Outils et Méthodes pour le diagnostic d`un état de santé d`une pile à

%NVUEDELOBTENTIONDU
%0$503"5%&
%0$503"5%&
-6/*7&34*5²
-6/*7&34*5²
%&506-064&
%&506-064&
$ÏLIVRÏPAR
$ISCIPLINEOUSPÏCIALITÏ
0RÏSENTÏEETSOUTENUEPAR
4ITRE
*529
%COLEDOCTORALE
5NITÏDERECHERCHE
$IRECTEURSDE4HÒSE
2APPORTEURS
LE
Institut National Polytechnique de Toulouse (INP Toulouse)
Génie Electrique, Electronique et Télécommunications (GEET)
Outils et Méthodes pour le diagnostic d’un état de santé
d’une pile à combustible
j
eudi 23 juillet 2009
Vincent Phlippoteau
Génie Electrique
Pr. Genevieve DAUPHIN-TANGUY (Présidente du jury)
M. Vincent RAIMBAULT (Membre)
Dr. Nicolas FOUQUET (Membre)
Dr. Jérémi REGNIER (Membre)
Daniel Hissel
François Lapicque
Stéphan Astier
Christophe Turpin
Laboratoire Plasma et Conversion d'Energie (LAPLACE)

I
Résumé
Un système à pile à combustible permet de convertir l’énergie d’un gaz combustible en
électricité et chaleur, par le biais d’une réaction électrochimique. Il existe plusieurs types de
piles à combustible et celle de notre étude a été à membrane échangeuse de protons (ou PEM),
fonctionnant à des températures de l’ordre de 50°C à 100°C.
A ce jour, une des principales problématiques est la durée de vie de la pile et sa gestion. Elle
peut en effet être sujette à de multiples défaillances, comme l’assèchement ou l’engorgement
dus à la gestion de l’eau dans la pile, les empoisonnements apportés par les gaz combustible
ou comburant, les détériorations internes, etc.
L’objectif de cette thèse a été de définir et de mettre en œuvre des méthodes expérimentales et
d’analyse pour caractériser ces défaillances. Ces méthodes expérimentales se basent sur des
perturbations électriques de la pile ainsi que des mesures des réponses à ces perturbations. On
y retrouvera notamment la spectroscopie d’impédance mieux adaptée aux systèmes instables
(brevet). On peut les différencier en deux types d’essais : les essais de faible amplitude, qui
peuvent être assez facilement réalisables même lorsque la pile est en train d’accomplir sa
mission de fourniture d’énergie par exemple, et les essais de large amplitude qui ont un
impact assez fort sur la réponse de la pile. Ces essais restent complémentaires et permettent
d’évaluer un certain état de santé de la pile au moment de cette mesure.
Le post traitement de ces mesures a aussi fait l’objet d’améliorations, notamment en vue
d’améliorer la robustesse des résultats.
Enfin, ces méthodes ont été validées pour suivre et analyser des dégradations provoquées et
déterminer quels sont les paramètres clés associés à telle ou telle dégradation.
Mots clés :
Pile à combustible
Diagnostic
Mesures électriques
Etat de santé
Spectroscopie d’impédance

II
Abstract
A fuel cell system transforms the fuel energy into electricity and heat with electrochemical
reaction. There are many kinds of fuel cells and we study here the Proton Exchange Fuelcell
(PEMFC), which operates between 50°C and 100°C.
At the moment, main issues are fuel cells’ life time and its management. Multiple problems
can occur such as drying or flooding due to water management, poisoning with impurities in
gas, internal deterioration, etc.
The objective of this thesis is to define and carry out experimental and analysing methods to
characterize these problems. These experimental methods use electrical perturbation and
measurements of their effects. Impedance Spectroscopy is part of these methods, but is greatly
improved for instable system (patent). We used two types of tests: low amplitude signal,
which can be performed during normal operation of the fuel cell, and large amplitude signal
which have a strong impact on the fuel cell response. These tests are complementary and are
able to evaluate the state of health of the fuel cell.
The analysing process of these measurements is ameliorated, in order to improve the
uniqueness of the results.
At the end, some problems are generated (drying, flooding, etc) and these methods are
performed to follow the variation of performance and determine which parameter is involved
with the deterioration.
Key words :
Fuel cell
Diagnostic
Electrical measurement
State of health
Impedance Spectroscopy

III
Remerciements
Les travaux présentés dans ce mémoire on été conduits au LEEI (Laboratoire
d'Electrotechnique et d'Electronique Industrielle à Toulouse), devenu en milieu de thèse
(2007) le LAPLACE (LAboratoire PLAsma et Conversion d’Energie - UMR5213). La
majorité des tests expérimentaux ont été réalisés chez HELION Hydrogen Power, société
française filiale du groupe AREVA, spécialisée dans l’hydrogène énergie, à Aix en Provence.
Mes remerciements vont d’abord à M. Maurice FADEL, directeur du LEEI, puis directeur
adjoint du LAPLACE, et M. Christian LAURENT, directeur du LAPLACE, pour m’avoir
accueilli dans leur laboratoire.
J’y ai intégré l’équipe Systèmes, nouvellement GEnESys (Groupe Energie Electrique et
Systémique), dirigée par M. Xavier ROBOAM, que je remercie pour son accueil et son
contact.
Mes remerciements s’adressent aussi aux membres du jury de thèse :
à Mme Genevieve DAUPHIN-TANGUY, professeur des Universités au LAGIS à Lilles, pour
avoir accepté de présider le jury,
à M. Daniel HISSEL, professeur des Universités au FEMTO-ST/FCLAB à Belfort, et à M.
François LAPICQUE, professeur des Universités au LSGC à Nancy, pour avoir été
rapporteurs de mon mémoire, pour l’intérêt qu’ils y ont porté, leurs remarques et leurs
questions.
à M. Nicolas FOUQUET, docteur ingénieur chez PSA, et Jérémy REGNIER, maître de
conférence au LAPLACE, pour avoir accepté d’être examinateurs.
à M. Vincent RAIMBAULT, ingénieur chez HELION, pour le suivi de mes travaux, pour son
contact et sa sympathie, et pour toute l’aide qu’il a pu apporter sur la partie expérimentale :
par exemple, les idées du chapitre 2 n’auraient pas pu être concrétisées sans lui.
à M. Stephan ASTIER, professeur des Universités et directeur de ma thèse, pour son contact,
pour sa passion communicative pour les énergies renouvelables et pour son investissement
dans ce domaine. C’est principalement lui qui m’a orienté dans cette voie depuis le milieu
d’école d’ingénieur.
à M. Christophe TURPIN, codirecteur de thèse, pour son contact, son suivi actif de mes
travaux, son soutien, et son investissement dans le domaine des énergies renouvelables (même
s’il travaille un peu trop ☺).
Je tiens aussi à remercier :