Abahazem Alyen

THESE
En vue de l’obtention du
DOCTORAT DE L’UNIVERSITE DE TOULOUSE
Délivré par l’Université de Toulouse III – Paul Sabatier
Discipline ou spécialité : Ingénierie et Physique des Plasmas de Décharge
Présentée et soutenue par Alyen ABAHAZEM
Le 01 Décembre 2009
Titre :
ETUDES EXPERIMENTALES DES DECHARGES
COURONNE POUR LA DEPOLLUTION DES GAZ
JURY
O. Eichwald
Professeur à l’université de Toulouse, LAPLACE
Président
J F. Loiseau
Professeur à l’université de Pau et des Pays de l’Adour
Rapporteur
A. Rhallabi
Professeur à l’Université de Nantes
Rapporteur
N. Bonifaci
Chargée de recherche au CNRS, Grenoble
Examinateur
H. Piquet
Professeur à l’INP de Toulouse, LAPLACE
Invité
N. Merbahi
Maître de conférences à l’Université de Toulouse, LAPLACE
Directeur de thèse
M. Yousfi
Directeur de recherche au CNRS, LAPLACE
Directeur de thèse
Ecole doctorale : Génie Electrique, Electronique, Télécommunications
Unité de recherche : U.M.R-5213
A mes parents.
A mes frères et sœurs
A toute ma famille.
L’aboutissement de ces travaux de thèse n’a pu s’accomplir qu’à travers la
participation et l’implication d’un certain nombre d’acteurs tout au long de ces
trois années. J’espère n’oublier personne et m’excuse par avance d’une telle
maladresse.
Tout d’abord je remercie sincèrement Mohammed YOUSFI et Nofel
MERBAHI, qui ont su encadrer et diriger ce travail avec beaucoup de
compétences et de sympathie. Sous leurs directions, j’ai pu apprécier leur
rigueur et leur franchise qui ont grandement contribué à la réussite de ce
travail.
Mes remerciements s’adressent également à Jean-Francis LOISEAU et
Ahmed RHALLABI, d’avoir accepté d’être les rapporteurs de mon travail et
d’avoir sacrifié de leurs temps à cet égard. Je remercie également Mme Nelly
BONIFACI, d’avoir accepté d’examiner ce travail. Je tiens aussi à remercier
Olivier EICHWALD pour avoir présidé le jury à cette occasion, je le remercie
également pour toutes les discussions nous avons eu. Hubert PIQUET m’a fait
l’honneur d’avoir assisté en tant que invité à ma soutenance de thèse, je lui en
remercie également.
Je voudrai également remercier toutes les personnes du groupe PRHE avec
qui j’ai collaboré, notamment Olivier EICHWALD, Julien HUNNEL, Alexandre
BEKSTEIN, Olivier DUCASSE et Malika BENHENNI. Je leur suis à jamais
reconnaissant pour ces années que nous avons partagées.
Enfin un grand merci aux thésards de l’équipe, en leur souhaitant une bonne
continuation dans leur travail.
MERCI A TOUS !
Sommaire
SOMMAIRE
INTRODUCTION GENERALE ....................................................... 1
CHAPITRE I : QUELQUES GENERALITES SUR LES PLASMAS NONTHERMIQUES ..................................................................................................................... 5
I. Introduction....................................................................................................................... 5
II. Classification des plasmas .............................................................................................. 6
III. Les sources de plasmas non-thermiques à la pression atmosphérique..................... 7
III-1. Faisceaux d’électrons ........................................................................................................................... 7
III-2. Plasmas micro-ondes............................................................................................................................ 8
III-3. Décharges électriques à la pression atmosphérique ............................................................................. 9
IV. Mécanisme de formation des décharges couronne ................................................... 13
IV-1. Sources des électrons germes............................................................................................................. 13
IV-2. Le mécanisme de streamer ................................................................................................................. 14
V. CONCLUSION.............................................................................................................. 20
CHAPITRE
II
:
DIPOSITIF
EXPERIMENTAL,
MESURES
ELECTRIQUES ET OPTIQUES ....................................................................................... 23
I. Introduction..................................................................................................................... 23
Sommaire
II. Dispositif expérimental ................................................................................................. 23
II-1. Réacteur............................................................................................................................................... 24
II-2. Système de pompage et de remplissage............................................................................................... 27
III. Alimentation électrique de la décharge ..................................................................... 28
III-1. Alimentation continue ........................................................................................................................ 28
III-2. Alimentation impulsionnelle .............................................................................................................. 29
IV. Diagnostics et mesures électriques ............................................................................. 30
V. Diagnostics optiques ...................................................................................................... 31
V-1. Imagerie de la décharge par la caméra ICCD...................................................................................... 31
V-2. Analyse spectroscopique ..................................................................................................................... 34
VI. Conclusion .................................................................................................................... 37
CHAPITRE III : ETUDE ELECTRIQUE ET SPECTROSCOPIQUE DE LA
DECHARGE COURONNE DANS L’AIR......................................................................... 39
I. Introduction..................................................................................................................... 39
II. Etude électrique de la décharge couronne dans une configuration pointe-plan à la
pression atmosphérique ..................................................................................................... 40
II-1. Etude paramétrique de la décharge couronne en régime de tension continue ..................................... 41
II-2. Etude électrique de la décharge couronne en régime de tension impulsionnelle................................. 46
II-3. Bilan comparatif entre les deux régimes : continu et impulsionnel..................................................... 69
III. Etude spectroscopique de la décharge couronne dans une configuration pointeplan ...................................................................................................................................... 71
III-1. Généralités ......................................................................................................................................... 71
III-2. Emission du second système positif (C3πu – B3πg) et du premier système négatif de l’azote (B2Σ+u –
X2Σ+g) .......................................................................................................................................................... 73
IV. CONCLUSION ............................................................................................................ 81
CHAPITRE IV : ETUDE ELECTRIQUE ET SPECTROSCOPIQUE DE LA
DECHARGE COURONNE DANS L’AZOTE................................................................... 83
I. Introduction..................................................................................................................... 83
II. Etude électrique de la decharge couronne dans une
configuration pointe – plan 84
II-1. Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée sur le courant maximum............. 89
II-2. Influence des paramètres caractéristiques de la tension impulsionnelle sur le courant maximum ...... 91
II-3. Calcul de la vitesse moyenne des premiers streamers ......................................................................... 93
II-4. Influence des paramètres opératoires sur le courant moyen de la décharge ........................................ 96
Sommaire
II-5. Bilan comparatif dans le cas de l'air et de l'azote en régime impulsionnel ........................................ 100
III. Etude spectroscopique de la decharge couronne dans une configuration pointe –
plan dans l’azote ............................................................................................................... 102
III-1. Généralités ....................................................................................................................................... 102
III-2. Spectre d’émission ........................................................................................................................... 102
III-3. Discussion ........................................................................................................................................ 108
IV. Conclusion .................................................................................................................. 114
CHAPITRE V : ETUDE ELECTRIQUE DES DECHARGES COURONNE
MULTI-POINTES............................................................................................................. 115
I. Introduction................................................................................................................... 115
II. Influence des paramètres opératoires sur le courant............................................... 116
III. Variation de la vitesse de propagation des streamers ............................................ 123
IV. Conclusion .................................................................................................................. 125
CONCLUSION GENERALE ........................................................... 127
REFERENCES ................................................................................................................. 133
INTRODUCTION GENERALE
Introduction générale
INTRODUCTION GENERALE
De nos jours, la pollution de l’air atmosphérique est devenue un enjeu environnemental
majeur en raison de la croissance rapide du développement industriel et technologique qui
nécessite une consommation énergétique importante. Dans le cas des énergies fossiles, cela
entraînent nécessairement une augmentation des rejets par l’industrie, l’automobile, l’habitat,
etc. des polluants gazeux dans l’atmosphère comme les composés organiques volatils (COV)
ainsi que divers oxydes (NOx, SOx, ozone, etc.). Ces polluants gazeux sont particulièrement
suivis en raison de leur impact écologique (pluies acides, réchauffement climatique,
destruction de la couche d'ozone) et leur toxicité (certains COV ont des effets mutagènes
tandis que certains oxydes sont responsables de complications respiratoires et oculaires).
Pour apporter des réponses qui soient à la hauteur de cet enjeu environnemental, il est
clair qu’il faut multiplier les actions qui doivent donc être menées parallèlement sur plusieurs
fronts. On peut évoquer des actions notamment pour trouver des énergies alternatives mais
aussi pour augmenter les rendements des moteurs thermiques afin d’économiser l’énergie et
donc limiter indirectement les rejets. On peut également entreprendre des actions en aval pour
développer ou améliorer de nouvelles technologies efficaces pour dépolluer les rejets et les
gaz d’échappement. Parmi ces technologies, on peut citer celles basées sur les plasmas
réactifs hors équilibre générés par des décharges électriques dans l'air à la pression
atmosphérique qui utilisent les espèces actives pour neutraliser ou transformer les oxydes
toxiques. Ce type de plasma (source abondante d’espèces actives ne nécessitant pas
nécessairement de conditionnement de gaz) présente actuellement beaucoup d'intérêt pas
uniquement pour les applications environnementales (dépollution des gaz d’échappement) qui
ont motivées notre étude mais aussi pour un large éventail d'autres applications industrielles
(traitement de surface, dépôt de nano-films, etc.) et biomédicales (décontamination,
biomatériaux et plasma pour la médecine).
Les plasmas réactifs hors équilibre à la pression atmosphérique susceptibles d’être utilisés
pour la dépollution des gaz sont généralement générés par une décharge impulsionnelle
(décharge couronne, décharge à barrières diélectriques, etc.). Ces décharges électriques,
1
Introduction générale
constituent un milieu chimiquement très actif où l’énergie électrique est transférée d’abord
aux électrons qui excitent, dissocient et ionisent les molécules du gaz qui reste pratiquement à
la température ambiante ce qui nécessite en pratique une faible consommation énergétique car
les ions (gros consommateurs d’énergie et capables de chauffer le gaz jusqu’à provoquer son
claquage) ne sont quasiment pas accélérés pendant le développement de la décharge couronne
ou à barrières diélectriques. Dans le cadre de cette thèse, nous avons opté d’étudier les
réacteurs plasmas générés par décharges couronne en raison en particulier de leurs aptitudes à
traiter les grands volumes gazeux avec des séparations inter électrodes pouvant atteindre
plusieurs cm contrairement au cas des réacteurs DBD.
Bien que la communauté scientifique se soit emparée depuis plus d’une dizaine d’année
de la problématique de la dépollution de l’air par plasmas réactifs hors équilibre en utilisant
en particulier des réacteurs corona, des questions importantes restent encore sans réponses.
Une des questions majeures concerne l’augmentation de l’efficacité de production des espèces
actives (radicaux, certains états excités et ionisés, etc.) au moindre coût énergétique. En effet,
le plasma étudié étant inhomogène (composé de nombreux filaments lumineux ou streamers
de diamètre de l’ordre de 100 µm se propageant à grande vitesse de l’anode vers la cathode
dans le cas d’une polarité positive), l’accès à des informations qualitatives sur les espèces
actives est très difficiles en raison de cette évolution de la décharge très localisée et transitoire
(échelle de temps quelques dizaines de ns).
Pour ces raisons, nous avons fait le choix dans notre groupe de recherche (groupe PRHE
du LAPLACE) de développer un dispositif expérimental sur un réacteur corona à la pression
atmosphérique dans des conditions opératoires pouvant être simulées à l’aide de nos codes de
modélisation de l’électro-dynamique de la décharge en des temps de calcul raisonnables. Cela
permet d’accéder par des calculs validés expérimentalement à l’évolution spatio-temporelle
des espèces actives générées dans les canaux ionisés et ensuite de contribuer à apporter des
réponses pour optimiser l’efficacité de production des espèces actives dans ce type de réacteur
de plasma hors équilibre. Ce travail a déjà commencé dans le cadre du projet ACI « Plasma
DeNOx » et a fait l’objet de deux thèses (la thèse sur l’étude expérimentale de D. Dubois [Du1] et la thèse sur la modélisation d’O. Ducasse [Du-3]) et a continué dans le cadre de cette
thèse avec comme objectifs la compréhension électrique et optique du comportement et du
développement de la décharge sous deux régimes de tension différents (DC et impulsionnel)
dans le cas de l’air synthétique et de l’azote pur.
En fait, le premier objectif de ce travail se rapporte à la poursuite des travaux engagés
dans le cadre du projet « Plasma DeNOx » en paramétrant plus précisément le mode
2
Introduction générale
impulsionnel de fonctionnement du réacteur (niveau de tension, fréquence de l’impulsion de
la tension, largeur de l’impulsion de la tension) dans le cas de l’air synthétique et l’azote pur.
L’analyse par spectroscopie d’émission du rayonnement émis par le réacteur corona (en phase
décharge et post-décharge) fait également partie de cette étude dans une gamme de longueur
d’ondes allant de 200 nm jusqu’à 500 nm afin de contribuer à l’identification des principales
espèces excitées présentes dans le milieu gazeux.
Le second objectif consiste en la mise au point d’un réacteur de laboratoire multi-pointesplan, alimenté en régime de tension impulsionnelle pour générer des espèces actives avec plus
d’efficacité. L’étude paramétrique du réacteur s’effectue en faisant varier le nombre de
pointes installées dans le réacteur, la distance inter-électrodes et la tension appliquée à
l’anode.
Le manuscrit est structuré en cinq chapitres.
Le premier chapitre est consacré à des considérations générales sur les plasmas froids non
thermiques et leurs applications à la dépollution des gaz. Dans ce chapitre, nous donnons une
classification des différents plasmas en distinguant les caractéristiques de chaque type de
plasma. Nous décrivons ensuite les différentes sources des plasmas non-thermiques à la
pression atmosphérique. Enfin, nous évoquons les différents mécanismes physiques impliqués
dans les phases d’initiation, de développement et de propagation des décharges de type
couronne positive qui sont ensuite étudiées dans ce travail.
Le deuxième chapitre décrit le dispositif expérimental utilisé dans cette étude pour
analyser et caractériser la décharge couronne positive à la pression atmosphérique.
L’alimentation électrique du réacteur corona et les diagnostics électriques utilisés pour
l’analyse de la décharge couronne sont également détaillés. Nous décrivons ensuite le
dispositif d’imagerie CCD ainsi que les diagnostics optiques utilisés pour analyser certains
spectres d’émission de la décharge.
Le troisième chapitre est consacré à l’étude électrique et spectroscopique de la décharge
couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, dans une configuration
d’électrodes pointe-plan, dans le cas de deux régimes de tension (tension continue et tension
impulsionnelle). L’étude électrique porte sur la variation de la distance inter-électrodes, la
tension appliquée, la fréquence et la largeur d’impulsion de la tension appliquée, tendis que,
l’étude spectroscopique a été effectuée dans le cas des deux régimes de tension appliquée,
pour pouvoir identifier certaines espèces présentes dans le milieu gazeux.
Dans le quatrième chapitre, nous effectuons une étude électrique et spectroscopique
similaire à celle du troisième chapitre mais cette fois ci dans le cas de l’azote pur à la pression
3
Introduction générale
atmosphérique, en régime de tension impulsionnel, dans une configuration d’électrodes
pointe-plan.
Le dernier chapitre (chapitre V), est consacré à une étude électrique paramétrique d’un
réacteur corona avec une configuration d’électrodes multi pointes-plan dans l’air synthétique
à la pression atmosphérique, dans le cas d’un régime de tension impulsionnelle. Dans le cas
de ces travaux préliminaires prévus pour étudier des réacteurs susceptibles d’avoir une
meilleure production d’espèces actives, une analyse comparative est effectuée en augmentant
progressivement le nombre de pointes en considérant successivement des configurations à une
pointe, deux pointes, quatre pointes et six pointes anodiques.
4
CHAPITRE I
QUELQUES GENERALITES SUR LES PLASMAS
NON-THERMIQUES
Quelques Généralités sur les plasmas non-thermiques
CHAPITRE I :
QUELQUES
GENERALITES
SUR
LES
PLASMAS NON-THERMIQUES
I. INTRODUCTION
Le plasma est défini comme étant le quatrième état de la matière, en suivant les états
« solide-liquide-gaz » et défini aussi comme étant un gaz partiellement ou totalement ionisé.
Ce terme a été introduit pour la première fois pour expliquer un état de la matière contenant
des espèces chargées positivement ou négativement, mais globalement neutre. Ceci peut être
généré en fournissant de l’énergie à un gaz, en appliquant par exemple un champ électrique
intense conduisant à l’ionisation du gaz. Cette dernière se fait par le transfert de l’énergie
cinétique des électrons aux molécules neutres du gaz, et dans ce cadre il existe deux types de
collisions entre ces éléments :
-
les collisions élastiques, sont responsables de la conduction et de la diffusion de la
chaleur. Elles conduisent essentiellement à un changement de trajectoire des particules et
des transferts d’énergie cinétique, sans modification des énergies internes.
-
les collisions inélastiques, sont responsables de changements au niveau de l’énergie
interne des molécules, de la nature des particules (ionisation, dissociation, attachement
électronique, etc.), en fonction de l’énergie cinétique des électrons. Ces collisions
participent à la réactivité chimique des plasmas.
Parmi les décharges électriques, on trouve les décharges couronne qui se développent
entre deux électrodes dissymétriques (par exemple, pointe-plan) dans un milieu gazeux à
champ non uniforme. Tout au long de sa propagation, la décharge électrique laisse derrière
elle une traînée de plasma (canal ionisé), constituée d’espèces neutres excitées ou non et
d’espèces chargées (électrons ou ions).
Plusieurs études ont été menées sur ce type de décharge, pour expliquer les différents
mécanismes mis en jeu lors de la formation, du développement et de la propagation de cette
décharge. Au début du siècle, Townsend [To-1] donna une théorie pour l’obtention d’une
décharge auto-entretenue. Cette théorie trouve sa limite à haute pression. Par la suite, à partir
5
Chapitre I
des années 1940, Loeb [Lo-1], Meek [Me-1] et Raether [Ra-1], proposent un nouveau
modèle de propagation de l’avalanche électronique.
II. CLASSIFICATION DES PLASMAS
Il est possible de distinguer deux grandes catégories de plasma, selon la température et
leurs différentes composantes : plasma thermique et non-thermique. Les plasmas
thermiques sont caractérisés par une seule température de gaz Tg, les autres températures des
électrons Te, des ions Ti et des neutres TN étant proches, voire égale à celle de gaz. Ces
plasmas froids thermiques sont donc généralement à l’équilibre thermodynamique local
(ETL). En revanche, cet équilibre thermodynamique est loin d’être vérifié dans le cas des
plasmas froids non thermiques qui nous intéressent dans le cadre de cette étude. Ces plasmas
non thermiques sont naturellement caractérisés par plusieurs températures. La température
des électrons Te est très grande devant celle de gaz Tg qui reste assez proche de la
température ambiante, il y a également une température des ions qui peut être assez grande
par rapport à celle du gaz surtout à basse pression ainsi qu’une température propre aux états
excitées notamment les états vibrationnels qui sont un réservoir d’énergie souvent à l’origine
de la dynamique du gaz provoquée au sein de ces plasmas froids non-thermiques. Ce sont
donc des plasmas en régime hors équilibre thermodynamique mais aussi chimique parce que
la micro-réversibilité n’est naturellement pas vérifiée lors des collisions inélastiques.
On définit le degré d’ionisation d’un gaz αi, en connaissant la densité d’électrons ne et la
densité de neutres n0 :
αi =
ne
ne +n0
Équation I-1
On parle de gaz faiblement ionisés lorsque αi ≤ 10-4 (principales interactions de type
collisions électron-neutre) et de gaz partiellement voire fortement ionisés lorsque αi > 10-4
lorsque les interactions coulombiennes ne sont plus négligeables (collision électron-électron
ou électron–ion).
Dans les plasmas froids hors équilibre, les électrons vont pouvoir acquérir des énergies
suffisamment élevées pour induire des collisions inélastiques générant des radicaux, des ions
et des espèces métastables. L’énergie électrique est dans ce cas transformée en énergie
6
Quelques Généralités sur les plasmas non-thermiques
chimique entrainant de l’ionisation, de la dissociation et de l’excitation des atomes et des
molécules de notre milieu gazeux.
III. LES
SOURCES
DE
PLASMAS
NON-THERMIQUES
A
LA
PRESSION
ATMOSPHERIQUE
III-1. Faisceaux d’électrons
Dans ce genre de système, un faisceau d’électrons monocinétiques de grande énergie (100
keV à 1 MeV) est injecté dans le gaz cible après avoir été généré dans une chambre sous très
basse pression (<10-4 mbar). Les électrons primaires, qui sont généralement émis par une
cathode thermo-ionique, sont ensuite accélérés par un champ électrique intense de plusieurs
centaines de kV/cm (voir Figure I-1).
Figure I-1: Schéma d’une installation à faisceau d’électrons appliquée au traitement d’effluents
gazeux [Ch-1].
7
Chapitre I
Les collisions provoquées par les électrons énergétiques sont la source de toute la chimie
du système. Les électrons primaires injectés dans le gaz entrent en collisions inélastiques avec
les molécules majoritaires et leur cèdent de l'énergie principalement à travers des processus
d'ionisation, de dissociation et d'excitation. Les électrons au fur et à mesure de leur
pénétration dans le milieu gazeux déposent leur énergie cinétique via les processus
inélastiques. La formation d’un plasma réactif s'arrête quand l'énergie des électrons devient
inférieure aux plus bas seuils de collisions inélastiques des molécules du gaz. Dans ces
conditions, le faisceau d'électrons énergétiques a la capacité de générer à la pression
atmosphérique un grand volume de plasma réactif plutôt homogène.
L’application des faisceaux d’électrons énergétiques pour l’élimination des effluents
toxiques (NOx et SOx) contenus dans les gaz d’échappement a été initiée notamment par la
société EBARA au Japon [Ka-1], puis s’est développé dans les années 80 en Allemagne et
aux Etats-Unis (voir en particulier les travaux de B. Penetrante qui ont permit d’étendre le
champ d’application à la destruction des composés volatils organiques (COV) [Pe-1]).
L’efficacité ou le rendement énergétique de ces pilotes industriels comparée à celle des
décharges électriques n’a pas fait l’unanimité en raison des méthodes de mesure de l’énergie
injectée qui différent dans les deux cas. A titre d’exemple, Penetrante soutient une plus grande
efficacité des faisceaux d’électrons [Pe-2] tandis que Mizuno accorde deux fois plus
d’efficacité a une décharge couronne pulsée [Mi-1].
Les autres méthodes consistent à créer les électrons énergétiques directement dans le gaz à
dépolluer grâce à des décharges électriques. Les types de décharges testées pour la
dépollution sont très nombreuses : les arcs électriques, les glidarcs [Mu-2], les torches a
plasma, les décharges micro-ondes [Ro-1], ou encore les décharges couronne [Wa-1] et les
décharges à barrières diélectriques [Ro-2], etc.
III-2. Plasmas micro-ondes
On appelle plasmas micro-ondes, les gaz ionisés par injection d'une puissance micro-onde.
A l'inverse des décharges électriques, ces plasmas ne sont pas générés à l'aide d'électrodes,
mais en utilisant des systèmes à cavité résonante, à guide d'onde ou à effet de surface,
alimentés par un générateur d’ondes électromagnétiques (magnétron ou surfatron).
Les plasmas micro-ondes sont caractérisés par une bonne uniformité en volume ou en
surface, et ils sont principalement utilisés à basse pression ou à pression réduite dans les
procédés de traitement de surface comme la stérilisation [Vi-1], [Ri-1] ou le dépôt de couches
minces, ou encore la gravure [Li-1], [Fu-1]. Différents types de lampes [Ku-1] et de lasers UV
8
Quelques Généralités sur les plasmas non-thermiques
[Ch-2], utilisent des molécules excimères produites par des décharges micro-ondes en mode
pulsé ou continu. Ces plasmas sont également étudiés à haute pression pour des applications
dans le domaine de l'analyse spectroscopique [Gr-1].
Finalement, les décharges les plus prometteuses, et de fait les plus couramment utilisées
pour la dépollution, sont les décharges à barrière diélectriques et les décharges couronnes.
Figure I-2: Schéma d’un dispositif expérimental utilisé pour la stérilisation [Vi-1].
III-3. Décharges électriques à la pression atmosphérique
Le plasma froid non thermique est créé à l’aide d’une décharge électrique hors équilibre
établie entre deux électrodes par application d’une tension (continue, alternative ou pulsée).
Les électrons énergétiques sont créés lors de leur accélération par le champ électrique au sein
même du milieu gazeux contrairement aux procédés à faisceaux d’électrons, où les électrons
énergétiques sont injectés dans le milieu à partir d’une source externe. Lorsque l’énergie
9
Chapitre I
gagnée par le champ est suffisante, ont lieu les collisions inélastiques qui forment le plasma
réactif recherché. Comme à la pression atmosphérique la décharge électrique possède
généralement une structure filamentaire (le régime diffus relève plutôt d’une particularité de
la source de tension ou de la composition du gaz ou encore de la nature du diélectrique dans le
cas d’une décharge DBD), le plasma est donc spatialement inhomogène (filament lumineux
très fins de quelques dizaine de micromètres) tout en étant dans un régime transitoire de
courte durée (quelques dizaines de nanosecondes).
Selon que la configuration des électrodes, les décharges électriques à la pression
atmosphérique peuvent être de type couronne (lorsque l’électrode portée à la haute tension a
une structure incurvée) ou DBD (lorsque une ou les deux électrodes sont recouvertes d’un
diélectrique).
III-3-1. Décharge à barrière diélectrique
Les décharges à barrières diélectriques, sont caractérisées par la présence d’au moins une
couche de matériau isolant en contact avec la décharge (Figure I-3), ce qui nécessite l’emploi
d’une alimentation alternative ou pulsée. Dans ce type de décharge, le passage à l’arc
électrique est empêché grâce à un isolant placé entre les électrodes. L’accumulation des
particules chargées sur la surface du diélectrique, au moment de l’arrivée des filaments de
décharge sur le diélectrique, génère un champ électrique qui s’oppose au champ externe dû à
la tension appliquée entre les électrodes. Au fur et à mesure que les charges électriques se
déposent sur le diélectrique, le champ électrique vu par le gaz diminue, ce qui induit à
l’extinction de la décharge avant que les processus de thermalisation du gaz dans le canal de
décharge n’aient eu lieu.
Figure I-3: Configurations existantes de décharges à barrière diélectrique [Ko-1].
10
Quelques Généralités sur les plasmas non-thermiques
Dans l’air à pression atmosphérique avec une distance inter-électrodes de quelques
millimètres, le plasma est constitué d’une succession de filaments très fins (~ 100 µm) qui
traverse l’espace gazeux sur des temps très courts (~ 10ns).
On utilise généralement une tension alternative avec une fréquence de répétition de
quelques kHz pour générer un plasma réactif assez riche en espèces actives. Mais pour une
source d’espèces actives encore plus efficace, on peut aussi utiliser des sources pulsées en
particulier mono-polaires (tension uniquement positive par exemple) où l’inversion des
charges se produit non pas lorsqu’on passe de l’alternance positive à l’alternance négative
comme dans les DBD classiques mais lorsqu’on passe de la partie montante à la partie
descendante de l’impulsion de tension [Pa-1].
De plus dans le cas des configurations d’électrodes classiques (voir la Figure I-3 cidessus), la décharge se développe principalement dans le volume gazeux. Il existe d’autres
géométries d’électrodes où on peut être en présence d’une DBD de surface lorsque les deux
électrodes sont en contact avec la même barrière diélectrique car le plasma se développe le
long de la surface isolante. Ce type de géométrie peut être notamment utilisé pour les
actionneurs plasmas [Mo-1].
Figure I-4: géométrie de DBD générant de décharge de surface [Gu-1].
III-3-2. Décharges couronne
Les décharges couronne sont caractérisées par une dissymétrie géométrique des
électrodes. Les configurations courantes utilisées dans les expériences sont de type pointe11
Chapitre I
plan, fil-plan et fil-cylindre (Figure I-5). Lors de l’application d’une haute tension au niveau
de l’électrode ayant le plus petit rayon de courbure, le champ électrique réduit produit dans
l’espace inter-électrodes est fortement inhomogène. Il a une valeur élevée au voisinage de
cette électrode puis décroit rapidement au fur et à mesure qu’on s’approche de la cathode
plane. A proximité de la pointe anodique, l’amplitude importante du champ électrique réduit
permet de générer des électrons avec des énergies suffisantes pour ioniser le gaz. C’est une
zone où se développent les avalanches électroniques ce qui permet rapidement l’accumulation
d’une charge d’espace à l’origine de la propagation de la décharge. Naturellement dans cette
zone proche de la pointe les processus d’ionisation prédominent sur les processus
d’attachement des électrons. En revanche, si on s’éloigne de la pointe, le champ électrique
devient plus faible.
L’avantage de la décharge couronne est de pouvoir fonctionner avec tous les types
d’alimentation électrique.
Figure I-5: Différentes configurations de décharge couronne.
La difficulté principale rencontrée avec ce type de décharge est la transition à l’arc
électrique [Ha-1]. Cette transition est accompagnée par une forte augmentation de courant
circulant dans la décharge et une hausse de la température de gaz et par conséquent le plasma
généré est proche de l’équilibre thermodynamique et la puissance injectée dans le gaz est
majoritairement dissipée par effet de Joule.
Dans la majorité des applications utilisant des décharges couronne, on cherche à éviter le
passage à l’arc pour ne pas détériorer les électrodes et pour optimiser les processus de
formation d’espèces actives en fonction de l’énergie injectée.
La Figure I-6, issue de la référence [Ch-3] montre les différentes phases des décharges
couronne positive et négative en partant des premières avalanches primaires jusqu’au
« spark » (étincelle ou claquage).
12
Quelques Généralités sur les plasmas non-thermiques
Il est important de souligner que les processus de surface jouent un rôle essentiel dans le
développement et la propagation d’une décharge couronne négative alors que ce sont les
processus ayant lieu dans le gaz qui sont pour l’essentiel à l’origine du développement et la
propagation de la décharge positive qui fait l’objet du présent travail.
Figure I-6: Schéma de différents types de décharges [Ch-3].
IV. MECANISME DE FORMATION DES DECHARGES COURONNE
IV-1. Sources des électrons germes
La décharge électrique s’établissant dans un espace gazeux soumis à un potentiel,
nécessite la présence de charges libres dans le milieu : électrons germes. Ces électrons libres
présents dans le milieu gazeux, gagneront de l’énergie sous l’action du champ électrique
13
Chapitre I
externe et en perdent sous l’effet des collisions élastiques et inélastiques avec les particules
présentes dans le gaz.
Nous allons maintenant donner quelques indications sur les sources possibles d’électrons
germes, nécessaires à l’amorçage de notre décharge.
IV-1-1. Rayonnement cosmiques ou radioactivité naturelle
Sous l’effet de l’irradiation par rayonnements cosmiques ou par les processus de
radioactivité naturelle, 7 à 20 électrons par cm3/sec sont produits dans l’air à la pression
atmosphérique [Sc-1].
IV-1-2. Détachement d’électrons des ions négatifs
C’est le processus principal de production d’électrons à partir d’ions négatifs. Ces derniers
peuvent préexister dans l’espace inter-électrodes, c’est le cas de la présence des impuretés
telles que O2 ou H2O et les pourvoyeurs principaux en électrons germes seront les ions
négatifs O2-(H2O)n ou H2O-(H2O)n liés aux impuretés [Be-1], [Se-1].
IV-1-3. Contribution de la cathode
Dans le cas d’une configuration pointe positive-plan négatif, la cathode est généralement
des cas, une source d’électrons germes peu efficace, parce qu’elle est d’une part soumise à un
champ électrique faible et d’autre part située à une distance importante de la zone de
décharge.
IV-2. Le mécanisme de streamer
Cette partie décrit les différentes phases constituant un streamer positif dans le cas d’une
décharge couronne à pression atmosphérique.
Dans une décharge couronne, la haute tension est appliquée au niveau de l’électrode de
faible rayon de courbure et si la polarité de la haute tension est positive, le streamer se
propage en direction de la cathode et on parle de streamer positif. Ce dernier est une onde
d’ionisation se propageant de l’anode vers la cathode c'est-à-dire dans le sens inverse du
mouvement des électrons soumis au champ laplacien.
IV-2-1. L’avalanche électronique
L’amorçage de la décharge commence par une série d’avalanches électroniques au
voisinage de la pointe. La condition d’existence d’une décharge est la présence de particules
chargées dans le gaz et l’application d’une tension suffisamment élevée entre les électrodes.
14
Quelques Généralités sur les plasmas non-thermiques
Ces particules chargées ne sont que des électrons germes présents naturellement dans le gaz et
qui vont être accélérés par le champ extérieur appliqué en direction de l’anode. Ils entrent en
collision avec les molécules de gaz (à la pression atmosphérique, la densité N est de 2.4 x 1025
m-3), et perdent de l’énergie suite aux collisions inélastiques (excitation, dissociation et
ionisation du gaz). Chaque collision ionisante permet la formation d’un nouvel électron qui
est accéléré à son tour et vient impacter les molécules. La répétition de ce processus permet
une croissance exponentielle du nombre d’électrons et d’ions positifs. C’est le phénomène de
l’avalanche électronique (Figure I-7-a).
Les électrons ayant une masse beaucoup plus faible que les molécules du gaz, ils sont
beaucoup plus mobiles que les ions créés dans les avalanches et en raison de cette différence
de masse et sous un champ extérieur, les électrons vont dériver beaucoup plus vite que les
ions. Les charges positives et négatives vont se séparer en créant un champ induit opposé au
champ extérieur (Figure I-7-b). Pour qu’une avalanche électronique soit possible il faut que
l’électron puisse acquérir grâce au champ appliqué, une énergie au moins égale à l’énergie
d’ionisation du gaz sur la longueur de son libre parcours moyen (distance moyenne sur
laquelle un électron ne rencontre pas de molécule).
Lorsque le nombre de paires électrons-ions formé au voisinage de l’anode atteint une
taille critique (environ 108 valeur définie par des critères donnés dans la littérature comme le
critère de Rather [Ra-1] ou de Meek [Me-1]), le champ induit devient du même ordre de
grandeur que le champ appliqué. Dans ces conditions, la zone de séparation de charge va
pouvoir se propager vers l’anode (c'est-à-dire dans le sens inverse du sens naturel du
déplacement des électrons dans le champ géométrique appliqué), créant ainsi une onde
d’ionisation, appelée streamer.
IV-2-2. Propagation du streamer
La tête d’avalanche électronique et le nuage d’ions positifs forment une sorte de dipôle
électrique. Les lignes de champ de ce dipôle renforcent localement le champ électrique
appliqué au voisinage immédiat de la tête (Figure I-7-c) et devient supérieur au champ
électrique externe. Ce champ élevé situé au niveau du front de la décharge permet de
nouvelles avalanches électroniques. S’il existe des électrons germes dans cette région du front
de la décharge, le streamer peut donc se propager par l’effet de son propre champ de charge
d’espace. L’apport de nouveaux électrons germes dans cette zone de champ fort situé sur le
front du streamer est dû aux processus de photo-ionisation.
15
Chapitre I
En effet, pendant les avalanches électroniques primaires, les collisions inélastiques
engendrent, des processus d’excitation des molécules neutres de leur état fondamental vers
des états radiatifs. La désexcitation radiative de ces états vers des niveaux d’énergie inférieure
conduit à l’émission de photons énergétiques. Cependant, la photo-ionisation du gaz requiert
des photons dont l’énergie correspond au potentiel d’ionisation des molécules entrant dans la
composition du milieu gazeux. Si les probabilités de transition sont suffisamment élevées, les
électrons germes sont ainsi formés par photo-ionisation. Ces électrons sont ensuite accélérés
par le champ de charge d’espace important situé sur le front de la décharge déclenchant ainsi
de nouvelles avalanches électroniques. Chaque avalanche laisse dans son sillage une nouvelle
population d’ions positifs, qui va renforcer la charge d’espace, et des espèces excitées
radiatives susceptibles d’émettre des photons ionisants. Dans l’air sec, le mécanisme de
photo-ionisation le plus probable est la photo-ionisation de l’oxygène moléculaire (potentiel
d’ionisation : 12.06 eV) par des photons émis par certains états excités de N2 [Cr-1]. On peut
notamment évoquer les transitions radiatives de N2 données dans le Tableau I-1, dans le VUV
qui sont susceptibles de photo-ioniser l’oxygène moléculaire O2:
Système
Longueur d’onde (nm)
Energie (eV)
c4’ 1Σ+u - X1Σ+g
96-86
12.91-14.41
b’ 1Σ+u - X1Σ+g
129-82
9.6-15.1 eV
b 1Πu - X1Σ+g
111-85
11.16-14.58
o 1Πu - X1Σ+
95-88
13.05-14.09
Tableau I-1 : Transitions radiatives de N2 susceptibles de photo-ioniser l’oxygène moléculaire [Lo-3].
Dans le cas de gaz purs, par exemple dans l’azote seul, le mécanisme de photo-ionisation
directe n’est pas envisageable pour expliquer la création de nouveaux électrons germes. Il faut
alors considérer la présence d’impuretés dont le seuil d’ionisation est inférieur à celui de gaz
majoritaire. En général, les gaz de laboratoire, même à un degré de pureté très élevé,
contiennent toujours des traces résiduelles de O2 ou H2O.
La Figure I-7, représente un schéma montrant le développement d’un streamer.
16
Quelques Généralités sur les plasmas non-thermiques
La tête du streamer émet de la lumière qui aurait suffisamment d’énergie pour ioniser des
molécules du gaz situées devant le streamer et produire les électrons nécessaires à la
formation et à la propagation de la charge d’espace en direction de la cathode. Entre l’anode
et la tête de streamer, un canal ionisé est formé dans le sillage du streamer au cours de la
propagation. Ce canal composé d’un plasma réactif (électrons, ions, espèces radicalaires et
espèces excitées) est quasi-neutre électriquement. Le champ électrique qui règne dans le canal
(de l’ordre de 4.5 kV.cm-1 dans l’air à pression atmosphérique) est beaucoup plus faible que le
champ de la charge d’espace sur le front du streamer.
Figure I-7: Schématisation des étapes de formation d’un streamer [Gu-1]
IV-2-3. L’arrivée à la cathode
Sur la Figure I-8, est représenté le schéma montrant le développement d’un streamer avec
les processus ayant lieu devant le streamer et le canal ionisé, tandis que, la Figure I-9,
17
Chapitre I
représenté schématiquement les différents mécanismes de formation et de propagation d’un
streamer positif de la pointe vers le plan (phase a, b et c) jusqu’au passage à l’arc.
Lorsque le streamer arrive à proximité de la cathode (phase d), la différence de potentiel
entre la charge d’espace et l’électrode est très élevée et la zone est soumise à un champ
électrique très intense, qui induit une ionisation importante du milieu. La cathode est alors
soumise à un bombardement des différentes espèces créées par avalanche électronique et
l’émission secondaire d’électrons sera principalement due à l’effet photoélectrique et au
bombardement ionique.
Les électrons extraits de la cathode sont multipliés dans la zone de fort champ et une onde
d’ionisation remontant de la cathode vers l’anode le long du canal ionisé, rééquilibrant ainsi le
potentiel entre les électrodes. Ces derniers se retrouvent ainsi en jonction par l’intermédiaire
du canal ionisé de micro-décharge. Dans la phase (e) et (f), c’est un nouveau canal qui
apparait au niveau de l’anode et qui se propage en direction de la cathode à une vitesse plus
lente que le streamer précédent (primary streamer). Cette nouvelle décharge, appelé secondary
streamer, [Ei-1].
Figure I-8: Schéma montrant le développement d’un streamer avec les processus ayant lieu devant le
streamer et le canal ionisé laissé dans son sillage [Lo-2].
18
Quelques Généralités sur les plasmas non-thermiques
Figure I-9: Illustration des différentes phases de propagation d’un streamer positif [Si-1].
IV-2-4. Passage à l’arc électrique
Le streamer laisse derrière lui un canal conducteur formant un pont entre les deux
électrodes lorsqu’il atteint le plan. Le champ réduit E/N (E est le champ électrique (en V.cm-1)
et N la densité du gaz (en cm-3)) est faible dans le canal, l’attachement est dominant en
comparaison de l’ionisation ce qui provoque une diminution du courant. Si on augmente la
tension un peu plus, les électrons résiduels non combinés gagnent de l’énergie et peuvent
ioniser les neutres dans le canal de micro-décharge et par conséquent, la densité en électrons
et le courant augmentent (Figure I-10). Selon Marode et al. ([Ma-1], [Ma-2]), ce processus
conduit à un échauffement progressif des espèces lourdes du gaz et une élévation de la
pression ce qui provoque une diminution de la densité des neutres dans le canal ionisé et par
conséquent le champ réduit E/N s’accroît (Figure I-9-g). Si la valeur de E/N dépasse le champ
19
Chapitre I
critique (champ pour lequel les coefficients d’ionisation α et d’attachement électroniques η
sont égaux), une nouvelle phase d’ionisation massive peut se produire, menant à la transition
vers l’arc (Figure I-9-h).
Au-delà d’une densité électronique de 1017 cm-3, les interactions coulombiennes ne
peuvent plus être négligées. Elles conduisent à un échauffement du gaz jusqu’à des
températures pouvant atteindre 104 K. A cette température l’équilibre thermodynamique local
est atteint et le plasma reliant les deux électrodes est un plasma thermique.
Figure I-10: Développement du primary streamer à l’arc [Ma-1], [Ma-2].
V. CONCLUSION
Ce premier chapitre a fait l’objet d’une étude bibliographique sur les plasmas en général,
pour bien situer en particulier les plasmas non-thermiques générés par décharge couronne qui
20
Quelques Généralités sur les plasmas non-thermiques
sont ensuite étudiés dans ce travail. Au cours ce chapitre, nous avons d’abord évoqué les deux
catégories classiques des plasmas selon leur degré de déséquilibre thermique et chimique
(plasma thermique et plasma non-thermique). La deuxième catogérie de plasmas étudiés dans
cette thèse sont des plasmas froids réactifs hors équilibre caractérisés notamment par des
températures électroniques très élevées par rapport à celle du gaz qui reste proche de la
température ambiante. Ensuite, nous avons décrit plusieurs types de sources capables de
générer un plasma froid non-thermique à différentes pressions en insistant plus
particulièrement pour les sources plasmas à la pression atmosphérique (cas des décharges
DBD et couronne). Comme les décharges couronne que nous étudions sont des décharges
filamentaires de types streamer, nous avons aussi décrit les différents mécanismes à l’origine
de la formation et de la propagation de ce type de décharge.
Le chapitre suivant, est consacré à la description du dispositif expérimental, qui est utilisé
dans ce travail.
21
CHAPITRE II
DISPOSITIF EXPERIMENTAL, MESURES
ELECTRIQUES ET OPTIQUES
Dispositif expérimental, mesures électriques et optiques
CHAPITRE II :
DIPOSITIF
EXPERIMENTAL,
MESURES
ELECTRIQUES ET OPTIQUES
I. INTRODUCTION
Ce chapitre est consacré à la description du dispositif expérimental adopté pour la mesure
du courant instantané et du courant moyen de la décharge couronne et de l’identification des
espèces qui sont créer dans la décharge et la visualisation des streamers dans l’espace interélectrodes, dans le contexte des applications à la dépollution des gaz d’échappement par
plasma froid.
Dans le paragraphe suivant, nous décrivons les différentes parties du dispositif
expérimental. Au cours de ce travail de thèse nous avons pu développer un nouveau réacteur,
en s’appuyant sur celui qui a été mis au point par mon prédécesseur [Du-1] et en rajoutant
plusieurs pointes à l’intérieur du réacteur. Ensuite, dans le troisième paragraphe nous
décrivons l’alimentation électrique de tension utilisée dans notre étude, en détaillant
l’alimentation impulsionnelle. Le quatrième paragraphe est consacré au descriptif des
diagnostics électriques utilisés pour mesurer le courant instantané et le courant moyen de la
décharge couronne.
Nous avons également mis en place des dispositifs de spectroscopie d’émission et
d’imagerie par caméra CCD intensifiée 512x512, qui nous permettent d’identifier certaines
espèces présentent dans la décharge et de visualiser les streamers qui se propagent dans
l’espace inter-électrodes. Cette partie fera l’objet du cinquième paragraphe.
II. DISPOSITIF EXPERIMENTAL
Le dispositif expérimental décrit dans cette partie, contient le réacteur corona utilisé, avec
une configuration d’électrodes pointe-plan ou multi pointe-plan et le type d’alimentation
choisi pour cette étude. Nous décrivons dans la suite les différents systèmes de diagnostics qui
nous permettent de faire l’étude électrique et spectroscopique.
23
Chapitre II
II-1. Réacteur
Le schéma général du dispositif expérimental adopté dans cette étude est représenté sur la
Figure II-1. Au centre de ce schéma on trouve la cellule, elle est sous forme d’une croix à six
branches en inox avec un volume de 3L. Elle possède diverses ouvertures, qui nous
permettent d’avoir :
-
Un passage de connexion électrique haute tension,
-
Un passage du gaz,
-
Une disposition des diagnostics optiques,
-
Une évacuation du gaz,
-
Un passage de connexion électrique basse tension avec une colonne Z (réglage de la
distance inter-électrodes).
Figure II-1: Schéma de principe de dispositif expérimental adopté pour l’étude électrique et optique.
Parmi les six ouvertures de la cellule on trouve deux hublots qui s’ouvrent rapidement et
qui nous permettent un accès facile à l’intérieur de la cellule pour pouvoir, entre autre,
changer les électrodes et qui sont :
24
Dispositif expérimental, mesures électriques et optiques
-
La cathode est un disque (Figure II-2) de 2 cm d’épaisseur, dont le rayon doit être au
moins deux fois supérieur à la distance inter-électrodes pour limiter les effets de bord.
Le diamètre choisi est de 40 mm.
Figure II-2: Photographie du plan utilisé
La cathode dont le matériau constitutif est le cuivre, étant reliée à la masse par
l’intermédiaire d’une résistance de très faible valeur ohmique r=50 Ω.
-
L’électrode active (anode) est une pointe en tungstène (Figure II-3). Le diamètre du
cylindre à partir duquel sont usinées les pointes est de 1 mm, sa longueur est de 5 cm
et son rayon de courbure ρ est de 20µm.
Les deux électrodes sont séparées par une distance inter-électrodes réglable de l’extérieur
grâce à une colonne Z, sans ouverture du réacteur.
Les électrodes sont changées systématiquement entre chaque série d’expérience. En effet,
les plans présentent parfois des traces d’usures visibles à l’œil nu et sur les pointes on observe
parfois de multiples points d’érosion et des irisations d’oxydation, l’état de surface de celle-ci
25
Chapitre II
est vérifié à l’aide d’un stéréo-microscope (Leica S8 APO) qui possède un pouvoir de
grandissement de 200.
Figure II-3: Photographie d’une pointe de rayon de courbure ρ=20 µm.
Après avoir fini l’étude dans le cas de la configuration pointe-plan, nous avons mis en
place un réacteur de laboratoire multi pointe-plan, en se basant sur la cellule que nous avions
et en rajoutant plusieurs pointes avec une distance latérale inter-pointes est modifiable (Figure
II-4).
26
Dispositif expérimental, mesures électriques et optiques
Figure II-4: Photographie du réacteur multi pointes-plan.
II-2. Système de pompage et de remplissage
Les différents mélanges gazeux utilisés proviennent de bouteilles prêtes à l’usage et qui
sont des bouteilles de type B 50, de 200 bar (air synthétique 80% N2 - 20% O2 et azote pur
5.0). Sur chaque bouteille sont installés des manodétendeurs pour limiter la pression dans la
partie supérieure de circuit de gaz à quelques bars (Figure II-5).
La purge du réacteur est effectuée par l’association de deux pompes qui permettent
d’obtenir un vide secondaire de quelques 10-4 mbar, une pompe primaire (Figure II-5), qui est
une pompe sèche à membrane (Alcatel AMD4C, elle est prévue pour résister au pompage de
gaz toxique et oxydant) et une pompe secondaire qui est une pompe turbo-moléculaire
(ALCATEL ATH31C).
La mesure de la pression à l’intérieur de la cellule se fait à l’aide de deux jauges :
-
Une jauge capacitive (ALCATEL ASD1001) qui donne la pression autour de la
pression atmosphérique, elle mesure les pressions entre 100 et 1100 mbar,
-
Une jauge Pirani-cathode-Froide (ALCATEL ACC1009) pour les basses pressions
comprises entre 1 et 10-4 mbar.
27
Chapitre II
Figure II-5: Circuit d’alimentation du gaz.
III. ALIMENTATION ELECTRIQUE DE LA DECHARGE
III-1. Alimentation continue
Le circuit électrique utilisé dans ce type d’alimentation pour alimenter la cellule de
décharge, se compose de plusieurs éléments : le premier est un générateur haute tension
continue (SPELMANN SL600), pouvant atteindre une tension maximale de 15kV. Ensuite on
trouve une résistance de charge de 25MΩ, dont le rôle est de limiter le courant dans le circuit
en cas de passage à l’arc. La résistance de charge R, est connectée directement à l’électrode
active (la pointe) de la cellule de décharge, cette dernière est connectée elle aussi à une
résistance de mesure r.
28
Dispositif expérimental, mesures électriques et optiques
Figure II-6: Schéma de l’alimentation continue.
III-2.Alimentation impulsionnelle
Le régime d’alimentation en tension impulsionnelle est généré par l’intermédiaire d’un
commutateur haute-tension (BEHLKE HTS 300-03), commandé par un générateur
d’impulsion T.T.L. (MODEL TGP110, 10MHz PULSE GENERATOR). Le générateur
d’impulsion T.T.L. est variable, il permet de fixer aisément la durée de l’impulsion τ, la
fréquence de répétition f et le rapport cyclique.
Le schéma de l’alimentation en tension impulsionnelle comprend trois blocs principaux
(Figure II-7) : un générateur de haute tension continue (le même que celui de la Figure II-6),
un commutateur Belhke et une cellule de décharge couronne.
Figure II-7: Schéma de l’alimentation impulsionnelle.
29
Chapitre II
Le générateur fournit une tension continue, pouvant atteindre 15 kV, transformée par la
suite en tension impulsionnelle par l’intermédiaire du commutateur Behlke (HTS 300-03)
commandé par un T.T.L. qui peut régler la fréquence et la largeur de l’impulsion de la tension
délivrée à la cellule de décharge. La fréquence maximale qu’on peut atteindre est de l’ordre
de 100 Hz, car au-delà de cette valeur, la résistance R de 10 MΩ, chauffe et on aura comme
conséquence une chute de tension très remarquable au niveau de la pointe.
La gamme de fréquence de notre commutateur s’étend de 10 Hz à 100 Hz et la largeur de
son impulsion de 10 µs jusqu’à 500 µs. Le switch est connecté à la cellule de décharge
couronne, branché en série avec une résistance qui permet de mesurer le courant de la
décharge.
IV. DIAGNOSTICS ET MESURES ELECTRIQUES
Les grandeurs électriques mesurées sont la tension inter-électrodes, le courant instantané
et le courant moyen.
La tension inter-électrodes est mesurée par l’intermédiaire d’une sonde haute-tension
(TEKTRONIX P6015A, rapport de conversion de 1 pour 1000, bande passante de 100 MHz,
tension maximale de 20 kV, impédance de 50 MΩ) disposée entre l’anode et la masse.
Les signaux de courant instantané produits par la décharge sont mesurés par
l'intermédiaire de la tension aux bornes d’une résistance de mesure de 50 Ω. Puis, ils sont
visualisés sur un oscilloscope (LeCroy Waverunner 6050), qui possède quatre voies d’entrée,
une bande passante de 500 MHz et une fréquence d’échantillonnage de 5 G.s-1 alors que le
courant moyen de la décharge est mesuré par un ampèremètre numérique (METRIX MX
53B), branché en série entre la cathode et la résistance de mesure (r=50Ω).
La Figure II-8, représente schématiquement le dispositif de mesures électriques utilisé
dans cette étude.
30
Dispositif expérimental, mesures électriques et optiques
Figure II-8: Schéma du dispositif de mesures électriques.
V. DIAGNOSTICS OPTIQUES
V-1. Imagerie de la décharge par la caméra ICCD
Les mesures d’imagerie sont réalisées dans le visible avec une caméra PI-MAX de
Princeton Instruments. A l’aide d’un support mobile, on peut disposer la caméra devant la
cellule afin d’obtenir des vues de face de la décharge. Pour focaliser l’image de la décharge
sur le capteur CCD de la caméra, on a utilisé un objectif Micro-Nikkor 60mm f/2.8D.
V-1-1. Principe de fonctionnement de la caméra
L'image est focalisée à l’aide d’un objectif sur la photocathode d'un tube intensificateur
d'image. Le tube électronique amplifie l'image pour la rendre beaucoup plus lumineuse. La
lumière est ainsi associée à la CCD en utilisant un réseau de fibre optique. L'image à la sortie
des intensificateurs (matrice CCD intensifiée) est convertie en même taille à l'entrée de la
CCD, le rôle de l’intensificateur est d’amplifier le signal et surtout de pouvoir découper le
signal dans des temps très courts et à des cadences rapides. Après avoir été détecté par le
capteur CCD, l'image est numérisée et transférée à l'ordinateur.
Les étapes de la séquence de la Figure II-9, nous montrent le processus de la conversion
des photons données qui peuvent être affichées sur un ordinateur.
31
Chapitre II
Figure II-9: Principe de la caméra ICCD [Pr-1].
Les électrons sont attirés par les surfaces de charge positive et sont repoussées par des
surfaces de charge négative. Ce principe est utilisé pour contrôler le faisceau d'électrons à
travers le tube intensificateur en suivant la séquence ci-dessous :
-
Les photons incidents passent à travers la fenêtre d’entrée de l’intensificateur puis
entrent en collisions avec la photocathode pour libérer des électrons (Figure II-9),
-
En supposant que l'interface est sur ON (la photocathode est plus négative que l’entrée
MCP), ces électrons seront attirés par l’entrée MCP,
-
Quand la tension à la sortie de MCP est positive, les électrons vont être accélérés dans
des tubes MCP avant d’entrer en collisions avec les parois de ces canaux pour arracher
des électrons, ce phénomène est traduit en gain d'électrons. La valeur du gain est
ajustée en augmentant ou en diminuant la tension à la sortie de MCP,
-
Le paquet d’électrons sortant est accéléré par une haute tension (5 – 8 kV) avant de
frapper un écran à phosphore. L’énergie cinétique du paquet d’électrons est convertie
en photons visibles grâce au phosphore,
-
Les photons visibles atteignent la surface de la matrice CCD par l’intermédiaire d’un
réseau de fibre optique ou lentille, en passant par la fenêtre d’entrée,
32
Dispositif expérimental, mesures électriques et optiques
-
Les charges s’accumulent dans les pixels jusqu'à ce que l’intensificateur est fermé (la
tension de la photocathode est plus élevée que celle à l’entrée de MCP),
-
À ce moment-là, la charge accumulée est enregistrée sur une puce amplificatrice qui
convertie la charge en signal analogique,
-
L'information est transmise de la caméra à l’ordinateur grâce à un câble TAXI pour
être stockées sur la RAM,
-
Le logiciel récupère l’information de la RAM, il l’affiche et / ou la stocke dans un
fichier.
V-1-2. Configuration requise
a) Environnement
-
Température de stockage ≤55°C,
-
Température d’environnement opérationnel : 30°C > T >-25°C,
-
Humidité relative < 50%.
b) Ventilation
Caméra: la camera a un système d’auto refroidissement.
Le contrôleur ST-133: il y a un ventilateur situé à l’intérieur, son but est simplement
de refroidir le contrôleur électronique. Ce ventilateur fonctionne en permanence
lorsque le contrôleur est sous tension.
c) Alimentation
Camera: La camera PI-MAX, reçoit son alimentation à partir du contrôleur ST-133 et
qui est lui même branché à une source alimentation secteur.
Le générateur d’impulsion DG535: Le générateur d’impulsion DG535 de Standford
Research permet de moduler l’allumage et l’extinction de la basse tension appliquée à
la photocathode, ainsi que la haute tension appliquée entre l’entrée du plateau de
microcanaux et l’écran de phosphores.
Le temps d’application de la haute tension régit la durée pendant laquelle les charges
s’accumulent sur la matrice CCD (« time exposure »).
33
Chapitre II
V-2. Analyse spectroscopique
La spectroscopie d'émission optique est un diagnostic basé sur l'analyse spectrale de la
lumière émise par le plasma. Cette technique d'analyse permet d'identifier les différentes
espèces excitées émettant dans le spectre de la lumière visible.
Figure II-10: Diagnostics optiques.
La Figure II-10, représente le schéma général du dispositif expérimental utilisé. La
lumière émise par le plasma est focalisée par une lentille sur une fibre optique. Cette fibre est
reliée à un monochromateur dans lequel la lumière est dispersée par un réseau de diffraction
et détectée par un capteur CCD.
Le monochromateur a une longueur focale de 0.5 m (SpectraPro 2500i, Acton Research
Corporation) et équipé d’un ensemble à trois réseaux de diffraction pour analyser la lumière
émise par la décharge (600, 1200 et 2400 traits/mm). Il dispose d’un port de sortie équipé
d'une caméra ICCD (PI-MAX, Princeton Instruments) pour les mesures spectrales en continu.
34
Dispositif expérimental, mesures électriques et optiques
L’acquisition des spectres par l’ensemble du montage est pilotée par un ordinateur
utilisant le logiciel d’acquisition et de traitement des données “WinSpec“. Chaque spectre est
obtenu par accumulation de lumière de milliers de décharges.
L’analyse spectrale a été réalisée dans le visible, sur une gamme de longueur d’onde de
200 nm à 500 nm.
Les caractéristiques pour chaque réseau sont données sur le Tableau II-1.
Réseaux [trait/mm]
Fenêtre spectrale
Blazé [nm]
Vitesse [nm/min]
[nm]
600
51
500
100
1200
39
300
100
2400
9
240
100
Tableau II-1: Caractéristiques du réseau pour le spectrographe “Acton Research Corporation“.
L’image de la pointe est focalisée sur la fibre à l’aide d’une lentille MgF2 (plcx φ2s
f100mm), cette lentille nous a permis d’avoir une image de la zone lumineuse du même ordre
de grandeur que l’originale. Un filtre passe haut (J 517 a) est ainsi installé devant la fibre
(l’entrée du monochromateur), pour éliminer les effets de second ordre, qui apparaissent pour
des longueurs d’onde supérieures à 475 nm.
L’identification des émissions spectrales, a été effectuée d’après les données spectrales
des raies atomiques et composés moléculaires fournies par Pearse et Gaydon [Pe-3].
V-2-1.Calibration
La calibration en longueur d’onde, est faite à l’aide d’une lampe étalon de mercure.
D’abord, on fait l’acquisition des spectres d’onde de cette lampe, ensuite on les compare
avec les longueurs d’ondes des émissions émises par la lampe dans la fenêtre spectrale
considérée et ensuite la calibration est automatique pour chaque mesure. Dans le gaz que nous
utilisons, nous avons choisi une émission comme référence en longueur d’onde et en intensité
pour vérifier l’exactitude de la calibration de notre système.
Toutes nos mesures, sont faites dans l’air synthétique et l’azote pur.
35
Chapitre II
V-2-2. Caractéristiques principales de ces deux gaz
L’air synthétique est un mélange constitué de 80% d’azote et 20% d’oxygène, c’est un gaz
ininflammable et non toxique. Les qualités de mélange azote-oxygène utilisées, sont impropre
à la respiration.
L’azote est un gaz incolore, inodore et sans saveur et il ne peut entretenir ni la respiration,
ni la combustion.
Le Tableau II-2, montrent le contenu en impuretés de chaque gaz.
Azote-Oxygène/80-20 (≥ 99.95%, O2=20±1%)
H2O
5 ppmv
CnHm
2 ppmv
Azote N 50 (≥ 99.999%)
H2O
3 ppmv
O2
3 ppmv
CO
1 ppmv
CO2
1 ppmv
CnHm
0.5 ppmv
H2
2 ppmv
Gaz rares
~50 ppmv
Tableau II-2: Tableaux montrant le contenu en impuretés pour chaque gaz [Ai-1]
Le Tableau II-3, représente les caractéristiques physiques de l’oxygène et de l’azote.
Caractéristiques physiques
Oxygène O2
Azote N2
masse volumique à 15°C et 1.013 bars
1.35 kg/m3
1.185 kg/m3
densité par rapport à l’air
1.1
0.97
masse molaire
31.9988 g.mol-1
28.0134 g.mol-1
36
Dispositif expérimental, mesures électriques et optiques
température critique
-118.574 °C
146.95 °C
pression critique
50.43 bar
33.999 bar
température d’ébullition
-182.97 °C
-195.803 °C
Tableau II-3: Caractéristiques physiques de l’oxygène et de l’azote [Ai-1].
Les deux gaz présentent une compatibilité avec le cuivre et l’acier inoxydable [Ai-1].
VI. CONCLUSION
Ce chapitre a été consacré à la description du dispositif expérimental, que nous avons
utilisé pour effectuer une étude électrique paramétrique et optique dans l’air synthétique et
dans l’azote pur à la pression atmosphérique, en régime de tension continue et impulsionnelle.
Ce dispositif expérimental est composé d’un réacteur corona mono pointe-plan et aussi d’un
nouveau réacteur multi pointes-plan, une alimentation continue et impulsionnelle, des moyens
d’imagerie associés avec des moyens de diagnostics électrique et optique. La partie
correspondant au conditionnement du gaz est également décrite (systèmes d’arrivée et de
pompage des gaz).
L’étude électrique, qui fera l’objet des chapitres suivants, portera sur la mesure du courant
maximum et du courant moyen de la décharge, en fonction de la distance inter-électrodes, de
la fréquence et la largeur de l’impulsion de la tension appliquée, de l’amplitude (ou la
hauteur) de l’impulsion de tension, en utilisant les moyens de diagnostics électrique décrit
dans ce chapitre. L’objectif de cette étude paramétrique est d’analyser l’influence de tous ces
paramètres sur nos grandeurs mesurées.
L’étude spectroscopique, basées sur les moyens de diagnostics optiques décrits dans ce
chapitre, est menée pour pouvoir identifier certaines espèces présentes dans le milieu gazeux.
Le chapitre suivant, présentera les résultats obtenus dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique dans une configuration d’électrodes pointe-plan en régime de tension continu
et impulsionnel.
37
CHAPITRE III
ETUDE ELECTRIQUE ET SPECTROSCOPIQUE
DE LA DECHARGE COURONNE DANS L’AIR
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
CHAPITRE III :
ETUDE
ELECTRIQUE
ET
SPECTROSCOPIQUE DE LA DECHARGE COURONNE DANS L’AIR
I. INTRODUCTION
Les décharges couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique ont déjà fait
l’objet des travaux de recherche bien connus de Loeb et Meek (voir par exemple [Lo-1], [Lo2] et [Me-2]) sur les phénomènes d’amorçage, de développement et propagation de la
décharge couronne. Ensuite, il y a eu de nombreux travaux (voir en particulier [Ac-1], [Ma-1],
[Si-1], [Ca-1], [Mo-2], [Du-2], [Ei-1], [Al-1], [St-1], [Ni-1], etc.) concernant des études
variées et approfondies sur les décharges couronne en modifiant plusieurs paramètres
(polarité, mode d’alimentation, composition du gaz, configuration des électrodes, etc.) pour
analyser leurs influences sur le comportement de la décharge.
Plus récemment, plusieurs auteurs se sont intéressés plus particulièrement aux décharges
couronne en régime de tension impulsionnelle dans le cas des applications environnementales
en raison d’une meilleure efficacité et d’un meilleur rendement énergétique de ces réacteurs
plasmas non thermiques (voir par exemple [Ta-1], [Ve-1], [Ve-2], [Ta-2], [Be-2], [Br-1], [Br2], [Wi-1], [Ab-3], etc.). Dans ces travaux, des diagnostics expérimentaux ont été effectués
pour étudier notamment le comportement électrique, énergétique et optique de la décharge
couronne afin de corréler l’énergie injectée dans le milieu gazeux avec l’efficacité du procédé
plasma. En complément de ces études expérimentales de la littérature, il y a eu également des
travaux de modélisation en vue de mieux comprendre le développement et la propagation de
la décharge couronne en fonction de plusieurs paramètres opératoires [Ab-1], [Du-3], [Ei-2],
[Ei-3], [Ne-1].
Ce chapitre est consacré à l’étude électrique et spectroscopique dans deux régimes de
tensions différentes : tension continue et tension impulsionnelle, en faisant varier plusieurs
paramètres opératoires (distance inter-électrodes, tension appliquée, fréquence et largeur
d’impulsion) pour analyser l’influence de type d’alimentation sur le régime de la décharge et
comparer l’efficacité de chaque régime. Une caméra ICCD a été employée pour suivre le
développement de la décharge couronne de la pointe vers le plan en enregistrant plusieurs
39
Chapitre III
images correspondantes à chaque instant de déplacement de streamer. Une étude
spectroscopique a été menée dans les deux régimes de tension, pour identifier et analyser les
espèces formées par la décharge.
Ce chapitre est divisé en deux paragraphes. Le paragraphe II qui suit cette introduction,
est consacré à l’étude électrique paramétrique de la décharge couronne dans l’air synthétique
à la pression atmosphérique dans une configuration pointe-plan, sous les deux régimes de
tension : continue et impulsionnelle. Puis, le paragraphe III, est consacré à la spectroscopie
d’émission dans le visible dans l’air synthétique à la pression atmosphérique.
II. ETUDE
ELECTRIQUE
DE
LA
DECHARGE
COURONNE
DANS
UNE
CONFIGURATION POINTE-PLAN A LA PRESSION ATMOSPHERIQUE
Plusieurs travaux ont déjà été effectués dans la littérature dans le cas des décharges
couronne dans l’air à la pression atmosphérique en régime de tension continue [Ar-1], [Tr-1],
[He-1], [Me-3], [Du-2], [Me-4], [Me-5], [Ei-1], dans l’objectif de mieux comprendre le
comportement de la décharge. Plusieurs travaux ont également été consacrés aux cas du
régime de tension impulsionnelle en s’intéressant plus particulièrement à l’influence de la
composition du mélange N2/O2 sur la forme et le développement des streamers [On-1], ou à la
forme des streamers dans différents gaz [Ve-2].
Dans le but de mieux comprendre l’influence de tous ces paramètres, sur le comportement
de la décharge, dans des configurations de décharge couronne en adéquation avec les modèles
de décharge développés dans le groupe PRHE du LAPLACE, nous décrivons ici, une étude
électrique paramétrique qui consiste à faire varier la distance inter-électrodes et la tension
appliquée dans deux régimes de tensions (continu et impulsionnel) dans l’air synthétique à la
pression atmosphérique. Dans le cas du régime de tension impulsionnelle, nous faisons varier
aussi les paramètres caractéristiques de la tension, (i.e. la fréquence, l’amplitude et la largeur
de l’impulsion de tension). L’objectif est d’analyser leurs influences sur le courant maximum
et le courant moyen de la décharge couronne. Une étude optique par caméra ICCD,
accompagnera l’étude électrique pour visualiser le développement de la décharge dans
l’espace inter-électrodes et aussi pour appuyer les analyses qui seront données dans l’étude
électrique. Enfin, une comparaison est effectuée sur le comportement de la décharge dans le
cas des deux régimes de tension utilisés.
40
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
II-1. Etude paramétrique de la décharge couronne en régime de tension continue
Cette étude a été initiée par Dubois [Du-1] et Merbahi et al. [Me-4], [Me-5], [Me-6], en
changeant les paramètres : tension appliquée, distance inter-électrodes, rayon de courbure de
la pointe, température du gaz et en modifiant aussi les différentes proportions du mélange
N2/O2 et N2/O2/CO2.
Les premières mesures effectuées dans ce travail dans une configuration donnée, ont
permis de prendre en main la manipulation et de se familiariser avec le matériel utilisé. Ces
mesures ont permis aussi d’améliorer les résultats présentés par Dubois et faire une statistique
de 500 mesures pour chaque point mesuré afin de présenter sur la courbe tracée, une valeur
moyenne pour chaque point mesuré avec sa barre d’erreur.
La Figure III-1, représente la forme du courant instantané obtenu dans l’air synthétique à
la pression atmosphérique, pour une distance inter-électrodes et tension appliquée fixes.
Figure III-1 : Courant instantané de décharge couronne dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV et ρ=20µm, temps d’exposition de l’image : 10 ms.
41
Chapitre III
Le pic du courant instantané montre trois zones différentes durant le développement du
streamer de la pointe vers le plan [Du-1] et [Du-2].
Lorsque la valeur de la tension appliquée au niveau de la pointe devient suffisante pour
créer des avalanches électroniques (c'est-à-dire avec une densité de charges d’espace
suffisante à proximité de la pointe) et lorsque la valeur du champ électrique induit devient
supérieure ou égale à la valeur du champ laplacien, une lueur « streamer » peut s’amorcer à
partir de la pointe. Elle commence ainsi à se propager en direction de la cathode ce qui
correspond à la zone 1 de la Figure III-1. Ensuite, nous apercevons un changement très rapide
de la pente du pic et le courant instantané passe sur une durée de 2 ns à sa valeur maximale,
cette zone indiquée par 2 sur la Figure III-1 correspond ainsi à l’arrivée du primary streamer
sur la cathode. Après son arrivée à la cathode, c’est le secondary streamer qui commence à se
propager de l’anode en direction du plan, cela correspond à la zone 3 sur la Figure III-1. Audelà, c’est la phase de relaxation du courant (phase de post-décharge), qui dure jusqu’à la
prochaine impulsion de courant.
Le même phénomène a été observé et interprété par plusieurs auteurs ([La-1], [Ac-2], [La2]).
II-1-1. Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée sur le courant
maximum de la décharge
On peut s’attendre à ce que le courant maximum de la décharge augmente avec la tension
appliquée au niveau de la pointe et diminue avec la distance inter-électrodes. Cependant ce
résultat dépend fortement de la valeur du champ électrique (Équation III-1) dans l’espace
inter-électrodes, celui-ci, dépend linéairement de la tension appliquée et inversement de la
distance inter-électrodes.
E(z) =
2U 0
( ρ + 2z) log[( ρ + 2d) / ρ ]
Équation III-1
L’Équation III-1, représente le champ électrique géométrique suivant l’axe interélectrodes z, avec z=0 pour la pointe et z=d pour le plan. U0 est la tension appliquée, d : la
distance inter-électrodes et ρ le rayon de courbure de la pointe.
42
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
Dubois [Du-1], Dubois et al. [Du-2] et Eichwald et al. [Ei-1], ont donné la forme de
l’impulsion de courant dans le régime de la tension continue et ont corréler cette impulsion
avec des images de la caméra streak pour montrer la propagation de streamer, de la pointe
vers le plan.
En effet, la création d’une décharge nécessite la présence des particules chargées dans le
milieu (voir chapitre I), ces particules chargées notamment les électrons vont être accélérées
sous l’effet du champ électrique en direction de l’anode. Durant leur dérive, ils vont entrer en
collision avec les molécules neutres du gaz entrainant en particulier des collisions ionisantes
qui concourent à la croissance de l’avalanche électronique. Dès qu’une charge d’espace
suffisante s’accumule au voisinage immédiat de la pointe, le streamer s’amorce puis se
propage de l’anode vers la cathode sous l’effet du champ électrique de la charge d’espace, ces
phénomènes ont été expliqués en chapitre I.
Dans ce chapitre, nous avons en particulier analysé l’effet de la variation de la tension
appliquée et de la distance inter-électrodes sur le courant maximum de la décharge.
Figure III-2 : Courant maximum de la décharge en fonction de la distance inter-électrodes pour
différentes tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression atmosphérique et ρ=20µm
43
Chapitre III
La Figure III-2, montre le courant maximum de la décharge en fonction de la distance
inter-électrodes pour différentes tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique.
On voit que les résultats sont sensiblement différents en fonction des deux paramètres
considérés. Pour une valeur de tension appliquée donnée, le courant maximum de la décharge
décroit lorsqu’on augmente la distance inter-électrodes. En revanche, pour une distance interélectrodes fixe, le courant maximum de la décharge augmente lorsque la tension appliquée
prend des valeurs plus élevées. Des variations similaires ont été observées par
[La-2]. Ceci peut être expliqué en terme d’amplitude et de variation spatiale du champ
géométrique appliqué en fonction de la tension appliquée et de la distance inter-électrodes.
En effet, pour une tension appliquée fixe (e.g. 6kV) et une distance inter-électrodes
donnée (e.g. 4 mm), les électrons présents naturellement dans le milieu gazeux vont être
accélérés par le champ électrique géométrique (solution de l’Équation III-1) et dérivent vers
l’anode. Au cours de leur dérive, les électrons vont effectuer des collisions ionisantes avec les
molécules du gaz générant ainsi des avalanches électroniques. Plus le champ électrique
géométrique (Laplacien) est élevé, et plus les électrons seront énergétiques entrainant une
amplification de l’avalanche électronique plus forte et plus rapide. La conséquence
macroscopique de cette augmentation de la tension appliquée à la pointe se traduit notamment
par l’augmentation du courant maximum constaté sur la Figure III-2 lorsqu’on augmente la
tension pour une distance inter-électrodes fixe. L’Équation III-1 montre bien que le champ
électrique dépend linéairement avec la tension appliquée à la pointe. Ceci a également été
observé dans la littérature [Du-1], [Ei-1] et [La-1].
En revanche, pour une valeur de tension appliquée bien déterminée, si on fait croitre la
distance inter-électrodes, on constate que la valeur du courant maximum de la décharge
décroit, parce que selon l’Équation III-1, le champ électrique diminue et par conséquent les
électrons qui vont dériver vers l’anode seront moins énergétiques pour ioniser et/ou exciter les
molécules du gaz. La densité électronique dans le milieu sera plus faible que le cas précédent
en raison des processus d’attachement qui seront plus efficaces lorsqu’on augmente la
distance inter-électrodes pour une tension donnée parce que dans le cas de l’air l’attachement
est plus efficace lorsque le champ électrique est plus faible. C’est pourquoi, on observe sur la
Figure III-2 une diminution de la valeur du courant maximum de la décharge en fonction de
l’augmentation de la distance inter-électrodes.
44
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
II-1-2. Calcul de la vitesse de streamer
La vitesse de propagation du primary streamer est calculée à partir de la courbe du courant
de décharge (Figure III-1), en faisant le rapport entre la distance inter-électrodes et le temps
nécessaire à la propagation du primary streamer de la pointe vers le plan. Le temps écoulé
durant la propagation du primary streamer, est estimé à partir de la durée de la zone 1 sur la
Figure III-1, [La-1]. Le départ du streamer de l’anode, correspond à l’instant de monté de la
zone 1 de la Figure III-1, et son arrivée sur la cathode correspond au début de la zone 2 qui
correspond à l’arrivée de primary streamer sur la cathode. La Figure III-3, représente la
vitesse de propagation du streamer de la pointe vers le plan en fonction de la distance interélectrodes pour différentes tensions appliquées.
Figure III-3: Vitesse de propagation du primary streamer en fonction de la distance inter-électrodes
pour différentes tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression atmosphérique et pour
ρ=20µm.
Pour une distance inter-électrodes donnée, nous observons que la vitesse de propagation
du primary streamer augmente lorsque la tension appliquée au niveau de la pointe augmente.
45
Chapitre III
Cela, nous pouvons le corréler à l’augmentation du courant maximum montrée sur la figure
III-2 lorsqu’on augmente la tension pour une distance fixée. En effet, le champ électrique
dans l’espace inter-électrodes augmente en fonction de la tension appliquée (selon l’Équation
III-1), ce qui entraine une rapide augmentation de l’énergie cinétique des électrons. Les
processus de formation et de développement de la charge d’espace sont ensuite accélérés, ce
qui a une conséquence directe sur l’augmentation de la vitesse de propagation de streamer
lorsqu’on augmente la tension appliquée à la pointe (voir Figure III-3). En revanche, pour une
tension appliquée fixe, la vitesse de propagation de streamer diminue lorsque la distance interélectrodes augmente, parce que le champ électrique devient plus faible et les électrons sont
moins énergétiques entrainant une propagation de streamer moins rapide.
Les résultats que nous avons obtenus, ont été comparés avec la littérature présentée dans
l’air synthétique. Les variations de la vitesse de propagation du streamer, montrent un bon
accord avec les résultats donnés par Lan et al. [La-1], qui utilisent la même méthode que nous
avons utilisée pour estimer le temps de propagation du streamer. Nos résultats sont en bon
accord également avec ceux obtenus par d’autres méthodes (voir e.g. [Su-1], [On-1], [Ta-1],
[Va-1], [Va-2], [Ya-1], [Gr-1]). Par exemple, Ono et Oda [On-1], ont déterminé la vitesse de
propagation du streamer à l’aide d’une caméra ICCD, avec un temps d’exposition variable (de
5 ns jusqu’à 2 µs).
II-2. Etude électrique de la décharge couronne en régime de tension impulsionnelle
La Figure III-4, représente l’impulsion de la tension appliquée aux électrodes et le courant
mesuré pour une fréquence de 100 Hz, une largeur d’impulsion de 40 µs, une distance interélectrodes de 8 mm et un rayon de courbure de la pointe de 20 µm dans l’air synthétique à la
pression atmosphérique.
Dans les conditions de la Figure III-4, nous observons trois pics de courant dans cette
largeur d’impulsion de tension. Le premier, qui se superpose avec la phase de montée de la
tension appliquée, correspond au courant capacitif, qui est dû au changement rapide de la
tension appliquée au niveau de la pointe. Les électrodes (pointe-plan) se comportent dans ce
cas comme des armatures d’un condensateur séparées par l’air sec.
Suite à l’application d’une différence de potentiel entre les armatures (les électrodes), un
champ électrique E est généré dans l’espace gazeux. Les électrons présents vont donc se
déplacer sous l’action de ce champ vers l’électrode active, en créant des avalanches
électroniques par collisions avec les molécules présentes dans le milieu gazeux. Un courant I
46
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
circule pendant la charge du condensateur, c’est le courant capacitif, qui s’écrit de la façon
suivante :
I=C
dU
dt
Équation III-2
Avec : C : capacité électrique du condensateur,
I : courant traversant le composant,
U : tension appliquée.
Figure III-4: Courbe du courant et de la tension appliquée dans une largeur d'impulsion de 40µs,
f=100Hz, d=8mm, Va=8kV et ρ=20µm dans l’air synthétique à la pression atmosphérique.
47
Chapitre III
Le second pic qui a une valeur beaucoup plus élevée apparaît un peu plus tard par rapport
au premier. Ce pic correspond au courant de la décharge couronne (qui sera détaillé par la
suite). Le troisième et dernier pic, qui a une valeur négative et aligné avec la décroissance de
la tension, est aussi un courant capacitif.
Dans cette étude ce qui nous intéresse plus particulièrement, c’est le second pic : le
courant de décharge. En faisant un zoom sur cette partie, nous obtenons la figure montrée cidessous (Figure III-5).
120
Courant de décharge (mA)
100
80
60
40
20
0
0
50
100
150
200
250
300
Temps(ns)
Figure III-5: Courant de décharge dans l'air synthétique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs et
ρ=20µm à la pression atmosphérique, temps d’exposition de l’image : 10 ms
Nous détaillons ci-dessous, l’évolution de la décharge couronne, accompagnée par des
images enregistrées avec un temps d’exposition de 3 ns. Les images enregistrées sont
proposées sur la Figure III-6, tandis que le courant associé et les instants pour lesquels sont
prises les images sont représentés sur la Figure III-5.
48
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
Le début de la décharge est accompagné par la présence d’un premier pic très étroit
(Figure III-5), d’une durée de 4 ns et d’intensité de 50 mA. Selon Bessières et al. [Be-2], ce
pic révèle le processus d’une intense ionisation à coté de la pointe durant la phase d’amorçage
de la décharge. Cependant ce phénomène n’est pas visible dans le cas d’une tension continue
(Figure III-1) et aussi dans les différents cas de tension continue utilisée par Dubois [Du-1].
En revanche, la présence de ce pic est systématique sur toutes les mesures que nous avons
effectuées. Comme annoncé dans la littérature, ce pic est due à la forte ionisation dans la zone
proche de la pointe lors de la formation de charge d’espace nécessaire à la propagation de la
pointe vers le plan de la décharge ayant une structure arborescente (ou branching) multifilamentaire (image 3ns de la Figure III-6). On assiste ensuite à la remontée de l’impulsion du
courant après le premier pic (Figure III-5 et image 9, 12 ns et 21ns de la Figure III-6).
Les calculs de la littérature [Pa-2], ont montré que le système branching des streamers
dans l’air, commence avec une apparition d’une non-uniformité stochastique dans la
distribution d’électrons autour de la tête du streamer, les électrons germes étant supposées
provenir par détachement de l’ion négatif d’oxygène O-, qui n’est significatif qu’à partir d’un
certain champ E/N (entre 150 et 430 Td selon [Pa-2]). La valeur supérieure de E/N est
cohérente avec un autre résultat de la littérature ([Ve-3]) où il est estimé que le champ
maximum pour la formation d’un système de branching est de l’ordre de 430 Td.
Quelque soit les processus à l’origine de la formation du branching, les streamers
traversent l’espace inter-électrodes avec des vitesses différentes. Quand ils arrivent à côté du
plan, leurs vitesses croient de nouveau, induisant ainsi, le changement de la pente de la courbe
du courant (Figure III-5). Cette accélération près de la cathode est due à des mécanismes
d’émission électrons par processus secondaires [Ku-1], [Li-2] et [Pa-2]. Avant que les
streamers arrivent sur la cathode, la charge d’espace sur le front du streamer induit un champ
électrique très intense, soit l’équivalent d’un champ réduit de l’ordre de 500 Td [Ei-1]. En
effet, quand un photon énergétique arrive sur la cathode, une énergie de l’ordre de quelques
eV suffit pour arracher un électron par photo-émission de la cathode alors qu’il faut plus
d’une dizaine d’eV pour arracher un électron par photo-ionisation du gaz (seuil d’ionisation
de O2 à 12.02 eV et celui de N2 à 15.7 eV). C’est pourquoi, lorsque les streamers arrivent à
proximité du plan, le champ électrique se renforce par processus d’émission secondaires
d’électrons (photo-émission et processus γ de bombardement d’ions positifs) ce qui explique
le changement de pente sur la courbe de courant (Figure III-5) lors de l’arrivée à la cathode.
Les streamers de la structure arborescente arrivent séparément sur la cathode avec une
vitesse moyenne de propagation de l’ordre de 2.72 107 cm/s (image 33 ns et 48 ns sur la
49
Chapitre III
Figure III-6). Après l’arrivée des primary streamers sur le plan, c’est le secondary streamer
qui commence à se développer de la pointe en direction du plan (image 63 ns et 72 ns sur la
Figure III-6), mais il ne dépasse pas la moitié de l’espace inter-électrodes.
t1=3 ns
t4=21 ns
t7=63 ns
t10=132 ns
t2=9 ns
t3=12 ns
t5=33 ns
t6=48 ns
t8=72 ns
t9=108 ns
t11=162 ns
t12=189 ns
Figure III-6 : Images à différents instants de l’évolution de la décharge couronne dans l’air
synthétique à la pression atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µs, temps
d’exposition : 3ns, image d’intensité référence : 21ns
50
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
Dans le cas d’une tension impulsionnelle, comme c’est déjà souligné les streamers se
propagent sous une forme arborescente (image sur la Figure III-5), ce sont donc plusieurs
streamers qui se développent simultanément de la pointe en direction du plan avec des
vitesses de propagation différentes. Ce mécanisme de branching permet au courant d’avoir
des valeurs très élevées par rapport à celle obtenue en régime de tension continue qui permet
l’obtention d’une décharge couronne mono-filamentaire stable (cf. Figure III-1) et [Du-1]. Le
branching permet aussi d’avoir des durées de relaxation de la décharge plus longue. Sur la
Figure III-5, on voit une décroissance du courant plus lente que dans le cas mono-filamentaire
qui correspond à la phase de relaxation du système. Cette phase de relaxation se poursuit
jusqu’à l’extinction de la décharge (images 108 ns, 132 ns, 162 ns et 189 ns sur la Figure
III-6). Cela s’accompagne par une évacuation des charges d’espace créées dans la zone interélectrodes, pour permettre au champ de recouvrer sa forme géométrique initiale (c'est-à-dire
élevée à proximité de la pointe). C’est à cet instant (de l’ordre de quelques dizaines de
microsecondes correspondant en fait au temps d’évacuation des ions de l’espace interélectrodes en présence d’un champ pas trop important i.e. de quelques Td), que la formation
et la propagation de nouveaux streamers, deviennent possibles. En d’autres termes, ce temps
d’évacuation des ions de l’espace inter-électrodes est tout simplement le temps qui fixe la
fréquence naturelle de répétition d’une décharge couronne (voir [Yo-1] pour des estimations
de temps d’évacuation d’ions).
Dans cette étude, nous travaillons avec des fréquences de l’alimentation électrique
beaucoup plus faibles que la fréquence naturelle de la décharge (qui est d’environ 20 kHz),
pour éviter les effets mémoire et permettre ainsi aux charges d’espaces créées dans le
milieu gazeux de s’évacuer.
II-2-1. Influence des paramètres opératoire sur le courant maximum de la décharge
C’est une étude électrique dans le cas du régime de tension impulsionnelle effectuée en
changeant plusieurs paramètres (distance inter-électrodes, tension appliquée, fréquence et
largeur de l’impulsion de la tension).
Les résultats exposés ci-dessous, ont été obtenus à l’aide d’une statistique de 500 mesures
pour chaque point représenté sur la courbe, ce qui donne une valeur moyenne pour chaque
mesure.
51
Chapitre III
a) Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée
Comme il a été expliqué dans le paragraphe précédent, le courant instantané de la
décharge couronne en régime de tension impulsionnelle présente deux maxima différents
(voir Figure III-5). Un premier pic (situé autour de 40 ns) correspondant au “courant de la
charge d’espace“ car, ce pic est dû à une forte ionisation dans la zone proche de la pointe et le
deuxième pic (situé autour de 100 ns) qui est un “courant de décharge“, car il représente les
différentes phases de la propagation des streamers de l’anode vers la cathode.
Figure III-7: Courant maximum de charge d'espace en fonction de la distance inter-électrodes pour
plusieurs tensions appliquées dans l'air synthétique à la pression atmosphérique, ρ=20µm, f=100Hz,
τ=40µs
La Figure III-7, représente la variation de courant maximum de la charge d’espace
(premier pic) en fonction de la distance inter-électrodes pour différentes tensions appliquées
tandis que la Figure III-8, la variation du courant maximum de la décharge couronne (2ème
pic) pour les mêmes variations de paramètres.
52
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
Dans le cas de la Figure III-7, pour une tension appliquée, une fréquence et une largeur
d’impulsion fixées, le courant maximum de charge d’espace diminue en fonction de la
distance inter-électrodes. Comme dans le cas DC (voir Figure III-2), lorsque la distance
augmente pour une tension fixée, le champ électrique décroit dans l’espace inter-électrodes ce
qui fait baisser en même temps le pouvoir ionisant des électrons. Cela explique donc la baisse
du courant de charge d’espace en comparaison des cas de distances inter-électrodes plus
petites. En revanche, pour une distance inter-électrodes fixée, on observe que le courant
maximum de charge d’espace croit lorsque la tension appliquée augmente [Me-7], [Ab-2].
Ceci s’explique toujours par l’augmentation de l’efficacité d’ionisation des électrons
lorsqu’on applique une tension plus élevée. Ce qui a pour conséquence directe une
augmentation de la charge d’espace dans le milieu qui entraine une augmentation du courant
de charge d’espace correspond au premier pic observé sur la Figure III-5.
La variation du courant maximum de la décharge (correspondant au second pic) est
représentée sur la Figure III-8 en fonction de la distance inter-électrodes pour différentes
tensions appliquées à la pointe. Ce courant se comporte qualitativement de la même manière
que le courant du premier pic (voir Figure III-7). Les raisons de ces variations (augmentation
en fonction de la tension pour une position donnée ou baisse en fonction de la position pour
une tension donnée) sont les mêmes que celle déjà explicitées précédemment. La différence
par rapport au courant du premier pic (courant de la charge d’espace) se situe au niveau de
l’amplitude qui est environ trois fois plus importante dans le cas du courant de la décharge
(courant du second pic).
De plus dans le régime de tension impulsionnelle, le courant maximum de décharge est
bien plus élevé que dans le cas du régime de tension continue (Figure III-2) avec un rapport
de plus de 7. En effet, dans le cas du régime DC, le plasma créé dans le milieu gazeux, est
sous une forme mono-filamentaire qui s’étire de la pointe vers le plan (image sur la Figure
III-1). En revanche, dans le cas d’un régime de tension impulsionnelle, nous avons une forme
de décharge multi-filamentaire (ou branching) composée de plusieurs streamers qui se
propagent simultanément en direction de la cathode. Par conséquent le phénomène de
production de la charge d’espace est beaucoup plus intense dans le cas du régime
impulsionnel avec une densité locale de plasma réactif plus importante. Ceci est certainement
un avantage dans le cas d’un réacteur alimenté en impulsionnel pour la dépollution en raison
de la présence plus importante des espèces actives susceptibles de transformer les effluents
gazeux.
53
Chapitre III
Figure III-8: Courant maximum de la décharge en fonction de la distance inter-électrodes pour
plusieurs tensions appliquées dans l'air synthétique à la pression atmosphérique pour ρ=20µm,
f=100Hz, τ=40µs
Il est important d’ajouter, dans le cas de la comparaison du régime de tension continue et
impulsionnelle, que la gamme de distance de mesures (distance inter-électrodes pour laquelle
nous avons un régime de décharge couronne sans transition à l’arc) et le nombre de points de
mesures pour chaque tension appliquée, restent pratiquement les mêmes dans les deux
régimes de tension. Ces constatations sont en bon accord avec les travaux de Abdel-Salam et
al. [Ab-4].
Dans ce qui précède, nous avons analysé séparément les variations du courant
maximum de charge d’espace et du courant maximum de la décharge en fonction de la
distance inter-électrodes pour différentes tensions appliquées. La Figure III-9, montre le
rapport entre le courant maximum de décharge et celui de charge d’espace pour les mêmes
variations de distance et de tension appliquée.
54
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
On voit que les points de mesures correspondant à chaque distance inter-électrodes pour
les différentes tensions appliquées sont quasiment superposés. Cela veut dire que quelque soit
la tension appliquée, nous avons pratiquement le même ratio entre le courant de la charge
d’espace et celui de la décharge. Cependant, pour une tension donnée, ce rapport diminue
lorsque la distance inter-électrodes augmente. Ce rapport est maximal pour les tensions et les
distances inter-électrodes les plus faibles.
Figure III-9: Le rapport du courant de décharge et du courant de charge d’espace en fonction de la
distance inter-électrodes pour plusieurs tensions appliquées, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µs dans l'air
synthétique à la pression atmosphérique.
b) Influence de la fréquence de l’impulsion de la tension appliquée
La variation du courant maximum de charge d’espace (premier pic) en fonction de la
fréquence pour plusieurs tensions appliquées est représentée sur la Figure III-10.
55
Chapitre III
Figure III-10: Courant maximum de charge d’espace en fonction de la fréquence de l’impulsion de la
tension dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm,
τ=40µs, ρ=20µm.
Pour une tension donnée, le courant maximum de charge d’espace reste constant sur la
gamme de notre fréquence de travail (du 10 Hz à 100 Hz) parce que la gamme de la fréquence
de l’alimentation utilisée est bien inférieure à celle de la fréquence naturelle de la décharge
(de l’ordre de 20 kHz).
Pour une fréquence donnée, le courant maximum de charge d’espace croit comme prévu
avec l’augmentation de la tension appliquée, toujours à cause de la corrélation entre
l’augmentation de la tension et celle du pouvoir ionisant des électrons.
Ceci est aussi confirmé pour le courant maximum de la décharge quelque soit la fréquence
utilisée dans ce travail [Me-7], [Ab-2], (voir Figure III-11, représentant le courant maximum
de la décharge en fonction de la fréquence de l’impulsion de la tension pour différentes
tensions appliquées).
56
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
Figure III-11: Courant maximum de décharge en fonction de la fréquence de l’impulsion dans l’air
synthétique à la pression atmosphérique pour différentes tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs,
ρ=20µm.
Nous observons des comportements qualitatifs similaires à celui du courant de la charge
d’espace (Figure III-10). Pour une tension donnée, le courant maximum de la décharge reste
comme on pouvait s’y attendre constant quelque soit la valeur de la fréquence de la tension
appliquée, dans la gamme de fréquence du 10 Hz jusqu’à 100 Hz. La raison reste la même
que précédemment parce que le domaine de fréquence utilisé dans cette étude est plus faible
que la fréquence naturelle de la décharge (20 kHz), donc, les décharges s’établissent sans effet
mémoire (les charges d’espace créées par une décharge sont évacuées avant l’établissement
d’une nouvelle décharge). De plus, pour une fréquence donnée, le courant maximum de la
décharge augmente comme prévu lorsque la tension appliquée augmente.
Enfin, la Figure III-12, montre que le rapport entre le courant de décharge et le courant de
charge d’espace reste pratiquement constant en fonction de la variation de la fréquence de
57
Chapitre III
l’alimentation impulsionnelle, ce rapport étant de l’ordre de deux pour une distance de 8 mm.
Ce résultat est en parfaite cohérence avec ceux déjà montrés sur la Figure III-10 et la Figure
III-11, pour respectivement les courants de la charge d’espace et de décharge en fonction de la
fréquence.
Figure III-12: Le rapport entre le courant maximum de décharge et le courant maximum de charge
d’espace en fonction de la fréquence de l’impulsion dans l’air synthétique à la pression atmosphérique
pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs, ρ=20µm
c) Influence de la largeur de l’impulsion de la tension appliquée
La Figure III-13, montre l’influence de la largeur d’impulsion de la tension appliquée sur
le courant maximum de charge d’espace pour différentes tensions appliquées. Nous observons
sur cette figure que le courant maximum de charge d’espace reste quasi-constant sur toute la
gamme de nos mesures (de 10 µs jusqu’à 500 µs), pour toutes les valeurs de tension appliquée
utilisées.
58
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
Figure III-13: Courant maximum de charge d’espace en fonction de la largeur d’impulsion dans l’air
synthétique à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz,
ρ=20µm.
Pour une tension appliquée donnée, le courant maximum de la charge d’espace reste
constant sur toute la gamme de mesure de la largeur d’impulsion, parce que tous les instants
de notre gamme de durée de l’impulsion (10 à 500 μs) sont supérieurs au temps de
l’établissement et de la relaxation de notre décharge couronne (qui est inférieur à environ 1
μs). Autrement dit, pendant la durée de notre impulsion choisie, la décharge couronne voit la
tension impulsionnelle pratiquement comme une tension continue. De plus, compte tenu de la
fréquence de répétition de l’impulsion utilisée (100 Hz), il n’y a aucun effet mémoire qui peut
être pris en compte entre deux décharges couronne consécutives. Naturellement, la variation
du courant de la décharge aurait été affectée de manière visible si on disposait d’un générateur
de tension impulsionnelle avec des durées d’impulsion inférieure à la micro-seconde et des
fréquences d’impulsion d’environ 100 kHz, c'est-à-dire supérieure à la fréquence naturelle de
la décharge (20 kHz). Sur la Figure III-13, on observe aussi que pour une largeur d’impulsion,
59
Chapitre III
une fréquence de la tension et une distance inter-électrodes données, le courant de charge
d’espace croit comme prévu lorsque la tension appliquée augmente.
La Figure III-14, représente la variation du courant maximum de la décharge en fonction
de la largeur d’impulsion pour plusieurs valeurs de tension appliquée.
Figure III-14: Courant maximum de décharge en fonction de la largeur d’impulsion dans l’air
synthétique à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz,
ρ=20µm.
Le courant maximum de la décharge reste quasi-constant pour toute la gamme de largeur
d’impulsion utilisée [Me-7], [Ab-2], pour les mêmes raisons qui viennent d’être évoqués pour
la Figure III-13.
La Figure III-15, montre la variation du rapport entre le courant de la décharge et le
courant de charge d’espace en fonction de la durée de l’impulsion pour une distance interélectrodes donnée (pour d=8mm, ce rapport vaut deux). La variation du rapport reste quasiconstante sur la gamme des largeurs d’impulsion de 100 µs jusqu’à 500 µs. En revanche, pour
60
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
des valeurs de largeur d’impulsion inférieure à cette valeur, nous observons une légère
augmentation de ce rapport entre les courants de décharge et de charge d’espace, pour la
tension appliquée de 9 kV. Cela est dû à la légère variation observée, dans cette plage sur les
Figure III-13 et Figure III-14, et qui reste toujours dans les barres d’incertitudes. Pour cet
effet, on estime que le rapport entre le courant de la décharge et le courant de charge d’espace,
reste constant sur toute la gamme de variation de la largeur d’impulsion.
Figure III-15: Le rapport entre le courant maximum de décharge et le courant maximum de charge
d’espace en fonction de la largeur d’impulsion dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour
plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz, ρ=20µm.
II-2-2. Calcul de la vitesse moyenne des streamers
La vitesse de propagation du streamer est, comme déjà précisée dans le premier
paragraphe dans le cas de la tension continue, le rapport entre la distance inter-électrodes et le
temps écoulé durant le passage des streamers de la pointe jusqu’au plan. Dans le cas de
l’impulsion de courant montrée sur la Figure III-5, l’origine de temps de propagation des
61
Chapitre III
streamers commence à partir de la monté du premier pic de courant (42 ns dans ce cas) et se
termine au début du changement de la pente du second pic correspondant à l’arrivée des
streamers sur la cathode.
Figure III-16: Vitesse de propagation du streamer en fonction de la distance inter-électrodes pour
plusieurs tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour f=100 Hz,
τ=40µs et ρ=20µm.
Sur la Figure III-16, la variation de la vitesse de propagation du streamer est représentée
en fonction de la distance inter-électrodes pour différentes tensions appliquées. Pour une
tension donnée, la vitesse de propagation du streamer diminue lorsque la distance interélectrodes augmente, parce que le champ électrique dans l’espace inter-électrodes devient
faible. En revanche, pour une distance inter-électrodes fixée la vitesse de propagation du
streamer croit comme prévu avec l’augmentation de la tension appliquée [Me-7], [Ab-2]. Ces
observations sont en accord avec les résultats expérimentaux de Briels [Br-3] et de Suzuki
[Su-1].
62
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
Sur la Figure III-17 et la Figure III-18, nous présentons respectivement la variation de la
vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la fréquence et de la largeur de
l’impulsion de la tension pour différentes tensions appliquées à l’anode.
Figure III-17: Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la fréquence pour
plusieurs tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs et ρ=20µm dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique.
Comme pour les courants de charge d’espace et de décharge (Figure III-11 et la Figure
III-14), nous constatons que la variation de la fréquence et de la largeur de l’impulsion (dans
le cas des plages de variation de notre générateur impulsionnel) n’ont pas influence sur la
vitesse moyenne de propagation des streamers.
63
5
7
Vitesse de propagation des streamers (10 cm/s)
Chapitre III
4
3
2
Va=8kV
Va=9kV
1
Va=10kV
0
0
100
200
300
400
500
600
Largeur de l'impulsion (µs)
Figure III-18 : Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la largeur de l’impulsion
pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz et ρ=20µm dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique.
II-2-3. Influence des paramètres opératoires sur le courant moyen de la décharge
Dans ce paragraphe, nous présentons une étude paramétrique du courant moyen de la
décharge couronne en fonction de la distance inter-électrodes, la fréquence de l’impulsion et
la largeur de l’impulsion de la tension pour plusieurs tensions appliquées, dans le but de
comprendre l’influence de ces paramètres opératoires sur le courant moyen et de comparer les
résultats obtenus en régime de tension impulsionnelle avec ceux obtenus en régime de tension
continue.
64
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
a) Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée
La Figure III-19, montre la variation du courant moyen en fonction de la distance interélectrodes pour plusieurs tensions appliquées et pour une fréquence et une largeur
d’impulsion fixées.
Figure III-19: Courant moyen de la décharge en fonction de la distance inter-électrodes dans l’air
synthétique à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, f=100Hz, τ=40µs et
ρ=20µm.
Pour une tension, une fréquence et une largeur d’impulsion fixées, le courant moyen de la
décharge diminue lorsque la distance inter-électrodes augmente comme nous l’avons déjà
constaté pour le courant de charge d’espace et le courant de décharge dans le paragraphe
précédent.
Lorsque la tension appliquée augmente (voir toujours la Figure III-19) la plage de
variation de la distance inter-électrodes augmente elle aussi, parce que le régime de décharge
couronne (avant l’apparition du spark) dure plus longtemps. Dans notre étude nous nous
65
Chapitre III
intéressons qu’au régime où la décharge couronne apparait. Les distances inter-électrodes les
plus faibles pour chaque tension correspondent aux distances au-dessous de lesquelles on
passe au régime de l’arc, tandis que les distances les plus grandes correspondent aux derniers
points de mesure de régime de décharge avant que la décharge couronne s’éteignent (c'est-àdire au-delà de l’établissement du régime onset streamer). Les deux régimes spark et onset
streamer ne sont pas étudiés dans le présent travail. Pour une tension appliquée de 8 kV, le
courant moyen de la décharge augmente linéairement pour des distances inter-électrodes
variant de 14.5 mm à 10 mm. Il est important de noter que sur cette plage de distances interélectrodes, nous n’avons pas observé un courant maximum de décharge (voir Figure III-8).
Cette augmentation correspond en fait au régime glow. Si nous continuons à diminuer en
dessous de 10 mm la distance inter-électrodes (plage où est observé un courant maximum de
la décharge sur la Figure III-8), le courant moyen de la décharge augmente d’une manière
importante.
Cette augmentation importante du courant moyen dans la gamme de distance interélectrodes de 10 mm jusqu’au dernier point de mesure (5 mm), peut être expliquée par
l’augmentation du champ électrique lorsque la distance inter-électrodes diminue. Il faut
également noter que sur la Figure III-19, nous observons que, pour une distance interélectrodes donnée, le courant moyen de la décharge augmente lorsque la tension appliquée
augmente pour les mêmes raisons déjà évoquées sur l’augmentation de l’efficacité
d’ionisation en fonction de la tension.
Il est utile de souligner que la valeur du courant moyen de la décharge obtenue dans le
régime de tension impulsionnelle est beaucoup plus basse par rapport à celle obtenue dans le
régime de tension continue [Du-1]. Cette différence peut atteindre un rapport de 50 pour des
tensions très élevées. En effet, dans ces conditions, la puissance consommée par la décharge
dans le cas de régime de tension impulsionnelle, est beaucoup plus faible que dans le cas du
régime de tension continue. Ce qui veut dire que, dans le cas d’une tension d’alimentation
impulsionnelle, tout en ayant une structure multi-filamentaire, générant des espèces actives
dans les multiples canaux ionisés, la consommation d’énergie est forcément inférieure par
rapport au cas DC. On peut donc évoquer dans le cas du régime impulsionnel, une meilleure
efficacité de production d’un plasma réactif par rapport au cas du régime de tension continue
présentant une structure mono-filamentaire avec un courant moyen beaucoup plus important.
Les travaux déjà disponibles dans la littérature dans le cas de régime de tension continue
66
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
[Du-1], [Du-2], [Go-1], [Me-3], [La-3], [Si-2], sont en bon accord avec les résultats donnés
dans cette partie.
b) Influence de la fréquence de l’impulsion de la tension appliquée
La Figure III-20, montre la variation du courant moyen de la décharge en fonction de la
fréquence de l’impulsion de tension, pour une distance inter-électrodes fixée et pour plusieurs
valeurs de l’amplitude de la tension.
Figure III-20: Courant moyen de la décharge en fonction de la fréquence de l’impulsion dans l’air
synthétique à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs, ρ=20µm.
Nous observons sur la Figure III-20, que le courant moyen de la décharge augmente en
fonction de la fréquence de l’impulsion, dans le cas d’une tension et distance inter-électrodes
fixées. En fait, la valeur moyenne du courant est proportionnelle à la fréquence selon la
relation suivante :
67
Chapitre III
T
< i( t ) >=
T
1
i( t ).dt = f ∫ i( t ).dt
T ∫0
0
Équation III-3
Avec :
T : période de l’impulsion de la tension appliquée,
f : fréquence de l’impulsion de la tension appliquée,
i(t) : courant.
De plus, pour une fréquence et une distance inter-électrodes données, le courant moyen de
la décharge augmente aussi avec la tension appliquée, parce que dans le même temps le
champ augmente et par conséquent l’efficacité d’ionisation augmente.
c) Influence de la largeur de l’impulsion de la tension appliquée
La Figure III-21, représente la variation du courant moyen de la décharge en fonction de
la durée de l’impulsion de la tension appliquée (de 10 à 500 μs), pour une distance interélectrodes et une fréquence d’impulsion fixées, dans le cas de différentes hauteurs de tension
(7, 8 et 9 kV).
Dans ce cas, le courant moyen (mesuré à l’aide d’un micro-ampèremètre placé en série
entre la cathode et la résistance de mesure r, comme précisé dans le chapitre II) augmente en
fonction de la durée de l’impulsion, contrairement au courant de la décharge ou au courant de
la charge d’espace qui reste quasi-constant quelque soit notre durée de l’impulsion (voir
paragraphe précédent). En fait, le courant moyen mesuré est la résultante du courant de
décharge couronne, lorsqu’elle est allumée sur une durée inférieure à 1 μs (courant
indépendant de la durée de l’impulsion) et d’un second courant lié à la dérive des électrons
qui persistent en dehors du régime de décharge pendant par exemple le régime glow ou onset
streamer. Ce second courant de l’ordre du μA, (voire même inférieur au μA) est bien plus
faible que celui de la décharge. Naturellement, ce faible courant est directement lié à la durée
de l’application de la tension et subit une augmentation directement proportionnelle à la durée
de notre impulsion de tension comme l’illustre la Figure III-21.
68
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
Figure III-21: Courant moyen de la décharge en fonction de la largeur de l’impulsion dans l’air
synthétique à la pression atmosphérique pour différentes tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz,
ρ=20µm.
II-3. Bilan comparatif entre les deux régimes : continu et impulsionnel
Après cette étude électrique paramétrique effectuée dans l’air synthétique en deux régimes
de tension (continu et impulsionnel), concernant plus particulièrement l’effet de la variation
des différents paramètres opératoires sur le courant maximum, le courant moyen et la vitesse
de propagation des streamers dans la décharge mono-filamentaire (régime continu) ou multifilamentaire (régime impulsionnel), il nous a paraît très intéressant de faire une comparaison
entre les différentes grandeurs mesurées dans les deux régimes de tension (continu et
impulsionnel) et pour ces raisons nous présentons dans le Tableau III-1, un bilan comparatif
69
Chapitre III
entre les deux régimes de tension pour une distance inter-électrodes de 8 mm, tension
appliquée de 8 kV (et pour une fréquence de 100 Hz et largeur d’impulsion de 40 µs pour le
régime de tension impulsionnel), dans l’air synthétique à la pression atmosphérique.
Continue
Impulsionnelle
f=100 Hz, τ=40 µs
Courant maximum de la
décharge
16.84 mA
114.93 mA
Courant moyen de la
décharge
40 µA
0.7 µA
Vitesse de propagation des
streamers
2.84 107 cm/s
2.72 107 cm/s
Tableau III-1 : Bilan comparatif entre les deux régimes de tension : continu et impulsionnel.
Nous constatons du cette étude que le courant maximum de la décharge prend des valeurs
élevées avec un rapport d’environ 7 dans le cas de régime de tension impulsionnelle que le
régime de tension continue. En effet le plasma créé en régime de tension continue est sous
une forme mono-filamentaire qui se propage de la pointe vers le plan. En revanche, en régime
de tension impulsionnelle le plasma créé se compose de plusieurs filaments qui se
développent simultanément en direction de la cathode, ce qui fait augmenter l’efficacité de
production de la charge d’espace, conduisant ainsi à une densité de plasma froid plus intense
dans le milieu gazeux, la valeur du courant moyen de la décharge, est beaucoup plus basse en
régime de tension impulsionnelle qu’en régime de tension continue et dans ces conditions, la
puissance consommée par une décharge en régime de tension impulsionnelle est beaucoup
plus faible que celle en régime de tension continue. Cela donc, c’est un avantage pour un
réacteur alimenté en régime de tension impulsionnelle pour la dépollution, car il y aura une
création de densité plus importante d’espèces actives susceptible de transformer les effluents
gazeux. La vitesse de propagation des streamers, quant à elle, reste pratiquement la même
dans les deux régimes de tension.
70
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
III. ETUDE
SPECTROSCOPIQUE DE LA DECHARGE COURONNE DANS UNE
CONFIGURATION POINTE-PLAN
III-1. Généralités
Ce paragraphe est consacré à l’étude et l’analyse de la lumière émise par la décharge
couronne dans notre configuration pointe positive-plan dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique.
a)
b)
Figure III-22 : Photographie de la décharge couronne par une caméra ICCD dans une configuration
pointe-plan dans l’air synthétique à la pression atmosphérique pour une distance inter-électrodes de
8mm et tension appliquée de 8kV, ρ=20 µm. a) tension continue, b) tension impulsionnelle avec
f=100Hz et τ=40µs, temps d’exposition : 10 ms.
La décharge couronne se voit à travers le développement d’une lueur lumineuse (s’étirant
de la pointe vers le plan), qui est représentative de la dynamique du streamer dans notre
espace inter-électrodes. Naturellement, le nombre de lueurs qui se déplacent est différent d’un
régime de tension à l’autre car comme c’est déjà souligné dans le cas d’une tension continue,
on observe un seul streamer qui se déplace de la pointe vers le plan, alors que dans le régime
de tension impulsionnelle, ce sont plusieurs streamers qui se déplacent simultanément en
direction de la cathode (Figure III-22-a et Figure III-22-b). Durant la propagation du streamer
71
Chapitre III
dans l’espace inter-électrodes, due à la présence d’électrons énergétiques surtout, dans le front
de la décharge, des espèces excitées sur différents niveaux d’énergie sont formés. La
désexcitation radiative de certaines molécules est à l’origine des lueurs lumineuses
précédemment évoquées. L’objectif de ce paragraphe est d’identifier certaines espèces
excitées présentes dans la décharge à travers les spectres d’émission qui vont être analysés
dans ce qui suite.
L’étude de nos spectres d’émission a été effectuée dans deux régimes de tensions
différents (tension continue et tension impulsionnelle). Les spectres que nous montrons sont
enregistrés dans un domaine de longueur d’onde variant de 200 nm jusqu’à 500 nm, en
utilisant deux réseaux de diffraction (600 traits/mm et 2400 traits/mm). L’analyse de la
lumière émise par la décharge montre principalement la présence de deux bandes d’émission :
- le deuxième système positif de l’azote N2(C3πu – B3πg),
- le premier système négatif de l’azote N+2(B2Σ+u – X2Σ+g).
Le Tableau III-2, montre les énergies d’excitation de certaines espèces présentes dans la
décharge.
Système de la transition
Espèce
moléculaire
Symbole
N2
Second système positif
C3πu – B3πg
Energie d’excitation
7.35 eV pour N2(B3πg)
11.03 eV pour N2(C3πu)
N2+
Premier système négatif
B2Σ+u – X2Σ+g
15.7 eV pour N2+(X2Σ+g)
18.14 eV pour N2+(B2Σ+u)
Tableau III-2: Energie d’excitation des espèces présentes dans la décharge.
72
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
III-2. Emission du second système positif (C3πu – B3πg) et du premier système négatif de
l’azote (B2Σ+u – X2Σ+g)
Nos expériences sont effectuées en deux régimes de tension (continue et impulsionnelle)
et avec deux systèmes de diffraction (600 traits/mm et 2400 traits/mm). Nous avons vérifié
que pour un régime de tension donné, il n’y avait pas de variation significative entre les
spectres obtenus avec les deux systèmes de diffraction (600 traits/mm et 2400 traits/mm). A
l’issue de cette vérification, nous avons décidé de donner dans ce qui suit uniquement les
spectres obtenus avec le système de diffraction de 2400 traits/mm pour notre gamme de
longueurs d’onde, s’étalant de 200 nm à 500 nm. De plus, comme nous n’avons constaté
aucune émission mesurable au-delà de 450 nm, tous nos spectres sont représentés sur la plage
de 200 nm à 450 nm.
III-2-1. En tension continue
Le spectre indiquant les principaux systèmes d’émission dans le cas de notre décharge
couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique en régime de tension continue,
est représenté sur la Figure III-23, pour la fenêtre spectrale 200 nm – 450 nm. Sur cette figure
nous observons de façon dominante le second système positif de l’azote (C3πu – B3πg) qui
couvre le domaine spectral de 295.32 nm à 434.36 nm, où apparaissent les transitions
d’intensité élevée.
73
Chapitre III
60000
Second système positif de l'azote
50000
Intensité (u.a)
40000
Premier système négatif
de l'azote
30000
20000
10000
0
200
250
300
350
400
450
λ(nm)
Figure III-23: Spectre d’émission de la décharge couronne dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique pour une tension continue et d=8mm, Va=8kV, ρ=20µm, temps d’exposition : 0.1 s et
réseau de 2400 traits/mm.
Ce système est composé de sept séries de bandes d’émission, dont deux pour Δν= +2, +1,
une pour Δν= 0 et quatre pour Δν= -1, -2, -3 et -4.
L’émission la plus intense de second système positif de l’azote observée dans ce spectre,
correspond à l’émission enregistrée à la longueur d’onde de 337 nm, de la bande de transition
(0, 0).
Sur la Figure III-24, nous proposons un zoom sur les différentes séries de bandes
rencontrées sur le spectre représenté sur la Figure III-23, pour voir avec plus de détails les
différentes transitions qui ont été enregistrées dans cette étude.
Sur les Figure III-23 et Figure III-24, nous observons l’apparition d’une émission à 391.44
nm, d’intensité lumineuse beaucoup plus faible. Cette émission correspond au premier
système négatif de l’azote (B2Σ+u – X2Σ+g). Ce système est composé d’une seule série de
bande d’émission Δν= 0. Comme il est déjà précisé dans la littérature [Ko-2], la présence de
cette émission (même avec une faible intensité) est la confirmation de la structure filamentaire
de la décharge étudiée. Il est évident que seuls les électrons avec des énergies grandes
dépassant le seuil d’excitation (voir Tableau III-2) de l’ion N+2 sur l’état X2Σ+g sont capables
74
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
de créer les ions excités qui participent à la bande d’émission du premier système négatif. En
pratique il faut des champs similaires à ceux présents dans le front du streamer (supérieur à
500 Td pouvant même atteindre un millier de Td), pour engendrer des électrons aussi
énergétiques. C’est pour cette raison que la présence du premier système négatif est associée à
la présence d’une structure filamentaire de la décharge.
En ce qui concerne le second système positif, il est utile de rappeler que l’excitation de
l’état N2(C3πu), est effectuée par l’impact des électrons énergétiques sur des molécules de
l’azote dans leur état fondamental, selon la réaction suivante :
e + N2(X1Σ+g)ν=0 → N2(C3πu)ν’=0 + e
Réaction III-1
(ΔE=11.03 eV)
La molécule excitée, peut se trouver sur son état fondamental (v=0) ou dans un état
vibrationnel ν’. Ensuite, elle se désexcite radiativement vers un niveau d’énergie plus bas
(Réaction III-2) correspondant à l’état vibrationnel ν’’, en restituant l’énergie excédentaire
sous forme d’un photon d’énergie hν, correspondant à une longueur d’onde donnée.
N2(C3πu)ν’=0 → N2(B3πg)ν’’=0 + hν
Réaction III-2
(λc=337 nm)
L’état N2(B3πg), peut disparaître, soit :
-
par émission radiative du premier système positif de l’azote pour donner le métastable
N2(A3Σ+u) , selon la Réaction III-3. Ce système n’est pas observé dans notre cas, car il
s’émet dans la gamme spectrale du 503 nm jusqu’à 1051 nm.
N2(B3πg, ν’’) → N2(A3Σ+u, ω) + hνFPS
Réaction III-3
75
Chapitre III
-
ou par collision avec la molécule N2(X1Σ+g), pour donner le métastable N2(A3Σ+u),
selon la Réaction III-4 :
N2(B3πg) + N2(X1Σ+g) → N2(A3Σ+u) + N2(X1Σ+g)
Réaction III-4
La collision entre des électrons très énergétiques et des molécules N2(X1Σ+g)ν=0, peuple
ainsi l’état vibrationnel de la molécule de l’azote N+2(B2Σ+u)ν’=0, suivant la réaction suivante :
e + N2(X1Σ+g)ν=0 → N+2(B2Σ+u)ν’=0 + 2e
Réaction III-5
(ΔE=18.14 eV)
La transition radiative vers l’état fondamental de la molécule ionisée N+2(X2Σ+g)ν’’=0,
correspondant au niveau de transition ν’’=0, se fait par l’émission d’un photon de longueur
d’onde λ=391.44 nm.
N+2(B2Σ+u)ν’=0 → N+2(X2Σ+g)ν’’=0 + hν
Réaction III-6
(λΒ=391.44 nm)
L’ion N+2, peut disparaître soit par collision à trois corps (Réaction III-7) ou bien par
recombinaison électronique (Réaction III-8) [Sm-1] et (Réaction III-9) [Bo-1] :
N+2 + N2 + N2 → N+4 + N2
+
N 2 + e → N+ N
+
Réaction III-8
2
N 2 + e → N + N( D)
76
Réaction III-7
Réaction III-9
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
L’ion N+4, peut se dissocier par plusieurs voies, notamment par recombinaison, selon la
réaction suivante (Réaction III-10) :
N+4 + e → N2 + N2
Réaction III-10
Dans cette étude, nous constatons l’absence d’émission correspondant à la molécule de
l’oxygène. Dans le même cadre d’étude, Creyghton [Cr-1] et Kozlov et al. [Ko-2], ont
observé les mêmes émissions du premier système négatif de l’azote (FNS) et le second
système positif de l’azote (SPS) ; ces auteurs ont également constaté l’absence d’émission de
l’oxygène.
77
Chapitre III
6000
3000
2s+
(1,4)
5000
3000
2000
2500
2000
2s+
(2,5)
Intensité(u.a)
Intensité(u.a)
4000
2s+
(0,3)
1s2s+ (0,0)
(3,6)
1500
2s+
(3,7)
2s+
(2,6)
2s+
(1,5)
2s+
(0,4)
1000
1000
500
0
390
395
400
0
410
405
λ(nm)
415
420
425
430
435
440
λ(nm)
Figure III-24: Spectres de différentes transitions de second système positif et de premier système
négatif de l’azote dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, en régime de tension continue,
d=8mm, Va=8kV et ρ=20µm.
Le tableau suivant regroupe les différentes transitions rencontrées :
Espèces excités
Longueur d’onde
Transition
(nm)
78
Niveaux
vibrationnels
N2 (second système positif)
295.32
N2(C3πu – B3πg)
(4, 2)
N2 (second système positif)
296.20
N2(C3πu – B3πg)
(3, 1)
N2 (second système positif)
297.68
N2(C3πu – B3πg)
(2, 0)
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
N2 (second système positif)
311.67
N2(C3πu – B3πg)
(3, 2)
N2 (second système positif)
313.60
N2(C3πu – B3πg)
(2, 1)
N2 (second système positif)
315.93
N2(C3πu – B3πg)
(1, 0)
N2 (second système positif)
326.81
N2(C3πu – B3πg)
(4, 4)
N2 (second système positif)
328.53
N2(C3πu – B3πg)
(3, 3)
N2 (second système positif)
330.90
N2(C3πu – B3πg)
(2, 2)
N2 (second système positif)
333.90
N2(C3πu – B3πg)
(1, 1)
N2 (second système positif)
337.13
N2(C3πu – B3πg)
(0, 0)
N2 (second système positif)
350.05
N2(C3πu – B3πg)
(2, 3)
N2 (second système positif)
353.67
N2(C3πu – B3πg)
(1, 2)
N2 (second système positif)
357.69
N2(C3πu – B3πg)
(0, 1)
N2 (second système positif)
367.19
N2(C3πu – B3πg)
(3, 5)
N2 (second système positif)
371.05
N2(C3πu – B3πg)
(2, 4)
N2 (second système positif)
375.54
N2(C3πu – B3πg)
(1, 3)
N2 (second système positif)
380.49
N2(C3πu – B3πg)
(0, 2)
N2 (second système positif)
389.46
N2(C3πu – B3πg)
(3, 6)
N2 (second système positif)
394.30
N2(C3πu – B3πg)
(2, 5)
N2 (second système positif)
399.84
N2(C3πu – B3πg)
(1, 4)
N2 (second système positif)
405.94
N2(C3πu – B3πg)
(0, 3)
N2 (second système positif)
414.18
N2(C3πu – B3πg)
(3, 7)
79
Chapitre III
N2 (second système positif)
420.05
N2(C3πu – B3πg)
(2, 6)
N2 (second système positif)
426.97
N2(C3πu – B3πg)
(1, 5)
N2 (second système positif)
434.36
N2(C3πu – B3πg)
(0, 4)
N+2(premier système négatif)
391.44
N+2(B2Σ+u – X2Σ+g)
(0, 0)
Tableau III-3: les transitions moléculaires observées dans la gamme de longueur d’onde 200 nm – 450
nm, dans l’air synthétique à la pression atmosphérique. Pour la bande vibrationnelle (0, 0), les niveaux
d’énergie de N2(C3πu) et N+2(B2Σ+u) sont respectivement 11.03 eV et 18.14 eV [Pe-3].
III-2-2.En tension impulsionnelle
L’étude spectroscopique évoquée dans cette partie, consiste en particulier à fixer les
paramètres caractéristiques de notre alimentation, à savoir, la tension inter-électrodes, la
fréquence et la largeur de l’impulsion. Le spectre montré dans cette partie est enregistré dans
les mêmes conditions qu’auparavant (i.e. cas continue), en fixant la fréquence de l’impulsion
de la tension à 100 Hz et la largeur de l’impulsion de la tension à 40 µs. L’objectif de cette
étude, est d’analyser et identifier les espèces obtenues dans ce régime de tension pour pouvoir
les comparer avec celles obtenues en tension continue et voir éventuellement l’influence de ce
type d’alimentation sur les espèces émises dans la décharge.
La Figure III-25, représente le spectre d’émission obtenu dans les mêmes conditions que
dans le cas de la tension continue (air synthétique à la pression atmosphérique et régime de
tension impulsionnelle avec une fréquence de 100 Hz et une largeur d’impulsion de 40 µs). Il
est important de noter qu’on obtient le même spectre que dans le cas d’une variation de la
fréquence ou de la largeur de l’impulsion de la tension appliquée.
Nous remarquons sur le spectre présenté ci-dessus, la présence des mêmes espèces
obtenues dans le cas de régime de tension continue : sept séries de bandes d’émission de
second système positif de l’azote (C3πu – B3πg) et une seule émission correspondante au
premier système négatif de l’azote (B2Σ+u – X2Σ+g) pour la transition (0, 0). En revanche,
l’intensité lumineuse de ces émissions est bien plus élevée que celle obtenue dans le cas de
régime de tension continue. Cela est dû au comportement de la décharge en présence de ce
type d’alimentation qui donne la structure arborescente déjà analysée (Figure III-22-b). La
80
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
multiplicité des streamers qui se déplacent simultanément dans l’espace gazeux, a comme
conséquence de renforcer l’intensité des émissions provenant des diverses transitions entre les
états excités, et en particulier celle du premier système négatif dont le spectre est beaucoup
plus intense que dans le cas d’une alimentation continue.
1.4e+5
1.2e+5
Intensité (u.a)
1.0e+5
8.0e+4
6.0e+4
4.0e+4
2.0e+4
0.0
200
250
300
350
400
450
500
λ(nm)
Figure III-25 : Spectre d’émission de la décharge couronne dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µs, temps d’exposition=1s et avec un
réseau de 2400 traits/mm.
IV. CONCLUSION
Nous avons effectué dans ce chapitre une étude électrique paramétrique et une étude
spectroscopique de la décharge couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique,
dans le cas de deux régimes de tension différents (tension continue et tension impulsionnelle).
81
Chapitre III
L’étude électrique paramétrique, a été réalisée, pour mieux comprendre l’influence de
chaque paramètre sur le courant maximum de décharge, le courant moyen de décharge et la
vitesse moyenne de propagation des streamers. Ce sont des données très utiles pour la
validation des modèles de la dynamique de la décharge qui couplés avec cette étude
expérimentale permettront d’optimiser l’efficacité de production d’espèces actives très
recherchées en particulier pour les réacteurs de dépollution des gaz.
Tout d’abord nous avons fait varier la distance inter-électrodes et la tension appliquée.
Dans ce cas, nous avons constaté que pour une distance inter-électrodes et tension appliquée
fixées, le courant maximum de la décharge couronne correspondant au cas du régime de
tension impulsionnelle est très élevé par rapport à celui enregistré dans le cas de régime de
tension continue (7 fois plus grand). Cette différence a été attribuée à la structure multifilamentaire ou branching où plusieurs streamers se propagent simultanément dans l’espace
inter-électrodes en direction de la cathode, alors qu’en régime de tension continue, c’est un
seul filament qui s’étire de la pointe vers le plan. C’est donc le nombre de filaments qui fait
augmenter le courant de décharge dans le cas du régime impulsionnel.
Nous avons montré aussi que le courant enregistré dans le cas de régime de tension
impulsionnelle, présente un premier pic très étroit, dû à la forte ionisation dans la zone proche
de la pointe. Cette ionisation conduit à la formation de charge d’espace nécessaire à la
propagation de streamer. C’est suivi d’un second maximum de courant qui est le courant de la
décharge couronne et qui a été analysé avec le courant de charge d’espace en fonction des
divers paramètres de l’impulsion de tension.
La variation de la fréquence et de la largeur de l’impulsion de la tension appliquée n’a pas
d’influence sur le courant maximum de la décharge puisque nous travaillons dans des
fréquences beaucoup plus basses que la fréquence naturelle de la décharge (20 kHz). Pour
avoir une influence sur le courant il faut aller au-delà de la fréquence naturelle de la décharge
(i.e. travailler avec une alimentation en tension impulsionnelle avec une fréquence ayant
plusieurs dizaine de kHz, ce type d’alimentation sera mis en place dans le groupe PRHE dans
un futur proche).
D’autre part, la variation de la vitesse de propagation du streamer en fonction de la
distance inter-électrodes est donnée pour plusieurs tensions appliquées dans le cas des deux
régimes de tension. De la même façon que le courant de la décharge, nous avons remarqué
que pour des tensions plus faibles, la vitesse moyenne de propagation de streamer dans le cas
de tension impulsionnelle est plus élevée que celle obtenue dans le cas de tension continue.
82
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’air
Cependant, la fréquence et la largeur de l’impulsion n’ont aucune influence sur la vitesse
moyenne de propagation des streamers dans le cas de tension impulsionnelle.
Puis nous avons étudié l’influence des paramètres opératoires sur le courant moyen de la
décharge et nous avons remarqué que, pour une tension appliquée fixe le courant moyen
diminue en fonction de la distance inter-électrodes. En revanche, pour une distance interélectrodes fixe, la valeur du courant moyen augmente lorsque la tension appliquée augmente.
L’influence de la fréquence et de la largeur de l’impulsion a été également évoquée. Nous
avons observé que le courant moyen augmente en fonction de ces deux paramètres au lieu
d’être quasi constant comme dans le cas du courant maximum de la décharge. La raison est
liée à l’intégration automatique dans la mesure du courant moyen de la composante de la
décharge couronne (régime streamer) et aussi de la composante hors décharge (régime glow
ou onset streamer), cette dernière composante du courant est plus faible mais c’est qui fait
augmenter le courant moyen en fonction de la durée de l’impulsion.
L’étude spectroscopique de la décharge couronne dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique, nous a permit d’identifier les espèces présentes dans le milieu gazeux
correspondants aux deux spectres d’émission classique de l’azote dans l’intervalle 200 nm à
450 nm. Nous avons donc pu identifier une bande d’émission correspondante au second
système positif de l’azote (C3πu – B3πg), avec sept séries de transitions différentes, et une
bande d’émission d’intensité plus faible correspondant au premier système négatif de l’azote
(B2Σ+u – X2Σ+g). En revanche, cette série n’émet que pour une seule transition (0, 0).
L’étude spectroscopique a été effectuée dans les deux cas de régimes de tensions
différentes (tension continue et tension impulsionnelle), les résultats obtenus ont montré la
présence des mêmes espèces qui émettent dans les mêmes transitions. L’intensité lumineuse
des différentes émissions obtenues dans le cas de régime de tension impulsionnelle, est bien
plus élevée que celle de la tension continue en raison de la structure multi-filamentaire dans le
cas de tension impulsionnelle. Dans ce cas, nous n’avons pas observé de dépendance des
spectres d’émission en fonction de la fréquence et/ou de la largeur de l’impulsion.
83
CHAPITRE IV
ETUDE ELECTRIQUE ET SPECTROSCOPIQUE
DE LA DECHARGE COURONNE DANS
L’AZOTE
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
CHAPITRE IV :
ETUDE
SPECTROSCOPIQUE
DE
LA
ELECTRIQUE
DECHARGE
COURONNE
ET
DANS
L’AZOTE
I. INTRODUCTION
Nous abordons dans le présent chapitre, une étude électrique paramétrique et
spectroscopique dans l’azote pur à la pression atmosphérique en régime de tension
impulsionnelle. L’objectif est d’étudier l’influence des différents paramètres opératoires sur le
courant et la vitesse de propagation des streamers ainsi que d’identifier les espèces créées
dans la décharge. Nous nous sommes limités au régime de tension impulsionnelle parce que
dans nos conditions expérimentales nous n’avons pas pu stabiliser la décharge couronne en
régime streamer car nous obtenons directement une transition du régime glow ou onsetstreamer au régime spark qui ne font l’objet de cette présente étude. Ceci, est en bon accord
avec les résultats présentés par Dubois [Du-1] et Dubois et al. [Du-2], dans leur étude dans un
mélange binaire N2/O2.
Les moyens utilisés pour enregistrer nos mesures, sont ceux que nous avons employés
dans le chapitre précédent. Les résultats obtenus dans ce chapitre avec la variation des
différents paramètres opératoires (distance inter-électrodes, tension appliquée, fréquence et
largeur d’impulsion), seront comparés avec ceux que nous avons obtenus dans le cas de l’air
synthétique.
Ce chapitre est structuré de façon analogue au précédent, avec tout d’abord une analyse
des résultats obtenus par l’étude électrique, en variant les différents paramètres opératoires
(distance inter-électrodes, tension appliquée à la pointe, fréquence et largeur d’impulsion de la
tension utilisée). Ensuite, les résultats de l’étude spectroscopique seront analysés à la fin du
chapitre.
83
Chapitre IV
II. ETUDE
ELECTRIQUE
DE
LA
DECHARGE
COURONNE
DANS
UNE
CONFIGURATION POINTE – PLAN
La Figure IV-1, représente la forme de l’impulsion de la tension appliquée à la pointe
ainsi que les différents pics de courant, pour une largeur d’impulsion de 40 µs, une fréquence
de répétition de l’impulsion de 100 Hz, une distance inter-électrodes de 8 mm et une tension
appliquée de 8 kV, dans le cas de l’azote pur à la pression atmosphérique.
Figure IV-1: Courant et tension appliquée pour une largeur d'impulsion de 40µs, f=100Hz, d=8mm,
Va=8kV et ρ=20µm dans l’azote pur à la pression atmosphérique.
Comme nous avons observé dans le chapitre précédent dans le cas de l’air, on assiste à la
présence de trois pics de courant dans le créneau de tension choisi. Le premier et le dernier
pic (de signe opposé), se superposent avec la phase de montée et de descente de l’impulsion
84
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
de la tension appliquée. Ce sont donc les courants capacitifs, créés par le changement rapide
de la tension appliquée à la pointe. En revanche, le pic central (ou second pic) est le courant
de la décharge couronne. On s’intéresse dans ce qui suit naturellement à la variation de ce pic
central en fonction de nos divers paramètres opératoires. Notre analyse concerne plus
particulièrement l’influence des différents paramètres opératoires sur le courant instantané et
le courant moyen de la décharge.
La Figure IV-2 représente un zoom sur l’impulsion de courant de décharge avec l’image
de la décharge correspondante, montrant la structure arborescente enregistrée, dans les mêmes
conditions par caméra ICCD, avec un temps d’exposition de 10 ms.
Figure IV-2 : Courant de décharge dans l'azote pur pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs et
ρ=20µm à la pression atmosphérique.
85
Chapitre IV
Sur la Figure IV-2, le pic correspondant au courant de charge d’espace observé très
nettement dans le cas de l’air (voir chapitre III), n’est pas visible dans le cas de l’azote, car sa
durée de l’ordre de 3 ns et son amplitude de 36 mA, sont faibles par rapport à l’amplitude et la
durée de la décharge, qui sont respectivement 200 mA et 4 µs. Il est donc noyé dans la phase
de montée de l’impulsion de courant. La Figure IV-3, représentant un zoom sur la phase de
montée du courant, montre un peu mieux ce faible courant de charge d’espace au temps t= 3
ns.
Pour les mêmes paramètres opératoires, le courant instantané de la décharge couronne a
une amplitude (200 mA dans l’azote contre environ 120 mA dans l’air) et une durée de la
relaxation de décharge plus grande (environ 4000 ns dans l’azote, contre environ 400 ns dans
l’air) dans le cas de l’azote que dans le cas de l’air synthétique. On constate aussi, la présence
d’un nombre de streamer plus élevé (Image de la Figure IV-2) dans le cas de l’azote que celui
observé dans le cas de l’image présentée sur la Figure III-5 dans le cas de l’air.
Ces différences dans le courant, le temps de relaxation et le nombre de branches de la
décharge multi-filamentaires sont dues au caractère électropositif de l’azote et électronégatif
de l’air (en raison la présence de l’oxygène dans l’air). En fait, les avalanches électroniques
dans un gaz électropositif comme l’azote se développent et se multiplient plus vite, car il n’y
a pas de processus d’attachement pour contrebalancer l’ionisation du gaz, ce qui entraîne :
-
une apparition du régime spark très rapide dans l’azote,
-
un courant de décharge plus élevé dans le cas de l’azote,
-
une relaxation plus lente : pas de consommation par processus d’attachement dans le
cas de l’azote durant la phase de relaxation de la décharge. Seule la recombinaison
participe à la diminution du nombre d’électrons. Ceci nécessite d’attendre que les
électrons se quasi-thermalismes, i.e. qu’ils aient une énergie assez faibles avant de se
recombiner, car la recombinaison est beaucoup efficace, en bien dessous d’un eV,
alors que l’attachement dissociatif de l’oxygène ne devient efficace qu’au delà
d’environ 3 eV,
-
un nombre de branche plus important dans l’azote, parce que ce phénomène est facilité
par l’absence d’attachement dans l’azote, ce qui augmente le nombre d’électrons
germes (qui auraient été sans doute attachés) susceptibles de démarrer de nouvelles
ramifications de la décharge.
86
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
250
t7
Courant instantané (mA)
200
t4
t5
t8
t9
t6
t10
t11
150
t12
100
t3
50
t2
t1
0
0
50
100
150
200
250
Temps(ns)
Figure IV-3 : Zoom sur le courant pour faire apparaître le premier pic dans l’azote pur à la pression
atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs et ρ=20µm.
Parallèlement au courant de la décharge, nous analysons aussi les résultats de l’imagerie
enregistrée par notre caméra ICCD. La Figure IV-4, représente des images prises toutes les 3
ns avec un temps d’exposition de 3 ns, les instants ti de prises d’images sont directement
indiqués sur la courbe du courant de la décharge couronne de la Figure IV-3.
Comme nous l’avons déjà évoqué, le début de la décharge est marqué par la présence d’un
pic de charge d’espace (premier pic très étroit montré sur la Figure IV-3), avec une durée de 3
ns et une intensité de 36 mA. Ce courant de charge d’espace apparaît très tôt en comparaison
par rapport au cas de l’air pour la raison déjà donnée, concernant l’absence de processus
d’attachement dans le cas de l’azote pur. La taille critique de l’avalanche qui permet le
démarrage du streamer corona est donc atteint très rapidement dans le cas de l’azote (3 ns
dans nos conditions expérimentales). Elle est représentée par l’image à l’instant t1=3 ns de la
Figure IV-4. A la fin de cette phase, plusieurs streamers se développent simultanément de
87
Chapitre IV
t1=3ns
t2=6ns
t3=27ns
t4=48ns
t5=54ns
t6=60ns
t7=63ns
t8=96ns
t9=123ns
t10=144ns
t11=168ns
t12=180ns
Figure IV-4: Images à différents instants de l’évolution de la décharge couronne dans l’azote pur à la
pression atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µs, temps d’exposition : 3ns,
image d’intensité référence : t9=123ns.
l’anode en direction de la cathode et traversent l’espace inter-électrodes avec des vitesses
différentes (instant t2 et t3 sur la Figure IV-3 et t2=6 ns et t3=27 ns sur la Figure IV-4). Après
l’instant t3, nous remarquons un changement de la pente sur la Figure IV-3, cela traduit
l’augmentation brutale de la vitesse de propagation des streamers juste avant leur arrivée sur
le plan cathodique. Dans ce cas, la vitesse moyenne de propagation des streamers est estimée
à environ 2.63 107 cm/s. Les instants t4, t5, t6 et t7 sur la Figure IV-3, correspondent à l’arrivée
88
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
des streamers sur la cathode (voir les images correspondantes prises à t4=48 ns, t5=54 ns,
t6=60 ns et t7=63 ns). Les images prises, respectivement aux instants suivants c'est-à-dire
t8=96 ns, t9=123 ns et t10=144 ns, correspondent au développement et à la propagation de
streamers secondaires à partir de la pointe, mais sans dépasser la moitié de l’espace interélectrodes, comme dans le cas de l’air (voir chapitre III). La partie correspondant au début de
la relaxation du courant (voir Figure IV-2) est illustrée par les images prises, aux instants t11=
168 ns et t12=180 ns sur la Figure IV-4. Nous constatons comme prévu que, la phase de
relaxation est beaucoup moins lumineuse qu’en raison de la présence d’électrons beaucoup
moins énergétiques.
Comme dans l’air synthétique, nous travaillons avec des fréquences plus faibles que la
fréquence naturelle de la décharge couronne pour éviter les effets mémoire et pour permettre
aux charges d’espaces créées dans le milieu gazeux, de s’évacuer permettant au champ
électrique de recouvrer sa forme géométrique initiale afin de redémarrer de nouvelles
décharges couronne à partir de la pointe.
II-1. Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée sur le courant
maximum
Nous analysons dans ce qui suit l’influence de la distance inter-électrodes et la tension
appliquée sur le courant de la décharge couronne, toujours alimentée en régime impulsionnel.
Les résultats ont été obtenus à l’aide d’une statistique de 500 mesures pour chaque point
représenté sur la courbe. Cette influence n’est pas analysée dans le cas du courant de charge
d’espace (premier pic de courant à 3 ns), en raison de sa faible intensité car nos appareils de
mesure nous ne permettent pas de visualiser ce pic avec suffisamment de précision en raison
de la limite de détection de l’oscilloscope.
La Figure IV-5, représente la variation de courant maximum de la décharge en fonction de
la distance inter-électrodes pour différentes tensions appliquées.
Pour une tension appliquée, une fréquence et une largeur d’impulsion fixées, le courant
maximum de décharge diminue en fonction de la distance inter-électrodes (Figure IV-5). Car,
le champ électrique dans l’espace inter-électrodes décroît en fonction de la distance interélectrodes, ce qui diminue le pouvoir ionisant des électrons.
En revanche, pour une distance inter-électrodes donnée, le courant maximum de décharge
croit comme prévu lorsque la tension appliquée augmente parce que l’efficacité d’ionisation
et de formation des avalanches électroniques augmente lorsqu’on applique une tension plus
89
Chapitre IV
élevée, ce qui entraîne directement une augmentation du courant maximum de la décharge
couronne.
350
Courant maximum de décharge (mA)
Va=6kV
Va=7kV
300
Va=8kV
Va=9kV
250
200
150
100
50
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
distance inter-électrodes (mm)
Figure IV-5: Courant maximum de décharge en fonction de la distance inter-électrodes pour
différente tensions appliquées dans l’azote pur à la pression atmosphérique pour ρ=20µm, f=100Hz et
τ=40µs.
Pour des tensions élevées, nous remarquons que, la valeur du courant maximum de
décharge est plus élevée que celle obtenue dans l’air synthétique dans les mêmes conditions.
Ceci est traduit par le nombre important de streamers obtenus dans le cas de l’azote (image
présentée sur la Figure IV-2). Dans l’air synthétique, on amorce la décharge pour des
distances plus faible que dans le cas de l’azote et la décharge s’éteint dans l’air avant qu’elle
s’éteint dans l’azote (pour des distances plus faibles). Cela est naturellement par l’absence des
processus d’attachement dans le cas de l’azote (gaz électropositif) par rapport à l’air
synthétique (gaz électronégatif).
90
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
II-2. Influence des paramètres caractéristiques de la tension impulsionnelle sur le
courant maximum
L’influence sur le courant maximum de la décharge, de la fréquence et de la largeur de
l’impulsion de tension, vont être analysés dans ce qui suit.
Courant maximum de la décharge (mA)
250
200
Va=8kV
150
Va=7kV
Va=6kV
100
50
0
0
20
40
60
80
100
120
fréquences (Hz)
Figure IV-6: Courant maximum de la décharge en fonction de la fréquence de l’impulsion de la
tension dans l’azote pur à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm,
τ=40µs, ρ=20µm.
La Figure IV-6, montre que le courant maximum de la décharge, reste pratiquement
constant sur toute la gamme de nos fréquences (10 Hz – 100 Hz). Comme nous l’avons
souligné dans le chapitre III, ceci est dû à la gamme de fréquence de l’alimentation utilisée
qui est bien inférieure à celle de la fréquence naturelle de la décharge (de l’ordre de 20 kHz),
ce qui donne le temps à la décharge de finir sa relaxation et permet donc d’éviter tout effet
mémoire dû à d’éventuelles charges d’espaces résiduelles laissées par le passage des
streamers précédents.
91
Chapitre IV
Nous observons aussi sur la Figure IV-6, que, pour une fréquence donnée, le courant
maximum de la décharge augmente comme prévu lorsque la tension appliquée au niveau de
l’anode croît. Ceci est bien sur dû à l’augmentation du champ électrique créé dans l’espace
inter-électrodes lorsqu’on augmente la tension, ce qui entraîne la formation d’avalanches
électroniques plus importantes et donc un courant maximum plus élevé.
La Figure IV-7, montre l’influence de la largeur de l’impulsion de la tension appliquée sur
le courant maximum de décharge, pour différentes tensions appliquées.
Courant maximum de décharge (mA)
250
200
Va=8kV
150
Va=7kV
Va=6kV
100
50
0
0
100
200
300
400
500
600
Largeur d'impulsion (µs)
Figure IV-7: Courant maximum de décharge en fonction de la largeur de l’impulsion dans l’azote pur
à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz, ρ=20µm.
Pour une tension donnée, le courant maximum de la décharge reste constant sur toute la
gamme de la largeur d’impulsion utilisée (c’est à dire de 10 µs jusqu’à 500 µs), car le champ
électrique créé dans l’espace inter-électrodes, dépend de la variation de deux paramètres : la
tension appliquée et la distance inter-électrodes. Or, ces deux paramètres sont invariants sur la
92
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
gamme de durée d’impulsion utilisée, en raison de l’ordre de grandeur de la fréquence
naturelle de répétition de la décharge (20 kHz). En d’autres termes, comme nous l’avons déjà
explicité dans le chapitre III dans le cas de l’air, pour une tension appliquée donnée, le
courant maximum de la charge d’espace reste constant sur toute la gamme de mesure de la
largeur d’impulsion parce que tous les instants de notre gamme de durée de l’impulsion (10 à
500 μs) sont supérieurs au temps de l’établissement et la relaxation de notre décharge
couronne (qui est inférieur à environ 1 μs). Autrement dit, pendant la durée de notre
impulsion choisie, la décharge couronne voit la tension impulsionnelle pratiquement comme
une tension continue.
II-3. Calcul de la vitesse moyenne des premiers streamers
La méthode du calcul de la vitesse moyenne de propagation des streamers, a été précisée
dans le chapitre III, comme étant le rapport entre la distance inter-électrodes et le temps
nécessaire pour que le premier streamer travers l’espace inter-électrodes et arrive sur la
cathode [La-1], [Du-2]. Le temps de passage de primary streamer, de l’anode vers la cathode,
est estimé à partir de l’impulsion de courant tracée sur la Figure IV-3. L’origine de temps de
propagation des streamers commence à partir de la montée du premier pic de courant (35 ns
dans ce cas) et se termine au début du changement de la pente du second pic (après l’instant
t3).
La Figure IV-8, représente la variation de la vitesse moyenne de propagation des
streamers, en fonction de la distance inter-électrodes, pour différentes tensions appliquées.
Pour une tension donnée, la vitesse de propagation diminue avec l’augmentation de la
distance inter-électrodes pour les mêmes raisons de baisse de l’efficacité d’ionisation déjà
explicitée dans le chapitre III. En revanche, pour une distance inter-électrodes donnée, la
vitesse moyenne de propagation des streamers augmente comme prévue lorsque la tension
appliquée croît.
93
Chapitre IV
4
Va=6kV
Va=8kV
Va=9kV
3
7
Vitesse de propagation (10 cm/s)
Va=7kV
2
1
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
18
distance inter-électrodes (mm)
Figure IV-8: Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la distance inter-électrodes
pour plusieurs tensions appliquées dans l’azote pur à la pression atmosphérique pour f=100Hz, τ=40µs
et ρ=20µm
Les Figure IV-9 et Figure IV-10, représentent respectivement la variation de la vitesse
moyenne de propagation des streamers en fonction de la fréquence et de la largeur de
l’impulsion de la tension pour plusieurs tensions appliquées.
Comme dans l’étude effectuée dans le chapitre III et comme pour le courant de décharge
(Figure IV-6 et Figure IV-7), nous constatons que, la variation de la fréquence et de la largeur
de l’impulsion (dans les conditions de fréquences de répétition et de durée de notre
alimentation), n’ont pas influence sur la vitesse moyenne de propagation des streamers dans
l’espace inter-électrodes pour les mêmes raisons déjà auparavant avancées.
94
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
2.5
7
Vitesse de propagation (10 cm/s)
3.0
2.0
1.5
1.0
Va=6kV
Va=7kV
0.5
Va=8kV
0.0
0
20
40
60
80
100
120
fréquence (Hz)
Figure IV-9: Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la fréquence pour plusieurs
tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs et ρ=20µm dans l’azote à la pression atmosphérique.
Les résultats de la littérature pour la vitesse de propagation des streamers dans une
décharge d’azote à la pression atmosphérique, sont assez cohérents avec les nôtres compte
tenu des ordres de grandeur de champ à la tête du streamer. Par exemple, Bayle et al. [Ba-1]
ont mesuré la variation de la vitesse de propagation des streamers dans l’azote. Ils ont obtenus
des variations entre 2 et 4x108 cm/s, pour des valeurs de E/P entre 155 et 185 V/cm/torr (i.e.
pour environ 470 Td et 560 Td). Tandis que, Chalmers et al. [Ch-4], ont obtenus des vitesses
de propagation des streamers entre 1 et 6x107 cm/s, pour des variations de E/P plus faibles
entre 45 et 55 V/cm/torr (soit entre 136 Td et 167 Td). Stritzke et al. [St-2], ont aussi publiés
des résultats pour E/P=50 V/cm/torr (environ 150 Td) qui sont de l’ordre de 5x107 cm/s.
95
Chapitre IV
2.5
7
Vitesse de propagation (10 cm/s)
3.0
2.0
1.5
1.0
Va=6kV
Va=7kV
Va=8kV
0.5
0.0
0
100
200
300
400
500
600
Largeur de l'impulsion (µs)
Figure IV-10 : Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la largeur d’impulsion
pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz et ρ=20µm dans l’azote pur à la pression
atmosphérique.
II-4. Influence des paramètres opératoires sur le courant moyen de la décharge
Dans ce paragraphe l’influence de certains paramètres opératoires (distance interélectrodes, tension appliquée, fréquence et largeur de l’impulsion de tension) sur le courant
moyen de la décharge est analysée.
II-4-1. Influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée
La Figure IV-11, montre la variation du courant moyen en fonction de la distance interélectrodes, pour plusieurs tensions appliquées et pour une fréquence et une largeur
d’impulsion données.
Nous observons sur la Figure IV-11, comme prévu, que lorsque la tension augmente le
courant moyen de la décharge augmente (pour une distance inter-électrodes, fréquence et
largeur d’impulsion fixes). Egalement comme prévu, le courant moyen de la décharge
96
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
diminue lorsque la distance inter-électrodes augmente pour une tension, une fréquence et une
largeur d’impulsion fixées.
10
Va=6kV
Courant moyen de décharge (µA)
Va=7kV
Va=8kV
8
Va=9kV
6
4
2
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
distance inter-électrodes (mm)
Figure IV-11: Courant moyen de la décharge en fonction de la distance inter-électrodes dans l’azote
pur à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, f=100Hz, τ=40µs et ρ=20µm
Pour chaque tension appliquée, les distances les plus faibles, ce sont les distances audessous de lesquelles, on passe au régime de l’arc et les distances les plus grandes, ce sont les
derniers points de mesures. Comme dans le chapitre III, dans cette étude, nous nous sommes
intéressé au régime de décharge couronne, juste avant de passer au régime d’arc. Pour une
tension appliquée de 7 kV, le courant moyen de la décharge diminue lorsqu’on fait croître la
distance inter-électrodes entre 7 mm et 11.5 mm. Cette plage de variation correspond à
l’apparition du courant maximum de la décharge (Figure IV-5). A l’inverse, le courant moyen
de la décharge diminue linéairement entre 11.5 mm et 14.5 mm, en l’absence de l’observation
97
Chapitre IV
d’un courant de décharge couronne dans cette gamme (Figure IV-5). Ce courant est dû au flux
de convection des particules chargées dans l’espace inter-électrodes qui est enregistré et qui
persiste y compris en dehors du régime streamer de la décharge couronne c'est-à-dire en
régime glow ou pré-onset streamer. Nous observons les mêmes tendances pour les autres
tensions appliquées.
La valeur du courant moyen de la décharge obtenue dans le cas de l’azote est nettement
élevée par rapport à celle obtenue dans le cas de l’air synthétique, avec un rapport de l’ordre
de 8.5, à cause du caractère non électronégatif de l’azote, qui permet d’amplifier plus
facilement les avalanches électroniques.
II-4-2. Influence de la fréquence et de la largeur de l’impulsion
La Figure IV-12, représente l’évolution du courant moyen de la décharge, en fonction de
la fréquence de l’impulsion de la tension (de 10 Hz à 100 Hz), pour une distance interélectrodes et une largeur d’impulsion fixées dans le cas de plusieurs valeurs de tension
appliquée.
6
Courant moyen de la décharge (µA)
V a =6kV
V a =7kV
5
V a =8kV
4
3
2
1
0
0
20
40
60
80
100
120
fréquence (Hz)
Figure IV-12: Courant moyen de la décharge en fonction de la fréquence de l’impulsion dans l’azote
pur à la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, τ=40µs et ρ=20µm.
98
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
Le courant moyen de la décharge augmente comme prévu d’une manière quasi-linéaire,
en fonction de la fréquence (Figure IV-12), car comme il a été précisé dans le chapitre III, la
valeur moyenne du courant est proportionnelle à la fréquence. De plus, pour une distance
inter-électrodes, une fréquence et une largeur d’impulsion données, le courant moyen de la
décharge augmente en fonction de la tension appliquée, parce que le champ croit, augmentant
ainsi l’efficacité d’ionisation.
Sur la Figure IV-12, nous remarquons que, le courant moyen enregistré dans le cas de
l’azote (jusqu’à environ 5 μA), est bien plus élevé que dans le cas de l’air synthétique
(inférieur à 1.2 μA) pour les raisons d’électronégativité de l’air déjà évoquée précédemment.
Courant moyen de la décharge (µA)
6
5
Va=6kV
Va=7kV
4
Va=8kV
3
2
1
0
0
100
200
300
400
500
600
Largeur d'impulsion (µs)
Figure IV-13: Courant moyen d la décharge en fonction de la largeur d’impulsion dans l’azote pur à
la pression atmosphérique pour plusieurs tensions appliquées, d=8mm, f=100Hz et ρ=20µm.
99
Chapitre IV
La Figure IV-13, représente l’évolution du courant moyen en fonction de la largeur
d’impulsion de la tension appliquée, pour une distance inter-électrodes et fréquence données.
On observe comme prévu, que pour une largeur d’impulsion donnée, le courant moyen de
la décharge augmente, lorsque la tension appliquée augmente. De plus, pour une valeur de
tension appliquée fixée, le courant moyen de la décharge augmente, quand la largeur
d’impulsion augmente, parce que même en l’absence de régime streamer de la décharge
couronne, il y a un régime glow ou pré-onset streamer, où il y a un flux électronique qui
augmente avec la durée de l’impulsion.
Sur la Figure IV-13, nous remarquons que l’amplitude du courant moyen obtenue dans le
cas de l’azote (5,3 μA au maximum à 8 kV) est plus élevée que celle obtenue dans de le cas
de l’air synthétique (environ 2,5 μA au maximum à 8 kV), car dans ce dernier, comme nous
l’avons évoqué, il y a de l’oxygène qui est électronégatif.
II-5. Bilan comparatif dans le cas de l'air et de l'azote en régime impulsionnel
Le Tableau IV-1, représente un bilan comparatif entre les différentes grandeurs mesurées
dans l’air synthétique et dans l’azote pur dans le cas d’un régime de tension impulsionnelle,
pour une distance inter-électrodes de 9 mm, tension appliquée de 9 kV, fréquence de 100 Hz
et largeur d’impulsion de 40 µs à la pression atmosphérique.
Air synthétique
Azote
Courant maximum et durée
de décharge
133 mA
400 ns
278 mA
4000 ns
Courant moyen de la
décharge
0.96 µA
7.3 µA
Vitesse de propagation des
streamers
2.92 107 cm/s
3.38 107 cm/s
Tableau IV-1 : Bilan comparatif entre l’air synthétique et l’azote pur en tension impulsionnelle.
100
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
Sur Tableau IV-1, nous constatons que le courant maximum de la décharge présente une
amplitude et une durée plus élevée dans l’azote que dans l’air, en plus le nombre de filaments
développé dans l’azote est plus important que celui développé dans l’air. En fait, ces
différences de courant, de durée et de nombre de filaments de la décharge multi-filamentaire,
sont dues au caractère électropositif de l’azote et électronégatif de l’air en raison bien
évidemment de la présence de l’oxygène dans l’air. En pratique dans un gaz électro positif
comme l’azote, les avalanches électroniques se produisent d’une manière plus vite que dans le
cas d’un gaz électronégatif comme l’air, en raison de l’absence d’un processus d’attachement
qui peut contrebalancer l’ionisation du gaz. La valeur du courant moyen de la décharge est
nettement élevée dans l’azote que dans l’air à cause toujours du caractère non électronégatif
de l’azote qui permet donc à la charge d’espace de s’amplifier et de se multiplier d’une
manière plus importante. Enfin, pour des tensions plus élevée la vitesse de propagation des
streamers est plus importante dans l’azote que dans l’air en raison du développement plus
rapide de l’avalanche électronique.
Temps d’exposition: 10ms
Image de la caméra ICCD
Air synthétique
Temps d’exposition: 10ms
Image de la caméra ICCD
Azote pur
Figure IV-14 : images représentant le nombre de filaments développé dans chaque gaz
101
Chapitre IV
III. ETUDE
SPECTROSCOPIQUE DE LA DECHARGE COURONNE DANS UNE
CONFIGURATION POINTE – PLAN DANS L’AZOTE
III-1. Généralités
Ce paragraphe est consacré à l’étude spectroscopique de la lumière émise par une
décharge couronne, toujours dans la même configuration pointe positive-plan, dans l’azote
pur à la pression atmosphérique. Le but de cette étude est d’identifier certaines espèces
excitées présentes dans le milieu gazeux.
Nous avons vérifié que la variation de la tension appliquée, la fréquence, la durée de
l’alimentation et de la distance inter-électrodes n’avaient pas d’influence notable sur les
spectres. Nous donnons donc, seulement un spectre d’émission pour une distance interélectrodes de 8 mm, une tension appliquée de 8 kV, une fréquence de 100 Hz et une durée
d’impulsion de 40 µs. Les spectres d’émission ont été enregistrés dans le domaine de
longueur d’onde de 200 nm à 500 nm, en utilisant un réseau de diffraction de 2400 traits/mm.
III-2. Spectre d’émission
La Figure IV-15, représente le spectre d’émission de la décharge couronne dans l’azote
pur, dans une gamme spectrale du 200 nm jusqu’à 500 nm, pour une distance inter-électrodes
de 8 mm, une tension appliquée de 8 kV, une fréquence de 100 Hz et une largeur d’impulsion
de 40 µs.
III-2-1.Emission du second système positif de l’azote N2(C3πu – B3πg) et du premier système
négatif de l’azote N+2(B2Σ+u – X2Σ+g)
La Figure IV-15, représente les différentes émissions enregistrées dans une décharge
couronne produite dans l’azote pur à la pression atmosphérique en régime de tension
impulsionnelle, dans une fenêtre spectrale de 200 nm jusqu’à 500 nm. Sur cette figure nous
observons la présence du second système positif de l’azote (C3πu – B3πg), caractérisé par des
intensités plus élevée. Ce dernier, couvre le domaine spectral de 295.32 nm jusqu’à 434.36
nm. Ce système comme déjà souligné dans le chapitre III, est composé de sept séries de
bandes d’émission : deux avec Δν=+2 et +1, une avec Δν = 0 et quatre avec Δν = -1, -2, -3, 4, (L’émission la plus intense de second système positif de l’azote, observée dans ce spectre,
correspond à l’émission enregistrée à la longueur d’onde de 337 nm, pour la transition (0, 0)).
102
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
Nous remarquons aussi la présence d’une émission à 391.44 nm, d’intensité lumineuse
très faible, correspondant au premier système négatif de l’azote (B2Σ+u – X2Σ+g). Ce système
est composé d’une seule série de bande d’émission avec Δν=0 (Figure IV-15).
Figure IV-15: Spectre d’émission de la décharge couronne dans l’azote pur à la pression
atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µm, temps d’exposition : 1s et réseau de
diffraction : 2400 traits/mm.
Sur les Figure IV-16, nous proposons un zoom sur les différentes séries de bandes du
second système positif de l’azote (C3πu – B3πg) et du premier système négatif de l’azote
(B2Σ+u – X2Σ+g), déjà observées dans le chapitre III, dans le cas de l’air et aussi sur le spectre
montré sur la Figure IV-15 dans le cas d’une décharge couronne dans l’azote pur.
103
Chapitre IV
Figure IV-16: Spectres de différentes transitions de second système positif et de premier système négatif de
l’azote dans l’azote pur à la pression atmosphérique, pour d=8mm, Va=8kV, f=100 Hz,τ=40 µs et ρ=20µm.
104
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
Le Tableau IV-2, regroupe les différentes émissions observées dans le cas du second
système positif de l’azote et du premier système négatif de l’azote.
Espèces excités
Longueur d’onde
Transition
(nm)
Niveaux
vibrationnels
N2 (second système positif)
295.32
N2(C3πu – B3πg)
(4, 2)
N2 (second système positif)
296.20
N2(C3πu – B3πg)
(3, 1)
N2 (second système positif)
297.68
N2(C3πu – B3πg)
(2, 0)
N2 (second système positif)
311.67
N2(C3πu – B3πg)
(3, 2)
N2 (second système positif)
313.60
N2(C3πu – B3πg)
(2, 1)
N2 (second système positif)
315.93
N2(C3πu – B3πg)
(1, 0)
N2 (second système positif)
326.81
N2(C3πu – B3πg)
(4, 4)
N2 (second système positif)
328.53
N2(C3πu – B3πg)
(3, 3)
N2 (second système positif)
330.90
N2(C3πu – B3πg)
(2, 2)
N2 (second système positif)
333.90
N2(C3πu – B3πg)
(1, 1)
N2 (second système positif)
337.13
N2(C3πu – B3πg)
(0, 0)
N2 (second système positif)
350.05
N2(C3πu – B3πg)
(2, 3)
N2 (second système positif)
353.67
N2(C3πu – B3πg)
(1, 2)
N2 (second système positif)
357.69
N2(C3πu – B3πg)
(0, 1)
N2 (second système positif)
367.19
N2(C3πu – B3πg)
(3, 5)
N2 (second système positif)
371.05
N2(C3πu – B3πg)
(2, 4)
105
Chapitre IV
N2 (second système positif)
375.54
N2(C3πu – B3πg)
(1, 3)
N2 (second système positif)
380.49
N2(C3πu – B3πg)
(0, 2)
N2 (second système positif)
389.46
N2(C3πu – B3πg)
(3, 6)
N2 (second système positif)
394.30
N2(C3πu – B3πg)
(2, 5)
N2 (second système positif)
399.84
N2(C3πu – B3πg)
(1, 4)
N2 (second système positif)
405.94
N2(C3πu – B3πg)
(0, 3)
N2 (second système positif)
414.18
N2(C3πu – B3πg)
(3, 7)
N2 (second système positif)
420.05
N2(C3πu – B3πg)
(2, 6)
N2 (second système positif)
426.97
N2(C3πu – B3πg)
(1, 5)
N2 (second système positif)
434.36
N2(C3πu – B3πg)
(0, 4)
N+2(premier système
391.44
N+2(B2Σ+u – X2Σ+g)
(0, 0)
négatif)
Tableau IV-2 : Transitions moléculaires observées dans la gamme de longueur d’onde 200 nm – 500
nm, dans l’azote pur à la pression atmosphérique. Pour la bande vibrationnelle (0, 0), les niveaux
d’énergie de N2(C3πu) et N+2(B2Σ+u) sont respectivement 11.03 eV et 18.14 eV [Pe-3].
III-2-2. Emission du système NOγ(A2Σ+ - X2Π)
Sur la Figure IV-15, nous avons aussi observé la présence des émissions, beaucoup moins
intense, correspondants à des émissions du NO (O provenant des impuretés présentes dans
notre azote « pur ») et plus particulièrement du système γ, NOγ(A2Σ+ - X2Π), qui couvre la
gamme de longueur d’ondes de 214.9 nm jusqu’à 289.8 nm. En général, nous obtenons huit
séries de bandes d’émissions, avec : une transition correspondant à Δν>0, une transition
correspondant à Δν=0 et six transitions correspondants à Δν<0.
Sur la Figure IV-17, nous proposons un zoom sur les différentes séries de bandes, du
système NOγ, observées sur le spectre représenté sur la Figure IV-15.
106
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
Figure IV-17: Zoom sur les différentes transitions du système NOγ dans l’azote pur à la pression
atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100 Hz, τ=40µs et ρ=20µm.
107
Chapitre IV
Le Tableau IV-3 regroupe les différentes bandes d’émissions du NOγ :
Transition
Longueur d’onde
(nm)
ν', ν'’
Séquence
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
215.49
214.91
224.54
223.94
226.94
226.28
237.02
236.33
244.7
244
247.87
247.11
255.9
255
259.57
258.75
268
267.14
272.22
271.32
281.04
280.08
285.95
284.98
289.83
288.22
1, 0
+1
1, 1
0
0, 0
0
0, 1
-1
1, 3
-2
0, 2
-2
1, 4
-3
0, 3
-3
1, 5
-4
0, 4
-4
1, 6
-5
0, 5
-5
2, 8
-6
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
NOγ(A2Σ+ - X2Π)
Tableau IV-3: les différentes transitions enregistrées du système NOγ(A2Σ+ - X2Π), dans l’azote pur à la
pression atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100 Hz, τ=40µs et ρ=20µm.
III-3. Discussion
L’excitation de la molécule N2, s’effectue durant la phase de propagation du primary
streamer et la propagation du secondary streamer. Durant cette phase, l’ionisation, l’excitation
et la recombinaison, sont les principales réactions. Si les électrons sont suffisamment
108
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
énergétiques, l’ionisation se fait à partir de l’état fondamental de la molécule N2(X1Σ+g,
ν), selon les réactions suivantes:
e- + N2(X1Σ+g, ν) → N+2(X2Σ+g, ν’) + 2e-
(ΔE 15.5 eV)
Réaction IV-1
e- + N2(X1Σ+g, ν) → N+2(B2Σ+u, ν’) + 2e-
(ΔE 19 eV)
Réaction IV-2
e- + N2(X1Σ+g, ν) → N+2(C2Σ+g, ν’) + 2e-
(ΔE 23.5 eV)
Réaction IV-3
Naturellement, il y a aussi les excitations directes par impact électronique à partir de l’état
fondamental qui nécessitent moins d’énergie que l’ionisation :
e- + N2(X1Σ+g, ν) → N2(A3Σ+u, ν’) + e-
(ΔE 6 - 7 eV)
Réaction IV-4
e- + N2(X1Σ+g, ν) → N2(B3πg, ν’) + e-
(ΔE 7.5 - 8 eV)
Réaction IV-5
e- + N2(X1Σ+g, ν) → N2(C3πu, ν’) + e-
(ΔE 11 - 12 eV)
Réaction IV-6
Il peut y avoir aussi une sur-excitation due à l’interaction d’une molécule excitée avec un
électron mais qui est beaucoup moins probable que l’excitation directe en raison de la nature
faiblement ionisé du plasma généré dans une décharge couronne. La raison est facile à
comprendre parce que, même si la section efficace de sur-excitation d’une molécule est plus
grande d’un ordre de grandeur que celle de l’excitation à partir du fondamental, la densité des
états excités est environ 105 fois plus petite, d’où un produit densité fois la section efficace
nettement à l’avantage des processus à partir du niveau fondamental (environ 104 fois plus
grand). Ceci étant précisé, nous n’évoquons ici dans les réactions contribuant au bilan des
états excités qui nous intéressent, l’excitation électronique ou l’ionisation impliquant l’état
métastable N2(A3Σ+u, ν’), à cause de sa longue durée de vie, d’environ 13 s [Ra-2].
-
l’excitation depuis l’état métastable N2(A3Σ+u, ν’):
e- + N2(A3Σ+u, ν') → N2(B3πg, ν’’) + e-
(ΔE 1 - 2 eV)
Réaction IV-7
e- + N2(A3Σ+u, ν') → N2(a1πg, ν’’) + e-
(ΔE 2 - 3 eV)
Réaction IV-8
e- + N2(A3Σ+u, ν') → N2(C3πu, ν’’) + e-
(ΔE 5 - 6 eV)
Réaction IV-9
109
Chapitre IV
-
l’ionisation depuis l’état métastable N2(A3Σ+u, ν'):
e- + N2(A3Σ+u, ν') → N+2(X2Σ+g, ν’’) + 2e-
(ΔE 9.5 eV)
Réaction IV-10
e- + N2(A3Σ+u, ν') → N+2(B2Σ+u, ν’’) + 2e-
(ΔE 13 eV)
Réaction IV-11
e- + N2(A3Σ+u, ν') → N+2(C2Σ+u, ν’’) + 2e-
(ΔE 17.5 eV)
Réaction IV-12
- la recombinaison dissociative électron-ion peut donner des états excités selon la réaction
suivante :
e- + N+2(X2Σ+g, ν’) → N + N
Réaction IV-13
Durant et après la décharge, les états moléculaires qui sont peuplés dans des niveaux plus
hauts, se désexcitent soit par émission spontanée ou soit par collisions.
La transition radiative de l’ion N+2(C2Σ+u), se fait par une émission corrélée au premier
système négatif de N2, (émission observée dans notre cas à 391.44 nm), selon la réaction
suivante :
N+2(B2Σ+u)ν’=0 → N+2(X2Σ+g, ν) + hνFNS
Réaction IV-14
L’ion N+2 peut disparaître soit par collision à 3 corps (Réaction IV-15) ou bien par
recombinaison électronique (Réaction IV-16) [Sm-1] et (Réaction IV-17) [Bo-1]:
N+2 + N2 + N2 → N+4 + N2
Réaction IV-15
N+2 + e → N + N
Réaction IV-16
110
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
N+2 + e → N + N(2D)
Réaction IV-17
La dissociation de N+4 peut se faire par plusieurs voies et plus particulièrement par
recombinaison (Réaction IV-18):
N+4 + e → N2 + N2
Réaction IV-18
L’état moléculaire N2(C3πu) se désexcite vers l’état moléculaire N2(B3πg), en donnant les
émissions observées du deuxième système positif de l’azote selon la réaction suivante :
N2(C3πu, ν) → N2(B3πg, ν') + hνSPS
Réaction IV-19
Avec une émission à 337 nm, plus intense (Figure IV-15).
L’état N2(B3πg, ν'), peut disparaitre soit par:
-
émission radiative du premier système positif (1SP) de N2 pour donner le métastable
N2(A3Σ+u), selon la Réaction IV-20. Ce système qui est situé entre 503 nm et 1051 nm,
n’est pas observé dans notre cas.
N2(B3πg, ν') → N2(A3Σ+u, ν'’) + hνFPS
-
Réaction IV-20
collision avec la molécule N2(X1Σ+g), pour donner le métastable N2(A3Σ+u) selon
la Réaction IV-21:
N2(B3πg) + N2(X1Σ+g) → N2(A3Σ+u) + N2(X1Σ+g)
Réaction IV-21
111
Chapitre IV
L'état métastable N2(A3Σ+u), peut disparaitre par collision électronique selon la Réaction
IV-10, la Réaction IV-11 et la Réaction IV-12 ou bien par collision à deux corps (Réaction
IV-22), qui par transfert d’énergie donne l’état N2(C3πu, ω'), c'est-à-dire :
N2(A3Σ+u, ω) + N2(A3Σ+u, ν) → N2(C3πu, ω’) + N2(X1Σ+g, ν’)
Réaction IV-22
Les émissions entre 200 nm et 300 nm, sont attribuées à NOγ, même si le degré de pureté
de l’azote utilisé est de 99.999%, les possibles voies de formation de NO, sont les suivantes
[Pi-1] :
N2(A3Σ+u) + O(3P) → NO(X2Π) + N(2D)
Réaction IV-23
N2(X1Σ+g, ν≥13) + O(3P) → NO(X2Π) + N(4S)
Réaction IV-24
N(4S) + O2(X, ν=0) → NO(X2Π) + O
Réaction IV-25
N + O2(a1Δg) → NO(X2Π) + O
Réaction IV-26
N(4S) + O + N2 → NO(X2Π) + N2
Réaction IV-27
N(4S) + O + O2 → NO(X2Π) + O2
Réaction IV-28
Ensuite l’état radiatif NO(A2Σ+), peut être formé à partir du niveau fondamental NO(X2Π)
par impact électronique [Si-3], [Si-4], [Lu-1] ou par impact avec l’état métastable de l’azote
N2(A3Σ+u, ω) :
NO(X2Π, ν) + e- → NO(A2Σ+, ω) + e-
(ΔE 5.5 eV)
NO(X2Π, ν) + N2(A3Σ+u, ω) → NO(A2Σ+, ν') + N2(X1Σ+g, ω’)
Réaction IV-29
Réaction IV-30
NO(A2Σ+), qui a une durée de vie de 220 ns [Mc-1], peut ensuite soit se désexciter
radiativement :
112
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
NO(A2Σ+) → NO(X2Π) + hνΝΟγ
Réaction IV-31
Soit disparaître par collision (quenching) suivant les réactions suivantes :
NO(A2Σ+) + Ο2 → NO(X2Π) + Ο2 avec un taux de réaction de 10-10 cm3/s Réaction IV-32
NO(A2Σ+) + Ν2 → NO(X2Π) + Ν2 avec un taux de réaction de 10-13 cm3/s Réaction IV-33
NO(A2Σ+) + ΝΟ → NO(X2Π) + ΝΟ avec un taux de réaction de 10-10 cm3/s Réaction IV-34
Lorsque l’oxygène moléculaire est présent à l’état d’impureté avec une proportion de
quelques dizaine de ppm seulement, la réaction de quenching (Réaction IV-32) joue un rôle
négligeable dans la disparition de l’état radiatif NO(A2Σ+) par collision non radiative, c’est
donc l’émission radiative (Réaction IV-31) qui l’emporte et permet de voir le spectre observée
expérimentalement dans le cas de l’azote “pur”. Il est important de souligner que les deux
autres réactions de quenching (Réaction IV-33 et Réaction IV-34) ont un poids similaire à
celui de O2 (Réaction IV-32), c’est à dire négligeable dans le quenching de NO(A2Σ+) parce
que même si la densité du gaz porteur N2 est dominante, le coefficient de réaction est 1000
fois plus petit que, par exemple, celui de la Réaction IV-32 ou la Réaction IV-34. C’est ce qui
explique le poids négligeable du quenching par collision avec N2 ou avec NO car en plus ce
dernier (NO) est lui-même présent avec une densité de quelques dizaines de ppm parce que
nous sommes dans les conditions d’un gaz faiblement ionisé ayant un faible degré
d’ionisation et d’excitation des espèces majoritaires (Degré inférieur à 10-5).
En revanche lorsque l’oxygène moléculaire est présent de manière importante comme
c’est le cas de l’air sec étudié dans le chapitre III, le spectre des émissions NO(A2Σ+) n’a pas
été observé dans notre travail ainsi que dans la littérature dans des conditions similaires. En
fait, lorsque O2 passe d’une présence minoritaire (impureté dans l’azote « pur ») à une
présence majoritaire dans le mélange gazeux (20% de O2 dans l’air sec), la réaction de
quenching (Réaction IV-32) joue un rôle beaucoup plus grand (environ 104 fois plus grand
voire plus), ce qui par conséquent minore considérablement le rôle joué par la désexcitation
radiative (Réaction IV-31).
113
Chapitre IV
C’est pour ces raisons que le spectre des émissions NO(A2Σ+) n’est observé que dans le
cas de l’azote « pur » et pas dans le cas de l’air sec.
IV. CONCLUSION
Ce chapitre, présente les résultats de notre étude électrique paramétrique et celui de
l’étude des spectres d’émission de la décharge couronne dans l’azote pur à la pression
atmosphérique, dans le cas d’un régime de tension impulsionnelle.
L’étude électrique paramétrique que nous avons menée, avait pour objectif d’analyser
l’influence des différents paramètres opératoires sur le courant maximum de décharge, le
courant moyen de décharge et la vitesse moyenne de propagation des streamers.
La variation de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée, montre que, le
courant de la décharge, le courant moyen de la décharge et aussi la vitesse moyenne de
propagation des streamers, diminuent lorsque la distance inter-électrodes augmente. A
l’inverse, ces grandeurs augmentent avec la tension appliquée parce que c’est directement lié
au champ électrique et son efficacité d’ionisation qui diminue avec la distance inter-électrodes
et augmente avec la tension. La valeur du courant maximum, du courant moyen et de la
vitesse du streamer dans l’azote est plus élevée que dans le cas de l’air synthétique à cause du
caractère électropositif de l’azote et électronégatif de l’air. De plus, les images enregistrées
par caméra ICCD confirment cette tendance de développement de la décharge couronne qui
est plus efficacement dans l’azote pur en montrant un nombre de filaments de la structure
arborescente plus important dans l’azote.
Contrairement au cas de l’air du chapitre précédent, dans le cas de l’azote, nos appareils
de mesure en raison de leur seuil de détection, ne peuvent pas détecter avec une bonne
précision le premier pic de courant (courant de charge d’espace) bien visible dans l’air que
dans l’azote. Cela est dû à son intensité et sa durée, qui sont très faibles par rapport
l’amplitude et la durée de l’impulsion de la décharge.
La variation de la fréquence et la largeur de l’impulsion de la tension appliquée n’a pas
d’influence ni sur le courant maximum de la décharge ni sur la vitesse moyenne de
propagation des streamers, puisque nous travaillons dans des fréquences beaucoup plus basses
que la fréquence naturelle de la décharge (20 kHz). Pour avoir une influence sur le courant il
faut aller au-delà de la fréquence naturelle de la décharge.
Nous avons aussi étudié l’influence des mêmes paramètres opératoires sur le courant
moyen de la décharge et nous avons remarqué que, pour une tension fixée, le courant moyen
diminue en fonction de la distance inter-électrodes. Inversement, pour une distance inter114
Etude électrique et spectroscopique de la décharge couronne dans l’azote
électrodes fixées, la valeur du courant moyen augmente lorsque la tension appliquée
augmente. L’influence de la fréquence et de la largeur de l’impulsion a été évoquée elle aussi
et nous avons observé que le courant moyen augmente en fonction de ces deux paramètres
parce que dans ce cas on enregistre aussi le courant des régimes autre que le régime streamer
de la décharge (i.e. régime preonset et glow).
L’étude spectroscopique de la décharge couronne dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique, nous a permis d’identifier certaines espèces excités présentes dans la décharge
couronne dans l’azote. Nous avons donc pu identifier une bande d’émission correspondante
au second système positif de l’azote (C3πu – B3πg), avec sept séries de transitions différentes,
une bande d’émission correspondante au premier système négatif de l’azote (B2Σ+u – X2Σ+g).
En revanche, cette série n’émet qu’une seule transition (0, 0) car il est connu dans la
littérature (voir Machala et al. [Ma-4] par exemple) que ce type d’émission est intense surtout
en régime de spark transitoire (où la courant maximum de la décharge est de l’ordre de
quelques ampères au lieu des quelques mA observés dans notre régime de streamer corona).
Nous avons également observé la présence des émissions beaucoup moins intenses,
correspondant à des émissions du système γ, NOγ(A2Σ+ - X2Π), qui couvre le domaine de
214.9 nm jusqu’à 289.8 nm, avec huit séries de transitions différentes. Nous avons aussi
observé que l’intensité des spectres d’émission dans l’azote pur est beaucoup plus forte que
les émissions émises dans le cas de l’air synthétique. Finalement, nous avons donné quelques
cinétiques réactionnels participant au bilan des espèces excités émettant dans la gamme
spectrale que nous avons étudié (200 à 500 nm) et qui serviront dans de futurs travaux à la
modélisation de la cinétique réactionnelles dans nos décharges couronne pour les applications
environnementales pour lesquelles nos études sont effectuées.
115
CHAPITRE V
ETUDE ELECTRIQUE DES DECHARGES
COURONNE MULTI-POINTES
Etude électrique des décharges couronne multi-pointes
CHAPITRE V :
ETUDE
ELECTRIQUE
DES
DECHARGES
COURONNE MULTI-POINTES
I.INTRODUCTION
Dans ce chapitre, nous étudions la décharge couronne, dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique, en régime de tension impulsionnelle, dans le cas d’une configuration multi
pointes-plan en utilisant différents nombres de pointes (cas à une pointe-plan, deux pointesplan, quatre pointes-plan et six pointes-plan). L’objectif de cette étude préliminaire est
d’analyser l’influence du nombre de pointes sur le comportement de la décharge électrique
puis, dans de travaux futurs, d’analyser l’efficacité de production d’espèces actives en
fonction de l’énergie injectée dans ce dispositif multi-pointes.
Les résultats de cette étude dans le cas d’une seule pointe, déjà décrits dans le chapitre III,
sont comparés et analysés dans ce chapitre à ceux obtenus pour nos différents systèmes multipointes, en utilisant le même dispositif expérimental pour le diagnostic électrique. Dans toute
l’étude menée dans ce chapitre, les pointes anodiques sont séparées entre elles, par une
distance inter-pointes de 0.5 cm qui peut, dans les travaux envisagés dans le futur, être aussi
un paramètre d’optimisation de l’efficacité de production des espèces actives.
Les résultats, enregistrés en paramétrisant le nombre de pointes, la distance interélectrodes et la tension appliquée, ont été obtenus par une statistique de 500 mesures pour
chaque point représenté, afin de donner une valeur moyenne pour chaque point de mesure.
Ce chapitre est décomposé en deux paragraphes. Le premier paragraphe qui suit cette
introduction porte sur l’étude de l’influence des différents paramètres opératoires (distance
inter-électrodes, tension appliquée et nombre de pointes à l’anode), sur le courant maximum
de charge d’espace, le courant maximum de décharge et le rapport entre le courant maximum
de décharge et le courant maximum de charge d’espace. Ensuite le deuxième paragraphe est
consacré à l’étude de la variation de la vitesse de propagation des streamers, en agissant sur
les mêmes paramètres opératoires (distance inter-électrodes, tension appliquée et nombre de
pointes).
115
Chapitre V
II. INFLUENCE DES PARAMETRES OPERATOIRES SUR LE COURANT
La Figure V-1, représente le courant instantané de la décharge couronne dans l’air
synthétique à la pression atmosphérique, pour une distance inter-électrodes de 8 mm, tension
appliquée de 8 kV, fréquence de 100 Hz et largeur d’impulsion de 40 µs, dans différentes
configurations d’électrodes (une pointe-plan, deux pointes-plan, quatre pointes-plan et six
pointes-plan).
350
Six pointes
Quatre pointes
Deux pointes
Une pointe
Courant instantané (mA)
300
250
200
150
100
50
0
0
100
200
300
400
Temps (ns)
Figure V-1 : Courant de la décharge couronne pour différentes configurations pointes-plan dans l’air
synthétique à la pression atmosphérique pour d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ= 40µs et ρ=20µm.
Dans nos conditions expérimentales, nous constatons que, l’impulsion du courant présente
les mêmes phases de développement que le courant étudié dans le chapitre III dans une
configuration de pointe-plan. Cela correspondant d’abord à la présence d’un premier pic,
moins intense et très étroit avec une durée de 4 ns, qui est dû à la forte ionisation proche de la
pointe. Un deuxième pic qui correspond au courant de la décharge couronne représentant les
116
Etude électrique des décharges couronne multi-pointes
différentes phases de la propagation des streamers de l’anode vers la cathode. L’intensité de
ce deuxième pic (courant de décharge), augmente avec le nombre de pointes utilisées. Après
le maximum de l’évolution du courant instantané, nous retrouvons la phase classique de
relaxation dont la durée reste pratiquement la même pour toutes les configurations
d’électrodes utilisées.
Figure V-2 : Courant maximum de décharge en fonction du nombre de pointes dans l’air synthétique à
la pression atmosphérique pour d=8mm, f=100Hz, τ= 40µs et ρ=20µm.
La Figure V-2, représente la variation du courant maximum de la décharge en fonction du
nombre de pointes utilisées. Dans le cas d’une configuration multi pointes-plan le plasma
généré dans le milieu gazeux est la contribution de structures arborescentes résultantes de
chacune des pointes. Cela produit forcement une densité de charge d’espace beaucoup plus
élevée par rapport à celle produite par un seul système d’arborescence dans le cas d’une seule
117
Chapitre V
pointe-plan. C’est pour cette raison que l’augmentation du nombre de pointes contribue à
augmenter le courant de la décharge suite à la superposition des avalanches électroniques
provenant des différentes pointes. Une variation analogue du courant maximum de la
décharge a été observée par Magureau et Mandache [Ma-3], dans le cas d’une décharge
couronne dans une configuration multi pointes-plan, dans l’air à la pression atmosphérique.
Les images de la Figure V-3, montrent le système d’arborescence produit par chaque
configuration d’électrodes. Nous observons des différences notables dans les structures
arborescentes issues de chaque cas. Tout d’abord, le nombre de branches (ou de filaments) par
pointe anodique est le plus important dans le cas à une seule pointe. Ensuite, dans le cas multi
pointes, ce sont les pointes périphériques (configuration deux pointes et les pointes aux deux
extrémités pour les configurations d’électrodes à quatre pointes et à six pointes) qui
produisent le plus de filaments et à contrario ce sont les pointes du milieu (cas à 4 et 6
pointes) qui développent le moins de branches ou de filaments. Nous constatons aussi que les
filaments issus de deux pointes contiguës se repoussent entre eux suite certainement à des
effets mutuels dans la répartition des charges car ce sont des streamers de même nature qui se
propagent à l’intérieur de chaque filament (streamer positif). En effet, dans le cas de notre
configuration multi pointes où les pointes sont distantes de 0.5 cm, les filaments ionisés
produits par chacune, sont le lieu du transport de la charge positive sur le front de chaque
streamer (voir thèse Hamani [Ha-3]) et donc d’un champ de charge d’espace de même signe
limite par effet électrostatique mutuel, le nombre de filaments ionisés entre deux branches
contiguës.
Dans la littérature Ryo Ono et Tetsuji Oda [On-2], ont expérimentalement observé un
phénomène similaire de streamers qui se repoussent, dans une configuration multi pointesplan, pour une distance inter-pointes de 4 mm, une distance inter-électrodes de 13 mm, une
largeur d’impulsion de 100 ns, dans l’air. Kim et Hong [Ki-1], par simulation 2D d’une
décharge couronne en configuration multi fils-plan, ont montré que la propagation des
streamers est influencée par la distance entre deux fils consécutifs. Ces auteurs ont conclut
que, pour produire un plasma avec une meilleure efficacité pour le traitement et la dépollution
des gaz, la distance inter-fils doit être égale au moins à deux fois la distance inter-électrodes
fil-plan en raison des interactions qui existent entre la distribution des champs électriques de
charge d’espace dans les streamers issus de deux fils adjacents (ou contiguës)
118
Etude électrique des décharges couronne multi-pointes
Figure V-3: Images de décharge couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, pour
d=8mm, Va=8kV, f=100Hz, τ=40µs, temps d’exposition : 10ms.
119
Chapitre V
La Figure V-4, montre la variation du courant maximum de charge d’espace en fonction
de la distance inter-électrodes, pour plusieurs tensions appliquées, une fréquence de 100 Hz et
une largeur d’impulsion de 40 µs, pour nos différentes configurations d’électrodes (pointeplan, deux pointes-plan, quatre pointes-plan et six pointes-plan), alors que la Figure V-5,
représente la variation du courant maximum de la décharge dans les mêmes conditions que la
Figure V-4.
b
a
350
Va=6kV
c
300
Courant maximum de charge d'espace (mA)
Courant maximum de charge d'espace (mA)
350
Va=7kV
Va=8kV
Va=9kV
250
200
150
100
50
0
Va=6kV
d
300
Va=7kV
Va=8kV
Va=9kV
250
200
150
100
50
0
0
1
2
3
4
5
6
7
8
distance inter-électrodes (mm)
9
10
11
12
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
12
distance inter-électrodes (mm)
Figure V-4: Courant maximum de charge d’espace en fonction de la distance inter-électrodes pour
différentes tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, ρ=20µm, f=100Hz
et τ=40µs, dans les configurations :a) pointe-plan, b) deux pointes-plan, c) quatre pointes-plan et d) six
pointes-plan.
120
Etude électrique des décharges couronne multi-pointes
La variation du courant maximum de charge d’espace (Figure V-4) et de la décharge
(Figure V-5), en fonction de la distance inter-électrodes, est qualitativement la même pour
toutes les configurations étudiées. Pour une tension, une fréquence et une largeur
d’impulsion fixées, le courant maximum de la charge d’espace ou celui de la décharge
couronne décroît, comme prévu, en fonction de l’augmentation de la distance interélectrodes. De plus, nous observons aussi comme prévu pour ces deux courants maximum
une augmentation quand la tension appliquée augmente pour une distance fixée.
600
Courant maximum de décharge (mA)
a
Va=6kV
b
Va=7kV
500
Va=8kV
Va=9kV
400
300
200
100
0
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
12
distance inter-électrodes (mm)
1400
Va=6kV
c
Va=7kV
Courant maximum de décharge (mA)
Courant maximum de décharge (mA)
1000
Va=8kV
800
Va=9kV
600
400
200
0
Va=6kV
d
1200
Va=7kV
Va=8kV
Va=9kV
1000
800
600
400
200
0
0
1
2
3
4
5
6
7
8
distance inter-électrodes (mm)
9
10
11
12
0
1
2
3
4
5
6
7
8
9
10
11
12
distance inter-électrodes (mm)
Figure V-5: Courant maximum de la décharge en fonction de la distance inter-électrodes pour
différentes tensions appliquées dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, ρ=20µm, f=100Hz
et τ=40µs, dans une configuration de : a) pointe-plan, b) deux pointes-plan, c) quatre pointes-plan et d)
six pointes-plan.
121
Chapitre V
La diminution du courant en fonction de la distance inter-électrodes (pour une tension
donnée) est due à la diminution du champ électrique dans l’espace inter-électrodes, tandis que
l’augmentation du courant en fonction de la tension appliquée aux pointes (pour une distance
inter-électrodes donnée) est due au renforcement du champ électrique, qui se traduit par une
augmentation de l’efficacité d’ionisation des électrons présents dans le milieu gazeux.
4
a
6Kv
7Kv
8Kv
9Kv
b
Ide/Ice
3
2
1
0
0
2
4
6
8
10
12
distance inter-électrodes(mm)
6
6
Va=6kV
c
5
Va=6kV
d
Va=7kV
Va=7kV
5
Va=8kV
Va=8kV
Va=9kV
Va=9kV
4
Ide/Ice
Ide/Ice
4
3
3
2
2
1
1
0
0
0
2
4
6
8
distance inter-électrodes (mm)
10
12
0
2
4
6
8
10
12
distance inter-électrodes (mm)
Figure V-6: Rapport du courant maximum de décharge et du courant de charge d’espace en fonction
de la distance inter-électrodes, pour plusieurs tensions appliquées, f=100Hz, τ=40µs, ρ=20µm dans
l’air synthétique à la pression atmosphérique, dans une configuration de : a) pointe-plan, b) deux
pointes-plan, c) quatre pointes-plan et d) six pointes-plan.
122
Etude électrique des décharges couronne multi-pointes
La valeur enregistrée du courant maximum de charge d’espace et du courant maximum de
décharge, augmente avec l’augmentation du nombre de pointes. Elle peut atteindre, d’un point
de vue quantitatif, un facteur proche de 2 dans le cas de la configuration de deux pointes en
comparaison avec le cas à une pointe. En revanche, ce rapport ne dépasse pas 1.3 lors du
passage du cas de deux pointes à quatre pointes. Ce rapport devient proche de 3 lors du
passage du cas d’une pointe à quatre pointes et enfin nous observons un facteur de l’ordre de
4 lors du passage du cas d’une pointe à six pointes. Comme on pouvait s’y attendre à partir
des observations précédentes, l’augmentation du courant n’est pas proportionnelle au nombre
de pointes, surtout lorsque le nombre de pointes devient supérieure à 2.
Le rapport entre le courant maximum de la décharge et le courant maximum de charge
d’espace est donné sur la Figure V-6, dans les mêmes conditions que les figures précédentes.
Le rapport entre le courant maximum de la décharge et celui de la charge d’espace,
diminue lorsque la distance inter-électrodes augmente. Qualitativement, c’est la même
tendance de variation qui est pour les différentes configurations d’électrodes. En revanche,
l’augmentation de ce rapport en fonction de la tension appliquée n’est pas clairement
observée, en raison des incertitudes sur le courant de la charge d’espace qui dans certains cas,
présente des instabilités importantes.
III. VARIATION DE LA VITESSE DE PROPAGATION DES STREAMERS
La vitesse moyenne de propagation des streamers est, comme déjà expliqué dans le
chapitre III, le rapport entre la distance inter-électrodes et le temps nécessaire mis par les
streamers pour traverser l’espace inter-électrodes et arriver sur le plan. L’origine du temps de
propagation des streamers, commence à partir de la montée du premier pic de courant (Figure
V-1) et se termine au début du changement de la pente du second pic qui correspond à
l’arrivée des streamers sur la cathode.
La Figure V-7, donne les variations de la vitesse moyenne de propagation des streamers
en fonction de la distance inter-électrodes toujours dans les mêmes conditions expérimentales,
c'est-à-dire, plusieurs tensions appliquées, une fréquence de 100 Hz et une largeur
d’impulsion de 40 µs, dans l’air synthétique à la pression atmosphérique, dans nos
précédentes configurations d’électrodes (pointe-plan, deux pointes-plan, quatre pointes-plan
et six pointes-plan).
123
Chapitre V
6
Va=6kv
a
b
Vitesse de propagation (107 cm/s)
Va=7kv
5
Va=8kv
Va=9kv
4
3
2
1
0
0
2
4
6
8
10
12
distance inter-électrodes (mm)
6
6
Va=6kv
Va=8kv
Va=9kv
4
3
2
1
0
d
Va=7kv
Vitesse de propagation (107 cm/s)
Vitesse de propagation (107 cm/s)
5
Va=6kv
c
Va=7kv
5
Va=8kv
Va=9kv
4
3
2
1
0
0
2
4
6
8
distance inter-électrodes (mm)
10
0
2
4
6
8
10
distance inter-électrodes (mm)
Figure V-7: Vitesse moyenne de propagation des streamers en fonction de la distance inter-électrodes,
pour plusieurs tensions appliquées, f=100 Hz, τ=40 µs et ρ=20 µm dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique dans une configuration de : a) pointe-plan, b) deux pointes-plan, c) quatre pointes-plan
et d) six pointes-plan.
Les résultats sur la vitesse de propagation des streamers en fonction des différents
paramètres opératoires sont cohérents avec ceux déjà observés sur le courant de la décharge.
En d’autres termes, nous constatons sur la Figure V-7, que pour une tension donnée, la vitesse
moyenne de propagation des streamers diminue lorsque nous augmentons la distance inter-
124
Etude électrique des décharges couronne multi-pointes
électrodes. Cependant, pour une distance inter-électrodes fixe, la vitesse moyenne de
propagation des streamers augmente lorsque nous faisons croître la tension appliquée.
La variation de la vitesse de propagation de la décharge présente des similitudes entre les
trois cas multi-pointes (2, 4 ou 6 pointes) qui présentent tous les trois un comportement de
l’évolution de la vitesse assez différent du cas mono-pointe. En effet, dans le cas monopointe, la plage de variation globale de la vitesse s’étend entre 2.5x107cm/s à 3.5x107cm/s
alors que dans les cas multi-pointes, cette plage de variation est plus large (environ
1.7x107cm/s à 5.5x107cm/s).
IV.CONCLUSION
Nous avons présenté dans ce chapitre une étude électrique paramétrique de la décharge
couronne dans l’air synthétique à la pression atmosphérique dans différentes configurations
multi pointes-plan.
Tout d’abord nous avons montré que l’impulsion du courant instantané de la décharge a
qualitativement la même forme pour toutes les configurations d’électrodes, avec la présence
d’un premier pic correspondant au courant de charge d’espace qui est très étroit et moins
intense. Celui-ci est suivi du courant de la décharge couronne sous sa forme classique
présentant une valeur plus élevée quand on augmente le nombre de pointes anodiques
utilisées. La durée de la décharge est à peu près la même pour toutes les configurations
utilisées.
En raison des effets mutuels présents entre deux décharges issues de deux pointes
contiguës, les enregistrements effectués par imagerie CCD ont montré que les streamers
partant de chaque pointe anodique présentent un nombre de filaments par arborescence plus
faible que dans le cas mono-pointe. Naturellement, les pointes situées sur le bord de notre
configuration ne sont qu’à moitié affectées par cette réduction du nombre de filaments
puisque seule la partie « interne » (c'est-à-dire celle située du même coté de la pointe voisine)
est concernée.
Les mesures de courant (courants maximum de la charge d’espace et de la décharge
couronne) et de vitesse de propagation de la décharge ont montré en fonction des paramètres
opératoires choisis (amplitude de la tension et de la distance inter-électrodes), des
comportements qualitatifs similaires entre le cas mono-pointes déjà analysés dans le chapitre
III et les cas multi-pointes.
Naturellement, des différences quantitatives existent entre les différentes configurations
de pointes. Par exemple, le courant de la décharge peut atteindre un facteur proche de 2 dans
125
Chapitre V
le cas de la configuration de deux pointes en comparaison avec le cas à une pointe. Ce rapport
devient proche de 3, lors du passage du cas d’une pointe à quatre pointes et de l’ordre de 4
lors du passage du cas d’une pointe à six pointes. Ce qui est révélateur d’un plasma réactif
plus intense lorsqu’on augmente le nombre de pointes. Concernant les vitesses de
propagation, nous avons constaté des différences quantitatives assez marquées entre les cas
mono-pointe et multi-pointes. Par exemple, la plage de variation globale de la vitesse s’étend
de 2.5x107cm/s à 3.5x107cm/s dans le cas mono-pointe alors que dans les cas multi-pointes,
cette plage de variation est plus large (environ 1.7x107cm/s à 5.5x107cm/s).
Toutes ces mesures électriques recueillies lors de cette étude préliminaire sur la décharge
multi-pointes sur les variations du courant et de la vitesse de la décharge en fonction des
divers paramètres électriques et de configuration des pointes, montrent une meilleure
efficacité de la formation d’un plasma réactif lorsqu’on augmente le nombre de pointe.
Dans le futur, il est nécessaire de poursuivre cette étude qui n’est qu’à ses débuts en raison
du temps qui a fallu pour la mise en place du dispositif multi-pointes. Dans le futur, la priorité
est à mettre en premier sur le choix de l’alimentation de tension optimale pour ce type de
dispositif en particulier en s’appuyant sur les complémentarités existantes au sein de l’action
transversale OSDP (Optimisation Source Décharge Procédé) du LAPLACE. Une telle étude
sur le bilan d’énergie nécessaire à la formation du plasma réactif recherché doit inclure
l’optimisation de la source électrique en fonction de la géométrie du réacteur (nombre et
distribution des pointes anodiques) et des espèces actives formées.
126
CONCLUSION GENERALE
Conclusion générale
CONCLUSION GENERALE
Ce travail a été consacré à une étude expérimentale paramétrique fine de la décharge
couronne dans l’air puis l’azote à la pression atmosphérique par caractérisation électrique,
imagerie rapide et spectroscopie d’émission. L’étude paramétrique concerne la variation de la
distance inter-électrodes, la tension appliquée, la fréquence et la largeur de l’impulsion de la
tension ainsi que le nombre de pointes utilisé dans notre configuration géométrique de type
pointes anodiques en face d’un plan cathodique.
Le premier chapitre a principalement été orienté vers une étude bibliographique sur les
plasmas froids hors équilibre en insistant sur ceux générés à la pression atmosphérique qui
font l’objet de cette étude. C’est suivi d’un second chapitre qui décrit le dispositif
expérimental avec les moyens de diagnostics qui sont utilisés dans ce travail pour caractériser
électriquement, par l’imagerie et par la spectroscopie d’émission nos décharges couronne
étudiées dans les chapitres suivants sous diverses conditions opératoires.
Le chapitre III a été consacrée à l’étude électrique et spectroscopique de la décharge
couronne dans l’air synthétique dans une configuration d’électrodes mono pointe-plan. Dans
un premier temps, nous avons abordé l’étude en tension continue, en mettant en évidence
l’influence de la distance inter-électrodes et de la tension appliquée sur le courant maximum
de la décharge et sur la vitesse de propagation du streamer dans l’espace inter-électrodes.
L’étude de la décharge s’est poursuivie avec une alimentation de tension impulsionnelle. Le
courant instantané enregistré est très élevé par rapport au cas d’une tension continue (environ
7 fois plus grand). Cette différence a été attribuée à la structure multi filamentaire de la
décharge couronne. L'analyse du courant instantané de la décharge et la comparaison avec les
images obtenues à l'aide d’une caméra ICCD rapide, ont permis de corréler les différentes
phases de l’évolution du courant et de la décharge couronne dans le cas d’une tension
impulsionnelle : le courant de charge d’espace, le courant de décharge (primary streamer) et la
phase de relaxation. Le courant enregistré présente donc un premier pic très étroit, dû à la
forte ionisation dans la zone proche de la pointe. Cette ionisation conduit à la formation de
charge d’espace nécessaire à la propagation de streamer. C’est suivi d’un second maximum de
127
Conclusion générale
courant qui est le courant de la décharge en régime streamer qui a été analysé avec le courant
de charge d’espace en fonction des divers paramètres de l’impulsion de tension. La variation
de la fréquence et de la largeur de l’impulsion de la tension n’a pas d’influence sur le courant
maximum de la décharge puisque nous travaillons à des fréquences (10 à 100 Hz) plus faibles
que la fréquence naturelle de la décharge (20 kHz). Pour avoir une influence sur le courant il
faut aller au-delà de la fréquence naturelle de la décharge (i.e. travailler avec une alimentation
en tension ayant une fréquence de plusieurs dizaines de kHz, ce type d’alimentation sera mis
en place dans le groupe PRHE dans un futur proche pour étudier son efficacité sur la
production des espèces actives par la décharge).
L’analyse de la vitesse de propagation des streamers, en fonction des divers paramètres a
montré des tendances d’évolution cohérente avec celles du courant instantané.
Dans le cas du courant moyen de la décharge, l’analyse effectuée a notamment montré
que la valeur du courant moyen est bien plus faible que celle obtenue dans le régime de
tension continue (d’un facteur 50 pour les tensions les plus élevées).
L’étude spectroscopique de la décharge couronne dans l’air synthétique à la pression
atmosphérique, nous a permit d’identifier les espèces présentes dans le milieu gazeux
correspondant aux deux spectres d’émission classique de l’azote dans l’intervalle 200 nm à
450 nm. Nous avons identifié une bande d’émission correspondant au second système positif
de l’azote (C3πu – B3πg), avec sept séries de transitions différentes, et une bande d’émission
d’intensité plus faible correspondant au premier système négatif de l’azote (B2Σ+u – X2Σ+g)
mais qui n’émet qu’une seule transition (0, 0). Il faut noter que les spectres observés en
régimes continu et impulsionnel correspondent aux mêmes transitions mais l’intensité
lumineuse est comme prévu plus élevée dans le cas impulsionnel.
Le chapitre IV a été dédiée à l’étude électrique paramétrique et spectroscopique de la
décharge couronne dans l’azote pur à la pression atmosphérique, dans un régime de tension
impulsionnel, dans une configuration d’électrodes : pointe-plan. L’étude de l’influence des
différents paramètres opératoires (la distance inter-électrodes, la tension appliquée, la
fréquence et la largeur de l’impulsion de la tension) sur les différentes grandeurs mesurées a
été effectuée. Le courant instantané présente les mêmes phases d’évolution que celui d’une
décharge couronne dans l’air synthétique mais avec un courant de charge d’espace qui a une
durée et une amplitude bien plus faible en raison du caractère électropositif de l’azote (pas de
processus d’attachement), qui permet à la décharge de se développer beaucoup plus
rapidement dans l’azote. Ceci a constitué une difficulté expérimentale (inexistante dans le cas
de l’air), pour faire une étude paramétrique précise sur le courant de charge d’espace. Puis,
128
Conclusion générale
l’analyse paramétrique a notamment montré que la valeur du courant maximum de la
décharge et celle du courant moyen est plus élevée dans le cas de l’azote que dans l’air
synthétique. Par exemple, il a été montré que le courant moyen de la décharge est environ huit
fois plus élevé dans le cas de l’azote. L’imagerie rapide par caméra ICCD a aussi confirmé
cette tendance en montrant un phénomène de branching plus important dans le cas de l’azote.
La cause de tout cela est le niveau d’électronégativité du milieu gazeux qui est quasiment
négligeable dans l’azote (l’oxygène n’étant présent que sous forme d’impureté).
L’analyse par spectroscopie d’émission a montré la présence des bandes du second
système positif de l’azote N2(C3πu – B3πg) et du premier système négatif de l’azote
N+2(B2Σ+u – X2Σ+g), déjà observées dans le cas de l’air synthétique avec les mêmes séries de
transitions mais qui ont, comme prévu, une intensité d’émission plus forte dans l’azote pur.
Cependant, dans l’azote pur, nous avons en plus observé la présence des émissions du
système NOγ(A2Σ+ - X2Π), avec huit séries de transitions différentes entre 214.91 nm et
289.83 nm. Nous avons aussi donné quelques pistes de cinétiques réactionnelles participant au
bilan des espèces excités émettant dans la gamme spectrale que nous avons étudié (200 à 500
nm) et qui serviront dans de futurs travaux à la modélisation de la cinétique réactionnelles
dans nos décharges couronne pour les applications environnementales pour lesquelles nos
études sont effectuées.
Enfin, dans le chapitre V nous avons mis en place un réacteur de laboratoire multi pointesplan, alimenté par une tension impulsionnelle avec une distance inter pointe fixe de 5mm.
L’étude électrique paramétrique effectuée sur ce réacteur, a été menée dans l’air synthétique à
la pression atmosphérique en faisant varier la distance inter-électrodes, la tension appliquée et
surtout le nombre de pointes anodiques installées à l’intérieur du réacteur (1, 2, 4 et 6
pointes).
En passant du cas mono pointe aux cas multi-pointes, le courant instantané de la décharge
a qualitativement la même forme pour toutes les configurations d’électrodes (premier pic très
étroit et moins intense dû à la charge d’espace suivi du deuxième pic dû à la décharge
couronne). Ce courant de décharge, qui relaxe ensuite avec une durée à peu près identique
quelque soit le nombre de pointes, voit sa valeur maximale augmenter avec le nombre de
pointes. Cette augmentation est corrélée aux observations par imagerie ICCD qui a d’abord
montré un nombre total de ramifications de décharge plus important directement lié au
nombre de pointes présentes. Cependant, cette augmentation du courant n’est pas directement
proportionnelle au nombre de pointe parce que les streamers partant de chaque pointe
129
Conclusion générale
anodique présentent un nombre de filaments par arborescence plus faible que dans le cas
mono-pointe en raison des effets mutuels présents entre les décharges issues de deux pointes
contiguës. Naturellement, les pointes situées sur le bord de notre configuration multi-pointes
ne sont qu’à moitié affectées par cette réduction du nombre de filaments puisque seule la
partie située du même coté de la pointe voisine est concernée. C’est ce qui explique, comme
c’est déjà souligné, que l’augmentation du nombre de pointes ne se traduit pas nécessairement
par un renforcement directement proportionnel des caractéristiques électriques de la
décharge : le courant de la décharge atteint un facteur proche de 2 si on passe d’une pointe à
deux pointes. Ce rapport devient proche de 3 lors du passage du cas d’une pointe à quatre
pointes et de l’ordre de 4 lors du passage à six pointes. Dans tous les cas, l’augmentation du
nombre de pointes contribue à élargir la zone contenant le plasma dans le volume gazeux.
Même s’il reste à connaître les conditions opératoires les plus favorables à l’augmentation de
la densité de notre plasma réactif avec le meilleur rendement énergétique, toutes ces mesures
électriques (recueillies lors de cette étude préliminaire de la décharge multi-pointes sur les
variations du courant et de la vitesse de la décharge en fonction des divers paramètres
électriques et de configuration des pointes) montrent une meilleure efficacité de la formation
d’un plasma réactif lorsqu’on augmente le nombre de pointe.
Dans le futur, il sera nécessaire de poursuivre cette étude qui n’est qu’à ses débuts en
raison du temps qui a fallu pour la mise en place du dispositif multi-pointes. La poursuite sera
orientée vers une étude approfondie de l’alimentation optimale pour ce type de dispositif en
particulier en s’appuyant sur les complémentarités existantes au sein de l’action transversale
OSDP (Optimisation Source Décharge Procédé) du LAPLACE. Une étude plus fine de la
répartition des pointes, de l’analyse des espèces actives formées et du bilan d’énergie
nécessaire à la formation du plasma réactif sera également nécessaire.
Les mesures électriques obtenues dans ce chapitre et aussi qui sont à obtenir dans les
travaux futurs seront également une source de données indispensables pour la validation des
modèles électriques mais aussi de l’électro-hydro-dynamique et de la cinétique chimique de la
décharge couronne hors équilibre. De tels modèles ainsi validés seront des outils
complémentaires aux différentes études expérimentales et constitueront une aide précieuse
pour l’optimisation de notre source de production d’espèces actives. Il faut ajouter qu’une
telle étude, pour être appliquer à la dépollution, des gaz nécessitera d’envisager ces études
futures dans le cas de mélanges gazeux plus complexes que l’air sec étudié dans ce travail. Le
but est naturellement de se rapprocher de la composition d’un gaz d’échappement typique, en
ajoutant des proportions de CO2 puis de vapeur d’eau et aussi de faire des analyses des
130
Conclusion générale
concentrations des oxydes, notamment les NOx et des certaines espèces stables par
chromatographie en phase gazeuse et par spectroscopie, pour estimer l’efficacité de la
dépollution du réacteur corona.
131
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Author: Mr Alyen ABAHAZEM
Title: Experimental studies of corona discharges for gas pollution control
Directors: Ms. Nofel MERBAHI and Mohammed YOUSFI.
Place and date of defence : Salle des colloques, bât. 3R2, Université Paul Sabatier, 118
Route de Narbonne 31062 Toulouse, le 01 Décembre 2009 à 10h.
Abstract:
The aim of this work is to study the electrical and optical characteristics of corona
discharges in order to better understand their properties as a function of various operating
parameters and to have the elements of experimental validation of models used to optimize
these sources of active species for environmental applications.
This work consists to make an experimental study of corona discharge in positive polarity,
in point-to-plane geometry in air and nitrogen at atmospheric pressure, in both cases DC and
pulsed voltage. The electrical analysis of corona discharge is carried out as a function of
several parameters (inter-electrode distance, applied voltage, frequency and pulse width of
voltage) in air and then in nitrogen. The morphology analysis of the discharge was conducted
by ICCD camera. The emission spectra in the visible range were analyzed for DC and pulsed
voltages in the case of air and then for the pulsed voltage in the case of the nitrogen. A
comparative analyses between the electrical characteristics were made between DC and
pulsed voltages in air and then between air and nitrogen corona discharges for pulsed voltage.
The differences between the emission spectra of air and nitrogen have been analyzed with an
emphasis on the presence of NOγ emissions only in the case of the nitrogen and their absence
in the case of air is due to the quenching of NOγ by oxygen molecules.
A new laboratory reactor multi points-plane has been implemented. Electrical and
imagery analyses were performed by varying the number of points, the inter-electrode
distance and the applied voltage.
Keyword: Cleanup by cold non-equilibrium plasma at atmospheric pressure, experimental
study of corona discharges, emission spectroscopy in the visible, fast imaging, velocity of
streamer, corona discharges morphology.
SPECIALITY: Engineering and Physics of Discharge Plasmas.
LABORATORY : Laboratoire Plasma et Conversion d’Energie – UMR 5213, Bât. 3R2,
Université Paul Sabatier, 118, route de Narbonne 31062 Toulouse cedex 9.
Auteur : Mr Alyen ABAHAZEM
Titre : Etudes expérimentales des décharges couronne pour la dépollution des gaz.
Directeurs de thèse : MM. Nofel MERBAHI et Mohammed YOUSFI.
Lieu et date de soutenance : Salle des colloques, bât. 3R2, Université Paul Sabatier, 118
Route de Narbonne 31062 Toulouse, le 01 Décembre 2009 à 10h.
RESUME en français :
Le but de ce travail est d’étudier les caractéristiques électrique et optique des décharges
couronne afin de mieux comprendre leurs propriétés en fonction des divers paramètres
opératoires et d’avoir les éléments de validation expérimentale des modèles utilisés pour
optimiser ces sources d’espèces actives pour les applications environnementales.
Ce travail consiste à réaliser l’étude expérimentale de la décharge couronne en polarité
positive, en géométrie pointe-plan dans l’air et l’azote à la pression atmosphérique, en tension
continue puis impulsionnelle. L’analyse électrique des décharges couronne est effectuée en
fonction de plusieurs paramètres (distance inter-électrodes, tension appliquée, fréquence et
largeur d’impulsion de la tension) dans l’air puis dans l’azote. L’analyse de la morphologie de
la décharge a été effectuée par imagerie ICCD. Les spectres d’émission dans le visible ont été
analysés dans les deux régimes de tension dans l’air et en régime de tension impulsionnelle
dans l’azote. Des analyses comparatives entre les caractéristiques électriques ont été
effectuées entre les régimes continu et impulsionnel dans l’air puis entre les décharges
couronne impulsionnelle dans l’air et l’azote. Les différences entre les spectres d’émission de
l’air et de l’azote ont été analysées en soulignant la présence des émissions NOγ uniquement
dans le cas de l’azote et non dans l’air à cause de quenching des NOγ par les molécules
d’oxygène.
Un nouveau réacteur de laboratoire multipointes-plan en régime impulsionnel, a été mis
en place. Les études électriques et par imagerie ont été effectuées en faisant varier le nombre
de pointes, la distance inter-électrodes et la tension.
Mots-clés : Dépollution par plasma froid hors équilibre à la pression atmosphérique, étude
expérimentale de décharges couronne, spectroscopie d’émission dans le visible, imagerie
rapide, vitesse de propagation de streamer, morphologie des décharges couronne.
DISCIPLINE : Ingénierie et Physique des Plasmas de Décharge.
LABORATOIRE : Laboratoire Plasma et Conversion d’Energie – UMR 5213, Bât. 3R2,
Université Paul Sabatier, 118, route de Narbonne 31062 Toulouse cedex 9.