École normale supérieure de Lyon Master 2 Sciences de la Matière 2011 Stage de Recherche Un isolant topologique 3D : HgTe. David LOPES CARDOZO Résumé Ce rapport présente le travail effectué durant un stage de quatre mois dans l’équipe de cohérence quantique de l’Insitut Néel pour l’obtention du Master 2 de physique de l’École normale supérieure de Lyon. Un isolant topologique est un matériau isolant dans le volume mais présentant des états de surface relativistes polarisés en spin. Des marqueurs tendant à confirmer leur existence dans HgTe ont été mis en évidence grâce à des mesures de magnétorésistance sur un échantillon dans une géométrie de barre de Hall. Une jonction supraconducteur-HgTe-supraconducteur a été réalisée et a présenté un effet de proximité, montrant que ce couplage est techniquement réalisable. CNRS - Institut Néel Maître de stage : Tristan MEUNIER 2 D. LOPES CARDOZO Un isolant topologique 3D : HgTe. 3 Ce stage a été encadré par Tristan MEUNIER [email protected] / tél. +33-(0)4 56 38 70 88 Il s’est effectué au sein de l’équipe de cohérence quantique de l’Institut Néel, CNRS : http ://neel.cnrs.fr/ Directeur : Alain SCHUHL Table des matières 1 Les 1.1 1.2 1.3 1.4 1.5 1.6 isolants topologiques Structure de bandes et isolants . . . . . L’effet Hall classique . . . . . . . . . . . L’effet Hall quantique . . . . . . . . . . Effet Hall quantique de spin . . . . . . . Effet Hall de spin, isolant topologique et Notre isolant topologique : HgTe . . . . . . . . . . 5 5 6 6 8 9 9 2 Mesures de magnétorésistance sur HgTe contraint 2.1 Microfabrication . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.2 Notre échantillon : HgTe sur CdZnTe dans une géométrie de Hall avec grille. . . . . . 2.3 Mesure de résistance en fonction de la tension de grille. . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 11 11 13 3 Effet de proximité sur HgTe contraint 3.1 L’aluminium : un supraconducteur . . 3.2 Effet Josephson et effet de proximité . 3.3 Notre échantillon . . . . . . . . . . . . 3.4 Résultats . . . . . . . . . . . . . . . . 16 16 16 18 19 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . généralisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . à . . . . . . . . . . . . . . . . . trois . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . dimensions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4 D. LOPES CARDOZO Introduction Ce rapport rend compte du travail expérimental effectué durant un stage de quatre mois sous la direction de Tristan MEUNIER dans l’équipe de cohérence quantique de l’Insitut Néel, CNRS, à Grenoble pour l’obtention d’un Master 2 en physique de l’École normale supérieure de Lyon. Ce stage s’inscrit dans un projet en commencement visant à étudier un isolant topologique 3D : le HgTe. La maîtrise de la croissance de HgTe au CEA de Grenoble ainsi que l’expertise du groupe de cohérence quantique en matière de nanofabrication et de cryogénie rendent possible notre projet. Les isolants topologiques sont des matériaux dont les propriétés sont d’un grand intérêt théorique mais pourraient se révéler d’une aussi grande importance pratique. Ces matériaux sont isolants dans le volume mais, à l’interface avec un isolant, ils présentent des états de surface dont la relation de dispersion est en cône de Dirac. Les électrons à la surface d’un isolant topologique se comportent donc comme des fermions de Dirac, comme les photons, et peuvent être décrits par l’équation de Fermi-Dirac. Ces caractéristiques ont été observées dans des matériaux constitués d’atomes lourds, pour lesquels le couplage spin-orbite est fort, comme Bi2 Se3 , Bi2 T e3 et d’abord HgT e, auquel nous nous intéressons. Les isolants topologiques sont l’objet de développements théoriques considérables puisqu’ils nous amènent à réfléchir sur la notion d’état de la matière. L’état d’isolant topologique est un nouvel état de la matière mais qui ne se distingue pas des autres par une brisure de symétrie mais au travers de considérations topologiques. Nous nous contentons de mentionner ces considérations théoriques qui dépassent largement le cadre du travail préliminaire ici présenté. Dans un premier temps, nous avons cherché à mettre en évidence le caractère d’isolant topologique de HgTe à travers des mesures de magnéto-conductance. Nous avons ensuite cherché avec succès à obtenir un effet Josephson dans une jonction Aluminum-HgTe-Aluminium. Le HgTe n’est pas supraconducteur au contraire de l’aluminium mais peut, par effet de proximité, porter un supercourant. Ce résultat préliminaire est important puisque des propositions théoriques voient dans le couplage entre supraconducteur et isolant topologique le moyen de générer des quasi-particules aux propriétés exotiques et très puissantes. Notamment, une prédiction dont les conséquences pourraient être considérables est la présence de fermions de Majorana, particule étant sa propre anti-particule, au niveau d’un couplage supraconducteur-isolant topologique, fermions qui présenteraient un temps caractéristique de cohérence infini, le temps de cohérence étant l’élément clé dans la manipulation d’informations quantiques. Encore une fois nous nous contentons de mentionner ces considérations théoriques ouvrant de grandes perspectives dans l’utilisation d’isolants topologiques. L’un des aspects majeurs de ce stage a été l’élaboration d’échantillons. Les dimensions caractéristiques de nos échantillons variaient de la centaine de microns à la centaine de nanomètres et la fabrication nécessitait de ce fait la maitrise de techniques de nanofabrication dont les principales seront décrites dans ce rapport. De plus, les mesures ont été effectuées à basse température (jusqu’à 8 mK) dans des réfrigérateurs à hélium 4 et à dilution. Les techniques expérimentales abordées au cours de ce stage ont donc été très nombreuses, allant de la fabrication d’échantillons par des techniques chimiques et de lithographie en salle blanche, de microsoudure et tests de résistivité à chaud, à des techniques de cryogénie. La manipulation des réfrigératuers n’est pas décrite dans ce rapport car relève d’aspects purement techniques mais a constitué une part importante de notre travail. La première partie de ce rapport présente la notion d’isolant, l’effet Hall, l’effet Hall quantique et l’effet Hall quantique de spin qui permettent de comprendre les propriétés principales d’un isolant topologique. Les seconde et troisième parties présentent les mesures effectuées sur deux types de structures : HgTe contraint sur CdZnTe dans une géométrie de barre de Hall et une jonction Josephson aluminium-HgTe-aluminium couplant isolant topologique à un supraconducteur. La contribution de l’auteur du présent rapport aux expériences de la seconde partie est principalement dans la fabrication des échantillons mais également dans la participation aux mesures avec Clément BOUVIER, doctorant sous la direction de Laurent LEVY. Pour ce qui est de l’expérience de la troisième partie du rapport, j’étais en charge des mesures et participais également à la fabrication des échantillons. Un isolant topologique 3D : HgTe. 1 5 Les isolants topologiques Dans cette première partie nous introduirons des propriétés caractéristiques des isolants topologiques et particulièrement celui que nous avons utilisé : HgTe. Pour ce faire, nous présenterons d’abord brièvement ce qu’est un isolant, l’effet Hall et l’effet Hall quantique, ce qui nous permettra d’introduire l’effet Hall quantique de spin dont la généralisation à trois dimensions permet de décrire les états de surface d’un isolant topologique 3D. Ce premier chapitre servira de base aux suivants, dans le second chapitre nous reviendrons sur l’effet Hall que nous avons étudié dans le HgTe contraint. 1.1 Structure de bandes et isolants Un électron constitutif d’un atome lui est lié, une énergie finie est nécessaire pour l’en séparer, donc induire un courant, ce qui fait de ce système le plus simple des isolants. Pour maintenant entrer dans le domaine de la physique de la matière condensée, considérons un électron dans un cristal. Un cristal est un assemblage régulier d’atomes et constitue une ensemble de puits de potentiel pour l’électron qui peut passer de l’un à l’autre et ainsi se délocaliser dans toute la structure. Il n’est pas libre, puisque lié au cristal, et ne peut donc pas être décrit par une onde plane, mais une description pertinente est de le considérer comme quasi-libre et de le décrire par une onde de Bloch délocalisée dans le potentiel périodique formé par les atomes. La relation de dispersion de ces ondes de Bloch, c’est à dire la relation entre énergie E(~k) et vecteur d’onde ~k, constitue la structure de bandes du solide et permet de décrire les propriétés de transport de celui-ci. La figure 1 présente l’exemple le plus simple de cristal : unidimensionnel de longueur L, constitué d’atomes identiques espacés de a. Les vecteurs d’onde que peuvent prendre les électrons dans cette structure sont forcement dans la direction du réseau et prennent une valeur quantifiée en multiples entiers de π/L. La bande de plus basse énergie de ce matériau est de la forme E(k) = E0 −αcos(ak), alpha un coefficient quelconque. La périodicité de la relation de dispersion nous pousse à nous restreindre à la première zone de Brillouin k ∈ [−π/a; π/a]. Fig. 1: A gauche : structure de bande pour un matériau simple : un cristal 1D d’atomes identiques espacés de a, sa relation de dispersion est représentée avec en vert les états remplis et en rouge la première zone de Brillouin. Au centre : la distribution de Fermi-Dirac plaçant le potentiel chimique µ et donnant le remplissage des niveaux d’énergie. A droite : vue schématique d’une structure de bandes semi-conductrice, celle du CdTe : évolution des différents niveaux d’énergie E(k) en fonction d’un vecteur d’onde k, ici de direction quelconque puisque cette structure est isotrope. On voit que, si l’énergie thermique kB T est inférieure au gap du semi-conducteur, les bandes de valence (en rouge) sont entièrement remplies et celle de conduction (en bleu) vide, ce qui rend le matériau isolant. Sinon des électrons sont excités thermiquement dans la bande de conduction, ce qui rend le matériau conducteur. Le niveau de Fermi est le plus haut niveau en énergie dans lequel peut se trouver un électron, il est fixé par le potentiel chimique µ lorsque le matériau est en contact avec un réservoir de particules. Rappelons que les électrons étant des fermions, ils suivent la statistique de Fermi-Dirac pour se répartir dans les différents niveaux d’énergie, le nombre d’électrons par niveau d’énergie E est n(E) = 1/(exp( E−µ kB T ) + 1), à T = 0 EF = µ est le niveau de Fermi. La position de ce niveau est importante pour la conduction P du matériau. Le courant dans un matériau peut être défini au niveau microscopique comme ~j = −ne i v~i , la somme portant sur tous les électrons. En passant dans une apR R ∂E ~ proximation continue ~j = − Ve n(E(~v ))g(~v )~v d~v = − Ve n(~k)g(~k) ~∂ dk, la vitesse dans un approche ~ k ∂E quasi-classique étant . Or pour un échantillon de volume V et de dimension d g(~k) = V /(2π)d . Sous ~∂~ k p ~ ~ l’influence d’un champ électrique d~ ~ = ~k, ce qui entrainne k(t) = k(0) − eEt/~, dt = F = −eE avec p les électrons vont se déplacer dans la structure de bandes. On en déduit qu’à t = 0 j(0) = 0. Soit τ le temps caractéristique de collision d’un électron avec un défaut du réseau ou une impureté, ces collisions 6 D. LOPES CARDOZO entrainnent une redistribution des vitesses dans l’état initial à t = 0. On trouve à température nulle ~ kF le vecteur d’onde de Fermi. On voit donc que seuls les états proches du ) E, j(τ ) ≈ (e2 τ /π~2 )( ∂E ∂~ k kF niveau de fermi comptent ! Seuls les électrons près de EF contribuent ! De plus, si la bande est pleine, ou vide, on a toujours j = 0 par périodicité de la relation de bandes. On peut aussi remarquer que si on se place près de la limite de la première zone de Brillouin (près de k = π/a) on peut approximer 2 l’énergie par E(k) = Emax − 2m~ef f (k − π/a)2 , mef f une masse effective. Donc v(k) = −~/m(k − π/a) ce qui nous amène à dv dt = −(~/m)k̇ = eE/m. L’accélération de la particule est dans le même sens que le champ E, celle-ci se comporte comme une particule chargée e et pas -e : on dit que pour une bande quasi-pleine, le courant est porté par des trous. Dans le cas d’un isolant la bande de valence (la plus haute en énergie sous le niveau de Fermi) est entièrement remplie et celle de conduction (la plus basse en énergie au-dessus du niveau de Fermi) entièrement vide et ces bandes sont séparées par un saut fini en énergie trop grand pour que l’énergie termique kB T excite un électron de la bande de valence dans celle de conduction. On parle de « gap »isolant dans la structure de bandes. Dans ce cas, l’application d’un champ électrique n’induit pas de courant. Un semi-conducteur présente une structure de bande similaire à celle d’un isolant mais le saut en énergie entre bandes de valence et conduction est plus faible de manière à ce qu’à haute température l’énergie thermique rende conductrice la structure, qui redevient isolante à plus basse température. C’est le cas de CdTe dont la structure de bande est schématiquement représentée en figure 1, son gap en énergie étant de de 1,6 eV et sa structure de bande isotrope. Sa bande de conduction est de symétrie s, elle résulte de la délocalisation des électrons dans des orbitales de symétrie s des atomes de la structure, et les bandes de valence sont de symétrie p. Ces caractéristiques sont celles de la plupart des semi-conducteurs. Un semi-métal voit ses bandes de valence et de conduction se toucher. Et finalement un métal est un matériau dont au moins une bande n’est que partiellement remplie. 1.2 L’effet Hall classique Considérons un gaz bidimensionnel d’électrons dans le plan (Oxy), cf figure 2, de dimensions Lx et Ly respectivement selon x et y et d’épaisseur Lz très petite devant les autres dimensions. L’effet Hall apparait lorsque ce gaz d’électrons est plongé dans un champ magnétique dirigé selon une direction z perpendiculaire au plan du gaz. Considérons les électrons comme libres, donc (~k) = ~2 k 2 /2m et ~v = ~~k, dans un plan infini. Leur dynamique est décrite par l’équation (1). Une force de viscosité p ~ τ introduite par Drude est prise en compte, représentant les collisions de l’électron avec les défauts ~ + p~×B~ ) est la de la structure cristalline (τ est le temps caractéristique entre ces collisions). −e(E m ~ et magnétiques B ~ font subir à l’électron de charge −e. force de Lorentz que les champs électriques E p ~ Cette équation dans le cas stationnaire, d~ dt = 0, nous amène à la relation 2 entre champ E et courant ~j = −ne~p . n est la densité électronique, m la masse d’un électron, σD = ne2 τ /m et ωc = |eB/m| m est la pulsation cyclotron. On voit alors que si une densité de courant ~j = (jx , 0, 0) est imposée, ~ = (jx /σD , −(ωc τ /σD )jx , 0) est généré, contenant uniquement dirigée selon la direction x, un champ E une composant transverse au courant. Soient Vx = Ex /Lx la tension selon x, Vy = Ey /Ly selon y et Ix = jx Ly Lz le courant imposé selon x. La tension selon la direction y est la tension de Hall. On peut définir deux résistances : la résistance longitudinale Rxx telle que Vx = Rxx Ix et de Hall Rxy telle B Vy = Rxy Ix . Rxx = Lx /(σD Ly Lz ) est une constante et Rxy = neL depend linéairement du champ B. z ~ d~ p ~ + p~ × B ) − p~ = −e(E dt m τ 1 −ωc τ 0 ~ = 1 ωc τ 1 0~j E σD 0 0 1 1.3 (1) (2) L’effet Hall quantique L’effet Hall est bien décrit par le résultat de la section précédente à bas champ magnétique. Un champ caractéristique peut être défini tel que Rxx = Rxy (celui-ci est typiquement de l’ordre du Tesla). Pour des champs forts et à suffisamment basse température pour que la longueur de cohérence des électrons soit comparable à la taille de l’échantillon une description quantique est nécessaire. Un Un isolant topologique 3D : HgTe. 7 ~ Fig. 2: L’effet Hall apparait dans dans un métal 2D, ici dans le plan Oxy , sous un champ magnétique B, selon z. On impose un courant jx et on mesure les tensions induites. gaz d’électrons libres dans un champ magnétique est décrit par le Hamiltonien 3, m étant la masse ~ le potentiel vecteur du champ magnétique. Si on considère B ~ des électrons, p~ leur impulsion et A ~ = B(−y, 0, 0), B la norme du orthogonal au plan du gaz (comme dans la figure 2), on peut choisir A champ magnétique, et réécrire le Hamiltonien sous la forme 4, où ωc = eB m est la pulsation cyclotron. ikx Les vecteurs propres de ce problème sont de la forme Ψ(x, y) = e ξ n (y), ξn (y) étant solution de q l’équation d’oscillateur harmonique 5, où y0 = lB k, lB = ~ eB la longueur magnétique. Les valeurs propres du problème sont de la forme En = ~ωc (n + n entier positif, ce sont les niveaux de Landau. Remarquons qu’ils sont indépendants de k. Si on impose des conditions aux limites périodiques selon 2 x kx = 2nentier π (nentier un entier quelconque) et strictes selon y −Ly /2 ≤ y0 = klB ≤ Ly /2 on voit BLx Ly 2 2 que −Ly /(2lB ≤ k ≤ Ly /(2lB et donc que chaque niveau de Landau est dégénéré 4πl2 fois. 1 2 ), B ~ 2 (~ p − eA) H= 2m H= (− p2y p2x 1 + − ωc px y + mωc2 y 2 2m 2m 2 1 ~2 d 2 + mωc2 (y − y0 )2 )ξn (y) = Eξn (y) 2m dy 2 2 (3) (4) (5) Une vision quasi-classique de l’effet d’un champ magnétique sur un gaz bidimensionnel d’électrons de dimension finie est présenté en figure 3. En l’absence de champ électrique, les électrons vont suivre des orbites fermées sous l’effet du champ magnétique, sauf s’ils rencontrent une interface avec un isolant sur laquelle ils se réfléchiront ce qui les fera suivre les bords de l’échantillon. Cette image permet de visualiser la notion de canal de bord généré par l’effet Hall quantique. Comment relier cette image quasi-classique aux niveaux de Landau ? Les électrons participant à la conduction Fig. 3: Vision quasi-classique de électrique sont ceux situés au niveau de Fermi. La figure 4 a) sché- l’effet Hall. La partie orangée est matise la répartition des niveau de Landau, séparés d’une même un métal supportant un gaz 2D énergie ~ωc , remplis sous l’energie de Fermi et vides au-dessus, mais d’électrons soumis à un champ aucun ne croise le niveau de Fermi defini par le potentiel chimique, magnétique faisant suivre aux élecdonc aucun ne participe à la conduction. Toutefois, cette image est trons des orbites cirulaires. Le mévalable loin des bords du matériau. Considérons les limites selon y, tal étant entouré d’isolant, le vide par exemple, d’un métal de largeur Ly , délimité par des isolants : par exemple, à l’interface les élecun effet de confinement est à prendre en compte qui fait « remon- trons « rebondissent », formant des ter »les niveaux de Landau. Les niveaux de Landau sous le niveau canaux de bord. de Fermi viennent croiser ce dernier aux bords de l’échantillon et donc amènent des électrons au niveau de Fermi : ce sont les canaux de bords qui participent à la conduction. La théorie de conduction multi-canaux de Landauer nous permet de déduire les valeurs de résistance longitudinale et de Hall en considérant le nombre de canaux de bord ouverts. Chaque canal de bord 2 contribue de 2eh à la conductance, soit deux fois le quantum de conductance, un pour chaque valeur du spin électronique. La résistance de Hall vaut RHall = 2eh2 N et dépend du nombre N de niveaux de Landau remplis. La résistance longuitudinale est RL = 0. Comme représenté sur les figures, les canaux de bords sont unidirectionnel, à un bord donné, un électron ne peut se propager que dans un sens. Cela entraîne la protection des canaux de bords : un électron empruntant l’un d’eux ne peut pas, dans 8 D. LOPES CARDOZO Fig. 4: La figure a) présente les niveaux de Landau, séparés deux à deux par une énergie ~ωc , loin des bords d’un métal 2D soumis à un champ magnétique perpedniculaire. b) si l’échantillon est délimité par un isolant, ici en Ly /2 et −Ly /2 dans la direction y, les niveaux de Landau « remontent »du fait du confinement et croisent le niveau de Fermi, ouvrant des canaux de conduction aux bords de l’échantillon. c) Vue schématique de trois canaux de bords ouverts par un champ magnétique, ce qui sous-entend que trois niveaux de Landau sont remplis sous le niveau de Fermi. le cas où il rencontrerait une impureté, repartir en arrière, aucun canal n’étant à proximité pour lui permettre de changer de sens de popagation (sauf à traverser tout l’échantillon pour atteindre l’autre bord). La rétrodiffusion est donc interdite. Notons que la résistance longitudinale n’est plus nul si un niveau de Landau croise le niveau de Fermi car alors celui-ci participe à la conduction dans l’épaisseur du matériau. 1.4 Effet Hall quantique de spin Dans l’effet Hall, le spin des électrons n’entre pas en compte. Reprenons l’image de la figure 4c) et modifions là de manière à ce que spin et sens de propagation soient liés tel que représenté dans la figure 5. Imaginons un gaz bidimensionnel d’électrons tous de spins up subissant un champ magnétique dirigé vers le haut. Un effet Hall quantique va se mettre en place ouvrant des canaux de bords tournant tous dans le même sens. Imaginons maintenant un gaz d’électrons tous de spin down subissant un champ magnétique dirigé vers le bas cette fois, ouvrant des canaux de bords tournant dans le sens opposé à ceux des électrons de spins up. Superposons ces deux images : c’est l’effet Hall quantique de spin, deux effets Halls superposés, l’un ouvrant des canaux de bord tournant dans Fig. 5: L’effet Hall quantique apun sens et l’autre en sens inverse, ce sens de propagation étant lié parait sans application d’un champ au spin électronique. Evidemment, il est impossible d’appliquer un magnétique. Il peut être vu comme champ magnétique extérieur n’agissant que sur les électrons d’un la superposition de deux effets Hall spin donné. Cet effet peut néanmoins être obtenu, en l’absence de quantiques, les électrons de spin champ magnétique externe, dans des matériaux composés d’atomes up subissant un champ magnélourds à fort couplage spin-orbite. Du fait du couplage spin-orbite, tique effectif dirigé vers le haut, et l’électron subit un champ magnétique effectif de valeur différente l’inverse pour les électrons de spin selon son spin ce qui génère un effet Hall quantique de spin. Les down. canaux sont-ils toujours protégés comme dans le cas de l’effet Hall ? En effet, cette fois des canaux de propagation de sens inverses sont spatialement proches et on peut imaginer qu’un électron soit diffusé de l’un dans l’autre par une impureté. Mais ceci est interdit et pour cela il faut noter que dans l’état de Hall quantique de spin vecteurs d’onde et spin sont liés, leurs directions sont fortement liées l’une à l’autre. On peut se représenter la diffusion sur une impureté dans un canal de bord comme en figure 6 : prenons l’exemple d’un couplage spin-orbite tel que spin et vecteur d’onde soient perpendiculaires, quand l’électron contourne une impureté pour repartir en sens inverse, son vecteur d’onde effectue une rotation de π et le spin de l’électron doit également subir une rotation de π. Or un même électron peut contourner l’impureté en tournant dans deux sens différents, on doit donc considérer deux rotations : l’une de π et l’autre de −π. Soit ψ1 la fonction d’onde représentant l’état dans lequel l’électron se retrouve après une rotation de π et ψ2 après −π. Si la partie orbitale de ces deux fonctions d’ondes est identique puisqu’une rotation de 2π correspond à l’identité, ces deux états sont séparés par une rotation de 2π du spin. Or le spin est invariant sous une rotation de 4π, la différence de phase entre ψ1 et ψ2 est donc de exp(i2π/2) = exp(iπ) = −1. Un isolant topologique 3D : HgTe. 9 Donc ψ1 = −ψ2 ⇒ ψ1 + ψ2 = 0 ce qui fait que les deux possibilités interfèrent destructivement et s’interdisent l’une l’autre. Les canaux de bord sont donc protégés, ne permettant pas la rétrodiffusion. Cette construction est valide dans le cas d’impuretés non magnétiques, donc dans le cas où l’impureté ne se couple pas avec le spin. Fig. 6: Les deux trajectoires possibles d’un électron autour d’une impureté entrainnant la rétrodiffusion. Dans un matériau où le couplage spin-orbite est très fort, le spin est toujours normal à la trajectoire et subit donc une rotation également. 1.5 Effet Hall de spin, isolant topologique et généralisation à trois dimensions Un isolant topologique à deux dimensions est un matériau supportant un effet Hall quantique de spin. Il est isolant dans le volume mais à ses bords se trouvent des canaux de conduction polarisés en spin. De plus, la relation de dispersion pour l’énergie E de ces états de bords est relativiste E(k) = ~kc (c la vitesse des électrons), elle est linéaire comme schématisé en 7 a). Cet effet a été décrit dans le cas bidimensionnel, généralisons le à un isolant topologique à trois dimensions. Les limites de l’échantillon ne sont donc plus des bords mais des surfaces, les canaux de bords à une dimension doivent donc être remplacés par des états de surface à deux dimensions et la relation de dispersion devient un cône ~ E(k) = ~ ~k c, cf figure 7, ~k étant un vecteur à deux dimensions appartenant à une des surfaces. On dit que ces électrons se comportent comme des fermions de Dirac. Un isolant topologique 3D supporte de tels états à ses surfaces mais est isolant dans le volume. Fig. 7: a) Relation de dispersion pour les états de bords 1D d’un isolant topologique à deux dimensions. Le vecteur ~k est dirigé le long des bords de l’isolant topologique. Le spin de l’électron est lié à son sens de propagation. b) Relation de dispersion pour les états de surface 2D dans le cas d’un isolant topologique à trois dimensions. Le vecteur ~k appartient à une surface de l’isolant topologique, de même que le spin, ce dernier étant de plus perpendiculaire au vecteur d’onde du fait du couplage spin-orbite. 1.6 Notre isolant topologique : HgTe L’isolant topologique que nous étudions est le HgTe. Nous allons voir, en termes de structure de bandes, d’où proviennent les états de surface de relation de dispersion relativiste dans ce matériau. Précédemment nous avons décrit les propriétés du semi-conducteur CdTe. La figure 8 présente sa structure de bandes, en fonction d’un vecteur d’onde k dont la direction n’est pas précisée puisque cette relation est isotrope. Le HgTe, lui, présente une particularité remarquable : la bande de conduction est de symétrie p et une bande de symétrie s se trouve sous le niveau de Fermi comme présenté en figure 8 (cette relation est isotrope également). On parle d’inversion de bandes. Ces structure de bandes sont celles de cristaux de HgTe et CdTe considérées loins des bords de l’échantillon. Si on fait croître du HgTe sur du CdTe, la structure de bandes de l’ensemble au niveau de l’interface va être très différentes de celle des matériaux pris séparemment, les deux relations de dispersion devant se raccorder continuement. Considérons la superposition représentée en 8 en considérant, pour plus de simplicité, que chaque demi-espace est rempli par CdTe ou HgTe. Loin des interfaces, la 10 D. LOPES CARDOZO structure de bandes est celle de CdTe ou HgTe pris independemment. A l’interface, les bandes de même symétrie vont se raccorder et c’est ainsi qu’apparaissent des états de surface dont la relation de bandes présente un croisement. Au niveau du croisement, la relation de dispersion peut être approxmiée par un comportement linéaire. HgTe est donc un isolant topologique : de même qu’une interface entre un gaz d’électrons supportant un effet Hall voit des canaux de bords s’ouvrir, le HgTe présente des états de surface à ses interfaces avec un isolant tel que CdTe. Si l’on regarde la figure 8 on voit que HgTe n’est pas un isolant dans le volume (c’est à dire en considérant sa relation de dispersion loin de bords), bandes de conduction et de valence se touchent, c’est un semi-métal. Pour rendre HgTe isolant, on peut forcer l’ouverture d’un saut en énergie en le contraignant, c’est à dire en le faisant croitre sur un substrat présentant un paramètre de maille légèrement différent, ce qui permet de modifier légèrement celui du HgTe et donc sa structure de bandes. C’est là que le CdTe prend tout son intérêt, sa structure cristalline étant la même que CdTe mais avec une légère différence dans son paramètre de maille, la croissance de HgTe sur CdTe permet de faire passer HgTe de semi-métal (bandes de valence et de conduction se touchent) à semi-conducteur dans le volume. La figure 9 donne la forme schématique de la structure de bandes attendue dans HgTe contraint su CdTe (voir référence [1]). Fig. 8: a) Schématisation des structures de bandes de CdTe (à gauche) et HgTe (à droite). On donne l’énergie E en fonction d’un vecteur d’onde k pouvant être pris selon une direction quelconque puisque la relation de dispersion est isotrope. b) Bandes à k = 0, bandes de symétrie s (bleu) et de symétrie p (rouge), et leur évolution (schématique) en fonction de la position dans la superposition de CdTe et HgTe. Ces bandes doivent se raccorder continuement ce qui entrainne un croisement à l’interface. Fig. 9: Vision schématique de la structure de bandes attendues dans HgTe contraint. En noir, les états de surface. En rouge et bleu, les bandes de valence et de conduction de HgTe dans le volume. Le vecteur d’onde est de direction quelconque pour les états de volume (relation de bande isotrope) et doit appartenir à une surface de HgTe pour les états de surface. On s’attend à ce que le point de Dirac (croisement de bandes à k = 0) se trouve dans la bande de valence. Des états de surface et leur relation de dispersion en cône de Dirac ont été mis en évidence dans les isolants topologiques Bi2 Se3 , Sb2 T e3 et dans une couche de 70nm de HgTe contraint sur CdTe (voir référence [1]). Le cône de Dirac peut être mis en évidence au travers d’une signature de son existence dans l’effet Hall quantique. C’est ce dernier que nous avons cherché à étudier dans HgTe et que nous présentons en partie 2. Un isolant topologique 3D : HgTe. 2 11 Mesures de magnétorésistance sur HgTe contraint Notre premier objectif a été de mettre en évidence le caractère d’isolant topologique de notre matériau. Cela peut être fait grâce à des mesures de conductivité et de magnéto-transport, de même que cela a été fait dans le graphène [2], qui présente également des électrons relativistes, et dans HgTe mais dans une géométrie différente [1]. Nous commencons par présenter la fabrication de notre échantillon puis les mesures de magnétoconductance effectuées. 2.1 Microfabrication La figure 10 décrit trois techniques de fabrication que nous avons utilisées sur notre échantillon : la lithographie optique, la gravure chimique et l’évaporation. Nous allons commenter pas à pas les étapes de la figure 10 : Lithographie optique : Les étapes de a) à d) décrivent la lithographie optique, préalable à la gravure chimique et à l’évaporation. On part d’un échantillon (en vert, étape a)) sur lequel est étalée par rotation une fine couche de résine (en orange) pour obtenir b). A l’étape c), la résine est exposée à des UV à travers un masque (en noir). Seule les parties non protégées par le masque sont insolées. On peut alors retirer chimiquement, à l’aide d’un développeur, uniquement la résine qui a été insolée et obtenir d). Gravure chimique : Une fois la lithographie effectuée, deux possibilités s’ouvrent à nous : le gravure chimique ou l’évaporation. Les étapes e) et f) décrivent le gravure chimique. On part de la structure obtenue en d). Il faut alors avoir utilisé une résine résistant à un acide pouvant par contre attaquer l’échantillon (vert). A l’étape e), sous l’effet de l’acide, les parties non protégées par la résine de l’échantillon sont gravées. Une fois l’étape e) effectuée, on peut retirer la résine à l’aide d’acétone et obtenir le résultat f) : notre échantillon gravé selon un dessin déterminé par le masque de l’étape c). Evaporation : A partir du résultat d), on peut également évaporer un matériau sur notre échantillon, par exemple de l’aluminium comme décrit en e’) et f’). A l’étape e’) on évapore des atomes d’aluminium sur la structure obtenue en d). Ensuite, on retire toute la résine à l’aide d’acétone pour obtenir f’). L’aluminium qui s’était déposé sur la résine part avec et celui déposé sur l’échantillon reste. On obtient donc le dessin déterminé par le masque de l’étape c) en aluminium (en gris) sur l’échantillon. Fig. 10: Principe de la lithographie optique, du gravure chimique et de l’évaporation d’une structure sur un échantillon (vert). Les étapes de ces procédés sont décrites dans la section Microfabrication. 2.2 2.2.1 Notre échantillon : HgTe sur CdZnTe dans une géométrie de Hall avec grille. Fabrication d’une barre de Hall en HgTe Nous allons maintenant utiliser les techniques précédemment décrites pour façonner notre échantillon. Suivons pas à pas les étapes de la figure 12 : Etape a) de la figure 12 : Nous partons d’un échantillon dont la croissance a été effectuée au CEA de Grenoble. Celui-ci est constitué de couches de 30 nm de HgCdTe puis 100 nm de HgTe puis à nouveau 30 nm de HgCdTe sur un substrat de CdZnTe (2% de Zn). Les couches de HgCdTe servent à protéger le HgTe de l’air. La croissance de cet échantillon a été réalisée de manière à contraindre le HgTe pour modifier sa structure de bande et ouvrir un gap de 6 meV (soit une énergie thermique 12 D. LOPES CARDOZO kB T à T = 70K) dans sa structure de bandes. Sur la figure le CdZnTe est en orange et les couches de HgCdTe et HgTe en noir. Etape b) de la figure 12 : Par gravure chimique on retire une partie des couches de HgCdTe et HgTe de manière à y dessiner une barre de Hall comme schématisé sur la figure 12. Cette géométrie va nous permettre de mesurer les résistances longitudinale et de Hall des parties en HgTe. Etape c) de la figure 12 : des carrés de 100 nm d’épaisseur d’aluminium (en gris) sont évaporés et permettront de venir souder des fils d’aluminum avec un bon contact avec le HgTe. Principe de la mesure à quatre contacts : La figure 11 présente une photographie de notre échantillon à l’étape b) de la fabrication et schématise la mesure des tensions longitudinale et de Hall dans celui-ci. Justifions maintenant la géométrie de notre échantillon : elle permet d’effectuer des mesures à quatre contacts. Si l’on met un ohmmètre aux Fig. 11: Photographie de notre échanbornes d’un échantillon, d’une part les fils et autres équi- tillon au microscope optique à l’étape b) pements en série avec l’échantillon ajoutent leur résistance de fabrication de la figure 12 : les parà celle que l’on veut mesurer, d’autre part le contact entre ties claires sont du HgTe et foncées du l’échantillon et le dispositif de mesure n’est probablement CdZnTe. Cette géométrie permet, comme pas parfait et ajoute une résistance de contact. Comme il schématisé, de faire des mesures à quatre est impossible de connaitre a priori la valeur de cette résis- contacts en imposant un courant entre 1 tance de contact, il faut s’en affranchir. La figure 11 présente et 4 et en mesurant les tensions induites schématiquement le principe d’une mesure à quatre contacts. longitudinales et de Hall entre 2 et 3 et Deux contacts servent à imposer un courant i dans l’échan- entre 2 et 5. Le CdZnTe étant isolant, tillon selon la direction x. Les autres, pris deux par deux, seul le HgTe va conduire le courant. permettent de mesurer différentes tensions à l’aide d’appareils dont la résistance est assez grande (typiquement de l’ordre du tera-ohm) pour rendre négligeables celles de l’échantillon et des contacts et de manière à ce que le courant induit dans les appareils de mesure soient négligeables devant celui imposé. Ainsi les tensions mesurées, par exemple UL et UT sur la figure, sont bien celles induites dans l’échantillon par le courant imposé. En utilisant les relations UL = RL i et UT = RH i on trouve les résistances respectivement longitudinale et de Hall de HgTe (CdTe étant isolant, seul le HgTe conduit le courant). En soit, nous aurions pu nous arrêter à cette fabrication et faire toutes nos mesures de conductivité de HgTe sur cet échantillon. Mais nous ajoutons ce que nous appelons une grille dont nous allons maintenant décrire la fabrication et l’utilité. Fig. 12: Fabrication de notre échantillon : ces étapes sont décrites en détail dans la partie. a) Echantillon de départ : substrat de CdZnTe (orange) sous une couche de HgCdTe et HgTe (noir).b) Gravure chimique des couches de HgCdTe et HgTe. c) Evaporation de carrés d’aluminium. 2.2.2 Fabrication d’une grille Suivons maintenant pas à pas les étapes de fabrication d’une « grille »schématisées en figure 13 : Etape a’) de la figure 13 : notre point de départ, la barre de Hall fabriquée suivant les étapes de la figure 12. Etape b’) de la figure 13 : la structure en HgTe et HgCdTe est recouverte d’une couche isolante de 300 nm de CdTe amorphe (en rouge) par évaporation. Un isolant topologique 3D : HgTe. 13 Etape c’) de la figure 13 : une structure de 100 nm d’épaisseur d’aluminium (en gris) est évaporée ensuite, séparée du HgTe par la couche isolante de CdTe amorphe. Pour comprendre l’intérêt de cette structure, considérons la figure 14 représentant une coupe de notre échantillon à ce stade. On a un empilement de HgTe/CdTe amorphe isolant/aluminium. Si on applique une tension Vg entre les couches de HgTe et d’aluminium de la structure, ces deux couches étant séparées par un isolant, elles forment un condensateur. On va donc avoir accumulation de charges dans l’aluminium et dans le HgTe. On peut ainsi modifier le niveau de Fermi dans le HgTe en forçant l’augmentation de la densité de porteurs de charge (de charge positive ou négative selon la tension appliquée sur la grille). Par l’application d’une différence de potentiel Vg on déplace le niveau de Fermi dans le HgTe de eVg . Etape d’) de la figure 13 : des fils d’aluminium (en gris) sont micro-soudés sur l’échantillon. Lors de la pose des fils, la couche isolante de CdTe amorphe est percée et la soudure se fait donc sur les carrés d’aluminium se trouvant au-dessous. Fig. 13: Fabrication d’une grille : ces étapes sont décrites en détail dans le texte. a’) Echantillon fabriqué en figure 12 : substrat de CdZnTe (orange) sous une couche de HgCdTe et HgTe (noir) et contacts en aluminium. b’) Evaporation de CdTe amorphe (en rouge) isolant. c’) Evaporation d’une grille en aluminium (en gris). d’) Microsoudure de fils d’aluminium (en gris). Fig. 14: A gauche : Vue de profil de note échantillon dont la fabrication est décrite en figure 12 et 13. Sur un substrat de CdZnTe (orange), des couches de HgTe (noir), isolant (rouge - CdTe amorphe) et aluminium (gris) se succèdent. A droite : Si on applique une tension Vg entre l’aluminium déposé sur l’isolant et le HgTe (à travers les contacts d’aluminium déposés en 12c)) on a un condensateur. On induit donc une accumulation de charges dans HgTe (et dans l’aluminium). 2.3 Mesure de résistance en fonction de la tension de grille. Nos mesures sont effectuées dans un réfrigérateur à 4He permettant de descendre l’échantillon à 1,5 Kelvin, et donc rendre le HgTe isolant dans le volume. Deux mesures préliminaires sont nécessaires avant de mettre en place un dispositif expérimental. D’abord, il nous faut connaitre l’ordre de grandeur de la résistance de notre échantillon plus la résistance de contact. Pour ce faire on mesure la résistance entre deux contacts comme sur l’exemple de la figure 15. On trouve alors que la résistance de contact plus celle de notre échantillon donne une résistance de l’ordre de la vingtaine de kilo-ohms. Ainsi, pour imposer le courant dans notre échantillon et effectuer une mesure quatre contacts comme schématisé en 11, nous allons utiliser une source de tension alternative en série avec une résistance de 10 M Ω. Les résistances de contact et de notre échantillon sont donc négligeables devant ces 10 M Ω et le courant sera imposé par cette grande résistance. Une autre mesure préliminaire concerne la grille. Celle-ci a un comportement de diode dont nous étudions le comportement grâce au montage de la figure 15. Si une tension continue Vg comprise entre ±6V est appliquée aux bornes de la grille seul passe un courant inférieur à notre seuil de détection de l’ordre de la dizaine de femtoampères. Au delà de ces tensions, la grille devient passante et un courant passe dans le HgTe, ce que nous devons éviter. Nous ne pourrons donc imposer des tensions de grille qu’entre ±6V . 14 D. LOPES CARDOZO Fig. 15: A gauche : Mesure deux point de la résistance de notre échantillon en série avec deux résistances de contact. A droite : Mesure du comportement en courant de notre gille. On impose une tension Vg aux bornes de celle-ci et nous mesurons le courant induit, mesuré par un amplificateur de courant dont l’impédance d’entrée et de 50 Ω, négligeable devant la résistance de la grille. Nous pouvons maintenant nous intéresser aux mesures à quatre contacts. Une première mesure présentée en figure 16 donne la résistance longitudinale Rxx de l’échantillon en fonction de la tension appliquée aux bornes de la grille Vg , donc en fonction de la position du niveau de Fermi. On voit clairement un maximum de résistance autour de Vg = −0, 5V qui délimite deux comportements différents. Pour Vg < −0, 5V la résistance tend vers 15 kΩ et pour Vg > −0, 5V elle est d’environ 5 kΩ. Le réfrigérateur est équipé d’une bobine supraconductrice permettant d’appliquer un champ magnétique perpendiculairement au plan de notre échantillon. La figure 17 présente l’évolution des résistances longitudinales Rxx et de Hall Rxy en fonction d’un champ magnétique B pour trois tensions Vg différentes. Concentrons nous sur le comportement de Rxy près de B = 0, c’est le domaine de l’effet Hall classique. Comme on le voit, pour Vg = −0, 6V la pente de Rxy (B) est négative (elle apparait quasiment nulle) alors que pour Vg = 0, 5V et 4, 5V elle est positive. Cela signifie qu’on passe d’une conduction majoritairement portée par des trous, chargés positivement, à majoritairement portée par des électrons. En effet, dans l’effet Hall Rxy = B/nqLz , q la charge de la particule portant le courant, Lz l’épaisseur de l’échantillon et n la densité de porteurs de charge. Ce qui est remarquable est que la transition entre porteurs de type trou et porteurs de type électron se fait sans divergence de la résistance longitudinale, qui ne dépasse jamais 18 kΩ quelque soit Vg . Cela signifie que, quelque soit la position du niveau de Fermi, il existe toujours des porteurs de charge. Il semble donc cohérent d’y voir la manifestation des états de surface, sans que cela soit pour autant pouvoir affirmer qu’ils ont été mis en évidence. La figure 16 présente une vue schématique de cette interprétation à partir de la structure de bande attendue pour HgTe contraint : selon qu’une tension Vg1 < −0, 5V ou Vg2 > −0, 5V est appliquée, le type de porteurs change. Fig. 16: A gauche : évolution de la résistance longitudinale en fonction de la tension de grille Vg , donc du niveau de Fermi. A droite : structure de bandes attendue pour le HgTe contraint avec états de surface. Selon la tension de grille appliquée Vg1 ou Vg2 on modifie le niveau de Fermi. Vg1 correspond à un cas où la conduction est assurée par des électrons de surface et des trous de la bande de valence, dont la contribution est dominante. Vg2 correspond à un cas où seuls les états de surface conduisent le courant. Cette image pourrait expliquer le changement de comportement visible dans la figure de gauche. L’interprétation des courbes de la figure 17 est délicate et est encore en discussion. Etudier les oscillations que l’on constate dans les résistances en fonction du champ magnétique est l’un des objectifs majeurs de ce projet et est actuellement en question. Nous pouvons noter par exemple que le comportement des résistances près de B = 0 n’est pas celui attendu dans l’effet Hall classique Un isolant topologique 3D : HgTe. 15 Fig. 17: En haut, en bleu : oscillations de la résistance longitudinale en fonction du champ magnétique B pour trois tensions Vg différentes appliquées sur la grille. En bas, en rouge : oscillations de la résistance transverse en fonction du champ magnétique B pour ces trois mêmes tensions Vg . dans un gaz 2D avec un seul type de porteurs : la résistance de Hall dans ce cas serait linéaire en B et la longitudinale constante. Un comportement quadratique en B pour Rxy à Vg = 0, 5 est visible. A Vg = 4, 5 par contre, on semble se rapprocher du comportement Rxx constant. Cette différence pourrait toutefois être expliquée en considérant que deux types de porteurs de charge participent à ~ et densité de l’effet Hall. Considérons la relation établie dans la partie 1 entre champ électrique E ~ courant j pour deux types de particules : leurs masses effectives, leur densité ou leur charges (trous ou électrons) peuvent changer. Définissons pour chaque type de porteur i un tenseur Pi de résistivité satisfaisant l’équation 6 lorsqu’on considère un gaz bidimensionnel de particules i seules dans un champ magnétique perpendiculaire B. Imaginons maintenant que deux types de particules i = 1 et ~ = P ~j avec P = (P −1 + P −1 )−1 ). i = 2 coexistent, la tension induite par un courant ~j est donné par E 1 2 Les coefficients du tenseur P de résistivité à deux porteurs sont donnés par l’équation 7. On voit alors que plusieurs régimes sont possibles selon les valeurs des différents paramètres. Par exemple, si R1 = −R2 , on voit que la résistance ρ longitudinale va avoir un comportement quadratique en B. Cette interprétation reste à être confrontée avec nos données mais pourrait permettre de mieux appréhender l’évolution du nombre et du type de porteurs de charge en fonction de la tension de grille. ρi −Ri B ~ ~ i = Pi~ji = E j (6) Ri B ρi 2 2 2 2 2 2 ~ i = P ~j, R = R1 ρ2 + R2 ρ1 + R1 R2 (R1 + R2 )B , ρ = ρ1 ρ2 (ρ1 + ρ2 ) + (ρ1 R2 + ρ2 R1 )B ) E 2 2 2 2 2 2 (ρ1 + ρ2 ) + (R1 + R2 ) B (ρ1 + ρ2 ) + (R1 + R2 ) B (7) Nous allons maintenant présenter le projet qui a été mené parallèlement à celui-ci, visant à obtenir un effet de proximité dans une jonction aluminium-HgTe-aluminium. 16 3 D. LOPES CARDOZO Effet de proximité sur HgTe contraint Nous nous sommes intéressé au couplage entre l’aluminium, un supraconducteur, et notre isolant topologique HgTe, qui n’est pas intrinsèquemment supraconducteur. L’étude de jonctions entre supraconducteur et isolant, métal ou semi-conducteur, permet d’explorer de nouveaux effets de transport électronique et des états exotiques sont prédits lors de tels couplages. Il a été montré qu’une jonction supraconducteur-graphène-supraconducteur (voir référence [2]) peut porter un supercourant par effet de proximité. Ce résultat est important pour motiver notre étude d’une jonction supraconducteurisolant topologique-supraconducteur puisque le supercourant dans le graphène est porté par des fermions de Dirac similaires aux états de surface des isolants topologiques. 3.1 L’aluminium : un supraconducteur L’aluminium est un supraconducteur au-dessous d’une température de transition Tc de 1,3 K. Un supraconducteur est un matériau présentant deux caractéristiques remarquables : un champ magnétique ne peut pas y pénétrer et sa résistance est nulle, le supraconducteur peut supporter un courant sans dissipation et sans que cela ne génère de tension. Plus précisément, un champ magnétique neppeut pénétrer que sur une longueur λ = (m/e) 1/µ0 ρs , la longueur de London où ρs est la densité d’électrons supraconducteurs. L’ordre de grandeur de cette longueur de London dans l’aluminium est de la dizaine de Fig. 18: Evolution caractéristique pour un sunanomètres. D’autre part, le super-courant qui peut praconducteur de la tension en fonction du couêtre porté par un supraconducteur n’est pas infini, il rant imposé dans celui-ci, à une température inexiste un courant critique au-dessus duquel le matéférieure à sa température critique de transition. riau redevient résistif, de même qu’il existe un champ Tout courant inférieur à un courant critique ic magnétique critique faisant transiter le supraconducimposé dans le supraconducteur n’entrainne auteur dans l’état normal. Lors d’une mesure à quatre cune tension, c’est un super-courant, sans dissicontacts sur un supraconducteur au dessous de la tempation. Si un courant supérieur à ic est imposé, pérature critique, on impose un courant i et on mele supraconducteur transite dans l’état normal et sure la tension longitudinale induite par celui-ci, on redevient résistif avec une résistance R. s’attend alors à une courbe de la forme présentée en figure 18 (ceci est vrai pour les supraconducteurs dits de type I, cas de l’aluminiumn). La théorie BCS (Bardeen-Cooper-Schrieffer) explique la supraconductivité par la formation de paires d’électrons (paires de Cooper) sous l’effet d’une interaction attractive entre électrons résultant de l’échange de phonons (excitations du réseau cristallin du matériau). Deux électrons dans une paire de Cooper sont de spins et de moments opposés et sont fortement corrélés. Les électrons n’étant pas libres, puisque couplés par les phonons, leur description est complexe. La théorie BCS simplifie la description d’un supraconducteur en montrant que l’on peut remplacer les électrons couplés par un gaz de quasi-particules libres d’énergies à E(~k) = (ξ(~k)2 + ∆2 )1/2 pour ξ proche de µ (le potentiel chimique) et E(~k) = ξ(~k) pour |ξ| >> ∆, avec ξ(~k) = ~2~k 2 /2m − µ. On voit alors qu’il y a un saut fini en énergie ∆ dans la relation de dispersion des quasi-particules, il faut donc fournir un énergie d’au moins ∆ pour exciter une particule au-dessus de ce gap, ce qui correspond à briser une paire de Cooper, donc réduire la supraconductivité. L’existence de ∆ caractérise la supraconductivité du matériau, on voit que si ∆ → 0 la relation de dispersion redevient celle d’électrons libres. La paramètre ∆ joue le rôle de paramètre d’ordre de la transition de phase supraconducteur/normal. On peut associer à ce paramètre d’ordre ∆ une phase φ telle que ∆ = |∆| eiφ , |∆| le saut en énergie, cette phase ayant une grande importance sur le comportement d’un supraconducteur et de ses couplages avec d’autres matériaux. 3.2 Effet Josephson et effet de proximité L’effet Josephson survient lorsque deux supraconducteurs sont faiblement couplés. Ce couplage peut être réalisé par une jonction Josephson : deux électrodes supraconductrices, en aluminium dans notre cas, sont séparées par un isolant ou un métal non intrinsèquemment supraconducteur. Si la distance d, voir figure 19, séparant les électrodes supraconductrices est suffisamment faible, nous Un isolant topologique 3D : HgTe. 17 reviendrons sur cette notion, des paires de Cooper peuvent passer par cette jonction. Dans ce cas, un supercourant fini est porté par ce système bien qu’il comporte une partie non supraconductrice. Dans le cas où le couplage se fait à travers un métal, on parle d’effet de proximité. 3.2.1 Effet de proximité Dans le cas du couplage par un métal non supraconducteur ce dernier va porter, au travers d’états dits d’Andreev, un supercourant. Pour comprendre cet effet, il faut s’intéresser à l’interface entre un supraconducteur et un métal normal. Un électron du métal incident sur l’interface peut soit subir une réflexion et repartir dans le métal, soit subir une réflexion dite d’Andreev. Cette réflexion d’Andreev survient lorsque l’électron incident sur l’interface a une énergie comprise dans la gap supraconducteur, donc µ + ∆ et µ − ∆. Comme le schématise la figure 19, il peut alors se transmettre dans le supraconducteur en même temps qu’un autre électron de spin et vecteur d’onde opposés pour former avec Fig. 19: Un électron (respectivement lui une paire de Cooper dans le supraconducteur. Le passage un trou) incident sur une interface méde l’électron dans le supraconducteur, et donc son annihilatal/supraconducteur et d’énergie comtion du métal, peut être vu de manière équivalente comme la prise dans le gap supraconducteur peut création d’un trou de spin et de vecteur d’onde opposés. On subir une réflexion d’Andreev : il passe peut donc dire que l’électron se réflechit en trou. Le même dans le supraconducteur avec un autre type de réflexion existe pour un trou incident se reflétant électron (resp. un trou) de spin et vecteur en électron et formant un paire de Cooper de trous dans d’onde opposés pour y former une paire le supraconducteur. Une fois l’existence de ce mécanisme de Cooper et un trou (électron) de vecétabli, considérons notre jonction SNS (supraconducteurteur d’onde et spin opposés à l’électron normal-supraconducteur) de la figure 19 : à chaque inter(trou) incident est réfléchi vers le métal. face peut survenir des réflexions d’Andreev. A chaque réflexion d’Andreev, la particule réfléchie acquiert une phase φ + arcos((E − EF )/∆), avec φ la phase du supraconducteur et E l’énergie de la particule (voir référence [3]). Comme le schématise la figure 19, suivons un électron incident sur l’interfaces SN de droite. Il est réfléchi en trou, crée une paire de Cooper dans le supraconducteur, et acquiert une phase reliée à φ2 . Si maintenant la longueur du métal est suffisamment faible devant sa longueur de cohérence Lφ , le trou peut conserver sa phase jusqu’à atteindre l’interface SN de gauche où il subit une nouvelle réflexion d’Andreev, détruisant un paire de Cooper dans le supraconducteur de gauche (ou de manière équivalente créant une paire de Cooper de trous), et étant réfléchi en électron. Ce dernier peut se diriger vers l’interface SN de droite. Si la phase totale acquise dans ce cycle est un mutliple entier de 2π, les différentes réflexions interfèrent constructivement et forment un état lié d’Andreev. On peut comparer cet effet à celui dans un interféromètre de Fabry-Pérot où les ondes lumineuses interfèrent constructivement pour certaines longueurs d’onde en fonction de l’épaisseur de la cavité et peuvent ainsi être transmises à 100%. L’existence d’un état d’Andreev entraîne le transport de paires de Cooper d’un supraconducteur à l’autre et est à l’origine de l’effet Josephson. 18 3.2.2 D. LOPES CARDOZO Effet sous un champ magnétique Une particularité de l’effet Josephson est sa dépendance en un champ magnétique. Un champ magnétique peut pénétrer dans la partie non supraconductrice de la jonction Josephson, et donc y agir sur les électrons et les trous en ajoutant un terme de phase magnétique à la phase que ces particules accumulent lors de leur mouvement. Il faut donc ajouter à l’image de la partie précédente l’action du champ magnétique. Que ce soit à travers un isolant ou un métal, une paire de Cooper passant par une jonction Josephson va R ~ avec A ~ dl, ~ le poA. accumuler une phase φ = φ1 − φ2 + 2e ~ tentiel vecteur du champ magnétique, φ1 − φ2 la différence de phase entre supraconducteurs et l’intégrale portant sur le chemin pris par la paire à travers la jonction. L’existence de ce terme magnétique résulte en des oscillations de la valeur du courant critique pouvant être porté par la jonction en fonction du champ magnétique. La figure 20 représente les Fig. 20: Oscillations du courant critique oscillations du courant critique Ic en fonction du flux mala jonction. Ces oscillations ont la dans une jonction Josephson en fonction gnétique φB traversant B /φ0 ) où φ forme : Ic (φB ) ∝ sin(πφ , du flux φB la traversant. 0 = h/2e est le quanπφB /φ0 tum de flux supraconducteur (voir référence [4]). La surface à prendre en compte pour calculer le flux magnétique dans le cas de la figure 20 est S = (d + 2λ)w, puisque le champ magnétique pénètre tout de même sur une longueur λ dans le supraconducteur. 3.3 Notre échantillon Notre échantillon est schématisé en figure 21. Nous partons d’une couche de 100nm d’épaisseur de HgTe contraint sur un substrat de CdZnTe (2% de Zn). A la surface du HgTe est évaporée une structure en aluminium de 100 nm d’épaisseur. La structure est obtenue par une technique de lithographie électronique dont le principe est comparable à celui décrit en figure 10. La différence avec la lithographie optique est qu’à la place d’un masque et d’une exposition aux UV, la résine est insolée par un faisceau d’électrons qui vient y dessiner la structure voulue, la résolution de cette méthode étant de l’ordre de la dizaine de nanomètres. Comme nous l’avons présenté précédemment, l’épaisseur d’isolant topologique sé- Fig. 21: Notre échantillon : sur une parant les parties supraconductrices doit être inférieure à la couche de 100nm d’épaisseur de HgTe sur longueur de cohérence Lφ de l’isolant topologique. Le fait un substrat de CdZnTe (2% de Zn) on que les états de surface soient protégés comme nous l’avons évapore une structure en aluminium de mentionné en partie 1 nous fait espérer une assez grande 100 nm d’épaisseur (ou une structure de longueur de cohérence, mais celle-ci n’ayant toujours pas été 5nm de titane puis 80 nm d’aluminium estimée, nous avons cherché à faire une jonction la plus pe- pour le dernier échantillon fabriqué). Des tite possible. L’épaisseur d’aluminium évaporée étant de 100 fils d’aluminium sont microsoudés sur la nm, la distance d limite à partir de laquelle la fabrication de- structure pour permettre la mesure. venait trop imprécise est d’environ 100 nm également. Pour faire de plus petites stuctures, il faut évaporer des couches d’autant plus fines, ce qui n’est pas ici dans notre intérêt puisque nous voulons maximiser au possible le supercourant porté par nos structures. Les figures 22 b) c) et d) présentent une vue schématique des différentes géométries que nous avons utilisées pour la jonction S-TI-S (supraconducteur-isolant topologique-supraconducteur). La figure 22 a) présente une vue schématique d’ensemble de la structure en aluminium où l’on peut voir que de chaque côté de la jonction S-TI-S se trouvent quatre contacts. Ainsi, ces différents contacts nous permettent à la fois de faire une mesure à quatre contacts aux bornes de la jonction S-TI-S mais également sur l’aluminium de chaque côté de la jonction et ainsi vérfier que celui-ci devient bien supraconducteur. Nos mesures ont été effectuées dans un réfrigérateur à dilution nous permettant Un isolant topologique 3D : HgTe. 19 de descendre au-dessous de 10 mK pour les premiers échantillons 22 b) c) et dans un autre capable d’atteindre 116 mK pour le dernier échantillon 22 d). Des basses températures sont requises pour deux raisons. D’une part, il faut rendre le HgTe isolant dans volume, le HgTe contraint présente un gap isolant de 6 meV, ce qui correspond à l’énergie thermique à 70 K environ. D’autre part, il faut se placer sous la transition supraconductrice de l’aluminium à 1,3 K : plus la température sera basse plus le courant critique sera élevé. Pour tous nos échantillons l’aluminium présentait bien une transition supraconductrice à 1,3 K. Par contre, les tentatives infructueuses d’observer un super-courant à travers notre jonction S-TI-S nous ont amenés à modifier successivement la géométrie de celle-ci. Les deux premiers échantillons testés présentaient la géométrie 22 b) pour un écartement des parties supraconductrices de la jonction de d = 100nm et d = 200nm. Ces deux échantillons n’ont pas présenté de supraconductivité. Nous sommes descendus à 10 mK et jusqu’à quelques picoampères de courant imposé, au-dessous desquels les mesures étaient rendues impossibles par le bruit. La géométrie 22 c) a ensuite été testée, la dimension de la jonction selon y étant augmentée pour augmenter l’interface supraconducteur/isolant topologique. Nous n’avons pu tester qu’un échantillon avec d = 200nm, la fabrication ayant échoué pour d = 100nm, de l’aluminium venant fermer la jonction. Cet échantillon n’a pas montré de supercourant non plus, même au picoampère et à 10 mK. La dernière géométrie utilisée est 22 d). Avec celle-ci, on cherche à maximiser le contact entre aluminium et HgTe. Il se peut que dans les essais précédents l’aluminium n’accrochait pas sur le HgTe en tous les points de la structure évaporée. Pour contrer cela, la structure n’est plus uniquement en aluminium, elle est constituée d’une couche de titane de 5 nm d’épaisseur puis d’une couche de 80 nm d’aluminium. Le titane a la propriété de bien accrocher sur les surfaces sur lesquelles il est évaporé. Cette politique s’est avérée fructueuse puisque, pour d = 155 nm, du supercourant a été mesuré comme nous le décrivons en détails dans la partie suivante. Notre but était de fabriquer des jonction de 100 nm et 200 nm. Pour les jonctions de 100 nm la fabrication a à nouveau échoué. Pour ce qui est des jonctions de 200 nm, deux ont été fabriquée mais l’une, celle dont nous présentons les mesures, s’est avérée n’être que de 155 nm de large, ce que nous avons mesuré grâce à un microscope électronique à balayage. L’autre échantillon présentait bien une largeur de 200 nm mais n’a pas encore été testé. Fig. 22: a) Vue d’ensemble de la structure en aluminium évaporée sur le HgTe contraint. b) c) d) vue rapprochée sur les trois géométries que nous avons utilisées pour notre jonction supraconducteur-isolant topologique-supraconducteur. Quatre contacts de chaque côté de la jonction permettent de faire des mesures à la fois sur la jonction mais aussi sur les parties en aluminium. Les premières structures avec les géométries b) et c) étaient faites d’une couche d’aluminium de 100nm d’épaisseur. La dernière de géométrie d) était composée d’une couche de 5nm de titane puis de 80nm d’aluminium. 3.4 Résultats Nous présentons maintenant les résultats obtenus sur l’échantillon dont la géométrie et les dimensions sont présentées en 22 a) et d). Ces mesures ont été effectuées dans un réfrigérateur à dilution permettant d’atteindre 117 mK. Comme dans le cas de l’échantillon de la partie 2, une mesure préliminaire a été de déterminer l’ordre de grandeur de la résistance de notre échantillon et des résistances de contact par une mesure à deux contacts à froid. On trouve par cette mesure une résistance de l’ordre de 100 Ω, somme de deux résistances de contact et de la résistance de notre échantillon. Le courant dans notre échantillon sera imposé pour la mesure à quatre contacts par un générateur de tension alternative de fréquence 11 Hz en série avec une résistance tantôt de 10 kΩ, tantôt de 1 M Ω. Dans les deux cas ces résistances sont trés grandes devant celle de l’échantillon et des contacts et ce sont bien elles qui fixeront le courant imposé dans l’échantillon. 20 3.4.1 D. LOPES CARDOZO Supraconductivité des parties en aluminium Un premier test a été celui de la supraconductivité de l’aluminium. Nous présentons en figure 23 la courbe d’évolution de la tension en fonction du courant imposé à 117 mK ainsi qu’un schéma du dispositif de mesure. On fait une mesure à quatre contacts, l’un impose le courant i par un générateur de tension alternative U à une fréquence de 11Hz et une résistance en série de 10 kΩ. On voit très nettement un comportement supraconducteur avec une tension nulle pour tout courant compris entre −0, 105 et 0, 102 mA et au-delà un comportement ohmique. Un fit des parties linéaires de la courbe présenté en rouge sur la figure montre un excellent accord avec un comportement ohmique V = Ri pour une résistance d’environ 1,62 Ω. La densité de courant critique attendue pour de l’aluminium est de l’orde de 10−7 A/nm2 (voir référence [5]). Dans notre cas nous avons environ 0,1 mA dans un fil de section 100 nm par 1000 nm, soit 10−9 A/nm2 , soit 100 fois moins qu’attendu. Fig. 23: A gauche : Contacts utilisés dans cette mesure. L’un impose le courant i par un générateur de tension alternative U en série avec une résistance de valeur très grande devant celle de l’échantillon. La tension V générée dans l’aluminium est mesurée après amplification et filtrage en utilisant une méthode de détection synchrone. A droite : En bleu : évolution à 117 mK de la tension aux bornes d’une partie en aluminium de notre échantillon en fonction du courant imposé. On voit que pour des courants entre -0,1055 et 0,1027 mA aucune tension n’est induite, donc de la supraconductivité. En rouge : fit effectué sur les parties linéaires de la courbes qui montre un caractère ohmique avec une résistance de 1.62 Ω. 3.4.2 Supraconductivité portée par la jonction Nous nous intéressons maintenant au véritable but de notre mesure : la supraconductivité de la jonction S-TI-S. Comme nous l’avons annoncé, un supercourant est bien porté par cette jonction comme le montre la figure 24. Dans la mesure où plusieurs combinaisons de contacts pouvaient être utilisées, nous avons pu vérifier que le comportement de la tension en fonction du courant était indépendant des contacts utilisés. La figure 24 présente l’exemple de deux courbes prises pour deux configurations différentes (d’un contact) et montre que le comportement est indépendant du contact choisi, il est donc bien déterminé par la jonction S-TI-S. Cette figure présente également un schéma du dispositif de mesure à quatre contacts et les contacts qui furent utilisés. La transition entre un comportement supraconducteur et linéaire de la tension est moins nette que pour l’aluminium mais nous pouvons tout de même estimer un courant critique d’environ 150 nA, plus de mille fois plus faible que pour l’aluminium. Comme on peut le voir, au-delà du courant critique le comportement devient linéaire mais ne peut pas s’extrapoler en un comportement ohmique V = Ri passant par zéro, on est dans un régime non linéaire. La figure 25 présente la courbe V(I) pour plusieurs températures sous la température critique de l’aluminium, ainsi que leurs dérivées dV dI . Les courbes présentant les résistances différentielles permettent de bien mettre en évidence la disparition de tout comportement non linéaire à faible courant. On voit qu’entre 800 et 900 mK la jonction redevient normale : la résistance différentielle à 900 mK est constante en fonction du courant imposé, et présente un comportement ohmique correspondant à une résistance de 26,5 Ω. On voit également que la pente des parties linéaires des courbes V(I) change Un isolant topologique 3D : HgTe. 21 avec la température. Pour des températures inférieures à 700 mK, les dérivées semblent toutes tendre vers une valeur constante d’environ 14,5 Ω, mais cette valeur change nettement pour des températures supérieures à 700 mK. Fig. 24: A gauche : Contacts utilisés dans cette mesure. L’intensité i est imposée par un générateur de tension alternative à une fréquence de 11Hz et une résistance en série d’1 M Ω. La tension V générée dans l’aluminium est mesurée après amplification et filtrage en utilisant une méthode de détection synchrone. Ici deux possibilités sont présentées, les contacts sont tous les mêmes sauf l’un de ceux pour la mesure de tension : soit le contact en jaune, soit celui en bleu était utilisé. A droite Les courbes caractéristiques V(I) pour les deux configurations de la figure de gauche sont superposées (courbe jaune pour le contact jaune et bleue pour le contact bleu). On constate que le comportement est indépendant du contact choisi. Fig. 25: A gauche : évolution de la tension dans la jonction S-TI-S en fonction du courant imposé pour différentes températures. A droite : résistances différentielles de la jonction S-TI-S en fonction du courant imposé pour plusieurs températures. Ces courbes ont été obtenues en faisant un fit polynomial des courbes V(i) qui était ensuite dérivé. 3.4.3 Evolution du courant critique avec le champ magnétique Notre réfrigérateur était équipé d’une bobine supraconductrice permettant de plonger notre échantillon dans un champ magnétique constant. Un champ magnétique faible, d’environ 2 mT, suffit à supprimer toute supraconductivité dans notre échantillon. La figure 26 présente l’évolution du courant critique en fonction de la norme d’un champ magnétique appliqué perpendiculairement au plan de la jonction à 117 mK. On voit que des oscillations sont nettement visibles. Le pic central de ces oscillations n’est pas centré en B = 0 comme il se devrait. Cela est du à un courant persistant dans notre 22 D. LOPES CARDOZO bobine supraconductrice qui génère un décalage dans nos mesures d’environ 2,9 mT. Le pic central et l’un des pics secondaires présentent d’importantes irrégularités qui se sont montrées reproductibles. Nous attribuons pour l’instant ces irrégularités à un défaut de la bobine mais cela reste à montrer et la cause exacte reste à déterminer. Pour obtenir cette courbe, nous avons dû définir un courant critique, cette définition n’étant pas immédiate puisque la transition entre état supraconducteur et normal n’est pas nette dans les courbes V(I). Nous avons considéré que le courant critique était le plus petit courant pour lequel la tension était supérieure (inférieure) à 0,016 µV (-0,016 µV ). Cela explique que le courant critique en figure 26 ne tombe jamais à zéro. Nous avons précédemment présenté la B /φ0 ) formule théorique de ces oscillations : Ic (φB ) ∝ sin(πφ . Nous avons donc fait sur nos données πφB /φ0 un fit de quatre paramètres a, b, c et d d’une fonction y = a sin(b(x−c)) + d , y le courant critique et b(x−c) x le champ magnétique. La figure 26 montre le bon accord du fit avec nos données. En ne prenant qu’une partie de la courbe en compte pour le fit des données, nous avons essayé de nous affranchir des irrégularités dues à la bobine mais il est difficile d’évaluer leur effet réel pour l’instant. Nous pouvons néanmoins utiliser les paramètres du fit pour nous faire une idée de l’ordre de grandeur de la période des oscillations : on trouve pour le paramètre b 12370 T −1 . Ce coefficient correspond à πA φ0 , avec A l’aire de la jonction au travers de laquelle passe un flux magnétique et φ0 = h/2e le quantum de flux. On peut donc en déduire A = bφ0 /π = 8, 142µm2 . Or nous savons que les dimensions de notre jonction sont (cf figure 26 : d = 155 nm d’écartement entre les électrodes d’aluminium pour w = 4µm de largeur de ces électrodes, soit une aire de seulement 0,62 µm2 . Plusieurs corrections sont à apporter à l’aire qu’il nous faut considérer : d’une part le champ magnétique peut pénétrer sur une dizaine de nanomètres dans le supraconducteur, et d’autre part, probablement le point le plus significatif, le contact entre les électrodes supraconductrices et l’isolant topologique ne se fait peut-être pas en tous les points de la structure, de sorte que la distance effective d à prendre en compte est supérieure à 155 nm. Mais pour atteindre la valeur de A obtenue par le fit, il faudrait une jonction de dimensions w par environ 13d ! Ce désaccord entre les résultats du fit et les dimensions de notre échantillon doit être considérer avec précaution dans la mesure où l’origine des irrégularités dans la courbe de la figure 26 ne sont pas encore bien comprises. Fig. 26: Evolution du courant critique en fonction de la norme d’un champ magnétique appliqué perpendiculairement au plan de la jonction S-TI-S à 117 mK. En noir : données expérimentales. En rouge : fit des données par la fonction a sin(b(x−c)) + d correspondant à la forme théoriquement attendue. Le fit b(x−c) est effectué seulement sur un partie des données ne présentant pas de discontinuité visible pour essayer de s’affranchier des artefacts dus aux défauts de notre bobine. Un isolant topologique 3D : HgTe. 23 Conclusion Notre étude de l’isolant topologique HgTe est rendue possible par le succès de la micro et nanofabrication de nos échantillons. Nous avons ainsi été capables de faire des mesures de magnétoconductance dans HgTe en allant sonder la structure de bande de celui-ci grâce à l’application d’une tension de grille. Si dans les études ici présentées nous n’avons pas encore montré sans ambiguité l’existence de fermions relativistes dans HgTe, le succès de nos mesures nous permet d’espérer en extraire une signature claire de la relation de dispersion en cône de Dirac des états de surface (voir la référence [1] présentant une étude de l’effet Hall quantique dans HgTe contraint comparable à la notre). L’interprétation des données acquises sur cet échantillon, notamment à fort champ magnétique, est en cours et nous n’avons présenté que de manière introductives ces données. Le résultat préliminaire de l’étude de la jonction Josephson aluminium-HgTe-aluminium, est important en cela que nous avons montré qu’il était possible d’y obtenir un effet de proximité. Plusieurs géométries et procédés de fabrication ont du être testés pour obtenir le résultat escompté. Toutefois, rien ne nous permet d’affirmer pour l’instant que le supercourant dans la jonction est porté par les états de surfaces. Au contraire, l’étude de la partie 2 nous a montré qu’il fallait imposer une tension de grille pour que les états participant à la conduction soient les électrons de surface. Toutefois, nous avons montré que la réalisation de cette jonction était possible d’un point de vu technique, réalisant pour la première fois un couplage entre isolant topologique et supraconducteur. La suite directe de ce projet est d’ajouter une grille sur la jonction Josephson pour pouvoir modifier le niveau de Fermi comme dans le cas de la barre de Hall et chercher à mettre en évidence les états de surfaces. 24 D. LOPES CARDOZO Références [1] C. Brüne, C. X. Liu, E. G. Novik, E. M. Hankiewicz, H. Buhmann, Y. L. Chen, X. L. Qi, Z. X. Shen, S. C. Zhang, and L. W. Molenkamp. Quantum hall effect from the topological surface states of strained bulk HgTe. Physical Review Letters, 106(12) :126803, March 2011. [2] Hubert B. Heersche, Pablo Jarillo-Herrero, Jeroen B. Oostinga, Lieven M. K. Vandersypen, and Alberto F. 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