Croissance auto-organisée et spectroscopie optique de boîtes

Croissance auto-organisée et spectroscopie optique de boîtes
quantiques inviduelles: photon unique et spin unique
_________
H. Mariette
Y. Léger, L. Maingault, T. Clément, F. Tinjod,
L. Besombes, C. Bougerol, H. Boukari, J. Cibert*, D. Ferrand,
____________
Equipe CEA-CNRS « Nanophysique et Semi-conducteurs »
Laboratoire de Spectrométrie Physique, Université Joseph Fourier, GRENOBLE.
CEA-GRENOBLE, Dépt. Rech. Fondamentale sur la Matière Condensée, SP2M
*Laboratoire Louis Néel, CNRS, GRENOBLE.
___________
NTC2 Salon Mesurexpo 18 octobre 2006
Un atome magnétique unique dans une boîte quantique isolée
_____
Sonder optiquement l'état de spin
d'un seul aome magnétique
Jz= + 1
s - character of electron (isotrope) => σ = 1/2
p - character of hole (anisotropic) => jZ = ±3/2
(L = 1, σ = 1/2)
Spin of the Mn atom (isotrope)
=> S = 5/2
e
h
Jz= - 1
e
h
Résultats sur les boîtes quantiques CdTe :
- adressage d'une impureté magnétique unique
- measure de son état de spin
- interaction avec 0,1,2 électrons, 0,1,2 trous
talking to a single spin
with the language of nanoelectronics
Ajouter des impuretés magnetiques aux semiconducteurs, pourquoi ?
_____
traitement de l'information :
composants à
semiconducteurs
stockage de l'information :
matériaux
magnétiques
MRAM
(B.Diény, Spintec)
à conjuguer dans le même matériau pour
1. une meilleure efficacité et une intégration plus poussée
2. utiliser charge et spin pour le traitement de l'information
électronique de spin
H. Ohno (Sendai), Science 281, 951 (1998)
Semiconducteurs magnétiques dilués II-VI
_____
forte interaction sp-d entre les porteurs
libres (s,p) et les atomes magnétiques Mn (d states).
Zn: 4s2 3d10
Cd: 5s2 4d10
Mn: 4s2 3d5 ⇒ spin 5/2
LH
Intégrales d'échange α, β
z N0α ~ 0.2 eV couplage s-d
z N0β ~ - 1 eV couplage p-d
σ+
HH
+1/2
CB
σ-
ZnMnTe
5 meV/%Mn


5

g µ B B 
5

M = α xN 0 ⟨ S z ⟩ = α xN 0 B 5  2
∆e =

g Mn µ B
2 2  k B (T +T ) 
AF 

α
-1/2
σ−
σ+
Splittings ~ M
+
=
=
+
⟨
⟩
+3/2
VB
+1/2
-1/2
-3/2
25 meV/%Mn
β
5
M = β xN 0 ⟨ S z ⟩ = β xN 0
∆h =
g Mn µ B
2
B
5
2







k
5
2
B
gµB B
(T +T AF )







J. Furdyna. (Notre Dame) J.A.P. 64 R29 (1988)
Ferromagnétisme contrôlé par les porteurs dans les systèmes 2D
_____
V
Contrôle par une
grille électrostatique
dans une diode pin
CdMnTe QW
0 < Tc < 3K
a
+1/2
−1/2
PL Intensity (a.u.)
E
0V
b
-1V
4.2 K
4.2 K
3.03
2.80
2.97
2.82
2.19
2.19
2.05
2.05
1.87
1.88
1.65
1.49 K
1.65
1.49 K
1700
1710
Tc
1700
1710
Energy (meV)
Mn
gaz de trous
p = 1.5 1011cm-2
déserté
p = 0 cm-2
H. Boukari et al,(Grenoble) PRL 88, 207204 (2002)
Ferromagnétisme contrôlé par les porteurs dans les systèmes 2D
_____
puits quantique CdMnTe inséré dans une diode pin
Spins Mn + porteurs
V
Spins Mn
et porteurs séparés
Magnetization (a.u.)
10
0V
-1V
0
V
2
3
4
Temperature (K)
transition para-ferromagnétique
contrôlée de manière réversible
en appliquant un champ électrique
(pas de courant)
H. Ohno et al. (Sendai) Nature 408, 944(2001)
H. Boukari et al,(Grenoble) PRL 88, 207204 (2002)
Ajouter des impuretés magnetiques aux semiconducteurs, pourquoi ?
_____
information quantique
calcul classique: un bit à 0 or 1
calcul quantique : un q-bit α 0 + β 1
ZnTe
CdTe
spins dans un solide?
une impureté magnétique unique
dans une boîte quantique isolée
Fluctuations magnétiques dans une boîte dopée Mn
_____
magnetic polaron
G. Bacher et al. (Würzburg, Moscow, Notre Dame),
PRL 89, 127201 (2002)
Motivations
_____
Surmonter les limites inhérentes aux fluctuations statistiques d'aimantation
Dipositif spintronique ultime: atome magnétique unique / porteurs individuels…
II-VI Diluted-Magnetic Semiconductor QDs
Dopage magnétique
(Mn: S=5/2)
spin unique: long temps de relaxation
Mesure et Manipulation de
l'état quantique d'un spin unique
dans un environment solide
porteurs confinés
…Vers une mémoire à seul spin.
Nouveautés
_____
1. Boîtes quantiques contenant un atome magnetique (Mn)
- Comment croître des boîtes avec 1 Mn
- Comment sélectionner une seule boîte
- Comment observer un seul photon
2. Détection optique de l'état de spin du Mn.
- sans champ magnétique
- avec un champ magnétique externe
3. Contrôle électrique de l'état d'aimantation du Mn
Comment croître_____
des boîtes avec un Mn ?
jets moléculaires
issus de cellules à effusion
épitaxie
sur un substrat cristallin
L'ensemble semiconducteurs II-VI:
Šépitaxie de tellurures (Cd, Zn, Mg, Mn, dopants p et n)
et séléniures
Šépitaxie de GaAs, AlAs
Šdépôt de métaux
cellules
substrat
dans un vide poussé
Comment croître_____
des boîtes avec un Mn ?
boîtes quantiques CdTe / ZnTe
puits quantiques de quelques monocouches
ZnTe
CdTe
5 MC
ZnTe
<001>
CdTe
3 MC
ZnTe
CdTe
1 MC
ZnTe
CdTe
½ MC
ZnTe
Cd
Te
Mn
la clé : la stoechiométrie de surface.
Elle détermine la reconstruction de surface
et donc l'énergie par unité de surface
F. Tinjod et al. (Grenoble), APL 82, 4340 (2003)
Comment croître des boîtes avec un Mn ?
_____
♦ Boîtes Cd(Mn)Te/ZnTinduites par
la contrainte et l'énergie de surface:
distribution trés faible de Mn
dans la couche de CdTe
(flux Mn flux environ 10-4 ML/s)
densité Mn = densité boîtes
♦ Mais
- distribution aléatoire des atomes de Mn
- distribution aléatoire des boîtes
Micro-spectroscopie nécessaire
L. Maingault et al.(Grenoble) APL (oct. 2006)
6E+11
5E+11
Nb. Mn (cm-2)
♦ segregation du Mn
durant la croissance
de l'espaceur
4E+11
3E+11
2E+11
1E+11
0
5
6
7
8
9
10
11
12
ZnTe spacer (ML)
13
14
15
Comment sélectionner une seule boîte ?
_____
TEM
UHVUHV-AFM
ZnTe
CdTe
100 µm
salles techno, Promes, Nanofab, Grenoble
Comment sélectionner une seule boîte ?
_____
ouverture large (20µm)
élargissement inhomogène
d'une
6,5
MLscollection de boîtes
∆x ∆p > η
≈ 50meV
d ≈ 20 µm
PL Intensity (arb. units)
petite boîte ⇒ grande energie cinétique
⇒ photon émis à plus grande énergie
d ≈ 0,5 µm
≈ 50µeV
ouverture étroite (0.25µm):
d ≈ 0,25 µ.m
boîte quantique individuelle
ZnTe
CdTe
1950
2000
Energy (meV)
L. Besombes et al. (Grenoble), PRB 65, 121314 (2001)
2050
2100
Comment sélectionner une paire électron - trou ?
_____
radiative cascade in a QD
Observation d'un seul
photon à la fois
BC
BV
hν3
X3 → X2
2000
1980
X4 → X3
X →0
1970
X2 → X
1960
*
X3 → X2
hν1
*
X4 → X3
1950
1940
X
s-shell
Energy (meV)
1990
hν2
X2
p-shell
2010
X3
0,01
0,1
Excitation density (arb. unit)
1
L. Besombes et al. PRL. 85, 425 (2001)
Observation d'une seule paire électron - trou
_____
♦échantillon de référence boîtes CdTe/ZnTe:
QD1
B=0
B=0
Jz=+1
δ 0 ≈ 1meV
≈ 50µeV
G.S.
σ-
e
h
exciton brillant
Jz= -1
Jz = - 2
e
h
Jz= +2
σ+
♦excitons purement de trous lourds
exciton noir
Emission d'une boîte isolée avec un spin unique
_____
spectroscopie d'une
boîte quantique individuelle
= une impureté Mn
avec spin 5/2
?
Emission d'une boîte isolée avec un spin unique
_____
= une impureté Mn
avec spin 5/2
L. Besombes et al. PRL. 93, 207403 (2004)
Emission d'une boîte isolée avec un spin unique
_____
Mn: S=5/2
♦décomposition en 6 raies
sans champ appliqué,
♦décomposition en 12 raies
sous champ appliqué.
♦distribution d'intensité
caractéristique sous champ
L. Besombes et al. PRL. 93, 207403 (2004)
Couplage d'échange Exciton-Mn
HX-Mn = Ih-Mn jz.Sz + Ie-Mn Σ σi.Si
Mn2+
X
X+
Mn2+
Jz = +1 e
h
Jz =±1
exciton
trou lourd
+5/2
Jz = -1 e
h
+3/2
-3/2
+1/2
-1/2
-1/2
+1/2
+3/2
-3/2
Jz =±2
Jz = +1 e
h
-5/2
-5/2
Jz = -1
e
h
+5/2
Sz = ±5/2, ±3/2, ±1/2
♦ constantes d' échange : s-d, α>0
p-d, β<0
Couplage d'échange Exciton-Mn
______
♦ spin de Mn ne change pas pendant
la recombinaison de l'exciton
X
Etat excité
X + Mn2+
1 photon (energie, polar) = 1 projection de spin du Mn
Jz =±1
Jz =±2
Etat fondamental
Mn2+
♦ Ecart total controlé par Ie-Mn et Ih-Mn
Ie-Mn= 70 µeV, Ih-Mn= - 150 µeV
Emission X-Mn révèle l'état d'aimantation du Mn
NMn=0
NMn=1
X sonde l'état de spin du Mn
PL (a.u.)
Effets Zeeman classique et géant
_______
E (meV)
25
4 meV
|X, MnN >
Energy (meV)
N >>1
|-1, -5/2N >
|X> only
|+1>
0
|-1>
-25
PL (a.u.)
50 µeV
2006 2007
Energy (meV)
|+1,-5/2N >
B (T)
PL (a.u.)
Effets Zeeman classique et géant
_______
E (meV)
E (meV)
|X> only
25
1
4 meV
|X, MnN >
Energy (meV)
N >>1
|-1, -5/2N >
|+1>
|X> only
|+1>
0
0
|-1>
PL (a.u.)
100 µeV
2006 2007
Energy (meV)
|-1>
-1
-25
B (T)
|+1,-5/2N >
B (T)
PL (a.u.)
Dépendance sous champ de l'émission d'une boîte à 1 Mn
_______
E (meV)
1
|X, Mn1>
E (meV)
25
4 meV
|X, MnN >
Energy (meV)
N >>1
|-1, -5/2N >
|- 1,- 5/2>
|+1,+5/2>
|X> only
|+1>
0
0
|-1>
PL (a.u.)
150 µeV
2006 2008
Energy (meV)
|-1,+ 5/2>
|+ 1,- 5/2>
-1
-25
B (T)
|+1,-5/2N >
B (T)
PL (a.u.)
Dépendance sous champ de l'émission d'une boîte à 1 Mn
_______
E (meV)
|X, Mn1>
1
E (meV)
25
4 meV
|X, MnN >
Energy (meV)
N >>1
|-1, -5/2N >
|+1>
|- 1,- 5/2>
|+1,+5/2>
|X> only
|-1>
|+1>
0
0
|-1>
PL (a.u.)
150 µeV
2006 2008
Energy (meV)
|+1,- 5/2>
|- 1,+5/2>
-1
-25
B (T)
|+1,-5/2N >
B (T)
PL (a.u.)
Dépendance sous champ de l'émission d'une boîte à 1 Mn
_______
E (meV)
|X, Mn1>
1
E (meV)
25
4 meV
|X, MnN >
Energy (meV)
N >>1
|-1, -5/2N >
σ+
150 µeV
|X> only
0
0
|+1,- 5/2>
|- 1,+5/2>
-1
|+1>
|-1>
PL (a.u.)
|- 1,- 5/2>
|+1,+5/2>
2006 2008
Energy (meV)
σ-
-25
B (T)
|+1,-5/2N >
B (T)
PL (a.u.)
Dépendance sous champ de l'émission d'une boîte à 1 Mn
_______
E (meV)
|X, Mn1>
1
E (meV)
25
4 meV
|X, MnN >
Energy (meV)
N >>1
|-1, -5/2N >
|- 1,- 5/2>
|+1,+5/2>
|-1, -5/2>
|X> only
|+1>
0
0
|-1>
PL (a.u.)
150 µeV
2006 2008
Energy (meV)
|+1,- 5/2>
|- 1,+5/2>
-1
|-1,+5/2>
-25
B (T)
|+1,-5/2N >
B (T)
PL (a.u.)
Dépendance sous champ de l'émission d'une boîte à 1 Mn
_______
E (meV)
E (meV)
|X, Mn1>
25
1
4 meV
|X, MnN >
Energy (meV)
N >>1
|-1, -5/2N >
|+1,+5/2>
|- 1,- 5/2>
|+1,+5/2>
|-1, -5/2>
|X> only
|+1>
0
0
|+1, -5/2>
|-1>
PL (a.u.)
150 µeV
2006 2008
Energy (meV)
|+1,- 5/2>
|- 1,+5/2>
-1
|-1,+5/2>
-25
B (T)
|+1,-5/2N >
B (T)
Dépendance sous champ de l'émission d'une boîte à 1 Mn
_______
B//
E (meV)
|X, Mn1>
1
|+1,+5/2>
Faraday configuration
Voigt
|- 1,- 5/2>
|+1,+5/2>
|-1, -5/2>
0
|+1, -5/2>
|+1,- 5/2>
|- 1,+5/2>
-1
|-1,+5/2>
B (T)
Boîtes quantiques chargées
_______
♦ grille Schottky sur des boîtes quantiques de référence CdTe/ZnTe :
(a)
V
i-ZnTe
CdTe
p-ZnTe
EF
Al
Dss
- Contrôle le type et le nombre de porteurs dans la boîte
Boîtes quantiques chargées avec 1 Mn
_______
X-
X+
♦ In single Mn-doped QDs :
(b)
X
V
Energy (meV)
i-ZnTe
CdTe
p-ZnTe
Energy (meV)
EF
Al
Dss
X+
XX2
teste de façon indépendante les interactions
entre électron et Mn ou entre trou et Mn
Y. Léger et al. PRL. 97, 107401(2006)
Boîtes quantiques chargées avec 1 Mn
_______
1e 1h
1e 1h
0e 0h
Y. Léger et al. PRL. 97, 107401(2006)
Boîtes quantiques chargées avec 1 Mn
_______
2e 2h
2e 2h
1e 1h
1e 1h
Y. Léger et al. PRL. 97, 107401(2006)
Boîtes quantiques chargées avec 1 Mn
_______
2e 2h
1e 2h
1e 1h
X+
Energy (meV)
Y. Léger et al. PRL. 97, 107401(2006)
Boîtes quantiques chargées avec 1 Mn
_______
2e 1h
X-
1e 1h
Y. Léger et al. PRL. 97, 107401(2006)
Boîtes quantiques chargées avec 1 Mn
interaction h-Mn anisotrope
dans l'état excité
2e 1h
h
j= 3/2
h-Mn
Sz =
5/2
3/2
1/2
-1/2
-3/2
-5/2
e-Mn
Theory :
J = S+s
e
1e 0h
J=2
J=3
interaction e-Mn isotrope
dans l'état fondamental
J. Fernandez-Rossier, Alicante (Spain)
Y. Léger et al. PRL. 97, 107401(2006)
interaction h-Mn anisotrope
dans l'état excité
2e 1h
h
j= 3/2
h-Mn
Sz =
5/2
3/2
1/2
-1/2
-3/2
-5/2
e-Mn
PL Int. (arb.units)
Boîtes quantiques chargées avec 1 Mn
2076
2078
Energy (meV)
Theory :
J = S+s
e
1e 0h
J=2
J=3
interaction e-Mn isotrope
dans l'état fondamental
J. Fernandez-Rossier, Alicante (Spain)
Y. Léger et al. PRL. 97, 107401(2006)
Conclusion
______
♦ un dispositif avec les propriétés magnétiques
d'un seul atome ajustées électriquement,
état dopé avec 1 électron:
état neutre:
état dopé avec 1 trou
boîte = nano-aimant (S=3)
avec spin rotationnel invariant
boîte paramagnetique
boîte = nano-aimant avec axe facile
parallèle à l'axe de croissance
1h 1Mn
1e 1Mn
1e 1h 1Mn
1Mn
1e 1Mn
1h 1Mn
Perspectives
______
♦ Optimisation de la position du Mn
par rapport à la boîte
♦ Structure à effet de champ pour faire
varier le couplage Mn - porteurs
♦Contrôle de la position des boîtes
substrats gravés
♦Augmentation du confinement des trous
boîtes CdTeSe
♦ Dépôt d'un Mn par FIB (coll.
A. Wieck univ. Bochum)
(L. Maingault, H. Boukari)
coll EPFL Lausanne (E.Kapon)
(R. Najjar, R. André)
Perspectives
______
♦ Contrôle cohérent d'un spin individuel
♦ Mesure du temps de relaxation du spin
♦ Excitation résonante pulsée (OPO)
(Y. Léger, L. Besombes)
♦ Manipulation du spin: ODMR
♦ Collaboration LCMI (M. Potemski)
♦ Transport: courant tunnel résonnant
dépendant du spin
♦ Collaboration LLN (J.Cibert)
♦ théorie: calcul des états excités X-Mn
♦ Collaboration Ioffe Institute
Saint Petersburg (Ivchenko)
Spin Selective Excitation of a Single Magnetic Atom
Exc: σ+, Det:σ+
Sz = -5/2 … +5/2
Sz = -5/2 … +5/2
Select the spin state of the Mn
atom with the excitation energy.
♦Smaller splitting for the
excited states(0.3meV):
Weak exchange coupling
of the Mn atom with the
excited states.
Weaker exciton-Mn overlap.
The exciton can probe the spin
state of the Mn atom.
Perspectives
______
Etudes de transport dépendant du spin: structures tunnel magnétiques
injecteurs magnétiques
boîtes à spin
(Zn,Mn)Te
ZnTe
barrières + CdTe QD
barrières + CdTe QD + Mn
(Zn,Mn)Te
ZnTe
Collaboration: LLN équipe Magnétisme et transport
Perspectives
______
Injection de spin :
Luminescence
Ep
Masque Aluminium
i
ZnMnTe:N
ferromagnétique
Boîtes de CdTe
Barrières CdMgTe
Z
♦ Détection et manipulation optique de la polarisation d'un
porteur individuel
♦ Contrôle électrique de la polarisation du spin individuel
mesures de magnéto-transport (coll. LLN)
♦ Boîtes avec plusieurs Mn (influence de la dimensionnalité)
(T. Clément, D. Ferrand)
Contrats
______
♦ ANR 2005 Momes (Manipulation optique, Magnétisme et électronique de spin)
- Unité mixte Thalès-CNRS (Palaiseau) J.M. Georges
- LPN (Marcousis)
- LNMO (INSA Toulouse)
- Equipe CEA-CNRS (Grenoble)
- INSP (Paris)
- LLN (Grenoble)
♦ ANR 2006 jeunes chercheurs (L. Besombes, H. Boukari, D. Ferrand)
♦ ERA Nanosciences: SATCO (Single Atom Spin Control in Semionductors)
- Eindhoven univ; (P. Konraad)
- Equipe CEA-CNRS-Grenoble (H.M.)
- Alicante univ. (J. Fernadez-Rossier)
- Duisburg univ. (G. Bacher)
- Varsovie univ. (P. Kossaki)
Perspectives
______
♦ Contrôle cohérent d'un spin individuel
♦ Mesure du temps de relaxation du spin
♦ Dynamics: Spin relaxation time
♦ Excitation résonante pulsée (OPO)
(Y. Léger, L. Besombes)
- Hole-Mn ground state is spin-splitted without external magnetic field
♦ Manipulation du spin: ODMR
♦ Collaboration LCMI (M. Potemski)
- Spin relaxation time of both Mn and hole should increased
…. Storing information with one spin in QD
♦ Transport: resonant tunneling on the spin configurations