Réduction catalytique sélective de NO en présence d*ammoniac sur

Réduction catalytique sélective de NO en présence d’ammoniac sur des
zéolithes échangées au fer et au cuivre
H. Jouinia, I. Mejria, M. Mhamdia, G. Delahayb
a
Laboratoire de Chimie des Matériaux et Catalyse, Département de Chimie, Faculté des Sciences de Tunis,
Campus Universitaire Tunis ElManar 2092 Tunis-Tunisie.
b
Institut Charles Gerhardt Montpellier, UMR 5253, CNRS-UM2-ENSCM-UM1, Equipe MACS, Ecole Nationale
Supérieure de Chimie, 8, rue Ecole Normale 34296Montpellier Cedex 5, France.
Les NOx sont des polluants atmosphériques causant de majeurs problèmes sur
l’environnement et la santé de l’homme. Pour y remédier, la réaction de réduction catalytique
sélective de NOx est largement utilisée pour réduire ou limiter les émissions de ces polluants.
Cette réaction nécessite un catalyseur qui doit présenter de hautes conversions en NOx, de
grande sélectivité en azote, et doit opérer dans un large domaine de température. Dans ce
cadre, nous nous sommes intéressés aux catalyseurs à base de zéolithe et dopés aux métaux de
transition et plus particulièrement aux zéolithes dopés au fer et au cuivre.
Afin d’étudier l’effet de la topologie de la zéolithe sur les propriétés physicochimiques
et catalytiques des solides Fe-Cu-Zéolithe, plusieurs zéolithes ont été utilisées (ZSM-5, BEA,
MOR, FER et OFF). Les solides utilisés ont été préparés en utilisant l’échange ionique entre
phases solides à partir des précurseurs FeCl3 et CuCl2. Dans le but d’étudier l’effet de la
topologie sur les propriétés physicochimiques des catalyseurs, ces derniers ont été caractérisés
par plusieurs techniques d’analyse. L’analyse chimique par EDX montre que la dispersion des
particules de fer et de cuivre est homogène et que les rapports nominaux Si/Al obtenus sont en
accord avec les conditions expérimentales de préparation. L’étude de la texture par la
physisorption de N2 montre que l’introduction du fer et du cuivre dans le réseau de la zéolithe
se traduit par une baisse de la surface spécifique, du volume microporeux et du volume
poreux total. Ce résultat est expliqué par l’insertion du métal dans les sites d’échange de la
zéolithe hôte. La diffraction des rayons X et la spectroscopie infrarouge montrent que la
cristallinité du support est insensible au traitement thermique durant l’échange solide.
L’absence des pics de diffraction relatifs aux oxydes de fer et/ ou de cuivre montre que ces
espèces sont bien dispersées ou que les oxydes sont présents avec des tailles inférieures à 5
nm nom détectable par la DRX. Les spectroscopies UV-Visible et Raman révèlent aussi bien
la présence des espèces Fe(III) et Fe(II) que Cu(II) et Cu(I). Elles peuvent exister sous forme
monomérique ou polymérique. Les performances catalytiques des solides ont été évaluées
dans la réaction de réduction catalytique des NOx en présence de NH3. L’ensemble des
résultats obtenus montre que le solide issu de la zéolithe ZSM-5 est actif dans une grande
fenêtre de température et qu’il est très sélectif en N2 et actif dans la conversion de NO.