Nanoscopie d`absorption lointain infrarouge de boîtes

Nanoscopie d’absorption lointain infrarouge de boîtes quantiques uniques
InAs/GaAs
Ahmad DRISS, Sébastien SAUVAGE, Philippe BOUCAUD
Université Paris Sud 11
Laboratoire IEF – UMR 8622 CNRS
15, rue Georges Clemenceau
91405 Orsay Cedex
Email : [e-mail]
Résumé
Nous avons mesuré à température ambiante l’absorption
ultra-faible de boîtes quantiques (BQ) auto-assemblées
InGaAs à 25 µm de longueur d’onde, en résonance avec la
transition inter-sous-niveaux S-P (état fondamental vers 1
er
excité). La mesure repose sur le couplage d’un microscope à
force atomique (AFM) et d’une chaîne laser impulsionnelle.
La résolution spatiale de la mesure est d’environ 50 nm, ce
qui correspond à un régime sous-longueur d’onde de λ/500.
Nous montrons que l’analyse des images d’absorption fournit
une mesure de l’élargissement homogène de la transition S-P
à température ambiante. La valeur extraite de 2,5 meV est en
accord avec la valeur récemment calculée, tenant compte de
la décohérence induite par les mécanismes d’absorption et
d’émission de phonons acoustiques.
1. Introduction
Les BQ de semiconducteurs sont des nanostructures
tridimensionnelles, dont les propriétés sont liées au
confinement des porteurs de charge dans les trois
directions de l’espace, et au régime de couplage fort qui
en résulte, entre les porteurs de charge confinés et les
phonons optiques du réseau cristallin.
Depuis maintenant plus de vingt ans, ces
nanostructures suscitent un intérêt considérable de la part
de la communauté scientifique, du fait de leurs propriétés
remarquables et de leurs nombreuses applications
potentielles : sources et détecteurs performants dans le
visible et proche infra-rouge
1
(IR), nouveaux composants
optoélectroniques fonctionnant dans le moyen et lointain
IR
2
, source de photons uniques
3
ou de paires de photons
corrélés
4
, cryptographie et informatique quantique
5
, etc.
Les études consacrées à leurs propriétés d’absorption
et d’émission peuvent se diviser (artificiellement) en deux
grandes catégories : d’une part les études des transitions
interbandes, qui ont lieu, pour le système InAs/GaAs,
dans une gamme spectrale correspondant au visible-
proche IR, et d’autre part les études des transitions inter-
sous-niveaux (transitions d’un porteur de charge entre
niveaux discrets, soit dans la bande de conduction soit
dans la bande de valence) qui ont lieu dans le moyen-
lointain IR, à partir de environ 10 µm de longueur d’onde.
Les mesures de l’absorption et de l’émission de BQ
uniques sont particulièrement difficiles à mettre en œuvre
dans le domaine du moyen-IR : d’une part les variations
de transmission relatives attendues sont de 2 à 3 ordres de
grandeur plus faibles que dans le visible-proche IR (de
l’ordre de 10
-7
à 10
-9
, à température ambiante), et d’autre
part les sources et détecteurs fonctionnant dans cette
gamme spectrale sont respectivement moins stables et
moins performants.
Une manière de s’affranchir de ces difficultés et de
pouvoir mesurer et résoudre spatialement et spectralement
l’absorption ultra-faible d’une BQ unique dans le moyen
IR est de tirer parti du fait que l’électron confiné dans une
BQ relaxe préférentiellement son énergie par des
processus non-radiatifs, qui impliquent l’émission de
phonons
7,8
. Une partie de l’énergie ainsi relaxée va se
propager « hors » de la BQ jusqu’à la surface de
l’échantillon, et y générer localement un déplacement de
surface, dont la détection locale constitue la signature de
l’absorption de nos BQ.
Cette technique n’avait été, jusque-là, appliquée avec
succès qu’à la transition inter-sous-niveaux S-D au
voisinage de 10 µm de longueur d’onde
9
, qui correspond à
une zone de transparence du substrat en GaAs dans
laquelle les BQ sont encapsulées.
Nous présentons dans cet article la nanoscopie
d’absorption de BQ individuelles InAs/GaAs, en
résonance avec la transition S-P à 25µm de longueur
d’onde. L’analyse des images d’absorption permet de
remonter à la largeur homogène de la transition, dont la
valeur de 2,5 meV n’était jusque là que calculée
10
.
2. Réalisation des échantillons et principe de
la mesure
La mesure de l’absorption S-P ultra-faible d’une BQ
individuelle InAs/GaAs nécessite de s’affranchir de
l’absorption du substrat GaAs. Nous avons donc mis au

point un procédé de micro-fabrication pour la réalisation
d’une membrane ultra-fine de 320 nm d’épaisseur, dans
laquelle un plan contenant 4x10
10
cm
-2
de BQ est enterré à
20 nm sous la surface (~ 1 BQ tous les 50 nm). Cette
membrane est collée sur un substrat en silicium
partiellement transparent. La colle utilisée est le
benzocyclobutène (BCB). (cf figure 1a)
Les absorptions à 25 µm de longueur d’onde des 280
µm de Si, des 400 nm de BCB, et des 320 nm de GaAs
sont de respectivement 1.2%, 0.8% et 0.05%, mesurées
par spectroscopie infra-rouge à transformée de Fourrier
sur un échantillon de référence.
Le dopage moyen est de un électron le niveau
fondamental S de chaque BQ (à température ambiante). Il
est assuré par l’introduction pendant la croissance de
l’échantillon d’une couche de silicium à dopage planaire,
2 nm sous le plan contenant les BQ (« dopage-δ »).
La figure 1 présente les principales étapes de
fabrication, à partir de l’échantillon fourni par
l’épitaxieur.
Le substrat GaAs est aminci mécaniquement de 150
µm, puis collé avec du BCB sur un substrat en silicium.
Le BCB est ensuite vitrifié par un recuit long à 200°C. La
membrane contenant le plan de BQ est ensuite révélée en
attaquant les 130µm restant de substrat GaAs avec une
solution de NH
4
OH : H
2
O
2
, jusqu’à la couche d’arrêt en
Al
0.8
Ga
0.2
As, attaquée à son tour par une solution d’HCl
dilué puis par une solution d’acide fluorhydrique dilué.
Une dernière étape de nettoyage est réalisée par RIE
oxygénée.
• Retrait de
substrat GaAs
• Retrait de la couche
d’arrêt AlGaAs
• Nettoyage de la
surface libre de la
membrane GaAs
• Amincissement
mécanique
~ 130 µm
260 à 280 µ
m
400 nm
300 nm
~ 5 nm
20 nm
Substrat Si
BCB vitrifié
Membrane GaAs
BQ InGaAs
• Collage au BCB
dilué sur substrat
silicium et
vitrification du BCB
Substrat GaAs
~ 300 µm
GaAs 300 nm
AlGaAs 300 nm
GaAs 20 nm
Monoplan de BQ ~ 5 nm
Figure 1. Principales étapes de réalisation de l’échantillon
La mesure repose sur le couplage d’un AFM avec une
source laser impulsionnelle. Son principe est schématisé
sur la figure 2. Les BQ sont pompées optiquement par un
laser infrarouge impulsionnel, résonant avec la transition
inter-sous-niveaux S-P à λ = 25 µm. L’excitation optique
est constituée d’un macro-pulse d’une durée de 9 µs, lui-
même constitué de 300 pulses d’une durée de ~ 3 ps. Le
taux de répétition des macro-pulses est de 25 Hz. La
pointe de l’AFM balaye une surface déterminée de
l’échantillon en effectuant des pas de 20 nm (step-scan) en
mode contact. La pointe va être sensible aux déformations
locales de la surface générées par l’absorption des BQ
enterrées : ce sont le décalage en fréquence et la
modification de l’amplitude du mode principal
d’oscillation de l’ensemble pointe-levier qui constituent la
signature de l’absorption.
3
Diode Laser
Réponse temporelle
du levier
Laser IR impulsionnel
λ= 25 µm
(Laser à électrons libres LCP- CLIO)
TF
temps
amplitude
amplitude
fréquence
Signal mesuré :
amplitude et fréquence du mode
principal d’oscillation du levier
Diode 4 cadrans
GaAs
prisme
KRS5
Signal
accumulé
300 nm
BCB vitrifié 400 nm
Si 280 µm
300K
n ~ 3,4
n ~ 2,4
n ~ 1,5
n ~ 3,3
Figure 2. Principe de la mesure d’absorption. La mesure
consiste à faire balayer la surface de la membrane
contenant les BQ par la pointe, en effectuant des pas de
20 nm (step scan en mode contact) et à enregistrer
l’oscillation amortie de l’ensemble pointe-levier pour
chacune de ces positions. Le spectre de l’oscillation
mécanique du levier est obtenu en calculant la
transformée de Fourrier du signal temporel. La
topographie est également enregistrée.
3. Nanoscopie d’absorption
La figure 3(b) présente les spectres d’oscillation
mécanique du levier de l’AFM obtenus pour trois
différentes zones de contact de la pointe sur la surface.

Figure 3. (a) schéma représentant l’échantillon et sa
structure, en configuration de mesure. (b) amplitude
de l’oscillation du levier de l’AFM, obtenue en
effectuant la transformée de Fourrier du signal
temporel.
Ces spectres sont obtenus en prenant la transformée de
Fourrier de l’amplitude de l’oscillation amortie du levier
en fonction du temps. En mode contact, la fréquence de
l’oscillation amortie est de 40 kHz. Sa largeur spectrale
est de 1.6 kHz pour les trois différentes zones de contact
et correspond à un amortissement en un temps de l’ordre
de la milliseconde.
Le point important est que selon la position de la
pointe sur la surface contenant les BQ enterrées,
l’amplitude de l’oscillation peut varier d’un facteur
supérieur à 3, et que cette variation s’accompagne
systématiquement d’un décalage de la fréquence
d’oscillation selon une relation quasi-linéaire, comme le
montre l’insert de la figure 3. La fréquence de l’oscillation
est donc sensible à l’absorption ultra-faible de nos BQ
enterrées. Ces décalages en fréquence peuvent se
comprendre qualitativement en considérant le lien entre
les forces latérales qui s’exercent sur le bout de la pointe
et les vibrations qui animent la surface en contact avec la
pointe : lorsque ces vibrations contiennent la contribution
de l’absorption d’une ou plusieurs BQ, les conditions aux
limites de l’oscillation du levier sont modifiées.
L’amplitude de l’oscillation est intégrée sur toute la
gamme spectrale présentant des résonances, soit de 33 à
47 kHz, et constitue ce qui sera appelé dans toute la suite
« signal d’absorption ».
Figure 4. (a) signal d’absorption pour une excitation
optique résonante de 49.5 meV (λ = 25 µm). (b)
Fréquence d’oscillation de l’ensemble pointe-levier. (c)
Topographie de la surface. (d) signal d’absorption
pour une excitation optique non résonante de 91 meV
(λ = 13.6 µm).
Les figures 4(a) et 4(b) présentent respectivement le
signal d’absorption et la fréquence d’oscillation en
fonction de la position de la pointe sur la surface, pour
une excitation optique résonante avec la transition S-P.
Les dimensions de la surface scannée sont de 400nm x
800 nm, la taille du pixel étant de 20 nm.
Les images 2D du signal d’absorption et de la
fréquence d’oscillation présentent exactement la même
structuration : les zones sombres correspondent à un
signal d’absorption moindre et une fréquence d’oscillation
plus faible. Le contraste du signal d’absorption varie de
0.5 à 5, et la fréquence d’oscillation varie de 36 à 41 kHz.
La structuration de l’image est attribuée à l’absorption de
nos BQ enterrées 20 nm sous la surface.
Les zones de moindre signal sont constituées de 2 à 4
pixels : la résolution spatiale est donc de l’ordre de 50 nm,
soit λ/500.
Comme l’indique la figure 4d, lorsque le pompage
optique n’est pas résonant, l’imagerie du signal
d’absorption est homogène.
La topographie de la surface est également enregistrée
pendant la mesure (fig.3c). Elle est essentiellement plate,
et présente quelques accidents en particulier au milieu de
l’image. Le fait que cette zone ne présente aucun signal
d’absorption ni de décalage en fréquence d’oscillation
indique sans ambiguité que le contraste n’est pas généré
par des effets topographiques.
La figure 5 présente le signal d’absorption, la
fréquence d’oscillation et la topographie, mesurés sur une
même ligne où la topographie est particulièrement plate.
Le signal d’absorption révèle une BQ absorbante
individuelle au point 1, et un groupe de BQ absorbantes
au point 2. Le point 3 ne présente pas de variation de
signal d’absorption.

Figure 5. Signal d’absorption (a), fréquence d’oscillation
de l’ensemble pointe-levier (b) et topographie (c), mesurés
simultanément le long d’une des lignes de 800 nm. Les
courbes rouge et bleue correspondent respectivement à
un pompage optique résonant (49.5 meV) et non-résonant
(91 meV). Les points 1, 2 et 3 sont les mêmes que ceux
de la figure 3, et sont représentatifs des 3 situations dans
lesquelles peut se trouver la pointe. Les fréquences
d’oscillation pour un pompage optique résonant ou non
résonant ne sont pas les mêmes, car la pointe a été
changée.
4. Mesure de la largeur homogène de la
transition SP
Nous allons montrer que le nombre de BQ
effectivement observées résulte des élargissements
homogène et inhomogène de la transition S-P.
L’élargissement inhomogène est dû à une distribution
en taille et en composition de nos BQ, et se traduit par le
fait que les énergies de transition vont varier de BQ en
BQ. Ainsi, seules les BQ dont l’énergie de transition
correspond à l’énergie du rayonnement incident vont
absorber et participer au signal d’absorption.
Définissons la signature de l’absorption à l’image par
une fréquence d’oscillation inférieure à 39Khz. Les pixels
correspondants sont ceux qui présentent une variation de
signal d’absorption supérieure ou égale à 50% du
contraste de l’image. Selon cette définition, on trouve que
~15% de la surface imagée contient la signature de
l’absorption.
Les images d’absorption sont simulées en considérant
différentes valeurs pour l’élargissement homogène de la
transition, selon un modèle dont les détails sont explicités
dans l’annexe de la référence 8. Ce modèle tient compte
de la distribution spatiale aléatoire et de la distribution des
énergies de transition des BQ, ainsi que de leur
peuplement thermique selon une statistique de Fermi-
Dirac. L’absorption de chaque BQ est calculée en
considérant une section efficace de transition
Lorentzienne. L’extension spatiale de la déformation de
surface générée par l’absorption d’une BQ enterrée est
prise en compte en considérant qu’une onde de
déformation sphérique est émise par la BQ absorbante. Le
paquet d’onde sphérique émis transporte une quantité
d’énergie proportionnelle à l’absorption de la BQ.
Figure 6. (a) Distribution aléatoire de BQ sur une surface
de 400 nm x 800 nm, utilisé pour la simulation des images
de nanoscopie d’absorption. (b) à (d) Calcul du signal
d’absorption pour une largeur homogène de
respectivement 0.5, 2.5 et 7 meV. (e) Proportion des pixels
présentant un signal d’absorption en fonction de la valeur
de l’élargissement homogène utilisé pour la simulation de
l’image. A chaque courbe correspond une distribution
(spatiale et spectrale) de BQ donnée. Une de ces courbes
est rendue visible (cercles blancs)
Une série de distributions de BQ sont générées. Pour
chacune de ces distributions, on simule l’imagerie de son
absorption et on reporte la proportion de pixels portant la
signature de l’absorption en fonction de la largeur
homogène utilisée.
Les figures 6(a), 6(b), 6(c) et 6(d) présentent la
simulation de l’imagerie de l’absorption pour des valeurs
de l’élargissement homogène de respectivement 0.5, 2.5 et
7 meV. La figure 6(e) présente la proportion de pixels
portant la signature de l’absorption en fonction de la
largeur homogène utilisée, chaque courbe correspondant à
une distribution spatiale et spectrale fixée. On voit que la
proportion de 15% est réalisée pour des valeurs de
l’élargissement homogène de 2.5 ± 1 meV.
A ma connaissance, il s’agit de la première
détermination expérimentale de la valeur de

l’élargissement homogène de la transition S-P à
température ambiante.
La valeur mesurée de 2.5 meV est en accord avec la
valeur théorique récemment calculée par Grange
9,10
. En
plus de mécanismes de relaxation bien connus Les auteurs
tiennent compte, dans le cadre d’un traitement non-
perturbatif, de la décohérence induite par des mécanismes
impliquant jusqu’à deux phonons acoustiques.
Cette contribution s’ajoute à la contribution due au
temps de vie fini du polaron, et fournit, pour le calcul de
l’élargissement homogène de la transition S-P une valeur
comprise entre 0.7 et 4 meV (le polaron est la particule
mixte « issue » du régime de couplage fort entre l’électron
confiné et certains phonons optiques du réseau cristallin).
5. Conclusion
Nous avons mesuré, à température ambiante,
l’absorption S-P à λ = 25 µm de BQ individuelles avec
une résolution spatiale de 50 nm, correspondant à un
régime largement sous-longueur d’onde de λ/500. Sur la
base d’arguments statistiques, la valeur de l’élargissement
homogène est extraite des images de nanoscopie
d’absorption, et est en accord avec sa valeur théorique,
calculée dans le cadre d’un modèle prenant en compte la
décohérence induite par l’interaction entre l’électron
confiné (en fait, le polaron) et les phonons acoustiques du
réseau cristallin. La mesure s’inscrit dans la lignée des
efforts de développements de nouveaux types d’imagerie
optique, de caractérisation et d’adressage de nano-objets
uniques, mariant à la fois microscopie et spectroscopie.
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