Lasers infrarouges unipolaires dans les puits quantiques

Les photons dans tous leurs états
Lasers infrarouges unipolaires
dans les puits quantiques
semi-conducteurs
L’utilisation des transitions optiques entre niveaux confinés de la bande de conduction de puits
quantiques semi-conducteurs pour la réalisation de lasers infrarouges (λ>2 µm) a été proposée
dès le début des années 70. L’effet laser a été démontré récemment sous pompage électrique ou
optique de puits quantiques présentant trois niveaux électroniques confinés. Contrairement aux
diodes lasers développées jusqu’alors dans des semi-conducteurs à faible énergie de bande
interdite, ces nouveaux lasers n’impliquent qu’un seul type de porteurs de charge, les électrons
(d’où l’appellation unipolaire), et l’émission peut être accordée dans tout le domaine moyen-
infrarouge simplement en changeant l’épaisseur ou la composition des puits quantiques.
L
es besoins pour la détection
de gaz à l’état de trace ou le
contrôle de la pollution pous-
sent au développement de nouvelles
sources lasers qui émettent dans le
moyen-infrarouge (longueurs d’onde
comprises entre 2 et 20 µm). En
effet, la plupart des molécules
présentent dans cette gamme de
longueurs d’onde des bandes d’ab-
sorption entre niveaux de rotation-
vibration qui constituent une signa-
ture moléculaire. Une chaîne de
détection qui inclut un laser infra-
rouge accordé sur l’espèce chimique
à détecter permet d’effectuer des me-
sures de concentration avec une très
grande sensibilité. Parmi les lasers
qui fonctionnent dans le moyen-
infrarouge, les lasers moléculaires
tels que les lasers à gaz carbonique
sont les plus connus. Cependant, leur
domaine d’émission est limité à une
fenêtre relativement étroite du spec-
tre infrarouge (9-11 µm). Des sour-
ces lasers solides existent aussi. Leur
fonctionnement repose sur la recom-
binaison électron-trou dans des semi-
conducteurs à faible énergie de bande
interdite (alliages III-V, II-VI, sels de
plomb). Ces diodes lasers permettent
de couvrir la gamme de longueur
d’onde jusqu’à ≈20 µm mais leurs
performances se dégradent rapide-
ment à grande longueur d’onde. Leur
fonctionnement reste limité aux
températures cryogéniques et à des
puissances d’émission qui ne dépas-
sent pas la dizaine de microwatts
(k> 10 µm).
L’utilisation de couches minces de
semi-conducteurs pour fabriquer des
lasers infrarouges a été proposée très
tôt. Il a fallu néanmoins attendre le
développement des techniques d’épi-
taxie par jets moléculaires ou par
dépôt chimique de composés organo-
métalliques en phase vapeur au
milieu des années 70 pour être capa-
ble de synthétiser des empilements
de différents matériaux semi-
conducteurs en contrôlant l’épaisseur
des couches déposées avec une pré-
cision voisine de la monocouche ato-
mique. En jouant sur la composition
d’alliages semi-conducteurs lors de
l’épitaxie, on crée artificiellement un
puits de potentiel en bande de
conduction ou de valence. L’arché-
type de ces hétérostructures est le
puits quantique où les porteurs de
charge, électrons ou trous, sont confi-
nés dans une couche extrêmement
fine d’épaisseur nanométrique mais
restent libres de se déplacer dans le
plan des couches. L’énergie du por-
teur s’exprime comme la somme de
son énergie de confinement (quanti-
fiée) suivant la direction de crois-
sance et de son énergie cinétique
(continue) dans le plan des couches.
Cela se traduit par l’apparition de
sous-bandes d’énergie au sein de la
bande de conduction ou de valence
dont la présence modifie radicale-
ment les propriétés optiques et élec-
triques du matériau semi-conducteur
synthétisé. Le matériau à puits quan-
tique devient ainsi actif aux lon-
gueurs d’onde infrarouges qui corres-
pondent à des résonances optiques
entre sous-bandes. Ces résonances
inter-sous-bandes présentent des mo-
ments dipolaires et des forces d’os-
cillateur géantes (cf. Images de la
Physique 1994). Elles sont en outre
facilement accordables en longueur
d’onde en ajustant l’épaisseur et la
composition du puits quantique lors
de l’épitaxie. Ces propriétés favora-
bles ont déjà donné lieu à des appli-
cations remarquables dans le
domaine de l’optique non linéaire ou
de la photodétection infrarouge.
– Institut d’électronique fondamentale,
URA 22 CNRS, Bât. 220, Université
Paris XI, 91405 Orsay Cedex.
30

La force d’oscillateur géante asso-
ciée aux transitions inter-sous-bandes
constitue aussi un atout essentiel pour
un dispositif émetteur de lumière. La
possibilité d’obtenir une émission
infra-rouge entre sous-bandes a été
proposée en 1971 par deux cher-
cheurs russes, Karazinov et Suris.
Expérimentalement, les recherches
ont buté pendant près de vingt ans
sur la difficulté d’observer l’émission
spontanée inter-sous-bandes. La rai-
son principale tient à la durée de vie
très courte des électrons dans les
sous-bandes excitées car ceux-ci se
désexcitent très rapidement vers la
sous-bande fondamentale en inter-
agissant avec les phonons (quantas
de vibration du cristal). Selon l’écart
d’énergie entre sous-bandes, les
modes de vibration des phonons
impliqués sont de type acoustique ou
optique. Les temps caractéristiques
varient alors d’une picoseconde à
quelques centaines de picosecondes
selon que la relaxation s’effectue
par émission de phonons opti-
ques (k<35 µm) ou acoustiques
(k>35 µm). Une autre difficulté
est liée à la grande longueur d’onde
des transitions inter-sous-bandes. En
effet, le temps de vie radiatif des
électrons excités, c’est-à-dire le
temps caractéristique pour émettre un
photon, est de quelques nanosecon-
des pour une émission à la longueur
d’onde de 2 µm et il augmente rapi-
dement avec la longueur d’onde. La
compétition entre les mécanismes de
relaxation radiative et non radiative
est donc très défavorable au proces-
sus d’émission spontanée. Cela se
traduit par une efficacité de lumines-
cence extrêmement faible qui rend il-
lusoire le développement de disposi-
tifs luminescents performants qui
reposent sur l’émission entre sous-
bandes.
Au début des années 90, les
conclusions étaient moins pessimis-
tes sur la possibilité d’atteindre l’in-
version de population et donc l’effet
laser. En effet, pour atteindre l’inver-
sion même avec des temps non radia-
tifs aussi courts, il suffit d’imposer
que la durée de vie des électrons soit
plus longue dans l’état excité que
dans l’état final. Cette condition peut
être satisfaite dans des structures à
puits quantiques multiples bien
conçues pour bénéficier de l’effica-
cité et de la sélectivité du transport
des électrons par effet tunnel réson-
nant (cf. encadré 1). C’est suivant ce
principe qu’une équipe des laboratoi-
res de la Bell a réussi à montrer pour
la première fois en 1994 l’existence
d’une inversion de population entre
sous-bandes sous pompage électri-
que. Ces travaux ont engendré une
nouvelle génération de sources lasers
unipolaires dits à « cascade quanti-
que », où un seul type de porteurs de
charge, les électrons, circulent à tra-
vers toute la structure en émettant un
photon chaque fois qu’ils rencontrent
les puits quantiques actifs. L’émis-
sion laser a été obtenue à des lon-
gueurs d’onde qui varient de 3,4 µm
à 12 µm simplement en ajustant
l’épaisseur des couches. Il est remar-
quable de pouvoir couvrir une telle
gamme de longueurs d’onde avec le
même couple de matériaux puits-
barrière. Les puissances d’émission
vont de quelques dizaines de mil-
liwatts au watt. Autre originalité de
ces lasers, la longueur d’onde
d’émission est peu sensible à la tem-
pérature. Enfin, la température T
0
qui caractérise l’évolution du cou-
rant seuil avec la température,
j=j
0
exp(T/T
0
), est grande, de
l’ordre de 120 K, avec des consé-
quences bénéfiques sur la tempéra-
ture limite de fonctionnement du
laser. Des lasers à cascade quantique
fonctionnent en continu jusqu’à des
températures supérieures à 140 K et
en impulsions jusqu’à la température
ambiante. Aux longueurs d’onde
supérieures à 4 µm, les performan-
ces des lasers à cascade quantique
surpassent déjà celles des diodes la-
sers infrarouges concurrentes fabri-
quées dans des semi-conducteurs à
faible énergie de bande interdite (cf.
encadré 3).
La conception et la fabrication des
lasers à cascade quantique représente
l’état de l’art en termes d’ingénierie
de bandes et de croissance épitaxiale.
Il faut en effet maintenir la sélectivité
du transport des électrons à travers
les multiples périodes de la structure,
ce qui implique la croissance de 600
à 700 couches différentes avec une
précision d’épaisseur voisine de la
monocouche atomique. En 1995,
nous avons proposé un nouveau mé-
canisme d’émission inter-sous-bandes
qui repose non pas sur une injection
électrique, comme dans le cas des
lasers à cascade quantique, mais sur
le pompage optique de puits quanti-
ques couplés. L’intérêt est que l’on
peut grandement simplifier la concep-
tion et la fabrication des échantillons
car le transport des électrons n’est
plus nécessaire. Le prix à payer est
de disposer d’une source extérieure
pour l’excitation optique. Le principe
de fonctionnement s’apparente à ce-
lui d’une fontaine quantique (cf. en-
cadré 2). Il consiste à recycler opti-
quement les électrons entre les trois
sous-bandes de conduction d’un puits
quantique, la transition entre les
sous-bandes d’énergie supérieure
donnant lieu à l’émission infrarouge.
OBSERVATION DE LA LUMINESCENCE
INTER-SOUS-BANDES
Les premières expériences ont
porté sur l’observation de l’émission
spontanée entre sous-bandes sous
pompage optique par un laser infra-
rouge au gaz carbonique. Le rende-
ment de luminescence attendu étant
très faible, le signal de luminescence
infrarouge avait toutes les chances
d’être masqué par le fond de radia-
tion du corps noir ambiant dont
l’émissivité est maximale dans la
bande 8-15 µm. Un système de dé-
tection bolométrique a été mis en
œuvre. Les échantillons épitaxiés par
jets moléculaires dans les laboratoi-
res de Thomson sont constitués de
100 doubles puits quantiques en
GaAs couplés par une fine barrière
(1,7 nm) en Al
0,22
Ga
0,78
As (cf. fi-
gure encadré 2). L’épaisseur diffé-
rente des deux puits (7,5 et 5 nm)
permet de créer artificiellement une
asymétrie dans la structure. Cette
asymétrie est nécessaire pour permet-
tre l’excitation directe des électrons
Les photons dans tous leurs états
31

de la sous-bande fondamentale e
1
vers la sous-bande e
3
, autrement in-
terdite par les règles de sélection. Le
peuplement de la sous-bande fonda-
mentale est assuré par dopage des
barrières qui séparent chaque période
de la structure et transfert des élec-
trons dans les puits. Le spectre
d’émission des puits quantiques à la
température de l’hélium liquide
révèle une résonance à la longueur
d’onde de 14,1 µm qui correspond à
la luminescence inter-sous-bandes
e
3
→e
3
. Le rendement de lumines-
cence est effectivement très faible et
les puissances détectées n’excèdent
pas 3 nanowatts pour une puissance
de pompage optique de 1 watt. La lu-
minescence persiste néanmoins
jusqu’à la température ambiante. Le
changement de température, de 4,2 K
à 300 K, ne s’accompagne que d’un
décalage minime vers le rouge
(≈4 meV) de l’énergie de résonance
alors même que l’énergie de bande
interdite des puits GaAs et des bar-
rières AlGaAs a fortement diminué
(≈90 meV). Ce comportement est
typique des transitions inter-sous-
bandes car leur énergie n’est sensible
qu’à la différence d’énergie de bande
interdite des matériaux qui consti-
tuent les puits et les barrières et non
pas à l’énergie de bande interdite
elle-même. Or cette différence varie
peu pour des matériaux très proches
tels que GaAs et AlGaAs.
ÉMISSION STIMULÉE INTER-SOUS-
BANDES ET AMPLIFICATION OPTIQUE
Les expériences de luminescence
ne permettent pas de conclure sur
l’existence ou non d’une inversion de
Encadré 1
LES LASERS INTER-SOUS-BANDES
À CASCADE QUANTIQUE
La figure montre le profil de bande de conduction d’un laser à
cascade quantique lorsqu’une tension est appliquée aux
bornes du dispositif. La présence de la tension de polarisation
se traduit par une chute de potentiel le long de l’axe de
croissance. La structure du laser comprend environ 25
périodes constituées chacune d’une zone d’injection et d’une
zone active. La zone active consiste en deux puits quantiques
couplés en InGaAs avec des barrières en InAlAs. Elle est
conçue pour présenter trois niveaux d’énergie en bande de
conduction. L’émission se produit du troisième niveau vers le
second. Les zones d’injection sont formées de plusieurs puits
quantiques dont les épaisseurs ont été choisies de façon à
aligner leurs niveaux d’énergie fondamentaux pour une
certaine valeur du champ électrique de polarisation. On
bénéficie alors de l’effet superréseau qui se traduit par
l’apparition de minibandes d’énergie (y compris dans le
continuum) séparées par une bande interdite. Ces zones
d’injection contribuent à l’inversion de population par trois
phénomènes. La zone à gauche de la région active permet
d’injecter sélectivement les électrons dans le niveau supérieur
par effet tunnel résonnant. La zone à droite sert à dépeupler
rapidement les deux niveaux inférieurs vers la période
suivante. Elle contribue aussi à bloquer l’échappement par
effet tunnel vers le continuum des électrons du troisième
niveau grâce à la présence de la minibande interdite.
zone d'injection
Mini-bande
interdite
Axe de croissance
Energie
zone d'injection
zone active
Mini-bande
32

population entre sous-bandes car
celle-ci n’est pas nécessaire au pro-
cessus d’émission spontanée. L’ob-
tention du régime d’inversion de po-
pulation doit se traduire par une
amplification stimulée de l’émission
inter-sous-bandes des puits quanti-
ques. Pour que celle-ci soit significa-
tive, il faut néanmoins que la lon-
gueur de propagation des photons
infrarouges dans la couche active soit
suffisante. Cette condition peut être
réalisée si l’on bénéficie d’une pro-
pagation guidée dans le plan des cou-
ches. Pour ce faire, nous avons conçu
des échantillons qui comprennent une
couche épaisse en Al
0,9
Ga
0,1
As pour
confiner l’émission infrarouge dans
le cœur d’un guide d’onde formé
d’une couche d’indice de
réfraction plus élevé en GaAs dans
laquelle sont insérés les 30 puits
quantiques actifs. La structure dont
l’épaisseur totale est de 11,5 µm a été
épitaxiée par jets moléculaires au labo-
ratoire de Microstructures et Micro-
électronique (L2M) de Bagneux. Les
puits quantiques couplés présentent
trois niveaux d’énergie en bande de
conduction avec une résonance de
phonon optique entre les deux pre-
miers niveaux (cf. encadré 2).
Les expériences ont été menées
avec un laser à électrons libres en
Encadré 2
LES LASERS INTER-SOUS-BANDES
À FONTAINE QUANTIQUE
La structure active du laser inter-sous-bandes à fontaine
quantique est formée de deux puits quantiques en GaAs
d’épaisseur différente couplés par une fine barrière en
AlGaAs. La figure montre le profil de potentiel en bande de
conduction des puits quantiques suivant la direction de
croissance (a) ainsi que la dispersion de l’énergie cinétique
des électrons dans chaque sous-bande en fonction de leur
vecteur d’onde k// dans le plan des couches (b). Sous
pompage optique dans l’infrarouge (a), les électrons de la
sous-bande fondamentale e
1
sont excités dans la troisième
sous-bande e
3
. Cette transition est permise par l’asymétrie de
la structure. L’émission se produit entre les sous-bandes e
3
et
e
2
. Les électrons de la sous-bande e
2
sont ensuite recyclés
dans la sous-bande fondamentale par relaxation non radiative.
Les flèches de la figure (b) représentent différents chemins de
relaxation non radiative permis par conservation de l’énergie
et de l’impulsion. De manière générale, la relaxation d’un
électron entre deux sous-bandes avec émission d’un phonon
optique d’énergie E
LO
s’accompagne d’une perte d’énergie
correspondante et d’un transfert du vecteur d’onde du phonon
q// à l’électron (Dk=
u
q//
u
). L’amplitude du vecteur d’onde
du phonon impliqué dans la relaxation augmente avec la
séparation énergétique entre les deux sous-bandes. Or, le taux
d’interaction électron-phonon varie comme 1/
u
q//
u
2en
première approximation. Une ingénierie des taux d’interaction
électron-phonon est donc possible en imposant judicieusement
la séparation énergétique entre les différentes sous-bandes.
Ainsi, l’épaisseur et la composition des différentes couches
peuvent être ajustées pour que l’écart d’énergie entre les deux
premières sous-bandes soit proche de l’énergie du phonon
optique. Cette situation de résonance conduit à une durée de
vie très courte des électrons dans la sous-bande e
2
,
s21 ≈0,4 ps,car l’amplitude du vecteur d’onde du phonon
impliqué dans la relaxation e2→e1est proche de zéro
(relaxation verticale sur la figure b). En revanche, le temps de
relaxation non radiative est plus long entre les sous-bandes e
3
et e
2
dont l’écart d’énergie est grand devant l’énergie du
phonon optique (s32 ≈1,9 ps). L’inversion de population
entre les sous-bandes e
3
et e
2
est possible car le dépeuplement
de la sous-bande e
2
est plus rapide que la relaxation non
radiative entre les sous-bandes e
3
et e
2
(s21 <s32).
e1
e2
e3
k//
GaAs
Energie
∆k
(b)(a)
AlGaAs
GaAs
Axe de croissance
ELO
ELO
∆k
Les photons dans tous leurs états
33

collaboration avec l’équipe de
CLIO/LURE d’Orsay. Le laser CLIO
délivre des impulsions accordables
dans l’infrarouge dont la durée est
voisine de la picoseconde et dont la
puissance crête peut atteindre 10 à
100 MW. La particularité de ce laser
est la possibilité d’émettre simultané-
ment à deux longueurs d’onde accor-
dables indépendamment, grâce à la
présence dans la cavité de deux on-
duleurs séparés. Dans nos expérien-
ces, le faisceau pompe est accordé à
la longueur d’onde de la résonance
inter-sous-bandes e
1
→e
3
(9,8 µm)
de manière à provoquer l’inversion
de population. Le second faisceau
fortement atténué est accordé au voi-
sinage de la résonance e
3
→e
2
(12,5 µm) afin de sonder l’amplifi-
cation stimulée dans l’échantillon. Le
schéma expérimental repose sur un
interféromètre de Michelson pour
ajuster le retard entre les impulsions
pompe et sonde. Les deux faisceaux
sont ensuite focalisés sur la facette
des échantillons refroidis à la tempé-
rature de l’azote liquide. La figure 1
montre le signal transmis par les
échantillons à la longueur d’onde de
12,5 µm en fonction du retard entre
la pompe et la sonde pour deux lon-
gueurs du guide d’onde. Le signal
s’accroît de manière significative
lorsque le retard diminue et devient
maximal lorsque les deux impulsions
sont simultanées. Cette augmentation
de la transmission des échantillons
est la manifestation du processus
d’amplification stimulée. Le spectre
de gain est résonnant à la longueur
d’onde de la transition inter-sous-
bandes e
3
→e
2
, ce qui confirme
l’origine du processus d’amplifica-
tion stimulée.
Encadré 3
INTÉRÊT DE L’UNIPOLARITÉ
Pour obtenir l’inversion de population dans une diode laser
interbande (bipolaire), il faut peupler la majorité des états du
bas de la bande de conduction et du haut de la bande de
valence. A température ambiante, cela met en jeu une grande
densité de porteurs, notamment parce que la densité d’états en
bande de valence est importante. Ce faisant, on favorise des
mécanismes Auger de relaxation non radiative. Ces
mécanismes de relaxation bande à bande impliquent trois
porteurs de charge. Leur effıcacité est donc proportionnelle au
cube de la densité de porteurs. La présence de plusieurs
bandes de valence (trous lourds, trous légers, spin-orbite)
multiplie le nombre de chemins de relaxation possibles. La
figure illustre l’un des mécanismes les plus effıcaces
impliquant deux électrons et un trou lourd. L’énergie
d’activation est voisine de l’énergie de bande interdite. Son
effıcacité augmente donc exponentiellement avec la longueur
d’onde d’émission. Ce sont ces mécanismes Auger qui
expliquent la faible puissance d’émission et le fonctionnement
limité aux températures cryogéniques des diodes lasers
bipolaires qui émettent à grande longueur d’onde.
Des mécanismes Auger de relaxation non radiative existent
aussi entre deux sous-bandes de conduction mais ils sont
beaucoup moins effıcaces que la relaxation par émission de
phonons. Leur influence est négligeable dans les lasers inter-
sous-bandes car la densité de porteurs au seuil est environ
cent fois plus faible que dans une diode laser interbande. Cela
est une conséquence du caractère unipolaire de la source. En
effet, l’inversion de population d’un laser inter-sous-bandes
est obtenue dès que la densité d’électrons dans la troisième
sous-bande est supérieure à la population thermique de la
seconde sous-bande et l’on sait minimiser celle-ci en ajustant
le dopage des couches. L’autre intérêt des sources unipolaires
est le caractère résonnant de l’émission, conséquence de la
dispersion de même signe des deux sous-bandes (cf. figure
encadré 2). Le gain du laser unipolaire est concentré dans une
bande spectrale étroite, contrairement aux sources bipolaires.
Ceci facilite l’obtention de puissances élevées.
Mécanisme Auger de relaxation non radiative dans un laser interbande
(bipolaire). Sur le diagramme de dispersion de l’énergie, C désigne la
bande de conduction, H et L les bandes de valence de trous lourds et
de trous légers, respectivement. Dans ce processus Auger, un électron
se recombine avec un trou lourd et l’énergie libérée est transférée au
second électron en bande de conclusion.
C
H
L
k
Energie
34