Année 2008
THESE DE L’UNIVERSITE DE TOULOUSE
UNIVERSITE PAUL SABATIER – TOULOUSE III
présentée en vue de l’obtention du titre de
Docteur de l’Université de Toulouse
Spécialité : Matériaux et Procédés Plasma
par
ISABELLE SAVIN DE LARCLAUSE
DEPOT ORGANOSILICIE PAR PLASMA FROID BASSE PRESSION ET
PRESSION ATMOSPHERIQUE SUR SUBSTRATS MICROSTRUCTURES
Soutenue le 25 avril 2008 devant un jury composé de :
Président :
M. Pierre Destruel Professeur de l’Université de Toulouse
Directeurs de Thèse :
M. Patrice Raynaud Chargé de recherche CNRS, LAPLACE (Toulouse)
M. Nicolas Gherardi Chargé de recherche CNRS, LAPLACE (Toulouse)
M. Yvan Segui Directeur de Recherche CNRS, LAPLACE (Toulouse)
Rapporteurs :
Mme Agnès Granier Directrice de Recherche CNRS, IMN (Nantes)
M. Christoph Hollenstein Professeur à EPFL, CRPP (Lausanne)
Examinateurs :
Mme Françoise Massines Directrice de Recherche CNRS, PROMES (Perpignan)
M. Christophe Vallée Maître de Conférence de l’Université J. Fourier (Grenoble)
Mme Sylvie Vinsonneau Ingénieur de recherche Essilor
Travaux effectués au Laboratoire Plasma et Conversion d’Energie (LAPLACE) – Université
Paul Sabatier – 118 rte de Narbonne – 31062 Toulouse cedex 9
Remerciements
Les travaux présentés dans ce mémoire ont été effectués au Laboratoire Plasma et Conversion
d’Energie de Toulouse sous la direction de Patrice Raynaud, Nicolas Gherardi, et Yvan Segui. Je les
remercie sincèrement pour leur aide précieuse et indispensable. Merci Patrice pour m’avoir fait
confiance en me confiant cette thèse et pour la liberté que tu m’a laissée dans la conduite de ces
recherches. Merci Yvan pour vos conseils toujours avisés et vos explications lumineuses. Un grand
merci à toi Nicolas pour ton aide et ton soutien au quotidien, tes encouragements, ton accueil au sein
du "groupe PA".
Je souhaite aussi remercier Françoise Massines, directrice de recherche au CNRS, pour m’avoir fait
franchir cette porte entre la PA et la BP, ainsi que pour son aide dans la réalisation de ces travaux.
Je remercie Pierre Destruel, professeur à l’Université P. Sabatier de Toulouse, pour avoir accepté de
présider ce jury. J’adresse également mes remerciements à Mme Granier, directrice de recherche au
CNRS et M. Hollenstein, chercheur à l’Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne, pour m’avoir fait
l’honneur de rapporter ce manuscrit. Je tiens aussi à remercier M.Vallée, maître de conférence à
l’Université J.Fourrier de Grenoble, pour avoir accepter de participer au jury.
Je remercie la société Essilor pour avoir financé ces travaux de recherche ainsi que pour la liberté
qu’ils m’ont laissée dans le traitement du sujet. Un merci plus particulier à Jean-Paul Cano,
ingénieur de recherche chez Essilor, pour la façon dont il a mené cet encadrement, en m’apprenant à
voir les deux facettes de la recherche, académique et industrielle. Merci aussi à Sylvie Vinsonneau,
ingénieur de recherche chez Essilor, pour avoir accepter de participer à ce jury.
Mes remerciements vont aussi à l’ensemble de l’équipe MPP pour tous les conseils et autres idées que
vous avez pu me prodiguer au cours de ces années. Et plus particulièrement à Hubert pour son aide
précieuse sur la modélisation.
Ces travaux n’auraient pu voir le jour sans la contribution des personnels techniques du laboratoire,
Alain, Sébastien, Benoît, je les en remercie donc vivement.
Un grand merci à Ionut Enache, non seulement pour toutes les modélisations sous Fluent présentées
dans cette thèse, mais aussi pour son éclairage sur mes résultats au cours de toutes les discussions
que nous avons pu avoir. Merci pour le temps que tu m’as consacré, malgré ta propre charge de
travail.
Je remercie aussi bien chaleureusement mes collègues de labo, l’ancienne génération (et néanmoins
amis !!), David, Richard, Matthieu, et la nouvelle, Louison, Christian, Maria, Raphaël…. Merci pour
votre soutien, pour toutes ces discussions animées, pour tous ces moments conviviaux si importants
dans la traversée de ces quatre années. Bonne chance pour la suite à vous tous !
J’ai biensûr une pensée pour mes amis qui ont toujours été dans les moments de doute, pour me
remotiver et croire en moi. Merci Marco pour ton soutien indéfectible, pour m’avoir toujours poussée
vers l’avant, afin "d’avoir le choix" comme tu dis. Merci Martine&Martial pour m’avoir toujours
accueillie si chaleureusement au Pyroutet, accueillie et écoutée. Merci Gaëlle pour ton amitié depuis
ces années lycées, beau bout de chemin parcouru depuis ces temps là ! En espérant vous voir, Loïc et
toi, bientôt redescendre dans le Sud !
J’aimerais aussi profiter de cette occasion pour remercier les quelques enseignants rencontrés ou
cours de ma scolarité qui croyait en leur métier et qui ne pensait pas que leur fonction consister juste
à « nous faire entrer des formules dans la tête »…. C’est aussi grâce à vous que je suis arrivée
jusqu’ici, sans quitter le navire avant. Merci.
Je terminerai en remerciant vivement ma famille et en particulier mes parents pour m’avoir permis
d’arriver jusqu’ici, grâce à leur soutien, leur confiance et leurs encouragements. Merci
Merci à tous !
5
SOMMAIRE
Introduction générale_______________________________________________________11
Chapitre 1 : la conformité, définition et bibliographie afférente_____________________17
1 Introduction _____________________________________________________________ 17
2 Les plasmas______________________________________________________________ 17
2.1 Densités caractéristiques_______________________________________________________ 17
2.2 Température Electronique______________________________________________________ 18
2.3 Fréquence d’oscillation________________________________________________________ 19
2.4 Libre parcours moyen _________________________________________________________ 20
2.5 Longueur de Debye___________________________________________________________ 21
2.6 Potentiel Plasma et Potentiel flottant______________________________________________ 21
3 Dépôt par PECVD ________________________________________________________ 22
4 Les dépôts conformes______________________________________________________ 25
4.1 Définition __________________________________________________________________ 25
4.2 Paramètres théoriques influant sur la conformité ____________________________________ 26
5 Point bibliographique______________________________________________________ 31
6 Références Bibliographiques________________________________________________ 39
Chapitre 2 : Procédés utilisés : principes de fonctionnement et dispositifs expérimentaux 45
1 Décharge de Townsend à Pression Atmosphérique _____________________________ 45
1.1 Définitions et caractéristiques des Décharges contrôlées par Barrières Diélectriques (DBD) __ 46
1.2 Décharge de Townsend à la Pression atmosphérique _________________________________ 52
1.3 Dispositif expérimental________________________________________________________ 59
1.4 Caractérisation électrique de la décharge __________________________________________ 64
2 Plasma Multipolaire Microonde excité par Résonance Cyclotronique Electronique
Répartie (PMM-RCER) ________________________________________________________ 67
2.1 Principe de la RCE ___________________________________________________________ 67
2.2 Création du plasma et zones caractéristiques d’un réacteur PMM-RCER _________________ 69
2.3 Dispositif expérimental________________________________________________________ 70
3 Echantillons______________________________________________________________ 73
3.1 Echantillons Silicium _________________________________________________________ 73
3.2 Echantillons polymère_________________________________________________________ 74
4 Caractérisation___________________________________________________________ 75
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