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J. Chim. Phys. (1998) 95, 1347-1350
O EDP Sciences. Les Ulis
Diodes électroluminescentes à base
de
tris(8-hydroxyquinoline) aluminium :
rôle des couches de transport
R. ~lergereaux'.', P. ~olinat', T.P. ~gu~en*,
P. est ru el' et J. ~arenc'
' Laboratoire de Génie Électrique, UPS, 118 route de Narbonne, 31062 Toulouse, France
Institut des Matériaux de Nantes, 2 rue de la Houssinière, 44322 Nantes cedex
3, France
' Correspondance et t~res-à-part.
Nous avons étudié, par des mesures électriques, des diodes mono et multicouche à
base d'Alq,. L'ajout de couches de transport améliore de façon significative les
caractéristiques électriques ainsi que l'intensité lumineuse de ces diodes. D'autre
part, nous avons montré que les diodes
à trois couches paraissent avoir une meilleur
stabilité que celles
à une ou deux couches.
mots-clés : Électroluminescence, Alq,, TPD, PBD, Transport, Multicouche.
ABSTRACT :
Electrical measurements have been performed on single and multilayer Alq,
based diodes. The use of transport layers has sipnificantly improved the electrical
characteristics of the diodes
as well as their emission intensity. On the other hand, it
has been shown that three layer diodes seem to have a better stability as compared to
one or two layer diodes.
keywords : Electroluminescence, Alq,, PD, PBD, Transport, Multilayer.
INTRODUCTION
En 1987, Tang et VanSlyke [ 11 mettent au point un dispositif à deux couches
pour lequel ils obtiennent des rendements élevés sous une polarisation de 10
V. Dans
le
but de mieux comprendre le fonctionnement de ce type de dispositifs et
d'améliorer leurs caractéristiques, nous avons étudié des diodes
à base de tris(8-
hydroxyquinoline) aluminium (Alq,) avec ou sans couche de transport i 21 .

1348 R. Clergereaux et al,
ELABORATION
Les matériaux utilisés sont le tRs(8-hydroxyquinoline) aluminium
(Alq,), le
N,N'-diphenyl-N,N'-bis(3-methylphenyl)-(l ,l '-bipheny1)-4,4'-diamine (TPD) et le
2-(4-biphenyl)-5-(4-tert-butylphenyl)-1,3,4-oxadiazole (PBD). Les films sont
évaporés sous vide sur un substrat d'oxyde d'indium et d'étain (ITO).
La cathode en
aluminium est ensuite déposée. Trois diodes sont élaborées
: (1) Alq, (100 nm), (2)
TPD (50 nm)/Alq, (50 nm), (3) TPD (50 nrn)/Alq, (50 nrn)/PBD (50 nrn).
RESULTATS ET DISCUSSION
Caractérisations électriques
Les mesures électriques s'effectuent en polarisant positivement l'électrode d'ITO.
On note que les caractéristiques courant en fonction du champ appliqué présentent
un seuil qui évolue avec la composition du dispositif. Ces seuils sont respectivement
de
1.6, 1.1 et 1.4 ~~.crn" pour les diodes (l), (2) et (3) (Figure 1). Deux
mécanismes distincts de transport sont observés
: un régime ohmique en dessous du
seuil et un régime non linéaire pour les valeurs de champ supérieures. Plusieurs
études
[3,4,5] ont montré que ce comportement serait dû à une injection par effet
tunnel au niveau des électrodes.
O 0,5 1 1,5 2 2,s 0246810
F (MV cm-1)
J (m.4 cm-1)
Figure I : Comparaison des caracr6ristiques de (I), (2) et (3)
J. Chim. Phys.

Étude du rôle des couches constituant une diode organique
1349
Performances comparées
Le mécanisme de transport dans les différentes diodes peut être expliqué par les
diagrammes de bandes [6,7] (Figure 2).
ITO Alq3 Al
Figure 3 : Diagramme des batides des disposirifs 11 ). (3) et (3)
La recombinaison des charges aurait lieu principalement dans la couche d'Alq, (la
lumière émise par les trois diodes est jaune-vert). L'ajout de la couche de
TPD
permet une meilleure injection des trous et un blocage des électrons. Ceci produit
une augmentation de la densité de charges dans le dispositif et donc du nombre de
recombinaisons dans la couche d'Alq,. Cependant, des trous vont traverser le
dispositif sans
se recombiner. La couche de PBD va alors bloquer ces trous et ainsi
confiner les excitons dans Alq,. Ceci se traduit par une diminution du courant mais
surtout par une augmentation du nombre de recombinaisons. En effet, nous voyons
sur la figure 2 que le rendement quantique est amélioré
: l'ajout de la couche de
TPD l'augmente d'un facteur 4 et celui des couches de TPD et de PBD par 10.
Mécanismes de dégradation
L'étude du mécanisme de dégradation des diodes mono et multicouche par les
mesures des caractéristiques densité de courant
- champ électrique (Figure 3) a
montré que : i) les diodes à trois couches ont une meiileure tenue que celle des

1350 R. Clergereaux et al.
diodes à une ou à deux couches dans les mêmes conditions de traitement ; ii) le
vieillissement se traduit
par une diminution de la densité de courant et
simultanément une augmentation du champ seuil
; iii) le vieillissement des diodes ne
modifie pas les mécanismes de transport dans les matériaux émetteurs.
E (MV m-1)
Figitre 3 : Dérériorarion de la diode ITO/Alq,iAl: a) diode neuve, b) après 3 h. cl 4 h, d) 6 h, e) >30 h
CONCLC'SION
Les couches de transport, judicieusement choisies, permettent une meilleure
injection et un confinement des charges dans la couche électroluminescente. Elles
permettent d'augmenter le rendement quantique des diodes électroluminescentes
organiques
à base de tris(8-hydroxyquinoline) aluminium de façon significative.
REFEREXCES
1. Tang CW, VanSlyke SA (1987)Appl. Phys. Lett. 51,12,913-915.
2. Destruel P, Jolinat P, Clergereaux R, Farenc J (1996) POF'96 83-90.
3. Kramtchenkov DV, Bassler H, Arkhipov VI (1996) J. Appl. Phys. 79,12,9283-90.
4. Kramtchenkov DV, Arkhipov VI, Bassler H (1997) J. Appl. Phys. 81,10,6954-62.
5. Tak YH, BasslerH (1997) J.App1. Phys. 8 1,10,6963-67.
6. Hosokawa C, Higashi H, Nakamura H, Kusumoto T(1995)Appl. Phys. Lett. 67,3853-
55.
7.
Hosokawa C, Tokailin H, Higashi H, Kusumom T (1995) Appl. Phjs. Lett. 78,5831-
33.
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