un modèle de couche inhomogène valable dans un large domaine spectral et pour une incidence quelconque

Thin Solid Films, 146 (1987) 145-154
ELECTRONICS AND OPTICS 145
UN MODI~LE DE COUCHE INHOMOGI~NE VALABLE DANS UN LARGE
DOMAINE SPECTRAL ET POUR UNE INCIDENCE QUELCONQUE
J. P. BORGOGNO, P. ROCHE ET G. ALBRAND
Laboratoire d'Optique des Surfaces et des Couches Minces (Unitk associde au CNRS 1120), Ecole
Nationale Supdrieure de Physique de Marseille, Domaine Universitaire de St Jdr6me, 13397 Marseille
Cddex 13 (France)
(Requ le 18 mars 1986; r6vis6 le 12juin 1986; accept6 le 26juin 1986)
R~sume
Les mat6riaux 6vapor.6s par les m6thodes classiques donnent souvent des
couches inhomog6nes. I1 est admis depuis longtemps que le mod61e classique de la
couche homog6ne, isotrope, fi~.ces planes et parall61es ne rend pas correctement
compte des proprigtgs optiques mesur6es.
Nous avons propos6 un mod61e de couche fi gradient d'indice en adjoignant
seulement un param6tre suppl6mentaire au mod61e classique: il en r6sulte, pour
l'incidence normale, un accord presque parfait entre les propri6t6s optiques
obtenues exp6rimentalement et celles qui sont calcul6es.
Nous allons montrer ici que ce mod61e reste parfaitement valable lorsque
calculs et mesures sont effectu6s en incidence oblique pour chacun des 6tats de
polarisation.
Summary
Materials evaporated by classical methods often give inhomogeneous layers. It
has been known for a long time that the classical model of homogeneous, isotropic
layers with plane and parallel sides does not represent the measured optical
properties in a correct way.
We have proposed a layer model with an index gradient by adding only one
parameter to the classical model: as a result, we obtain a nearly perfect agreement
between the optical properties measured and the calculated ones, in normal
incidence.
In this work, we show that this model is also valid when calculations and
measurements are made in oblique incidence, for each state of polarization.
1. INTRODUCTION
Qu'il s'agisse de calculer les propri6t6s spectrales d'un empilement ou de
d6terminer les param6tres d'une monocouche fi partir de mesures optiques, il faut
supposer un mod61e de couche. Le mod61e classique de la lame homog6ne, isotrope,
fi faces planes et parall61es est r6guli6rement employ6 tant dans les programmes
0040-6090/87/$3.50 © Elsevier Sequoia/Printed in The Netherlands

146 J. P. BORGOGNO, P. ROCHE, G. ALBRAND
d'analyse ou de synth6se d'un empilement 1 que dans les m6thodes automatiques de
caract6risation du mat6riau d6pos6 en couches minces 2.
I1 est cependant connu depuis longtemps que ce mod61e est insutiisant pour
expliquer les r6sultats obtenus lors de mesures optiques pr6cises, faites dans un large
domaine spectral et sous une incidence quelconque. Le principal d6faut du mod61e
classique est de supposer, pour chaque longueur d'onde, l'indice de r6fraction
constant dans tout le volume du mat6riau. Dans un premier temps, on a suppos6
l'existence de couches de passage de part et d'autre de la couche principale 3. Des
investigations plus fines, et notamment des mesures in situ, ont permis de mettre en
6vidence une variation continue de I'indice de r6fraction en fonction de l'6paisseur
dbpos6e 4. Aussi, avons-nous d6velopp6 un mod61e de couche ~ gradient d'indice 5.
Nous allons 6tudier la validit6 de ce nouveau mod61e en comparant les mesures et les
calculs des facteurs de transmission T(2) et de r6flexion R(2) d'une monocouche
6clair6e en incidence normale puis en incidence oblique et en lumi6res polaris6es.
D6crivons pr6alablement l'appareillage construit pour ces mesures.
2. MESURE DES FACTEURS DE REFLEXION ET DE TRANSMISSION D'UNE MONOCOUCHE
2.1. Le spectrophotomktre
Nous avons r6alis6 un montage h miroirs constitu6 des 616ments suivants.
(1) Une lampe quartz-iode, 16g6rement sous-volt6e, constitue la source de
lumi6re; son 6mission, modul6e ~ la fr6quence de 450Hz, permet de couvrir le
domaine spectral 300-2000 nm.
(2) Un monochromateur double soustractif filtre ce rayonnement continu.
Chaque monochromateur, de type Czerny-Turner, est muni de r6seaux inter-
changeables. Pour nos mesures nous avons utilis6 des r6seaux grav6s ayant 1200
traits mm- 1 et dont le maximum d'efficacit6 est situ6 au voisinage de 500 nm (Fig. 1).
Les trois fentes sont r6glables et rectilignes; leur hauteur commune est de 6 mm.
Lorsque les deux premieres ont une largeur de 0,1 mm, la bande passante mesur6e
du monochromateur est de 0,5 nm. La fente de sortie, toujours largement ouverte
EFF
go.
CACITE ABSOLUE ( % )
~. POLARISATION P
~ .
POLARISATION S
/
3~0. I
~oo. 5bo. ebo. 7bo.
Longueur d ' onde (nm)
Fig. 1. [email protected] des r6seaux de spectrophotom~tre (d'apr~s Jobin-fvon). Le maximum
d'efficacit6 en lumi6re naturelle correspond ~ 2 B = 500 nm.

MODELE DE COUCHE INHOMOGENE 147
(1 mm), n'intervient pas dans la r6solution spectrale; son r61e est simplement
d'61iminer la lumi6re parasite issue du premier monochromateur et redispers6e par
le second. Sa largeur importante 6vite qu'un 6ventuel d6calage spectral du second
monochromateur par rapport au premier ne provoque une diaphragmation du
faisceau 6mergent.
Les r6seaux sont plac6s sur des platines goniom6triques "Micro-Contr61e"
command6es par des moteurs pas fi pas; un pas correspond fi une rotation de 0,01 °,
c'est-~-dire fi un d6placement de 0,25 nm de la longuer d'onde moyenne du faisceau
6mergent. Chaque platine est munie d'un rep6rage de z6ro m6canique qui permet un
positionnement angulaire automatique. Cette particularit6 est int6ressante ~ la fois
pour l'6talonnage du spectrophotom6tre et pour le positionnement automatique en
longueur d'onde.
(3) Le faisceau issu du monochromateur est rendu quasiparall61e par une
optique dz trois rniroirs corrig6e de l'aberration sph6rique afin d'avoir une bonne
d6finition angulaire du faisceau tombant sur la lame 6tudi6e.
(4) Les r~seaux polarisent fortement la lumi6re qu'ils diffractent (Fig. 1). La
r6ponse fi vide du monochromateur est donc tr6s diff6rente en polarisation s et p, ces
6tats de polarisation 6tant d6finis par rapport ~i l'6chantillon 6tudi6 (Fig. 2). Les
1.0
0.9
0.8
O. 7
D. 6.
0.5.
0.4.
0.3.
0,2.
0.1
no
/ \
/ \
/ \
/ / ~ ~ \ \'~,\
I / \ .._.'\ \
/ /f--, ." ,.,
./ //
f\
'-~ i \
1.0. \ \
\,
no \ \
0.6 ~.
0.0 ,~ =0. =;~ ~ =~ =~ 10~'
(b) LONGUEUR D' ONOE (rim)
Fig. 2. (a) R6ponscs ~ vide du monochromateur cn po]adsations s (--.--) et p (----), et en lumi~rc
naturellc (-----). (b) Quotient des r6ponses en lumi6rcs polads~cs (s/p).
(a) LONGUEUR D'ONDE (nm)

148 J.P. BORGOGNO, P. ROCHE, G. ALBRAND
mesures des facteurs de r6flexion R et de transmission Ten incidence oblique
n6cessitent donc rintroduction d'un polariseur juste avant la lame: c'est un
Glazebrook de section 30 mm × 30 mm, co116 ~ la glyc6rine, ce qui le rend utilisable
jusque dans le proche UV.
(5) Le porte-~chantillon est lui aussi actionn~ en translation par un moteur pas
pas; on obtient ainsi un rep6rage extr~mement pr6cis de la zone que ron d6sire
&udier (un d6placement de 10 ~tm correspond fi un pas). L'angle d'incidence
d'6clairage de l'6chantillon peut ~tre r6g16 fi une valeur quelconque sup6rieure ~ 2 °.
(6) Des photomultiplicateurs (EMI 9659 QB) ou des photodiodes au silicium
(U.V. 100 d'U.D.T.) sont utilis~s comme r~cepteurs. Chaque voie de mesure est reli6e
une d6tection synchrone.
Dans l'ensemble du montage, les deux r6seaux, la lame et les deux r6cepteurs
sont situ6s dans des plans conjugu6s. Or lorsque la longueur d'onde s61ectionn6e par
un monochromateur augmente, l'inclinaison du r6seau augmente et sa largeur
apparente diminue. Afin d'&udier une surface de lame ind6pendante de la longueur
d'onde, un diaphragme conjugu6 des r6seaux est plac6 dans le syst~me d'6clairage du
monochromateur. Sa largeur est telle que les r~seaux de 1200 traits mm -1 ne
produisent aucun vignetage jusqu'fi la longueur d'onde de 1100 nm (longueur
d'onde maximale d'utilisation des cellules au silicium). Ainsi rouverture angulaire
du monochromateur est de 0,10 rad dans le plan horizontal et de 0,17 rad dans le
plan vertical; la surface d'6chantillon 6clair~e est de 4,0 mm × 6,8 mm.
Un ensemble de logiciels adapt6s permet alors la s61ection de la radiation
d6sir6e et il est ais6 de mesurer les rapports de flux transmis et r6fl6chis
respectivement par l'~chantillon trait6 ~ 6tudier et l'6chantillon t6moin. Cette
op6ration est r~alis6e pour un grand nombre de radiations de l'intervalle spectral
utile, r~guli~rement r6parties en nombre d'onde donc en &nergie du rayonnement
incident.
2.21 Les mesures effectuOes
Nous avons choisi un 6chantillon pr6sentant un d6faut d'homog6n6it6 bien
marqu6; il s'agit d'une monocouche d'oxyde de titane. Sur le domaine 400-900 nm
avec un 6chantillonage r6gulier en nombre d'onde nous avons proc6d6 aux trois
s6ries de mesures suivantes: la premi6re, sous incidence normale, montre nettement
la diff6rence de valeurs existant entre les minimums de Rex pet le facteur de r6flexion
du verre nu aux mfimes longueurs d'onde (Fig. 3) (avec une couche homog6ne cette
diff6rence serait nulle); les deux autres mesures ont 6t6 effectu6es pour une incidence
de 45 ° (Fig. 4), dans rair, pour chacun des deux 6tats de polarisation.
L'incertitude absolue sur les mesures de R et de Test estim6e ~t 0,002 sur tout le
domaine spectral.
3. CHOIX DU MODI~LE DE COUCHE
Soit une couche mince homog6ne, isotrope, ~i faces planes et parall61es, d6pos6e
sur un dioptre air-substrat. Lorsque l'indice du mat6riau constituant la couche est
sup6rieur a celui du substrat, le facteur de r6flexion du dioptre trait6 R est sup6rieur
ou 6gal fi celui du dioptre nu R s. Or nos mesures en incidence normale (Fig. 3)

MODf/LE DE COUCHE INHOMOGENE 149
REFLEXION ET TRANSMISSION
1,0
0.8
0.6
0,4
\ .,/ A "'\ ../'" B """""--~_ T
/ \\A / / J----
........... \ ....:/ ..................... .,.,~:... :.:_.,....:/. .......... Rs
o. o ,~o. ~b. ~b. 7~o. ~b. ~o:
Longueur'- d ' onde (on1)
Fig. 3. Relev~ des propri6t6s optiques r6flexion R et transmission T de l'6chantillon-type mesur6 en
incidence normale: R s et T~ repr6sentent celles du support nu. La monocouche d'oxyde de titane a 6t6
choisie en raison de son d6faut marqu6 d'homog6n6it6 6vident dans les domaines spectraux A et B.
REFLE×ION ET
1.0
0.8
0.6
0.4
TRANSMISSION
/'3"~ .... --I-" .-::7 ...........
"o. 2 / ~'- "
400 500 600 700 800 gO0
Longueur d'onde (nm)
Fig. 4. Relev6 des propri6t6s optiques r6flexion R et transmission T du m~me 6chantillon que dans la Fig.
3 6clair6 sous une incidence de 45 ° (dans rair): ---, pour l'6tat s de la polarisation; ..... , pour l'6tat p.
montrent que les minimums de R sont inf6rieurs ~t R set que les maximums de T sont
sup6rieurs ~t T~; le mod61e elassique de couche mince est done inad6quat.
Nous avons d6j~t montr6 s les d6ficiences du module classique qui caract6rise un
mat6riau pris en couche mince ~i l'aide des seuls param6tres n(2) et/<(2). Nous avons
propos6 d'adjoindre seulement un param6tre ~ ce mod61e. A la suite de nombreux
essais, il est apparu particuli6rement int6ressant de prendre en compte la quantit6
An/a().), variation relative de rindice dans l'6paisseur de la couche, ri(2) d6signant la
valeur moyenne de l'indice pour la longueur d'onde consid6r6e et An la diff6rence
An = no--nl
des indices extr6mes: ni 6tant rindice au voisinage du support et n o l'indice au
voisinage de rair.