ajp-jphysrad_1952_13_10_473_0.

Détermination des moments nucléaires à partir des
spectres hertziens
Georges J. Bene
To cite this version:
Georges J. Bene. Détermination des moments nucléaires à partir des spectres hertziens. J.
Phys. Radium, 1952, 13 (10), pp.473-479. <10.1051/jphysrad:019520013010047300>. <jpa00234624>
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Submitted on 1 Jan 1952
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LE
JOURNAL DE PHYSIQUE
ET LE RADIUM.
TOME
EXPOSÉS ET MISES
DÉTERMINATION
DES MOMENTS
AU
13,
OCTOBRE
473.
i952,
POINT BIBLIOGRAPHIQUES
NUCLÉAIRES
A PARTIR DES SPECTRES HERTZIENS
Par GEORGES J. BENE,
Institut de
de Genève.
Physique, Université
Sommaire.
Après une rapide description de l’interaction magnétique et électrostatique entre le
noyau et un électron atomique, on expose les principales méthodes de spectroscopie hertzienne
permettant la mesure des moments magnétiques et électriques quadrupolaires des noyaux à l’exclusion
des méthodes de résonance.
Les jets atomiques, les spectres d’absorption moléculaire dans le domaine centimétrique et l’étude
de l’effet d’un champ magnétique sur ces spectres fournissent quelques exemples.
-
L’interaction du noyau avec les électrons atomiques ou moléculaires, avec un champ extérieur
électrique ou magnétique, ou souvent , avec des
mais
rrar
combinaisons de ces divers éléments, est à la base
de la détermination des moments nucléaires.
Historiquement, l’étude a d’abord été faite dans
1B
v
=
moment
angulaire,
quantifié
=
1ïL,
donc
le domaine optique : une telle investigation présentait
le grave inconvénient d’être peu précise; en effet,
les quanta mis en jeu sont de faible énergie et les
déplacements ou les intervalles spectraux sont souvent
peu importants. Les domaines hertzien et. ultrahertzien [1] présentent plusieurs avantages très
2. le champ Hs dû au spin de l’électron; c’est le
champ d’un petit aimant de moment magnétique ,e,
à
une
Le
importants :
i° les fréquences mises en jeu étant de l’ordre de
grandeur des fréquences des transitions hyperfines,
celles-ci sont observées comme effets du premier
et le
distance r.
créé est
potentiel
chanip
ordre;
2° l’emploi des techniques radioélectriques a augmenté dans d’énormes proportions le pouvoir séparateur des appareils dispersifs; par exemple, dans
l’ùltràhertzien, le pouvoir séparateur est 100000 fois
celui du meilleur réseau infrarouge.
Nous étudierons d’abord les interactions du noyau
les plus importantes du domaine hyperfin, puis, sur
quelques exemples, leur application à la détermination des moments magnétiques et des moments
électriques quadrupolaires des noyaux, éliminant
tout ce qui se rapporte directement- soit à la détermination des spins nucléaires, soit à la résonance
magnétique nucléaire [2].
On sait que le spin s et le moment magnétique poe
de l’électron sont colinéaires et satisfont à la relation
d’où
Dans le
champ de l’électron, l’énergie du
magnétique
moment
,
nucléaire est
avec
A. Interaction magnétique entre le noyau et
un électron atomique. - Le champ magnétique. et l’énergie
créé à l’emplacement du noyau par un électron
déplacement
atomique est composé de deux termes :
1. Le champ Hl créé par l’électron, supposé
dépourvu de spin. Un tel électron, de charge e et
de vitesse v, parcourant son orbite est équivalent
Le moment
à un courant électrique ev, et le champ créé en un
colinéaires :
point P, à une distance r de la particule a pour
grandeur, d’après la loi de Biot et Savard :
magnétique du noyau, c’est-à-dire
global d’énergie vaut
le
’
1
prend
un
magnétique
et le
mouvement de
spin nucléaire
précession
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:019520013010047300
sont
autour de
J;
474
moyenne, seule la composante de 1
pas nulle, c’est-à-dire
en
sur
expression
que J
conséquent
spatiale de COS2 (r. s)
=
ett
Soit M
on
Le calcul classique est terminé; les carrés sont à
remplacer par les expressions quantiques corresse calcule à partir de
pondantes ; la moyenne
r3
de £
l’électron 03A8
un
point intérieur
ces
conditions
Remplaçons r par cetie expression dans la formule (A)
et développons la parenthèse du dénominateur en
fonctions
par la relation
sphériques,
appelant
L’application
en
obtient
*
Dans cette suite, le
si toute la
en
on
finalement la relation
potentiel
ou,
à l’élément de volume dv,
pose
Dans
a
est la distance de P à
r
=
== 3 1il reste
la fonction d’onde de
laquelle
-->
L + s, que fiL
r 1B v et
L perpendiculaire à r, que la moyenne
remarquant
par
On
dans
l’élément de volume dv de densité p [4].
Si l’on choisit un point de référence 0 dans le
volume v, on aura
--> -->
En
J n’est
a
tout
ce
qui
premier terme représente le
charge était concentrée en 0,
est hors du crochet
de cette relation n’est pas aisée. Il faut,
avec beaucoup d’exactitude la
effet, connaître
fonction d’onde électronique, surtout au voisinage
du noyau; c’est précisément dans cette région que
les
expressions de Schrôdinger et de Dirac sont
divergentes et compliquées. On peut éviter ce calcul
en
terme r3 ;
on arrive
nique Ov, qui contient le
ainsi à obtenir le moment magnétique nucléaire avec
une précision de 10 pourI00 environ.
L’intérêt de cette méthode pour la détermination
desrapports gyromagnétiques nucléaires a bien
diminué depuis la découverte de la résonance magnétique nucléaire. Renzetti [3] l’a utilisée dans le
domaine hertzien pour déterminer le moment magnétique des isotopes du gallium. Son intérêt actuel
réside surtout dans la détermination des moments
quadrupolaires des noyaux, comme nous le verrons
plus loin.
B. Interaction électrostatique entre le noyau
un électron atomique. - Avant de passer à
l’étude d’une telle interaction, nous définirons les
divers moments électriques d’une distribution statique
quelconque d’électricité. Une telle distribution, de
volume v, de densité p, produit en un point P qui lui
et
est
Fig.
étudiant le doublet de structure fine électro-
extérieur,
un
i.
le second, le terme dipolaire électrique, le troisième,
le terme quadrupolaire, etc.
L’énergie coulombienne d’interaction de deux distributions d’électricité est
expression dans laquelle r est la distance des élédv, et dv, des deux distributions de volumes v1
et v, et de densités p, et P2 ( fig. I). Cette relation
s’applique directement à l’interaction électrostatique
du noyau et des électrons. Si la densité de charge
ments
nucléaire est + e pn et la densité de charge électronique - epe, si dvn et dve sont des éléments de
volume à la distance r,
l’expression
ci-dessus devient
potentiel
on
peut
encore
développer I en
r
fonctions
sphériques
475
et
déduire les termes mono; di et
obtient
en
on
quadrupolaire;
termes d’un multiplet, et la structure
anormale est caractérisée par le terme
La quantification
plus loin)
énergie dans un cas simple; on suppoque la charge nucléaire présente la symétrie
de rotation autour de I et que la charge électronique
présente la symétrie de rotation autour de J. La
charge nucléaire sera schématisée par une charge
i) e, située au centre du système
ponctiforme + (Z
de
(I.J)
nous
donne
hyperfine
(voir
calcul
.
Calculons cette
sera
-
et par deux
2
demi-charges
distances ±
situées
sur
donc
l’axe I
2
rn de 0. La
charge électronique
sera elle aussi schématisée par deux demi-charges
aux
avec
-
e
- e-2,)
2
situées sur l’axe J aux distances ± re de 0. L’interaction coulombienne entre noyau et électron est
égale à la somme des diverses contributions ponctuelles, soit (fig. 2)
.
La réduction conduit à
Les
l’expression
charges présentant
l’énergie dipolaire
un
est nulle et
centre
Fig. 2.
en
général
on
peut résoudre par rapport à qn
de
symétrie,
l’énergie quadrupolaire
vaut
Si la fonction d’onde électronique est
crochet du dénominateur devient
séparable, le
De même que, dans
l’expression (A’), la distribution
électrique caractérisant le moment quadrupolaire
était donnée par la valeur de l’expression (s2)
(3 COS203B8
I ), calculée sur tout le volume de la
distribution, on rendra plus expressive l’expression
de W n,e en faisant apparaître les termes
et
-
Dans le modèle choisi, en
on
a
=
03B8e
=
o, donc
alors
On voit que l’énergie est nulle si qe ou qn est nul.
L’un des deux termes de la parenthèse est indépendant de (I.J)) il est donc identique pour tous les
La partie radiale présente les mêmes difficultés
d’évaluation que pour le cas des moments magnétiques nucléaires. Si ces derniers sont connus, il
sera possible, dans certains cas, comme nous le
verrons, de l’éliminer. La partie angulaire est assez
bien connue pour les atomes, mais beaucoup moins
pour les molécules.
La loi de séparation hyperflne des spectres présentant à la fois les deux types d’interaction indiqués
ci-dessus peut se mettre sous la forme
476
-
Par exemple, H. Lew
fine de l’état 2P33 de
2
tion des constantes
[5], étudiant la structure hyperAl27 est conduit à la déterminaa et b, qui, ici, correspondent à
Zi Z - 4, on en déduit qe et la
connaissance du couplage quadrupolaire eqe Q permettra de calculer Q.
Les pourcentages d’hybridation sp et sd sont plus
difficiles à déterminer et ceci explique la divergence
des résultats obtenus.
6.v est connu,
Étude de l’effet Zeemann dans le domaine herttien.
L’étude de l’effet Zeemann a apporté une contribution intéressante à la connaissance des moments
nucléaires :
-
Dans ces expressions, a et 3’ sont des constantes
relativistes, introduites par Casimir [6]; le calcul
du rapport y
permet d’éliminer (r-3) et l’on
si
voit que,
gl est connu, on peut calculer Q. Lew
= ab
en a
déduit
La même méthode a permis à Davis, Feld, Zabel
et Zacharias [7] de calculer les moments électriques
quadrupolaires de Cl35 et de C’17’
Le cas des molécules est beaucoup plus complexe;
il’ faut, en effet, connaître la distribution spatiale
des charges dans la molécule, laquelle suppose la
détermination des fonctions propres des électrons :
le calcul n’a été fait avec précision que pour la molécule d’hydrogène. Townes et Dailey [8] ont proposé
une méthode pour avoir une valeur approximative de
soit
indirectement, en permettant de déterminer
beaucoup de précision les intervalles énergétiques des niveaux hyperfins dus aux interactions
qui ont été examinées ci-dessus;
soit directement, par la détermination du facteur g
total, lié à l’intervalle des composantes Zeemann
avec
d’une raie déterminée.
Dans
système
un
champ magnétique H, l’énergie d’un
magnétique 1-1 s’exprime
doué d’un moment
par la relation
dans laquelle gI+ est la projection de U dans la direction du champ. Dans le cas d’un atome, cette énergie
peut prendre 2 J + 1 valeurs comprises entre
et
Ces auteurs ont montré que la grandeur de qe à la
du noyau étudié dépend presque exclusivement de la manière dont les orbites p les plus
inférieures sont occupées par les électrons de valence.
Dans un atome, en effet, les orbites s, les couches
complètes, ont la symétrie sphérique et n’apportent
aucune contribution à l’énergie d’interaction quadrupolaire. A titre d’exemple, à un atome de chlore,
il manque un électron p pour avoir une couche
complète; on aura donc qe élevé; dans une molécule
linéaire, ôù entre l’atome de chlore :
a. si la liaison est covalente, l’électron manquant
est dans l’axe moléculaire et qe est élevé;
b. si la liaison est ionique, l’électron, p ne manque
plus et qe est faible;
c. dans les cas hybrides (deux cas ci-dessus ou
hybridation s - p), on aura qe intermédiaire.
position
Il y a plusieurs contributions possibles à qe dans
molécule :
électrons de valence de l’atome en question;
distorsion des couches complètes de ce même
atome sous l’influence des autres atomes de la molé-
une
cule ;
Influence des autres charges de la molécule : ions et
I
Á.
’
électrons distants de plus de
Townes et Dailey ont montré que la première contribution n’est importante que pour l’état p le plus
inférieur, tandis que, en regard de celle-ci; les deux
autres sont le plus souvent négligeables. Ils ont ainsi
constaté que, pour N, Cl, As, la fonction d’onde
électronique moléculaire pouvait être approximée
par une fonction p atomique avec15 pour i o0
d’état s, que les halides alcalins ont un caractère
covalent inférieur à 3 pour 100. Pour ces derniers,
Si l’on pose M == J, J - I, etlii-i = - - li M,
2cm
de sélection AM = o, ::f::i
l’observation de trois raies :
les
règles
AM
=
o,
conduisent à
composantes n, polarisation parallèle
au
champ ;
AM==± i, composantes
culaire au champ,
a, polarisation perpendi-
c’est l’effet Zeeman normal, dû au moment magnétique produit uniquement par la révolution de l’électron sur son orbite (S
o).
Si le spin de l’électron entre en jeu, l’expression
de la projection gH sur la direction du champ est à
=
modifier :
avec
l’orbite, go =i (effet Zeeman normal); pour le
spin électronique, g = 2, on observe alors l’effet
Zeeman anormal des multiplets S# o et g = I.
Dans le domaine hyperfin, on observe un effet
Zeeman anormal dans lequel les deux facteurs g
composants seraient différents de I :
au spin nucléaire I correspond le gi nucléaire;
au moment électronique total J correspond le ge
électronique et, dans ce cas,
pour
Calcul du g total.
Dans un champ magnétique
faible pour éviter l’effet Back-Goudsmit, équivalent hyperfin de l’effet Paschen-Back, les vecteurs I
et J d’une part, P.I et Iii d’autre part, se composent
-
assez
,
477
pour donner des résultants F et gF;
quantités, les relations
on
a, entre
ces
par leur
valeur,
on
tire
après quelques
réductions
avec
Les
règles de sélection pour une radiation dipolaire
magnétique s’appliquent à la relation (7), dans
laquelle gtot a la valeur (8); ce sont
et, par analogie,
pour
Les vecteurs I et J
précessent autour
de
F;
gj et J
conduit aux composantes lI, tandis que AM
conduit aux composantes ’3.
=
o
Dans des
Emploi de la méthode des jets atomiques.
champs magnétiques extrêmement faibles (o,05 gauss)
l’effet Zeeman permet de déterminer les constantes a
et b d’interaction hyperfine pour un atome donné
avec une grande précision. Comme il a été dit plus
haut, on en tire les moments électriques quadrupolaires lorsque les moments magnétiques sont connus.
Voici la méthode employée par Mann et Kusch [9]
pour déterminer les moments électriques quadrupolaires des isotopes stables de l’indium :
Pour 115 ln dans l’état 2p. on a
-
u
2
donc
En l’absence de champ extérieur, les niveaux hyperfins sont donnés par la relation (4). Les fréquences
de transitions sont (àF = ± 1)
Fig. 3.
un tel dispositif, on induit des transitions
sont détectées par les variations correspondantes
du moment magnétique, grâce aux champs magnétiques inhomogènes dans lesquels passe le flux
d’atomes avant et après l’excitation. Les champs
magnétiques sont assez faibles pour éviter le découplage Back-Goudsmit. On applique donc simplement la
Dans
qui
part, P.I et I d’autre part, sont colinéaires, et
devons calculer la composante de Mtot sur F.
Suivant le schéma
(fig. 3) :
d’une
nous
ci-joint
relation
d’où l’on
(7).
Pour
l’indium, gj
gI
=
donc négliger le second terme de
tions II apparaissent par paires :
tiré
o,ooo5,
(8).
on
peut
Les transi-
et
Passant
notations de la Mécanique quantique,
les cosinus de l’expression donnant MF
aux
remplaçant
Il est facile de vérifier que la fréquence moyenne
au premier ordre près, égale à la
d’une paire est,
478
fréquence
de transition dans
un
champ nul,
effet
en
de résonance magnétique nucléaire, a été
par A. Bohr par la structure composée du
deutéron. Les mesures analogues des Av et des gl
des isotopes du lithium conduit à un écart de 0,012
pour 100 probablement interprétable de la même
manière. Si les isotopes d’un même élément ont le
même spin, il est clair qu’en première approximation,
le rapport des Av des états S est égal à celui des gI .
mesures
interprété
et
de même
on a
Zeeman des ondes centimétriques.
Dans
domaine complètement différent, Jen [13] a
utilisé l’effet Zeeman pour la détermination des
moments magnétiques nucléaires.
Une molécule étant composée de particules chargées,
on conçoit que la rotation moléculaire puisse donner
naissance à un moment magnétique. En outre, les
effets magnétiques des noyaux, chargés positivement
et des électrons, chargés négativement, doivent
tendre à s’annuler mutuellement laissant un moment
résiduel dû à la différence dans la distribution et
le mouvement des deux sortes de charges. Pour cela
le moment magnétique de rotation moléculaire est
généralement une très petite quantité, de l’ordre du
magnéton nucléaire.
Si l’un des noyaux des atomes composant la molécule a un moment magnétique, l’effet Zeeman, dans
le cas de couplage entre ce moment et le moment
de rotation, est dû à la combinaison du g moléculaire gt et du g nucléaire g, suivant la relation (8).
L’énergie de la molécule dans le champ magnétique
est encore donnée par la relation (7)
Effet
-
un
d’où
L’observation de deux groupes de fréquences permet
de déterminer a et b. Mann et Kusch, connaissant
les g, ont déterminé les moments quadrupolaires.
L’intérêt de cette méthode pour la détermination
des g nucléaires a bien diminué depuis l’emploi de
la résonance magnétique nucléaire [10], pourtant la
comparaison des gI obtenus par la résonance ou à
partir de la structure ,hyperfine a fait l’objet de
recherches récentes susceptibles d’éclairer les problèmes complexes de la répartition de la charge ou
du moment magnétique dans le volume nucléaire,
et de l’interaction des nucléons.
Fermi
[11]
a
montré que, pour
un
état S
J = I2 ,
valeur unique donnée par la relàtion suivante
complétée par d’autres auteurs :
w
a une
laquelle les nombres quantiques ont la signification habituelle. L’application du champ magnétique entraîne donc un déplacement de fréquence
pour chaque raie, à partir de sa position dans un
champ nul, égal à
dans
dans
laquelle :
1 (o) est la fonction
d’onde électronique de Schrôévaluée pour r
o; mr est la masse réduite
de l’électron s, mo sa masse au repos.
dinger,
=
Pour les alcalins
et F
raie
=
2,
1.
On a,
= 3,
Na, K, Cs, dans l’état S, I
en
l’absence de
champ,
une
,
2
seule
spectrale
où les nombres
sélection :
La méthode de la moyenne
indiquée plus haut,
appliquée :
à toutes les
aux
aux
transitions;
permet de calculer
Nafe et Nelson
dv.
[12]
ont ainsi étudié les états
de l’hydrogène et du deutérium.
relation (9) conduit à
2S,1
2
L’application de
la
=
=
dans laquelle MD et mH sont les masses réduites de
l’électron s pour ces deux atomes. Le désaccord
de 0,017 pour 100 observé entre les valeurs de gI
telles qu’elles se déduisent de ce rapport ou des
aux
règles
de
o et de plus AK
o pour les molécules
On a A7
linéaires ou symétriques.
Nous donnerons, à titre d’exemple, l’étude de
l’effet Zeeman du spectre d’inversion de la molécule NH,. Un tel spectre a son origine dans l’existence
d’un moment électrique dipolaire induit dans la
transition entre les deux formes de la molécule,
pour lesquelles l’énergie potentielle est minimum.
Cet effet « tunnel », interprété théoriquement d’abord
par Morse et Stueckelberg [14], donne lieu à une raie
1,25 cm, qui a été
spectrale dans le domaine ),
prédite par Denisson, observée pour la première fois
par Cleeton et Williams en 1934 et résolue par Bleaney
et Penrose en 1946. Le spectre a une structure rotationnelle qui présente des composantes hyperfines
liées au moment électrique quadrupolaire de 14N.
Jen a étudié l’effet Zeeman de la raie centrale et
des satellites de quelques-unes des raies rotationnelles
=
transitions a ;
transitions il,
quantiques obéissent
479
spectre d’inversion. Il a observé les composantes 7
correspondant aux transitions AJ o, Am ± r.
Pour les composantes Zeeman de la raie centrale
(àF o), la formule (10) se réduit à
du
=
Jen
obtenu pour JK
a
=
Ii
=
=
d’où
et, remplaçant gtot par
sa
valeur
(8),
on est
conduit à
On évite l’emploi de 15N ’H, par l’étude de l’effet
Paschen Back sur la. même raie JK
II de 14N ’Hs.
En effet, pour g fixe, la séparation des composantes
Zeeman est proportionnelle au champ appliqué.
=
Les
se
composantes Zeeman. des raies satellites AF ±Ii
présentent
moins d’intérêt, car elles sont beaucoup moins
=
déterminent de façon analogue, mais
ici
intenses.
Notons
un
cas
intéressant : J
=
I ; dans
ce
cas
Pour la molécule 14N 1 Ha, on a I (14N)
I , et la raie
d’inversion JK =11 donnera un doublet dont la
=
séparation
donnera directement
.
Examinant
I)
le
1sN lHa, pour laquelle 1 (15N)
moment électrique quadrupolaire étant nul, il n’y a
plus de couplage spin-orbite; dans ce cas
la
molécule
=
gj de 15N lH3 est un peu inférieur à gi de 14N ’H,, car
la massé réduite de 15N lH3 est un peu plus grande,
mais à la précision des expériences, ces deux quantités
sont pratiquement identiques.
couplage, on observera le gtot : grot 2 gnucl ;
dans le cas contraire, la pente de la droite représentative de la séparation des composantes en fonction du champ appliqué sera proportionnelle au gIol.
Le moment magnétique nucléaire de 33S a été
ainsi déterminé par Jen et al. [15 ; le gmoléc de OC33S,
S’il y
+2
a
déterminé directement à l’aide des molécules OC32S
0,026 magnétons nucléaires. Dans le
et OC34S est de
cas de couplage, le gtot déterminé expérimentalement
conduit à gnuci (33S)
0,42 I.
,Pour 129I [16], une méthode du même type a été
appliquée. Jen avait observé que, pour la molécule CH335Cl, le moment moléculaire était très petit
par rapport au moment nucléaire de 35CI; ceci doit
être encore vrai pour CHa129I. Gordy, Gillian et
Livingston s’en sont assurés à l’aide de la mollécule CHa12?I, pour laquelle le gnuct de 1271 est connu
par la résonance nucléaire. Opérant ensuite sur CH3129I,
ils en ont déduit le moment magnétique de 129I avec
une précision estimée à 5 pour I00.
=
Manuscrit reçu le
.
24
mars
1952.
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