Développement d`un dispositif expérimental pour l

Master Sciences de la matière Stage M2 2015
École Normale Supérieure de Lyon Nicolas Chauvet
Institut Néel M2 Physique
Développement d’un dispositif
expérimental pour l’observation de
phénomènes optiques non-linéaires
dans des nanostructures plasmoniques
Résumé :
Dans ce stage, j’ai développé et installé un dispositif de détection ultrasensible avec une
réduction importante du bruit pour des expériences d’optique non-linéaire dans des nano-
structures plasmoniques. J’ai obtenu des premiers résultats de SHG sur des dimères d’alu-
minium, qui correspondent quantitativement avec des simulations réalisées par Guillaume
Bachelier.
Mots clefs : plasmonique, optique non-linéaire, génération de seconde harmonique
(SHG).
Encadrant : Guillaume Bachelier, [email protected]
4 août 2015

Table des matières
1 Introduction 1
2 Cadre scientifique 1
2.1 Processus d’optique non-linéaire considérés ..................... 1
2.2 Nanoparticules métalliques : optique non-linéaire et résonance plasmon de surface
localisée ........................................ 2
3 Dispositif expérimental 4
3.1 Présentation générale ................................. 4
3.2 Source laser accordable ................................ 5
3.3 Microscopie ...................................... 6
3.4 Détection ....................................... 7
3.5 Acquisition ...................................... 8
3.6 Pilotage informatisé intégral ............................. 12
4 Expérience et résultats 14
4.1 Optimisation du signal ................................ 14
4.2 SHG dans des nanoantennes d’aluminium ...................... 16
4.2.1 Démonstration de la réponse SHG ...................... 16
4.2.2 Cartographie à 2 dimensions de la SHG d’un dimère d’antennes unique . 17
5 Conclusion 20
6 Annexe 21
6.1 Estimation des pertes de signal lors d’une acquisition ............... 21
Bibliographie 22
Remerciements
Je tiens à remercier chaleureusement Guillaume Bachelier pour m’avoir donné l’opportunité
de travailler sur un tel sujet et dans de telles conditions, pour son soutien continu surtout dans
les moments difficiles ( !), pour son aide précieuse jusqu’à la dernière minute et pour sa bonne
humeur communicative.
Je remercie également Maëliss Ethys de Corny pour sa camaraderie, pour son aide tout au
long du stage et pour sa patience et son indulgence par rapport à certaines de mes bêtises...
Je salue et remercie tout l’équipe Nano-Optique et Forces pour la bonne ambiance et les
discussions intéressantes que nous avons eues ensemble.
Je remercie aussi Léo Martin pour la qualité du travail qu’il a accompli, pour son enthou-
siasme et pour son investissement pendant son stage.
Enfin je remercie mes parents pour leur soutien et leur compréhension pendant ce stage et
depuis de nombreuses années.

1 Introduction
L’optique non-linéaire est un domaine de recherche apparu il y a une cinquantaine d’années
juste après la découverte du laser [1][2], et qui étudie les processus optiques au cours desquels
l’amplitude de la réponse d’un milieu à un champ électrique incident n’est pas proportionnelle
à l’amplitude de ce dernier. Ces phénomènes sont maintenant bien connus à l’échelle macrosco-
pique et se retrouvent dans de nombreuses applications telles que les sources laser accordables
ou la cryptographie quantique en passant par la recherche en fusion nucléaire et la microscopie
in vivo non invasive [3].
Un des défis actuels du domaine est la miniaturisation des éléments d’optique non-linéaire.
En effet, l’efficacité de ces phénomènes croit en puissance de l’épaisseur traversée par le champ
incident, ce qui impose des limites à la seule miniaturisation des cristaux et matériaux utilisés.
Or depuis quelques années, l’étude de la résonance plasmon localisée dans des nanoparticules
métalliques a montré que l’efficacité non-linéaire optique de telles particules pouvait être gran-
dement influencée par leur géométrie. L’intérêt serait alors de disposer d’éléments d’optiques
non-linéaire à l’échelle nanométrique présentant des rendements suffisants pour des applications
médicales, industrielles ou encore informatiques.
Au cours de ce stage, je me suis intéressé au phénomène de génération de seconde harmo-
nique, où deux photons de même longueur d’onde “s’additionnent” en un seul, au sein d’une
nanostructure plasmonique unique, avec comme objectif à long terme de préparer des expé-
riences de génération de somme de fréquence où les deux photons ne sont pas nécessairement
dégénérés en longueur d’onde. Pour cela, j’ai développé toute la partie détection et acquisition
de photons d’un dispositif expérimental conçu par Guillaume Bachelier, ainsi que l’interface de
pilotage sous Labview de l’ensemble de l’expérience. Ce dispositif m’a alors permis d’obtenir
des résultats expérimentaux très encourageants.
Dans ce rapport, je rappellerai tout d’abord les aspects scientifiques nécessaires pour mes
expériences, puis je présenterai le développement expérimental et informatique que j’ai effectué,
avant de discuter des premiers résultats prometteurs obtenus avec ce nouveau dispositif.
2 Cadre scientifique
2.1 Processus d’optique non-linéaire considérés
Les phénomènes d’optique non-linéaire qui vont m’intéresser avec cette expérience sont
des processus à trois photons, dans lesquels deux photons “s’additionnent” pour en former un
seul, ou inversement un photon se “scinde” en deux photons. Le premier phénomène est appelé
somme de fréquence (SFG pour sum frequency generation en anglais) et est représenté sur
la figure 1a), tandis que le processus inverse est appelé fluorescence paramétrique optique
(SPDC pour spontaneous parametric down conversion) et est représenté sur la figure 1b).
Dans un milieu diélectrique isotrope soumis à un champ électrique ~ E(ω), la réponse linéaire
du milieu ~ Ps’écrit :
~
P(ω) = ε0χ(ω)~ E(ω), (1)
avec χ(ω)la susceptibilité diélectrique du milieu. Cependant, pour l’étude des phénomènes cités
précédemment, on ne peut plus considérer que la réponse induite du milieu est proportionnelle
au champ électrique incident ; il est donc nécessaire de pousser le développement de ~ P, qui
s’écrit de façon générale :
1

a) b)
Fig. 1 – a) Processus de génération de fréquence somme (SFG). b) Processus de fluorescence para-
métrique spontanée (SPDC).
~
P=~ P(1)(ω) + ~ P(2)(ω+ω) + ... (2)
=ε0χ(1)(ω)~ E(ω) + χ(2)(ω+ω, ω, ω)·~ E(ω)~ E(ω) + ..., (3)
où ~ P(i)est la polarisation d’ordre iet χ(i)est le tenseur de susceptibilité électrique d’ordre i
du milieu. A l’ordre idu développement, la polarisation a pour fréquence Piωet dépend de E
à la puissance i: la réponse du milieu est donc non-linéaire dès que ~ P(i)n’est pas négligeable.
Ce cas impose à la fois que χ(i)soit non nul et que E(ω)soit assez grand, mais également que
le produit tensoriel de χ(i)et de E(ω)à la puissance isoit non nul ; la polarisation du champ
électrique incident joue donc ici un rôle important.
Dans le cas où le milieu est soumis à deux champs ~ E2(ω2)et ~ E3(ω3), la polarisation res-
ponsable de la SFG intervient au deuxième ordre de la polarisation du milieu :
~
P(2)(ω2+ω3)/ε0=χ(2)(ω2+ω3, ω2, ω3)·~ E2(ω2)~ E3(ω3)(4)
. (5)
D’après l’équation 5, la réponse non-linéaire du milieu dépend de I2.I3pour la SFG, et dans
le cas dégénéré de la génération de seconde harmonique génération de seconde harmonique
(SHG) de I2. Cela implique qu’il faut envoyer suffisamment de puissance par unité de surface
sur le milieu afin d’observer une intensité résultante non négligeable, tout en évitant de “brûler”
le matériau : il faut donc sélectionner des matériaux pour lesquels χ(2)(ω2+ω3, ω2, ω3)est suffi-
sant pour rester en dessous du seuil d’irréversibilité, au delà duquel le matériau est endommagé
(tout en optimisant la polarisation des champs incidents).
2.2 Nanoparticules métalliques : optique non-linéaire et résonance
plasmon de surface localisée
Dans les métaux nobles, les choses se passent différemment. En effet, un métal noble est
centrosymétrique, ce qui annule le tenseur χ2à cause de la symétrie d’inversion : la réponse
volumique non linéaire du deuxième ordre d’un tel matériau est donc nulle. En revanche, la
surface d’un métal noble est non-centrosymétrique puisqu’on est en présence de deux milieux
différents de part et d’autre : il est donc a priori possible d’obtenir des processus non-linéaires
localement à la surface de métaux nobles de type χsurf E2, et ce malgré la symétrie d’inversion
du matériau lui-même.
2

Une autre contribution est cependant à prendre en compte. Pour comprendre son origine,
je considère un modèle hydrodynamique [4] du déplacement des électrons dans le volume de
la particule. Ce modèle tient compte de la force de Lorentz pour décrire le mouvement des
électrons, ce qui implique :
m∂~v
∂t +~v τ+~v ·~
∇~v=q~ E+q~v ×~ B−1
n~
∇p, (6)
où ~v est la vitesse de ces électrons, mleur masse, qleur charge électrique, τleur temps de libre
parcours moyen au sein du matériau, ~ Ele champ électrique incident, ~ Ble champ magnétique
associé, nl’indice optique du milieu et pla pression, toutes ces grandeurs étant exprimées en
fonction de la position ~r de l’électron dans le matériau et du temps t. Les deux termes ~v ·~ ∇
et q~v ×~ Bfont référence à la situation décrite sur la figure 2, dans laquelle le champ magnétique
~
Bcourbe la trajectoire des électrons pendant leur oscillation, créant ainsi une contribution à
la fréquence 2ω. Ces termes peuvent être réécrits sous la forme ~ ∇(~ E~ E), qui montre que ce
phénomène non-local provient des variations de E·Eet non de sa valeur en un point.
Fig. 2 – Oscillation d’un électron soumis à un fort champ électromagnétique de fréquence ωet réponses
linéaire à ω(en rouge) et non-linéaire à 2ω(en bleu) associées.
Nous avons donc deux sources possibles de signaux non-linéaires, l’une locale correspondant
à la surface de la particule, l’autre non-locale et concernant son volume. Cependant, pour trou-
ver ces termes, le développement de la réponse du milieu a dû être poussé plus loin, ce qui laisse
présager d’une réponse très faible comparé à des milieux non-centrosymmétriquees. Cependant,
pour des métaux nobles comme l’or, l’argent ou encore l’aluminium, il existe également une
résonance du déplacement des électrons appelée résonance plasmon de surface localisée, qui
dépend fortement de la géométrie de la particule. Comme illustré sur le schéma de la figure
3, ce phénomène correspond à des modes d’excitations pour lesquels les électrons de surface
se déplacent collectivement, ce qui provoque l’apparition d’une force de rappel et donc d’une
résonance comme en mécanique. Ici, cette résonance s’accompagne d’une exaltation importante
du champ électrique au voisinage de la particule.
Grâce à cette résonance plasmon de surface localisée, en choisissant le matériau et la forme
d’une nanoparticule, il est alors possible d’envisager une exaltation à la fois du champ électrique
incident et du champ électrique non-linéaire, afin de compenser la faiblesse de la réponse non-
linéaire intrinsèque [5]. Des simulations réalisées par Guillaume ont montré qu’une configuration
de type deux antennes en aluminium disposées bout à bout et séparées de moins de 100 nm
l’une de l’autre permet d’obtenir une telle double résonance, comme indiqué sur la figure 4,
et donc de démultiplier l’efficacité de conversion non-linéaire d’un champ incident : c’est la
configuration que j’ai étudié au cours de ce stage.
3