La conversion interne entre états liés : du noyau au cortège

La période radioactive, ou
période de demi-vie, T1/2,
d’un noyau atomique constitue
l’une de ses caractéristiques fonda-
mentales. Pour de nombreux noyaux
radioactifs dans l’état fondamental ou
pour de nombreux états excités de
noyaux stables dans l’état fondamen-
tal, la seule mesure de la période
de décroissance suffit à identifier de
manière univoque le nucléide concer-
né. Cette propriété est à la base de très
nombreuses applications de la phy-
sique nucléaire dans d’autres disci-
plines, en médecine, en métallurgie,
en astrophysique, dans les techniques
liées à l’environnement, etc.
A l’aube de la physique nucléaire,
de très nombreuses expériences ont
cherché à mettre en évidence des
variations significatives de T1/2 en
fonction de paramètres tels que la
température, la pression, la nature
chimique des composés. En règle
générale, les variations de T1/2 enre-
gistrées en fonction de ces para-
mètres sont faibles, de l’ordre de
quelques pour cent et l’on peut dire
que la valeur de T1/2 présente une
remarquable stabilité vis-à-vis de
l’environnement du noyau. Comme
nous le montrons par la suite, des
effets plus spectaculaires peuvent
cependant être attendus si l’on consi-
dère des modifications profondes de
cet environnement faisant intervenir
une perturbation des couches électro-
niques les plus internes de l’édifice
atomique.
LES PÉRIODES RADIOACTIVES
DANS DES ATOMES TRÈS IONISÉS
Les accélérateurs d’ions lourds
modernes permettent de modifier
profondément l’état du cortège élec-
tronique qui entoure le noyau. Il
devient ainsi possible de mesurer la
variation de T1/2 pour certains pro-
cessus de désexcitation du noyau en
fonction du nombre d’électrons qui
restent liés au noyau.
Dans les processus de désintégra-
tion électrofaible, capture électro-
nique, désintégration β, les électrons
du cortège électronique sont aussi
les acteurs de la désintégration du
noyau. Certains effets remarquables
ont été mis en évidence dans les ions
ayant perdu beaucoup d’électrons.
Ainsi le noyau de 163
66 Dy qui est
stable dans un atome neutre, devient
radioactif, émetteur β−avec une
période T1/2 = 50 jours dans un ion
« nu » (où tous les électrons du cor-
tège ont été arrachés), comme cela
vient d’être mesuré au GSI DARM-
STAD. Les atomes qui ont le même
nombre de nucléons (protons plus
neutrons) constituent un multiplet
isobarique dont l’état fondamental
est formé par l’atome (en général
stable) qui possède la plus petite
énergie totale. L’énergie totale d’un
atome s’exprime à travers la relation
E=mc2comme la somme des éner-
gies de masse de ses constituants
(nucléons et électrons), diminuée de
l’énergie d’interaction entre les
différents constituants (nucléon-
nucléon, électron noyau, électron-
électron). L’atome neutre de 163
66 Dy a
ainsi une énergie totale plus petite
que celle de l’atome neutre de
163
67 Ho. En conséquence, un atome
neutre de 163
67 Ho décroît spontané-
ment vers un atome de 163
66 Dy. En
revanche, l’énergie totale de l’ion
«nu» 163
66 Dy66+, est plus grande que
l’énergie totale de l’ion 163
67 Ho66+
auquel il reste un électron K lié par
noyau. L’énergie de liaison (néga-
tive) de cet électron est en effet
supérieure à la différence des éner-
gies de masse (positive) des noyaux
de 163Dy et de 163Ho. Le système
163
66 Dy66+ peut alors décroître sponta-
nément vers l’état 163
67 Ho66+ par une
émission βavec émission de l’élec-
tron sur la couche K de l’ion Ho66+.
Lors de la désexcitation d’un
noyau, par couplage avec le champ
électromagnétique, la distribution de
103
Physique nucléaire
La conversion interne
entre états liés : du noyau
au cortège électronique
Un nouveau mode de décroissance du noyau apparaît dans certains atomes ionisés lorsque l’énergie
de la transition nucléaire est plus petite que l’énergie de liaison des électrons : le noyau peut alors
se désexciter par conversion interne vers des états atomiques liés. Ce mécanisme vient d’être
observé dans le noyau de
125
Te. Ceci ouvre des perspectives quant au phénomène inverse,
l’excitation du noyau, qui pourrait être mis en évidence dans des plasmas induits par laser.
– Centre d’études nucléaires de Bordeaux-
Gradignan, UMR 5797 CNRS, Université
Bordeaux 1, BP 120, Le Haut-Vigneau,
33175 Gradignan cedex.
– Centre de spectroscopie nucléaire et de
spectrométrie de masse, UMR 8609 IN2P3-
CNRS, Université d’Orsay, 91405 Orsay.
– Centre interdisciplinaire de recherches
avec ions lourds, CEA-CNRS, BP 5133,
14040 Caen.

la charge électronique autour du
noyau est perturbée ce qui conduit,
dans certains cas, à l’ionisation de
l’atome. Ce processus de décrois-
sance nucléaire qui s’accompagne
de la création d’une lacune dans le
cortège électronique et de l’émission
d’un électron dans le continuum
porte le nom de conversion in-
terne nucléaire (CI). Le graphe de
Feynmann qui correspond à la CI est
similaire à celui de la figure 1a où
l’état A* est un état du continuum.
La probabilité de ce phénomène est
proportionnelle à la probabilité de
présence des électrons du cortège au
voisinage du noyau. Elle est donc
maximale pour les électrons de la
couche K. La conservation de l’éner-
gie impose que l’énergie cinétique
de l’électron, Ee, en fonction de
l’énergie de la transition nucléaire,
Eγet de l’énergie de liaison de
l’électron Eb, soit :
Ee=Eγ−Eb
On peut attendre des variations
importantes de la période de décrois-
sance d’un état nucléaire excité en
fonction de l’état de charge des ions
lorsque l’énergie de liaison d’un
électron devient du même ordre de
grandeur que l’énergie de la transi-
tion nucléaire. Comme nous le mon-
trons par la suite, la période s’accroît
considérablement si la CI devient
énergétiquement impossible, mais
elle peut également diminuer si des
transitions entre des états atomiques
liés sont permises. Le processus de
CI acquiert alors un caractère réson-
nant et le taux de transition nucléaire
devient fortement dépendant de la
configuration du cortège électro-
nique.
BLOCAGE ENERGÉTIQUE
DE LA CONVERSION INTERNE
L’équation de conservation de
l’énergie dans le processus de
conversion interne montre que la
conversion d’une transition nuclé-
aire sur la couche Kest en principe
interdite si son énergie Eγdevient
inférieure à EK, l’énergie de liaison
d’un électron K. L’énergie EKdépend
de la configuration des électrons qui
entourent le noyau comme le montre
la figure 2 sur laquelle nous avons
porté la valeur de EKdans les atomes
neutres et dans les ions hydrogé-
noïdes correspondants pour des élé-
ments au voisinage du 52Te. Cette
variation résulte de la modification
de l’écrantage du potentiel coulom-
bien du noyau par les électrons des
couches plus périphériques. Il ressort
de la figure 2 la possibilité de faire
varier quasi continûment l’énergie
EK, sur un domaine d’environ 6 keV
en contrôlant le degré d’ionisation.
Dans le noyau de 125
52 Te, le premier
état excité, noté 3/2+, pour un spin
3/2 et une parité paire de la fonc-
tion d’onde qui décrit cet état,
se situe à une énergie de 35.492 keV
au-dessus de l’état fondamental de
spin 1/2+. Le niveau 3/2+se désex-
cite vers le fondamental par une tran-
sition dipolaire magnétique d’énergie
Eγ= 35.492 keV avec une période
T1/2 = 1,49 ns. Dans l’atome neutre,
ce niveau décroît essentiellement par
CI avec un coefficient de conversion
interne (encadré 1) αT= 13,9. La
conversion de cette transition met
principalement en jeu les électrons K
(αK= 12). Dans un atome neutre de
Te, les électrons Kont une énergie de
liaison de 31,82 keV. On constate sur
la figure 2 que l’énergie Eγse situe
entre les deux courbes pour Z= 52.
Un calcul de l’énergie de liaison des
électrons Ken fonction de l’état de
charge, Q, de l’ion Te, montre que
pour Q= 45, l’énergie E45+
Kdevient
supérieure à l’énergie Eγ. En consé-
quence on s’attend dans l’ion Te45+ :
– au blocage de la conversion interne
sur la couche K bien que les élec-
trons Ksoient toujours présents ;
– à une grande variation de la période
T1/2 du premier niveau excité
puisque la principale voie de désex-
citation se trouve alors bloquée.
104
Figure 1 - Graphe des interactions dans le cas d’une conversion interne liée sans émission d’électron
(BIC) et d’une excitation nucléaire par transition électronique (NEET). Les lignes ondulées représen-
tent une interaction avec le champ électromagnétique impliquant un photon virtuel ou réel. Les doubles
lignes et simples lignes se rapportent respectivement au noyau et au cortège électronique (I et F), (i et
f) dénotent respectivement l’état initial et final du noyau et du cortège électronique. A et A* (N et N*)
représentent l’état du cortège électronique (du noyau) dans l’état fondamental et dans un état excité.
Dans le cas du BIC pour le Te45+,46+,A* possède une lacune dans la couche 1s et un électron dans un
état ns. Le système électronique A* retourne vers l’état final par émission d’un rayonnement X qui
accompagne la transition électronique 2p →1s.

VÉRIFICATION EXPÉRIMENTALE
DU BLOCAGE DE LA CONVERSION INTERNE
Une série d’expériences effectuées
au GANIL, avec des ions 125Te accé-
lérés à une énergie de 3.4 GeV, nous a
permis de mesurer la période du
niveau 3/2+, pour des états de charge
compris entre 45 et 49. Le principe de
la mesure est commenté dans l’enca-
dré 2. Nous avons observé une varia-
tion importante de la valeur de T1/2 en
fonction de la charge de l’ion. Pour la
charge Q= 48, T48+
1/2augmente de
700 % par rapport à la valeur dans
l’atome neutre à (11 ± 2) ns. Pour
cette configuration où les électrons K
font toujours partie du cortège électro-
nique de l’ion, l’allongement de T1/2
démontre que la conversion interne se
trouve effectivement bloquée sur la
couche K. Néanmoins, la transition
continue à être convertie sur la couche
Lqui, pour ces états de charge, n’est
jamais complètement dépeuplée.
Les valeurs de T1/2 mesurées pour
les charges 47+et 48+sont un
bon accord avec les valeurs théori-
ques qui incluent le blocage de la
conversion interne. En revanche, on
constate un désaccord important entre
valeurs théoriques et expérimentales
pour les charges 45+et 46+. Pour ces
états de charge, les périodes de
T45+,46+
1/2mesurées sont proches de la
valeur de T1/2 de l’atome neutre,
comme si le blocage de la conversion
interne sur la couche K ne se produi-
sait qu’à partir de la charge Q= 47.
Cette différence ne s’explique ni par
une incertitude sur l’énergie d’excita-
tion du niveau nucléaire, qui a été
mesurée avec une précision inférieure
à 0.1 eV, ni par une incertitude sur
l’énergie des électrons 1s pour des
ions Te dans les états de charge impli-
qués qui est estimée à quelques eV à
partir des calculs d’électrodyna-
mique relativiste.
105
Physique nucléaire
45 50 55
20
30
40
50
Energie de liaison 1S (keV)
Egamma
Énergie de liaison 1S (keV)
Te
Figdraw @ aiche - 1998
Eγ
Te
s
Figure 2 - Énergie de liaison d’un électron K en fonction du numéro atomique. Les carrés se rappor-
tent à des atomes neutres. Les triangles concernent des ions hydrogénoïdes, c’est-à-dire avec un seul
électron. Eγcorrespond à l’énergie de la transition nucléaire dans le 125
52 Te. Pour un ion 52Te45+ dans
l’état fondamental l’énergie de liaison d’un électron 1s dépasse Eγde 90 eV.
Encadré 1
COEFFICIENT DE CONVERSION INTERNE
L’expression théorique qui donne le taux de décroissance du
noyau par conversion interne, λe, est le résultat d’un calcul
complexe qui fait intervenir les fonctions d’ondes électro-
niques et les fonctions d’ondes des nucléons. On préfère,
puisque les deux processus de décroissance du noyau, par
émission d’un photon γet par conversion interne, sont
presque toujours en compétition, définir la probabilité relative
de la conversion interne par rapport à l’émission γ. On
appelle coefficient de conversion interne le rapport :
α=λe/λγ
où λγest le taux de décroissance du noyau par émission γ.
Pour une énergie Eγfixée, la conversion interne peut avoir
lieu sur les différentes couches électroniques pour lesquelles
la relation de conservation de l’énergie est vérifiée. La proba-
bilité de conversion interne est d’autant plus grande que
l’électron est proche du noyau. Le coefficient de conversion
interne décroît donc très rapidement quand on passe de la
couche K aux couches plus externes L, M, etc. On définit des
coefficients de conversion partiels αK,αL,αM... selon la
couche d’origine de l’électron converti. Le coefficient total αT
est la somme des coefficients partiels αK+αL+αM+...
La période de demi-vie, T1/2 s’exprime en fonction de αTet
de λγ:T1/2 = Ln2/λγ(1+αT)

CONVERSION INTERNE
ENTRE ÉTATS ATOMIQUES LIÉS (BIC)
Le désaccord enregistré entre les
valeurs expérimentales et théoriques
de T1/2 dans les ions Te45+ et Te46+
peut être levé si l’on envisage que le
noyau peut encore transférer son
énergie au cortège électronique
quand l’énergie EKest supérieure à
l’énergie Eγ. Dans le cas de la pho-
toabsorption d’un flux de photons
réels par un ensemble d’atomes, il
est connu que le passage du seuil
entre photoionisation et photoexcita-
106
Encadré 2
MESURE DE LA PÉRIODE RADIOACTIVE
A L’AIDE D’UN SPECTROMÈTRE MAGNÉTIQUE
DANS LE CAS DU
125
Te
Les ions Te sont accélérés dans les deux cyclotrons du
GANIL. Ils traversent alors une cible de 232Th où, par colli-
sions avec les atomes cibles, ils sont amenés dans une distri-
bution d’états de charge centrée autour de Q = 46. Par
ailleurs, une fraction des noyaux de Te se retrouve, après pas-
sage dans la cible, portée dans le premier état excité.
L’excitation du noyau résulte de l’interaction coulombienne
dépendant du temps entre le noyau cible et le noyau projecti-
le. La probabilité d’excitation coulombienne dépend de la dis-
tance d’approche des deux noyaux dans la collision et donc
de l’angle de diffusion du projectile. Les angles les plus
grands (entre 2 et 6 degrés pour ce travail), conduisent à une
probabilité d’excitation du noyau de Te de l’ordre de 0,5 %.
On appelle ces processus inélastiques. Pour les angles com-
pris entre 1 et 1,5 degré, l’excitation nucléaire est tout à fait
négligeable. Pour ces collisions, dites élastiques, les proces-
sus purement atomiques sont dominants. Environ 1,5 ns après
leur passage dans la cible les ions pénètrent dans le champ
magnétique d’un spectromètre, SPEG, disposant d’un grand
pouvoir de séparation. Trois cas se présentent alors.
a) Le noyau de Te n’est pas excité. Les ions ont dans le spec-
tromètre une trajectoire définie par la relation :
R = mv/QB.
La valeur du champ d’induction B étant fixée, les ions Te ont
à la sortie du SPEG une position qui ne dépend que de la
charge Q. Le spectre de position des ions est caractérisé par
des pics dont la largeur reflète la dispersion en énergie des
ions Te. Ce type d’événement est le plus probable.
b) Les noyaux des ions Te sont dans le premier état excité
avec une période courte, de l’ordre de 1,5 ns proche de celle
de l’atome neutre. L’analyse des trajectoires dans le SPEG
ressemble au cas précédent à la différence près qu’il faut tenir
compte de la désexcitation du noyau. Cette désexcitation se
fait soit par émission de γce qui ne change pas l’état de
charge de l’ion, soit par conversion interne avec émission
dans le continuum d’un électron de la couche K ou L ce qui
provoque une augmentation d’une unité de la charge ionique.
Compte tenu de la période courte, le changement d’état de
charge a lieu avant ou immédiatement après l’entrée dans le
champ magnétique et les ions se retrouvent dans le spectre de
position dans l’un des pics précédents.
c) Les noyaux de Te sont dans le premier état excité mais avec
une période supérieure à 1,5 ns dans le cas du blocage de la
CI sur la couche K. La désexcitation se produit pendant le
temps de passage (120 ns) dans le spectromètre. Le change-
ment de charge qui accompagne la conversion interne (sur la
couche L dans le cas où la conversion interne sur la couche K
est bloquée), modifie la trajectoire des ions dans le spectro-
mètre qui devient intermédiaire entre les trajectoires des ions
de charge Q et Q + 1. Dans le spectre en position ces événe-
ments vont apparaître entre les pics. L’analyse de la distribu-
tion des événements à l’aide d’un code de simulation des tra-
jectoires permet de déterminer la période T1/2 en fonction de
l’état de charge.
Figure - Schéma de principe du dispositif utilisé pour mesurer la
période de décroissance du niveau excité à 35.49 keV du 125Te en fonc-
tion de l’état de charge de l’ion Te. Les trajectoires en trait plein cor-
respondent à des ions dont l’état de charge reste conservé à l’intérieur
du champ magnétique du spectromètre. Les trajectoires en trait tiré
concernent des ions dont la décroissance s’effectue à l’intérieur du
spectromètre avec un changement de l’état de charge. Le spectre atten-
du de position des ions dans le plan focal du spectromètre est schéma-
tiquement indiqué. Le spectre réel est présenté dans la partie inférieu-
re de la figure.

tion ne se manifeste pas par une dis-
continuité marquée dans la section
efficace de photoabsorption. Il est
logique de penser qu’il devrait en être
de même pour la section efficace de
CI qui correspond à la photoionisation
d’un atome mettant en jeu un photon
virtuel d’énergie égale à l’énergie de
la transition nucléaire. Pour la charge
45+, l’état final de l’électron devien-
drait un état lié, localisé sous le conti-
nuum à une énergie ωnk, déterminée
par la différence entre l’énergie de la
transition nucléaire et l’énergie de
l’électron K pour l’ion Te45+. Nous
avons donné à ce nouveau processus
de désexcitation du noyau le nom de
conversion interne liée (BIC pour
Bound Internal Conversion).
La figure 1a montre le graphe de
Feynmann associé au processus
BIC. L’état initial du système ato-
mique est défini par le noyau dans
un état excité et le cortège électro-
nique dans l’état fondamental de
l’ion de charge Q. La dispersion en
énergie de l’état initial est donnée
par une largeur Idéterminée à tra-
vers la relation d’incertitude de
Heisenberg, par le taux de décrois-
sance du niveau nucléaire. Dans le
cas du 125Te dans son premier état
excité cette largeur est très petite,
I~ 10–6 eV.
L’état final du système, après
conversion, est défini par le noyau
dans l’état fondamental et le cortège
électronique dans une configuration
excitée correspondant à une lacune
dans la couche Ket un électron
promu dans une orbitale vacante. La
dispersion en énergie du système est
maintenant fixée par le taux des tran-
sitions atomiques dipolaires entre les
états 2pet 1s du cortège électronique
qui déterminent l’évolution du sys-
tème. Pour des atomes comme le Te
cette largeur fest de l’ordre de
12 eV.
Le taux de conversion interne liée
est fixé par le recouvrement en
énergie de l’état initial et de l’état
final qui dépend de la largeur
=I+f, et de la densité de
niveaux atomiques autour de l’éner-
gie ωnk.
La conservation de l’énergie au
cours du processus fixe l’énergie du
rayonnement X émis qui accom-
pagne le comblement de la lacune 1s
par un électron de la couche 2p.
En tenant compte de l’occurrence
du BIC dans la décroissance du
noyau pour les ions Te45+ et Te46+,
l’accord entre les périodes expéri-
mentales et théoriques devient satis-
faisant.
Au cours d’une seconde série
d’expériences effectuées au GANIL,
nous avons cherché à obtenir une
évidence directe du BIC et une
mesure des valeurs des coefficients
associés à chacun des états de charge.
Les transitions atomiques radiatives
2p→1s qui accompagnent la désex-
citation du noyau par BIC fournis-
sent la seule observable possible. En
effet, il n’est plus possible de carac-
tériser la conversion interne liée par
le changement d’état de charge de
l’ion comme dans l’expérience pré-
cédente. La mesure de l’intensité de
ce rayonnement X, appelé par la
suite XCI, est difficile en raison de la
présence d’un rayonnement de même
énergie due à l’ionisation de la
couche Kdu projectile dans les colli-
sions purement coulombiennes entre
les atomes de la cible et le projectile.
Ce rayonnement que nous appelle-
rons par la suite XDIR, est 600 fois
plus intense que le rayonnement
recherché en provenance du BIC. Il
est émis instantanément lorsque les
ions Te atteignent la cible, alors que
le rayonnement associé au BIC est
différé d’un temps proche de la
période du niveau nucléaire. Le
schéma de principe du dispositif
expérimental utilisé pour cette
mesure est donné sur la figure 3. Un
détecteur de photons analyse les pho-
tons Xet gammas émis en arrière de
la cible à une distance comprise entre
5 cm et 20 cm de la cible. Les XCI ou
les gammas atteignent le détecteur
lorsqu’ils sont émis à un angle
moyen de 120° par rapport à la direc-
tion de la vitesse des ions Te. Il en
résulte une variation de l’énergie des
photons détectés liée à l’effet
Doppler. L’énergie détectée des XCI
et des gammas est diminuée d’envi-
ron 5 keV par rapport à l’énergie des
photons émis dans un ion au repos.
Une protection de plomb, placée
entre la cible et le détecteur, absorbe
la majeure partie des XDIR. La petite
fraction des XDIR émis dans une
direction proche de celle du faisceau
incident de Te qui peut atteindre le
détecteur en effectuant des diffusions
secondaires sur les matériaux du dis-
positif expérimental voit en revanche
son énergie s’accroître de 3 keV
environ.
107
Physique nucléaire
Figure 3 - Schéma du dispositif expérimental utilisé pour mesurer le spectre des photons émis en coïn-
cidence avec des ions Te dont l’état de charge est compris entre 45+et 47+et qui ont été diffusés à un
angle θ.
La flèche en tirets montre la direction d’émission des XCI. La flèche en pointillés donne un exemple de
trajet suivi par des XDIR émis depuis la cible et qui atteignent le détecteur. La différence entre les direc-
tions d’émission des photons XCI et XDIR par rapport à la direction des ions Te entraîne que les varia-
tions d’énergie des photons dues à l’effet Doppler sont de signes contraires. L’analyse de la trajectoi-
re des ions dans le spectromètre permet de connaître l’angle θde diffusion.