Transport électronique à l’échelle de la cohérence quantique : du microcircuit à la molécule 10nm 1µm M.Ferrier, R.Deblock ,S. Guéron, B. Reulet, A. Kasumov, H. Bouchiat (LPS Orsay) Corrections quantiques au lois classiques de l’électricité Courants permanents et réponse de conducteurs mésoscopiques isolés Limite du conducteur moléculaire 1D: Nanotubes de carbone Comportement ondulatoire des électrons dans le vide Faisceau cohérent d’électrons Dans un métal? Interférences électroniques dans un « coral quantique » Don Eidler IBM Microscopie par effet tunnel Diffusion des électrons dans un métal désordonné Impureté Environnement Collisions inélastiques λF le Les collisions élastiques ne détruisent pas les interférences ! Régime mésoscopique L < Lφ Echelle de cohérence de phase Lφ>>le q.q. nm (T ordinaire) q.q. microns (T = 0.1K!!) Diffusion d ’une lumière cohérente par un milieu désordonné (speckel optique) De l’atome au solide macroscopique... Macroscopique Atomique L ≈ a0 L >> Lφ 0.5 10-300 100-105 a0 λF Å le Lφ Mésoscopique LΦ ≈ 1µm T ≈ 100 mK L Le flux magnétique: un outil pour jouer sur la phase électronique Webb (1985) 1µm Anneau d’or Φ=ΒS 2 Résista.nce (Ω) 1 Φ0 Différence de phase entre les chemins 1 et 2 Champ magnétique φ1−φ2= 2 π e/h ( A dl – A dl ) = 2 π Φ/Φ0 Φ0 = h/e quantum de flux 1 2 La conductance contient une contribution des interférences G = 1/R ~ | Σ chemins k tk exp ( iφk) |2 = Gclass+ δGint (Φ) α le Magnétoconductance mésoscopique C1 C2 GAB ≈ P AB = |ΣC A(C)|2 P AB = ΣC1 C2 |A(C1)| |A(C2)| exp i ( φ(C1) - φ(C2)) A B En présence d’un champ magnétique: δφ (C1) - δφ (C2) =2π Φ C1 C2 / Φ0 « Empreinte digitale magnétique » Caractéristique d’une configuration particulière des impuretés Empreintes digitales magnétiques mésoscopiques M.Sanquer D.Mailly J.de Physique 1991 Courbes reproductibles de magnétoconductance d’un échantillon mésoscopique pour différentes réalisations de désordre ( obtenues en appliquant un pulse de courant sur l’échantillon) el Ondes électroniques et désordre Impureté Collisions caractérisées par λF le le : libre parcours moyen entre deux chocs - À 2 D et 3D Transport diffusif à l’ échelle L >> le Trajectoires contenant des boucles renversées Par le sens du temps interfèrent constructivement! Localisation faible - A 1D localisation des ondes électroniques pas de diffusion ! |Ψ (x) |2 l loc ≈ l e le Les lois classiques de l’électricité ne sont plus valables A l’échelle de la cohérence de phase! R1 V À l’échelle mésoscopique: V = R I avec R = R1 + R2 R2 I Anneau gravé dans une couche semiconductrice GaAs/GaAlAs G1=1/R1 G1 I G2 V 1µm G2 I = G V avec G = G1 + G2 δG ~ Correction quantique à la conductance G Petite pour: -Nombreux canaux de conduction -Contacts macroscopiques Système isolé? Système 1D? N 1 traj << 1 Effet Aharonov Bohm sur un anneau Isolé Déphasage sur une trajectoire fermée : Φ ∆ϕ = 2πΦ Φ0 Φ : flux magnétique dans la surface de l’anneau Φ0 = h/e : quantum de flux Facteur de phase sur les conditions aux limites périodiques Fonctions d’onde Ψn Energies propres En fonctions periodiques du flux Energie totale : E = Σn occupé En oscille avec le flux Φ Courant permanent Moment magnétique M= -dE/dB =I S Spectre d’un anneau 1D Ondes de Bloch dans un potentiel de période L=2πR Molécules Aromatiques! Courant permanent N=4n+2 Diamagnétisme N=4n Paramagnétisme ~ evF/L Courant permanent dans un anneau désordonné Spectre corrélé Ec=h /τD énergie de Thouless τD=L2/D temps de diffusion autour de l’anneau Courant permanent variable aléatoire I ~ e/τD ~ 1nA Resiste au désordre Ec=h D/L2 Existe dans un anneau de résistance finie Moment magnétique associé : M = =IS ~100 spins mesurable! Mesures ac sur des anneaux isolés Résonateur Supraconducteur 1 mm 12 µm f0= 200-400 MHz Q=2.105 T<1K Pabs capacité inductance f0 2Q ~Im G ~Re G Polarisabilité Electrique + + + I- Eω I I Susceptibilité Magnétique Φω I Mesures sans contacts! Réponse magnétique d’Anneaux d’ Argent résonateur 10 µm anneauanneaux 500 nmd’argent d ’argent 5 µm 2 µm T= 40mK Deblock et al. 2001 Φ0/2 0.4 I (nA) Susceptibilité magnétique : χm=dI/dφ •periodique en Φ0/2 • diamagnetique à bas champ • amplitude : I = 0.3 nA = e/τD 0.2 0.0 -0.2 -0.4 -30 -20 -10 0 10 B (Gauss) 20 30 Influence du couplage avec l’appareil de mesure: Mesures sans contact ! réponse magnétique I εn I Φω Eω Magnétoconductance I Anneaux connectés γ réponse électrique Φ0/2 hω I dissipative Anneaux GaAs couplés à un résonateur f=348.7 MHz T=19 mK -40 -20 non-dissipative 0 B (G) 20 ~Réponse électromagnétique d’une grosse molécule 40 Différences entre systèmes connectés et isolés Molecule •Isolée Spectre discret •Connectée Spectre continu ki > < Transmission (Landauer) G = ∑ tij ≠ 0 2 ij εi kj γ hω * Absorption (Kubo) R ( G )= 0 Basse fréquence Vers la limite du fil quantique 1D Contact atomique: chaine d’atomes Yoshizo et al. 2001 Dekker et al. Nanotubes de carbone Structure atomique cylindrique Structure électronique 2 modes de conduction seulement! Electrons à 1D λ=2π/k Fil de longueur L Fonctions d’onde: ondes planes kn=(2n+1) π/L E (k) = h2k2 /2m EF , kF Niveau de Fermi Electrons à 1D λ=2π/k E (k) = h2k2 /2m EF , kF Fil de longueur L Fonctions d’onde: ondes planes kn=(2n+1) π/L a Niveau de Fermi Réseau périodique: diffracte les ondes el. E2 (k) Gap 2π/a Métal EF E1 (k) Isolant à basse température: EF Pas d’états libres à EF Transport électronique à 1D EF + e V δN(eV) EF =1/2 m vF 2 I EF + e V δE = h vF / L EF L Fil 1D entre deux réservoirs I = [dN/dE] EF ( eV ) δN(eV) [dN/dE] = 2/ δE =2 L / h vF EF ( e vF / L ) i (1 elec) G = I / V = 2 e2 / h =1/RQ quantum de conductance ! Un fil unidimensionnel peut il être conducteur? Localisation par le désordre lloc= le π Instabilités structurales c Ouverture d’un gap au niveau de Fermi! c c c c c c c Répulsion coulombienne Il existe pourtant des fils moléculaires nanomètriques conducteurs ! Nanotubes de carbone! Peuvent transporter des courants de qq µA ! Nanotubes de Carbone graphène Découverts par Ijima (1991) nanotube Fabrication: -Arc électrique -Ablation Laser -Décomposition méthane µm nm Des molÈcules macroscopiques rigides! Nanotube « Armchair » Nanotube de carbone: conducteur unidimensionnel modèle y ÎSeulement 2 modes participent à la conduction x Structure de bande ky=2nπ/ Ly Ny=Ly/ λ F -Pas de transition structurale 0.7 eV - vF ~ 106 m/s Faiblement désordonné EF Libre parcours moyen entre 2 Collisions: le~ 1µm ÎResistance minimum kx Rmin= RQ/2=h/4e2= 6.5 kΩ/tube Comment contacter les nanotubes? Contacts Tunnel Tubes déposés sur de petites électrodes peu invasives Rc>>RQ = h/e2: deviennent isolants à basse température Tans et al. I (V) non linéaire Contacts Ohmiques Tubes soudés sur des grosses électrodes très invasives Rc<<RQ conduisent à basse température Kasumov et al. I (V) est linéaire Ces 2 types de contacts permettent d’explorer des situations physiques différentes Nanotubes sur contacts tunnel Conductance diminue à basse température Signature d’interactions répulsives? - Bockrath et al., Nature (1999) - - - - - - - - - - n(E) Eα Energy Densité d’états tunnel d’un fil 1D avec interactions répulsives G(T) = 1/R(T)~ T 0.3 Les nanotubes sont t’ils isolants à basse température? Nanotubes sur contacts Tunnel R>>RQ: Energie de charge EC= e2/C ~10K T<< EC Blocage de Coulomb e/C +∆E/e Tension (mv) Tans et al., Nature 386 (1997) Spectroscopie des niveaux d’énergie eV ∆E~hvF/2L Soudure des nanotubes de carbone Pulse Laser UV Focalisé Λ=0.3µm, τ=10-8s, P=104W/cm2 A. Kasumov et al. Orsay Grille de microscope électronique Membrane Si3N4 Contacts Metalliques Au-Re, Sn, Au-Ta, Au-Pt... Fente 100*1 µm Resistance d’un nanotube individuel ~10,20 kΩ Nanosoudure des nanotubes de carbone 300 nm Métal (Au, Sn, In…) Si3N4 Membrane Substrat Si Nanotube de carbone suspendu 500 µm 300 µm Caracterisation en Microscopie Electronique en Transmission : Paramètres Structuraux Faisceau de SWNTsuspendu analyse chimique SWNT individuel suspendu Kasumov et al. Nanotubes mono-feuillets individuels Sw1 Soudés 300 nm 1 tube Au1 R(T) ~ T-0.03 to -0.1 ( R(T) ~ -lnT ): Faible dépendance en température Caractéristique courant tension linéaire: pas de blocage de Coulomb Les faisceaux de nanotube Rice Onera distance inter-tube 0.3 nm < < diamètre d’un tube 1.2 nm En moyenne chaque tube a : - 2 tubes métalliques premiers voisins - 12 tubes métalliques second voisins Ecrantage des interactions coulombiennes! LPS Orsay Observation de supraconductivité! Nature du transport électronique dans un faisceau Tubes avec Hélicité différente Sans désordre: transport balistique Pas de transfert inter-tube Corde désordonnée: transport diffusif Transfert inter-tube médié par les impuretés R= RQ/2N *L/le le = libre parcours moyen Supraconductivité dans des faisceaux de nanotube Faisceau de 200 nanotubes sur contacts normaux H=2.5 T Pt2 R(kΩ) 10.0 L=1 µm 300 tubes Tc ~ 0.35K 5.0 H=0 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 T(K) Supraconductivité quasi 1D ! SUPRACONDUCTIVITE Condensation des électrons en paires Fonction d’onde cohérente à N particules: |ΨN| eiΦ paramètre d’ordre Energie caractéristique: ∆~kBTc Longueur caractéristique ξ = hvf/ ∆ >> λf ξ Supraconductivité détruite par les contacts normaux ξ (le plus petit supraconducteur du monde!) 0.52 ξ ξ 0.51 0.50 Pt3 L1=300nm, ξ1/L1=2 ξ/L>1 H=0.01 T Pt1 L2=1.6 µm, ξ2/L2=0.4 ξ/L<1 1.0 0.8 Pt2 H=2.5 T 10.0 ξ ξ/L<1 5.0 0.0 L3=1µm, ξ3/L3=0.3 H=0 0.1 0.3 0.5 T(K) 0.7 0.9 On observe une transition seulement si ξ /L >1 Transport non linéaire et supra 1D 0.2 6 T=135 mK Sauts de phase du paramètre d’ordre V(mV) 0.1 4 3 0.0 ic Sauts hystérétiques dans V=f(I) 2 -0.1 1 -0.2 0 -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 I(µA) dV/dI (k Ω ) Nucléation de zones normales de taille ξ 5 Supraconductivité: mécanisme microscopique -Existence d’une interaction attractive entre électrons médiée par les phonons Polarisation du réseau par un électron Potentiel attractif pour un second électron -Condensation des électrons en paires constituant un état cohérent à 2N particules: +k -k Pourquoi de la supraconductivité dans les nanotubes? •Interactions coulombiennes répulsives fortes dans un tube unique Mais aussi interactions attractives médiées par les phonons! Modes de respiration Modes de compression de basse énergie •Transfert de paires plus favorable que transfert d’électrons •Transition dépend du nombre de tubes dans le faisceau. • Rôle du désordre, peut favoriser la supraconductivité! • Rôle du caractère suspendu Nanotube de carbone: La molécule à tout faire… Physique fondamentale avec les nanotubes de carbone Mais aussi composants électroniques… Transistor à effet de champ Transistor à un électron Transistors à effet Josephson. Antenne Dispositifs électromécaniques Résonateurs ω Vers une électronique moléculaire ? 10nm Dimère de Gd@C82 W W Conductance de l’ordre de e2 / h ! Transport à l’échelle de la cohérence de phase Conductance et Interférences quantiques: Effet du flux magnétique Grande sensibilité à la configuration microscopique du désordre Existence de courants permanents à l’échelle mésoscopique : Influence du couplage appareil de mesure système étudié : Limite du conducteur 1D: Nanotubes de carbone: bons conducteurs à basse température Supraconductivité observée dans des faisceaux (Pour la science numéro spécial décembre 2001, Images de la physique 2003-2004) La supraconductivité des nanotubes est-elle due au caractère suspendu? Modification de la supraconductivité par engluement des tubes 1 ) Echantillon faiblement supraconducteur (40 nanotubes) 2) 3) 4) Dépôt de plexiglass (PMMA) Fente complètement recouverte de PMMA 800 800 4 600 dV/dI(Ω) R(Ω) 600 400 2 1 0 1 3 2 400 3 200 4 200 0.1 T(K) 0.2 -0.09 -0.06 -0.03 0.00 0.03 0.06 0.09 I(µA) Tc et Ic diminuent Expériences de spectroscopie Raman (A.M. Bonnot et al.) ont montré une atténuation des modes de respiration de nanotubes suspendus après dépôt de PMMA. Imagerie STM des fonctions d’onde 1D A V Pointe STM courant tunnel I(z) ~ exp -z I Nanotube z Au Ondes stationnaires |ψ(x)|²=A sin2(2πx/λF) Venema et al., Science (1999) Pour un nanotube armchair : λF= ~ 0.74 nm Quantification de la conductance dans une constriction Si+ GaAlAs GaAs Gaz bidimensionnel d’électrons déplété localement par des grilles électrostatiques E e GaAlAs GaAs Si+ z (Van Wees et al)1988 Ouverture d’un canal de conduction sup. lorsque W > nλF/2