MEMOIRE ETUDE DES COMPOSANTS PIEZO

République Algérienne Démocratique et Populaire
Ministère de l'Enseignement Supérieur et de la Recherche Scientifique
______
UNIVERSITE D'ORAN
FACULTE DES SCIENCES
DEPARTEMENT DE PHYSIQUE
______
MEMOIRE
Présenté par Monsieur
RAKRAK Kaddour
Pour obtenir
LE DIPLOME DE M AGISTER
Spécialité : P HYSIQUE
Option :
Micro-Opto-Electronique
____
Intitulé :
ETUDE DES COMPOSANTS PIEZO-SPINTRONIQUES A
BASE DE NANOSTRUCTURES SEMI MAGNETIQUES DE
ZnO/ Zn1-XMnXO
Soutenu le 16.06.2009 devant le Jury composé de MM. :
K. DRISS KHODJA,
A. KADRI,
B. BOUHAFS,
Y. ZANOUN,
K. ZITOUNI,
Professeur,
Professeur,
Professeur,
M.C.,
Professeur,
Université d'Oran,
Université d'Oran,
U. Djilali LIABES , SBA,
Université d'Oran,
Université d'Oran,
Président
Rapporteur
Examinateur
Examinateur
Examinatrice
Remerciements
Je remercie en premier lieu le professeur K. ZITOUNI & le
professeur A. KADRI pour m'avoir accueille au sein du laboratoire d'étude
des matériaux, Optoélectronique & polymères et la post-graduation de
Micro-Optoélectronique. Je tiens aussi à les remercier pour m'avoir
proposer ce travail de thèse, aider a l’accomplir, et pour leur grand
dévouements.
Je remercie Monsieur Le professeur K. DRISS KHOUDJA de
l’Université d’Oran Es-Senia pour avoir bien voulu présider le jury de
thèse.
Je remercie Monsieur le professeur B. BOUHAFS de l’Université
Djilali Liabes de Sidi Bel Abbès pour avoir accepter d’examiner ce
mémoire et de participer à ce jury.
Je remercie Monsieur Y. ZAANOUN Maître de Conférence de
l’université d’Oran Es-Senia pour avoir accepter de participer à ce jury,
malgré sa lourde tâche administrative.
Je tiens en particulier et avant tout à remercier mes parents, sans
lesquels je n’aurai pu terminer ce travail et qui m’ont toujours apporté
tout leur soutien et leur appui.
Je tiens aussi à remercier mes chers frères et sœurs, et mes chers
amis : L. Yousfi, S. Bensadat, A. Safou, B. Houidech, A. Arous, M.
Rahmani, F. Saadoune, R. Zerrouki, A. Touati et à tous mes collègues du
laboratoire d’étude des matériaux, Optoélectronique, et polymères : A.
Djellal, F. Bahi, F. Djali, F. Benharrats, M. Boukhari, N. Kaarour, M.
Mezaache, M. Ayat, M. Zenati, S. Boubkeur, N. Boukli-Hacène, A. Bahfir,
A. Benmouna, N. Tari).
Enfin à tous ceux qui m’ont aidé de près ou de loin pour réaliser ce
travail, en particulier Menari Bensaleh et N. Khrissat.
A Tous encore Merci.
Table des matières
ETUDE DES COMPOSANTS PIEZO-SPINTRONIQUES
A BASE DE NANOSTRUCTURES SEMI MAGNETIQUES
DE ZnO/ Zn1-XMnXO
Introduction générale ..............................................................................................1
Chapitre I : Introduction à la spintronique .........................................................5
1.
2.
3.
4.
5.
Introduction..............................................................................................................6
Semi-conducteur semi magnétiques dilué (DMS)...................................................8
Les interactions magnétiques................................................................................13
Semi-conducteurs ferromagnétiques à haute température de Curie ....................22
Conclusion.............................................................................................................23
Chapitre II : Matériaux et Hétérostructures de ZnO, MnO, Zn1-xMnxO................26
1.
2.
3.
4.
5.
6.
Introduction............................................................................................................27
Composés Binaires ZnO, MnO .............................................................................28
Alliage Ternaire Mnx Zn1-xO....................................................................................33
Héterostructures ZnO/ Zn1-x MnxO .........................................................................39
Techniques de croissances de système ZnO/Zn1-x MnxO......................................41
Conclusion.............................................................................................................46
Chapitre III : Composants piézo-spintroniques ..............................................48
1. Introduction............................................................................................................49
2. Etude k.P de la nanostructure ZnO/Zn1-xMnxO: confinement quantique et
interactions de bandes ........................................................................................ 50
3. Effets de polarisation de la nanostructure ZnO/Zn1-xMnx O ..................................57
4. Influence des électrons-d de Mn sur la nanostructure ZnO/Zn1-xMnxO:
magnétisme quantique ..........................................................................................60
5. Composants piézo-spintroniques ZnO/Zn1-xMnxO ...............................................61
6. Conclusion.............................................................................................................65
Chapitre IV : Applications ....................................................................................67
1.
2.
3.
4.
5.
6.
7.
Introduction............................................................................................................68
Applications en informatique .................................................................................68
Applications à la jonction Josephson ....................................................................72
Supraconductivité..................................................................................................73
Applications médicales ..........................................................................................74
Autres applications ................................................................................................83
Conclusion.............................................................................................................86
Conclusion générale .............................................................................................88
Introduction
1
Introduction générale
______
Les semiconducteurs II-VI à grand gap de la famille ZnO : ZnO, MgO, CdO,
MnO, CoO) présentent un grand intérêt dans de nombreuses applications en
optoélectronique et en électronique grâce à leurs propriétés particulières :
-
Matériaux très abondants et disponibles, donc économiques
-
Matériaux facilement synthétisables et purifiables industriellement,
-
Grand gap (Eg>2.8 eV, soit le domaine UV)
-
Grande énergie de liaison excitonique (>60meV)
-
Grande stabilité physicochimique (peu réactifs avec l’environnement,
résistants aux agressions chimiques)
-
Grande résistance mécanique, thermique et aux perturbations externes
telles le champ électrique. Ils peuvent fonctionner en milieu hostile et
sous champs électriques intenses dans les applications de puissance.
-
Effets de polarisation spontanée et piézo-électrique interne inhérente à
leur structure cristalline stable de symétrie Würtzite,
-
Fabrication possible de nanostructures quantifiées ou nanomatériaux
(nanopoudres, nanorods, nanobelts) par PLD (Dépôt par Laser Pulsé) et
par technique Sol-Gel (chimie douce et non toxique)
Dans ce travail, nous nous intéressons plus particulièrement aux propriétés
magnétiques qui caractérisent le système ZnO/Zn1-xMnx O dont le ferromagnétisme provient des atomes Mn présentant une couche d non saturée.
Mr.K.RAKRAK
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Introduction
2
Il s’agit d’un ferromagnétisme particulier dit ferromagnétisme de ‘’semiconducteurs magnétiques dilués’’ ou Diluted Magnetic Semiconductors (DMS)
ou encore ‘’semiconducteurs semi-magnétiques’’.
Ce ferromagnétisme est différent du ferromagnétisme conventionnel qui
caractérise les alliages magnétiques massifs, où la magnétisation se fait par
domaines magnétiques macroscopiques.
Les DMS à base de semiconducteurs II-VI présentent un très grand intérêt
dans les applications en qualité de mémoire magnétique (MRAM), en
supraconductivité,
dans
les
composants
magnétiques
intégrés,
dans
l’informatique quantique et surtout dans le domaine émergent de la
spintronique : c’est-à-dire l’électronique de spin qui consiste à réaliser des
dispositifs exploitant le spin de l’électron et non plus uniquement sa charge.
Le dispositif spintronique le plus élémentaire consiste en une diode tunnel
magnétique dite Diode Josephson composée par deux couches de matériaux
ferromagnétiques (ou supraconducteurs) séparées par une couche isolante,
suffisamment fine pour permettre le transport des porteurs de spin localisé par
effet tunnel. Dans notre cas, la diode Josephson est conçue sous forme d’une
nanostructure à puits quantique dont la couche centrale isolante est formée
par le puits de ZnO, alors que les 02 barrières de part et d’autre du puits sont
réalisées par les couches ferromagnétiques de ZnMnO.
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Introduction
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Il s’agit en fait d’une structure à effet tunnel résonant Puits/Double Barrière
spéciale où l’effet tunnel concerne ici le spin des porteurs de charges
(électrons de la bande de conduction et trous de la bande de valence). Les
états liés du puits de ZnO vont jouer le rôle de ‘’canaux de conduction
tunnel de spin’’ entre l’émetteur de ZnMnO et le collecteur également de
ZnMnO. Compte tenu des propriétés piézo-électriques particulières de ZnO,
cette conduction de spin sera piézo-sensible d’où la piézo-spintronique.
Notre étude se concentre sur l’élément de transition Manganèse Mn, car il
présente toute une série d’avantages tels que :
- Une grande solubilité dans les matériaux II-VI, en particulier dans ZnO,
- Il peut avoir une phase ferromagnétique à hautes températures de Curie
proche de l’ambiante,
- L'inclusion de manganèse (Mn) dans des semiconducteurs n'apporte
pas des porteurs, mais seulement un spin 5/2.
En effet, les dispositifs spintroniques qui existent jusqu’à maintenant sont
assez compliqués et ne peuvent fonctionner qu’à basses températures à
cause de la faible température de Curie TC des DMS (Diluted Magnetic
Semiconductors)
déjà
utilisés
d’où
l’intérêt
de
nonastructures
semi-
magnétiques de ZnO/ Zn1-xMnxO,
Dans ce travail, nous proposons d’étudier les différentes propriétés
optoélectroniques et magnétiques du système ZnO/MnO/ Zn1-xMnxO et cela en
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Introduction
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vue de la faisabilité de composants spintroniques et piézospintroniques qui
peuvent avoir un grand champ d’applications dans notre vie quotidienne.
Ce mémoire est subdivisé en quatre chapitres :
- Au chapitre I, nous présentons une étude de la spintronique comme une
thématique de recherche récente, ainsi que les différents types de
semiconducteurs semi-magnétiques dilués (DMS), où nous montrons l’intérêt
des semiconducteurs semi-magnétiques dilués (DMS) à base de composés IIVI, ainsi que les différentes interactions magnétiques.
- Le chapitre II est consacré à un passage en revue des différentes propriétés
structurales et électroniques des composés ZnO, MnO et ZnMnO, ainsi qu’à
l’étude des hétérostructures à puits quantiques de ZnO/Znx Mn1-xO et les
techniques de croissance des massifs et des couches minces.
- Au chapitre III, nous étudions la théorie k.P de nanostructures ZnO/ Zn1x MnxO
ainsi la bande de conduction et la bande de valence. Nous traitons
ensuite les effets de la polarisation de la nanostructure ZnO/ Zn1-xMnxO,
ensuite nous traitons l’effet des électrons-d de Mn sur la nanostructure ZnO/
Zn 1-xMnx O, et en fin les propriétés de la diode Josephson proprement dite
construite à base d’hétérostructures de ZnO/ Zn1-xMnx O.
- Enfin au chapitre IV nous abordons le grand champ d’applications potentiel
de
ces
composants
spintroniques
à
base
d’hétérostructures
de
ZnO/Zn1-xMnx O ; en particulier en informatique, en médecine, la cryptographie,
les communications à haut débit, …
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Chapitre I
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Chapitre I
____
Introduction à la spintronique
________
1. Introduction
2. Semi-conducteurs semi-magnétiques dilués (DMS)
2.1. Semi-conducteurs où les éléments magnétiques forment un réseau
périodique.
2.2. Semi-conducteurs où les éléments magnétiques ne forment pas un
réseau périodique.
 DMS à base de semi-conducteurs IV
 DMS à base de semi-conducteurs IV-IV
 DMS à base de semi-conducteurs III-V
 DMS à base de semi-conducteurs II-VI
 Pourquoi le manganèse
 Avantages des semi-conducteurs II-VI
3. les interactions magnétiques
3.1. Rappels sur les interactions magnétiques
 Double échange
 Super échange
3.2. Les interactions entre les ions magnétiques et les porteurs
délocalisés
3.3. Le couplage RKKY (Rudermon-Kittel-Kasuya Yoshida)
3.4. Les semi-conducteurs diluées (modèle de Zener et polarons)
 Densité de porteurs élevés
 Cas des porteurs localisés (faible densité de porteurs)
4. Semi-conducteurs ferromagnétiques à haute température de Curie
5. Conclusion
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Chapitre I
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1. Introduction
‘’La spintronique ou l’électronique de spin est une thématique de recherche
récente. En effet l’électronique classique est basée sur le contrôle des
porteurs, mais dans la spintronique on utilise une caractérisation quantique
des électrons (spin) quantifiés selon deux valeurs opposées, spin up (+1/2) et
spin down (-1/2). Ainsi la combinaison de la charge électrique et du spin de
l’électron donne un nouveau degré de liberté, qui est la base de la
spintronique’’ [1]
‘’Pour contrôler les spins de porteurs, nous utilisons les semi-conducteurs
semi-magnétiques. Ces matériaux sont des semi-conducteurs (GaAs, CdTe,
…etc) dans lesquels une partie des cations ont été remplacées par un élément
de transition (manganèse, Fe, …etc). Leur originalité se fonde sur le couplage
entre les spins des électrons délocalisés des bandes de valence et de
conduction et des moments magnétiques localisés. Cette interaction
d'échange est responsable des importantes propriétés magnétiques de ces
composés, tels que’’ :
 La levée de dégénérescence des niveaux de spin des bandes de
valence et de conduction.
 La polarisation de spin des porteurs.
 Les phases ferromagnétiques et paramagnétiques.
 Les effets magnéto-optiques géants.
Au sein de notre laboratoire LEMOP, nous nous sommes intéressé au
composé Zn1-xMnxO, qui montre une phase ferromagnétique avec une
température de Curie plutôt élevée pouvant atteindre les 170°K. Dans ce
matériau, l'origine du ferromagnétisme est maintenant bien établie et résulte
du couplage des moments magnétiques du manganèse aux porteurs
délocalisés (de trous). [2]
Les semi-conducteurs semi-magnétiques (DMS) sont développés pour la
spintronique et pour réaliser des composants comme par exemple le spin-FET
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(transistor à effet de champ de spin), la spin-LED (diode émettrice de lumière
de spin) et tous les autres diodes de type diodes Josephson.
Zn 1-xMnx O est un matériau très promoteur grâce au grand gap de ZnO
(Eg ≈3.37eV)[3] à température
ambiante et qui peut être utilisé pour
l’optoélectronique dans l'ultraviolet (UV) et grâce aussi à la grande solubilité
de Mn dans ZnO due à la similarité de leur rayon ionique (80pm pour le Mn2+
et 74pm pour Zn 2+).
Figure I. 1 : Transistor à spin proposé par Datta et Das [4]
Figure I. 2 : réseau de boîtes quantiques où les électrons sont confinés et peuvent être manipulés
individuellement. D'après V. N. Golovach et D. Loss [5]
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2. Semi-conducteurs semi-magnétiques dilués (DMS)
On peut citer deux types de semi-conducteurs, d'un côté nous avons les semiconducteurs qui ne contiennent pas des éléments magnétiques, ces semiconducteurs sont composés par des éléments simples (Si, Ge, C,...), ou par
des alliages (GaAs, AlGaAs, InAsSb,...) et de l'autre côté les semiconducteurs magnétiques présentant un réseau d'éléments magnétiques dans
lesquels les propriétés ferromagnétiques et semi-conductrices coexistent.
Mais la structure cristalline des semi-conducteurs semi-magnétiques dilués
(DMS) est assez différente des semi-conducteurs classiques.
Pour modifier les propriétés des semi-conducteurs classiques il suffit
d'introduire des impuretés au sein de leur matrice pour obtenir des composés
de type p ou n; même principe pour les DMS mais le dopage sera par des
éléments magnétiques, dans notre étude le dopage se fait par le manganèse
(Mn ). [6]
2.1. Semi-conducteur où les éléments magnétiques forment un réseau
périodique
Les différentes familles de semi-conducteurs où les éléments magnétiques
forment
un
réseau
périodique
(Figure.I.3.a)
sont
par
exemple
les
chalcogénures à base de chrome ou d’europium et les manganites. Les
chalcogénures à base de chrome (ACr2X4, A=Zn, Cd et X=S ou Se par
exemple) de structure spinelle ont été étudiés au début des années 50, et plus
récemment en couches minces (par exemple le composé ferromagnétique
CdCr2 Se4 [7] ou le FeCr2 S4 ferromagnétique [8]).
Dans ces composés, il existe une concurrence entre l’interaction 3+
ferromagnétique entre les ions de Cr et le super échange antiferromagnétique
Cr-X-X-Cr à plus grande distance. Les chalcogénures à base d’europium
(EuO, EuS) ont été étudiés dès les années 60. Il existe, pour ces composés,
une compétition entre les interactions antiferromagnétiques (cation-anioncation) et ferromagnétiques (cation cation). Les manganites peuvent être aussi
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présentés
comme
des
semi-conducteurs
magnétiques.
L’ordre
ferromagnétique de ces composés est dans la concurrence entre l’interaction
ferromagnétique de double échange et l’interaction antiferromagnétique de
super échange.
2.2. Semi conducteurs où les éléments magnétiques ne forment pas un réseau
périodique
En fonction de la matrice semi-conductrice hôte nous distinguerons plusieurs
types de DMS (Figure.I.3.c). Le type III-V où l’on trouve entre autre le GaMnAs
et le InMnAs, le type IV à base de Si ou de Ge dopés au Cr, Mn, Ni ou Fe, le
type IV-VI comme le Pb 1-x-y SnxMnyTe et les II-VI, par exemple ZnTMO et
CdTMTe
(TM
métaux
de
transition).
De
nombreux
autres
oxydes
semiconducteurs sont également beaucoup étudiés tels que le TiO 2, SnO2 et
HfO2.
a
Figure.I.3 :
b
c
a. Semiconducteurs où les éléments magnétiques forment un réseau périodique.
b. Semiconducteurs traditionnels sans éléments magnétiques
c. Semiconducteurs magnétiques diluées où les éléments magnétiques sont repartis d’une
manière aléatoire.
 DMS à base de semi-conducteurs IV
Les DMS IV (semiconducteurs de base de l’électronique) faisaient jusqu’à
présent l’objet de peu d’études. Depuis quelques années, plusieurs groupes
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ont reporté la présence de phases ferromagnétiques. On peut noter les
résultats obtenus sur le Ge dopé Mn [9] ou Cr [10], ou sur le SiC dopé Fe, Ni
ou Mn. [11]
 DMS à base de semi-conducteurs IV-VI :
Les DMS à base de semi-conducteurs IV-VI ont une plus grande densité de
porteurs ce qui favorise les interactions d’origine ferromagnétiques sur celles
d’origine antiferromagnétiques.
La possibilité de contrôler l’apparition d’une phase ferromagnétique par la
densité de porteurs est connue depuis 1986 dans Pb1-x-y SnxMnyTe. [12]
La structure cristalline de ces matériaux est différente, alors ils ne sont pas
compatibles avec ceux constituant les composants électroniques modernes.
 DMS à base de semi-conducteurs III-V :
Les DMS à base des semi-conducteurs III-V (essentiellement dopés au
manganèse) fait l’objet de beaucoup de publications. Le premier composé
étudié en couche mince est l’arséniure d’indium dopé Mn.
Le groupe de H. Ohno a reporté en 1989 l’existence d’une phase homogène
de In1-x MnxAs ferromagnétique [13], puis ils ont montré en 1992 que le
ferromagnétisme était induit par les trous [14]. Ces deux publications ont
encouragé de nombreux groupes à étudier les semi-conducteurs III-V dopés
Mn et notamment le composé Ga1-xMnxAs qui est l’objet depuis 1996 [15], de
nombreuses publications expérimentales et théoriques.
Dans les DMS à base des semi-conducteurs III-V composés de manganèse,
les ions magnétiques divalents
Mn2+ sont accepteurs. Le couplage
ferromagnétique véhiculé par les porteurs, domine. Le caractère magnétique
et le dopage sont totalement liés, ce qui est un inconvénient de taille pour
l’étude et la compréhension de ces systèmes.
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11
 DMS à base de semi-conducteurs II-VI :
Les DMS à base des semi-conducteurs II-VI, essentiellement le tellurure et le
séléniure, dopés au manganèse (Mn), au fer (Fe) ou au cobalt (Co) ont été
intensivement étudiés au cours des années 70-80. Les propriétés
magnétiques de ces DMS II-VI sont dominées par les interactions de super
échange antiferromagnétiques entre les spins localisés. Ceci induit un
caractère paramagnétique, antiferromagnétique ou verre de spin selon la
concentration d’ions magnétiques incorporés. Les progrès des techniques de
croissance et notamment le meilleur contrôle du dopage de ces
semiconducteurs
ont
permis
de
mettre
en
évidence
une
phase
ferromagnétique induite par les porteurs (trous) itinérants [16]. Actuellement
les études se concentrent préférentiellement sur les propriétés magnétiques,
électriques et optiques d’hétérostructures (par exemple puits quantiques,
diodes p-i-n) et sur les semi-conducteurs ferromagnétiques à température
ambiante (Zn1-xCo xO, Zn
1-xCr xTe).
Dans les DMS II-VI (CdTe, ZnSe, ...), les
ions magnétiques sont isoélectriques, donc ils ne changent pas les propriétés
électriques du semi-conducteur. Par conséquent, Les propriétés magnétiques
et le dopage sont alors découplés.
Une autre famille de semi-conducteurs magnétiques, plus "exotiques", est
celle des chalcopyrites. A ce jour, seuls des résultats pour les matériaux
massifs (Zn 1-xMn xGeP2 et Cd 1-x MnxGeP2) ont été reportés (Tc~310K).
Parmi ces différentes familles de semiconducteurs magnétiques, les
chalcogénures ne semblent pas être pour le moment de bons candidats pour
la réalisation de dispositifs en raison notamment de la difficulté d’élaborer ces
matériaux et de leurs faibles températures de Curie. Les chalcopyrites
présentent l’avantage d’avoir des températures de Curie supérieures à 300K
mais ces composés sont difficilement incorporables dans les structures IV ou
III-V. Cependant, ces chalcopyrites ont la particularité de posséder une phase
ferromagnétique pour des composés de type p ou n.
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12
 Avantage des DMS à base de semi-conducteurs II-VI :
Nous regroupons quelques avantages majeurs des DMS II-VI. Cela permet
de comprendre pourquoi ces matériaux sont très présents dans les
recherches sur l’électronique de spin ou la spintronique.
Tout d’abord, certains sont compatibles cristallographiquement avec des
dispositifs existants : par exemple, on peut intégrer une couche d’aligneur de
spin à base de séléniures sur un dispositif préexistant en GaAs.
Ensuite ils disposent de quelques avantages intrinsèques :
 D’importantes durées de vie (jusqu’à 100 ns) des porteurs.
 Polarisés permettant leur transport sur plusieurs centaines de
nanomètres ;
 Forte efficacité dans la polarisation et l’injection de spins ;
 Localisation des porteurs au sein d’hétérostructures dans des
puits quantiques ou des boites quantiques.
Ajoutons à cela toutes les possibilités qu’ouvre l’ingénierie de bande sur ces
matériaux : ajustement de gap, du paramètre de maille, des contraintes, en
fonction des besoins.
Ces matériaux ont également quelques propriétés magnétiques intéressantes.
Bien évidemment, l’existence d’une phase ferromagnétique au-delà de la
température ambiante est importante. Citons donc le fait que l’importance de
leur facteur de Landé, qui quantifie le couplage entre les propriétés de spin et
le champ magnétique extérieur, assure un spittling Zeeman conséquent.
Les propriétés dépendantes du spin, telles que la rotation de faraday géante
est ainsi amplifiée, et un champ magnétique assez faible peut suffire pour
polariser tous les porteurs au niveau de fermi.
 Pourquoi le manganèse ?
Le manganèse est un élément de transition de la colonne VIIB de la
classification périodique possédant deux électrons de valence sur une orbitale
4s2 ce qui lui permet de prendre la place d'un cation dans nos cristaux.
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Chapitre I
13
La différence entre le manganèse et les éléments de la colonne II est que
l'orbitale 3d est moitié pleine (3d5).
Les cinq électrons de cette orbitale ont de par la règle de Hund des spins
parallèles. Il ne participent pas aux liaisons covalentes, mais confèrent au
manganèse un spin 5/2. [6]
3. Les interactions magnétiques
On peut considérer les semi-conducteurs semi-magnétiques comme deux
systèmes électroniques, dont un contient les électrons des bandes de valence
ou de conduction et l’autre contient les électrons localisés sur les impuretés
magnétiques avec un moment magnétique bien défini.
Dans ce cas, nous nous intéressons non seulement aux interactions entre les
ions magnétiques du (TM) mais aussi aux interactions entre les ions
magnétiques et les porteurs délocalisés (porteurs de charge libre).
3.1. Rappels sur les interactions magnétiques
On peut dire que les interactions magnétiques dans les oxydes sont en
général, le double échange de Zener, le super échange et l’interaction RKKY
(Ruderman- Kittel-Kasuya-Yoshida), développé à partir du modèle de Zener
du champ moyen.
 Double échange :
Une forte corrélation entre le caractère métallique et ferromagnétique a été
observé par Jonker et van Santen [17,18] dans les manganites substitués,
La 1-xDxMnO3, où D est un cation alcalino-terreux divalent, et pour expliquer
ceci Zener [19,20] a proposé un mécanisme nommé le "double échange", qui
fait intervenir les ions oxygène pour assurer le transport des électrons entre
les cations de manganèse de charges 3+ et 4+ qui sont séparés par une
grande distance pour lesquels l'échange direct (cation-cation) est nul.
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Chapitre I
14
La configuration du système (figure.I.4), avant et après le transfert
électronique, peut être décrite par les fonctions d'onde dégénérées ψ1 :
Mn3+O2-Mn4+ et ψ2 : Mn4+O2-Mn3+. En raison de leur dégénérescence, ces
fonctions peuvent être combinées pour obtenir deux autres fonctions d'onde,
plus exactes : ψ+ = ψ1 + ψ2 et ψ- = ψ1 – ψ2.
L'énergie du système sera minimale lorsque l'orientation des spins des cations
de manganèse voisins sera parallèle, conduisant ainsi à des interactions
ferromagnétiques et en même temps à une délocalisation des électrons.
Figure I.4 : Double échange. Cas de deux ions Mn4+ et Mn 3+ séparés par un ion oxygène. Au
même moment où un électron de l’ion Mn4+ saute vers l’oxygène, celui-ci cède un électron vers
l’autre ion Mn. Ceci n’est possible que si les deux ions de Mn ont leurs spins parallèles.
De Gennes a établi une relation entre l'angle d'échange θij entre les spins
électroniques S i et Sj et la constante de couplage tij (Figure I.5).
eg
θ
ij
T2g
Mn3+
Mn4+
Figure I.5 : Interaction de double échange entre un cation Mn 3+ et un cation Mn4+, dont
les spins font un angle θ
ij entre eux tij = bij cos (θ
ij /2)
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Chapitre I
15
La relation suivante relie l’angle entre deux spins, le taux d’ions Mn4+, la
constante b et l’intégrale d’échange :
cos

xb

2 4 J S2
(I.1)
La théorie prédit ainsi que le ferromagnétisme apparaît pour x≈|J|/b.
Le même phénomène peut se produire dans les DMS, si les deux ions ont des
moments magnétiques parallèles. Les électrons 3d dans les orbitales 3d
partiellement occupées des métaux de transition peuvent se mettre sur
l’orbitale 3d du métal de transition voisin.
 Super échange :
L’antiferromagnétisme par interaction de super échange a été mis en évidence
pour des cristaux de LaMnO 3 [21]. Goodenough et al. [22] ont établi la théorie
de l’interaction de super échange, ce qui a donné lieu aux règles de
Goodenough-Kanamori. Un ion de la série des métaux de transition se
trouvant dans un champ cristallin de symétrie quadratique subit une levée de
dégénérescence des niveaux électroniques 3d en deux groupes séparés par
l’énergie du champ cristallin Δ. Dans le cas d’une symétrie octaédrique, le
triplet de plus basse énergie est appelé t 2g et le doublet de plus haute énergie
e g. Dans le tableau I.1 est reporté un schéma qui donne les différentes
configurations cation-anion-cation à 180°.
Dans le cas où les deux cations ont une orbitale e g à moitié pleine pointant
dans la direction de l’anion, le couplage est directe par les règles de Hund et
donne de l’antiferromagnétisme fort (cas 1 dans le tableau I.1).
Dans le cas où les deux orbitales e g sont vides (cas 2 dans le tableau I.1)
donne également de l’antiferromagnétisme, mais faible.
On peut imaginer que les électrons du cation ont une probabilité non nulle de
se trouver sur l’orbitale vide e g, et que cette probabilité est identique pour les
deux cations, ainsi nous nous retrouvons dans le cas 1, mais uniquement
pendant un temps très bref, ce qui explique pourquoi l’interaction est faible.
Par contre, dans le cas 3 du tableau I.1, un des cations a une orbitale eg à
moitié pleine et l’autre vide. Dans ce cas, l’électron en question peut
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16
virtuellement passer d’un cation à l’autre à condition que les deux cations aient
leurs spins parallèles. Ce passage virtuel donne naissance à l’interaction
ferromagnétique faible.
Tableau I. 1 : Ordre magnétique en fonction du type d’orbitales des cations avoisinants.
L’angle entre deux cations est fixé à 180° et description des orbitales 3d du cation et 2p de
l’anion.
Cas
Configuration orbitale
Couplage par super
échange
Couplage
1
antiferromagnétique
fort
Couplage
2
antiferromagnétique
faible
Couplage
3
ferromagnétique
faible
cation
description
Orbitales t2 à demi remplies et une orbitale à
demi remplie pointant dans la direction de l’anion
Orbitales t2 à demi remplies et une orbitale vide
pointant dans la direction da l’anion
Anion
description
Orbitale pδ
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3. 2. Les interactions entre les ions magnétiques et les porteurs
délocalisés
Dans un semi-conducteur les porteurs délocalisés peuvent se situer soit dans
la bande de conduction (conduction de type n, cas d’un dopage Al de ZnO)
soit dans sa bande de valence (conduction de type p). La bande de
conduction est essentiellement formée à partir des fonctions d’onde des
cations (Zn dans le cas de ZnO) et leur symétrie est celle des électrons s.
La bande de valence est essentiellement formée à partir des fonctions d’onde
des anions (oxygène) et le haut de cette bande a ainsi une symétrie de
caractère ”p”.
Les ions magnétiques localisés sont des ions de la série des métaux de
transition tels que Mn et Co et les électrons ”magnétiques” sont des électrons
d. Les interactions s−d et p−d vont donc caractériser le semi-conducteur
magnétique dilué. L’Hamiltonien d’interaction peut s’écrire comme suit :
H J ( R i r ) S i s
(I.2)
Ri
Où :
Si est le spin des ions magnétiques en position Ri.
s le spin des porteurs délocalisés (en position r).
J l’intégrale d’échange entre les porteurs localisés et délocalisés.
Dans l’hypothèse où les ions magnétiques sont répartis aléatoirement dans la
matrice semi-conductrice, nous pouvons remplacer le spin Si par sa moyenne
< S >. C’est l’approximation du champ moyen.
Donc l’hamiltonien d’échange entre les ions magnétiques et les porteurs
délocalisés peut s’écrire comme suite :
H ech xN 0
S
s
,
H ech xN 0 
S
s
(I.3)
Porteurs dans la bande de conduction Porteurs dans la bande de conduction
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18
Où :
χ
No est la concentration des ions magnétiques.

S sont respectivement les moments magnétiques des ions et des porteurs
délocalisés.
αet βsont les constants d’échanges (interaction s-d, et p-d respectivement),
ces constants peuvent être positifs (interaction ferromagnétique) ou négatifs
(interaction antiferromagnétique).
3. 3. Le couplage RKKY (Rudermon-Kittel-Kasuya Yoshida)
L’interaction RKKY (Rudermon-Kittel-Kasuya Yoshida) est une interaction
d’échange indirecte. Cette interaction est très forte entre les moments
localisés portés par les orbitales 4f des terres rares.
Dans ce modèle, le signe du couplage J dépend de la distance entre deux
ions magnétiques, ferromagnétique et antiferromagnétique (figure I.6).
Le couplage RKKY est appliqué pour expliquer le couplage ferromagnétique/
antiferromagnétique entre deux couches minces d’un métal ferromagnétique
séparées par une couche mince d’un métal non-magnétique ou semiconductrice. [23]
Densité de spins des électrons de conduction
+ +
+
-
-
n0
n1
n2
n3
d
n4
Figure I.6 : schéma de l'interaction d'échange indirect RKKY isotrope.
(+) et (-) représentent la polarisation des électrons de conduction en fonction de l'éloignement d de l'ion
magnétique situé en site n0 .
↑et ↓: l'orientation des moments magnétiques.
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3. 4. Les semi-conducteurs dilués (modèle de Zener et polarons)
Lorsque la densité de trous est élevée, donc ces trous sont délocalisés et le
ferromagnétisme est induit par le modèle de Zener, mais si les trous sont en
faible densité donc le ferromagnétisme est induit par la formation de polarons
magnétiques.
 Densité de porteurs élevés
Dietl et al. [25] ont développé un modèle basé sur les interactions RKKY pour
expliquer le ferromagnétisme observé notamment dans les composés III-V
dopés Mn. Ils sont montrés que le double échange de Zener ne pouvait être le
mécanisme régissant l’ordre ferromagnétique car les électrons polarisés, qui
sont localisés autour des ions magnétiques ne contribuent pas au transport de
charges. L’origine du ferromagnétisme est alors expliquée par le modèle de
Zener qui propose que la polarisation des spins localisés a pour origine un
"spin splitting" des bandes et que le couplage d’échange entre les porteurs et
les spins localisés induit une phase ferromagnétique [26]. L’interaction entre
les porteurs délocalisés de la bande de valence et les électrons des ions
magnétiques constitue la caractéristique fondamentale des semi-conducteurs
ferromagnétiques. Dans la limite rc >>rs (distance entre porteurs très
supérieures à la distance en ions Mn), c’est-à-dire lorsque la concentration de
Mn est supérieure à celle des porteurs, les modèles RKKY et Zener sont
équivalents. Les interactions spin-orbite et porteurs-porteurs étant difficiles à
prendre en compte dans le modèle RKKY, le modèle de Zener est alors utilisé
pour
décrire
les
propriétés
magnétiques
des
semi-conducteurs
ferromagnétiques. [27,28]
D’après le mécanisme RKKY, on peut exprimer l’énergie de couplage
d’échange entre deux ions (J ij) en fonction de la densité d’état au niveau de
Fermi, ρ(EF), et de l’intégrale d’échange de l’interaction s-d, N0α(ou p-d, mais
dans ce cas on devrait introduire le couplage spin-orbite) selon :
(E F ) k F ( N 0) 2
J ij 
F ( 2 k F R)
2
3
(I.4)
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Où R=R j-Ri est la distance entre deux ions. Dans le cas d’une intégrale
d’échange p-d, l’interaction est avec les porteurs de la bande de valence, on
devrait alors introduire le couplage spin-orbite. La fonction F(x) est positive
pour R< π/2kF et F(x)=-cos(x)/x 3 lorsque la distance entre les ions est grande
(x ∞). Pour les semi-conducteurs III-V fortement dopés (x>~3%).
La distance entre les porteurs r c ( 3 p ) 1 / 3 est très supérieure à la distance
4
entre les ions Mn, r s ( 3 p ) 1 / 3 Le premier zéro de l’interaction RKKY étant
4
égal à r ≈1.17rc, l’interaction induite par les porteurs est ferromagnétique et à
longue portée.
Dans ce modèle, les trous de la bande de valence délocalisés introduits par le
dopage en Mn se couplent antiferromagnétiquement avec les ions de Mn, le
signe de l’intégrale d’échange βest négatif. De part leur nature délocalisée, ils
se couplent également aux autres ions de Mn et induisent ainsi l’état
ferromagnétique. La figure I.7 représente schématiquement cette interaction.
Figure I.7: Interaction ferromagnétique dans un semiconducteur dilué magnétique à
forte densité de porteurs.
 Cas de porteurs localisés (faible densité de porteurs)
Dans le cas où la concentration de manganèse est faible (x<3%), donc le
modèle de Zener ne sera pas valable.
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L’interaction d’échange des trous localisés avec les impuretés magnétiques
donne lieu à une formation de polarons magnétiques.
Dans le cas où la concentration de trous est très inférieure à la concentration
des ions magnétiques, un polaron est formé d’un trou localisé et d’un grand
nombre d’impuretés magnétiques autour de ce trou Figure I.8. Donc il existe
des interactions antiferromagnétiques entre les trous localisés et les impuretés
magnétiques, et une interaction ferromagnétique entre les polarons. Donc on
peut définir un rayon effectif du polaron (Rρ) qui dépend de :
 La température.
 L’interaction d’échange entre le trou et l’ion de Mn.
 La longueur caractéristique de la fonction d’onde de trou.
Le rayon effectif est proportionnel à la température.
Pour une basse température on aura un recouvrement des polarons.
Figure I. 8 : polarons magnétiques. L’électron forme une orbite hydrogènoide et se couple avec les
ions magnétiques du système. [24].
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22
4. Semi-conducteurs ferromagnétiques à haute température de Curie
Dans les semi-conducteurs ferromagnétiques, la valeur de la température de Curie
est proportionnelle à : [24]
Tc CNMn 2mP1 / 3
(I.5)
Où :
CNMn est la densité de spin de Mn non compensé.
βconstant de couplage entre les spins localisées de Mn et les trous libres
(couplage p-d).
P est la densité de trous,
m * la masse effective des trous libres.
La figure I. 9 représente les températures de Curie calculées pour des semiconducteurs III-V et II-VI contenant 5% de manganèse et 2.5% de Mn pour les
semi-conducteurs IV et avec une densité de trous de 3.5 10 20cm -3.[25]
La température de Curie est plus élevée pour les semi-conducteurs à anions
légers où le paramètre de maille est plus faible.
Figure I. 9 : température de Curie calculé pour différents semi-conducteurs avec un dopage
de 5% de Mn. [25].
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23
Théoriquement la température de Curie du semiconducteur II-VI ZnO est
supérieure à l’ambiante mais jusqu’à maintenant ces matériaux ne présentent
pas une phase ferromagnétique à 300°K expérimentalement.
5. Conclusion
D’après ce qu’on a vue dans ce chapitre, nous pouvons affirmer que le
monoxyde de zinc (ZnO) est un bon candidat non seulement pour faire
l’optoélectronique mais aussi pour l’électronique de spin ou la spintronique,
surtout avec les métaux de transitions Mn et Co, car il présente une phase
ferromagnétique à haute température de Curie qui est proche de l’ambiante, et
aussi grâce à sa stabilité physicochimique.
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24
Références :
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[5] V. N. Golovach and D. LOSS, Semicond. Sci. Technol., 17, p. 355,(2002). Electron spins
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[8]A. Nath, Z. Klencsar, E. Kuzmann, Z. Homonnay, A. Vertes, A. imopoulos, E. Devlin, G.
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[9] Y.-J. Zhao, T. Shishidou, and A. J. Freeman, Phys. Rev. Lett., 90, p. 047204, (2003).
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25
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[25]T. Dielt, H. Ohno, and F. Matsukura, Phys. Rev. B, 63, p. 195205, (2001). "Holemediated
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[26]C. Zener, Phys. Rev., 81, p. 440, (1951). "Interaction between the d shells in the
transition metals".
[27] C. Zener, Phys. Rev., 81, p. 440, (1951). "Interaction between the d shells in the
transition metals".
[28] T. Dielt, H. Ohno, F. Matsukura, J. Cibert, and D. Ferrand, Science, 287, p. 1019,
(2000)."Zener
Model
Desciption
of
Ferromagnetism
in
Zinc-Blende
Magnetic
semiconductors".
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Chapitre II
26
Chapitre II :
____
Matériaux et Hétérostructures
de
ZnO, MnO, Zn1-xMn xO
_____
1. Introduction
2. Composés binaires ZnO, MnO
2.1. Structure cristalline
2.1.1. Structure cristalline de ZnO
2.1.2. Structure cristalline de MnO
2.2. Structure de bande
2.2.1. Structure de bande de ZnO
2.2.2. Structure de bande de MnO
3. Alliages ternaire Zn1-x MnxO
3. 1. Structure cristalline
3. 2. Structure de bande
3. 3. Diagramme de phase
3. 4. Propriétés magnétiques de Zn1-xMn xO
4. Hétérostructures ZnO/Zn1-xMn xO
5. Techniques de croissances du système ZnO/MnO/Zn1-x Mnx O
6. Conclusion
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Chapitre II
27
1. Introduction
Ce chapitre est consacré à l’étude des matériaux ZnO, MnO, et leur alliage
Zn 1-xMnx O, ainsi que leurs propriétés physiques tels que la structure cristalline,
la structure de bande, les paramètres de maille, et les propriétés magnétiques
...etc.
Nous avons étudié les différentes propriétés concernant l’hétérostructure
ZnO/Zn1-xMnx O tel que la band -offset et l’effet de contrainte, ainsi nous avons
cité quelques techniques de croissances massif et en couches minces.
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28
2. Composés binaires ZnO, MnO
2.1. Structure cristalline
2.1.1. Structure cristalline de ZnO :
L’oxyde de zinc (ZnO) est un semi-conducteur de la famille II-VI, il se compose
de Zinc (Zn) et d'Oxygène (O). En principe, ZnO peut cristalliser sous trois
structures cristallines : Zinc-blende, Rocksalt ou Hexagonal Würtzite.
Sa structure cristalline la plus stable thermodynamiquement est la structure
Würtzite. Dans la maille élémentaire de cette structure, chaque anion est
entouré de quatre cations occupant les sommets d’un tétraèdre régulier (β=
109,470) ou vice versa. Cette disposition est caractéristique des liaisons
covalentes de type sp3, mais ZnO a aussi à 50% un caractère ionique. Les
paramètres de maille de ZnO Würtzite sont a = 3.250Å, c = 5.207Å, et
c/a = 1.6022 [1].
ZnO peut aussi avoir une structure Rocksalt (NaCl) sous une pression
hydrostatique (p = 10GPa) avec réduction de la maille en faveur des
interactions coulombiennes [2], et une structure zinc-blende métastable par
hétéroépitaxie par jet moléculaire (MBE) sur des substrats cubiques tels que :
ZnS, GaAs/ZnS, et Pt/TiSiO2. La figure II.1 représente la structure cristalline
de ZnO dans les trois phases respectives Zinc-blende, Würtzite, et Rocksalt :
ZnO rocksalt
ZnO hexagonale wurtzite
ZnO Zinc blende
Figure II.1 : structures cristallines de ZnO. [1]
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Chapitre II
29
Tableau II.1 : quelques paramètres de ZnO Würtzite.
Paramètre
valeurs
Paramètre du réseau à 300°k
a0 (nm)
0.32495 (a)
c0 (nm)
0.52069 a
a0 /c0
1.602 structures idéales (a)
u
0.345(a)
densité (kg/m3)
5606(a)
phase stable à 300°k
Würtzite (b)
point de fusion (°c)
1975(c)
conductivité thermique
0.6-1.2 wcm-1°k-1
coefficient de dilatation thermique (/°c)
a0 :6.5 10-6 , 3.0 10-6
constant élastique en (GPa)
c11,
c12,
c 13,
c33,
c44
209.7, 121.1, 105.1, 210.9, 424.7(c )
module de Young E (GPa)
111.2 (c)
dureté
5.0(d)
constant diélectrique
8.656(e)
modules piézo-électriques en Coulomb/m2
e31,
-0.62,
e33,
1.22,
e15
-0.45 (f)
indice de réfraction visible
2.008(g)
l’énergie de Gap (eV)
3.0-3.37 (h)
concentration d’électrons intrinsèque (/cm3)
Type n :>1020électrons(h)
masse effective de l’électron
0.24(h)
masse effective de trou
0.59(h)
mobilité de Hall des électrons à 300°k
200 cm 2/V/s(f)
mobilité de Hall des trous à 300°k
5-50cm 2/V/s(f)
valence
2(a)
résistivité intrinsèque à 300 °K (Ωcm)
10 10(i)
résistivité type n (Ωcm)
10-4 10-1(i)
résistivité type p (Ωcm)
106 10 12(i)
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30
(a) SJ Peatron, D.P.Norton, K.Ip, Y.W.Heo, T.Steiner
(b) G.Carlotti, D.Fioretto, G.Scinot and E.Verona
(c) S.O.Kucheyev, J.E.Bradby, JS.Williams, C.Jagadish, and M.V. Swian. Appl. phys. Lett.80,
(2002) P.956
(d) Ü. Özgür,a_ Ya. I. Alivov, C. Liu, A. Teke,b_ M. A. Reshchikov, S. oğan,c_ V. Avrutin, S.-J.
Cho, and H. Morkoçd. JOURNAL OF APPLIED PHYSICS 98, 041301 _2005
(e) K. Iwata, H. Tampo, A. Yamada, P. Fons, K. Matsubara, K.Sakurai, S. Ishizuka, S.Niki
Applied Surface Science 244(205)P.504-510.
(f) L. Gerward and J. S. Olsen, J. Synchrotron Radiat. 2, 233 _1995.
(g) Y. Noel, C. M. Zicovich-Wilson, B. Civalleri, Ph. D’Arco, and R. Dovesi,
Phys. Rev. B 65, 014111 _2001.
(h) Karzel et al. Phys. Rev. B 53, 11425 _1996.
(i) H. Ohta and H. Hosono, Mater. Lett. 7, 42 _2004.
2.1.2. Structure cristalline de MnO :
L'oxyde de manganèse (MnO) est un alliage binaire formé de Manganèse (Mn)
et d’Oxygène (O). MnO est un semi-conducteur semi-magnétique qui cristallise
sous la structure NaCl ou Würtzite [3].
MnO est stable seulement dans la structure Rocksalt, représentée sur la
figure II. 2. Dans cette structure, l'oxygène se trouve sur les arrêtes du cube et
le manganèse sur les sommets et les faces du cube. Le paramètre de maille de
MnO est a = 4.444Å. [4]
L'oxyde de manganèse pur est un isolant à basse température mais à la
température ambiante sa résistivité devient de l’ordre de 109 - 1015 Ohm cm. [3]
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31
Les atomes de Mn sont représentés par son
orientation de spin
Figure II. 2 : structure cristalline de MnO. [5]
2.2. Structure de bande
2.2.1. Structure de bande de ZnO :
ZnO a une importance fondamentale dans l'optoélectronique grâce a son
grand gap direct estimé à environ 3,370 eV à 300 °K [2].
La figure II. 3 représente sa structure de bande Würtzite :
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32
10
8
6
4
[ Energie (eV)
]
ZnO
2
0
-2
-4
-6
-8
-16
-18
A
L
M

A

H
K

[k
Figure II.3 : structure de bandes de ZnO Würtzite. [6]
2.2.2. Structure de bande de MnO :
L'oxyde de manganèse MnO est un binaire important dans l'optoélectronique
et surtout dans la spintronique grâce à son grand gap qui est de l’ordre de
2.7eV-3.8 eV. Sa structure de bande est représentée sur la figure II. 4 :
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33
0.5
0.4
0.3
Energie (eV)
0.2
MnO
0.1
0.0
-0.1
-0.2
-0.3
-0.4
-0.7
Γ
X
W
L

Γ
K
X
[k ]
FigureII.4 : structure de bandes de MnO Rocksalt. [7]
3. Alliages ternaire Zn1-xMnxO
3.1. Structure cristalline :
Zn 1-xMnxO est un alliage ternaire ferromagnétique à cause de la présence du
manganèse (Mn) qui a des propriétés ferromagnétiques. Zn1-xMnxO cristallise
dans la structure Würtzite, pour des concentrations en Mn 35% et avec un
paramètre de maille qui est donné, suivant la loi de Végard :
a (Zn1-xMnxO) = 0.0229.x +0.3249 [nm]
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34
c (Zn 1-xMnxO) = 0.0230.x +0.5206 [nm]
(II. 1)
La figure II.5 représente le paramètre de maille de quelque matériaux en
phase würtzite en fonction de l’énergie de gap
Figure II.5 : variation du gap en fonction du paramètre de
maille pour différents semiconducteurs en phase würtzite. [4]
La variation du paramètre de maille c en fonction de la composition x en (%)
de Mn dans Zn1-xMnxO est représentée sur la figure II. 6 :
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35
0,60
Zn1-xMnxO
0,55
c (nm)
a,c (nm)
0,50
0,45
a(Zn1-xMn xO)=0.3249+0.0229x
c(Zn1-xMnxO)=0.5206+0.0230x
0,40
0,35
a (nm)
0,30
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
x (Mn)
Figure II.6 : variation des paramètres de maille a et c de Zn1-x Mnx O en fonction de la
composition x en Mn.
3.2. Structure de bande :
Zn 1-xMnxO se caractérise par un large gap variant de 2,7eV dans MnO à
3,37eV dans ZnO.
Cette variation du gap entre celui de MnO et celui de ZnO n’est cependant pas
linéaire, à cause des effets de désordre d’alliage dus à la différence de nature
des atomes de Zn et de Mn et à la différence de structures cristalline entre
ZnO et MnO.
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36
Ces effets de désordre sont maximum pour des concentrations de Mn autour
de 50%. En fait dans l’intervalle des compositions en Mn situé autour de
35%<x<75%.
Pour de faibles concentrations en Mn x<35%, ces effets de désordre seront
faibles et se traduisent par une fluctuation du gap Zn1-xMnxO ou bowing du gap.
Si on tient compte du paramètre du bowing du gap qui est du au désordre
d’alliage, cette variation du gap de Zn1-xMnxO devient non linéaire comme
représenté sur la figure II. 7 :
Figure II. 7 : variation du gap de Zn1-xMn xO E g=3.270+2.762x- 4.988x2 eV en fonction de la
composition x en Mn. [8]
Sur la figure II. 8, nous reportons la variation du gap en fonction de la
composition x en Mn de Zn1-x MnxO et ce, en négligeant le paramètre du
bowing [2] .
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Cette variation du gap est donnée par la loi linéaire suivante :
Eg = 1.32. x + 3.273
[eV]
(II. 2)
4,6
Zn1-xMnxO
4,4
E g (eV)
4,2
4,0
Eg(Zn1-xMnxO)=3.273+1.32x
3,8
3,6
3,4
3,2
0,0
0,2
0,4
0,6
0,8
1,0
x(Mn)
Figure II.8 : variation de la bande interdite de Zn1-xMn xO en fonction de la composition x
en Mn.
3. 3. Diagramme de phase :
La solubilité de Mn2+ dans ZnO est de 13% à 600°C, mais à 800°C sa
solubilité augmente jusqu'à 25% [2]. Il a été démontré que la constante du
réseau de ZnO varie considérablement avec l'incorporation de Mn. Sur la
figure II. 9, nous représentons le diagramme de phase de Zn1-xMnxO :
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38
Figure II. 9 : diagramme de phase de Zn1-x MnxO [2].
3. 4. Propriétés magnétiques de Zn1-xMnxO :
Les propriétés magnétiques de Zn1-xMnxO sont dues à la présence d'ions de
manganèse. En effet, l'orbitale 3d du manganèse (Mn) qui est un métal de
transition VIIB est à moitié pleine, ainsi la règle de Hund favorise le
parallélisme des spins des électrons de cette orbitale ce qui confère à cet ion
un spin 5/2. Le manganèse se place en site substitutionnel des cations du
semi-conducteur.
Dans la phase ferromagnétique Zn1-xMnxO présente une aimantation
permanente en l'absence de champ extérieur. Cette aimantation est due à
l'alignement des moments magnétiques atomiques ou des moments
cinétiques auxquels sont associés les spins.
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39
4. Hétérostructures ZnO/Zn 1-xMnxO
L'étape la plus importante dans la réalisation d'une hétéostructure est la
détermination du matériau qui servira de puits et celui qui servira de barrière.
Dans le cas de l'hétéostructure ZnO/Zn1-xMnxO, le puits est formé par le
binaire ZnO et la barrière par le ternaire Zn1-xMnxO, et nous obtenons alors
l’hétérostructure suivante :
Zn1-xMnxO
ZnO
Zn1-xMnxO
E1
Eg
HH1
LH1
Figure II. 10 : hétérostructure ZnO/Zn1-xMnx O.
En première approximation, nous pouvons déterminer le band-offset de cette
hétérostructure par la règle ΔEC = 2/3 ΔEg et ΔEv = 1/3 ΔEg, nous obtenons
alors la variation de la band-offset suivante :
ZnO a un pas de réseau plus petit que celui de MnO, ce qui implique
l'apparition d'effets de contrainte à l'interface lors de la croissance des
différentes hétérostructures à base de ZnO.
Nous représentons sur la figure II. 12, la variation de la contrainte Δa/a qui
apparaît dans l'hétérostructure ZnO/Zn1-xMnxO en fonction de la composition x
en Mn suivant l’expression suivante :
Δa/a = (apuits-abarrière)/apuits
(II. 3)
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40
0,14
0,12
EC
0,10
EC, EV (eV)
0,08
0,06
0,04
E V
0,02
0,00
-0,02
-0,04
-0,06
-0,08
-0,10
0,00
0,05
0,10
0,15
0,20
x (Mn)
Figure II. 11 : variation du band-offset de ZnO/Zn1-x MnxO en fonction de la composition
x en Mn.
0,014
0,012
ZnO/Zn1-x Mnx O
0,010
a/a
0,008
0,006
0,004
0,002
0,000
0,00
0,05
0,10
0,15
0,20
x (Mn)
Figure II.12 : variation de la contrainte Δa/a de ZnO/Zn1-xMn xO en fonction de la
composition x en Mn.
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41
5. Techniques de croissances du système ZnO/MnO/ Zn1-xMnxO
Parmi les techniques les adaptées pour l’élaboration de ZnO massif, il y a la
technique hydrothermique :
5.1. La technique hydrothermique :
Dans cette technique, dont l’enceinte est représentée sur la figure II. 13, nous
utilisons des grains de ZnO monocristallins dans un creuset de Pt avec des
solutions aqueuses de KOH (3mol/l) et LiOH (1mol/l), ensuite le creuset
encapsulé est mis dans un four vertical. La croissance de ZnO se fait à des
températures entre 300°C et 400 °C et sous une pression de 70MPa 100MPa. Le lingot obtenu est de taille de 10mm après 2 (deux) semaines de
croissance.
La caractérisation se fait par la diffraction des rayons X (XRD) ou par
photoluminussence (PL).
L'inconvénient de cette technique est l'obtention de ZnO polycristallin, ou des
impuretés métalliques par la solution. [6]
Figure II.13 : schéma de la technique de croissance hydrothermique [1]
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42
- Substrat :
Pour croître le système ZnO/MnO/Zn 1-xMn xO en couches minces, il faut
d’abord choisir le substrat sur lequel on va déposer les couches, ce substrat
doit être compatible au système (compatibilité chimique et physicochimique),
ainsi les paramètres de maille doivent être proches pour éviter les désaccords
de maille à l’interface.
Parmi les substrat les plus adaptées à notre système le sapphire (Al2O3) et
ZnO.
5. 2. Techniques de croissance en couches minces :
- Technique PLD (pulsed laser deposition) :
La croissance de Zn1-xMnxO par la méthode (PLD) en couches minces de ZnO
avec l'insertion d'atomes Mn se fait par croissance alternée à partir de deux
cibles.
Dans cette technique, le laser de puissance pulsé est utilisé pour évaporer le
matériau de la surface de la cible, de telle sorte que le stochiométrie du
matériau est préservé dans l'interaction.
Un diagramme schématique du système typique de PLD est montré sur la
figure II. 14.
Les principaux avantages de la PLD sont sa capacité à créer des particules de
grande énergie de source, permettant la croissance de films de hautes
qualités à basses températures de substrat, typiquement s'étendant de 200°C
à 800°C, à son installation expérimentale simple, et au fonctionnement à des
pressions de gaz ambiantes élevées dans la gamme 10-5Torr-10-1-Torr. [1]
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43
Lentille en quartz
termocouple
Laser
Substrat
Cible
Plume
R. P
Figure II.14 : schéma de la technique de croissance en couche
mince par la technique PLD [1].
- La technique (MOCVD) :
La MOCVD (Metal Organic Chemical Vapor Deposition), montrée sur la figure
II. 15 est une technique de croissance en couche mince, le principe de cette
technique de croissance réside dans la décomposition à hautes températures
de gaz précurseur Organométallique et hydrure contenant respectivement les
matériaux II-VI à déposer sur le substrat.
Un organométallique est un hydrocarbure saturé dans lequel un atome
métallique de la colonne II se substitué à un atome d’hydrogène. Ces gaz
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44
précurrences sont dessous dans des solutions organiques dans lesquelles
passe un flux d’azote constituant le gaz vecteur qui assure leur transport vers
l’enceinte de dépôt dans laquelle règne une pression de dépôt de 20 mbar.
Réacteur
Système
d’évaporation
par pompage
Mélange de gaz
Substrat de ZnO ou Al 2O3 chauffé
Zn
Mn
O
Chauffage par pompes
Figure II.15 : schéma de la technique de croissance en couche mince par la technique
MOCVD [9].
Nous reportons dans le tableau II. 2 différents types de croissance en
couches minces (PLD, MOCVD, Magnétron Sputtering,…), ainsi que les
conditions de croissance, tels que : la température, la pression, le substrat,
…etc.
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45
Tableau II. 2 : liste des DMS à bases de ZnO et leurs conditions de croissances [10]
Composition
TM
Substrat
Méthode
de croissance
Température
de croissance
ZnO :Mn
ZnO :Mn
Zn1-xTM xO
ZnO :Mn
ZnO :Mn
ZnO:Mn
ZnO:(Co,Mn,C
r, ou Ni)
ZnO :Co
<0.35
0.36
0.01-0.36
0.07
0.03-0.2
0.05-0.25
c-sapphire
c-sapphire
c-sapphire
c-sapphire
a-sapphire
GaAs(100)
r-sapphire
PLD
PLD
PLD
PLD
Sputtering
Sputtering
PLD
600°C
600°C
500-600°C
610°C
400°C
500-600°C
350-600°C
0-0.25
c-sapphire
sol-gel
<350°C
ZnO:Mn
ZnO:Mn
0-0.3
<0.04
c-sapphire
PLD
ZnO:Mn
Zno:(Fe, Cu)
0.02
0-0.1
ZnO:Mn
0.04-0.09
quartz fusionné
réaction de l’état
solide
c-sapphire
ZnO:(Mn,Sn)
0-0.3
ZnO:Mn et Sn
c-sapphire
ZnO:Mn et Co
Mn 0.03,
Sn<0.1
0.05-0.15
ZnO :Mn
ZnO :Mn et Cu
ZnO :Mn
0.1
0.05-0.1
0.05
r-sapphire
r-sapphire
ZnO sub
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500-700°C
Pression en
oxygène
(Torr)
5 x 10-5
5 x 10-5
10-9 -10-6
5 x 10-5
0.06
8 x 10-4
2-4 x 10-5
Air atmosphérique
Tc (°C)
Note
Verre de spin
paramagnétique
paramagnétique
280-300
2µB /Co
>350
0.56µB /Co
>30-45
>425
0.15-017 µ B /Co
0.006emu/gm, seul phase
PLD
897
400°C
>425
550
0.05 emu/gm, seul phase
0.75µB /Fe
Sputtering reactive
200-380°C
>400
3µB /Co
250
ferromagnétique
>300
ferromagnétique
implantation
PLD
400-600°C
0.02
précurseur cristallin
PLD
PLD
PLD
Dpt de physique,
Antiferromagnétique
650°C
650°C
200-600°C
0.1
0.1
>300
400
250
0.075 µ B/Mn
0.1µB/Mn
Haute Tc fpr basse T G
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Chapitre II
46
6. Conclusion
Dans ce chapitre nous avons étudié les différentes propriétés de l’oxyde
de zinc (ZnO), de l’oxyde de manganèse (MnO), et de l’alliage
MnxZn 1-xO dans l’état massif et en couches minces.
Le
système
Zn1-xMnxO
est
un
alliage
semi-conducteur
semi-
magnétique, il présente alors une phase ferromagnétique à température
de Curie proche de l’ambiante, et le manganèse a une grande solubilité
dans l’oxyde de zinc, ce qui permet de l’utiliser dans les différents
dispositifs spintroniques et en supraconductivité.
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Références :
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Chapitre III
48
Chapitre III :
______
Composants piézo-spintroniques
________
1. Introduction
2. Etude k.P de la nanostructure ZnO/Zn1-x MnxO: confinement quantique et
interactions de bandes
2.1. Etude k.P de la Bande de conduction
2.2. Etude k.P de la Bande de valence
2.3. Théorie k.P de la nanostructure à Puits Quantique de ZnO/Zn1-x MnxO
3. Effets de polarisation de la nanostructure ZnO/Zn 1-xMn xO
3.1. Propriétés de polarisation des puits quantiques de ZnO/Zn1-xMn xO
3.2. Propriétés piézoélectriques des nanostructures de ZnO/Zn1-xMn xO
4. Influence des électrons-d de Mn sur la nanostructure ZnO/Zn1-x MnxO
5. Composants piézo-spintroniques ZnO/Zn1-xMnx O
5.1. La jonction Josephson
5.2. Spin-LED
6. Conclusion
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2009
Chapitre III
49
1. Introduction
Les semi-conducteurs II-VI, et en particulier ZnO présentent la propriété qui
consiste en la possibilité d’introduire des éléments magnétiques tels que, le
manganèse (Mn) ou la Cobalt (Co) [1].
En effet, les spins de l’atome de manganèse (Mn) ou de l’atome de Cobalt
(Co) qui sont localisés, vont se coupler avec les spins des porteurs libres du
semiconducteur ZnO par une interaction d’échange [1].
Ceci donne à ce type de matériaux des propriétés originales comme l’effet de
magnétorésistance géante, en plus de toute une série de propriétés liées à ce
magnétisme de spin : effets magnéto-optiques, magnéto-polarons, magnons,
et spintronique [1].
Nous montrons sur la figure III. 1 quelques exemples de composants à
magnétisme de spin ou spintroniques [1] :
(a)
(b)
Accumulation de spin
Courant polarisé en spin
Emetteur
Ferromagnétique
Emetteur
Ferromagnétique
Collecteur
Ferromagnétique
Collecteur
Ferromagnétique
SC
SC
Configuration parallèle (P)
(d)
(c)
Contact
métallique
Configuration Antiparallèle (AP)
Grille
Schottky
Contact
métallique
Ga1-xMnxAs
AlAs
GaAs
InAlAs
InGaAs
2DEG
AlAs
Ga1-xMnxAs
Figure III. 1 : composants à magnétisme de spin ou spintroniques [1]
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Chapitre III
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La figure III.1 (a) et (b) représentent en réalité la physique derrière les deux
composants (c) et (d), où l’injection de spin et la détection de l’information du
spin sont électriques [1].
L’injection de spin se fait à partir d’un émetteurs de spin magnétique (métal ou
semiconducteur) dans un semiconducteur (puits quantique, gaz d’électrons 2D
canal,..) et la détection de spin par un collecteur magnétique (analyseur de
spin) [1].
L’injection et la détection sont réalisés à travers des barrières tunnels, pour
une configuration parallèle (P) des moments magnétiques à l’émetteur et au
collecteur (a), un courant polarisé en spin (spin ‘’up’’) est injecté et transmis au
collecteur [1].
Pour une configuration antiparallèle (AP) (b), les électrons de spin ‘’up’’ sont
injectés et accumulés dans le semiconducteur (accumulation due à la faible
transmission au collecteur) et une partie est rejeté dans l’émetteur (due à
l’accumulation du spin up) [1].
La condition pour que l’accumulation en spin soit importante est que l’on ait
une large différence entre les résistances des configurations (P) et (AP) et que
le temps de vie de spin dans le semiconducteur soit plus long que le temps
passé par la particule dans le semiconducteur [1].
La figure III.1 (c) représente une hétérostructure latérale qui est un spin
transistor à effet de champ proposé par Datta et Das [1].
2. Etude k.P de la nanostructure ZnO/Zn 1-xMnxO: confinement quantique
et interactions de bandes
La théorie k.P est une théorie qui permet de décrire la structure de bande et
les propriétés optiques des héterostructures, mais seulement au voisinage de
centre de zone de Brillouin Γ, c'est-à-dire en k = 0 [2]. La théorie k.P peut
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Chapitre III
51
permettre aussi d’expliquer la non parabolicité des bandes, les splitting
(dégénérescence) de spin…etc.
L’équation de Schrödinger à résoudre est donnée par l’expression
suivante [2]:
p2
( U(r)) n ,k E n ,k nk ( r)
2m
(III.1)
Où Ψn,k(r) sont des fonctions d’onde de Bloch, qui sont d’après le théorème de
Bloch solutions de l’équation de Schrödinger pour un potentiel périodique. Ces
fonctions de Bloch s’écrivent comme suit [2] :
n ,k ( r) Un ,k ( r)e ikr
(III.2)
En posant p i, l’équation (III.1) peut être réécrite de la manière
suivante [3] :
 2 2   2k 2

   k . p 
U(r ) 
U ( r) E n ,k Un ,k (r )
 2m
 n ,k
m
2
m


(III.3)
L'indice n affecté à la fonction d'onde et l'énergie sert à indiquer que les états
considérés appartiennent à une bande n.
Nous obtenons alors la relation suivante [3] :
2 k 2  
( H
 k . p )Un ,k (r) E n ,k Un ,k (r )
2m
m
(III.4)
La partie périodique des fonctions de Bloch (III.2) devient donc les solutions
d’un nouvel hamiltonien [3] :
2 k 2  
Hk .p (H
 k . p)
2m m
(III.5)
Cet hamiltonien k.P (III.5) sera traité comme un hamiltonien non perturbé Ho et
un hamiltonien perturbatif qui contient les termes en k et k 2, c'est-à-dire ces
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52
termes seront traités en théorie des perturbations de sorte que pour un
vecteur d’onde k non nul, les fonctions et les énergies propres pourront être
calculées de façon perturbative [3].
Par la théorie des perturbations au second ordre, nous pouvons obtenir
l’énergie propre suivante :
2


U
p
U

n
,

y
,

2
m
2
2

E1,  K̃
En,k=En,o+ K̃
1 
*
m y n E n ,E y , 

m




(III.6)
En projetant l’hamiltonien Hk.p sur la base (III.12), nous obtenons l'hamiltonien
6 6 total de Luttinger-Kohn de la structure Würtzite suivant la direction (0001),
c’est-à-dire suivant l’axe c comme suit [4] :

H
H
0
0
0 U'1
21 H 23
 11

H21 H22
H23
0
0
 U'2


U'
H23 H
H33
0

0 
(0001) 
23
 3
H

 0
0
0
H11 H21 H 23 U'4


0

H
H
 0
21 H 22
23 U '5
 0

0
H
H23 H33 

23
U'6
(III.7)
Où les éléments de cette matrice sont donnés par [4] :
H 11 1 2  ;
H 22 1 2 ;
H 33  ;
2

H 21 2
A 5 k ' x ik ' y
m


A 1k ' 2z A 2 
k ' 2x k ' 2y 
 ;

2
2
m


D 3 
' zz D 4 

' xx 
' yy  ;
2 D 5 '  ;
2



2
A 3 k ' 2z A 4 k ' 2x k ' 2y ;
m

2


H 23 2
A 6 k ' x ik ' y k ' z D 6 
'  ; D 1
' zz D 2 
' xx 
' yy ;
m

z

'  
' xy i 
' yz ;
z

' 
' xx 2 i 
' xy 
' yy ;  2 3 .
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Où les Ai sont les paramètres des masses effectives de la bande de valence,
similaires aux paramètres de Luttinger, D i les potentiels de déformation pour
les cristaux Würtzite, 1 le champ cristallin, 2 et 3 les interactions spinorbitales des cristaux Würtzite et U'1 , U'2 , U'3 , U' 4 , U'5 , U'6 sont les
états de base de la structure Würtzite suivant une orientation arbitraire [4] :
U'1  1
2
X iY  ;
U'2  1
2
X iY  ;
U'3  Z  ;
(III.8)
U'4  1
2
X iY  ;
U'5  1
2
X iY ;
U'6 Z  .
2.1. Etude k.P de la Bande de conduction
La bande de conduction peut être traitée par un modèle parabolique, et
l'hamiltonien s’écrit alors [4] comme suit :
2

k '2
2
x k 'y
k '2

w ' a w 

HBC ( k ' ) 
 z 1 2 E w
'yy
g a cz
zz ct ' xx 

2  mw
w
m
ez 
 et



(III. 9)
w et m w sont respectivement les masses effectives longitudinales et
Où mez
et
w , a w les potentiels de déformation
transversales de la structure Würtzite, et a cz
ct
de la bande de conduction suivant l’axe c et perpendiculairement à l’axe c,
respectivement.
2.2. Etude k.P de la Bande de valence
L’hamiltonien de la bande de valence des semiconducteurs Würtzite est
caractérisée par un couplage des niveaux 9 , 7 -supérieur et 7 -inférieur [5].
L’équation propre de l’énergie de la bande de valence E au bord de bande est
obtenue à partir de [4] :
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K21
iK 23 
H11 E


H22 E iK23 
 K21
 iK
iK 23 H33 E 
 23

g1 
 
g 2 0

g 
3 
(III.10)
Où les g i sont les fonctions enveloppe.
- Hamiltonien d’échange Hp-d :
Puisque Zn 1-xMnxO est un DMS, alors les impuretés magnétiques de Mn
modifient la structure de bande de ZnO, d’où la nécessité de tenir en compte
d’un nouveau terme qui est l’hamiltonien d’échange [3] :


H ech xNo s . S 6BG s . m
(III.11)
Où 6BG représente l’énergie d’échange moyenne entre les trous lourds (au

point G) alignés antiparallèlement et parallèlement à l’aimantation locale, s le

spin des trous et m la direction unitaire de l’aimantation locale [3].
Ce terme décrit l’interaction d’échange anti-ferromagnétique p-d entre les
trous itinérants et les ions de manganèse localisés dans l’approximation du
champ moléculaire (et du cristal virtuel) [3].
L’hamiltonien de l’hétérostructure peut s’écrire donc comme suit :
Htot = H k.p + Hp-d
(III.12)
2.3. Théorie k.P de la nanostructure à Puits Quantique de ZnO/Zn 1-xMnxO
Ce point est consacré à l'étude k.P des propriétés de bandes de
l'hétérostructure ZnO/Zn 1-xMnx O Würtzite pour les compositions d'alliage
x = 15% et x = 20% en Mn, et en fonction de la largeur du puits Lz :
La figure III . 2 représente la variation des énergies de la bande de conduction
et de la bande de valence en fonction de la largeur du puits Lz et pour une
composition x = 20% en Mn. Cette variation représente en effet, le
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confinement des niveaux d’énergie de la bande de conduction et de la bande
de valence de l’hétérostructure ZnO/Zn0.80Mn0.20O.
Figure III. 2 : variation des énergies de la bande de conduction et de la bande de
valence en fonction de la largeur du puits Lz de l’hétérostructure ZnO/Zn0.80Mn0.20O.
Nous constatons à partir de cette figure que le confinement dans la bande de
conduction est dans la bande de valence diminue en augmentant la largeur du
puits. Cependant nous obtenons un meilleur confinement des porteurs dans la
bande de conduction comparé à celle de la bande de valence.
Dans ce cas nous concluons donc que pour avoir un confinement optimum
des électrons et des trous, nous devons opter pour des largeurs de puits qui
s’étendent de 1nm à 4nm.
La figure III . 3 représente la variation des énergies de la bande de conduction
et de la bande de valence en fonction de la largeur du puits Lz et pour une
composition x = 15% en Mn de l’hétérostructure ZnO/Zn0.85Mn0.15O.
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Figure III. 3 : variation des énergies de la bande de conduction et de la bande de
valence en fonction de la largeur du puits Lz de l’hétérostructure ZnO/Zn0.8 5Mn0.15O.
Nous constatons à partir de cette figure que le confinement dans la bande de
conduction est dans la bande de valence diminue en augmentant la largeur du
puits. Cependant nous obtenons un meilleur confinement des porteurs dans la
bande de conduction comparé à celle de la bande de valence, mais plus faible
par rapport à celui obtenue pour une composition x = 20%.
Nous concluons donc que pour avoir un confinement optimum des électrons et
des trous, nous devons opter pour des largeurs de puits qui s’étendent de 1nm
à 4nm et pour une composition ~20% en Mn.
La figure III. 4 représente les énergies de dispersion des sousbandes de
valence de l'hétérostructure ZnO/Zn1-x MnxO Würtzite en fonction du vecteur
d'onde. Nous remarquons que les sousbandes de valence se localisent près
de 50 meV en centre de zone de Brillouin (k = 0) et qu'en augmentant k
varient lentement ce qui suggère que les masses effectives de la bande de
valence sont importantes.
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Figure III. 4 : variation des énergies de dispersion des sousbandes de valence de
l'hétérostructure ZnO/Zn1-xMnxO Würtzite en fonction du vecteur d'onde.
3. Effet de la polarisation de la nanostructure ZnO/Zn 1-xMnxO
3.1. Propriétés de polarisation des puits quantiques de ZnO/Zn1-xMn xO
La symétrie particulière de la structure cristalline Würtzite de ce type de systèmes à
base d’hétérostructures ZnO/Zn1-xMn xO a d'importantes conséquences sur ses
propriétés de polarisation, car on a l’apparition d’une polarisation spontanée et d’une
polarisation induite piézoélectrique :
- La polarisation spontanée apparaît dans le système en l'absence de toute
contrainte externe, et elle est due à la distribution des densités électroniques autour
des différents atomes, ce qui induit que les barycentres des charges positives et
négatives ne coïncident pas, créant ainsi des dipôles électriques [2].
- La polarisation piézoélectrique qui est une propriété particulière à certains
matériaux, dits matériaux piézoélectriques. Cette polarisation a aussi pour origine la
symétrie du cristal, c'est pourquoi elle apparaît dans la phase Würtzite de ZnO (noncentrosymétrique), et elle se traduit par l’apparition d’une polarisation électrique sous
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Chapitre III
58
l’action d’une contrainte mécanique et l’effet inverse existe aussi, c'est-à-dire une
modification du volume de la maille cristalline lorsqu’on lui applique une polarisation
électrique [2].
La polarisation totale ou résultante est la somme de ces deux polarisations, la
polarisation spontanée (structure à l'équilibre) et la polarisation piézoélectrique, si
contrainte il y a [2] :



P P sp P pz
(III. 13)
3. 2. Propriétés piézoélectriques des nanostructures de ZnO/Zn1-x MnxO
La discontinuité de la polarisation totale à l’interface de l’hétérostructure
ZnO/Zn1-xMn xO induit un plan de charges qui crée à son tour un champ électrique
interne.
Ce champ électrique a pour effet d'incliner les bandes de conduction et de
valence dans les couches et notamment dans le puits quantique [2], montrée
sur la figure III. 5, c'est l'effet Stark :



E 0

E 0
Zn1-xMnxO ZnO Zn1-xMnxO
BC
ZnO
Zn1-xMnxO
BV
f'e(z)
f'h (z)
Zn1-xMnxO
BC
BV
Figure III. 5 : effet Stark dans l’hétérostructure de ZnO/Zn1-xMnxO.
Cet effet Stark a pour effet [2] :
-
Une modification de l'allure du potentiel ;
-
Une séparation spatiale des distributions de charges associées aux
électrons et aux trous ;
-
Un changement du confinement quantique ;
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-
59
Une diminution de l'intégrale de recouvrement des fonctions d'onde des
électrons et des trous ; et donc une localisation des charges.
En plus de l’effet Stark, l’interaction d’échange p-d va aussi modifier la position
des niveaux d’énergie dans l’hétérostructure ZnO/Zn1-xMnxO d’une quantité
proportionnelle à <S z> et à l’intégrale d’échange, montrée sur la figure III. 6,
et donc nous obtenons [6] :
Eéch = - N0 αx <Sz>sz pour la bande de conduction
(III. 14)
Eéch= - N 0 βx <S z>sz pour la bande de valence
(III. 15)
Où αet βsont respectivement les constantes d’échange pour les bandes de
conduction et de valence et N 0 est le nombre de cellules par unité de volume.


E 0
ZnO
Zn1-xMnxO
BC
Zn1-xMnxO
m = +1/2
E1 S = 1/2
HH J = 3/2
LH
SO J = 1/2
m = -1/2
m = -3/2
m = -1/2
m = +1/2
m = +3/2
N0 αx <Sz>s z
N0 βx <S z>sz
BV
Figure III. 6 : effet de l’interaction d’échange dans l’hétérostructure de
ZnO/Zn1-xMnxO.
Cette interaction d’échange a pour effet :
-
Une levée de dégénérescence de spin de Landé ;
-
Une quantification de Landau ;
-
Modifie l'éclatement des trous lourds et trous légers ;
-
Modifie l'anisotropie de la bande de valence ;
-
Modifie les spins des trous (3/2 et 1/2) ;
-
Modifie l'étalement de la fonction d'onde (sa forme).
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Chapitre III
60
4. influence des électrons-d de Mn sur la nanostructure ZnO/Zn1-xMnxO :
magnétisme quantique
L’influence des électrons d de Mn sur les nanostructures ZnO/Zn1-x MnxO
s’illustre par une interaction d’échange anti-ferromagnétique p-d entre le trou
et le moment local de Mn de symétrie d [3].
En effet en augmentant la concentration en dopants de Mn, la fonction d’onde
du trou se délocalise dans l’espace et une phase ferromagnétique peut
s’établir. Les moments locaux des impuretés de manganèse sont alors
couplés à travers les porteurs de type p [3].
Jungwirth et al. a expliqué l’origine de cette phase ferromagnétique. Dans
cette interprétation, les états d↓sont en dessous du niveau de Fermi, alors
que les états d↑vides au-dessus du niveau de Fermi, représenté sur la figure
III. 7 (a) [3].
Dans le cas d’un atome de Mn isolé, l’hybridation entre les orbitales p et d, par
répulsion entre niveaux de même spin, sépare en énergie les états de la
bande de valence de spin ↑et de spin ↓. Il en résulte une interaction antiferromagnétique p-d, montré sur la figure III. 7 (a) [3].
Dans le cas de plusieurs atomes de Mn, il s’agit de déterminer si les porteurs
seront localisés autour de l’impureté (état anti-liant de type d) ou délocalisés
dans la structure cristalline (caractère de type p de la bande de valence),
montré sur la figure III. 7 (b) [3] :
- Pour de faibles concentrations de Mn dans ZnO, la formation de polarons
magnétiques est possible. Le trou reste alors lié à l’impureté et dans ce cas,
on a un recouvrement entre polarons, et une phase ferromagnétique peut
alors s’établir.
- Pour des concentrations plus fortes de Mn, les états accepteurs des ions de
Mn dans le gap de ZnO se recouvrent pour former une bande d’impuretés.
Cette bande peut être assez large pour fusionner avec la bande de valence.
Le comportement métallique est alors souvent expliqué par la délocalisation
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Chapitre III
61
des états électroniques de la bande d’impuretés dans la bande de valence :
l’origine du ferromagnétisme peut alors être décrite par le modèle de Zener.
5
(a) Un atome de Mn isolé (d + trou)
d↑
p↑↓
d↑
(b)
Plusieurs atomes de Mn
d↑
d↑
p↑↓
p↓
p↓
EF
p↑
EF
p↑
d↓
d↓
d↓
Hybridation
d↓
Hybridation
Figure III. 7 : (a) levée de dégénérescence du niveau accepteur de l’atome de Mn isolé
due à l’hybridation entre les orbitales p et d. (b) plusieurs atomes de Mn induit un
niveau de Fermi en dessous de la bande de valence. [3]
5. Composants piézo-spintroniques
5. 1. La jonction Josephson
L’effet Josephson se produit lorsque deux supraconducteurs sont faiblement
couplés (figure III. 8). En effet, le passage d’un courant à travers la couche
isolante par effet tunnel constitue l’effet Josephson [7].
Une
jonction
Josephson
est
constituée
de
deux
semiconducteurs
ferromagnétiques séparés par un isolant ou un semi-conducteur à grand gap
[7].
ψ1(r)=ns1(r)0.5eiφ1(r)
Supra 1
ψ2(r)=ns2(r)0.5eiφ2(r)
Supra 2
Figure III. 8 : représentation schématique d’une jonction Josephson entre deux
supraconducteurs [7].
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Chapitre III
62
Il existe différents types de jonctions Josephson, montrées sur la Figure III. 9,
tels que : SIS, SNS, des pontes fines, des microponts, et des joints de grains
etc [7].
102 Ǻ-204Å
10 Ǻ-20Å
S
I
S
S
1μm
N
S
S
Figure III. 9 : différents types de jonctions Josephson [7].
L’effet Josephson est déterminé par la différence des phases φ1 et φ2 et par
l’énergie de couplage Ej entre les deux supraconducteurs. Nous distinguons
alors deux modes principaux de fonctionnements des jonctions Josephson [7]:
1. La jonction Josephson DC : passage d’un courant supra-continu avec
une valeur critique I c, tension nulle au bornes de la jonction V = 0.
 1 2 const
 Courant supra continu I I c sin 
(III.16)
2. La jonction Josephson AC : passage d’un courant supra-alternatif avec
une tension V au bornes V ≠0 = cste. Où :
j 2eV / 


t 2e V 
(III.17)
1mV  484GHz
Energie de couplage :
E j (I c / 2e) cos 
(III.18)
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Chapitre III
63
Un champ électromagnétique externe peut interagir avec le courant alternatif
supraconducteur dans une jonction Josephson. Des marches équidistantes,
dites marches de Shapiro apparaissent sur la courbe I/V [7].
Les jonctions Josephson présentent une hystérésis prononcée de la courbe
I/V (jonction tunnel) ou sans hystérésis (micropont), montré sur la figure III. 10
[7].
I
I
I0
I0
2Δ/e
V
V
Figure III. 10 : jonction Josephson avec et sans hystérésis de la courbe I/V [7].
Les caractéristiques de la diode Josephson sont représentées sur la
figure III.11 [7]. Cette caractéristique de la diode Josephson présente une
hystérésis [7].
Courant
supraconducteur
Courant
supraconducteur
I0
I0
Figure III. 11 : Caractéristique de la diode Josephson. [7]
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Ferromagnétique 1.
Couche non conductrice (isolant ou
semiconducteur) barrière tunnel.
Ferromagnétique 1.
Substrat.
Figure III. 12: Structure d’une jonction tunnel polarisée en spin. Le courant traversant la
structure dépend de l’alignement parallèle ou anti-parallèle des couches ferromagnétiques, ce
qui affecte sa résistance. [8]
5. 2. spin-LED
Les spin-LEDs (Diodes émettrices de la lumière) sont aussi des composés de
spintronique. Dans ces dispositifs, les porteurs polarisés sont injectés dans la
structure semi-conductrice par un contact ferromagnétique, puis acheminés
vers la zone active où ils se recombinent en photons polarisés, la polarisation
circulaire de ces photons permet de remonter au taux de polarisation des
porteurs injectés [9].
B
Matériau
Magnétique
GaAs dopé n
Boites
quantiques
GaAs dopé p
Barrière Tunnel
Figure III. 13 : principe de fonctionnement d’une spin-LED. [9]
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65
- Le principe de fonctionnement de la spin-LED [9] : les porteurs injectés dans
la spin-LED au travers des contacts magnétiques viennent se recombiner en
émettant des photons dont la polarisation dépend de celle des porteurs de la
manière décrite dans la figure III. 14, ce sont ces règles de sélection qui
permettent de remonter à la polarisation de porteurs injectés.
Bande de conduction
+1/2
-1/2
σ
+
σ
+3/2
+1/2
Trous légers
-1/2
-3/2
Trous lourds
Bande de valence
Figure III. 14 : schéma simplifie des transitions possibles entre les niveaux de
valence et de conduction des boîtes quantiques. [9]
6. Conclusion
Ce chapitre a été consacré en particulier à l’étude k.P de la nanostructure
ZnO/Zn1-xMnx O, et cela en considérant toute une série d’effets, tels que : les
effets de contrainte, de la polarisation et les effets d’interactions d’échange dû
à l’introduction de l’élément magnétique Mn.
A partir des résultats obtenus, nous pouvons conclure que pour avoir un bon
confinement des porteurs, nous devons opter pour des largeurs de puits qui
s’étendent de 1nm à 4nm et avec une composition x ≈ 20% en Mn.
Cependant, cette composition x en Mn ne nous permet pas d’avoir de bons
effets magnétiques, c'est-à-dire elle ne nous permet pas de contrôler le spin,
en plus du fait qu’elle dépasse de loin la limite de solubilité de Mn dans ZnO.
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Chapitre III
66
Tous ces inconvénients, nous amène donc à opter pour une composition x en
Mn intermédiaire qui s’étend de 10% à 15 %.
Pour finir, nous avons également traité quelques propriétés des composants
spintroniques tel que les spin-LEDs, et la diode Josephson.
Références :
[1] Arnaud FOUCHET. Doctorat de l’université de CAEN, Laboratoire CRISMATENSICAEN (2006).
[2] Benharrats. F. Magister de l’Université d’Oran (Es-Sénia), Laboratoire d’Etude des
Matériaux, Optoélectronique & Polymères (2007).
[3] Marc Elsen. Doctorat en sciences de l’université de Paris VI (2007).
[4] Seoung-Hwan Park and Shun-Lien Chuang. J. Appl. Phys. V87, N°1 (1-1-2000).
[5] K.Zitouni, A.Kadri, P.Lefebvre, B.Gil. Superlattices and Microstructures 39, 91-96,
(2006).
[6] Frédéric TEPPE. Doctorat de l’Université de Montpellier II (Sciences et Techniques du
Languedoc) (2003).
[7] Thomas Lehnert, SQUID et Effets Josephson /EPFL (1/2000).
[8] Christophe Bourgognon. Doctorat de l’Université Joseph Fourier - Grenoble 1.
Laboratoire de Spectrométrie Physique CNRS (UMR 55 88).
[9] Pascal Gallo, docteur de l’institut national des sciences appliquées de toulouse. 2006.
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Chapitre IV
67
Chapitre IV :
____
Applications
____
1. Introduction
2. Applications en informatique
2.1. Cryptographie quantique
2.2. Mémoires magnétiques MRAM
3. Applications de la jonction Josephson
4. La supraconductivité
5. Applications médicales
6. Autres applications
7. Conclusion
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Chapitre IV
68
1. Introduction
Dans ce chapitre, nous traitons les différentes applications potentielles et
actuelles de la spintronique à travers les composants piézo-spintroniques à
base de nanostructures semi-magnétiques ZnO/Zn1-xMnxO.
Ces applications couvrent tous les domaines tels que :
- l’informatique (mémoires magnétiques du genre MRAM, TA-RAM, et STTRAM pour les MRM à écriture par champs magnétiques orthogonaux,
Thermally Assisted MRAM, STT-RAM où l’écriture s’effectue uniquement par
un courant polarisé en spin, respectivement).
- la médecine, tels que les instruments médicales pour la détection des
cellules cancéreuses.
- la supraconductivité, en particulier pour les trains à sustentation magnétique.
-
Les
applications
de
la
jonction
Josephson
en
instrumentations
technologiques.
2. Applications en informatique
2.1. Cryptographie quantique
La cryptographie quantique est le domaine qui consiste à encoder les
informations sur un support quantique et ce par l’intrication quantique. Ce
procédé est considéré comme absolument sûr et inviolable aussi pour
l’émetteur que le destinataire qui peut disposer de la clé de décodage [1].
Le principe de la cryptographie quantique réside dans l’incompatibilité de deux
bases différentes d’états de polarisation linéaire Ix> et Ix>, et par convention
nous attribuons la valeur 1 à la polarisation Ix> et 0 à la polarisation Iy>.
A titre d’exemple, on peut choisir xxxxyyyy pour coder le message 11110000.
Admettons que c’est un message confidentiel qui a été envoyé par 1 à 2 via
une lame biréfringente [1].
Ce simple dispositif ne permet pas d’envoyer des informations totalement
sécurisées, car si 3 est l’espion, alors il peut intercepter les photons envoyés
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Chapitre IV
69
par 1, et il peut donc envoyer de fausses informations à 2, sans que 1 et 2 ne
le sachent.
C’est ici qu’entre en jeu la mécanique quantique surtout le principe de
superposition ou intrication [1] : 1 envoie à 2 quatre types de photons, deux
photons sont polarisés suivant OX OY,
↔ ↕les deux autres sont polarisés à
45° OX', OY'. Les photons polarisés suivant OX,OX' codent la valeur 1, et les
photons polarisés suivant OY,OY' codent la valeur 0, de même 2 utilise quatre
analyseurs permettant de prendre les directions verticales, horizontales, et
± 45°.
Les informations dans ce cas sont absolument sécurisées même dans le cas
d’interception par 3. [1]
Le tableau IV.1, représente la transmission de la clé entre 1 et 2.
Tableau IV.1 : Transmission de la clé entre émetteur 1 et récepteur 2
Polariseur
émetteur 1
Séquences
de bits
1
1
1
1
0
0
0
0
1
1
0
1
1
0
0
0
1
1
-
1
-
0
-
0
Analyseur
récepteur 2
Mesures
récepteur 2
Bits
retenus
2. 2. Mémoires magnétiques MRAM
- Jonction tunnel magnétique et M-RAM :
Une Jonction tunnel magnétique (MTJ : Magnetic Tunnel Junction) est
composée de deux couches de semi-conducteurs ferromagnétiques séparées
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70
par une couche très mince d’un semi-conducteur de grande bande interdite
(isolant). [2]
Les électrons peuvent franchir la couche isolante par effet tunnel, car la
probabilité de franchissement dépend du spin de l’électrode ferromagnétique.
La résistance de MTJ dépend de l’orientation relative des aimantations des
électrodes.
Electrodes
Ferromagnétiques
Barrière tunnel
(isolant)
Etat de faible résistance
Etat de forte résistance
Figure IV. 1 : Une jonction tunnel magnétique peut stocker l’information sur l’orientation de sa
couche « mémoire » et sa résistance est différente selon cette orientation. [3]
«bit »lines
M-RAM
«1»
«Word »lines
«0 »
Figure IV. 2: Schéma d’une M-RAM, les jonctions tunnels sont placées aux noeuds d’une
matrice de lignes conductrices. Pour écrire une cellule (retourner l’aimantation de sa couche
mémoire), on envoie des impulsions de courant synchronisées suivant les deux lignes qui
croisent sur cette cellule : la conjonction des deux impulsions est nécessaire pour l’écriture.
Pour la lecture, il est nécessaire d’inclure un transistor d’adressage en série avec chaque
cellule afin de supprimer les circuits parasites. [3]
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Pour les électrodes d’alliages ferromagnétiques classiques (Ni, Co,..) le
changement relatif de résistance entre les orientations parallèles et
antiparallèles des aimantations dépasse 50% à température ambiante, ce
changement de résistance est appelé TMR (Tunnel Magnéto-Résistance).
Le MTJ est le premier composant spintronique en courant vertical (courant
perpendiculaire aux couches). Cette géométrie permet de l’insérer dans des
circuits de très haute densité de la microélectronique.
Il existe déjà trois types de mémoires correspondant à trois types d’écritures,
la première est l’écriture par champ magnétique local (MRAM), le deuxième
est l’écriture thermiquement assisté (TA-MARAM pour Thermally Assisted
MRAM), et le troisième est l’écriture par courant polarisé (STT-RAM pour spin
transfer torque RAM). Dans les trois cas on utilise toujours la jonction tunnel
magnétique (JMT). [4]
Dans la nouvelle génération de MRAM, l’écriture se fait par le biais du courant
polarisé en spin.
MRM à écriture par
champs magnétiques
orthogonaux
TA-MRAM avec combinaison
d’un courant de chauffage (en
pointillés jaunes) et d’un unique
champ magnétique
STT-RAM où l’écriture
s’effectue uniquement par
un courant polarisé en spin.
Figure IV. 3 : schéma de trois types de MRAM. [4]
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En plus de l’évolution des deux éléments principaux du disque dur, Le disque
RAMAC d’IBM comportait 50 disques de 60cm de diamètre pour stocker 5Mo
de données et pesait pas moins d’une tonne! Aujourd’hui, grâce aux progrès
technologiques de la miniaturisation, le facteur de forme s’est réduit à moins
de 2,5cm avec un disque record de Toshiba de 2 cm permettant de stocker
4Go dans 8,5g de technologie (figure IV. 4).
En poussant la technologie à des facteurs de forme aussi petits, c’est tout le
marché des composants nomades que visent les fabricants de disques durs.
[4]
Figure IV. 4 : Disque Toshiba de 2 cm de
diamètre avec une capacité de 4 Go pour un
poids plume de 8,5 g [4]
3. Applications de la jonction Josephson
Les jonctions Josephson sont utilisées dans la fabrication d’appareils de
mesure tels que les voltmètres et les magnétomètres. [5]
Pour le cas des magnétomètres, le courant induit par un champ magnétique
extérieur provoque au niveau d’une jonction un courant alternatif dont la
fréquence varie avec l’intensité de ce dernier. [5]
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73
Le principe de la jonction Josephson permet de construire maintenant des
microprocesseurs dont la fréquence d’horloge dépasse les meilleurs
ordinateurs fabriqués en série. [5]
La propriété des supraconducteurs de type 2 à pouvoir stocker des champs
magnétiques durablement en fait un support de stockage d’informations
binaires ultrarapide et d’une fiabilité jamais égalée. On peut aussi citer des
projets comme un retour informatique pour la communication à haut débit. [5]
4. La supraconductivité
En physique, la lévitation est une technique qui permet de soustraire un objet
à l'action de la pesanteur par l'intermédiaire de différents procédés
électrostatiques et électrodynamiques. [6]
Un supraconducteur en dessous de la température critique repousse les lignes
de champ magnétique d'un aimant que l'on tente d'approcher grâce à des
courants surfaciques qui induisent un champ opposé. [7]
Comme on rapproche des aimants selon leur face identique (nord-nord ou
sud-sud), l'aimant est repoussé au dessus du supraconducteur, la force
magnétique induite compense la force de pesanteur, et l'aimant lévite. [8]
La Maglev lévite grâce à la force de répulsion qui existe entre les aimants
supraconducteurs du train et des bobines conductrices situées dans les rails
de guidage. [7]
Ces aimants sont faits d'un alliage de niobium et de titane. Chacun d'eux est
maintenu à une température constante de -269°C ! Cela permet aux deux
aimants de conserver leur état de supraconducteur, donc de n'opposer aucune
résistance au passage du courant électrique. Les aimants se présentent sous
forme de bobines regroupées par quatre dans un réservoir contenant de
l’hélium liquide. Ces réservoirs, abrités par des bougies, sont situés entre les
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Chapitre IV
74
wagons du Maglev. Pesant chacun 1,5 tonne, ils créent sous le train un champ
magnétique de 4.23Teslat, soit un force de lévitation de 98 kiloNewton.
Figure IV. 5 : Train à sustentation magnétique du
type Transrapid, d’origine allemande. [7]
Vue de détail des aimants pour le
guidage et la propulsion du train.
5. Applications médicales
En médecine il est très important de détecter les cellules cancéreuses bien
avant qu’une tumeur aiguë ne se développe. [9]
Pour cette détection précoce des cellules cancéreuses dans le corps humain,
on utilise la technique suivante :
Un jet d’électrons est dit polarisé si la moyenne de ses spins est orientée dans
la même direction, il y a plusieurs méthodes pour utiliser les spins et les
contrôler.
Les cellules cancéreuses ont un modèle électromagnétique différent comparé
aux cellules normales. Plusieurs types de tumeurs sont plus faciles à traiter si
elles sont détectées de manière précoce. [9]
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Chapitre IV
75
Cependant, plus la tumeur reste inaperçue, plus grande serait la chance que
le cancer ne se propage. Ceci rend le traitement plus difficile.
Si la tumeur développée dans le corps humain est traitée par chirurgie, alors
même une cellule qui reste après cette chirurgie pourrait se développer encore
en tumeur. Afin d'empêcher ceci, une méthode efficace pour détecter les
cellules cancéreuses est nécessaire.
Nous présentons dans cette partie, une nouvelle méthode pour détecter les
cellules cancéreuses après la chirurgie. Cette technique aide à détecter
l'existence de cellules cancéreuses à leurs débuts, et elle peut alors assurer la
prévention du développement ultérieur de la tumeur.
Le spin d'un électron dépend fortement du champ magnétique extérieur. Si un
électron polarisé est placé dans un champ magnétique, son orientation de spin
change et maintient une direction précise. Ce comportement de l'électron joue
a rôle capital dans l'approche présentée dans ce chapitre.
La polarisation de spin des électrons est possible de sorte que les spins de
tous les électrons sont orientés dans une direction particulière. Le spin de
l'électron peut être détecté en utilisant des dispositifs comme des polarimètres.
Le spin de l’électron peut être commandé électriquement juste avec
application d’une petite tension.
 Détection des cellules cancéreuses :
Il est très important que les cellules cancéreuses soient diagnostiquées aux
stades les plus précoces avant qu’elles ne se développent rapidement en
tumeurs aiguës. [9]
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Chapitre IV
76
Une approche innovatrice pour détecter les cellules cancéreuses avec l'aide
de la spintronique qui est présentée ici.
L'installation suivante (figure IV. 6) est employée pour la détection des
cellules cancéreuses dans un corps humain :
-
Source polarisée d'électrons.
-
Détecteur de spin.
-
Champ magnétique.
 Source polarisée d'électrons :
Un faisceau d’électrons serait "polarisé" si leurs spins suivent une direction
spécifique. Il y a plusieurs manières d'utiliser les spins des électrons et à les
commander. Dans notre cas la condition est un faisceau d'électrons polarisés
dans une direction spécifique.
Pour satisfaire à cette exigence, on procède comme suit :
- Une photo-émission de l'affinité négative d'électrons de GaAs.
- Une ionisation chimique d'Hélium optiquement pompé.
- Un filtre de spin d'électrons pompés optiquement, qui est un polariseur
d'électrons plus efficace employant une source ordinaire d'électrons
avec une couche gazeuse de Rb.
Les électrons libres diffusent sous l'action d'un champ électrique par la vapeur
de Rb qui est à spin polarisé dans le pompage optique. Par des collisions
d'échange des pins avec la vapeur de Rb, les électrons libres deviennent
polarisés et sont extraits pour former un faisceau. Pour réduire l'émission du
rayonnement de dépolarisation, le N 2 est employé afin d’éteindre les atomes
excités de Rb pendant le cycle de pompage optique.
 Détecteur de spin :
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Chapitre IV
77
Il y a plusieurs manières par lesquelles les spins des électrons peuvent être
détectés efficacement. La polarisation de spin du faisceau d'électrons peut
être analysée en employant :
- Un polarimètre de Mott.
- Un polarimètre de Compton.
- Un type de polarimètre de Moller.
Les polarimètres typiques de Mott exigent des énergies d'électrons de
~100keV. Mais le polarimètre Mini-Mott emploie des énergies de ~25keV,
exigeant une plus petite conception globale. Le polarimètre Mini-Mott a trois
sections principales : le système de transport d'électrons, la chambre de cible,
et les détecteurs. [9]
La première section dans laquelle les électrons entrent est le système de
transport. Deux ensembles de quatre déflecteurs ont été utilisés en tant que
premier et dernier objectif.
Les électrons sont envoyés ensuite dans la chambre de la cible. La chambre
se compose d’une cible cylindrique dans une poly-hémisphère d'acier
inoxydable. Une matière commune est employée pour des noyaux à hauts-Z
et la cible est en Or. Les noyaux à Bas-Z aident à réduire au minimum la
dispersion non désirée, ainsi l'aluminium a été choisi. Les électrons dispersés
sortent alors de la chambre de cible et sont rassemblés dans les détecteurs.
 Champ magnétique extérieur :
Un champ magnétique externe est requis pendant cette expérience. Le champ
magnétique est appliqué après que la chirurgie soit faite. D'abord, il est
appliqué à une partie inchangée du corps et puis à la partie qui a subi la
chirurgie. On constate déjà que le champ magnétique a pu facilement changer
la polarisation des électrons. La procédure pour faire cette expérience est
comme suit :
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Après la chirurgie et l’ablation de la tumeur, le patient est exposé à un intense
champ magnétique.
Ensuite, le faisceau d'électrons polarisé est appliqué au-dessus de la partie
inchangée et on détermine l'orientation des spins des électrons en utilisant le
polarimètre. Alors le même faisceau polarisé est pointé au-dessus de la partie
affectée du corps et à partir du faisceau reflété, le changement de spin est
déterminé.
Basé sur ces deux valeurs d'orientation de spin, la présence des cellules de
tumeur peut être détectée même si elle est très infime. [9]
Par conséquent, cette méthode est bien adaptée pour la détection.
Le principe détaillé de cette approche innovatrice est donné comme suit :
Polarimètre de Mott
Filtre en spin optique
Figure IV. 6 : procédure de détection des cellules cancéreuses. [9]
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Chapitre IV
79
Quand on applique un champ magnétique, à la partie non affectée du corps
humain, les cellules normales absorbent une énergie magnétique et la
conserve :
Quand les électrons arrivent sur les cellules, l'énergie magnétique absorbée
par les cellules change l'orientation de spin des électrons. Ces électrons
obtenus sont reflétés et détectés par le polarimètre de Mott.
Alors le changement de l'orientation de spin des électrons est mesuré autant
que Sx.
Polarimètre de Mott
Filtre en spin optique
Figure IV. 7 cellules vivantes sous champ magnétique [9]
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80
On applique un champ magnétique externe sur la partie qui a subie la
chirurgie.
Les cellules cancéreuses qui sont présentes dans le cas échéant, absorberont
plus d’énergie magnétique que les cellules normales puisqu'elles diffèrent
dans leur modèle électromagnétique.
Polarimètre de Mott
Filtre en spin optique
Figure IV. 8 absorptions d’énergie magnétique par les cellules cancéreuses [9]
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Polarimètre de Mott
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Filtre en spin optique
Figure IV. 9 cellules subi la chirurgie sous champ magnétique [9]
Ensuite, on applique un faisceau d'électrons polarisé sur la partie qui a subi la
chirurgie. L'énergie magnétique absorbée par la cellule cancéreuse change
l’orientation de spin du faisceau d'électrons. Puisque les cellules cancéreuses
absorbent plus d’énergie magnétique, le changement de l'orientation de spin
provoqué par elles est également plus important. Si aucune cellule
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Chapitre IV
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cancéreuse n'est présente, la quantité de changement est égale au
précédente.
Dans ce cas, le changement de spin est mesuré par le polarimètre en tant que
Sy.
On peut distinguer deux cas :
- Le premier cas :
Si le changement de l’orientation de spin dans la partie inchangée du corps
correspond à celui de la partie qui a subie la chirurgie, c’est-à-dire :
Sx = Sy
Alors, Il n'y a aucune cellule cancéreuse dans la partie qui a subie la chirurgie.
- Le deuxième cas :
Si le changement de l’orientation de spin dans la partie inchangée n'est pas
égal au changement provoqué par la partie qui a subie la chirurgie du corps,
c’est-à-dire :
Sx ≠Sy
Dans ce cas, Il y a quelques cellules cancéreuses dans la partie qui a subie la
chirurgie, et elles n’ont pas complètement étaient enlevées par la chirurgie.
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Chapitre IV
83
6. Autres applications
 Réalisation d’une spin-LED :
On peut citer plusieurs exemples d’injection de spin à partir de DMS. Le
premier a été réalisé à l’université de Würzburg, le deuxième a été réalisé par
Ohno et al, et le troisième par A. Fert et al. [10]
Dans la figure IV.10, le courant polarisé en spin est injecté par le DMS
BeMnZnSe
Aligneur de spin n-AlGaAs i-GaAs
dNM
100nm
p-AlGaAs
p-GaAs
Contact-p
BeMgZnSe
Contact-n
(Be xMnyZn1-x-ySe) dans la LED (GaAs/AlGaAs).
dSM
300nm
100nm
15nm
500nm
300nm
Contact-n
n-BeMgZnSe
n-BeMnZnSe
n-AlGaAs
i-GaAs
p-AlGaAs
p-GaAs
Contact-p
Figure IV. 10: schema d’une spin-LED. [10]
La polarisation de spin est obtenue sous champ magnétique et à basses
températures.
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84
Les électrons polarisés en spin se recombinent avec les trous dans le puits
quantique pour créer des photons polarisés.
 Réalisation d’un capteur de champ magnétique basé sur l’effet tunnel
dépendant du spin :
La dépendance angulaire de l’effet tunnel polarisé en spin peut-être utilisée
pour réaliser un capteur de champ magnétique de haute résolution. En effet,
une configuration croisée des aimantations à l’équilibre peut mener à
l’obtention d’une réponse linéaire et réversible par une jonction tunnel
magnétique. En utilisant un concept original combinant anisotropie de marche
et effet de couplage d’échange unidirectionnel, nous pouvons démontrer
qu’une telle réalisation est possible. Les possibilités d’amélioration d’un tel
capteur ainsi que son futur développement seront discutées. [11]
L'effet tunnel polarisé en spin à température ambiante donne de nouvelles
applications technologiques à base de jonctions tunnel magnétiques (JTM). La
résistance d’une (JTM) dépend de l'orientation relative des aimantations de
chacune des deux électrodes magnétiques. Un capteur magnétique doit
délivrer un fort signal électrique linéaire et réversible. Ces caractéristiques
s’avèrent être nécessaires si l’on désire pouvoir déduire facilement et avec
précision l’amplitude d’un champ magnétique présent au voisinage de la JTM
à partir de la valeur de sa résistance. La solution retenue au laboratoire afin de
linéariser
le
signal
est
d’obtenir
une
configuration
d’aimantations
perpendiculaires en l’absence de champ magnétique. Ainsi, lorsqu’un champ
magnétique est appliqué selon la direction d’aimantation facile de la couche
dure, l’angle entre les deux aimantations est modulé en conséquence. Un
calcul simple montre que dans cette configuration, pour de faibles valeurs du
champ magnétique appliqué, la résistance de la JTM varie linéairement avec
la valeur du champ magnétique. [11]
Mr.K.RAKRAK
Etude de composants Piézo-Spintroniques à base de Nanostructures semi-magnétiques de ZnO/ZnMnO
Magister en mico-opto-électronique,
Dpt de physique,
université d'Oran
2009
Chapitre IV
85
Des jonctions tunnels magnétiques à base de métaux de transition (Mn) ont
été déposées par pulvérisation cathodique sur des substrats de silicium (111)
dont la surface présente une désorientation et par conséquent une distribution
de marches après un traitement thermique approprié. Ces JTMs combinent
deux sources d’anisotropie différentes dans chaque électrode, d’une part en
utilisant, l’anisotropie induite par les marches sur l’électrode inférieure et,
d’autre part, le couplage d’échange unidirectionnel entre l’électrode supérieure
et une couche antiferromagnétique d’ IrMn (figure IV. 2). [11]
Nous montrons qu’une configuration des aimantations perpendiculaires en
champ nul peut être obtenue à température ambiante, cette configuration
permet d’obtenir un fort signal linéaire et réversible, lorsque le champ
magnétique est appliqué selon la direction d’anisotropie unidirectionnel. [11]
Figure IV. 11 : Schéma de principe. Les flèches représentent les directions d’anisotropie de
chacune des électrodes. [11 ]
Une étude de la stabilité en température au voisinage de l’ambiante de ce type
de capteur montre une perte de sensibilité de 6000 ppm.K-1. De plus, des
mesures angulaires ont été effectuées en ayant à l’esprit que la dépendance
angulaire de la magnétorésistance tunnel informe sur le comportement
magnétique de chaque électrode. Ces mesures angulaires ont permis de
mettre en évidence une réponse exceptionnelle de l’aimantation de l’électrode
supérieure, qui est associé à la décroissance de la sensibilité observée
lorsque la température augmente.
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Magister en mico-opto-électronique,
Dpt de physique,
université d'Oran
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Chapitre IV
86
Une série d’échantillons spécialement dédiée à l’étude de ce phénomène a
été élaborée. [11]
Une étude de leurs propriétés magnétiques et structurales a été menée afin de
comprendre l’origine d’un tel comportement. Il a tout d’abord été montré
qu’une perte de la texture (111) était à l’origine de l’altération des propriétés
magnétiques de la bicouche Co/IrMn, cette dernière étant associée à la
présence sous-jacente de la fine couche d’alumine amorphe (barrière tunnel).
Un accroissement la stabilité thermique d’un tel capteur nécessite donc, par
exemple, l’utilisation d’un autre matériau antiferromagnétique moins sensible à
la texture et/ou ayant une température de blocage plus haute. [11]
7. Conclusion :
Dans ce chapitre, nous avons cité quelques applications majeures de la
spintronique, qui va permettre d’offrir des possibilités pour l’amélioration du
fonctionnement de divers instruments électroniques, en particulier dans le
domaine de la cryptographie quantique et de l’informatique, tels que : la
rapidité (processeurs ultrarapides), la capacité de stockage (TA-MARAM pour
Thermally Assisted MRAM), la sensibilité des composants électroniques, ainsi
que
les
instruments
médicales
capables
de
détecter
les
cellules
cancéreuses…etc.
Mr.K.RAKRAK
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Magister en mico-opto-électronique,
Dpt de physique,
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Chapitre IV
87
Références :
[1] pascal gallo, docteur de l’institut national des sciences appliquees de toulouse. 2006.
[2] Peter A. Grünberg, Reviews of Modern Physics, volume 80, October-December 2008.
[3] Albert Fert, Reviews of Modern Physics, volume 80, October-December 2008.
[4] CLEFS CEA - N° 56, P 72- HIVER 2007-2008
[5] http://lema.phys.univ-tours.fr/Materiaux/Supra/Enjeux/Applications.htm.
[6] http://www.dailymotion.com/video/x14cfr_train-a-levitation-magnetique_creation
[7] CLEFS CEA - N° 56, P112- HIVER 2007-2008
[8] http://www2.fsg.ulaval.ca/opus/scphys4/complements/maglev.shtml
[9] M.Harish, N.V.Avinash, Paper presentation On Application Of Spintronics In Medical
Instrumentation department of biomedical engineering, godavari institute of engineering &
technology, Rajahmundry
[10]
Richard
Mattana,
Transport
dépendant
du
spin
dans
des
nanostructures
semiconductrices, thèse présentée pour obtenir le grade de docteur en sciences de l’université
Paris XI Orsay 2003.
[11] H. Jaffrès, D. Lacour, F. Nguyen Van Dau, J. Briatico, F. Petroff, A. Vaurès, Phys. Rev.
B vol. 64, 064427 (2001).
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Conclusion
88
Conclusion générale
________
Dans ce travail de mémoire de Magister, nous avons étudié les propriétés des
composants piézo-spintroniques à base de nanostructures magnétiques II-VI
à grande largeur de bande interdite: ZnO/Zn1-xMn xO.
Nous avons d’abord étudié le concept de la spintronique où l’information ici
est portée par le spin des porteurs, contrairement à l’électronique
conventionnelle où l’information est transportée par la charge de l’électron.
Nous avons ensuite montré l’intérêt des semiconducteurs semi-magnétiques
dilués (DMS) à base de matériaux II-VI pour la réalisation de ces dispositifs.
En effet, les dispositifs spintroniques qui existent jusqu’à maintenant sont
assez compliqués et ne peuvent fonctionner qu’à basses températures à
cause de la faible température de Curie TC des DMS déjà utilisés, ce qui nous
a poussé à choisir le système ZnO/MnO/Zn1-xMn xO car il présente toute une
série de propriétés qui le rend l’un des systèmes les plus prometteurs, tels
que :
-
La phase ferromagnétique à hautes températures de Curie proche de
l’ambiante
-
La grande solubilité de Mn dans ZnO due au rayon ionique similaire
(80pm pour le Mn2+ et 74pm pour Zn2+)
-
L'inclusion de manganèse (Mn) dans ZnO qui n'apporte pas de
porteurs mais seulement un spin 5/2
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Conclusion
-
89
L'origine du ferromagnétisme qui est maintenant bien établie dans ces
systèmes, et résulte du couplage des moments magnétiques de
manganèse aux porteurs délocalisés (de trous)
-
Les propriétés originales de ces systèmes, comme l’effet de
magnétorésistance géantes, en plus de toute une série de propriétés
liées au magnétisme de spin : effets magnéto-optiques, magnétopolarons, magnons, …etc.
La faisabilité de tels composants spintroniques et piézospintroniques peuvent
avoir un grand champ d’applications couvrant des domaines très variés :
-
Les applications en informatique (mémoires magnétiques de genre
MRAM, TA-RAM, STT-RAM, …etc.) ;
-
En instrumentation technologique, en particulier avec les applications
de la jonction Josephson qui est utilisée dans la fabrication d’appareils
de mesures, tels que les voltmètres et les magnétomètres ;
-
Dans le transport ferroviaire, pour la réalisation de trains à sustentation
magnétique qui représentent les trains du futur car ils peuvent atteindre
de grandes vitesses ;
-
En médecine, où ces dispositifs sont introduits dans des instruments
médicales destinés
entre
autres
à
la
détection
de
cellules
cancéreuses ; …
Dans le futur, il serait très intéressant de développer cette étude en essayant
de l’approfondir et en passant à la conception de ces dispositifs.
Mr.K.RAKRAK
Etude de composants Piézo-Spintroniques à base de Nanostructures semi-magnétiques de ZnO/ZnMnO
Magister en mico-opto-électronique, Dpt de physique, université d'Oran
2009
RAKRAK Kaddour
Magister de Physique option: MICRO-OPTO-ELECTRONIQUE
Juin 2009
Intitulé: Etude des composants piézo-spintroniques à base de nanostructures
semimagnétiques ZnO/Znx Mn1-xO.
Résumé : Dans ce travail, nous étudions les propriétés des composants piézospintroniques à base de nanostructures ZnO/ZnxMn1-xO sur le modèle de la diode
Josephson, qui est l’élément de base pour la conception de transistors à effet de champ
de spin spin-FETs et les diodes émettrices de lumière spin-LEDs.
Ce sujet présente un intérêt d’application de pointe dans différents domaines:
 En informatique : mémoires magnétiques (disques dure, clés USB,…….etc.), le
cryptage de données, l’informatique quantique, …etc.
 En supraconduction, tels que : la supraconductivité, les trains à sustentation
magnétique. …etc.
 En instrumentation technologique, tels que dans les appareils de mesures
(magnétomètre, Ampèremètre, voltmètre, …etc).
 En médecine, surtout pour la détection de cellules cancéreuses.
Au chapitre I, nous commençons par une introduction à la spintronique, ensuite nous
décrivons les différents types des semiconducteurs semi-magnétiques dilués (DMS), où
nous présentons en particulier l’intérêt des DMS à base de semiconducteurs II-VI, ainsi
que les différentes interactions magnétiques.
Au chapitre II, nous traitons les différentes propriétés du système ZnO/ZnMnO, et des
hétérostructures à base ZnO/ZnMnO, ainsi que les techniques de croissance (massif et
couches minces).
Au chapitre III, nous considérons la nanostructure ZnO/ZnMnO sur le modèle d’une
diode Josephson à effet tunnel magnétique via le puits quantique de ZnO central pris en
sandwich entre deux barrières de ZnMnO, constituant l’émetteur et le collecteur,
respectivement. Afin de modéliser cette nanostructure de ZnO/ZnMnO, nous utilisons la
théorie k.P qui permet de décrire les propriétés de bandes et de spin en bande de
conduction et en bande de valence et qui permet également d’inclure les autres effets tels
que la contrainte, la polarisation interne et les interactions ferromagnétiques.
Au chapitre IV, nous terminons par les différentes applications potentielles de ces
composants spintroniques à base d’hétérostructures de ZnO/ZnMnO : en informatique, en
médecine, la cryptographie, les communications à hauts débits, …etc.
Mots clés : Piézo-spintronique, nanostructure, semi-magnétiques, ZnO, MnO, ZnMnO.
Post-graduation de Micro-Opto-Electronique,
Laboratoire d’Etude des Matériaux, Optoélectronique et Polymères, LEMOP,
Département de Physique
Faculté des Sciences
Université d’Oran