UNIVERSITE D'ORLEANS Ecole Doctorale Energie Matériaux Sciences de la Terre et de l’Univers Formulaire de demande de Contrat doctoral institutionnel 2016 1. Informations administratives : Nom du Directeur de thèse : Fatima Laggoun-Défarge Nom de l’éventuel co-Directeur : Mohammed Boussafir Le cas échéant nom, date de recrutement et date de soutenance d’habilitation programmée du co-encadrant. Unité : Institut des Sciences de la Terre d’Orléans, UMR 7327 CNRS/Université d’Orléans/BRGM Email du Directeur de thèse : [email protected] 2. Titre de la thèse : Évolution comparée de la diagénèse des argiles et de la maturité des Matières organiques sédimentaires: rôle dans la structuration du réseau poral des roches Mères à gaz. 3. Résumé : (1 page maximum, en police de caractères « times 11 » et en langage « vulgarisé ») Les formations argileuses sont généralement des couches très peu perméables qui peuvent être riches en matières organiques. En général, quand la perméabilité d'une roche est faible, sa porosité l'est aussi. Ce n'est pas le cas pour certaines formations argileuses riches en matières organiques qui peuvent avoir une porosité forte (de l'ordre de 10%) avec une perméabilité très faible (de l'ordre du nanodarcy). A ce paradoxe s'ajoute la difficulté de mesurer la porosité dans ce type de roche. En fonction de la technique de mesure utilisée, les valeurs peuvent être très variables. La porosité accessible aux fluides circulant à travers la roche peut être très différente de la porosité totale, éventuellement non connectée. L'objectif de cette thèse est d'étudier la porosité liée à la présence des minéraux et des matières organiques ainsi que sa transformation selon le degré d'enfouissement (échantillons naturels) ou l'intensité d'une maturation artificielle (échantillons expérimentaux). Contexte scientifique : les assemblages matière organique – argile En première approche, il semble se dégager une forte relation entre la quantité de matière organique dans les roches pétroligènes et la quantité de gaz (qui est une première estimation de la porosité). Certes le gaz est issu du craquage de la matière organique mais il en est ensuite dans la plupart des cas libéré ou piégé durant l'enfouissement. Les observations montrent que le gaz est préférentiellement contenu dans la matière organique ou, pour le moins, qu'il existe une relation étroite entre les deux. Les études de sorption-désorption de la matière organique sur les argiles montrent que le phénomène d'adsorption est vraisemblablement le processus dominant (Drouin et al. 2010). Ce phénomène est également ED EMTSU étroitement relié à l'indice de maturité de la roche dont dépend la structure micro-porale. Cette microstructure, de la fabrique de la roche, résulte autant des modes de mise en place du sédiment (notamment aux interactions argilo-organique depuis la colonne d’eau formant des agrégats organominéraux) que de son enfouissement et ce au moins jusqu'à la genèse des gaz. C'est à dire que les propriétés de la porosité observables actuellement témoignent de toute l'histoire sédimentologique et diagénétique de la roche. En premier lieu, le gaz provient des différentes étapes de maturation de la matière organique durant son enfouissement. Ces étapes de transformation de la MO sont aussi intimement liées aux processus de diagenèse des minéraux, tant du point de vue du réseau poral de la matrice minérale que des interactions entre les transformations minérales et organiques. Citons à titre d'illustration les études de Berger et al. (1997) où il est observé une accélération de l'illitisation des smectites en présence de matière organique en milieu aqueux ou les études de Boussafir et al. (1995 a, 1995b) et Gelin et al. (1995) qui montrent la préservation de la MO par incorporation du soufre dès la diagenèse précoce (Sinninghe-Damsté et al., 1989). Des études plus récentes (Drouin 2007), en environnement anoxique lacustre, montrent que cette sulfuration naturelle se produit dans la colonne d’eau et en association avec les mécanismes d’adsorptions organo-minéraux. Ces deux mécanismes agissent de concert et permettent aux agrégats ainsi formés d’échapper au recyclage au cours de la diagenèse précoce. La formation des roches mères est intimement liée aux associations préférentielles entre la matière organique et les sédiments de faible granulométrie (Premuzic et al., 1982, Romankevich, 1984). Au premier ordre, c'est l'adsorption qui apparaît comme le principal moteur de la stabilité des assemblages organominéraux (Drouin 2007, Drouin et al. 2010). Les molécules organiques semblent recouvrir les minéraux en formant une couche monomoléculaire (Weiler et Mills, 1965, Suess, 1973, Tanoue et Handa, 1979, Mayer 1994a, b). Des observations in situ en MET de la MO de marges continentales (Ransom et al., 1997, 1998) ont montré que dans des sédiments récents, la MO apparaît exclusivement associée aux domaines riches en argiles parfois jusqu’à l’échelle nanométrique (Pichevin et al. 2004, Pichevin 2004). La texture de la porosité (rugosité) et la taille des seuils de pores impliquent une grande surface disponible à l'adsorption (Weiler et Mills 1965, Greenland et Mott, 1978, Titley, 1987, Murray et Quirk, 1990a, b, Mayer, 1994a) qui est influencée par la nature de la MO (Zullig et Morse, 1988) et des minéraux (Pinck et al., 1954, Kobayashi et Aomine, 1967, Greaves et Wilson, 1973, Lorenz et Wackemagel, 1987). 1. L'objectif de cette thèse est d'observer et de comprendre les phénomènes qui concourent aux propriétés actuelles d'échantillons argilites pétroligènes en connaissant au mieux l'historique d'enfouissement (thermique, chimique, mécanique, diagenèse minérale et organique) à partir de données accessibles ou à mesurer par l'étudiant dans le cadre de son étude (focalisée sur l'étude de la texture de la roche par DRX, MEB, pétrographie adaptée aux minéraux et à la matière organique...). En particulier, l'accent sera mis sur l'étude de la diagenèse des minéraux pour identifier la part de la réactivité minérale dans la mise en place de la structure poreuse. Ceci sera réalisé en observant les liens directs (les transformations minérales comme moteurs de la structuration du sédiment : l'illitisation des smectites, les surcroissances de quartz ou la précipitation des ciments carbonatés) ou indirect (préservation "mécanique" de la matière organique, adsorption, modification de l'activité des espèces minérales en solution) entre les transformations minérales et organiques. 2. Pour observer les effets du craquage thermique sur la porosité et sur les réorganisations possibles des assemblages MO-argiles, il sera réalisé un ensemble de simulation au laboratoire. Ces expériences seront menées sur des roches immatures en utilisant des autoclaves. La pression et la température sont contrôlées et mesurées durant toute l'expérience Les paramètres de pression et température seront choisis pour rendre compte des conditions de maturation de la matière organique mais en veillant à avoir une réactivité suffisante pour être observée. Une attention particulière sera portée pour s'assurer de ne pas altérer la micro-texture de la roche aussi bien pendant l'expérience (cellule de confinement mécanique) que pendant la préparation des échantillons avant caractérisation (imprégnation progressive à la résine par échange de solvant). ED EMTSU