Développement d`un dispositif expérimental pour l

Master Sciences de la matière
École Normale Supérieure de Lyon
Institut Néel
Stage M2 2015
Nicolas Chauvet
M2 Physique
Développement d’un dispositif
expérimental pour l’observation de
phénomènes optiques non-linéaires
dans des nanostructures plasmoniques
Résumé :
Dans ce stage, j’ai développé et installé un dispositif de détection ultrasensible avec une
réduction importante du bruit pour des expériences d’optique non-linéaire dans des nanostructures plasmoniques. J’ai obtenu des premiers résultats de SHG sur des dimères d’aluminium, qui correspondent quantitativement avec des simulations réalisées par Guillaume
Bachelier.
Mots clefs : plasmonique, optique non-linéaire, génération de seconde harmonique
(SHG).
Encadrant : Guillaume Bachelier, [email protected]
4 août 2015
Table des matières
1 Introduction
1
2 Cadre scientifique
1
2.1
Processus d’optique non-linéaire considérés . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2
Nanoparticules métalliques : optique non-linéaire et résonance plasmon de surface
localisée . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
3 Dispositif expérimental
1
2
4
3.1
Présentation générale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
4
3.2
Source laser accordable . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
5
3.3
Microscopie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
6
3.4
Détection . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
7
3.5
Acquisition . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
8
3.6
Pilotage informatisé intégral . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
4 Expérience et résultats
14
4.1
Optimisation du signal . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
4.2
SHG dans des nanoantennes d’aluminium . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
4.2.1
Démonstration de la réponse SHG . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16
4.2.2
Cartographie à 2 dimensions de la SHG d’un dimère d’antennes unique . 17
5 Conclusion
20
6 Annexe
21
6.1
Estimation des pertes de signal lors d’une acquisition . . . . . . . . . . . . . . . 21
Bibliographie
22
Remerciements
Je tiens à remercier chaleureusement Guillaume Bachelier pour m’avoir donné l’opportunité
de travailler sur un tel sujet et dans de telles conditions, pour son soutien continu surtout dans
les moments difficiles ( !), pour son aide précieuse jusqu’à la dernière minute et pour sa bonne
humeur communicative.
Je remercie également Maëliss Ethys de Corny pour sa camaraderie, pour son aide tout au
long du stage et pour sa patience et son indulgence par rapport à certaines de mes bêtises...
Je salue et remercie tout l’équipe Nano-Optique et Forces pour la bonne ambiance et les
discussions intéressantes que nous avons eues ensemble.
Je remercie aussi Léo Martin pour la qualité du travail qu’il a accompli, pour son enthousiasme et pour son investissement pendant son stage.
Enfin je remercie mes parents pour leur soutien et leur compréhension pendant ce stage et
depuis de nombreuses années.
1
Introduction
L’optique non-linéaire est un domaine de recherche apparu il y a une cinquantaine d’années
juste après la découverte du laser [1][2], et qui étudie les processus optiques au cours desquels
l’amplitude de la réponse d’un milieu à un champ électrique incident n’est pas proportionnelle
à l’amplitude de ce dernier. Ces phénomènes sont maintenant bien connus à l’échelle macroscopique et se retrouvent dans de nombreuses applications telles que les sources laser accordables
ou la cryptographie quantique en passant par la recherche en fusion nucléaire et la microscopie
in vivo non invasive [3].
Un des défis actuels du domaine est la miniaturisation des éléments d’optique non-linéaire.
En effet, l’efficacité de ces phénomènes croit en puissance de l’épaisseur traversée par le champ
incident, ce qui impose des limites à la seule miniaturisation des cristaux et matériaux utilisés.
Or depuis quelques années, l’étude de la résonance plasmon localisée dans des nanoparticules
métalliques a montré que l’efficacité non-linéaire optique de telles particules pouvait être grandement influencée par leur géométrie. L’intérêt serait alors de disposer d’éléments d’optiques
non-linéaire à l’échelle nanométrique présentant des rendements suffisants pour des applications
médicales, industrielles ou encore informatiques.
Au cours de ce stage, je me suis intéressé au phénomène de génération de seconde harmonique, où deux photons de même longueur d’onde “s’additionnent” en un seul, au sein d’une
nanostructure plasmonique unique, avec comme objectif à long terme de préparer des expériences de génération de somme de fréquence où les deux photons ne sont pas nécessairement
dégénérés en longueur d’onde. Pour cela, j’ai développé toute la partie détection et acquisition
de photons d’un dispositif expérimental conçu par Guillaume Bachelier, ainsi que l’interface de
pilotage sous Labview de l’ensemble de l’expérience. Ce dispositif m’a alors permis d’obtenir
des résultats expérimentaux très encourageants.
Dans ce rapport, je rappellerai tout d’abord les aspects scientifiques nécessaires pour mes
expériences, puis je présenterai le développement expérimental et informatique que j’ai effectué,
avant de discuter des premiers résultats prometteurs obtenus avec ce nouveau dispositif.
2
2.1
Cadre scientifique
Processus d’optique non-linéaire considérés
Les phénomènes d’optique non-linéaire qui vont m’intéresser avec cette expérience sont
des processus à trois photons, dans lesquels deux photons “s’additionnent” pour en former un
seul, ou inversement un photon se “scinde” en deux photons. Le premier phénomène est appelé
somme de fréquence (SFG pour sum frequency generation en anglais) et est représenté sur
la figure 1 a), tandis que le processus inverse est appelé fluorescence paramétrique optique
(SPDC pour spontaneous parametric down conversion) et est représenté sur la figure 1 b).
~
Dans un milieu diélectrique isotrope soumis à un champ électrique E(ω),
la réponse linéaire
~
du milieu P s’écrit :
~
P~ (ω) = ε0 χ(ω)E(ω)
,
(1)
avec χ(ω) la susceptibilité diélectrique du milieu. Cependant, pour l’étude des phénomènes cités
précédemment, on ne peut plus considérer que la réponse induite du milieu est proportionnelle
au champ électrique incident ; il est donc nécessaire de pousser le développement de P~ , qui
s’écrit de façon générale :
1
a)
b)
Fig. 1 – a) Processus de génération de fréquence somme (SFG). b) Processus de fluorescence paramétrique spontanée (SPDC).
P~ = P~ (1) (ω) + P~ (2) (ω + ω) + ...
~
~
~
= ε0 χ(1) (ω)E(ω)
+ χ(2) (ω + ω, ω, ω) · E(ω)
E(ω)
+ ... ,
(2)
(3)
où P~ (i) est la polarisation d’ordre i et χ(i) est le tenseur de susceptibilitéPélectrique d’ordre i
du milieu. A l’ordre i du développement, la polarisation a pour fréquence i ω et dépend de E
à la puissance i : la réponse du milieu est donc non-linéaire dès que P~ (i) n’est pas négligeable.
Ce cas impose à la fois que χ(i) soit non nul et que E(ω) soit assez grand, mais également que
le produit tensoriel de χ(i) et de E(ω) à la puissance i soit non nul ; la polarisation du champ
électrique incident joue donc ici un rôle important.
~ 2 (ω2 ) et E
~ 3 (ω3 ), la polarisation resDans le cas où le milieu est soumis à deux champs E
ponsable de la SFG intervient au deuxième ordre de la polarisation du milieu :
~ 2 (ω2 )E
~ 3 (ω3 )
P~ (2) (ω2 + ω3 )/ε0 = χ(2) (ω2 + ω3 , ω2 , ω3 ) · E
.
(4)
(5)
D’après l’équation 5, la réponse non-linéaire du milieu dépend de I2 .I3 pour la SFG, et dans
le cas dégénéré de la génération de seconde harmonique génération de seconde harmonique
(SHG) de I 2 . Cela implique qu’il faut envoyer suffisamment de puissance par unité de surface
sur le milieu afin d’observer une intensité résultante non négligeable, tout en évitant de “brûler”
le matériau : il faut donc sélectionner des matériaux pour lesquels χ(2) (ω2 + ω3 , ω2 , ω3 ) est suffisant pour rester en dessous du seuil d’irréversibilité, au delà duquel le matériau est endommagé
(tout en optimisant la polarisation des champs incidents).
2.2
Nanoparticules métalliques : optique non-linéaire et résonance
plasmon de surface localisée
Dans les métaux nobles, les choses se passent différemment. En effet, un métal noble est
centrosymétrique, ce qui annule le tenseur χ2 à cause de la symétrie d’inversion : la réponse
volumique non linéaire du deuxième ordre d’un tel matériau est donc nulle. En revanche, la
surface d’un métal noble est non-centrosymétrique puisqu’on est en présence de deux milieux
différents de part et d’autre : il est donc a priori possible d’obtenir des processus non-linéaires
localement à la surface de métaux nobles de type χsurf E 2 , et ce malgré la symétrie d’inversion
du matériau lui-même.
2
Une autre contribution est cependant à prendre en compte. Pour comprendre son origine,
je considère un modèle hydrodynamique [4] du déplacement des électrons dans le volume de
la particule. Ce modèle tient compte de la force de Lorentz pour décrire le mouvement des
électrons, ce qui implique :
∂~v ~v ~ ~ + q~v × B
~ − 1 ∇p
~ ,
+ + ~v · ∇ ~v = q E
m
(6)
∂t τ
n
où ~v est la vitesse de ces électrons, m leur masse, q leur charge électrique, τ leur temps de libre
~ le champ électrique incident, B
~ le champ magnétique
parcours moyen au sein du matériau, E
associé, n l’indice optique du milieu et p la pression, toutes ces grandeurs étant exprimées
en
~
fonction de la position ~r de l’électron dans le matériau et du temps t. Les deux termes ~v · ∇
~ font référence à la situation décrite sur la figure 2, dans laquelle le champ magnétique
et q~v × B
~ courbe la trajectoire des électrons pendant leur oscillation, créant ainsi une contribution à
B
~ E
~ E),
~ qui montre que ce
la fréquence 2ω. Ces termes peuvent être réécrits sous la forme ∇(
phénomène non-local provient des variations de E · E et non de sa valeur en un point.
Fig. 2 – Oscillation d’un électron soumis à un fort champ électromagnétique de fréquence ω et réponses
linéaire à ω (en rouge) et non-linéaire à 2ω (en bleu) associées.
Nous avons donc deux sources possibles de signaux non-linéaires, l’une locale correspondant
à la surface de la particule, l’autre non-locale et concernant son volume. Cependant, pour trouver ces termes, le développement de la réponse du milieu a dû être poussé plus loin, ce qui laisse
présager d’une réponse très faible comparé à des milieux non-centrosymmétriquees. Cependant,
pour des métaux nobles comme l’or, l’argent ou encore l’aluminium, il existe également une
résonance du déplacement des électrons appelée résonance plasmon de surface localisée, qui
dépend fortement de la géométrie de la particule. Comme illustré sur le schéma de la figure
3, ce phénomène correspond à des modes d’excitations pour lesquels les électrons de surface
se déplacent collectivement, ce qui provoque l’apparition d’une force de rappel et donc d’une
résonance comme en mécanique. Ici, cette résonance s’accompagne d’une exaltation importante
du champ électrique au voisinage de la particule.
Grâce à cette résonance plasmon de surface localisée, en choisissant le matériau et la forme
d’une nanoparticule, il est alors possible d’envisager une exaltation à la fois du champ électrique
incident et du champ électrique non-linéaire, afin de compenser la faiblesse de la réponse nonlinéaire intrinsèque [5]. Des simulations réalisées par Guillaume ont montré qu’une configuration
de type deux antennes en aluminium disposées bout à bout et séparées de moins de 100 nm
l’une de l’autre permet d’obtenir une telle double résonance, comme indiqué sur la figure 4,
et donc de démultiplier l’efficacité de conversion non-linéaire d’un champ incident : c’est la
configuration que j’ai étudié au cours de ce stage.
3
~
E(ω)
Migration
de charges
Fig. 3 – Mode d’excitation collectif des électrons de volume soumis à un champ électrique résonant.
Les migrations associées des charges de volume font alors apparaître des distributions de
charges surfaciques qui exaltent le champ électrique au voisinage de la particule.
Fig. 4 – Simulation montrant le spectre en absorption d’une nanostructure d’aluminium organisée en
dimère. On observe une résonance vers 800 nm et une vers 400 nm (en plus des résonances
dans l’ultraviolet), ce qui correspond à la double résonance mentionnée dans le texte.
3
3.1
Dispositif expérimental
Présentation générale
Pour observer des processus d’optique non-linéaire dans des nanostructures plasmoniques
uniques, de nombreuses contraintes doivent être respectées du côté du dispositif expérimental
associé : accordabilité en longueur d’onde de la(les) source(s) laser pour correspondre à la
résonance plasmon étudiée, compatibilité en longueur d’onde des optiques pour le signal obtenu
ou encore stabilité de la focalisation de la pompe laser sur l’échantillon à cause de la forte
sensibilité des processus à l’intensité optique incidente. L’expérience ayant pour but d’étudier
plusieurs processus non-linéaires à trois photons possibles (SHG/SFG, SPDC, fluorescence à
deux photons ou TPL où l’absorption de photon(s) entraîne une relaxation incohérente de l’état
excité) grâce à un unique dispositif expérimental, seuls quelques éléments doivent être amovibles
pour passer d’une expérience à une autre. Étant donnée la nature des processus et le fait de
ne travailler que sur des particules uniques, les signaux attendus sont très faibles, typiquement
de quelques dizaines à quelques centaines de photons par seconde : la détection doit donc être
très sensible, tout en minimisant la sensibilité aux différentes sources de bruit (électronique,
luminosité résiduelle, réflexions parasites...). Enfin, l’ensemble des éléments motorisés (laser,
platines...) ainsi que les détecteurs doivent être pilotables par informatique (ici une interface
Labview).
Le dispositif expérimental imaginé par Guillaume Bachelier est représenté schématiquement
sur la figure 5. On y distingue les principales parties que sont la source laser accordable, la microscopie de l’échantillon et la détection et l’analyse des signaux obtenus, que je vais maintenant
présenter.
4
Source laser
Microscopie et échantillon
Ligne à retard
Atténuateur
MaiTai
λ/2
Télescope
λ/2
Télescope
Objectif Échantillon
Inspire
Atténuateur
APD
Analyse
APD
et détection
APD
PBS
Spectromètre
Télescope
PBS
Spectromètre
Télescope
APD
Fig. 5 – Schéma du montage expérimental. Les miroirs représentés sont tous amovibles, et pour ceux
situés avant l’objectif tous dichroïques.
3.2
Source laser accordable
Afin d’étudier les processus non-linéaires évoqués précédemment, il est nécessaire d’avoir
un faisceau dont la longueur d’onde est comprise entre le proche infrarouge pour la SHG et
l’ultraviolet pour la SPDC. Il est également nécessaire de pouvoir disposer de deux faisceaux
de longueurs d’onde différentes pour la SFG non dégénérée. Le choix s’est ainsi porté sur un
oscillateur femtoseconde Titane :Saphir “MaiTai” de Spectraphysics, qui délivre un faisceau laser
de 100 fs cadencé à 80 MHz, dont la longueur d’onde est comprise entre 690 et 1050 nm et pour
une puissance moyenne comprise entre 1 et 3 W. Cette source laser est utilisée soit telle quelle,
soit pour pomper un oscillateur paramétrique optique (OPO) “Inspire” de Spectraphysics. Cet
OPO comprend un premier étage doubleur (SHG du faisceau du MaiTai) qui sert ensuite
à pomper un second cristal non-linéaire, lequel utilise la SPDC pour produire un faisceau
“signal” (courte longueur d’onde) et un faisceau “complémentaire” (grande longueur d’onde). Cet
appareil entièrement automatisé possède 4 sorties laser dont les caractéristiques sont indiquées
dans le tableau 1.
Faisceaux
Longueur d’onde (nm)
Puissance (mW)
Signal
490-750
350
Complémentaire
900-2500
170
SHG
345-525
1100
MaiTai déplété
690-1045
1100
Table 1 – Caractéristiques en longueur d’onde et en intensité maximale des différents faisceaux en
sortie de l’Inspire. A noter que l’OPO nécessite que le MaiTai soit à 820 nm et ne peut être
utilisé en même temps que la SHG.
Pour piloter ces deux appareils via une interface Labview, des programmes de communication et de contrôle des appareils fonctionnant avec ce langage sont nécessaires. J’ai développé
plus spécifiquement pendant mon stage les programmes de contrôle de l’Inspire, à partir d’un
driver fourni par le fabricant. J’ai cependant rencontré un certain nombre de difficultés, outre
le fait que certaines fonctionnalités étaient purement défaillantes ; nous sommes actuellement
en contact avec Spectra Physics pour corriger les problèmes. Par exemple, pour la fonction qui
permet d’aller à une longueur d’onde désirée pour le faisceau signal, le driver utilisé tel quel ne
permet pas d’avoir une précision suffisante sur la longueur d’onde réelle du faisceau signal de
l’OPO, si bien qu’un écart de 10 nm peut être observé entre la commande et la réalité. Pour
corriger cela, j’ai développé une boucle de rétroaction sur la longueur d’onde de sortie illustrée
sur la figure 6. Elle consiste à envoyer une première commande “se déplacer à λconsigne puis
mesurer la longueur d’onde λréel du faisceau”, puis à comparer l’écart en longueur d’onde ∆λ
entre la consigne initiale et la position. Si l’écart est supérieur à la précision demandée, une
nouvelle longueur d’onde de consigne λconsigne − ∆λ est envoyée, et ainsi de suite. À présent, la
5
précision sur la longueur d’onde de sortie du signal peut atteindre 1 nm 1 .
Fig. 6 – Principe de la rétroaction en longueur d’onde de la fonction “déplacement de la longueur
d’onde du signal” de l’Inspire. La précision peut atteindre 1 nm pour toute la plage de longueur
d’onde.
3.3
Microscopie
Pour respecter les contraintes liées à la SFG, deux lignes optiques sont nécessaires pour
pouvoir envoyer simultanément deux faisceaux de longueurs d’onde différentes vers l’échantillon, chaque ligne étant spécialisée pour une plage de longueur d’onde donnée (voir figure
5). Les processus non-linéaires étant fortement dépendants de la puissance des faisceaux laser
incidents, un atténuateur ajustable piloté par ordinateur est disposé sur chaque ligne optique ;
une calibration de l’intensité optique en sortie de la source laser en fonction de la longueur
d’onde permet alors de sélectionner une intensité donnée, et ce quelque soit la longueur d’onde.
De plus, les faisceaux étant pulsés, il est nécessaire que les pulses des deux faisceaux arrivent au
même moment sur l’échantillon pour provoquer l’apparition d’un signal SFG : c’est pourquoi
le faisceau des courtes longueurs d’onde comporte une ligne à retard pilotable par ordinateur.
Des télescopes ajustables disposés sur chaque ligne optique permettent ensuite de compenser
précisément les aberrations chromatiques de l’objectif, afin de focaliser les deux faisceaux en
un même point au niveau de l’échantillon.
Il faut maintenant combiner les chemins optiques des deux faisceaux laser afin de les focaliser
simultanément en un même point de l’échantillon. La difficulté est que nous travaillons en
réflexion au niveau de l’échantillon : les éléments doivent donc pouvoir servir soit pour combiner
les deux faisceaux d’excitation, soit pour collecter le signal issu de l’échantillon. Avec Maëliss
Ethis de Corny, également en stage M2 avec Guillaume Bachelier, nous avons élaboré, installé
puis aligné ces éléments en anticipant les besoins liés aux futures expériences de SFG et de
SPDC. Pour ce faire, la ligne optique des courtes longueurs d’onde est combinée à la ligne
optique des grandes longueurs d’onde grâce à un miroir froid (qui réfléchit les longueurs d’onde
inférieures à 700 nm), ou à un miroir dichroïque (longueurs d’onde inférieures à 500 nm) selon
la longueur d’onde et le phénomène étudié, avant que les deux faisceaux soient focalisés sur
l’échantillon grâce à un objectif à immersion de distance focale 1,65 mm, de grossissement x100
et d’ouverture numérique 1,3. Le dispositif de microscopie et de collection est représenté sur la
figure 7.
L’échantillon est composé d’une grille de nanostructures disposées sur un substrat de silice
et tenu par un cadre métallique face à l’objectif. On souhaite pouvoir le déplacer sur plusieurs
micromètres selon 3 axes par rapport à l’objectif, et ce avec une précision de l’ordre du nanomètre. Pour cela, le cadre soutenant l’échantillon repose sur 2 céramiques piézoélectriques
1. La durée du pulse laser étant courte (environ 100 fs), sa largeur spectrale est importante, de l’ordre de 1%
de la fréquence centrale (largeur à mi-hauteur [A VERIFIER] de 6 nm à 600 nm). Si la précision sur la longueur
d’onde centrale peut être inférieure à celle-ci, la notion même de “longueur d’onde de sortie” est à nuancer.
6
Fig. 7 – Photo des différents éléments utilisés pour la microscopie (en orange) et la collection et la
distribution de faisceaux (en vert), avec l’échantillon installé (en rouge) et la source de lumière
blanche utilisée pour l’alignement (en blanc). Le miroir dichroïque et sa compensatrice ont
été enlevés de leurs supports aimantés visibles au centre de l’image.
contrôlant chacune un axe perpendiculaire à l’axe optique, tandis que l’objectif repose sur une
autre céramique piézoélectrique qui contrôle l’axe confondu avec l’axe optique. Ce choix s’explique par le fait qu’un dispositif de champ proche est positionné de l’autre côté de l’échantillon
(du côté des nanoparticules) : le découplage entre le déplacement de l’objectif et celui de la
pointe de champ proche par rapport à l’échantillon est donc nécessaire.
3.4
Détection
Le signal optique issu de l’échantillon doit être analysé selon ses caractéristiques physiques
(longueur d’onde, intensité, polarisation), et ce pour toutes les expériences envisagées. À mon
arrivée, le dispositif de détection était constitué d’un miroir froid qui envoyait le signal vers un
spectromètre à réseau de 1200 traits par millimètre, avec en sortie une photodiode à avalanche
(APD) pour mesurer l’intensité du signal. La réponse du réseau étant fortement dépendante de
la polarisation incidente, une lame demi-onde suivie d’un cube polariseur était disposée avant le
spectromètre afin d’analyser la polarisation du signal issu de l’échantillon. Ce dispositif n’était
donc pas compatible avec des expériences de SPDC que Guillaume souhaite réaliser, pour
lesquelles il faut mesurer simultanément la polarisation des deux signaux émis, afin de réaliser
des expériences de type test des inégalités de Bell [expbell].
Guillaume a donc imaginé un tout nouveau schéma de détection que j’ai installé et aligné
pendant mon stage. Le signal optique issu de l’échantillon est tout d’abord filtré selon sa(ses)
longueur(s) d’onde grâce aux mêmes miroirs et optiques dichroïques que ceux décrits précédemment, puis dirigé vers deux spectromètres à réseau. Pour optimiser le signal, un réseau de 150
traits par millimètre a été préféré au réseau de 1200 traits par millimètre, afin d’améliorer à la
fois la réponse en polarisation du spectromètre et garantir que l’intégralité de l’impulsion passe
bien par la fente de sortie ; en revanche, les longueurs d’onde sont moins bien résolues entre
elles. Le signal de chaque spectromètre va ensuite sur un séparateur de faisceau en polarisation
(PBS) disposé devant deux APD, dans le but d’analyser simultanément deux polarisations du
signal incident. Tout ce nouveau dispositif, à l’exception du deuxième spectromètre qui n’est
pas arrivé avant la fin de mon stage, est maintenant en place ; la partie située à partir du
spectromètre est visible sur la figure 8.
Les détecteurs APD étant très sensibles, il est nécessaire de les isoler du bruit lumineux
ambiant afin d’avoir des mesures uniquement limitées par les bruits électroniques (“dark counts”)
des APD. Pour cela, l’ensemble des éléments optiques placés après le spectromètre ont été
enfermés dans une boîte opaque et tubés entre eux, en prenant soin d’obturer chaque jonction
optique avec du ruban adhésif. Au final, lorsque le spectromètre est obturé et la boîte fermée,
7
Fig. 8 – Photo du spectromètre à réseau (au fond à gauche) et du dispositif de détection (dans la
boîte). Les deux APD sont en bas à droite.
le bruit des APD est égal au bruit électronique lorsque la lumière est éteinte (soit environ 10
coups par seconde), tandis qu’avec la lumière allumée ce bruit ne dépasse pas 15 coups par
seconde.
Le montage est désormais compatible avec des expériences de SHG, de SFG, de SPDC ou
de TPL, en réflexion ou en transmission, ainsi qu’avec des expériences en champ proche, partie
développée par Maëliss que je n’aborderai pas ici. Pour passer d’un type d’expérience à un
autre, il suffit maintenant de basculer certains miroirs pour obtenir la configuration nécessaire
sans devoir réaligner l’ensemble du montage, ce qui était impossible auparavant.
3.5
Acquisition
Afin d’effectuer des études en polarisation et/ou des expériences de corrélations de photons
pour la SPDC, il est utile voire nécessaire de pouvoir enregistrer le signal de plusieurs APD
simultanément. Pour répondre à ces exigences, il a fallu revoir complètement la technique
d’acquisition, en passant d’un comptage par porte avec un hacheur optique pour 1 APD à
une carte d’acquisition ultra-rapide pouvant fonctionner avec jusqu’à 4 APD simultanément.
Guillaume a ainsi choisi une carte d’acquisition MCS6A de Fast ComTec. Le travail principal
que j’ai réalisé a été de développer intégralement ce nouveau schéma de détection en partant
de zéro, incluant la prise en main, la compréhension des modes d’acquisitions disponibles,
l’élaboration d’une solution technique et l’interfaçage sous Labview pour acquérir et traiter les
données.
Pour cette tâche, j’ai co-encadré avec Sylvain Dumont le stage IUT de Léo Martin qui a porté
sur l’élaboration du programme d’interface de la carte, ainsi que sur l’interfaçage de plusieurs
autres composants de l’expérience (Laser et Inspire principalement). En plus de l’expérience
d’encadrement de stage que j’ai acquise, cela a permis d’aller plus vite sur la programmation
pure sous Labview, étant donné que je n’en avais jamais fait avant ce stage. Nous nous sommes
essentiellement répartis les rôles comme suit : pendant que j’élaborais le fonctionnement attendu du programme et les paramètres utilisateurs nécessaires, Léo construisait le programme
proprement dit sous Labview en suivant les contraintes et instructions que je lui présentais.
La carte d’acquisition MCS6A est un module spécialement conçu pour le comptage ultrarapide de signaux électriques de façon synchronisée entre plusieurs appareils ; il dispose entre
autres de 4 entrées STOP (voies des signaux issus des différents appareils de mesure) et d’une
entrée START (voie de déclenchement d’une acquisition), qui ensemble permettent d’acquérir
des signaux provenant de 5 appareils différents à la fois. Ses 2 principales caractéristiques sont
sa résolution temporelle de 100 ps au maximum et l’acquisition simultanée et indépendante de
signaux sur 5 voies avec la même résolution. L’expérience comportant 4 APD (2 pour chaque
spectromètre), il est possible d’acquérir simultanément les 4 signaux correspondant.
8
Étant donné les caractéristiques de la carte, une première idée consistait à lancer une
acquisition en continu pendant le temps d’exposition souhaité, typiquement quelques secondes,
puis à compter le nombre de photons détectés pendant cette période et si besoin reconstituer
les corrélations entre les signaux des APD. Cependant, à cause de la taille du fichier de données
ainsi créé (environ un milliard d’octets par APD et par temps d’exposition), cette solution a
été rapidement abandonnée. Une autre idée suggérait de déclencher une acquisition de courte
durée (12.8 ns) sur le signal de synchronisation du laser, puis à sommer les signaux obtenus
et éventuellement reconstituer les corrélations. Encore une fois, le fichier de données aurait été
très volumineux (une centaine de millions d’octets par APD et par temps d’exposition), mais
surtout de nombreuses données auraient été perdues à cause du temps mort assez long (96 ns)
de la carte entre deux acquisitions.
Fig. 9 – Schéma du fonctionnement d’une acquisition réalisée grâce à la carte. Pour chaque acquisition
correspond un signal provenant d’une des APD connectées.
La solution retenue est expliquée sur la figure 9. Elle consiste à lancer une acquisition
(en gris) seulement lorsqu’au moins une impulsion arrive des APD, à disposer les acquisitions
successives dans un tableau de taille fixe (en bas) pour chaque APD. Grâce à cette méthode,
le nombre d’acquisitions est réduit à quelques centaines par seconde, et le volume de données
à traiter est divisé par 10 000 par rapport aux idées précédentes. Seulement, une acquisition
ne peut être déclenchée que si un signal arrive sur la voie START (et aucune autre voie). Pour
pouvoir déclencher sur les 4 APD simultanément, j’ai donc imaginé et réalisé en collaboration
avec Sylvain Dumont un circuit électronique placé avant la carte qui somme les signaux des
APD et les envoie sur la voie START. Comme il faut aussi que le signal de déclenchement arrive
en avance par rapport aux signaux des APD sur les voies STOP pour ne pas rater d’impulsion,
un délai électronique est ajouté sur toutes les autres voies à l’aide de câbles BNC. Le schéma
simplifié ainsi qu’une photo du boîtier électronique réalisé sont présentés sur la figure 10.
Cette solution présente cependant un inconvénient important : il n’est pas possible de
distinguer les photons provenant du signal des photons de bruit, ce qui limite la reconstitution
des corrélations entre les APD pour des expériences de SPDC. Pour résoudre ce problème,
l’idée est de synchroniser les signaux des APD avec le pulse laser, obtenu lui aussi sur la carte
d’acquisition. Le principe est de choisir ce pulse comme origine du temps, comme expliqué sur
la figure 11. Après cette étape, les signaux des APD sont simplement codés par leur temps
d’arrivée t par rapport au signal du laser. Cette solution a nécessité la commande d’une voie
d’acquisition supplémentaire sur la carte (et sur le boîtier), mais répond à présent à tous les
9
APD 1
STOP 1
APD 2
STOP 2
APD 3
STOP 3
APD 4
STOP 4
Laser
STOP 5
START
a)
b)
Fig. 10 – a) Photo et b) schéma du boîtier électronique utilisé avant la carte d’acquisition, qui somme
les signaux des APD et les retarde par rapport à la voie de déclenchement. La voie “Laser”
correspond au signal de synchronisation électronique du laser.
critères pour les mesures envisagées et a donné des résultats au delà de ce qui était imaginé au
départ, comme nous allons le voir dans la suite.
Fig. 11 – Fonctionnement de la synchronisation du signal des différentes APD en fonction du pulse
laser. Une impulsion est considérée comme “signal” si son temps d’arrivée est dans l’intervalle
d’intérêt de l’APD correspondante, et comme “bruit” sinon.
Les processus physiques en jeu étant instantanés par rapport aux 100 ps de résolution, les
signaux issus des APD sont supposés arriver dans un intervalle de temps précis après le signal
du laser, contrairement au bruit qui arrive aléatoirement : il est alors possible de discriminer
le signal d’une partie du bruit. Il reste donc à choisir cet intervalle représenté sur la figure 11,
appelé “intervalle d’intérêt” dans la suite, dans lequel un signal d’APD sera interprété comme
“signal”, et en dehors duquel un signal sera interprété comme “bruit”, et ce pour chaque APD
(les chemins optiques étant différents entre les APD). Ce choix ne peut se faire que grâce
à une expérience, puisque le délai électronique entre l’arrivée d’un photon sur une APD et
l’interprétation “signal” par la carte d’acquisition n’est pas connu.
Étant donné que les différentes sources de bruit sont en principe décorrélées du signal de
synchronisation du laser, le bruit mesuré Nbruit peut être estimé simplement à partir du bruit
total et des temps caractéristiques d’acquisition :
Nbruit = Nbruit total ·
[largeur de l’intervalle d’intérêt]
.
[durée d’une acquisition]
10
(7)
La largeur de l’intervalle peut être estimée autour de 0.5 ns compte-tenu de la physique mise
en jeu et de la forme des signaux électroniques issus du laser et des APD (qui détermine
l’incertitude sur le temps d’arrivée des signaux). La durée d’une acquisition étant 12.8 ns,
seulement 4% du bruit total est conservé. En conditions expérimentales (boîte fermée, fente du
spectromètre ouverte, lumière éteinte), les mesures de bruit réalisées sur les 2 APD en place
donnent respectivement 5 ± 3 et 12 ± 4 coups par seconde : avec un intervalle d’intérêt de
0.5 ns de large, on peut donc prévoir un taux de bruit de moins de 1 coup par seconde
d’exposition en moyenne.
Ces valeurs sont à comparer avec le montage précédent dans lequel le bruit était éliminé
grâce à un comptage par porte, qui consiste à mesurer le signal (avec le bruit) la moitié du
temps, puis à mesurer le bruit seul pendant qu’un hacheur optique coupe la source laser,
le tout à une fréquence de 80 Hz (voir figure 12). L’élimination du bruit reposait donc sur
l’hypothèse que le bruit au niveau des APD est à peu près constant, ce qui n’est pas le cas (les
fluctuations faisant fortement varier le bruit au cours du temps). Avec les mêmes APD, les taux
de bruit fluctuaient alors de plus ou moins le taux de bruit total par seconde d’acquisition :
le bruit a donc significativement chuté avec le nouveau fonctionnement (d’un facteur 25
pour un intervalle de 0.5 ns de large). De plus, les quatre APD sont lues simultanément, soit
un temps d’acquisition divisé par 4. Il faut ajouter à cela que le nouveau système permet
une exposition au signal en continu, alors que l’ancien système était actif pendant seulement
2/5 du temps total d’acquisition (à cause des variations au passage des palles du hacheur) :
nous avons donc gagné un facteur 2.5 en sensibilité (en plus de l’acquisition simultanée des
quatre APD). Pour une estimation plus précise de ce gain en considérant les temps morts des
différents instruments, voir l’annexe 6.1. À noter également que le changement de réseau dans le
spectromètre (de 1200 traits/mm à 150 traits/mm) contribue aussi à l’augmentation de signal
prévue au niveau des APD.
Hacheur
t
Intensité
12.5 ms
Signal + bruit
PORTE A
t
5 ms
Intensité
Bruit
PORTE B
t
Fig. 12 – Principe du comptage par porte avec un hacheur optique à 80 MHz. Pour éviter les effets
dus au passage d’une zone claire à une zone sombre, le comptage n’est effectif que pendant
5 ms par porte et par période.
Enfin, pour anticiper les expériences de SPDC, le programme de post-traitement permet
aussi de reconstituer les corrélations entre les signaux des différentes APD. La synchronisation
avec le laser prend ici tout son intérêt : en plus de supprimer l’essentiel du bruit, nous pouvons
à présent ne sélectionner que les acquisitions au cours desquelles 2 photons au moins ont été
observés sur les APD, puis de reconstituer les corrélations temporelles 2 à 2.
Ce nouveau dispositif d’acquisition est donc extrêmement avantageux tant pour l’élimination du bruit de fond que pour l’augmentation de la sensibilité de l’expérience. Tous les
programmes de pilotage de la carte sous Labview sont opérationnels et ont été intégrés à l’interface principale de l’expérience, que je vais maintenant présenter.
11
3.6
Pilotage informatisé intégral
À ce stade, pas moins de 30 appareils peuvent être utilisés au cours d’une expérience :
laser, spectromètres, platines de translations, carte d’acquisition, piézoélectriques... Auparavant, chaque appareil possédait ses propres fonctions de contrôle et son interface Labview. Pour
concevoir une interface générale regroupant tous les appareils de l’expérience (que ce soit pour
le déplacement de l’échantillon, le réglage de la source laser ou les instruments de détection),
2 tâches sont donc à accomplir : créer des fonctions de pilotage pour les nouveaux instruments (Inspire, carte d’acquisition), que ce soit pour initialiser la communication, lire une
puissance optique ou déplacer une platine de translation, et unifier le pilotage de tous les
instruments afin d’utiliser une seule interface graphique Labview pour l’ensemble de l’expérience. Ce travail fastidieux qui avait été partiellement entrepris par Logi Olgeirsson, doctorant
encadré par Guillaume Bachelier, nous permet désormais de disposer d’une tour de contrôle
polyvalente, versatile et compatible avec n’importe quel appareil supplémentaire.
Les appareils ont été regroupés en deux catégories : les détecteurs chargés de lire un signal
(puissance optique, nombre de photons, durée écoulée...), et les moteurs capables de changer
et de renvoyer leur position (longueur d’onde du spectromètre, position d’un piézoélectrique,
angle d’une lame demi-onde...). Certains appareils peuvent cependant être considérés à la fois
comme moteur et détecteur, comme la source laser MaiTai, puisqu’ils peuvent à la fois changer
leur position (longueur d’onde) et lire un signal (puissance optique) avec le même ensemble de
fonctions de base. A partir de ce classement, on peut définir un ensemble fixe d’actions de base
(voir figure 13 pour la distinction moteur/détecteur) :
• initialiser l’appareil et la communication,
• lire le signal (pour un détecteur) ou la position (pour un moteur),
• se déplacer vers une position (pour un moteur),
• réinitialiser les valeurs (pour un moteur),
• fermer la communication avec l’appareil.
Cette structuration a permis de traiter l’ensemble des moteurs sous forme de tableau et d’effectuer une action générique soit sur l’ensemble des moteurs, soit sur un moteur en particulier
en actionnant le bouton “Selected axis” : l’interaction avec l’utilisateur est donc nettement
plus simple.
Plage de
valeurs
Nom
Valeur
maximale
Précision
Définition
Init.
Nom
Temps
d’exposition
Définition
Aller à Lecture Fermer
a)
Init.
Lecture
Fermer
b)
Fig. 13 – Actions de pilotage génériques des éléments du montage, à la fois pour a) les moteurs
(laser, platines de translation...) et pour b) les détecteurs (APD, puissance-mètre, laser...).
La réinitialisation des valeurs d’un moteur n’est pas représentée ici.
Il faut maintenant définir les actions générales que l’on souhaite effectuer avec ce programme. Avec l’aide de Guillaume Bachelier, j’ai participé au reformatage et au débogage de
l’ensemble des fonctions qui se retrouvent sur la face avant de la figure 14. Je présente ici les
fonctions principales dont je me suis servi dans les expériences.
• Activation/désactivation : les voyants vert du cadre “Turn on/off Devices” de la face avant
12
Fig. 14 – Face avant de l’interface générale de l’expérience sous Labview.
font appel aux fonctions d’initialisation ou de fermeture des appareils. Un appareil doit
être “activé” pour pouvoir interagir avec lui.
• Déplacement : deux modes de fonctionnement sont disponibles pour le déplacement des
moteurs. Soit un moteur se déplace vers une valeur donnée avec la fonction “Move to ”,
soit il se déplace d’une valeur relative avec la fonction “Move by”. Dans les deux cas, le
bouton “Selected axis” permet de ne sélectionner que certains moteurs à déplacer (au
lieu de tous).
• Réinitialisation : les boutons vert du cadre “Motors” permettent de réinitialiser la position
de chaque moteur si besoin (utile pour les platines de translation).
• Rafraîchissement : une fois les moteurs en position, le bouton “Refresh” lis les signaux
de tous les détecteurs de façon synchronisée et affiche les données en temps réel.
En plus de ces fonctions de base, certaines fonctions plus élaborées ont été développées :
• Oscillation : le bouton “Wobble” active l’oscillation en boucle d’un ou plusieurs moteurs
autour d’une position donnée, tout en collectant les signaux recueillis sur les détecteurs.
C’est particulièrement utile dans les phases d’alignement.
• Optimisation : après avoir choisi un ou deux moteurs à déplacer ainsi qu’un détecteur
dont le signal doit être optimisé, le bouton “Tracking” effectue l’optimisation du signal
grâce à un algorithme illustré sur la figure 15.
a) Après avoir trouvé une position pour laquelle un signal (faible) est obtenu, on déplace
un moteur (par exemple un piézoélectrique) vers deux positions autour de la position
initiale ; la position médiane (en vert) est alors modifiée d’un pas prédéfini vers le plus
fort signal.
b) Le processus est répété jusqu’à ce que le plus fort signal ne soit plus obtenu du même
côté de la position médiane (on passe de droite à gauche sur la figure). Dans ce cas, le
pas de déplacement de la position médiane est divisé par deux et change de sens.
c) Une fois que le pas de déplacement a atteint la précision voulue après plusieurs itérations du point b), l’algorithme s’arrête ; le signal est alors autour du maximum atteignable.
L’idée est que les variations du signal sont très marquées à mi-hauteur de la courbe, ce
qui améliore la précision pour trouver le maximum. Cette procédure trouve donc de façon
autonome la position des deux moteurs correspondant au maximum de signal, et ce même
à partir d’un signal très faible.
• Scan : enfin, le bouton “Scan” fait l’acquisition du signal des détecteurs en fonction de
la position d’un ou plusieurs moteurs dans une plage donnée. Le programme utilisant des
tableaux de taille variable, il est possible d’effectuer des scans à autant de dimensions
(moteurs) que l’on souhaite, par exemple avec les deux piézoélectriques de l’échantillon
pour des cartographies, ou bien avec la longueur d’onde du laser et celle du spectromètre...
13
Signal
Signal
Signal
Signal
initial
a)
Position
initiale
Position
Position
b)
c)
Position Position
finale
Fig. 15 – Algorithme d’optimisation par itération utilisé dans le programme, pouvant fonctionner avec
n’importe quel moteur et n’importe quel signal (voir explications ci-avant). Les paramètres
de l’algorithme sont estimés à partir de simulations développées par Guillaume Bachelier.
Les données (positions, signaux) étant mises à jour en continu dans un tableau lors de
l’utilisation des différentes fonctions, il est possible de les visualiser en temps réel sur quatre
graphiques à trois dimensions, chaque axe représentant les données d’un appareil (moteur ou
détecteur). Ce programme permet donc toutes les actions envisageables lors d’une expérience,
et ce pour tous les appareils disponibles. À noter qu’un bouton “Open/Close shutter” permet
de contrôler à tout instant l’obturateur du faisceau laser issu du MaiTai, et donc d’assurer la
sécurité autour du montage vis-à-vis du faisceau laser.
4
Expérience et résultats
Les expériences que j’ai réalisées ont pour but d’obtenir un signal de SHG dans des nanoantennes plasmoniques en aluminium arrangées en dimères. En effet, comme mentionné dans
la partie 2.2, de telles nanostructures sont susceptibles d’exhiber une double résonance plasmonique, et donc de favoriser les processus de SHG. L’objectif à long terme est d’obtenir de
la SFG, ce que je n’ai pas eu le temps de réaliser pendant ce stage mais qui font partie des
travaux prévus pendant ma thèse.
Le dispositif expérimental est le même que celui indiqué sur la figure 5, seule la ligne optique
des grandes longueurs d’onde a été utilisée avec le faisceau de pompe déplété par l’Inspire, qui
correspond à la configuration qui sera utilisée plus tard pour un des deux faisceaux dans des
expériences de SFG non dégénérée. Pour la détection, le faisceau est récupéré soit par un miroir
dichroïque qui réfléchit toutes les longueurs d’onde en dessous de 420 nm, soit par un miroir
froid qui coupe en dessous de 700 nm, puis envoyé vers le spectromètre dédié aux courtes
longueurs d’onde et les APD correspondantes.
4.1
Optimisation du signal
Dans un premier temps, il est important de s’assurer que le dispositif fonctionne et que
la nouvelle technique d’acquisition est opérationnelle. Pour cela, j’ai utilisé les résultats que
Maëliss a obtenu en SHG avec le montage précédent, ainsi que des simulations que Guillaume
a réalisées, pour choisir les nanostructures plasmoniques qui émettent le plus de signal et la
longueur d’onde optimale. Le choix s’est alors porté sur des nanoantennes d’aluminium de
200 nm de longueur, 100 nm de largeur et 35 nm de largeur disposées en dimère, deux antennes
étant séparées de 100 nm, avec une longueur d’onde d’excitation de 920 nm et une polarisation
incidente parallèle à la direction des antennes.
Du côté expérimental, la première étape est de faire de l’imagerie de l’échantillon avec une
caméra CCD et une source de lumière blanche, afin de repérer les nanostructures. On envoie
ensuite le laser d’excitation qui est visualisé grâce à sa réflexion sur le substrat de silice, puis est
focalisé et centré sur un dimère de nanoantennes. Ce préréglage est indispensable pour obtenir
un premier signal, même faible, qui permettra ensuite l’optimisation des différents éléments.
14
Ce faible signal permet de définir l’intervalle d’intérêt dans lequel les photons de signal sont
attendus pour chaque APD (voir figure 11), qui dépend de la configuration expérimentale (le
chemin optique étant différent selon les optiques uilisées). Dans un premier temps, l’intervalle
correspond à la durée d’une acquisition de la carte (soit 12.8 ns après un déclenchement), ce
qui n’élimine aucun bruit de fond. Il faut alors repérer dans les données une augmentation du
nombre de coups dans un intervalle de temps, puis repérer un intervalle dans lequel il y a plus
de coups en moyenne.
Coups (/s)
Intervalle d’intérêt
Délai laser (ns)
Fig. 16 – Signal de SHG obtenu pendant 1 seconde d’exposition sur une APD et synchronisé avec le
laser en fonction du délai depuis le pulse laser. L’intervalle d’intérêt fait 0.7 ns pour cette
APD.
Un exemple de signal obtenu est représenté sur la figure 16 : on y distingue clairement
un pic dû ici à un très fort signal, qui disparaît si le faisceau est coupé. On remarque aussi
les pics de bruit en dehors du pic principal, qui sont désynchronisés du pulse laser comme
attendu. L’intervalle d’intérêt choisi faisant 0.7 ns, le taux de bruit résiduel est de Nbruit =
5.6% · Nbruit total , soit moins de 1 coup par seconde.
L’étape suivante est l’optimisation du signal au niveau des APD. Le dispositif étant déjà
aligné, il faut maintenant faire varier uniquement les télescopes et les piézoélectriques de l’échantillon pour maximiser le signal. J’utilise pour cela l’algorithme d’optimisation expliqué dans la
partie 3.6 en trois étapes :
1. optimiser la position de l’échantillon avec les piézoélectriques situés sous son support pour
amener l’échantillon vers le point de focalisation déterminé par les télescopes et la ligne
de collection,
2. optimiser la position des télescopes du faisceau d’excitation et du signal collecté pour
que le faisceau d’excitation soit parfaitement focalisé sur l’échantillon et pour corriger les
aberrations chromatiques pour la ligne de détection,
3. puis de nouveau optimiser la position de l’échantillon pour s’assurer de toujours être
focalisé sur le même point de l’échantillon.
Un exemple de signal obtenu pendant la deuxième étape de l’optimisation (avec les télescopes)
est représenté sur la figure 17. Grâce à cette procédure, même un signal d’une dizaine de coups
par seconde dans l’intervalle d’intérêt suffit pour initier l’optimisation et trouver le maximum
après une seule itération de l’algorithme.
Le signal étant maintenant optimisé et de l’ordre de plusieurs centaines de photons par
seconde d’exposition dans le cas de ces antennes, on peut passer aux expériences proprement
dites sur la SHG dans des nanostructures plasmoniques.
15
Coups (/s)
Étape
Fig. 17 – Signal mesuré sur une APD au cours de l’étape d’optimisation de la position des télescopes
avec l’algorithme décrit dans la partie 3.6. La position finale est ensuite de nouveau optimisée
par les piézoélectriques.
4.2
4.2.1
SHG dans des nanoantennes d’aluminium
Démonstration de la réponse SHG
La première expérience que j’ai réalisée a été de montrer que la longueur d’onde du signal
était bien compatible avec de la SHG, et non à un phénomène parasite (réflexion ou diffusion
de la pompe, fluorescence à deux photons...). Pour cela, j’ai mesuré l’évolution de l’intensité
de l’APD correspondant à la polarisation selon l’axe des antennes en fonction de la longueur
d’onde du spectromètre. Le résultat est présenté sur la figure 18.
2
0)
)
I = a · exp( −(λ−λ
2b2
a = 2101(13) s−1
b = 5.74(3) nm
Signal (/s)
λ0 = 462.37(2) nm
λ (nm)
Fig. 18 – Spectre en longueur d’onde du signal de SHG obtenu sur les dimères de nanoantennes en
aluminium. Un fit gaussien donne une longueur d’onde centrale de λ0 =462.4 nm, pour une
largeur à mi-hauteur de 2b = 11.4 nm.
La longueur d’onde centrale mesurée est de 462.4 nm, ce qui est compatible avec la longueur
d’onde du laser d’excitation de 920 nm. Le léger décalage entre la longueur d’onde théorique
(460 nm) et celle mesurée peut s’expliquer par une calibration imparfaite de la position de
référence du réseau lors de son remplacement. La largeur spectrale est, elle, mesurée à 11.4 nm.
Cette valeur est à comparer avec la largeur spectrale du faisceau de pompe. En supposant que
le faisceau soit gaussien en fréquence, celle-ci peut être estimée grâce à :
~
,
2
avec ∆t la durée de l’impulsion. En termes de longueur d’onde, on peut alors écrire :
~∆ω · ∆t &
∆λ &
λ2
,
2c∆t
16
(8)
(9)
où c est la vitesse de la lumière dans le vide. Pour le faisceau de pompe, l’impulsion dure
environ 100 fs à 920 nm, ce qui donne environ 14 nm pour la largeur spectrale minimale. À
partir de la largeur spectrale mesurée pour la SHG, on peut estimer celle du fondamental en
multipliant par racine de 2, soit 16.2 nm. Cette valeur peut s’expliquer par la faible résolution
du spectromètre, ou également par le fait que l’impulsion ne fait pas exactement 100 fs. Il serait
donc préférable de mesurer précisément cette largeur spectrale avec un autocorrélateur à la fois
pour le faisceau de pompe et le signal pour confirmer ou non cette première mesure.
D’autre part, dans des nanoparticules composées de métaux nobles comme l’or, on observe
généralement un spectre continu d’émission dans le domaine visible d’une centaine de nanomètres de largeur [6], ce qui gène l’observation d’autres phénomènes non-linéaires optiques. Le
spectre de la figure 18 montre que l’on n’observe aucun signal attribuable à de la fluorescence
à deux photons (TPL), dans la limite des incertitudes de comptage des photons, tandis que la
largeur spectrale mesurée est incompatible avec ce phénomène. L’absence d’un tel fond continu
dans le spectre fait donc des nanoantennes d’aluminium un système idéal pour la SHG et la
SFG.
Une fois l’étude spectrale effectuée, je me suis intéressé à l’influence de la puissance optique
d’excitation sur le signal. En effet, comme vu dans la partie théorique, l’intensité du signal de
2
SHG est censée dépendre de Pinc
: il s’agit donc d’un second moyen de prouver qu’il s’agit bien
de SHG. Pour cette expérience, j’ai disposé un puissance-mètre juste avant l’objectif, mesuré
l’intensité optique du faisceau incident après avoir réglé l’atténuateur puis mesuré le signal au
niveau de l’APD choisie. Le résultat est présenté sur la figure 19. On observe que l’intensité
du signal est effectivement proportionnelle à la puissance optique incidente au carré, ce qui
correspond au comportement attendu pour la SHG.
Coups (/s)
2
Pinc
(mW2)
Fig. 19 – Intensité du signal détecté sur une APD en fonction de la puissance du laser d’excitation
au carré, les incertitudes de comptage étant représentées. La régression linéaire donne un
coefficient de corrélation de r2 = 0.993.
Grâce à ces expériences, le signal détecté sur les APD peut donc être attribué sans aucun
doute à de la SHG produite par une nanostructure unique d’aluminium. La qualité des résultats
obtenus lors de ces mesures est en outre très encourageante pour les futures expériences menées
avec ce montage.
4.2.2
Cartographie à 2 dimensions de la SHG d’un dimère d’antennes unique
Maintenant que la démonstration de la SHG est effectuée, la résolution spatiale de l’expéλ
rience donnée par
, où N.A est l’ouverture numérique de l’objectif, associée au céramiques
2N.A
piézoélectriques et à la sensibilité de la détection permettent d’envisager de cartographier la
réponse non linéaire de nanoparticules uniques grâce à une méthode de microscopie optique
en champ lointain. Pour cela, j’ai mesuré l’intensité du signal de SHG en fonction du point de
focalisation du faisceau de pompe sur l’échantillon. La fonction “Scan” de l’interface de contrôle
17
est alors utilisée pour piloter les deux piézoélectriques de l’échantillon. Dans la même configuration que les expériences précédentes indiquée au début de la partie 4.1 et avec une puissance
optique incidente de l’ordre de 500 µW, le résultat est présenté figure 20.
Fig. 20 – Intensité du signal détecté en fonction de la position de l’échantillon pour une polarisation
du faisceau incident selon l’axe des antennes (axe x). a) Signal polarisé selon l’axe des
antennes. b) Signal polarisé perpendiculairement à l’axe des antennes. A titre indicatif, la
position supposée et la taille des antennes sont figurées par les cadres blancs. Les coupes 1)
et 2) sont détaillées figure 21.
On observe en premier lieu que le signal de SHG mesuré est fort, de l’ordre de 600 photons
par seconde au maximum. De plus, les maxima de signal se trouvent au centre des antennes. Ce
comportement est très différent de ce à quoi on peut s’attendre en optique linéaire, à savoir des
maxima lorsque le faisceau est focalisé vers les extrémités des antennes, ce qui prouve que les
phénomènes en jeu pour l’optique non linéaire ne sont pas de même nature. On peut également
noter une légère dérive latérale, qui est due à une dérive mécanique d’un élément optique.
Signal (ph/s)
1)
Signal (ph/s)
x (µm)
2)
x (µm)
Fig. 21 – Coupes selon l’axe x de la cartographie 20 correspondant aux segments 1) et 2) indiqués.
A partir de 500 nm du centre du motif à deux pics, on ne mesure jamais plus de 2 coups par
seconde pour l’APD 1, 4 coups par seconde pour l’APD 2.
Pour analyser plus finement ces résultats, j’ai représenté sur la figure 21 des coupes réalisées
le long des segments indiqués sur la figure 20. La coupe 1), qui passe par les maxima pour les
deux polarisations, montre que les motifs ont la même forme pour les deux polarisations, c’està-dire deux lobes séparés d’environ 400 nm disposés selon l’axe x des antennes, contrairement à
ce à quoi on s’attend pour des antennes rectangulaires de rapport d’aspect (longueur/largeur)
égal à 2. On constate aussi que le maximum d’intensité pour la polarisation parallèle à l’axe des
antennes est 2.2 fois plus intense que celui de la polarisation orthogonale. La coupe 2) quant
à elle montre que le niveau de bruit observé pour la polarisation qui présente le signal le plus
fort est inférieur ou égal à 1 coup par seconde, ce qui est extrêmement faible. Ce niveau de
bruit correspond bien à nos attentes pour un intervalle d’intérêt de 0.7 ns de large (voir figure
18
16) pour les acquisitions, montrant ainsi l’intérêt du montage et de la technique choisis pour la
détection.
Pour comprendre ces résultats contre-intuitifs, Guillaume a développé des simulations par
éléments finis sous le logiciel Comsol, qui reproduisent les conditions expérimentales des résultats de la figure 20 en tenant compte de la longueur d’onde d’excitation, des distances focales,
de l’ouverture numérique de l’objectif, de la taille du détecteur, de la forme des particules ou
encore de la présence du substrat. Les résultats de simulation sont présentés sur la figure 22.
Ces simulations prédisent effectivement des maxima d’intensité au centre des antennes, séparés
selon l’axe des antennes d’environ 400 nm, avec un rapport d’intensité de 2.5 environ entre
les maxima des deux polarisations. Ces résultats sont donc en parfait accord avec l’expérience,
validant ainsi l’association des simulations et du montage expérimental comme un outil extrêmement puissant grâce à cette comparaison quantitative théorie/expérience.
a)
b)
Fig. 22 – Simulations par éléments finis de la réponse SHG d’antennes d’aluminium avec les mêmes
caractéristiques que celles étudiées dans l’expérience, pour une polarisation du faisceau incident selon l’axe x. a) Signal polarisé selon l’axe x des antennes, b) signal de polarisation
orthogonale.
Enfin, pour comprendre l’origine de ces signaux, des simulations ont été effectuées pour
une polarisation incidente tournée de 90 degrés, le résultat étant montré sur la figure 23. On
remarque qu’à la position des maxima d’intensité pour la polarisation incidente initiale, on
attend à une réduction du signal de 3 ordres de grandeur, tandis que les motifs d’intensité du
signal changent significativement.
a)
b)
Fig. 23 – Simulations identiques aux précédentes avec une polarisation incidente tournée de 90 degrés.
a) Signal polarisé selon l’axe x des antennes, b) signal de polarisation orthogonale.
Je n’ai malheureusement pas eu le temps d’effectuer une cartographie à deux dimensions
de l’échantillon dans la configuration de la simulation précédente. Cependant, j’ai voulu vérifier
19
la chute du maximum d’intensité en mesurant l’évolution du signal de SHG en fonction de
la polarisation du faisceau incident pour une position sur l’échantillon donnée pour les deux
polarisations du signal. Le signal mesuré est représenté sur la figure 24.
Coups (/s)
Angle (degrés)
Fig. 24 – Évolution du signal de SHG polarisé selon l’axe des antennes (en bleu) et l’axe orthogonal
(en rouge) en fonction de l’angle de la polarisation incidente avec l’axe des antennes. Les
incertitudes représentées sont celles de comptage.
On observe effectivement l’extinction du signal pour une polarisation incidente tournée de
90 degrés, et ce pour les deux polarisations du signal. Le léger décalage entre le minimum
d’intensité et la valeur 90 degrés peut s’expliquer par un décalage de calibration de la lame
demi-onde. En outre, on observe un signal fort pour la polarisation orthogonale à l’axe des
nanostructures lorsque la polarisation du signal d’excitation est tournée de 45 degrés. Ce rebond
reste pour l’instant à être interprété physiquement.
5
Conclusion
Au cours de ce stage, j’ai développé le pilotage de la carte d’acquisition ainsi que de l’Inspire
sous Labview, ce qui m’a apporté beaucoup d’expérience dans ce langage de programmation.
J’ai également contribué à la programmation de l’interface générale de l’expérience, qui fut très
stimulante puisqu’il a fallu anticiper toutes les futures expériences qui seront réalisées avec le
nouveau dispositif expérimental. J’ai installé et aligné les nouvelles optiques du montage, ce qui
fut une opération enrichissante quoique délicate en raison de la densité d’éléments à installer.
J’ai ensuite obtenu des premiers résultats de SHG dans des nanostructures plasmoniques
individuelles très encourageants dans la perspective de ma thèse et de l’étude de la SFG avec
ce type de particules, notamment en raison du niveau de signal obtenu (plusieurs centaines de
photons par seconde) et de la fiabilité du montage. L’interface générale a également montré
tout son intérêt dans ces expériences grâce à sa facilité d’utilisation et sa flexibilité.
En outre, grâce à Guillaume Bachelier, j’ai pu assister à une école d’été de deux semaines
aux Houches sur l’optique non-linéaire paramétrique qui m’a beaucoup appris sur ce domaine
de recherche très actif dans lequel je compte travailler par la suite, et qui m’a fait rencontré de
nombreux autres étudiants et chercheurs passionnés.
Enfin, le co-encadrement du stage IUT de Léo Martin fut pour moi l’élément le plus enrichissant de ce stage, au cours de laquelle j’ai dû planifier simultanément deux tâches en parallèle,
expliquer le savoir-faire que j’ai appris par rapport à la carte d’acquisition, tout en anticipant
les usages possibles de la carte dans les expériences et en les expliquant au fur et à mesure.
Dans la perspective d’une carrière d’enseignant-chercheur, cette expérience a été très précieuse.
A plus long terme, tout ceci me sera très utile pour étudier dans le détail les processus nonlinéaires dans d’autres nanostructures plasmoniques, avec comme objectif la démonstration du
processus de SPDC à l’échelle nanométrique.
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6
6.1
Annexe
Estimation des pertes de signal lors d’une acquisition
Avec le nouveau processus d’acquisition associé à la carte MCS6A décrit dans la partie 3.5, il
faut également prendre en compte le temps mort des différents instruments afin de déterminer le
nombre de photons qui devraient être détectés, mais qui ne le sont pas. Ainsi, la durée pendant
laquelle des photons ne peuvent pas être détectés est déterminée par 2 phénomènes : le temps
mort des APD et le temps mort de la carte après chaque acquisition. Pour les APD,
ce temps mort est d’environ 17 ns, tandis qu’il vaut 96 ns pour la carte d’acquisition : c’est
pourquoi je ne considère ici que le temps mort de la carte d’acquisition, qui donne déjà une
estimation raisonnable de ces pertes.
J’appelle < Nr > le nombre moyen total de photons ratés par seconde pour toutes les APD
à cause de ce temps mort, < ni > le nombre de photons moyen par seconde détectés sur l’APD
i, < xi > le nombre de coups de bruit moyen par seconde pour l’APD i, et f la fréquence du
laser. Pour une expérience utilisant quatre APD, en négligeant les cas où plusieurs photons
arrivent simultanément sur plusieurs APD et où plusieurs événements impliquant des photons
se produisent pendant le temps mort, il vient :
[taux d’acquisition par seconde*taux de photons pendant 10 acquisitions par seconde /
nombre d’événements possibles par seconde]
P4
P4
i=1 hni i
i=1 hni + xi i ·
,
(10)
hNr i =
f
soit la probabilité de déclencher une acquisition multipliée par la probabilité qu’un photon
arrive après une acquisition divisée par le nombre d’événements où un photon est susceptible
d’être émis, le tout étant par unité de temps.
En supposant que < xi > soit faible devant < ni > et en prenant un nombre total moyen
de photons par seconde détectés égal à 1000, pour une fréquence du laser de 80 MHz, il vient :
1
photons par seconde
80
Compte-tenu des approximations réalisées et des conditions expérimentales attendues, il
est raisonnable d’estimer que le taux moyen de photons “oubliés” par seconde sera inférieur à 1
par seconde dans la plupart des expériences à venir, et ce même en prenant en compte le temps
mort des APD.
hNr i '
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Références
[1] P. A. Franken, A. E. Hill, C. W. Peters et G. Weinreich. “Generation of Optical
Harmonics”. Dans : Phys. Rev. Lett. 7 (4 1961), p. 118–119. doi : 10.1103/PhysRevLett.
7.118.
[2] N. Bloembergen et Y. R. Shen. “Optical Nonlinearities of a Plasma”. Dans : Phys. Rev.
141 (1 1966), p. 298–305. doi : 10.1103/PhysRev.141.298.
[3] Webb Zipfel Williams. “Nonlinear magic : multiphoton microscopy in the biosciences”.
Dans : Nature Biotechnologies 21.1087-0156 (2003).
[4] Joseph Rudnick et E. A. Stern. “Second-Harmonic Radiation from Metal Surfaces”.
Dans : Phys. Rev. B 4 (12 1971), p. 4274–4290. doi : 10.1103/PhysRevB.4.4274.
[5] Martti Kauranen. “Nonlinear plasmonics”. Dans : Nature Photonics 6 (11 2012). doi :
10.1038/nphoton.2012.244.
[6] A. Mooradian. “Photoluminescence of Metals”. Dans : Phys. Rev. Lett. 22 (5 1969),
p. 185–187. doi : 10.1103/PhysRevLett.22.185.
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