Dynamique du phonon cohérent dans le Bismuth photo

Dynamique du phonon cohérent dans le Bismuth
photo-excité
Alain Gellé, Yvelin Giret, Brice Arnaud.
Institut de Physique de Rennes, UMR 6251,
Université de Rennes 1
Institut de Physique de Rennes
●
5 Départements :
–
–
–
–
–
Physique Moléculaire
(→ petits systèmes)
Matière molle
Optique et Photonique
Milieux divisés
Matériaux Nanosciences
●
Matériaux Nanoconfinés
(→ dynamique moléculaire)
●
Commutations Photoinduites
●
Surfaces et Interfaces
●
Théorie (4 permanents + 1 Thésard)
Présentation : Groupe théorie
BEEM
Diffusion multiple
Sergio Di Matteo
Yann Claveau
●
●
Didier Sébilleau
●
Microscopie elect. Couches minces
●
calcul de la conduction
modèle liaisons fortes
Programe MsSpec
Plate-forme MsNano
Réseau Europ. (FP7)
calcul de section efficace
diffusion multiple
Phénomènes Photoinduits
Magnétisme
Signal réfléchi
Brice Arnaud
Alain Gellé
●
●
pompe
retard
sonde
Transition de phase
(composés moléculaire)
Phonon cohérent dans le bismuth
calcul ab initio (DFT)
modèles
Alain Gellé
Sergio Di Matteo
Bi
●
Calcul d'hamiltoniens modèles
(oxydes de métaux de transition)
Calcul d'interaction de configuration
Super-échange - Modèle de Hubbard
Dynamique du phonon cohérent dans le Bismuth
photo-excité
Alain Gellé, Yvelin Giret, Brice Arnaud.
Institut de Physique de Rennes, UMR 6251,
Université de Rennes 1
Le bismuth
●
Structure
–
●
Phonons actifs en Raman
maille rhomboèdrique
a
α
u ~ 0,234
α ~ 57°
(à 300 K)
semi-métal
(2 u)·c
c
Structure cubique (« imaginaire ») :
u=0,25
et
α=60°
serait métallique
A1g
Eg
ν = 2.93 Thz (341 fs) at 298 K
ν = 2.07 Thz (483 fs) at 298 K
Phonon cohérent dans le Bismuth
Signal réfléchi
pompe
sonde
retard
Bi
–
fréquences d’oscillations proches
de celle du phonon optique
A1g (2.93 Thz)
–
fréquence dépend
●
de la fluence
●
du temps
M. Hase et al. / Physica B 316–317 (2002) 292–295
Excitation du phonon
●
Phénomène impulsif (Eg)
vs
displacif (A1g)
θ
θ
θ
t
⃗
F
●
Phonon cohérent A1g :
–
phénomène displacif
dû à l’excitation
électronique
θ
t
Rayons X résolus en temps
●
Intensité de la raie 111
2
I (t) cos [6π⋅u(t)]
= 2
I (0) cos [6π⋅u(0)]
●
Film d’épaisseur : L=50 nm
Pulse laser : λ = 800 nm, tP=70 fs
Pulse X : tX ∼ 100 fs
Résolution temporelle
∞
I (t )=∫−∞ I (t ′ ) g (t −t ′ ) dt ′
g(t) : pulse pompe ⊗ probe
gaussiennes de largeur tP et tX
➔
➔
mécanismes microscopiques ?
modèle « quantitatif »
D.M. Fritz et al., Science 315, 633 (2007)
Modélisation
Relaxation
électronique
Absorption
énergie laser
Diffusion
de la chaleur
2
Électrons
Force displacive
Q.
1
Thermodynamique
4
Couplage
électron-phonon
3
Phonons
Incohérents
Phonon
Cohérent
Q.
classique
Dynamique
Couplage
phonon - phonon
→ Comparaison aux expériences de RX
Diffusion
de la chaleur
Modèle thermodynamique
●
Différentes échelles de temps :
c.
éle
h
e -p
.)
lec
c.
éle
c. n
ns
pt .
(
(é
c
o
o
i
a
n
n
t
n
n
o
o
n
o
c
i
n
i
i
o
o
t
o
si
si
n
at
no ilata
tat
eta
u
u
o
x
i
r
o
f
f
a
h
c
f
f
n
h
l
I
P
P
D
Ex
Di
Di
Re
femto-sec
10-15 s
●
nano-sec
10-9 s
micro-sec
10-6 s
Relaxation électronique :
–
●
pico-sec
10-12 s
hypothèse : τee ~ 10-100 fs
<<
Période phonon
Modèle à deux températures :
–
Te : électrons
Tr : réseau (sauf phonons cohér.)
au
e
s
ré
)
Modèle thermodynamique
●
Pompe
Système électronique :
Couplage e-ph
∂ Se
∂Ue c ∂u
∂Te
∂
Te
=
+ f
= P +
κe
∂t
∂t
v ∂t
∂z
∂z
(
●
) −G (T −T )
2
∂ u
f
2 ∂u
=
−
2Mc
τ ∂t
∂t2
●
e
r
Te : temp. élec
Ue : énergie
Se : entropie
ke : coeff. de diff.
z : profondeur
Diffusion
Phonon cohérent :
0
Couplage ph-ph
P : puissance pompe
G0 : coeff. coupl. e-ph
M : masse du Bi.
τ : tps. de vie du
phonon cohérent
Phonons incohérents :
∂Tr
4Mc 2 ∂ u
Cr
= G 0 (T e −T r ) +
∂t
v τ ∂t
2
( )
Couplage e-ph
Tr : temp. réseau
Cr : chaleur Spéc.
c : param. de maille.
v : volume de la maille
Propriétés électronique : calcul ab initio
●
Surface d’énergie
–
DFT LDA +spin orbit
en température
→ Ue(Te), Se(Te) ...
●
Position d’équilibre
et fréquence d’oscillation :
0,25
Accord qualitatif avec d’autres calculs :
Murray et al., Phys. Rev. B 72, 60301 (2005)
Zijlstra et al, Phys. Rev. B 74, 220301 (2006)
Propriétés électronique : calcul ab initio
●
Chaleur spécifique
●
Diffusion de la chaleur
–
–
●
κe ∝C e (~métal)
Evolution de la température à la
surface / temps :
Semi métal
→ Ce faible à T ambiante
➔
Temps de diffusion sur 50 nm
≈ largeur temporelle de la pompe
Propriété des phonons
●
Calculs LDA DFPT :
●
Couplages phonon-phonon
–
–
fonction Eliashberg généralisée
couplage G0 :
en accord avec : Diaz-Sanchez et al,
Phys. Rev. B 76, 104302 (2007)
➔
➔
effet de la température
sur les modes optiques
Chaleur spéc. Du réseau
➔
4 ordre de grandeurs !
B. Arnaud et al, Phys. Rev. Lett. 110, 016405 (2013)
Dynamique du phonon cohérent
Calcul éléments finis
●
–
–
param. ab initio
Modélisation des Raies X :
●
Oscillations de la
température :
D.M. Fritz et al., Science (2007)
–
Paramètres ajustés :
τ
Fluence
G0
Y. Giret, et al,
Phys. Rev. Lett.
106, 155503 (2011)
Conclusion
●
Modélisation paramétrées ab initio
–
●
●
seul paramètre ajusté τ phonon
Importance de la diffusion électronique
Oscillations de températures
Perspectives
●
●
●
●
propriétés optiques
relaxation électronique
bilans d’énergie sur du Bi massif
résurrection du phonon
Merci de votre attention !
Propriétés électronique : calcul ab initio
●
Calcul LDA + Spin Orbit
(Abinit)
Structure de bande du bismuth :
–
–
–
semi métallique
poches électrons / trous
devient métallique si u → 0,25
DOS (EF)
●
0,233
0,244
0,25
u
Propriété des phonons
●
Calculs LDA DFPT :
en accord avec : Diaz-Sanchez et al,
Phys. Rev. B 76, 104302 (2007)
●
Effet de la température
électronique :
➔
effet de la température
sur les modes optiques
Propriété des phonons
●
Chaleur spécifique :
●
Couplages phonon-phonon
–
–
fonction Eliashberg généralisée
couplage G0 :
➔
4 ordre de grandeurs !
B. Arnaud et al, Phys. Rev. Lett. 110, 016405 (2013)