Production des rayons X Le tube à rayons X

Production des rayons X
Enceinte plombée
Ampoule de verre
Le tube à rayons X
• Tube de Coolidge (Ec~10keV)
• Anodes tournantes
Anode
Filament W Cathode
Foyer
Faisceau d’électrons
Fenêtre Be
M
Rayons X
I
L
Kβ
• « Bremstrahlung »
• Raies caractéristiques
Kα
K
λ
λc
12398
Le rayonnement synchrotron
• 1898 : A. Liénard pose les équations du rayonnement synchrotron
• 1912 : G.A. Schott calcule le rayonnement synchrotron
•
1947 : Mise en évidence
F. Elder, R. Langmuir et H. Pollock
B
a
e-
v
Première observation
de lumière synchrotron
70 MeV
GE, Schenectady, NY
• Brillance et accordabilité
• ~30 centres de rayonnement synchrotron
dans le monde (9 Asie, 12 Europe, 8 USA)
• Grands synchrotron de 3e génération (ESRF, APS,
SPring8)
1992
European
Synchrotron
Radiation
Facility
ESRF, Grenoble
6 GeV
,
≅ 5382
Angle :
0,2mrad 40"
Principaux centres de rayonnement synchrotron
Brillance et accordabilité
Brillance spectrique
Photons/s
6
mm source 1 anglemrad 1 0,1%bandepassante
dΩ
&
'(') *+/.(/012((/0'(/3451'(/345
'(.(
Accordabilité
Rayonnement blanc
Énergie caractéristique (critique)
EFG keV 0,665 GeV 6T
Synchrotron
• Aimant de courbure
• SOLEIL 1.75 Tesla
• Energie critique 8,5 keV (19,2 keV)
• Faisceau pulsé 352 MHz
• 416 paquets de 30 ps,
séparés de 3 ns
• Éléments d’insertion
• N aimants alternés, période λM
• K = 0.934 L(cm)B(T)
• Divergence très faible (µrad), brillance très élevée
Vue de dessus
Vue de dessus
Vue de côté
Vue de côté
Wiggler
Onduleur
Rayonnement synchrotron de 3e génération
Onduleurs
Onduleur
On se place dans le référentiel Galiléen
allant à la vitesse moyenne de l’électron dans l’onduleur N~P
Dans ce repère l’électron oscille à la fréquence
λM
MAIS l’électron est relativiste
Contraction des longueurs
QR /S
Fréquence devient T
P
QR
Dans le repère du labo : Effet Döppler
Fréquence devient T' U VPW-X 1 T
Y
Z
1 U
2
2
P
QR
≅ .T.
P
QR
P
QR
Sources de 3G : Onduleurs
Sources très brillantes (1020 UB)
CRISTAL
U20 ligne CRISTAL : E1= 1,432 keV
Ligne de lumière
• Diffractomètre
• Orienter l’échantillon
• Monochromateur
• Utilise la loi de Bragg 2dsinθ=λ
pour sélectionner une longueur d’onde
SOLEIL
25 lignes de lumière (2013)
(28 -> 2015)
• Diffraction/Diffusion
• Synchrotron 3e génération
• Spectroscopie : Absorption, Photo-émission
• 2.75 GeV
• Imagerie : X, Infra-rouge
• Démarrage en 2007
Interaction photon-atome
|jb p |qb rb sb p à
|jh t |qh rh sh t
• Description quantique
• H Hamiltonien du système composé de
l’onde électromagnétique et l’atome en jauge de Coulomb
]
1
[\
* − a
2 ^
^_
U \ 3b^ U [Gc
b^
Où la somme s’effectue sur les n électrons de l’atome
HI,
Hamiltonien d’interaction avec un électron
. f
[d − * ∙ a U
2
• Règle d’or de Fermi
m
jh [d k k [d jb
2i
gbh jh [d jb U \
E
ℇb − ℇ]
•
]_
1er ordre
2e ordre
nℇh Méthode de calcul
Quantification du potentiel vecteur
a \ su
ur
E
{ br∙3
yur br⋅3 U yur
2vw xFr
Somme sur les modes de vecteur d’onde k et d’état de polarisation α
su : vecteur de polarisation
Y : volume de l’expérience (sert à quantifier)
yur : opérateur d’annihilation
yur |kur p k|kur − 1p
{
yur : opérateur de création
{
yur
|kur p k U 1|kur U 1p
Hamiltonien du champ :
{
[Gc \ EFr yur
yur U 1/2
ur
Diffusion
Compton
Absorption
photo-électrique
Diffusion
Thomson
1er ordre
. f
2
Diffusion
résonante
2e ordre
Phénomènes décrits
− *∙a
Absorption - XAS:
X-ray Absorption
Spectroscopy
Absorption près d’un seuil
Oscillations de l’absorption X
en phase condensée
Absorption du
Néon dans deux
états physiques :
Gaz dans une cellule
Vs
Film mince à 20 K
EK(Ne)= 870,2 eV
D. Raoux et al., Revue Phys. Appl. 15 (1980) 1079
XANES et EXAFS
Deux régimes d’oscillations
• X-ray Absorption Near-Edge Structure
• Extended X-ray Absortion Fine Structure
50 eV
 CuO
Seuil K Cu
Etats de valence
‚ − ‚w ‚w Continuum
EXAFS
XANES
µE
µOE
ZnO
Seuil K Zn
XANES : Oxidation, coordinance, symétrie
petites déformations
EXAFS : Environnement local
Principe du XAFS
Structure fine de l’absorption
Absorption
Photo-électron
Énergie
Énergie
Photo-électron
Photon X
Photon X
Niveau de cœur
Atome absorbant
Coefficient
d’absorption
Niveau de cœur
Atome absorbant
Atome diffuseur
Coefficient
d’absorption
D’après M. Newville : http://xafs.org/Tutorials
L’énergie cinétique du photo-électron est :
E ƒ
„ − d − Φ „ − † 2
Son vecteur d’onde vaut :
2
ƒ
„ − † 0,512 „ − † E
Changement de la probabilité d’absorption
par diffusion sur les atomes voisins
a) Absorption du photon
b) Emission de l’électron
(onde sphérique)
c) Propagation de l’électron
d) Rétrodiffusion par les atomes voisins
c) Propagation vers l’atome émetteur
EXAFS
Fig. de Als-Nielsen et McMorrow
Principe du calcul
 ‚ − ‚w ‚w 1 x
‡ˆ ‰ Š ‹
2i E

„
x
ŒŽbh
x ‰
n Œ 2 ‰ Œ 
8i
‡ˆ ŒŽbh /q „ − w
jh [d jb qh , 0r
E ƒ
−
2
jh [d jb
‰
Œ 
− * ∙ a qb , 1r
jh [d jb ~ ⋅ s qh br⋅3 qb
Si l’électron éjecté vient d’une couche profonde
E ƒ
2
jh [d jb ~ Š qh 3 br⋅3 ‹ 3 Œ ‰ 3 qh 0
‚ nˆ ‡ˆ ~ qh 0
Formule de l’EXAFS
ž Ÿ,  ž Ÿ,  s ¡
–^
Atome libre : fonction d’onde sortante
qh 0
En phase condensée :
 b‘’“b”•
b‘’“b”•
qh 0 U qh 0
—i, ƒ
2ƒ–
–
„
Propagation vers l’atome diffuseur
Rétrodiffusion
Propagation vers l’atome émetteur
 b‘’“b”•
b‘’“b”•
‚ ‚w 1 U 2˜ 
— i, ƒ
U ⋯
2ƒ–
–
‚ − ‚w ‚w Pour un rayonnement non-polarisé :
—^ i, ƒ sin2ƒ–^ U 2‹^ U q ‘› œ ’ /‘
• •
 ~\ Ž^
ƒ–^
^
‡^ –^ : fluctuation de distance (Effet Debye-Waller)
Exemple : CdTe
CdTe
II-VI semiconducteur
Nanocristaux de CdTe
ont une bande d’absorption
différente des cristaux
Seul le premier
voisin est visible en
EXAFS
Fig. de Als-Nielsen et McMorrow
Spectroscopie de photoémission
Mesure des spectres d’émission des photo-électrons
-
En énergie : analyser l’énergie cinétique des photo-électrons
(ESCA : Electron Spectroscopy for Chemical Analysis,
XPS : X-ray Photoelectron Spectroscopy)
- En fonction de l’angle de sortie
(ARPES : Angle Resolved Photoemission Spectroscopy -V. Brouet)
Déterminer l’état des électrons dans l’atome ou le solide.
Principe
Principe : Mesurer le nb de photo-électron vs énergie cinétique
après excitation par un rayonnement X ou UV
Seuls les électrons des qqs 10 première couches atomiques sont éjectés
E ƒ „ − d − q
2
Cu avec Mg Ka (1253 eV)
0
Eœ ‘ œ
¢
E ƒ d „ −
−q
2
1253 eV
Diffusion
Diffusion Thomson - Quantique
dΩ
ki

2i
ŒŽbh jh [d jb
E
kf
2θ
n ℇh ŒΩ
Section efficace différentielle
x
¦h Œ¦ŒΩ
‰
2i
G
ℇh E¦h ; q Œ‡
ν
n ℇh Œℇh ŒΩ ¬
bh
x
2i
¦h
E
jh [d jb
jh [d jb §0r s ,1r¨s© | qh
f qb | 1r s , 0r¨ s© ª
2
Seul le terme croisé :
yr{
¨
s©
yrs brr¨
¦h
Œ‡
\ s ⋅ s′
ν
¦b
4ivw h
Longueur de diffusion de Thomson :
intervient dans le calcul.
qh b⋅3 qb
—£c ¤ 2,8210 Diffusion Thomson - Quantique
dΩ
ki

Diffusion élastique
kf
2θ
qh qb
Œ‡
s ⋅ s′ —£c
qb b⋅3 qb
ν
qb b⋅3 qb Š qb 3 qb∗ 3 b⋅3 Œ ‰ 3 Š n 3 b⋅3 Œ ‰ 3
Pour un atome :
Œ‡
s ⋅ s′ —£c
®
ν
® ≡ ° n 3 b⋅3 Œ ‰ 3 est
le facteur de diffusion atomique
Diffusion Thomson - classique
Longueur de diffusion de Thomson
• Approche classique, fausse,
mais résultat correct…
• Electron libre diffuse
du Compton
• Onde incidente plane diffuse sur un électron libre
³ 3 w s br∙3¹±
a
e’
• L’électron est soumis à une force :
a.e’
2θ
a
e
º 4 −³ 0
• Cette charge oscillante crée le champ :
³´ 3 2θ
π −π
e
e’
σ−σ
2θ
e’
2θ
e
—£c
s ∙ s¶ w b· ¸¹±
³´ 3 −
¤
• On retrouve la longueur de diffusion bth
et le terme de polarisation :
¤
¶ s′
4
µ
−
∙
s
4ivw ¤
—±c
4i²w s ∙ s¶ Effet de la polarisation de l’onde
Section efficace
s ∙ s¶ 4i²w • Rayon classique de l’électron
¤ 2,81810 bth noyau négligeable
car mnoyau>> m
• Si le rayonnement est polarisé :
Œ‡
‡ − ‡ ∶ ¼ ¤ ŒΩ ´bh
Œ‡
i − i ∶ ¼ ¤ cos 2½
ŒΩ ´bh
e
2θ
π −π
e
• Si le rayonnement n’est pas polarisé
2½
1
U
cos
Œ‡
¼ ¤
2
ŒΩ ´bh
• Pour un électron « libre » :
e’
2θ
σ−σ
‡ 4i¤ ~1barn
e’
2θ
Facteur de diffusion atomique
®  Š n 3 b⋅3 Œ ‰ 3
• Longueur de diffusion atomique
—ˆ —±c Š n 3 b⋅3 Œ ‰ 3
n3
est la densité électronique de l’atome
 vecteur de diffusion
• Interprétation classique
dρ=ρe(r)d3v
ki
Déphasage entre l’onde 1 et 2 :
¾q rb ∙ 3 − r´ ∙ 3
r
2
kd
1
¾q − ∙ 3
Onde diffusée est la somme des ondes diffusées par les électrons du volume
d3r
Facteur de diffusion
®  Š n 3 b⋅3 Œ ‰ 3
f (q) Transformée de Fourier
de la densité électronique
f (q → 0) = Z
f (q →∞) = 0
sin ½
q 4i
Diffusion Compton (incohérente)
hq
hkd
2θ
hki
Conservation p et E
pi
pd
Longueur d’onde
Compton
-h
hq
• Diffusion du Be
Densité d’impulsion électronique
Pic Compton
2s
1s
D’après Y. Garreau et al.
Energie du photon
Pic élastique
• Modèle oscillateur amorti
• Force de rappel
mω02r,
Diffusion résonante-1
force de friction –Kv
º 4 −³ 0 − ZN − Fw 3
• On pose : 3 3w b¹±
4 −F 3w b¹±
F ³w b¹±
Fw − F − FZ
¤
¶ s′
³´ 3 4
µ
−
∙
s
4ivw ¤
—¸À
³´ 3 −
s ∙ s¶ w s¶ b· ¸¹±
¤
• Le champ diffusé s’écrit
• La longueur de diffusion
F
—¸À —£c est modifiée
F − F U FZ/
w
Diffusion résonante-2
—¸À
F
—£c F − Fw U FZ/
1.
2.
3.
• Section efficace
Œ‡
¼ —¸À
ν
Si ω<<ω0 : ∼ ω4 (diffusion Rayleigh)
Si ω>>ω0 : ~ 1 (diffusion Thomson)
Facteur de diffusion atomique complexe
® , F ®w  U ® ¶ F U ®"F
ÁÂ
Théorème optique : ‡ˆ − ¤ ®"ω⇒f F Æ 0
Modèle précédent incorrect :
-f ’’Au
f’Au
2-Relations Kramers-Kronig
Diffusion résonante-3
Calcul de l’absorption très difficile
(en particulier la région du XANES)
1. En pratique, on mesure l’absorption, on en déduit ®’’
®′′F −
F
‡ˆ
4i¤ ®’ et ®’’ sont reliés par les relations de Kramers-Kronig
2. On en déduit ®’’ et on calcule ®’
m
¶ ®′′F ¶ F
2
¶
®¶ F g Š
ŒF
i w F ¶ − F ® ¶¶
m
2F
®′F¶ F gŠ
ŒF¶
i
w F − F′ Diffusion magnétique
]
1
[\
* − a
2 ^
^_
]
U \ 3b^ U ÈμÊ \ Ë^ ∙ & U[Gc
b^
^_
Longueur de diffusion magnétique
—¢ˆÌ]
EF
—£c
Intensité 106-108 fois plus faible
UAs
McWhan PRB1990
M. Brunel, F. de Bergevin, 1972
NiO, 3 jours de pose...
Nécessite le rayonnement synchrotron