèle et
perpendiculaire au plan de diffusion solaire), se décomposent selon les deux directions,
verticale et horizontale :
§ IV
¨¨
©IH
·
¸¸
¹
§ sin 2 h cos 2 h · § I P ·
¨
¸
¨ cos 2 h sin 2 h ¸ ¨¨ I ¸¸
©
¹© S ¹
(3.20)
h désignant l’angle horaire défini au paragraphe (3.2.1.2). Il est ainsi possible de tracer la
contribution au signal Lidar du rayonnement solaire diffus au cours d’une journée typique de
mesure.
La figure (3.10) présente nos résultats de simulation résolus en polarisation, sur l’exemple de
la journée du 5 mai à Lyon pour laquelle GS = 16°11’ et TS = 29°20’. Le graphe montre qu’il
existe une plage horaire allant de 9 h à 15 h durant laquelle la contribution du rayonnement
solaire diffus est plus importante sur le canal V que sur le canal H. Les deux contributions
sont les plus fortes à midi (h = 0) et dans ce cas, les équations (3.19) et (3.20) donnent : IH /
IV = IP / IS = 76 %, ce qui est vérifié sur la figure.
88
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
Fig. 3.9 Géométrie de détection montrant la position du laser d’émission et du détecteur par rapport
6
-2
Contribution solaire au signal Lidar x10 (W.m )
au plan de diffusion solaire. La polarisation du faisceau laser émis est verticale, la détection de la
lumière se fait selon deux canaux de polarisation parallèle et perpendiculaire à celle du laser.
1,0
IV
IH
0,8
0,5
0,3
0,0
6
7
8
9
10
11
12
13
14
15
16
17
18
Heure solaire (h)
Fig. 3.10 Fond du ciel (W.m-2) à 355 nm en fonction de l'angle horaire à Lyon le 5 mai. Les directions
de polarisation verticale et horizontale sont celles du détecteur Lidar. L’atmosphère est considérée
comme adiabatique sèche sans aérosols. La largeur spectrale du filtre interférentiel est de 3 nm.
89
Nous avons testé le résultat de notre simulation expérimentalement en mesurant les intensités
Lidar IV et IH à l’aide d’un film polariseur (analyseur) inséré dans le détecteur Lidar. La figure
(3.11) présente la configuration du détecteur lors de cette expérience, comprenant un filtre
interférentiel de largeur 3 nm, disposé entre deux lentilles convergentes (L1) et (L2).
L’acquisition du signal a été effectuée à l’aide d’un analyseur transitoire (chapitre 4).
Fig. 3.11 Schéma du dispositif de détection utilisé, l’iris est de 3 mm de diamètre, (L1) et (L2) sont
deux lentilles convergentes, la largeur spectrale du filtre interférentiel est de 3 nm.
La figure (3.12) présente les résultats de la mesure effectuée le 5 mai 2008. La séquence de
mesures (bruit de fond électronique, intensité IV, intensité IH, temps mort de 5 minutes) a été
reproduite toutes les 20 minutes de 8h à 19h30. Entre 9h30 et 14h30, l’intensité du signal de
fond du ciel en polarisation horizontale est bien souvent plus faible que le signal en
polarisation verticale, ce qui est en accord avec la simulation théorique (Fig.3.10). Cependant,
le rapport entre les intensités n’est pas le même que celui donné par la simulation. En effet, la
présence de nuages affecte le signal de fond du ciel de manière significative à cause des
phénomènes de diffusion multiple, ce qui rend la concordance avec les résultats théoriques
plus délicate.
90
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
2.8
V
H
Signal de fond
Tension mesurée par le PM (mV)
2.6
2.4
2.2
2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
08
09
10
11
12
13
14
15
16
17
18
19
20
heure locale
Fig. 3.12 Signal délivré par le PM (mV) en fonction de l’heure de la journée du 5 mai 2008 pour les
deux composantes de polarisation détectés sur le Lidar. La durée de chaque mesure est de 5 min avec
une attente entre deux mesures de 5 min. Grâce à la précision de l’analyseur transitoire, les erreurs de
mesure sont contenues dans la taille des points.
Le 5 mai 2008, le temps était plutôt nuageux
avec la présence de nombreux nuages
d’altitude, principalement des cirrus. Le
cliché satellite a été pris à 13 h le 5 mai 2008
[http://www.sat.dundee.ac.uk].
Le recouvrement de la ville de Lyon par des
nuages d’altitude peut expliquer la quasi égalité
des composantes de fond de ciel mesurées sur le
détecteur Lidar.
Fig. 3.13 Situation météorologique présente sur Lyon le 5 mai 2008 avec voile nuageux.
3.3.2 Choix du point de fonctionnement Lidar
Durant la majeure partie d’une journée de mesure, la composante horizontale H est d’intensité
plus faible que la composante de polarisation verticale V. Il est donc intéressant de faire
91
coïncider la contribution dépolarisée très faible du signal Lidar avec cette composante
horizontale. Dit autrement, la polarisation incidente du laser doit être verticale. A 355 nm, il
est nécessaire d’insérer une lame demi-onde en sortie du laser pour atteindre ce résultat. A
532 nm, la polarisation de l’onde laser incidente est déjà verticale en sortie du laser.
Dorénavant, les indices {// et A} se réfèreront au laser incident, qui est vertical. Ainsi, les
intensités IV et IH seront respectivement notées I// et IA.
Pour rendre compte des propriétés spectrales et de polarisation de la diffusion atmosphérique
dans l’observation Lidar, nous établissons la fonction de point de fonctionnement du Lidar.
Ce terme est choisi par analogie avec l’électronique, pour traduire le fait que l’on recherche le
jeu de paramètres expérimentaux permettant une acquisition Lidar présentant un rapport
signal Lidar sur contribution solaire optimisé. Pour caractériser quantitativement ce point de
fonctionnement, nous introduisons le quotient LSʌ défini par :
LSʌ = Intensité Lidar / Intensité de la contribution de fond de ciel
(3.21)
La notation LSS fait référence au quotient du signal Lidar, noté L et de la contribution du
rayonnement solaire diffus, notée S. Ce rapport entre l’intensité de la lumière rétrodiffusée et
le flux solaire détectés est exprimé en fonction de la largeur spectrale du filtre et de la
polarisation détectée choisie S = {//, A}. Le comportement de LSʌ en fonction de la largeur du
filtre interférentiel est obtenu par la simulation numérique pour les deux longueurs d’onde
choisies pour l’excitation (355 et 532 nm). Nous avons raisonné sur la situation la plus
défavorable pour la mesure Lidar en traitant le cas du 21 juin à midi et en ne prenant en
compte que la seule contribution moléculaire. La figure (3.14) présente le comportement
obtenu pour LSʌ en fonction de la largeur du filtre interférentiel, à 355 nm (graphe, partie a )
et à 532 nm (graphe partie b).
92
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
(a)
(b)
Fig. 3.14 Rapport LSʌ entre le signal Lidar à 1 km et la contribution du rayonnement solaire diffusé à
Lyon le 21 juin à midi. Cas (a) : longueur d’onde excitatrice de 355 nm. Cas (b) : longueur d’onde
excitatrice de 532 nm. L’énergie du faisceau laser incident est de 25 mJ. Les deux composantes de
polarisation S = {//, A} sont définies par rapport à celle du faisceau laser incident.
93
En raisonnant à 355 nm, nous avons mesuré expérimentalement le rapport LS// pour trois
filtres interférentiels de largeur connue : 0,35 nm ; 1,3 nm et 3 nm. La figure (3.15) situe la
position de nos points expérimentaux par rapport à la simulation numérique du rapport LS//.
L’accord est excellent pour les deux filtres les moins sélectifs et il est plutôt satisfaisant pour
le filtre de sélectivité la plus forte, ce qui valide notre approche. Les valeurs mesurées sont
donc cohérentes avec la simulation. La répartition des points de mesure suit bien la
décroissance du rapport en fonction de la largeur spectrale du détecteur.
Fig. 3.15 Simulation et mesures expérimentales du rapport LS// à 1 km en fonction de la largeur
spectrale du filtre interférentiel choisi. La simulation considère une puissance du faisceau laser émis
de 1mJ et une atmosphère moléculaire. La mesure a été réalisée avec trois filtres interférentiels
différents de largeurs spectrales 0,35 nm ; 1,3 nm et 3 nm.
La simulation du rapport LSʌ décrite par les figures (3.14-a) et (3.14-b) permet d’estimer la
largeur ǻȜ du filtre interférentiel et les énergies laser nécessaires pour une détection optimale
du signal Lidar.
Le choix de ǻȜ est réalisé en analysant le comportement du signal perpendiculaire, qui est le
plus sensible à la contribution du rayonnement solaire diffusé. Compte tenu de la définition de
94
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
LSʌ, imposer LSA = 1 fournit un signal Lidar satisfaisant à un kilomètre, qui permet
d’envisager les traitements ultérieurs.
A 355 nm, LSAatteint l’unité pour un filtre interférentiel de largeur spectrale à mi-hauteur de
0,3 nm. Choisir une largeur de filtre interférentiel de seulement 0,3 nm permet d’obtenir un
signal de rétrodiffusion suffisant tout en réduisant la contribution du rayonnement solaire à ce
signal. Un filtre de meilleure sélectivité aurait certes pour effet de réduire encore la
contribution solaire, mais cette réduction risquerait cette fois de se faire au détriment du
signal issu des bandes rotationnelles de la diffusion Raman. En effet, dans le cas du diazote, la
première raie Raman rotationnelle du diazote est située à seulement 12 cm-1 de la raie
Cabannes, soit, à 355 nm, 0,15 nm seulement. D’autre part, les filtres interférentiels de faible
largeur spectrale sont relativement sensibles aux gradients de température et d’humidité, ainsi
qu’à leur positionnement. Enfin, diminuer encore davantage la largeur du filtre interférentiel
(ǻȜ = 0,1 nm) supposerait d’utiliser un laser fonctionnant en mode injecté, ce qui rend
l’expérience particulièrement coûteuse. Pour l’ensemble de ces raisons, le choix d’une largeur
de filtre interférentiel égale à 0,3 nm à 355 nm constitue un optimum. De plus, l’énergie laser
mise en jeu dans la simulation reste raisonnable, égale à 25 mJ. Avec cette énergie, on
constate sur la figure (3.14-a) que LS// peut dépasser largement l’unité.
A 532 nm, la situation est toutefois moins critique puisque si l’on choisit ǻȜ = 0,3 nm, le
rapport LSAatteint 2,5. Les arguments présentés à 355 nm restent toutefois encore valables et
pour 25 mJ d’énergie par impulsion laser, la figure (3.14-b) montre que LS// peut dépasser
largement l’unité.
Ainsi, à 355 comme à 532 nm, une plage expérimentale est accessible à l’expérimentateur
Lidar, qui peut, pour une largeur de filtre interférentiel de 0,3 nm, obtenir des signaux Lidar
présentant un rapport signal / contribution du rayonnement solaire optimisé, pour des énergies
laser mises à jeu raisonnables, de l’ordre de quelques dizaines de milliJoules.
95
3.4 Conclusions
Un de nos objectifs majeurs est de réaliser un suivi quotidien des aérosols urbains, en
s’intéressant notamment à l’information de polarisation, qui donne accès à la phase
thermodynamique de ces aérosols. Cette information de dépolarisation sur les aérosols, parce
qu’elle est en général très faible, est particulièrement difficile à mesurer. Pour réaliser un tel
suivi, tout en étant capable de mesurer de très faibles signaux de dépolarisation, il est
nécessaire de maîtriser chacun des paramètres expérimentaux intervenant dans la plate-forme
Lidar ou dit autrement, de déterminer un point de fonctionnement optimisé pour le Lidar.
Ce chapitre 3 a permis de répondre à cette question en identifiant un point de fonctionnement
Lidar, notamment à la longueur d’onde de 355 nm.
Dans un premier temps, nous avons rappelé le principe Lidar en indiquant notamment le
comportement associé lorsqu’on s’intéresse aux composantes de polarisation du signal. Nous
avons ensuite présenté une simulation numérique du signal Lidar, réalisée à partir des sections
efficaces de diffusion moléculaires présentées au chapitre 2, sous l’hypothèse d’une
atmosphère moléculaire claire.
La contribution du rayonnement solaire diffusé par l’atmosphère au signal Lidar a ensuite été
évaluée numériquement puis validé expérimentalement. Notre approche a consisté à
s’intéresser non pas seulement à l’intensité des photons solaires diffusés mais à agir
également sur leur polarisation. En simulant numériquement l’intensité solaire parvenant sur
le détecteur Lidar pour chaque composante de polarisation de la lumière solaire, nous avons
pu estimer sa contribution à la mesure Lidar pour chacune de ces composantes. Ces deux
contributions n’étant pas identiques, nous avons accordé la détection des faibles signaux de
dépolarisation sur la composante de polarisation solaire la plus faible.
Enfin, l’estimation du rapport du signal Lidar au signal de fond de ciel, à hauteur de la P.B.L.,
à 1 kilomètre d’altitude, a permis de répondre à la question initiale du choix du point de
fonctionnement Lidar. A 355 nm, pour des énergies laser raisonnables (quelques dizaines de
milliJoules), une largeur de filtre interférentiel de 0,3 nm correspond à un optimum puisqu’un
filtre plus sélectif n’intégrerait plus le signal moléculaire et qu’un filtre de sélectivité moindre
96
Chapitre 3: Point du fonctionnement du Lidar
rendrait la contribution du rayonnement solaire diffusé prépondérante par rapport à l’intensité
du signal Lidar à mesurer.
Ce point de fonctionnement Lidar étant maintenant connu, notamment à 355 nm, nous
pouvons envisager la réalisation expérimentale d’un détecteur Lidar multi-spectral sensible en
polarisation. La construction de ce détecteur et sa spécification sont l’objet du prochain
chapitre. Son utilisation, et notamment son intérêt pour accéder aux propriétés physiques des
aérosols atmosphériques urbains, sera l’objet du cinquième et dernier chapitre de ce travail.
97
98
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
Chapitre 4
Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
Ce chapitre est consacré à l’élaboration, l’optimisation et la spécification optique du détecteur
Lidar multi – spectral sensible en polarisation. Une première partie, intitulée avant – propos,
rappelle le contexte et l’intérêt d’effectuer des mesures Lidar à plusieurs longueurs d’onde et
sensibles en polarisation. Le paramètre de dépolarisation d est introduit, plutôt que le
traditionnel rapport de dépolarisation linéaire G, conformément aux publications récentes de
C.J. Flynn [95] et G. Gimmestad [88]. La plate-forme Lidar de Lyon est ensuite présentée au
paragraphe (4.2), avec sa source laser (paragraphe (4.3)). La quatrième et dernière partie est
consacrée spécifiquement au détecteur Lidar multi – spectral (UV – VIS – IR) sensible en
polarisation. Après une description générale, la sensibilité mécanique et la sensibilité optique
du détecteur sont présentées en détail. Nous montrons que cette spécification modifie la
perception que l’on a du phénomène de dépolarisation par rapport à celle que l’on aurait en
présence d’un détecteur idéal. A notre connaissance, une telle étude systématique n’est pas
fréquente dans la littérature. Elle est nécessaire dans notre approche, dans la mesure où l’on
s’intéresse à un détecteur capable de fonctionner sur une large gamme spectrale, allant de
l’ultraviolet au proche infrarouge, ce qui implique la présence d’un grand nombre de
composants optiques, parfois communs à plusieurs voies de détection. Le chapitre s’achève
par l’écriture de la matrice de transfert optique du détecteur, permettant de corriger les
imperfections de notre détecteur et de restituer l’information de dépolarisation telle qu’elle a
été générée par le processus de rétrodiffusion dans l’atmosphère.
4.1 Avant propos
La réponse des particules fines et ultra - fines de l’atmosphère à une excitation optique laser
est fonction de leur taille. Nous avons vu au chapitre 2, à la figure (2.14), que l’extinction
optique des particules de taille voisine de 300 nm est plus importante dans le domaine UV, à
355 nm, que dans le domaine visible, à 532 nm. La rétrodiffusion optique, lorsqu’elle est
étudiée à plusieurs longueurs d’onde, permet ainsi d’accéder aux propriétés physiques de
99
l’aérosol étudié, comme par exemple sa taille ou encore sa forme ou sa phase
thermodynamique.
Ce chapitre propose de décrire l’onde rétrodiffusée en prenant en compte la nature vectorielle
de la lumière (état de polarisation). Comme indiqué au chapitre 2, la diffusion de la lumière
par une particule de l’atmosphère peut être décrite par une matrice 4 × 4, appelée matrice de
Mueller. Connaître ces seize composantes est en général une tâche très complexe [96]. Ce
sujet a connu un regain d’intérêt avec l’apparition de détecteurs Lidar possédant une détection
multi-spectrale sensible en polarisation. K. Sassen [97] démontra la possibilité de discriminer
les cristaux de glace des nuages remplis de gouttes de pluie. La technique Lidar sensible en
polarisation a également été utilisée pour identifier le type de nuages polaires stratosphériques
(PSC) [84, 97-99]. Elle a permis de réaliser des profils d’aérosols et de discriminer de
manière non ambigüe les aérosols désertiques des autres types d’aérosols [100-102] et les
Lidar embarqués, comme dans le projet CALIPSO, possèdent une voie de détection sensible
en polarisation [103].
4.1.1 Dépolarisation d’un signal Lidar
Ce paragraphe introduit le phénomène de dépolarisation et propose d’étudier son application
dans le cas de l’activité Lidar. Relativement récente dans la communauté Lidar, l’approche
que nous proposons a été développée notamment par G. Gimmestad et C.J. Flynn [88, 95].
Cette approche permet de décrire le phénomène de dépolarisation Lidar en accord avec le
formalisme utilisé pour décrire la diffusion optique et les vecteurs de Stokes.
Pour le « Lidariste », le terme de dépolarisation fait référence à un phénomène de
rétrodiffusion atmosphérique au cours duquel l’état de polarisation de l’onde lumineuse est
modifié. Au chapitre 2, nous avons montré que les processus de diffusion doivent être traités
par la théorie de Mie pour les particules sphériques, et de façon plus générale en introduisant
le vecteur de Stokes [I, Q, U, V], notamment pour des particules asphériques. Lorsque le
centre diffusant est sphérique, la matrice de Mueller, qui relie le vecteur de Stokes incident et
rétrodiffusé est diagonale [88]:
100
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
§1
¨
¨0
M= ¨
0
¨
¨0
©
0 0 0·
¸
1 0 0¸
0 1 0 ¸
¸
0 0 1¸¹
(4.1)
de sorte que ce processus préserve la polarisation : la dépolarisation d’un centre diffusant
sphérique est nulle [104]. Dans le cas de particules quelconques et de plus orientées de
manière aléatoire, la matrice de Mueller devient très complexe à évaluer. Une description
complète du processus de diffusion requiert la mesure de diffusion dans les bases de
polarisations linéaire et circulaire et ceci sous plusieurs angles [39]. La mesure en
rétrodiffusion est alors limitante et ne permet qu’une description partielle des propriétés de
diffusion. En effet, sous cet angle de diffusion, la décomposition selon la base circulaire n’a
plus de sens. La mesure lidar est extrêmement sensible aux variations de l’état de polarisation
de l’onde incidente. Une décomposition dans la base linéaire de polarisation du signal optique
rétrodiffusé permet d’extraire, une première approximation du taux de polarisation du milieu
diffusant. Plusieurs auteurs se sont intéressés au cas très concret de particules non
sphériques comme Biele [105], M. Del Guasta [106] ou encore C.J. Flynn [95] ou plus
récemment M. Haymann [107]. Sous l’hypothèse d’une diffusion simple, la matrice de
diffusion de Mueller s’écrit :
0
§1
¨
¨0 1 d
M= ¨
0
0
¨
¨0
0
©
0
0 ·
¸
0
0 ¸
d 1
0 ¸
¸
0
2d 1¸¹
(4.2)
en désignant par d la fraction de la lumière qui n’est plus polarisée après le processus de
diffusion. De par sa définition, d est une quantité comprise entre zéro et un, et mesure la
propension du milieu diffusant à dépolariser l’onde lumineuse incidente, ce qui peut être
facilement vérifié : en faisant d = 0, l’équation (4.2) se réduit à l’équation (4.1). Ainsi, le
paramètre d est une quantité de choix pour évaluer la dépolarisation des aérosols
atmosphériques. Cette approche, novatrice, a le mérite de réunir deux formalismes
généralement distincts : celui de l’équation Lidar, et celui des matrices de Stokes très utilisé
en optique de polarisation.
Une autre approche, généralement adoptée dans la communauté Lidar jusqu’à une époque très
récente, consiste à quantifier le phénomène de dépolarisation par l’atmosphère en introduisant
le rapport de dépolarisation linéaire G, défini par [97] :
101
į (Ȝ, z) =
PA (O , z )
P// (O , z )
(4.3)
le rapport des signaux mesurés sur les voies de détection perpendiculaire et parallèle
relativement à la polarisation du laser incident. Au chapitre 3 (équation (3.7)), nous avons
indiqué comment l’équation Lidar était modifiée en présence d’une détection sensible en
polarisation : chacun des termes est modifié par la présence d’une polarisation S = {//, A},
définie parallèlement ou perpendiculairement à la direction de polarisation du laser incident.
En adoptant les notations de l’équation (3.7), il vient, pour un détecteur idéal,
G (O, z) =
E A (O , z )
E // (O , z )
(4.4)
en supposant, comme généralement admis, que l’extinction optique D ne dépend pas de l’état
de polarisation de l’onde électromagnétique. Comme souligné dans deux papiers récents
[88][107], les notations E// et EA sont quelque peu abusives, en ce sens que des centres
diffusants possédant une orientation aléatoire ne peuvent diffuser la lumière dans deux
directions orthogonales. Pour lever la confusion dans les notations E// et EAG. Gimmestad a
établi les relations suivantes :
E //
(1 d / 2) E EA
( d / 2) E
(4.5)
De plus, lorsque la polarisation incidente est linéaire, le lien entre d et G, est donné par la
relation non linéaire suivante :
d=
2G
1 G
(4.6)
Ainsi, dans la limite de faibles dépolarisations, d et G peuvent différer d’un facteur 2. Nous
utiliserons préférentiellement le paramètre d pour mesurer le degré de dépolarisation de
l’atmosphère, se référant ainsi à la proposition de G. Gimmestad et C.J. Flynn [88, 95] : le
traitement de l’information de dépolarisation Lidar est ainsi inclus dans le formalisme plus
général de la diffusion optique, des matrices de Mueller et des vecteurs de Stokes.
102
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
4.1.2 Enjeux liés à la construction du détecteur multi-spectral
La présence de lumière polarisée dans la voie de détection perpendiculaire à la direction de
polarisation du laser est la signature de la présence de particules non sphériques. Comme
indiqué par N. Kolev [108], après un épisode de forte pluie, le rapport de dépolarisation G est
faible, en raison du lavage de l’atmosphère, alors composée de seules petites particules. Au
contraire, durant un épisode anticyclonique, une forte accumulation de poussières et
d’aérosols d’origine anthropogène peut se produire : le rapport de dépolarisation G prend alors
des valeurs beaucoup plus élevées. De plus, si la dépolarisation est généralement la signature
de la présence de particules non sphériques, de la dépolarisation peut également être obtenue
par diffusion multiple, même sur des particules sphériques. Ainsi, la mesure de l’information
de polarisation Lidar est tout à fait essentielle.
En parallèle, l’étude du comportement du paramètre de dépolarisation d en fonction de la
longueur d’onde O permet d’accéder à la distribution de taille des centres diffusants non
sphériques [104, 109]. Les calculs réalisés par D. Duncan et M.E. Thomas [110] montrent que
la loi de variation GL = f(Ȝ) indique le rapport d’aspect des centres diffusants, une conclusion
confirmée par les travaux récents de M.C. Galvez [111] qui utilise le formalisme T-Matrix
pour caractériser la taille de particules de glace.
Ainsi, développer un détecteur Lidar multi-spectral sensible en polarisation est donc
particulièrement intéressant. La première mesure Lidar sensible en polarisation à deux
longueurs d’onde a été réalisée par Sugimoto [112] à partir des longueurs d’onde 532 et 1064
nm. Notre objectif étant davantage orienté vers les particules fines et ultra – fines de
l’atmosphère, nous avons construit un détecteur sensible en polarisation fonctionnant dans le
domaine UV à la longueur d’onde de 355 nm et dans le domaine visible à la longueur d’onde
de 532 nm. Mesurer la dépolarisation d’aérosols atmosphériques dans l’UV n’est pas à priori
facile, en raison de la forte contribution du signal moléculaire en 1 / O4.
4.2 Plate-forme Lidar de Lyon
Ce paragraphe présente la plate-Lidar construite à Lyon au cours de ce travail. Les principales
caractéristiques de la station Lidar sont indiquées et les principaux choix effectués sont
détaillés.
103
La figure (4.1) présente de manière schématique la station Lidar de l’Université de Lyon,
située à la position géographique (45°49’ N, 4°52’ E) à 170 mètres d’altitude. Les impulsions
laser sont émises par un laser Nd :YAG cadencé à 10 Hz et propagées dans l’atmosphère par
l’intermédiaire des deux miroirs métalliques (M1) et (M2) et de l’ellipse (ME), positionnée à
45° sur un chariot permettant d’émettre les impulsions laser verticalement, directement dans
l’atmosphère. L’axe d’émission des photons laser, tout comme celui de la glissière supportant
le chariot, est orienté dans le sens Ouest – Est. Les photons rétrodiffusés sont collectés à
l’aide d’un télescope de Newton d’ouverture numérique 1/3 de focale f’T = 600 mm (diamètre
du miroir primaire (MP), concave, de 200 mm). Un miroir secondaire (MS), plan et de forme
elliptique (non visible sur la figure), dirige les photons rétrodiffusés vers le détecteur Lidar
(D), situé dans le plan horizontal (xOy).
Fig 4.1 Schéma du dispositif expérimental Lidar. Le faisceau laser est transmis vers l’atmosphère par
trois miroirs métalliques (M1, M2 et ME), la lumière rétrodiffusée est collectée par le miroir elliptique
(ME) et dirigée vers le miroir primaire (MP) du télescope de foyer 600 mm. Elle est ensuite réfléchie
à 90° de l’axe du télescope par le miroir secondaire (MS) (masqué par le détecteur sur la figure) avant
d’atteindre le détecteur. L’optique d’émission est détaillée sur la figure (4.2).
Afin de réduire la contribution du rayonnement solaire au signal Lidar, un diaphragme de
diamètre d est inséré au foyer du télescope. Cet iris modifie la taille de l’image détectée, ce
qui induit une forte variation de l’intensité du signal rétrodiffusé dans les premiers mètres de
propagation. Cet effet est mesuré par le terme de compression géométrique G(z) du signal
Lidar introduit au chapitre 3, et compris entre zéro et un. La compression géométrique dépend
de la divergence du laser, de la distance séparant l’axe du télescope de l’axe d’émission des
photons laser, de l’ouverture numérique du télescope et du diamètre d de l’iris. Un
104
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
programme de simulation numérique écrit sous Labview a permis d’évaluer la fonction G(z)
en intégrant ces différents paramètres. La table (4.1) indique l’altitude z minimale à partir de
laquelle le faisceau incident est totalement imagé par le télescope, i.e. G(z) = 1. Pour d = 3
mm, la simulation numérique montre que le télescope, de diamètre f/3, sonde les aérosols
urbains de la couche limite planétaire à partir de 100 mètres. Ce diamètre correspond à un
champ de vue du télescope de d / f’T = 3 / 600 = 5 milliradians.
Tab. 4.1 Compression géométrique du signal Lidar en fonction du diamètre d de l’iris, pour une
divergence du laser de 1 milliradian. La simulation numérique est effectuée à 355 nm, sans décalage
entre l’axe laser et l’axe du télescope, perpendiculaire au miroir primaire (situation on-axis).
Diamètre d de l’iris (mm)
1
2
3
Altitude z minimale pour laquelle G(z) = 1
240 m
120 m
80 m
La définition de l’axe optique du télescope et ceci relativement au faisceau laser et au
détecteur est primordiale. A cette fin, nous avons développé un schéma opto-mécanique
respectant les tolérances de la mesure Lidar (milliradian) et une procédure d’alignement de
ces trois éléments, détaillée à l’annexe B.
4.3 La source Laser du Lidar
La partie émission du Lidar est composée d’un laser à impulsions Nd :YAG (BMIndustries)
possédant un de taux de répétition de 10 Hz et des durées d’impulsions de 20 ns. La longueur
d’onde fondamentale de 1064 nm peut être modifiée grâce à des cristaux doubleurs et
tripleurs de fréquence, permettant la génération de seconde et de troisième harmonique (532
et 355 nm). Un amplificateur permet d’augmenter l’énergie laser disponible qui atteint
typiquement 30 mJ à 355 nm. Une fois l’accord de phase réalisé, le mode du laser est
Gaussien et sa divergence est de 1 milliradian. Les impulsions laser sont commandées par un
signal de synchronisation, généré sur la sortie analogique d’une carte d’acquisition
Daqboard500 (16 bits, 200 kHz de fréquence d’échantillonnage), qui sert d’horloge externe
pour la séquence de tirs laser. La séquence débute par le déclenchement des lampes à éclairs
et se termine par celui de la cellule de Pockels, environ 200 microsecondes plus tard. Ce
pilotage en mode externe permet de réaliser des économies d’énergie, tout en augmentant la
sécurité des personnes et la durée de vie du matériel.
105
La figure (4.2) précise le dispositif optique utilisé en sortie de la cavité laser pour définir la
polarisation (horizontale ou verticale) choisie pour chaque longueur d’onde (355, 532 nm) et
propager les photons incidents vers les miroirs d’émission (M1), (M2) et (ME). L’état de
polarisation des photons laser est très bien défini. Sa direction est par contre modifiée par les
différents éléments optiques de guidage du faisceau. Pour définir correctement cette direction
de polarisation et ceci pour chaque longueur d’onde d’excitation laser (355, 532 nm), un cube
polariseur présentant une haute tenue au flux et un rapport d’extinction élevé est inséré sur le
chemin optique. A 355 nm, le rapport d’extinction Tp / Ts, défini au paragraphe (4.4), est
supérieur à 250 :1 et la polarisation en sortie de la cavité laser est horizontale. Comme indiqué
en fin de chapitre 3, la lame demi-onde à 355 nm permet d’accorder les signaux de
dépolarisation, qui peuvent être de très faible intensité, sur la composante de polarisation de la
diffusion solaire la plus faible. De plus, elle sera utilisée pour calibrer nos signaux. Après
traversée de la lame demi-onde, deux iris de diamètre de fermeture inférieur au millimètre,
définissent l’axe optique d’émission du laser à 355 nm. La visualisation d’anneaux de
diffraction ou encore l’utilisation de papier diffusant a permis de définir cet axe de façon très
précise. Mentionnons que cet axe optique coïncide avec celui de la glissière portant le miroir
elliptique (ME) d’émission et de collection des photons. A 532 nm, le taux de polarisation du
cube utilisé est de 1000 : 1 et la polarisation du laser en sortie de cavité est verticale : la lame
de demi-onde sert cette fois exclusivement à calibrer nos signaux. Les impulsions laser à 532
nm sont émises selon un axe parallèle à l’axe optique défini à 355 nm, la distance à l’axe étant
de 10 mm.
Fig. 4.2 Optique d’émission utilisée en sortie de la cavité laser. Après la traversée de cubes
polariseurs, une lame demi-onde permet de choisir une polarisation incidente verticale. Deux iris de 1
mm de diamètres définissent l’axe optique du laser d’émission.
106
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
Détecteur multi-spectral sensible en polarisation
Ce paragraphe détaille la construction et la spécification des composants optiques et
mécaniques du détecteur multi-spectral sensible en polarisation. Après une description très
générale du détecteur, sa sensibilité mécanique puis sa sensibilité optique sont présentées
grâce à une étude systématique du rôle de chaque composant. Cette étude de sensibilité est
essentielle car elle permet d’établir en fin de chapitre la matrice de transfert optique du
détecteur, en adoptant la décomposition linéaire de la polarisation de la diffusion optique, et
en spécifiant les composantes de polarisation et la voie de détection choisie.
4.3.1 Description générale
Nous avons conçu un détecteur multi-spectral sensible en polarisation sur la base des
simulations numériques présentées aux chapitres 2 et 3. Les quantités physiques mesurables
avec ce détecteur sont le coefficient de rétrodiffusion Edes particules atmosphériques aux
longueurs d’onde de 355 et 532 nm, leur extinction D à 387 et à 607 nm, et le paramètre de
dépolarisation d ou le rapport de dépolarisation linéaire į à 355 et à 532 nm. Ce détecteur peut
ainsi être noté sous la forme abrégée 2D + 2E + 2G, signifiant que l’extinction, la
rétrodiffusion et la dépolarisation sont mesurées à deux longueurs d’onde différentes.
La figure (4.3) est une vue de dessus du détecteur, dont les dimensions typiques sont 30 × 30
cm². Les photons rétrodiffusés pénètrent dans le détecteur par l’iris d’entrée (d
3 mm)
positionné au foyer F’T du télescope. Après traversée de la lentille de collimation (L1), plan –
convexe et de focale 30 mm, les photons sont dirigés en fonction de leur longueur d’onde Ȝ et
de leur polarisation S= {//, A} vers un photomultiplicateur à l’aide de lames dichroïques et de
cubes polariseurs. Nous désignerons par OSla voie de détection correspondante à la détection
de photons de longueur d’onde O et de polarisation S. Dans sa version actuelle, le détecteur
possède six voies de détection, quatre d’entre elles étant résolues en polarisation. Ces voies
sont obtenues à partir de quatre lames dichroïques (LD) disposées tête-bêche sur l’axe optique
x du détecteur, les propriétés optiques de ces lames seront détaillées au paragraphe (4.4.3).
On mesure ainsi la diffusion élastique à 355 et 532 nm (LD UV et LD VIS) ainsi que la
diffusion inélastique Raman vibrationnelle du diazote dans l’UV (LD Raman UV) et dans le
visible (LD Raman VIS). Le spectre Raman vibrationnel étant situé à 2331 cm-1 de la raie
d’excitation laser, par pompage à 355 nm (resp. 532 nm), nous observons la diffusion Raman
107
vibrationnelle à la longueur d’onde de 387 nm (resp. 607 nm). Nous allons détailler chacune
des six voies de détection : 355//, 355A, 532//, 532A, 387 et 607 nm. Le long de l’axe x du
détecteur, les photons rétrodiffusés à 1064 nm pourront être détectés dans un développement
ultérieur de l’expérience.
L’implémentation du détecteur sur la plate-forme Lidar est détaillée à l’annexe B. Elle est
réalisée en rendant orthogonaux l’axe optique du détecteur, défini par son iris d’entrée et son
iris de sortie, et l’axe du faisceau laser d’émission. Comme tout solide, le détecteur possède
trois degrés de liberté de translation et trois degrés de liberté par rotation autour des trois axes
de l’espace : l’axe x, ou axe optique du détecteur, l’axe y ou axe du télescope, l’axe z ou
verticale.
Fig. 4.3 Vue de dessus du détecteur Lidar construit à Lyon. Relativement compact, le détecteur
comprend plusieurs voies de détection : 355//, 355A, 532//, 532A, 387 et 607 nm, destinées à mesurer la
diffusion élastique et inélastique des photons rétrodiffusées par l’atmosphère urbaine.
108
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
Dans chacune des six voies de détection, la lumière rétrodiffusée est collectée sur la
photocathode d’un photomultiplicateur à l’aide d’une lentille de focalisation (L2), planconvexe et munie d’un traitement anti – reflet. Nous avons ajusté la distance séparant la
lentille de focalisation de la photocathode afin d’imager les photons rétrodiffusés à partir
d’une altitude de 100 mètres. Lorsque la rétrodiffusion a lieu à 100 mètres du sol, les photons
convergent légèrement après le foyer du télescope, ce qui rend le faisceau émergent de la
lentille (L1) divergent et modifie la focalisation par la lentille (L2). Nos calculs montrent que
pour les voies de détection à 532 et 607 nm, situées à 300 mm de la lentille (L1), la surface
éclairée de la photocathode est un disque de diamètre inférieur à celui de la zone
photosensible (8 mm). De plus, les photons rétrodiffusés à une distance très éloignée,
supérieure à 1 km, convergent sur un disque de rayon 4 mm à hauteur de la photocathode du
photomultiplicateur. Nous éclairons ainsi quasi uniformément la surface de la photocathode,
et ce point est très important pour la qualité des signaux Lidar [113]. L’ensemble des
détecteurs a été choisi pour optimiser le rendement quantique de détection (sensibilité de
plusieurs dizaines de mA.W-1 à la longueur d’onde de détection) tout en ayant un courant
d’obscurité (dark current) extrêmement faible (compris entre 0,02 et 1,8 nA).
4.3.1.1 Voies de détection dans le domaine UV
On donne ici une description détaillée de chacune des voies de détection associée au domaine
UV : 355//, 355A et 387 nm. Le réglage et la spécification des composants optiques de
chacune des voies sont détaillés aux paragraphes (4.4.2) et (4.4.3), consacrés à l’étude de la
sensibilité mécanique et optique du détecteur.
(a) Voies de détection de la diffusion élastique (355// et 355A)
La figure (4.4) est un schéma en coupe de la voie de détection élastique à 355 nm (coupe A–
A, figure 4.3). Les composantes de polarisation de l’onde laser rétrodiffusée sont séparées en
utilisant des cubes polariseurs en silice fondue de taille 20 mm, traités anti-reflet à plus de
99,5 % sur chaque face (UPBS-355-100, Melles Griot). Chaque composante de polarisation
est détectée à partir de deux cubes polariseurs, ce qui améliore le rapport d’extinction du
détecteur optique.
109
Fig. 4.4 Coupe A–A du détecteur (Cf. figure 4.3). Après réflexion par la lame dichroïque LD UV, les
deux composantes de polarisation sont séparées par le premier cube polariseur. Son imperfection est
corrigée par les deux cubes supplémentaires. Sur chaque voie de détection, un filtre interférentiel, une
lentille de focalisation (L2) et un photomultiplicateur (PM) complètent le dispositif.
La largeur des filtres interférentiels (ǻȜ = 0,35 nm) est choisie en fonction des résultats de la
simulation de la diffusion optique moléculaire et du rayonnement solaire proposés au chapitre
3. La figure (4.5) précise la réponse spectrale de ces filtres, que nous avons vérifiée avec un
spectromètre à transmission.
Fig. 4.5 Transmission des filtres interférentiels utilisée pour les deux voies de détection à 355 nm. Le
filtre dont la transmission est la plus élevée (49 %) est utilisé pour détecter la composante Lidar
dépolarisée.
110
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
Leur transmission atteint 41 ou 49 %, l’atténuation en dehors de la bande passante est
excellente (10-5 sur l’ensemble du spectre UV – VIS) mais la longueur d’onde centrale diffère
légèrement de la longueur d’onde souhaitée, en toute rigueur égale à 1064,1 / 3 = 354,7 nm en
diffusion élastique [114]. Pour optimiser sa transmission à la longueur d’onde à détecter, nous
avons incliné chaque filtre interférentiel de un à deux degrés suivant ainsi la méthode décrite
dans l’article [59], déjà utilisée au chapitre 2 pour visualiser la diffusion Raman
vibrationnelle.
(b) Voie de détection de la diffusion Raman (387 nm).
La simulation numérique du chapitre 2 a montré que les sections efficaces de diffusion Raman
sont de trois à quatre ordres de grandeur inférieures à celles correspondant à la diffusion
élastique. Nous avons supprimé les résidus du faisceau de pompe à 355 nm en utilisant un
filtre passe-haut à 355 nm de densité optique 6. Un filtre interférentiel, centré sur la longueur
d’onde de 387 nm, possédant une transmission de 30 %, une largeur totale à mi-hauteur de 2
nm et une atténuation hors bande supérieure à 10-4, complète cette voie de détection.
Remarque : La lame dichroïque LD Raman UV (Omega Filters, DCLP 450) réfléchit les photons de
longueur d’onde comprise entre 380 et 420 nm avec une efficacité supérieure à 98 %. Dans un
développement ultérieur de l’expérience, il est prévu de mesurer le spectre Raman vibrationnel de
l’eau dans les phases liquide (398 nm) et vapeur (408 nm). Pour cette raison, la voie de détection
Raman UV possède une seconde lame dichroïque (Omega Filters, DRSP395), qui transmet la longueur
d’onde de 387 nm avec une efficacité de 95 %, tout en réfléchissant les longueurs d’onde de 398 et
408 nm avec de très bonnes efficacités, respectivement égales à 78 et 98 %.
4.3.1.2 Voies de détection dans le domaine du visible
(a) Voies de détection de la diffusion élastique (532// et 532A)
La figure (4.6) présente une vue en coupe de la voie de détection élastique à 532 nm (coupe
B–B, figure 4.3). Les composantes de polarisation 532// et 532A sont séparées à l’aide d’un
cube polariseur de taille 20 mm, traité anti-reflet à plus de 99,5 % sur chaque face (PBS-532100, Melles Griot) et le rapport d’extinction est amélioré en ajoutant un second polariseur
linéaire ou analyseur. La transmission de ces analyseurs n’est pas très élevée et atteint
seulement 30 %. Les deux filtres interférentiels, identiques et de largeur 0,3 nm, ont une
111
transmission de 35 % et une atténuation en dehors de la bande passante assez élevée,
correspondant à une densité optique de 4.
Fig. 4.6 Coupe B–B du détecteur (voir figure 4.3). Après réflexion par la lame dichroïque LD VIS, les
deux composantes de polarisation sont séparées par le premier cube polariseur, suivi d’un analyseur.
Un filtre interférentiel, la lentille de focalisation (L2) et un photomultiplicateur (PM) complètent le
dispositif de détection optique.
(b) Voie de détection de la diffusion Raman (607 nm)
La voie de détection Raman VIS est construite selon un schéma identique à celui proposé
pour la voie Raman UV, un filtre passe-haut à 532 nm, de densité optique 6, permettant
d’éliminer les résidus du pompage à 532 nm. La diffusion Raman vibrationnelle du diazote
est détectée après réflexion sur une lame dichroïque (Omega Filters, DCLP630) possédant
une réflectivité supérieure à 95 % à 607 nm. Un filtre interférentiel à 607 nm, de largeur 2 nm,
d’atténuation hors bande de 10-4, et de maximum de transmission de 30%, complète le
dispositif. L’intérêt de la lame dichroïque DCLP630 correspond à un développement ultérieur
de l’expérience : grâce à la présence de cette lame dichroïque, la détection de la diffusion
Raman vibrationnelle de l’eau, en phase liquide (633 nm) comme gazeuse (660 nm), est ainsi
planifiée.
112
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
4.3.2 Sensibilité mécanique
Pour pouvoir comparer les signaux Lidar obtenus sur deux voies de détection différentes,
chacune de ces voies doit sonder le même volume de l’atmosphère, ce qui suppose un
alignement mécanique de grande précision, au milliradian près. Une autre justification à cette
démarche est le nécessaire parallélisme qui doit exister entre le plan de polarisation du laser et
les voies de détection parallèles à la polarisation du laser, à 355 et à 532 nm. D’après K.
Sassen [97], un parallélisme approximatif constitue une des sources majeures d’erreurs dans
les mesures de dépolarisation.
Pour l’ensemble de ces raisons, nous avons opté pour un détecteur réalisé uniquement à partir
de composants mécaniques Linos, possédant une rigidité et des spécifications permettant de
répondre à ce niveau d’exigence. Lors de l’assemblage du détecteur, la fixation des différentes
pièces mécaniques les unes par rapport aux autres (cubes, supports de lentilles) a été vérifiée à
l’aide d’une jauge de contrainte sur une plaque de marbre. Nous n’avons pas constaté de
défaut de planéité à hauteur de la pièce portant les cubes polariseurs, à 355 comme à 532 nm,
ainsi ajustés de façon parfaitement horizontale. Le long de l’axe optique x du détecteur, les
défauts de planéité mesurés sont très inférieurs à la tolérance souhaitée de 1 milliradian : sur
une longueur de 160 mm, des défauts de planéité inférieurs à 50 micromètres ont été mesurés.
Une fois le bâti du détecteur assemblé, nous avons fixé le détecteur sur une mini-table
optique, plane, permettant dans la phase ultime, de le transporter aisément tout en conservant
la précision des réglages effectués. L’axe x du détecteur a été repéré par deux iris de diamètre
1 mm grâce à un laser He – Ne d’alignement. Nous avons ensuite inséré successivement
chacune des lames dichroïques en les collant par un point d’araldite sur un support visible sur
la figure (4.3), orientable en rotation autour des axes x et z et en translation le long de l’axe y.
Sur chaque voie de détection, nous avons orienté la lame dichroïque à 45° et contrôlé ce
réglage à l’aide de deux iris disposés le long de la voie de détection en cours de réglage. La
visualisation d’anneaux de diffraction et l’utilisation de papier diffusant a permis d’affiner la
précision du réglage, meilleure que 1 mm sur un mètre, c'est-à-dire meilleure que le
milliradian. En raison de la disposition choisie pour les quatre lames dichroïques principales
(en position tête-bêche) et de leur épaisseur commune (les effets dus à la réfraction se
compensant deux à deux), l’axe optique du détecteur est indépendant de la présence des
quatre lames. En raison du dichroïsme des lames, il a fallu repérer l’axe du détecteur à l’aide
d’une lame de quartz et de deux iris, visibles sur la figure (4.7), puis utiliser des sources laser
113
correspondants aux différentes voies de détection : laser YAG doublé ou triplé en fréquence
pour les longueurs d’onde de 355 et 532 nm, source OPO accordable sur la gamme 370 – 660
nm pour les longueurs d’onde de 387 et 607 nm. Une telle procédure a été reconduite pour
implémenter les différentes lames dichroïques au sein des différentes voies de détection
Raman. Cette procédure a permis de s’assurer que chaque voie de détection sonde le même
volume d’atmosphère à un milliradian près.
4.3.3 Sensibilité optique
Ce paragraphe détaille le réglage et la caractérisation spécification des différents composants
optiques du détecteur Lidar. Nous allons voir que les grandeurs optiques réelles de
composants modifient la perception que l’on a du phénomène de dépolarisation par rapport à
celle que l’on aurait en présence d’un détecteur idéal dans lequel la réflectivité des lames
dichroïques et des cubes polariseurs serait de 100 %. A notre connaissance, une telle étude
systématique n’est pas fréquente dans la littérature. Elle est nécessaire dans notre approche,
dans la mesure où l’on s’intéresse à un détecteur capable de fonctionner sur une large gamme
spectrale, allant de l’UV au proche infrarouge, ce qui implique la présence d’un grand nombre
de composants optiques, parfois communs à plusieurs voies de détection. Ce paragraphe
s’achève par le calcul de la matrice de transfert optique du détecteur. Cette matrice permet de
corriger les imperfections de notre détecteur (réflectivité des lames dichroïques fonction de la
polarisation, réflectivité imparfaite des cubes polariseurs), ce qui permet de restituer
l’information de dépolarisation telle qu’elle a été générée par le processus de rétrodiffusion
dans l’atmosphère, signature de la morphologie et de la phase thermodynamique de la
particule diffusante.
4.3.3.1 Grandeurs optiques des lames dichroïques
Idéalement, les lames dichroïques du détecteur doivent posséder les propriétés suivantes :
forte réflectivité à la longueur d’onde de détection, forte transmission des longueurs d’onde
supérieures et maintien de la polarisation en réflexion et en transmission. De telles
spécifications ne sont pas simples à réaliser sur une gamme spectrale aussi vaste, allant de
l’ultra-violet au proche infrarouge. Les détecteurs Lidar sensibles en polarisation sondent
généralement un domaine spécifique de ce spectre : dans le domaine UV [86] ou dans le
domaine visible et proche infrarouge [106] où la qualité des lames dichroïques 532 – 1064 nm
114
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
s’est considérablement améliorée ces dernières années. La complexité de notre détecteur,
multi-spectral UV – VIS et sensible en polarisation, nous oblige à spécifier la réflectivité de
nos lames dichroïques aux différentes longueurs d’onde d’excitation et pour chaque
composante de polarisation. Cette étude trouve également sa justification dans les grandeurs
optiques obtenues du fournisseur Melles Griot, réalisées en lumière blanche, non polarisée et
continue.
Banc d’essai
La figure (4.7) présente le banc d’essai construit pour spécifier le comportement spectral et de
polarisation de nos lames dichroïques. Le dispositif, conçu pour modéliser des conditions
proches de celles de l’expérience Lidar, comprend une source laser pulsée, une optique
d’émission (pour définir correctement la polarisation incidente), un système optique
d’ouverture numérique f/3 (pour simuler le télescope de Newton) et le détecteur lui-même. La
source laser pulsée est soit un laser YAG doublé ou triplé en fréquence, soit une source OPO
accordable dans la gamme 370 – 660 nm, grâce à l’utilisation de cristaux doubleurs de
fréquence. La lame de quartz permet de repérer à tout moment la position de l’axe du
détecteur et l’ouverture numérique de f/3 est réalisée à partir d’une lentille divergente en silice
fondue de focale -20 mm et d’une lentille convergente en silice fondue de focale 50 mm.
Fig. 4.7 Banc d’essai pour la spécification des lames dichroïques. Une fois la polarisation incidente
définie (optique de polarisation), l’ouverture numérique du télescope est simulée et un miroir amovible
(en pointillés), situé après la lentille (L1), permet de mesurer la réflectivité des différentes lames.
115
Cette simulation de l’expérience Lidar en laboratoire permet de visualiser le chemin optique à
l’intérieur des différentes voies de détection. Nous avons ajusté la position de la lentille (L1)
afin de collimater le faisceau à 355 nm, puis vérifié que la chromaticité de cette lentille ne
modifiait pas la qualité de nos faisceaux (aucun faisceau n’est diaphragmé, même à 607 nm).
Même les photons rétrodiffusés à 100 mètres d’altitude, qui occupent la totalité du diamètre
de l’iris, peuvent ainsi être imagés par le télescope de 5 milliradians de champ de vue.
Mesures de réflectivité
Nous avons réalisé des mesures de réflectivité des différentes lames pour chaque longueur
d’onde (355, 387, 532 et 607 nm) et pour chaque composante de polarisation. Comme indiqué
sur la figure (4.7), un miroir amovible à 45°, disposé à l’entrée du détecteur, immédiatement
après la lentille de collimation (L1), a permis de mesurer cette réflectivité. Les tables (4.3) et
(4.4) présentent les mesures réalisées à 355 nm et à 532 nm en polarisation p (parallèle au
plan d’incidence) ou s (perpendiculairement à ce plan). Ces mesures ne sont pas simples car,
une fois l’axe laser réglé, il convient d’assurer une très bonne stabilité en puissance du laser
(vérification de l’accord de phase), de choisir une puissance laser ni trop faible (faible taux de
polarisation du laser) ni trop élevée (risque d’abîmer les lames dichroïques), et de définir très
précisément la polarisation incidente. La table (4.2) montre la reproductibilité des mesures et
leur très faible dispersion.
Tab. 4.2 Réflectivité RLD de la lame dichroïque à 355 nm (LD UV) pour chaque composante de
polarisation p ou s de la lame dichroïque. A l’aide d’un système {lentille de focalisation, PM}, on
mesure les tensions Us, Up, Us,0 et Up,0 correspondant respectivement aux signaux mesurés en
polarisation s et p à 355 nm, et sur la voie de détection munie d’un miroir YAG à 355 nm amovible
(RS = 100 %, RP = 99 %), à l’aide d’un oscilloscope (moyenne sur 512 points). On calcule alors RS , LD
= Us / Us,0 puis RP , LD = 0,99 × UP / UP,0.
#
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
US
60,2
63,8
64,6
66,0
67,0
66,6
67,4
68,8
60,6
60,7
US,0
63,2
67,4
68,4
69,6
71,2
70,6
71,8
73,2
64,2
64,3
RS , LD (%)
94,36 94,66 94,44 94,83 94,10 94,33 93,87 93,99 94,39 94,39
UP
45,2
49,6
49,4
49,6
50,6
52,2
49,6
UP,0
62,2
68,0
67,6
67,8
69,2
71,4
67,8
RP, LD (%)
71,94 72,21 72,34 72,42 72,39 72,38 72,42
116
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
A 355 nm, notre spécification, déduite de cette table est donc :
RP, LD = (72,3 ± 0,5) %
et
RS, LD = (94,3 ± 0,5) %
(4.7)
la barre d’erreur étant probablement assez pessimiste. Nous vérifions que RP,LD est bien
inférieur à RS,LD, conformément aux formules de Fresnel. La situation est différente à 532 nm
où nos mesures intègrent l’effet conjugué de trois lames dichroïques. La table (4.3) conduit
alors à la spécification suivante :
R P, 3LD = (100,0 ± 0,5) % et RS, 3 LD = (86,7 ± 0,5) %
(4.8)
Tab. 4.3 Réflectivité R 3 LD du système des trois lames (LD UV, LD Raman UV, LD VIS) à 532 nm
pour chaque composante de polarisation p ou s. A l’aide d’un système {lentille de focalisation, PM},
on mesure les tensions Us, Up, Us,0 et Up,0 correspondant respectivement aux signaux mesurés en
polarisation s et p à 532 nm, et sur la voie de détection munie d’un miroir YAG à 532 nm amovible
(RS = 100 %, RP = 100 %), à l’aide d’un oscilloscope (moyenne sur 512 points). On calcule alors RS
,3 LD = Us / Us,0 puis R P, 3 LD = UP / UP,0.
#
1
2
3
4
5
6
7
8
US
65,4
65,4
65,4
65,0
65,0
65,2
64,4
65,2
US,0
75,8
75,6
74,8
75,4
75,0
75,2
74,8
74,4
RS , LD (%)
86,27 86,50 87,43 86,20 86,67 86,70 86,09 87,63
UP
76,8
75,6
75,0
76,4
75,2
UP,0
76,8
75,6
75,0
76,4
75,2
RP, LD (%)
100,0 100,0 100,0 100,0 100,0
Pour conclure, nos lames dichroïques sont sensibles en polarisation. La figure (4.8)
schématise l’effet obtenu à 355 puis à 532 nm sur un photon rétrodiffusé possédant une
polarisation linéaire à 45° (autant de composante s que de composante p). Après réflexion par
les lames dichroïques, la polarisation incidente est modifiée. Pour les voies de détection
Raman, aucune information de polarisation n’est à mesurer et au moyen d’une source laser
OPO, nous avons vérifié que les réflectivités mesurées à 387 et 607 nm sont en bon accord
avec les spécifications du fournisseur. Un photon à 387 nm (resp. 607 nm) pénétrant dans le
détecteur intègre la voie de détection à 387 nm (resp. 607 nm) avec une probabilité de 76,0 %
(resp. 50,0 %). La première lame dichroïque, LD UV, transmet en effet 82 % des photons à
387 nm et 77 % des photons à 607 nm. Ceci nous amène à discuter brièvement des questions
de contamination des différentes voies de détection.
117
Fig. 4.8 Effet des lames dichroïques sur un photon rétrodiffusé possédant une polarisation linéaire à
45° (autant de composante s que de composante p) à 355 nm puis à 532 nm.
Contamination des différentes voies de détection
Notre approche permet non seulement d’étudier la réponse élastique à une excitation de même
longueur d’onde mais également de sonder le degré de contamination des autres voies de
détection. Nous avons ainsi utilisé notre banc d’essai pour mesurer ces contaminations en
déplaçant successivement le système {lentille de focalisation, PM} dans les différentes voies
de détection, en utilisant au besoin des densités optiques calibrées.
La voie de détection Raman UV possédant un filtre edge à 355 nm, moins de 10-4 % des
photons incidents à 355 nm sont présents dans cette voie. De plus, les voies de détection à 532
et 607 nm ne sont pratiquement pas contaminées. De même, en raison de la présence d’un
filtre edge à 532 nm sur la voie de détection Raman VIS, moins de 10-4 % des photons
incidents à 532 nm sont présents dans cette voie. Toutefois, la situation est plus défavorable à
532 nm où en lumière non polarisée, près de 20 % des photons incidents parviennent sur la
voie de détection à 355 nm, 5 % atteignant la voie de détection à 387 nm. Cette contamination
résulte de la réflectivité de la première lame dichroïque LD UV à 532 nm. En raison de la très
forte atténuation hors bande (OD 5) des filtres interférentiels à 355 nm, cet effet n’a aucune
influence sur le signal Lidar observé à 355 nm. En revanche, il réduit la quantité de photons
rétrodiffusés à 532 nm.
118
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
4.3.3.2 Grandeurs optiques des cubes polariseurs
Comme indiqué sur la figure (4.9), nos cubes polariseurs séparent les composantes s et p du
photon rétrodiffusé selon deux voies à 90°, la voie de détection T (pour transmission) et la
voie de détection R (pour réfléchie). Le cube n’étant pas idéal, les voies T et R contiennent
chacune les composantes p et s de polarisation du photon rétrodiffusé. Ainsi la voie de
transmission T (TP proche de 1) est contaminée par la présence de photons de polarisation s,
et la voie de réflexion R (RS proche de 1) est contaminée par la présence de photons possédant
une polarisation p. Ce phénomène de cross-talk est minimisé par l’utilisation de deux cubes
polariseurs, le rapport d’extinction Tp / Ts devenant alors très élevé.
Fig. 4.9 Séparation des composantes p et s de polarisation du photon rétrodiffusé. On distingue deux
voies : la voie de transmission T et la voie de réflexion R.
Nous avons donc opté pour un montage à trois cubes polariseurs : un cube commun
permettant de distinguer les voies de détection T et R, chacune suivie d’un second cube
polariseur ou analyseur destiné à réduire les phénomènes de cross-talk. La figure (4.10)
présente le banc d’essai construit pour spécifier nos cubes polariseurs et la table (4.4) précise
les réflectivités mesurées pour chacun de nos cubes (à 532 nm, le second cube est en fait un
polariseur linéaire ou analyseur).
Tab. 4.4 Mesures de réflectivité et de transmission de nos cubes polariseurs.
Cube 1 (355 nm)
Cube 2 (355 nm)
Cube 3 (355 nm)
Cube (532 nm)
TP
RS
TP
RS
TP
RS
TP
RS
0,998
1,000
0,992
0,980
0,996
0,998
1,000
1,000
119
Fig. 4.10 Banc d’essai pour la mesure des spécifications de nos cubes polariseurs. En tournant la lame
demi-onde, les polarisations p et s sont échangées.
Le cube 1 possédant la réflectivité la plus forte, il a été choisi comme cube commun aux deux
voies de détection T et R. La voie de détection T est complétée par le second cube, le
troisième cube complétant la voie de détection R. Ainsi, à 355 nm, la spécification de nos
cubes polariseurs conduit pour les polarisations à détecter à des efficacités de :
TP = TP,1 × TP,2 = 0,990
RS = RS,1 × TP,3 = 0,996
(4.9)
Les phénomènes de cross-talk sont ainsi rendus totalement négligeables :
TS = TS,1 × TS,2 = 0
RP = RP,1 × TS,3 = 4 × 10-6
(4.10)
Dans un article récent [86], V. Freudenthaler remarque que RS étant généralement supérieur à
TP, il est souhaitable, afin de minimiser le cross-talk, de mesurer le signal de dépolarisation
sur la voie de détection la moins contaminée, c'est-à-dire la voie T. Dans notre détecteur, les
phénomènes de cross-talk étant totalement négligeables, nous mesurons la composante
dépolarisée sur la voie de détection R, la moins contaminée par le rayonnement solaire,
conformément à l’étude menée au chapitre 3. La situation est plus simple à 532 nm, les cubes
polariseurs disponibles dans le commerce présentant un excellent rapport d’extinction.
120
Chapitre 4: Lidar multi-spectral sensible à la polarisation
4.3.3.3 Matrice de transfert optique du détecteur
Dans ce paragraphe, nous considérons un photon rétrodiffusé à la longueur d’onde Ȝ et de
polarisation ʌ pénétrant à l’entrée du détecteur. La question posée est la suivante : sur
quelle(s) voie(s) de détection ce photon sera-t-il détecté et avec quelle efficacité ?
Soit IP et IS les composantes p et s de l’intensité de l’onde rétrodiffusée en entrée du
détecteur. Nos lames dichroïques modifient l’amplitude de l’onde rétrodiffusée sans changer
sa polarisation : ainsi, à 355 nm, Ip devient RS, LD IP et IS devient RL,LD IS (la composante s de
la lame dichroïque correspond à la composante p du cube polariseur). En revanche, à cause du
phénomène de cross-talk, les cubes polariseurs mélangent les composantes s et p de
polarisation en introduisant des termes non diagonaux. Si IT et IR désignent les intensités
détectées sur les voies de détection T et R, il vient :
§ I T · § TP
¨¨ ¸¸ = ¨¨
© I R ¹ © RP
TS · § RS , LD I P ·
¸
¸¨
RS ¸¹ ¨© R P , LD I S ¸¹
(4.11)
Il est ainsi possible d’écrire la matrice complète du détecteur. Si le vecteur initial est de
composantes (IP,355, IS, 355, IP, 532, IS,532, I387, I607), il vient :
§ I T ,355 · § 0,9336
¨
¸ ¨
8
¨ I R ,355 ¸ ¨ 3,8 u 10
¨I
¸ ¨
0
¨ T ,532 ¸ = ¨
0
¨ I R ,532 ¸ ¨
¨ I ¸ ¨
0
¨ 387 ¸ ¨
¨ I ¸ ¨
0
© 607 ¹ ©
0
0
0,7201
0
0
0,867
0
0
0
0
0
0
0
0
0 · § I p ,355 ·
¸
¸¨
0
0
0 ¸ ¨ I s ,355 ¸
0
0
0 ¸ ¨ I p ,532 ¸
¸
¸¨
1
0
0 ¸ ¨ I s ,532 ¸
¨
¸
0 0,76
0 ¸¸ ¨ I 387 ¸
0
0
0,50 ¸¹ ¨© I 607 ¸¹
(4.12)
Cette matrice est pratiquement diagonale ce qui souligne l’absence de contamination d’une
voie de détection par l’une quelconque des autres voies. L’utilisation de filtres interférentiels
possédant une très bonne atténuation en dehors de leur bande passante (OD 4 au moins)
permet de corriger les imperfections des lames dichroïques et ainsi d’obtenir une matrice
diagonale. La transmission des filtres interférentiels n’a toutefois pas été incluse dans
l’écriture de la matrice : en effet, cet effet sera pris en compte lors de la procédure de
calibration des signaux au chapitre 5, en même temps que le gain du photomultiplicateur.
121
4.4 Conclusions
Nous avons réalisé et caractérisé un détecteur multi – spectral sensible en polarisation. Ce
détecteur est capable de mesurer l’extinction, la rétrodiffusion et la dépolarisation à deux
longueurs d’onde différentes (355 et 532 nm pour la dépolarisation). La dépolarisation sera
généralement quantifiée à l’aide du paramètre de dépolarisation d, et non du seul rapport de
dépolarisation į, ceci dans le but d’utiliser le formalisme de la diffusion optique résolue en
polarisation dans les expériences de rétrodiffusion Lidar.
La réalisation d’une mesure simultanée de la dépolarisation à 355 et 532 nm suppose de
fortes contraintes mécaniques (sondage du même volume de l’atmosphère, définition correcte
du parallélisme ou de la perpendicularité entre polarisation incidente et polarisation détectée),
et de fortes contraintes optiques (connaissance des grandeurs optiques de chacun des
composants, résolue en polarisation). Cette approche a été rendue nécessaire par l’absence de
spécifications fournisseurs résolues en polarisation et par la difficulté de disposer de lames
dichroïques possédant une triple contrainte : forte réflectivité à la longueur d’onde de
détection, forte transmission des longueurs d’onde supérieures et maintien de la polarisation
en réflexion et en transmission sur une vaste étendue spectrale, allant de l’UV au proche IR.
L’écriture finale de la matrice de transfert du détecteur ouvre la voie à la mesure elle-même,
tout photon rétrodiffusé et de polarisation quelconque pouvant dorénavant être non seulement
détecté, mais de plus spécifié en fonction des caractéristiques de cette détection et notamment
de sa polarisation. C’est précisément l’objet du chapitre 5, consacré à l’observation des
signaux expérimentaux Lidar.
122
Chapitre 5
Evaluation in situ du détecteur Lidar
Ce chapitre est dédié à l’évaluation in situ du détecteur lidar sensible en polarisation à partir
de mesures d’aérosols atmosphériques dans la canopée urbaine. Cette étude a été réalisée en
mettant en oeuvre l’instrument Lidar développé dans le cadre de ce travail. Ces mesures ont
pu être complétées en accédant à la caractérisation chimique et physique des aérosols au
niveau du sol au moyen de l’instrument AMS (Aerosols Mass Spectrometry). Elles ont été
réalisées en coopération avec l’équipe de Christian George de l’Institut de Recherche en
Catalyse et en Environnement de Lyon (IRCE) qui dispose de cet instrument
remarquablement sensible. Ces expériences optiques avaient pour but de répondre aux deux
questions posées préalablement.
La mesure optique Lidar est-elle sensible aux particules fines atmosphériques dans l’UV ? Il
s’agit dans ce chapitre de répondre de manière expérimentale à cette question. De nombreuses
études, dans une approche théorique et de terrain, ont abordé cette question dont les réponses
sont assez partielles [115-117]. La difficulté inhérente à une telle étude est qu’il est
extrêmement difficile, de par la complexité chimique et physique des aérosols atmosphériques
de déterminer la réponse optique d’un ensemble de particules à partir de leur caractérisation
physico-chimique [116]. Dans notre approche expérimentale, novatrice, nous avons tenté
d’aborder ce problème en réalisant des mesures simultanées en spéciation, de granulométrie et
de diffusion optique des aérosols atmosphériques dans l’atmosphère urbaine.
La deuxième question abordait la problématique de la mesure de l’état de polarisation de la
lumière rétrodiffusée par l’atmosphère. De cette mesure peuvent être évaluées la morphologie
et l’homogénéité des particules atmosphériques. Ceci nécessite un modèle de diffusion de
particules non sphériques tel que la théorie de Mie étendue aux particules non sphériques ou à
un modèle plus élaboré comme le formalisme T-Matrix [118]. De manière plus prosaïque, la
variation du taux de polarisation de la diffusion optique permet, en se basant sur des mesures
complémentaires de spéciation, d’étudier la dynamique des transformations chimiques et
physiques que subissent ces particules dans le milieu urbain. Ce questionnement est très vaste
et dépasse le cadre de mon travail, mais il a motivé notre approche en initiant le
développement d’un détecteur optique sensible à l’état de polarisation de la diffusion optique
des nanoparticules atmosphériques.
Je me suis consacrée dans cette partie à la mesure par télédétection Lidar du taux de
dépolarisation de la diffusion de l’atmosphère et ceci dans le domaine ultra-violet (355 nm).
On montre que lors de l’étude de cas réalisée, la mesure du taux de dépolarisation de
l’atmosphère (0,37 %) est accessible et qu’elle permet d’accéder à une calibration absolue de
la mesure de dépolarisation. Je présente également les premières mesures de télédétection de
dépolarisation des particules atmosphériques.
5.1 Sensibilité de la mesure Lidar aux particules fines dans l’UV
On s’intéresse à caractériser la réponse de la mesure Lidar à la diffusion des particules
urbaines dans le domaine spectral ultra-violet (355 nm). Pour rappel, la réponse optique des
particules mesurée au moyen de l’instrument Lidar se trouve dans le coefficient volumique de
rétrodiffusion et dans l’extinction. Dans ce travail, on ne considérera la réponse optique que
sur le premier coefficient. Le système Lidar mis en oeuvre est celui décrit au chapitre
précédent dans lequel on a considéré un détecteur monocanal sans résoudre l’état de
polarisation de la lumière rétrodiffusée.
5.1.1 Evaluation des coefficients de diffusion
La mesure des coefficients optiques de diffusion (extinction et rétrodiffusion) à partir de la
mesure Lidar n’est pas directe. Une procédure dite d’inversion des données est nécessaire
pour extraire le coefficient de rétrodiffusion du signal Lidar. Dans cette approche, la méthode
de Klett a été appliquée en se basant sur le formalisme présenté dans l’article de C. Böckmann
[75]. Cette méthode que nous présentons de manière synthétique est basée sur une solution
analytique particulière de l’équation de transfert radiatif de l’atmosphère.
L’inversion des signaux Lidar équivaut à extraire l’information sur la diffusion atmosphérique
à partir de l’équation Lidar (voir 3.1). On définit à partir de cette équation, la fonction L(O,z)
comme étant :
124
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
L (O , z )
ln z 2 .I (O , z )
z
ln(C te ) lnE (O , z ) 2.³ D (O , z ' )dz '
(5.1)
0
C(O, z) est défini comme étant le produit des différents paramètres physiques du système qui
peuvent être évalués de manière indépendante à la mesure Lidar et qui dépendent
exclusivement du système :
C (O , z )
P0 AD (O )G ( z )
c'W
2
(5.2)
où P0 est la puissance d’émission du laser par impulsion, AD l’efficacité de détection. La
compression géométrique G(z) peut être calculée séparément. Elle tend vers 1 et devient
indépendante de z après une certaine distance zG. C(O,z) tend alors vers une constante Cte
quand la compression géométrique est atteinte. En dérivant l’équation (5.1) par rapport à z, il
vient :
dL(O , z )
dz
1 dE (O , z )
2D (O , z )
E (O , z ) dz
(5.3)
Rappelons que les coefficients d’extinction D et de rétrodiffusion E possèdent une
contribution moléculaire et une contribution liée à la présence des aérosols.
Algorithme d’inversion de Klett
Pour résoudre de manière analytique l’équation (5.3), il faut trouver une relation entre les
coefficients de rétrodiffusion E(O, z) et d’extinction D(O, z). Cette relation est bien connue
dans le cas des gaz (diffusion Rayleigh):
Dm
Em
8S
3
(5.4)
Cependant, dans le cas des aérosols, cette relation devient un paramètre explicite de cette
équation à déterminer préalablement. Des études préalables montrent que cette relation peut
être écrite en première approximation sous la forme [119, 120] :
E (O , z ) C 0 u D (O , z ) k
(5.5)
où C0 et k sont des constantes. k dépend de la longueur d’onde et des propriétés des aérosols
mais est généralement compris entre 0,67 et 1 [121, 122]. Ces valeurs sont des valeurs
empiriques moyennes déterminées à partir d’expériences. Le tableau suivant donne des
125
valeurs de C0 évaluées par différents auteurs et qui serviront de valeurs de base dans
l’application de l’algorithme d’inversion de Klett:
Tab. 5.1 Valeurs de C0 données dans la littérature [24, 123, 124]
O 355 nm
O 532 nm
O 1064 nm
Shettle
34,1
41,1
47,1
Nyeki
19,3
31,2
57,9
Jeanicke
18,1
26,8
47,8
Ces valeurs servent de point de départ pour réaliser l’inversion de Klett. Compte tenu de la
très forte variabilité verticale et de l’hétérogénéité horizontale des aérosols atmosphériques,
ces valeurs sont à adapter en fonction du contexte de l’étude : urbaine, industrielle, de fond.
Le coefficient total de rétrodiffusion s’exprime ainsi par :
E (O , z )
S a D a ( O , z ) S m D m (O , z )
avec
(5.7)
Sm= 3/8S
1
et
(5.8)
(C 0 .E a1 k ) k
Sa
(5.6)
En définissant la fonction X(O,z) comme étant le produit z2.P(O,z), la solution de l’équation
différentielle est alors la suivante [120, 125]:
>
X (O, z) exp 2(S a S m)
E (O, z)
z
@³ E
m
( z' )dz'
z0
z
z'
º
ª
X (O, z 0 )
2S a ³ X (O, z' ) exp« 2(S a S m ) ³ E m (O,W )dW » dz'
[E a (O, z 0 ) E m (O, z 0 )]
»¼
«¬
z0
z0
(5.9)
Dans l’expression ci-dessus, z0 est une altitude de référence de l’atmosphère, où l’on suppose
la valeur de E0 = EOz) connue. Ce choix du point de référence est arbitraire et peut être
défini à priori. Pourtant, dans la pratique, on choisit z0 au delà de la zone d’étude où le signal
est très faiblement affecté par la présence d’aérosols (z0 > z). Dans le cas de mesures
verticales, ce point sera choisi dans une zone où la diffusion Rayleigh est prépondérante,
permettant ainsi une évaluation précise de E0 et du rapport de diffusion.
126
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
La précision sur l’évaluation du coefficient volumique de rétrodiffusion à partir de cet
algorithme dépend du rapport signal sur bruit du signal X(O, z) au point de référence z0, de la
valeur du coefficient de rétrodiffusion EOz) en ce point et du rapport de diffusion C0. Les
études extensives réalisées sur cet algorithme [75] montrent que le facteur prépondérant est
l’erreur systématique sur E0. L’évaluation de notre algorithme a été réalisée à partir de
données synthétiques exploitées par la communauté lidariste [75]. Ainsi une précision de
l’ordre de 10 % est accessible, ce qui est tout à fait réaliste en comparant aux données de la
littérature. La limite de cet algorithme est qu’il suppose un coefficient C0 constant sur
l’intervalle spatial de mesure. Cette contrainte n’est pas forte dans notre cas où l’observation
est réduite à la couche limite urbaine dans laquelle l’homogénéité de l’atmosphère est le plus
souvent assurée. Le biais majeur qui, à notre avis, affecte considérablement la précision de
cette procédure est le désalignement géométrique de la détection qui introduit une
surestimation du coefficient de rétrodiffusion. La procédure d’alignement présentée au
chapitre 4 et appliquée à notre système minimise cette erreur. La grandeur EOz) est peu
explicite dans l’interprétation des phénomènes atmosphériques. La grandeur R = 1+
EaEmappelée rapport de rétrodiffusion, est préférable. R exprime le contraste de la diffusion
optique entre une atmosphère riche en particules et une atmosphère purement moléculaire (R
= 1).
5.1.2 Mesures optiques Lidar de l’aérosol urbain
Les mesures optiques des aérosols atmosphériques dans la canopée urbaine ont été réalisées
au moyen du système Lidar UV décrit dans le chapitre précédent. Les observations ont été
réalisées sur le campus de la Doua de l’Université de Lyon 1, situé à Villeurbanne au Nord de
l’agglomération Lyonnaise.
Les observations se sont déroulées sur une période de quatre jours (24 au 27 avril 2009). Les
résultats de l’évaluation des données Lidar par la méthode de Klett donnant, le rapport de
diffusion R, sont représentés sur la figure (5.1). Cette série de mesures, a permis d’observer
des processus atmosphériques différents et ainsi d’évaluer la sensibilité de la mesure Lidar sur
plusieurs scénarios atmosphériques. On peut ainsi remarquer plusieurs épisodes de fortes
concentrations d’aérosols (R >1,2) dans les basses couches de l’atmosphère : les journées du
24 et du 25 avril. Nous nous sommes particulièrement intéressés à trois épisodes : les nuits
des 24, 25 et 27 avril représentatifs de conditions atmosphériques et de charges en aérosols
différentes. Les profils verticaux du rapport de rétrodiffusion sont présentés sur la figure (5.2).
127
Fig. 5.1 Rapport de rétrodiffusion Lidar R à 355 nm en fonction du temps et de l’altitude z indiqué par
le code de couleur. Les mesures réalisées sur le site universitaire de la Doua de l’Université de Lyon1
à Villeurbanne ont été interrompues par des périodes de pluie (espaces blancs sur le graphe). Le
passage rapide à la couleur bleu indique la portée limite de la mesure. L’intervalle de temps entre
chaque mesure, correspondant à un profil vertical de R, est de 15 minutes.
600
25/04/09 à 00h 14
25/04/09 à 23h 47
27/04/09 à 23h 59
z (m)
400
200
0
1.0
1.1
1.2
1.3
1.4
R
Fig. 5.2 Profil vertical du rapport de rétrodiffusion Lidar R à 355 nm. Le fort gradient de concentration
à partir du sol jusqu’à l’altitude de 150 m est un artefact de la mesure liée à la géométrie de l’optique
de l’instrument Lidar (compression géométrique). Les variations en fonction de l’altitude montrent la
forte structure des couches atmosphériques. La décroissance de R à partir de 500 mètres indique la fin
de la couche atmosphérique urbaine.
128
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
Durant ces trois périodes, une très forte variabilité de la concentration en aérosols est
remarquée. Le 24 avril, une concentration élevée d’aérosols est observable (R > 1,2). La
concentration décroît ensuite les jours suivants jusqu’au soir du 25 avril marqué par le début
des précipitations. Idéalement, la comparaison entre l’approche optique et la mesure par AMS
des aérosols requiert la réalisation de l’observation du même volume. La faible mobilité de
l’instrument Lidar à notre disposition et la sécurité oculaire à respecter ont restreint cette
approche. Pour vérifier au mieux cette condition, on exploite les possibilités de la technique
de télédétection en considérant l’observation aux basses altitudes mais encore situées au
dessus de la limite de validité de la mesure Lidar (z > 150 m). Une telle approche n’est
possible que si l’atmosphère est suffisamment homogène. Ceci dépend des conditions de
stabilité de l’atmosphère définies par les paramètres météorologiques présentés dans le
paragraphe 5.1.4. La figure (5.3) présente ainsi l’évolution temporelle du coefficient R de
rétrodiffusion à deux altitudes différentes, 200 et 400 mètres. Cette représentation permet une
lecture quantitative de l’évolution de la concentration des particules décrites précédemment.
1,7
200 m
400 m
1,6
1,5
R
1,4
1,3
1,2
1,1
1,0
12h
24/04/09
18h
0h
25/04/09
6h
12h
18h
0h
26/04/09
6h
18h
27/04/09
0h
28/04/09
Date et heure
Fig. 5.3 Evolution temporelle du rapport de rétrodiffusion R(z,t) en fonction du temps à des altitudes
de 200 m et de 400m, déduits des mesures Lidar à 355 nm. Les mesures ont été réalisées dans
l’atmosphère à la verticale du Campus de La Doua de l’Université de Lyon1 à Villeurbanne entre le 24
et le 27 avril 2009. Les absences de données sont dues à des périodes de pluie.
129
5.1.3 Mesures des aérosols par AMS
Pendant cette campagne de mesures, la spéciation et la granulométrie des aérosols urbains au
niveau du sol ont été réalisés au moyen de l’instrument AMS (Aerosols Mass Spectrometer),
couplé à l’instrument SMPS (Scanning Mobility Particles Sizer). Le prélèvement continu de
l’air à analyser a été réalisé selon le schéma présenté sur la figure (5.4). Il permet une analyse
quasi continue des particules fines atmosphériques et ainsi de réaliser une observation au sol
de manière synchrone à la mesure Lidar. Les particules de taille supérieure au micromètre
étaient filtrées par un cyclone monté en amont du SMPS.
Fig. 5.4 Schéma de prélèvement de l’air et de la mesure de la spéciation et de la granulométrie des
aérosols urbains. Le site de mesure est identique à celui du Lidar, le campus universitaire de la Doua
de l’Université de Lyon1 à Villeurbanne. Le prélèvement de l’air est assuré par une ligne en acier
inoxydable de 8 mm reliant l’air extérieur aux instruments situés dans le laboratoire. Le débit de
prélèvement était de 2,7 L/min. Une colonne de séchage a été placée sur la ligne de prélèvement
assurant un séchage complet de l’aérosol avant son analyse. La mesure AMS (Aersols Mass
Spectrometer) donne accès à la granulométrie des aérosols fins ainsi qu’à leur spéciation avec un
temps d’échantillonnage de dix secondes. Une mesure en parallèle, de la granulométrie a également
été réalisée au moyen d’un SMPS (Scanning Mobility Particle Sizer).
Les meures comparatives ont été effectuées entre le 24 et le 28 avril 2009. Les concentrations
massiques mesurées des différents composants sont présentées sur la figure (5.5). On
remarque effectivement que les composés organiques, le sulfate d’ammonium et le nitrate
d’ammonium sont les composés majoritaires des aérosols urbains. Cette campagne de mesure
est marquée par trois épisodes : le 24 avril à minuit (nuit du 24 au 25) où de fortes
concentrations en aérosol sont observables, conséquence principale du trafic intense des fins
de journée. On observe ensuite le 25 à 23 heures, une forte augmentation de la concentration
130
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
de la matière organique. Ceci est également observé durant la nuit du 27 au 28 avril. Nous
nous focalisons sur ces trois périodes dans la suite de nos travaux.
Organiques
Nitrates
Sulfates
masse totale
16
Concentration (Pg.m-3)
14
12
10
8
6
4
2
0
18h
24/04/09
00h
25/04/09
06h
12h
18h
06h
00h
26/04/09
12h 18h
27/04/09
06h
00h
28/04/09
Date et heure
Fig. 5.5 Evolution temporelle des concentrations massiques des composants chimiques majeurs de
l’aérosol urbain, ainsi que la concentration totale, mesurée par AMS. On remarque les contributions
majeures des composés organiques et du sulfate d’ammonium.
Les distributions massiques en Pg.m-3 des composants de l’aérosol, mesurées par
spectrométrie de masse, et ceci pour les trois périodes d’intérêt, sont présentées dans la figure
(5.6). Deux remarques s’imposent et qui rendent compte de la complexité des aérosols
atmosphériques. La première est que la distribution de taille des différents composants ne
reste pas identique. Ceci est notoire pour les épisodes du 25 et 27 avril où l’on observe un
décalage vers les plus grandes tailles des sulfates et des nitrates et que les composés
organiques sont les plus concentrés. Ceci peut être attribué au processus de formation et de
vieillissement de l’aérosol [17] et cette caractéristique serait attribuable à des particules
récemment formées (durée de vie inférieure à un jour). Au contraire, dans le cas de l’épisode
du 24 avril, les sulfates sont dominants et les distributions de taille sont identiques. Ceci peut
être attribué à des particules qui ont eu un temps de résidence suffisamment long pour trouver
cet équilibre chimique. On remarque que la concentration des particules de diamètre inférieur
à 50 nm est extrêmement faible. Ceci est lié au cut-off sur la taille du système de couplage de
l’air ambiant dans l’enceinte du spectromètre, réalisé au moyen d’une lentille aérodynamique.
131
dM/dLog D
Nuit du 24 avril
8
7
OM
Sulfates
Nitrates
6
5
4
3
2
1
0
-1
100
1000
Diamètre (nm)
dM /dLog D
12,5
10,0
Nuit du 25 avril
OM
Sulfates
Nitrates
7,5
5,0
2,5
0,0
100
dM/dLog D
Diam ètre (nm )
1000
Nuit du 27 avril
12
10
8
OM
Sulfates
Nitrates
6
4
2
0
-2
100
Diamètre (nm)
1000
Fig. 5.6 Distribution massique en taille des particules, et pour chaque taille la concentration des
composés principaux de l’aérosol. Les distributions ont été ajustées par une fonction log-normale. Les
paramètres de cette fonction sont xc, le diamètre médian de la distribution, w le logarithme de la
largeur de la distribution et A la constante de normalisation de la distribution.
132
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
5.1.4 Données météorologiques
Les données météorologiques pour les trois épisodes retenus dans cette étude sont présentées
sur la figure (5.7). Les profils de température pour ces trois périodes montrent une atmosphère
instable avec un profil proche de l’adiabatique au dessous de 1000 mètres d’altitude. Ceci est
une indication forte, difficile à quantifier néanmoins, que les mesures au sol et les mesures en
altitude peuvent être corrélées. Les effets de turbulences locales liées à la topographie de la
ville de Lyon demandent de la prudence dans l’interprétation des mesures au sol et en altitude
comme nous l’avons montré [79].
L’humidité relative est très élevée le 27 avril, ce qui est représentatif d’un épisode de pluie.
La vitesse du vent est modérée (10 m/s) le 24 avril et très faible (2,5 m/s) lors des deux autres
épisodes. La mesure de la direction du vent montre un vent du sud le 24 avril et pour les deux
autres nuits un vent du sud-est.
1500
1500
1000
Altitude (m)
Altitude (m)
T 24 22h
T 25 22h
T 27 22h
RH 24 22h
RH 25 22h
RH 27 22h
1000
500
500
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
0
20
20
40
température (°C)
60
80
100
Humidité relative (%)
1500
24 22h
25 22h
27 22h
24/04/09 à 22h
25/04/09 à 22h
27/04/09 à 22h
1500
Altitude (m)
1000
Altitude (m)
1000
500
500
0
150
200
0
250
0
5
10
15
20
25
-1
direction du vent (°)
vitesse du vent (m.s )
Fig. 5.7 Données météorologiques des trois épisodes étudiés le 24, 25 et 27 avril 2009. Ces données
ont été collectées par radiosondage à l’aéroport de Saint-Exupéry à l’est de la ville de Lyon. L’altitude
est exprimée par rapport au niveau de la mer et 250 mètres représente l’altitude du niveau du sol à
Lyon.
133
5.1.5 Comparaison entre mesures optiques et AMS
La comparaison entre la mesure du rapport de diffusion optique, R mesuré par Lidar et la
mesure de la concentration massique des particules fines par AMS est intéressante. Elle nous
permet d’apporter une réponse à la question relative à la sensibilité de la mesure optique Lidar
dans l’ultra-violet (355 nm) aux particules fines contenues dans la canopée urbaine. Ceci n’est
pas un acquis si l’on considère que la réponse optique dans l’ultra-violet est une mesure
moyennée sur l’ensemble des particules contenues dans l’atmosphère. La présence de
particules de taille supérieure à celle des particules fines apporte une perturbation notoire à la
réponse optique. D’autre part, la forte contribution de la diffusion moléculaire dans le
domaine spectral ultra-violet à la mesure Lidar est limitante sur la mesure de la contribution
de la diffusion optique des particules.
1.4
-3
1.4
1.6
Concentration totale AMS
R-1 Lidar, 200 m
R-1 Lidar, 400 m
Concentration totale x 10 (μg.m )
1.6
1.2
1.0
1.0
0.8
0.8
0.6
0.6
0.4
0.4
0.2
0.2
R-1
-1
1.2
0.0
12h
18h
24/04/09
0h
25/04/09
6h
12h
18h
0h
26/04/09
6h
0h
18h
27/04/09 28/04/09
6h
0.0
Date et heure
Fig. 5.8 Evolution temporelle de la mesure de concentration massique totale des particules, déduite de
la mesure AMS et du rapport de rétrodiffusion Lidar à 200 et 400 mètres d’altitude.
Examinons l’évolution temporelle sur toute la période de mesure. On remarque que la mesure
optique lidar dans l’UV restitue l’évolution des mesures AMS de la concentration massique
des particules fines et ceci depuis le début de la campagne jusqu’au 25 avril vers 16 heures.
134
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
La diminution de la concentration des particules en fonction du temps est également observée
par le Lidar et les variations horaires sont également restituées. Le pic de concentration dans
la nuit du 24 avril est également reproduit. On remarque également que l’évolution de la
teneur en particules fines est également restituée à l’altitude de 400 mètres. Ceci confirme un
fort mélange des masses d’air dans la couche limite urbaine. Ceci est une condition forte
quant à la validité de cette comparaison. Elle est confirmée par le profil de température (voir
figure 5.7) montrant un comportement adiabatique de l’atmosphère donc correspondant à une
forte instabilité de l’atmosphère, conduisant à un mélange turbulent efficace des masses d’air.
La période de la nuit du 25 avril montre un schéma complètement différent où aucune
corrélation n’est possible entre les mesures AMS et optique Lidar. La mesure AMS décrit une
très forte augmentation de concentration alors que la mesure optique montre un gradient
contraire, sauf dans les premières heures de cet épisode autour de 18 heures. L’explication de
cette anti-corrélation est à relier à l’effet naturel du lavage de l’atmosphère par les
précipitations donc à une forte dilution de la concentration. La forte croissance de la
concentration en particules observée par l’AMS peut être corrélée avec la forte affluence du
trafic sur l’A7 au sud de Lyon (voir figure 5.7) liée à la fermeture nocturne du célèbre tunnel
sous Fourvière.
La période du 28 avril au soir est très complexe sur le plan de la dynamique atmosphérique.
On l’observe sur la mesure de l’évolution du rapport de diffusion présenté sur la figure (5.1).
En effet à l’altitude de 200 mètres, l’atmosphère est peu concentrée en aérosols (R proche de
1) alors que la mesure AMS montre une augmentation de concentration. Clairement les
masses d’air proches du sol et en altitude ne sont pas corrélées. Cette inversion de tendance
s’observe quelques heures plus tard à partir de minuit, les masses d’air sont à nouveau
marquées par une valeur de R variant peu en altitude et différente de 1 dans la couche limite
urbaine. La comparaison entre les deux instruments montre à nouveau une excellente
corrélation ente la mesure au sol et la masse d’air observée par Lidar à 200 mètres d’altitude.
Sur la base de cette comparaison qualitative des variations temporelles des deux grandeurs
mesurées, il est néanmoins possible de mettre en évidence la sensibilité de la mesure optique
aux particules fines atmosphériques. Cette étude de sensibilité est une première approche et
une estimation quantitative demanderait la réalisation d’une expérience où les deux
instruments observent la même masse d’air. D’autre part une caractérisation de la partie
carbone élémentaire (suie) serait nécessaire pour considérer cette composante importante de
l’aérosol urbain.
135
trafic A7 Sud
PM 2,5 urbain, Vaux en Velin
50 x (R200m -1)
35
-3
Concentration (Pg.m )
30
25
20
15
10
5
0
12h
24/04/09
18h
0h
25/04/09
6h
12h
18h
6h
0h
12h
26/04/09
0h
18h
27/04/09
6h
12h
18h
0h
6h
28/04/09
Fig. 5.9 Evolution de la teneur en PM2,5 de l’atmosphère à Vaux-en-Velin au sud-est de Lyon, du trafic
sur l’autoroute A7 au sud de Lyon et le rapport de diffusion R-1.
5.2 Mesures Lidar résolues en polarisation
Cette partie présente les premiers signaux Lidar de dépolarisation obtenus avec le détecteur
dont la construction est détaillée au chapitre 4. Après une introduction précisant les
motivations de cette étude par rapport au questionnement sur l’aérosol urbain Lyonnais, le
montage expérimental est précisé de façon détaillée. Un troisième volet présente nos premiers
signaux de dépolarisation Lidar dans les domaines UV (355 nm) et visible (532 nm).
L’analyse de ces signaux fait l’objet de discussions détaillées dans la dernière partie de ce
paragraphe.
5.2.1 Avant propos
La station Lidar construite dans le cadre de cette thèse est située en zone urbaine sur le site de
l’Université de Lyon, localisé entre la ville de Lyon et le périphérique Est. Ce positionnement
géographique rend la station particulièrement adaptée à l’étude des aérosols urbains et péri –
urbains. Des études antérieures [79] ont montré la sensibilité de la station Lidar à l’aérosol
136
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
urbain ; la combinaison de mesures Lidar avec un modèle de simulation numérique (ADMS4) et des mesures au sol (PM10, données de comptage de trafic routier) permettant, en
synchronisant ces divers instruments, de réaliser un suivi de l’aérosol et donc d’obtenir de
l’information sur son origine et son devenir au sein de la couche limite planétaire (P.B.L.) et
de la couche limite urbaine (U.B.L.). Toutefois, cette étude a été réalisée à partir d’un
détecteur Lidar mono – spectral, fonctionnant à 355 nm, sans potentialité de discriminer la
polarisation du signal rétrodiffusé.
Or, le chapitre 1 a permis de souligner que les aérosols urbains présentent une grande
diversité de forme, de taille et de composition chimique. Ainsi la caractérisation de ces
aérosols passe par la connaissance de ces paramètres physiques et chimiques. Lorsque la
détection est sensible en polarisation, la morphologie des aérosols urbains peut être sondée
par la technique Lidar. En effet, comme indiqué au chapitre 4, des aérosols de forme
sphérique n’induiront pas de dépolarisation, i.e. l’onde laser rétrodiffusée présentera la même
polarisation que l’onde laser incidente. Le paramètre de dépolarisation, notée d au chapitre 4,
est ainsi une signature de la variabilité morphologique des aérosols urbains, ce qui rend son
étude particulièrement intéressante. De plus, il est possible de réaliser un suivi de cette
morphologie d(z, t) dans le temps et dans l’espace, à l’intérieur de la couche limite planétaire
et de la couche limite urbaine. La distribution de taille et la composition chimique peuvent
quant à elles être sondées par télédétection Lidar à plusieurs longueurs d’onde et par
spectrométrie de masse, comme indiqué au paragraphe (5.1).
Dans ce contexte de caractérisation physique de l’aérosol urbain Lyonnais, l’originalité de ce
travail porte sur l’étude de la dépolarisation des aérosols urbains à une excitation dans l’UV à
355 nm. En effet, la mesure du paramètre de dépolarisation d dans le domaine UV permet de
sonder les particules fines présentes dans l’aérosol urbain, conformément à la figure (2.14).
Or, à notre connaissance, ce paramètre d n’a été que très rarement étudié dans la littérature
dans le domaine UV. La seule référence publiée à ce jour concerne un travail récent de V.
Freudenthaler [86], portant sur la dépolarisation dans l’UV d’aérosols désertiques dans le
Sahara. Cette étude reste toutefois spécifique aux aérosols désertiques et à notre connaissance,
une telle étude n’a pas encore été menée pour l’aérosol urbain. En particulier, l’aspect,
sensibilité aux particules fines et ultra – fines de l’atmosphère, n’est pas souligné.
137
Nous avons réalisé une expérience Lidar permettant de mettre en évidence la sensibilité des
aérosols urbains à la variable dépolarisation dans le domaine ultra – violet. Cette expérience
se présente sous la forme d’une étude de cas, montrant la faisabilité de l’expérience et l’intérêt
des signaux Lidar enregistrés pour caractériser l’aérosol urbain Lyonnais. Les mesures de
dépolarisation ont été effectuées avec la plate forme Lidar présentée au chapitre 4.
L’acquisition des données sur différentes voies de détection a été réalisée de manière
simultanée par l’utilisation de plusieurs analyseurs transitoires pilotés par un programme
développé au sein de l’équipe à cet effet. Pour mémoire, le fonctionnement d’un analyseur
transitoire est présenté en annexe C. Nous allons maintenant détailler la calibration des
signaux Lidar enregistrés.
5.2.2 Calibration de la dépolarisation
Dans ce paragraphe, nous décrivons la procédure permettant de déduire le rapport de
dépolarisation G (ou le paramètre de dépolarisation d) de la mesure des puissances transmise
PT et réfléchie PR dans chacune des voies de détection (voie T, 355// ; voie R, 355A).
Examinons dans un premier temps le rôle des différents éléments optiques (lame dichroïque,
cube polariseur, filtre interférentiel et photomultiplicateur) dans la procédure de calibration.
La matrice de transfert du détecteur, déterminée au chapitre 4 à l’équation (4.12), décrit le
rôle de la lame dichroïque et des cubes polariseurs. Comme indiqué, l’effet des cubes
polariseurs est à priori matriciel, i.e. la voie de transmission T, comme la voie réfléchie R,
possèdent ainsi les deux composantes de polarisation p et s, parallèle et perpendiculaire à la
polarisation du laser incidente. Toutefois, l’utilisation de deux cubes polariseurs successifs
permet d’écrire que les facteurs Tp et Rs associés au système de deux cubes sont peu différents
de l’unité, tandis que les termes non diagonaux Rp et Ts sont rigoureusement nuls (à 4 × 10-8
près). Ainsi, l’utilisation de deux cubes polariseurs successifs sur chacune des voies de
détection (T et R) rend la matrice diagonale, de sorte que l’effet des cubes polariseurs est un
effet multiplicatif (facteur respectif Tp et Rs).
Comme démontré au chapitre 4, la lame dichroïque à 355 nm ne mélange pas les composantes
p ou s de la polarisation détectée, elle se contente de les atténuer. En l’absence d’éléments non
diagonaux dans la matrice de transfert (Ts = Rp = 0), cette atténuation ne provoque pas de
contamination des voies de transmission T et R, de sorte que l’effet de la lame dichroïque,
138
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
comme celui des cubes séparateurs de polarisation, se réduit à un simple effet multiplicatif,
fonction de la polarisation détectée. Par la suite, nous noterons ces atténuations optiques AT et
AR pour les voies de détection T et R. Le chapitre 4 a permis de montrer que AT = TP × RS, LD
= 0,9336 et AR = RS × RP, LD = 0,7201. Pour déduire de la matrice de transfert une mesure
absolue du rapport de dépolarisation į, il serait nécessaire de connaître l’efficacité de
détection associée à chaque voie de détection opto-électronique. Cette efficacité dépend de la
transmission des filtres interférentiels, de la réponse spectrale des photomultiplicateurs
utilisés et des tensions d’alimentation choisies pour ces détecteurs. Si GT et GR désignent les
facteurs d’amplification correspondants, associés aux voies de détection T et R, le rapport de
dépolarisation G s’écrit :
§ P
G = ¨¨ R
© AR G R
· § AT GT
¸¸ u ¨¨
¹ © PT
· § HT ·
¸¸ = ¨¨ ¸¸ u G*
¹ ©HR ¹
(5.10)
Dans cette équation, PR et PT désignent les intensités des signaux Lidar réfléchie et transmise
telles qu’elles sont mesurées sur les photomultiplicateurs, et HT = ATGT et HR = ARGR
représentent les efficacités de détection associées aux voies de détection T et R. Le facteur de
dépolarisation G* représente le rapport de dépolarisation G lorsqu’aucune calibration n’est
nécessaire, i.e. lorsque le rapport sur des efficacités de détection HT / HR est connu. Une mesure
absolue et suffisamment précise des facteurs d’amplification GR et GT est difficile à réaliser,
la courbe de réponse du photomultiplicateur en fonction de la tension d’alimentation étant
difficile à caractériser.
La méthode généralement suivie [41, 58] consiste alors à calibrer le signal Lidar en se basant
sur la rétrodiffusion à une altitude z0 suffisante pour que la présence d’aérosols puisse être
totalement négligée. Lorsque z = z0, l’équation (5.10) devient :
§H
Gm = ¨¨ T
©HR
·
¸¸ u G*0
¹
(5.11)
où įm désigne le rapport de dépolarisation moléculaire et par G*0 la valeur de G* pour z = z0.
En combinant les équations (5.10) et (5.11), il vient :
§ G
G = Gm × ¨¨ ©G 0
139
·
¸¸
¹
(5.12)
Ainsi, la mesure de G* et G*0 pour un jeu de paramètres expérimentaux fixé (tensions
d’alimentation des PM notamment) permet d’accéder à la mesure du rapport de dépolarisation
G et par suite du paramètre de dépolarisation d. La simulation numérique présentée au chapitre
2 permet de déterminer le rapport de dépolarisation moléculaire Gm, en fonction de la largeur
du filtre interférentiel choisi. Pour 'O = 0,35 nm, il vient Gm = 0,0037.
La figure (5.10) présente nos premiers signaux Lidar utilisés pour la calibration moléculaire.
Pour améliorer la lisibilité du graphe, nous avons représenté les quantités XR(z) = z² PR(z) et
XT(z) = z² PT(z). Ces signaux résultent d’une moyenne réalisée sur 2 000 impulsions laser.
L’altitude de référence z0 a été choisie entre 2200 et 4 000 mètres, domaine de l’espace que
nous appellerons zone de calibration, à l’intérieur duquel l’atmosphère peut être considérée
Signal Lidar corrigé en distance XT ou XR
comme purement moléculaire. Un lissage a été effectué pour améliorer la lisibilité du graphe.
XT
120000
XR
100000
80000
60000
40000
20000
0
0
500
1000
1500
2000
2500
3000
3500
4000
Altitude z (m)
Fig. 5.10 Signal de référence utilisé pour la calibration moléculaire à 355 nm. La courbe noire (resp.
rouge) désigne le signal Lidar corrigé en distance XT(z) = z² PT(z) (resp. XR(z) = z²PR(z)). Ces signaux
ont été enregistrés en moyennant sur 2000 impulsions laser.
La figure (5.11) présente ces mêmes signaux lissés dans la zone utile ou zone de calibration.
Dans cette zone où l’atmosphère peut être considérée comme moléculaire, le comportement
de X(z) = z² P(z) lié au comportement de la densité moléculaire d’allure exponentielle, est
représenté en échelle logarithmique. Un ajustement linéaire est alors réalisé en précisant
l’ajustement qui serait obtenu autour de cet ajustement médian, pour un intervalle de
confiance de 67 %. A 4000 mètres d’altitude, G*0 est ainsi évalué comme égal à 0,60 ± 0,01.
140
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
Signal Lidar corrigé en distance XT ou XR
45000
XT
30000
XR
15000
2200
2400
2600
2800
3000
3200
3400
3600
3800
4000
Altitude z (m)
Fig. 5.11 Signal de référence utilisé pour la calibration moléculaire à 355 nm représenté dans la zone
utile ou zone de calibration (entre 2200 et 4000 mètres d’altitude). La courbe noire (resp. rouge)
désigne le signal Lidar corrigé en distance XT(z) = z² PT(z) (resp. XR(z) = z²PR(z)). Pour chaque
courbe, nous avons réalisé un ajustement linéaire et précisé l’ajustement obtenu pour un intervalle de
confiance de ı (67 %), de part et d’autre de l’ajustement médian.
La précision statistique sur la mesure du rapport de dépolarisation moléculaire G*0 est donc
très bonne, de l’ordre du pour cent. En revanche, la figure (5.11) montre que le comportement
des signaux XR et XT n’est pas rigoureusement identique à l’intérieur de la zone de
calibration et qu’un biais apparaît. A 2 200 mètres d’altitude, on obtient ainsi une valeur
différente de G*0 = 0,50 ± 0,01. Ce biais est gênant car la procédure de calibration est à priori
indépendante du choix de z0. Le choix d’une altitude de 2 200 mètres comme début de la zone
moléculaire est peut être pessimiste, ce qui diminuerait l’importance du biais. D’autre part, les
signaux présentés sont nos premiers signaux et nous pensons qu’il est possible de minimiser
cet effet de biais en affinant l’optimisation de l’alignement relatif du faisceau laser par rapport
au détecteur, l’effet à corriger étant particulièrement fin.
Pour ces premiers signaux, la conclusion de la procédure de calibration est donc la suivante :
G*0 = 0,55 ± 0,06
141
(5.13)
Ainsi, la relation qui lie le rapport de dépolarisation G, exprimé en pour cent, à sa valeur
mesurée G* s’écrit sous la forme :
G(%) = (0,67 ± 0,08) × G*
(5.14)
L’incertitude sur la calibration est donc de 12 %. Elle est très largement dominée par
l’incertitude apparue en raison du biais décrit sur la figure (5.11). En effet, en l’absence de ce
biais, une précision de l’ordre du pour cent aurait été obtenue.
5.2.3 Résultats
L’observation de la distribution spatiale et temporelle du facteur de dépolarisation des
aérosols est une manière indirecte de décrire l’évolution physique (taille, morphologie, phase
thermodynamique) des particules fines de l’atmosphère. Comme nous l’avons vu
précédemment, la sensibilité sur le facteur de dépolarisation de l’atmosphère qu’il nous est
possible d’obtenir est élevée (mesure de rapports de dépolarisation aussi faibles que 3×10-3)
mais entachée d’une incertitude de 12 %. Cette sensibilité signifie qu’un très faible
changement dans les caractéristiques physiques de l’aérosol est optiquement observable. Pour
argumenter ceci, une série d’observations de la dépolarisation de l’atmosphère détectée par le
Lidar a été réalisée et portant sur une journée entière. Ces mesures sont présentées sur le
graphe (5.12).
142
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
0,60
delta à 2500 m (%)
delta à 400 (%)
0,55
delta (%)
0,50
0,45
0,40
0,35
0,30
0,25
0,20
00 h
13/09/09
06 h
12 h
18 h
24 h
Date et heure
Fig. 5.12 Evolution du facteur de dépolarisation mesuré par télédétection Lidar à 355 nm à deux
altitudes ; à 2 500 mètres dans la troposphère libre et à 400 mètres dans la couche limite urbaine. Pour
ne pas alourdir le graphe, nous n’avons précisé l’incertitude sur chaque mesure, liée à la l’incertitude
obtenue lors de la calibration, que sur le premier point. Elle est toutefois identique pour tous les points.
Une première remarque s’impose. Le rapport de dépolarisation à 400 mètres d’altitude est
inférieur à celui obtenu à 2 500 mètres. Ceci s’explique à partir de la définition de ce facteur
indiquée à l’équation (5.10) comme le rapport de diffusion optique entre les deux
composantes de polarisation des coefficients volumiques de rétrodiffusion de l’atmosphère.
Chacune de ces composantes est la somme de la diffusion moléculaire et de la diffusion des
aérosols. Par exemple, pour des particules purement sphériques contenues dans l’atmosphère,
qui ne dépolarisent pas pour des raisons de symétrie, le facteur de dépolarisation sera inférieur
au facteur de dépolarisation obtenue dans une atmosphère moléculaire pure. Ce facteur de
dépolarisation doit être examiné avec prudence, surtout lorsque le taux de dépolarisation est
faible. Il est, comme l’indique Gimmestad [88], la grandeur officielle adoptée par la
communauté des Lidaristes. Elle est néanmoins une grandeur utile de normalisation de la
mesure de dépolarisation.
L’évolution temporelle de ce paramètre, à l’altitude de 2 500 mètres, durant la période de
mesures, est marquée par de fortes variations mais qui restent dans l’intervalle d’incertitude
143
de la mesure. On peut les attribuer au fait que le rapport signal sur bruit à cette altitude ne
dépasse pas 20. D’autre part, on remarque que cette valeur diminue sur la période de mesures
et qu’elle s’approche du rapport de la dépolarisation de la diffusion moléculaire. Cette
diminution peut être attribuée à la présence d’aérosols à cette altitude. On ne peut pas non
plus négliger la possibilité d’une dérive de la calibration de l’appareil. Le facteur de
dépolarisation, à 200 mètres d’altitude, donc dans la couche limite urbaine, reste à une valeur
constante de 0,35 %, proche de la valeur de la dépolarisation moléculaire.
La distribution spatio-temporelle du facteur de dépolarisation à 355 nm est présentée sur la
figure (5.13). Le taux de dépolarisation est faible, inférieur au pourcent mais la sensibilité de
la mesure permet de commenter ces données. On remarque d’une part la présence d’une
couche atmosphérique situées à 1000 mètres et de 300 mètres d’extension verticale avec un
taux de dépolarisation légèrement supérieur au taux moléculaire (0,33 %). Du fait de cette
structure non homogène, ce nuage contient des particules qui induisent une légère
dépolarisation. Remarquons qu’à partir de 20 heures, une nette variation de G est observée
correspondant à une masse d’air différente et contenant une concentration moindre d’aérosols.
Fig. 5.13 Evolution de facteur de dépolarisation de l’atmosphère détecté par lidar à 355 nm en
fonction de l’altitude et du temps sur une période 24 heures. Le taux de dépolarisation exprimé en %
est donné par le code de couleurs. Les traits continus à basse altitudes, à 900 mètres et à 1000 mètres
sont des artefacts du système d’acquisition des données.
144
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
Pour être plus quantitatif, nous avons présenté sur la figure (5.14), les rapports de
rétrodiffusion pour les deux composantes de polarisation R// et RA respectivement, ainsi que le
paramètre de dépolarisation d.
(R-1)perp
6
G (%)
(R-1)parax10
0,36
0,34
2
0,32
delta (%)
R-1
4
0
00 h
04 h
08 h
12 h
16 h
20 h
0,30
24 h
13/09/09
Date et heure
Fig. 5.14 Evolution au cours de la journée du rapport de dépolarisation G et des rapports de
rétrodiffusion selon les deux composantes de polarisation. Ces données de télédétection Lidar sont
évaluées à une altitude de 400 mètres.
La dépolarisation des aérosols est vraiment observable sur le rapport de rétrodiffusion de la
composante perpendiculaire. L’évolution de ces trois paramètres montre que lorsque la
dépolarisation est faible, le paramètre de dépolarisation n’est pas une grandeur fiable. Ceci est
très bien montré dans la période entre 12 heures et 20 heures. En effet, la composante
perpendiculaire reste constante contrairement à la composante parallèle qui augmente.
Pendant cette période le paramètre de dépolarisation d diminue. L’effet contraire se produit
dans les heures qui suivent.
Pour terminer cette partie de ce chapitre, nous présentons, la distribution spatio-temporelle
des deux composantes des facteurs de rétrodiffusion des aérosols atmosphériques dans la
canopée urbaine de Lyon. Ces données sont présentées dans la figure (5.15).
145
(a)
(b)
Fig. 5.15 Evolution temporelle et verticale du rapport de rétrodiffusion des aérosols urbains selon les
deux composantes de polarisation : R// (a) et RA(b). Les valeurs de R// et RA sont représentées par le
code de couleurs. Les données au-dessous de 50 mètres ne sont pas représentatives. Il faut noter que
l’échelle verticale de la figure (b) est limitée à 1000 mètres.
On note une forte concentration d’aérosols pendant une grande partie de la journée. Les
différentes masses d’air qui traversent le site de mesure sont nettement marquées par des
gradients localisés de concentration. On remarque une accumulation des particules dans la
couche précédemment observée autour de 1000 mètres d’altitude et une plus faible
concentration au dessous de cette couche dans la première partie de la journée. La composante
146
Chapitre 5: Evaluation in situ du détecteur Lidar
perpendiculaire du coefficient de rétrodiffusion nous montre le complémentaire de ce qui
précède, une faible concentration d’aérosols « dépolarisant » au dessus de 1000 mètres et une
concentration plus élevée de ce type de particules dans la canopée urbaine. Dans les premières
heures du jour et ceci jusqu’à midi, la concentration de ces particules augmente, ce qui
pourrait être corrélé à la présence de particules légèrement asphériques ou contenant des
inclusions induisant une faible dépolarisation telles que les suies ou les particules de sulfates
[29].
5.3 Conclusions
On a pu montrer que la mesure Lidar dans l’UV est sensible aux particules fines dans les
conditions météorologiques particulières (vent faible, humidité relative inférieure à 80 %). La
comparaison de la mesure optique et de la mesure AMS a été d’un apport considérable pour
permettre une telle évaluation qui est une première mondiale. La caractérisation complète des
particules de carbones élémentaires (suies) ainsi que les particules ultra - fines (< 50 nm)
aurait permis de réaliser une clôture expérimentale. Ceci demande une instrumentation plus
conséquente qui ne pouvait être réalisée dans le cadre de ce travail.
De plus, une excellente sensibilité dans la dépolarisation dans l’UV a été obtenue. Ceci
demande encore une confirmation en mettant en œuvre une méthode de calibration permettant
d’éliminer le biais décrit dans ce chapitre. La démarche complémentaire dans le visible aurait
apportée une estimation plus quantitative de la gamme de particules observées et une
sensibilité à la spéciation Organique-Sulfate-Nitrate.
147
148
Conclusions et perspectives
Ce mémoire de thèse décrit l’élaboration d’un détecteur optique Lidar permettant la
télédétection des aérosols urbains contenus dans la couche limite atmosphérique et en
particulier dans la canopée urbaine Lyonnaise.
Le questionnement central de ce mémoire porte sur la caractérisation optique des particules
fines de l’atmosphère, de taille nanométrique. La complexité physique et chimique des
aérosols atmosphériques rend cette caractérisation difficile comme ceci est décrit de manière
phénoménologique dans le premier chapitre de ce mémoire. Cette complexité est liée aux
différents processus de formation et d’évolution de ces particules dans l’atmosphère. La
télédétection Lidar est une méthode efficace de caractérisation de l’aérosol en temps réel, car
elle permet de retracer la dynamique des processus atmosphériques en réalisant rapidement
une mesure représentative de la diffusion des composés atmosphériques.
Le second chapitre a permis de décrire les processus de diffusion optique de l’atmosphère,
fondement de la télédétection Lidar. L’étude de l’interaction photon – matière et plus
précisément de la diffusion de la lumière dans l’atmosphère a permis d’expliciter la
dépendance spectrale et les différentes composantes de polarisation de cette diffusion.
Plusieurs formalismes ont ainsi été abordés (diffusion Rayleigh, diffusion de Mie), dont la
diffusion Raman rotationnelle, donnant lieu à l’extension spectrale de la diffusion. Ainsi, pour
décrire les propriétés de polarisation de la diffusion des molécules de l’atmosphère, il a été
nécessaire de prendre en compte l’anisotropie moléculaire ainsi que les composantes
spectrales rotationnelles de la diffusion Raman. A partir de ces théories, des simulations
numériques ont été réalisées pour quantifier les spectres de l’intensité de la diffusion
moléculaire atmosphérique aux deux longueurs d’onde d’excitation, 355 nm et 532 nm, et
ceci dans les deux composantes linéaires de la polarisation de la lumière. Une vérification
expérimentale de ces travaux a été réalisée dans laquelle la diffusion Raman rotationnelle de
l’air a été mesurée.
L’approche systématique développée au chapitre 2 a permis de lever un nombre important
d’incertitudes (largeur spectrale des filtres interférentiels et intensité de l’émission laser) pour
la réalisation expérimentale de la détection des particules fines atmosphériques par la
technique Lidar multi-spectrale résolue en polarisation.
Le chapitre 3 a permis d’évaluer les performances du détecteur Lidar dans les régions
spectrales de l’UV (à 355 nm) et du visible (à 532 nm). La sensibilité de la mesure de
caractérisation des aérosols atmosphériques dépend essentiellement de la bande passante du
détecteur, et dans l’optique d’un suivi quotidien des aérosols urbains présents dans la canopée
urbaine, nous avons développé puis validé expérimentalement une simulation numérique
décrivant la contribution du rayonnement solaire diffusé par l’atmosphère au signal Lidar.
Nous avons minimisé cette contribution en prenant en compte, l’amplitude et la polarisation
des photons rétrodiffusés. Ainsi, en accordant la détection des faibles signaux de
dépolarisation sur la composante de polarisation solaire la plus faible, nous avons déterminé
un point de fonctionnement du Lidar. Celui consiste en un jeu de paramètres expérimentaux
(largeurs de filtre interférentiel, puissances laser) permettant une acquisition des données,
résolue en polarisation. C’est ainsi, que la minimisation de la contribution du rayonnement
solaire, facilite nos mesures en dépolarisation pendant la majeure partie de la journée.
L’ensemble des travaux réalisés au cours des chapitres 2 et 3 a permis d’élaborer un dispositif
expérimental original et performant de télédétection Lidar de la diffusion des particules fines
de l’atmosphère. Le détecteur réalisé est sensible à la polarisation de la diffusion élastique
dans les gammes spectrales UV et visible et possède deux voies de détection de diffusion
Raman vibrationnelle du diazote pour des longueurs d’onde d’excitation de 355 nm et 532
nm. Chacun des composants optiques du détecteur (lame dichroïque, cube polariseur) a été
spécifié de manière systématique sur un banc d’essai développé à cet effet. Cette approche a
permis de déterminer la fonction de transfert du détecteur optique construit. Ainsi, un
contraste supérieur à 108 entre les deux états de polarisation a été obtenu, ce qui a rendu
possible, pour la première fois, la détection de la dépolarisation des particules fines
atmosphériques dans le domaine spectral de l’UV.
Enfin, ce travail a été validé par une comparaison entre la mesure optique Lidar et des
mesures ponctuelles standards des propriétés physiques et chimiques de l’aérosol urbain. Ces
dernières mesures au sol ont été réalisées au moyen de l’instrumentation AMS (Aerosol Mass
Spectrometer). Un des messages de ce travail de thèse est qu’il est intéressant, même
qualitativement, de coupler l’instrumentation Lidar avec des méthodes physico-chimiques très
complètes (spéciation et granulométrie), comme l’instrumentation AMS. Ceci conduit en effet
150
Conclusions et perspectives
à une meilleure caractérisation des propriétés physico-chimiques de l’aérosol urbain. D’autre
part, nous avons montré la sensibilité de la télédétection Lidar des aérosols urbains, résolue en
polarisation dans le domaine spectral de l’UV. Les premières mesures réalisées avec ce
détecteur au cours de ce travail de thèse ont montré l’efficacité de ce dernier dans l’extraction
de l’information de dépolarisation des aérosols. Cette contribution optique sensible mais très
faible est particulièrement difficile à mesurer dans le domaine UV où la contribution
moléculaire est forte. On répond ainsi au questionnement initial qui était de savoir s’il était
possible d’élaborer, à partir des propriétés de diffusion optique, une méthode de
caractérisation de l’aérosol urbain dans le domaine UV, adapté aux particules fines de
l’atmosphère.
La
réponse
est
donc
affirmative
et
la
sensibilité
obtenue
est
remarquable puisque l’on détecte des rapports de dépolarisation aussi faibles que 0,0033.
Ces premiers signaux ouvrent la voie à de nombreuses améliorations. La première d’entre
elles porte sur l’optimisation de la précision sur la mesure du rapport de dépolarisation. Dans
ce contexte, il convient de minimiser le biais décrit au chapitre 5 lors de la procédure de
calibration de la dépolarisation Lidar. Ceci permettrait certainement de proposer des mesures
présentant une précision et une sensibilité accrues. Les travaux présentés au chapitre 5 seront
soumis à publication. Un premier article porte sur la caractérisation de l’aérosol urbain par
télédétection Lidar dans le domaine ultra-violet couplée à des mesures de spectrométrie de
masse (AMS). Le deuxième présente une étude sur la sensibilité de la mesure Lidar de la
dépolarisation dans le domaine ultra-violet. D’autre part, des travaux préliminaires ont été
réalisés pour enregistrer la dépolarisation à 532 nm et les signaux Raman à 387 et 607 nm.
Ces travaux devraient être poursuivis pour être ensuite validés expérimentalement. Par la
suite, la détection de la diffusion Raman vibrationnelle de la vapeur d’eau et de l’eau liquide
dans l’atmosphère pour les longueurs d’ondes d’excitation de 355 et 532 nm est également
planifiée. Les travaux de recherche décrits dans ce mémoire de thèse ouvrent ainsi la voie à
une meilleure connaissance sur la physico-chimie de l’aérosol urbain, notamment en accédant
à une description optique du comportement multiphasique de l’évolution des aérosols dans
l’atmosphère.
151
152
Annexes
154
Annexe A
Calculs pour l’évaluation de la contribution solaire
Cette annexe détaille les calculs utilisés au chapitre 3 pour évaluer la contribution du
rayonnement solaire à la mesure Lidar. On détaille ici notamment le calcul de l’atténuation du
chemin optique sur le trajet allant du Soleil au sommet de l’atmosphère. On cherche à
expliciter les fonctions f et g définies au chapitre 3 par : r = f(z0, ș, șS) et ds = g(z0, ș, șS)
S
P
T
Fig. A.1 Géométrie adoptée pour décrire la diffusion du rayonnement solaire : l’angle au zénith solaire
șҏS est le même au niveau du centre de masse T de la Terre et de la position P de la particule diffusante.
Un point sur la droite (S) est repéré par ș et r par rapport au centre de la Terre.
L’équation de la droite (S) est de la forme :
z
tg (
S
2
T S ) x z0
(A.1)
avec T S l’angle au zénith solaire et z0 la distance entre la particule diffusante et le centre de la
Terre. En passant aux coordonnées sphériques on vérifie simplement que l’équation
recherchée est de la forme :
z0
cos T S
cos T sin T
sin T S
r
(A.2)
L’équation de (S) en coordonnées polaires s’écrit :
r
z 0 sin T S
= f(z0, ș, șS)
sin(T S T )
(A.3)
Le pas de déplacement le long de la droite (S) est :
dT r 2 (
ds
dr 2
)
dT
(A.4)
avec :
dr
dT
sin T S cos(T S T )
sin 2 (T S T )
(A.5)
sin T S
dT = g(z0, ș, șS)
sin 2 (T S T )
(A.6)
z0
d’où :
ds
z0
où z0 = TD désigne l’altitude du centre diffusant D par rapport au centre T de la Terre.
156
Annexe B
Procédure d’alignement Lidar
La définition de l’axe optique du télescope et ceci relativement au faisceau laser et au
détecteur est primordiale. On se propose dans cette annexe de décrire de façon détaillée le
schéma opto-mécanique que nous avons développé pour respecter les tolérances de la mesure
Lidar (milliradian) et la procédure d’alignement de ces trois éléments.
Plusieurs procédures d’alignement d’un détecteur Lidar mono-spectral sont décrites dans la
littérature [126-128]. De ces contributions, nous avons notamment retenu l’intérêt de la
méthode dite des « quatre quadrants », consistant à équilibrer le signal Lidar observé sur
chacun des quarts de surface du miroir primaire du télescope [126]. Nous avons par ailleurs
développé notre propre procédure d’alignement, dont la description sommaire est précisément
l’objet de cette annexe. Particulièrement robuste, cette procédure n’a jamais dû être reprise
depuis le premier réglage.
B.1 Axes optiques du télescope et du laser
L’iris de diamètre d = 3 mm, qui permet de réduire la contribution du rayonnement solaire,
doit être positionné au foyer du télescope de focale f’T = 600 mm. Nous avons repéré la
position du foyer F’T du télescope en utilisant deux diodes lasers, l’une émettant dans le vert à
532 nm, l’autre émettant dans le rouge à 670 nm. La figure (B.1) schématise la procédure
suivie : en orientant le bâti du télescope à la verticale, grâce à sa liaison pivot, les diodes laser,
montées sur des supports réglables, peuvent modéliser le chemin optique de photons
rétrodiffusés provenant de l’infini. En effet, grâce à la gravitation terrestre, la surface d’un
liquide visqueux, de l’huile par exemple, constitue une référence de surface horizontale. Une
fois la cuve d’huile enlevée, les deux faisceaux laser coïncident alors au foyer image F’T du
télescope, qui prend une coloration jaune, en raison des couleurs choisies pour les diodes laser
d’alignement. Le bâti du télescope est ensuite positionné de nouveau à l’horizontale, avec une
précision de l milliradian obtenue avec un niveau à bulles. La stabilité mécanique de
l’ensemble {bâti, télescope}, qui repose sur une table optique munie d’amortisseurs de
vibrations, est excellente : nous n’avons pas constaté de dérive majeure et même sur plusieurs
mois, le réglage initial des diodes laser n’a jamais dû être repris.
Fig. B.0.1 Matérialisation du foyer F’T du télescope par l’intermédiaire des photons rétrodiffusés de
l'infini. Les rayons vert et rouge représentent les faisceaux provenant des diodes laser correspondantes.
Ils sont réfléchis à 45° par le miroir secondaire du télescope monté dans une configuration Newton.
Alignement relatif des photons incidents et du télescope
L’observation d’un signal de rétrodiffusion suppose d’assurer le parallélisme entre le faisceau
laser incident et l’axe du télescope, défini par la perpendiculaire au miroir primaire. Ces deux
axes (laser, télescope) doivent de plus être perpendiculaires à l’axe optique du détecteur.
Les photons laser incidents sont émis selon un axe horizontal défini par deux iris. Nous avons
reporté cet axe sur celui du télescope en utilisant deux pentaprismes, suivant le schéma de la
figure (B.2). La précision de ce réglage est excellente : en effet, lorsqu’un faisceau incident
est perpendiculaire à la face avant d’un pentaprisme, le faisceau émergeant est perpendiculaire
au faisceau incident, et la précision du réglage est déterminée par la verticalité de l’arête du
pentaprisme, inférieure à 50 microradians d’après les spécifications du fournisseur (Melles
Griott). Nous avons vérifié qu’une fois le miroir secondaire (MS) ôté, le chemin optique ainsi
matérialisé par les deux pentaprismes rencontre effectivement le miroir primaire du télescope
en son centre. Nous avons de plus vérifié que les trois faisceaux laser (laser YAG à 355 nm,
158
Annexe B
diode laser à 532 nm, diode laser à 670 nm) concourent alors en un seul point de l’espace : le
foyer F’T du télescope.
A 355 nm, nous sommes dans une situation généralement appelée on-axis : l’axe optique des
photons laser incidents coïncide avec l’axe du télescope. Pour ce faire, nous avons utilisé un fil à
plomb permettant de définir la verticale, perpendiculaire commune aux deux axes utilisés (axe
laser, axe du télescope). La figure (B.2) décrit la procédure utilisée, consistant à placer le fil à
plomb dans les positions successives 1 et 2 et à contrôler, dans chacun de ces positions, la
distance qui sépare les deux axes. A 532 nm, le décalage entre les deux axes utilisés est de 10
mm: cette situation off-axis ne modifie pratiquement pas la compression géométrique du
signal Lidar. En effet, pour une distance off-axis de 10 mm, notre simulation numérique
montre que la compression géométrique est égale à 1 à partir de 110 mètres, pour le diamètre
d’iris choisi (d = 3 mm).
Fig. B.2 Alignement de l’axe du télescope par rapport à celui du laser à l’aide des penta-prismes. HL
est la hauteur du faisceau laser par rapport à la table optique, HT celle de l’axe du télescope.
La procédure suivie permet d’assurer une précision sur la parallélisme laser – télescope de 1
milliradian. Cette précision résulte de l’utilisation de méthodes optiques très sensibles :
utilisation de pentaprismes pour assurer la perpendicularité, utilisation de la gravitation
terrestre pour définir la verticale (fil à plomb, expérience du bain d’huile horizontal),
utilisation de la diffraction et de la diffusion (papier optique) pour assurer le centrage des
faisceaux d’alignement dans les différents iris.
159
B.2 Implémentation du détecteur sur la plate-forme Lidar
En suivant la définition des axes x, y et z introduite au paragraphe (4.4.1), le détecteur est
pilotable en translation le long de chacun de ces axes grâce à l’utilisation de platines microcontrôle, reposant sur une équerre Newport choisie pour sa rigidité et sa tenue au poids. La
précision en rotation autour des y et z est atteinte en insérant des ressorts de compression entre
l’équerre et le bâti du télescope, la planéité en rotation autour de l’axe x étant contrôlée avec
un niveau à bulles.
z
y
x
Fig. B.3 A gauche : photographie du bâti du télescope muni de l'équerre assurant la liaison du bâti
avec le détecteur. La définition des axes x (axe optique du détecteur), y (axe du télescope) et z
(verticale) est rappelée. L’équerre, en noir, est solidaire de la plate-forme en Dural sur laquelle repose
le détecteur Lidar. A droite : Dispositif à trois pentaprismes de report de l’axe laser sur l’axe optique
du détecteur. Le laser He – Ne permet de conserver la position de l’axe optique du détecteur.
L’implémentation du détecteur (mono ou multi–spectral) sur la plate-forme Lidar est réalisée
en rendant perpendiculaires l’axe optique du détecteur, défini par son iris d’entrée et son iris
de sortie, et l’axe des photons laser incidents. Comme indiqué schématiquement sur la partie
droite de la figure (B.3), nous avons inséré un troisième pentaprisme à la place du miroir
secondaire afin de matérialiser le chemin optique des photons laser incidents à la traversée du
détecteur, après traversée des deux premiers pentaprismes. Ce réglage n’est pas simple et il a
fallu monter le pentaprisme sur un point-trait-plan pour garantir la précision de l’alignement.
Nous avons alors utilisé un laser He – Ne, solidaire de la plate-forme du détecteur, afin de
conserver une trace visuelle de la position de l’axe du détecteur une fois les trois pentaprismes
160
Annexe B
ôtés. Enfin, le miroir secondaire (MS), disposé sur un support orientable, a été réglé en
respectant simultanément les deux conditions suivantes :
– le point focal image du télescope F’T, matérialisé par les diodes lasers rouge et verte, est
confondu avec l’iris d’entrée du détecteur,
– le laser He – Ne rencontre le miroir primaire du télescope en son centre.
La matérialisation de l’axe optique du détecteur avec un laser He – Ne, dès la mise en place
d’un détecteur mono-spectral, a été très utile pour implémenter le détecteur multi-spectral
sensible en polarisation dans un second temps. En effet, quelle que soit la nature du détecteur
(mono ou multi–spectral), l’implémentation du détecteur sur la plate-forme Lidar apparaît ainsi
comme une expérience de type « plug and play ».
161
Annexe C
Acquisition opto-électronique des signaux Lidar
Dans cette annexe C, on se propose de présenter brièvement l’acquisition opto-électronique
utilisée dans l’expérience Lidar. L’enregistrement numérique des signaux lidar photoélectriques délivrés par les photomultiplicateurs est réalisé au moyen d’analyseur transitoire.
La caractéristique principale des ces instruments est qu’ils sont une grande sensibilité de
mesures (μV) de tension électrique tout en ayant une fréquence d’échantillonnage élevée
(plusieurs dizaines de MHz).
Nous
disposons
de
plusieurs
analyseurs
transitoires
(Licel
Gbr)
de
fréquence
d’échantillonnage 20 et 40 MHz. La figure (C.1) schématise le fonctionnement d’un analyseur
de ce type. Les photons rétrodiffusés pénètrent dans l’analyseur via une entrée d’impédance
50 Ohms. L’analyseur transitoire possède deux entrées de synchronisation A et B (via des
fibres optiques) fonctionnant de manière alternée, chacun possédant une mémoire RAM
spécifique et trois gammes d’entrée pour l’amplitude des signaux (20, 100 et 500 mV). Le
signal de synchronisation permet, au moyen d’une fibre optique, de transmettre l’événement
« tir laser » à un compteur évaluant le nombre total de tirs laser effectué. Il est capable de
sommer jusqu’à 4094 tirs laser, qui vont être additionnés puis stockés dans la mémoire RAM
avant d’être transférés à une interface 16 bits qui assure le transfert des données au PC
d’acquisition des données, comprenant une carte d’instrumentation National Instrument très
rapide, permettant un suivi des impulsions Lidar.
Lorsque la fréquence d’échantillonnage du signal Lidar est inférieure à 10 MHz, il est
amplifié selon la gamme d’entrée sélectionnée, et les signaux sont convertis à l’aide d’un
convertisseur analogique/digital de résolution 12 bits et de fréquence 20 ou 40 MHz. La
résolution de 12 bits permet de détecter des signaux avec un seuil de 5 ȝV, pour la gamme
d’entrée la plus sensible. La fréquence d’échantillonnage de 40 MHz (resp. 20 MHz) définit la
résolution spatiale de l’acquisition Lidar, égale à 3,75 mètres (resp. 7,5 mètres). Lorsque le
nombre de photons rétrodiffusés est faible et qu’ils arrivent par petits groupes, un
discriminateur de fréquence 250 MHz prend le relais et l’on passe en mode de comptage
163
photonique. La présence de deux amplificateurs permet, d’une part d’avoir une très bonne
linéarité pour la détection analogique et d’autre part, un gain et une vitesse maximale pour le
comptage photonique.
Fig.C.1 Schéma de principe de l’analyseur transitoire Licel©. En rouge (resp. bleu), la configuration
utilisée en mode analogique (resp. comptage photonique). Sur les entrées notées trigger A et B sont
positionnées des fibres optiques permettant notamment à l’analyseur de comptabiliser le nombre de
tirs laser.
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