Centres colorés du diamant : source “pratique” de photon unique
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Nanosciences au cœur des technologies convergentes Centres colorés du diamant : source “pratique” de photon unique Vincent Jacques, E Wu, Frédéric Grosshans, François Treussart et Jean-François Roch Laboratoire de Photonique Quantique et Moléculaire, Ecole Normale Supérieure de Cachan [email protected] Merci à Philippe Grangier et Alain Aspect (Laboratoire Charles Fabry, Institut d’Optique) Début XXe siècle: le photon particule de lumière •Einstein (1905). Lumière constituée de quantas, grains élémentaires d’énergie E = hν baptisés « photons » en 1922. • Comment réconcilier le modèle corpusculaire avec les phénomènes ondulatoires de diffraction et d’interférence ? • De Broglie (1925) : dualité onde-corpuscule La lumière est à la fois une onde (capable d’interférer, d’être diffractée) et un ensemble de particules possédant une énergie, une quantité de mouvement… …et de même, les particules comme les électrons se comportent aussi comme des ondes : diffraction, interférences. Comment se représenter cette dualité ? comportement ondulatoire des particules trous d’Young T1 S Particules émise une par une, toutes “dans le même état” : émission à partir d’un même point source, direction aléatoire, énergie déterminée probabilité de détection PD D PD T2 quand on déplace le détecteur PD est modulée si un des deux trous est fermé pas de modulation → PD constant Interprétation: chaque particule est décrite par une onde qui passe par les deux trous et se recombine sur le détecteur PD dépend de la différence des chemins ∆ = ST1 D − ST2 D 3 Comment se représenter cette dualité ? comportement corpusculaire T1 D1 S détection simple P1 détection en coïncidence PC T2 D2 Particules émise une par une, toutes “dans le même état” détection simple P2 D1 et D2 déclenchés aléatoirement taux moyen constant mais pas de coincidences : PC = 0 → anti − corrélation Interprétation: une particule unique passe soit à travers le trou T1, soit à travers le trou T2, pas les deux à la fois. Image classique : une particule unique ne se divise pas. 4 Test du comportement corpusculaire ? Caractère corpusculaire considéré comme «évident» pour électrons, neutrons, atomes, molécules : observation d’effets ondulatoires Lumière très atténuée telle que distance moyenne entre photons grande devant dimension de l’appareil : observation d’effets ondulatoires en lumière très atténuée film Expérience de Taylor (1909) Proceedings of the Cambridge Philosophical Society, 15, 114-115 (1909). fente épingle figure de diffraction Critère de comportement corpusculaire Particule : on attend Philippe Grangier et Alain Aspect - 1986 détection simple PC = 0 Onde : passe par les deux trous à la fois et on attend T1 D1 S T2 D2 P1 != 0 détection en coïncidence PC détection simple P2 != 0 PC != 0 PC <1 Critère de comportement “corspuscule” α = P1 × P2 impulsions atténuées (LED ou laser) → α = 1 ! En accord avec les prédictions de la théorie quantique de la lumière : la lumière très atténuée est décrite comme un état “quasi-classique” (ou état cohérent de Glauber). 6 Sources de photons uniques La théorie quantique de la lumière permet de concevoir des sources de photons uniques pour lesquels un comportement corpusculaire est prédit : α<1 atome isolé excité émet un photon et un seul (e) (g) détection simple T1 D1 T2 D2 P1 != 0 détection en coïncidence PC détection simple P2 != 0 Dans les sources lumineuses classiques (lampe fluorescente, laser, LED, ...) un très grand nombre d’émetteurs sont excités simultanément. Comment isoler un seul atome, ou plus généralement un seul centre émetteur excité ? Première source de photon unique Alain Aspect et Philippe Grangier - 1986 Cascade radiative atomique. dye laser ν1 (551 nm) τ = 5 ns Kr ion laser ν2 (423 nm) Atome unique isolé temporellement : pendant une durée de 5 ns suivant la détection de ν1 un atome unique est pret à émettre un photon et un seul de fréquence ν2. résultat expérimental αmes = 0.18 ± 0.06 α < 1 → anticorrélation comportement corpusculaire Et aujourd’hui ? • On utilise des atomes ou ions refroidis et piégés • Il s’agit cependant de sources complexes à mettre en œuvre • Peut-on imaginer des sources de photon unique plus “pratiques”, (presque) “presse-bouton” ? coups/20 ms isolée etMolécule photons uniques spatialement signal/fond ! 30 20 15 20 10 δt Γ 1 δt ! Γ t 15 5 10 2 5 4 ) !m X( 3 5 6 5 6 7 8 9 ) Y (! m F. De Martini et al., Phys. Rev. Lett. 76, 900 (1996) B. Lounis & W. E. Moerner, Nature 407, 491 (2000) Molécules à T ambiante : Molécules : souplesse d’emploi souplesse• d’emploi, • efficacité élevée efficacité élevée, • mais photodestruction ! Nombre de photons/50 µs Quel émetteur choisir Quelles peut-on applications envisager ? ? 20 excitation à saturation 15 12 8 énergie des impulsions laser d’excitation 5 0 34$5(6$7189":7;64(<;&1$(1 89=+<77<;&17;&(1"55;68":%$71 7><#"&(1%"1("<%%$18$714"6(<5>%$7 Boîtes quantiques d’InAs dans des micro-piliers Nanocristaux de CdSe Spectre d’émission étroit relié à la taille des nanocristaux 10nm 4 0 Ep (pJ) !"#$%#&' !"#$#%&'"#$()%*%+),-"#$.-*/)0%-*"-1#!"#$%#&' mais photoblanchiment (105 à 106 photons à T ambiant) !"#$%# 10 0 100 200 300 400 500 Temps (ms) # '"& '"% '"$ '"# *-./., ' !"& !"% !"$ !"# ! ()! 0.01&+ 21&+ *$1)(/('%+&1#/-2)1$. $)! ))! %)! !"#$%$&'() *&+, !"#$#%&'$(%)*%#+#$, (-&'01&-#$2 ./-"./ ,-$)1""1-4#$,50'%)408%&$-#'$(%&'49"+;<$&)$"%4#$,-$"0$#8 (%""%?,0"-6 Centres colorés NV du diamant "molécule artificielle" parfaitement photostable Centre coloré N-V dans le diamant Centres colorés NV du diamant Collaboration Philippe Grangier (Labo. Charles Fabry, Institut d’Optique) atome d’azote (N) comme impureté associé à Création des centres colorés Azote le(irradiation une lacune (V)N=dans site adjacent de la 800°C) électronique + recuit V= Lacune mailleVcristalline nonraw irradié irradié + annealed N C V Photostable à N température ambiante ! irradiated diamond non recuit 50 !m 50 µm recuit photoluminescence a microcristal microcrystal Photoluminescence of d’un (excitation !=500-550 pause 1.5 s) λexc = 500nm,−temps 550 de nm • Les impuretés d’azote sont naturellement présentes dans du diamant synthétique (type I) • Irradiation électronique permettant de créer les lacunes V dans le cristal + recuit à 800°C Emission des défauts dans le diamant . . . . nair = 1 Limit angle ~ 24.5° Photons are trapped in the NV crystal by internal reflection... Optical aberrations induced ndiamond = 2.4 by the strong mismatch of bulk diamond indexes of refraction ndiamond = 2.4 Nanocristauxde de diamant diamant photoluminescents Nanocristaux photoluminescents Collaboration Thierry Gacoin (Labo. PMC, École Polytechnique)in bulk ? • How to circumvent emission Collaboration Thierry Gacoin (Labo. PMC, École Polytechnique) centres NV émettant abrasive diamond powder Poudre d’abrasion dispersée comme dans l’air dispersed a polymer dans une in solution polymère, puis size selection centrifugation triée en by taille par centrifugation Poudre d’abrasion dispersée Thierry GACOIN (PMC) 40 occurence diamond nanocrystal centres NV émettant !λλ taille < 10size nm with ! comme dans l’air 60 λ occurence taille < 10 nm ! 20 0 60 40 020 taille moyenne=7.2 nm dév. standard= 5.6 nm 7.2 ± 5.6 nm taille moyenne=7.2 nm −15 standard= 10dév. carat5.6!nm 10 20 30 size in(nm) nm taille Détection par microscopie confocale cw or pulsed excitation amant photoluminescents PMC, École Polytechnique) air taille moyenne=7.2 nm dév. standard= 5.6 nm 40 z control e puis ation occurence 60 20 0 0 ON=0.95 silice spectrograph 100 µm signal ! 30 background 10 20 taille (nm) 30 polymère polymer ép.!30 ! 30 nmnm miroir de Bragg Bragg mirror start stop histogram of time delays Thèse de Alexios Beveratos (Institut d’Optique) 13 Interférence avec un photon unique Interferomètre éclairé par une source de photons uniques Orsay 1985 MZ1 (α < 1 observé) ICCD MZ2 V. Jacques et al., Eur. J. Phys D 35, 561 (2005) Dualité onde particule: bizarre! Première expérience T11 Comportement T corpusculaire: SS photon unique passe soit par T1 TT22 soit par T2. Deuxième expérience Comportement ondulatoire: photon unique passe par les deux trous à la fois. T1 D 1 S détection simple DD11 T2 D2 T1 S T2 détection en coïncidence PC détection simple D P1 != 0 P2 != 0 Résultat en D dépend de la différence des chemins ST1 − ST2 Même source, mêmes trous : incompréhensible avec les images classiques d’onde et de corpuscule. Complémentarité de Bohr Il faut choisir la question posée au sytème: “Par quel trou passe le photon ?” OU BIEN “Interférence ?” On ne peut poser les deux questions à la fois. Que se passerait-il si on attendait que l’impulsion lumineuse ait dépassé les trous pour choisir l’appareillage ? « …decide whether to put in the second beamsplitter or take it out at the very last minute. Thus one decides the photon shall have come by one route or by both routes after it has already done its travel. » J. A. Wheeler Delayed-choice experimental set-up Wheeler’s BSout 48 meters Interferometer là d’un générateur qui repose sur un phénomène p alors pas possible de trouver un algorithme qui p contrairement au cas de générateurs pseudo-aléa mathématiques. amplified shotnoise QRNG Noise (mV) 40 0 -40 40 0 -40 VEOM = Vπ 1 1.2 0 2 4 6 8 Time (µs) 10 Ramdom number Random Noise (mV) Measurement random choice VEOM = 0 1.0 0.8 0.6 0.4 0.2 0 !/2 BS' WP EOM Nc D2 BSoutput N1 D1 N2 Figure 8: Géneration de nombres aléatoires à par Le système que nous utilisons est simplement de focalisation et d’une photodiode BPX65. Un c tension bas bruit, mis au point dans le groupe d’O le bruit de photon, permet de couper la compos d’amplifier le bruit de photons (Figure 9). Les c de répétition de 4.2 MHz, soit une impulsion de p impulsions, une électronique rapide effectue la com EOM à zéro et génère un nombre aléatoire 0 ou 1. Afin dans la suite de 0 et de 1 générés par ce système, • If 0 comes out → V =0 “open” configuration ! A(τ ) = • If 0 comes out → VEOM = VπS(t) “closed” configuration Afin de faciliter la procédure de normalisation de τ Dans ce cas, la moyenne de la série de nombres 18 fonction A(τ ) sur sa valeur à τ = 0 : “Space-like” separation single-photon emission τrepτ= rep240 ns τinterfτinterf = 160 ns τsp Input C 48 m 1" " "n "n ck ck lo lo C C Output t n+1 n n-1 Space-like region lo ck "n +1 " x EOM QRNG 0 50 100 Time (ns) 150 200 250 300 350 Time (ns) Choice for photon ''n'' 400 450 Detection gate τd 500 550 Time (ns) 600 Time (ns) EOM switches: the photon is in the interferometer. 19 3.3 Résultats de l’expérience 3.3.1 Interférences en choix retardé. Delayed-choice experiment : results BS1 BD1 λ/2 Pour chacune des positions de la cale piezoelectrique, permettant de varier la différen marche entre les deux bras de l’interféromètre, on sépare les détections obtenues pour l’ sur la position 0 V et celles obtenues lorsque l’EOM est polarisé avec la tension Vπ . On eff l’acquisition pour chacun des points de l’interférogramme durant un temps d’intégration T s. Les résultats obtenus sont représentés sur la figure 13. BS2 BD2 Counts the random choice EOM Single 2000 (a) of the measurement is photon Wollaston source Φ 1500 performed once the 3.3 Résultats de l’expérience Random 1000 3.3.1 Interférences en choix retardé. Trigger CLOCK photon has already choice 0 or 1 ? Pour chacune des positions de la cale piezoelectrique, permettant de varier la différence de marche entre les deux bras de l’interféromètre, on sépare les détections obtenues pour l’EOM 500 flew through BS1 1m 48 m sur la position 0 V et celles obtenues lorsque l’EOM est polarisé avec la tension V . On effectue π l’acquisition pour chacun des points de l’interférogramme durant un temps d’intégration T = 1.9 s. Les résultats obtenus sont représentés sur la figure 13. 1500 1000 10 0 2000 (b) 1500 fringe 1000 500 60 visibility V = 0.94 60 and if 0 comes out... 1000 0 30 40 50 PZT voltage (V) 30 40 50 PZT voltage (V) (b) 1500 500 20 20 2000 500 10 Counts If 1 comes out... (a) Counts Counts 2000 0 0 10 20 30 40 PZT voltage (V) 50 60 equal probability of detection on the two channels Figure 12: Résultats de l’expérience d’interférence en photon unique dans le régime de retardé. (a)-Franges d’interférence obtenues pour l’EOM chargé sur sa tension demi-ond Afin de s’affranchir des problèmes de chromatisme évoqués précédemment, la fluorescenc centres colorés est filtrée sur une largeur de 10 nm, centrée à 670 nm. Après soustractio événements dus aux coups d’obscurité des détecteurs, on mesure un contraste des frang 98% sur chacune des deux voies complémentaires de l’interféromètre. Les coups d’obscurité respectivement de 59 s−1 et 70 s−1 pour les APD 1 (en bleu) et 2 (en rouge). (b)-Lorsqu’au tension est appliquée à l’EOM, les franges d’interférence ne sont plus observées et on obtien déétections équiprobables sur les deux détecteurs. Dans ce cas, chacun des détecteurs est as à un bras de l’interféromètre ce qui correspond à une information complète sur le chemin par le photon. 20 integration time 1.9 s for each acquisition point Results in perfect agreement with Quantum Mechanics 0 Les diamants brilleront-ils dans l'électronique ? 2 enzymatic activity of mitochondria . Apoptosis will also be evaluated by the measuring ex related proteins (Bcl-xl, Fas, and active caspase 3) using immunoblotting after protein resolut Conclusion and perspectives Cellular Binding and Uptake Hela cells will be grown on coverslips in DMEM medium supplemented with 100 units/mL p streptomycin, and 5% foetal calf serum at concentrations to allow 70% confluence in 24 h (i. On the day of experiments, cells will be washed with prewarmed PBS and incubated with p reduced OptiMEM media for 30 minutes before the addition of different amounts of diamo 2 50µg / 6 cm ). Cells will be incubated for various times (75 min to 16 h) at 37°C, washed CNRS > Presse > Journal du CNRS > Le vin dans la tourmente / N°188 Septembre 20 fixed with 4% paraformaldehyde, mounted, and visualized by fluorescent microscopy. Physique des matériaux Presence of nanoparticles will be assessed by fluorescent microscopy under oil immer magnification microscope objectives. Attachment to the cell surface and internalization will b Les diamants brilleront-ils dans l'électronique ? of confocal imaging (TREUSSART, LPQM) with individual images taken along the z-axis at 0.1 images will be combined andleurs deconvoluted reconstruct image of t Au cours de expériences,to des chercheurs a ontthree-dimensional réussi à améliorer la conductiv analysis. Routes processus will be determined usingfaire co-localization methods performed with other à maîtriser pour d'eux les meilleurs des semi-conducteurs. known to be taken up by specific pathways e.g. the endosomal pathway. Ultrastructure localization of diamond nanoparticles will also be studied in fixed cells by Hi THOREL (Armines). These studies will compare the NDs localization using different fixation an to avoid delocalization artefacts. Results will be compared to route determination achieved o convergent results these ultrastructure studies will provide important information regard processes. Individual colour centres in diamond are really “turn-key” single-photon emitters at room temperature All our results have been obtained with unoptimized off-the-shelf diamond material. Developed ultra-pure CVD diamond. Lithographically written defect centres. Remarkable spin properties. Coupling to microcavity or photonic bandgap. Other centres ? Si-V ? Xe ?... Markers with intrinsic T3.2: Vectorization of Biomolecules, Proof of Concept As a proof of concept, the objectives are here to transfer either nucleic acids or bioactive pep the diamond nanoparticles to demonstrate its potential as a versatile vector. Quantum Cryptography T3.2.1 Cell transfection by DNA - Nanovector complexes We will investigate whether the diamond nanoparticle vector enables efficient cytoplasmic nucleic acids i.e. plasmid DNA. Functionalized diamond nanoparticles with amino function BOUDOU and GACOIN. DNA will be coupled using different linkers designed with varying dendrimeric structures to achieve non covalent interactions with charges DNA. This charge help intracellular delivery, as routinely used with DNA and different amine-substituted syste properties of the diamond nanoparticles will allow us to visualize the penetration route, which the other systems used to deliver DNA within a cell. HeLa cells will be grown as described above. FCS concentration will be adjusted to slow when needed. Plasmid DNA will be that coding for EGFP to allow fluorescent quantif efficiency. Plasmid DNA will be amplified in E.coli and purified by resin kits. The concentra À travers hublot help de ce réacteur, on peut observer un diamant will be check before usele with of standard procedure. Nucleic-acids nanovector com synthétique en cours de fabrication 4 grâce à un plasma d'hydrogène et directly to 24-well plate containing ~3 x 10 cells per well in DMEM or RPMI without FCS or c de méthane. S. Godefroy/CNRS (to modulate cell ©division). Cells Photothèque will be plated at least 24 h before transfection, and c transfection, prior GFP fluorescence analyses. Il a tout pour devenir le joyau de l'électronique de demain. Résistant à des tempér Feasibility puissances et capable de répondre à de hautes fréquences, le diamant supplant Preliminary resultssemi-conducteur have been obtained by T90 REUSSART and CURMI en with a complexsont of polyc avec lequel % des composants électronique encor montre DNA facilement ses (pEGFP) faiblesses, was car sa température limite d'utilisation d'en nanoparticles on which plasmid attached. Transfection of HeLaest cells w pour des(Figure applications with a very low efficiency 4). dans des conditions extrêmes, dans l'aéronautique, le spa luminescence for Biology très résistants sont requis. En théorie donc, de tous les semi-conducteurs, le diamant est le meilleur, le plu pour la pratique, c'est une autre histoire. Si les chercheurs savent depuis plu Figure 4 : Preliminary transfect synthétiques, purs et sans défauts de structure – conditions indispensables pour l'é maîtrise de leur conductivité. Une équipe pilotée Jacques Chevallier, direct pEGFPparattached to 100 nm di 1 physique des solides et de cristallogenèse Fluorescence (LPSC) tiendrait pourtant une (gr pi of GFP protein conductivité. Mais tout d'abord, rappelons la technique de la culture du diama on Hofman modulation contrast t enfermé un gaz composé à 99 % d'hydrogène (H 2) et à 1 % de méthane (CH4) e HeLa cells. This work was carrie décomposé par une énergie micro-onde, est réduit en atomes instables et réacti CURMI using microscope conférences et chercheur au laboratoire. Il seand produit alors un miracle de la fac nat C. LAPLACE microscope obje l'état gazeux décomposé vont venir délicatement et dans ); unx40 ordre précis se dépos se cultive, couche par couche, au rythme d'un micromètre par heure, le diamant sy dépôt chimique en phase vapeur, permet en outre d'y introduire les impuretés do Jacques Chevallier. C'est-à-dire ? « Pour réaliser des dispositifs électroniques, conducteur dont la conductivité électrique est établie par des dopants “donneurs” d des dopants “accepteurs” d'électrons (conductivité de type p). » Dans le diamant, F. Treussart (ENS Cachan) Patrick Curmi (INSERM & Univ. Evry) Remerciements INSTITUT UNIVERSITAIRE DE FRANC JOURNÉES SCIENTIFIQUES 2005 EADS CENTRE COMMUN DE RECHER DEPARTEMENT PHYSIQUE DE L’ENVIRONNEMENT DES SYSTEMES et merci pour votre attention !
