Discipline : Génie Électrique Étude des charges, décharges et migrations de particules dans un flux gazeux. Application à la modélisation d'un procédé de précipitation électrostatique. Doctorant : Sylvain GAYCHET Directeur de thèse : M. Jean PAILLOL Laboratoire d’accueil : Laboratoire de Génie Électrique – Équipe DEM Résumé : Ce travail de thèse porte sur l'étude des décharges couronnes négatives dans l'air à pression atmosphérique intervenant dans un procédé d'électrofiltration développé par le CEA. L'objectif est de comprendre dans quelle mesure, et comment, les phénomènes extérieurs inhérents à l'électrofiltration, en particulier l'alimentation spécifique utilisée, la température et la présence des particules polluantes dans l'intervalle ou sous forme de dépôts sur les électrodes, modifient la décharge afin d'améliorer les procédés d'électrofiltration. Ce travail est basé sur une étude expérimentale fondamentale de la décharge négative ainsi que sur des simulations numériques de la décharge dans des conditions proches du fonctionnement de l'électrofiltre pilote du CEA. 1 Introduction : La filtration électrostatique offre de nombreux avantages du point de vue du traitement des déchets nucléaires. En effet, elle permet de filtrer des particules d’une taille inférieure au micron, en n'engendrant ni déchets secondaires (absence de média filtrant), ni pertes de charge dans le circuit de traitement. L'électrofiltre auquel nous nous intéressons utilise une cathode formée de plusieurs pointes réparties de façon hélicoïdale sur une tigesupport. Chacune de ces pointes est en regard de la paroi de la cheminée métallique (cylindrique). Des travaux antérieurs ont montré la pertinence d'une alimentation électrique continue superposée à des impulsions de tensions qui permettent d'augmenter la charge des poussières, sans passer à l'arc. En première approximation, on peut considérer que l'on est en présence d'une multitude de couples d'électrodes pointe-plan découplées. Pour simplifier nous avons réduit l'étude du procédé de filtration à une décharge couronne négative dans un système pointe-plan. L'objectif du travail de thèse est la compréhension des paramètres dynamiques de l'électrofiltration, en particulier l'alimentation pulsée, l'épaisseur du dépôt de poussières sur les électrodes et la température qui modifient de façon très importante le régime de décharge couronne. Le but est d'améliorer le rendement du procédé d'électrofiltration en tenant compte de la variation dynamique de ces paramètres externes. Le travail de thèse porte donc, d'une part, sur une étude fondamentale des processus d'initiation et de développement des décharges couronnes négatives dans l'air à la pression atmosphérique et d'autre part sur le rôle des paramètres externes dynamiques sur le rendement. Ce travail est basé sur des simulations numériques et des résultats expérimentaux fondamentaux. Une partie de l'étude expérimentale est dédiée aux phénomènes d'électrofiltration avec la conception d'une maquette permettant de simuler des écoulements similaires à ceux du pilote semi-industriel du CEA mais dont l'environnement est contrôlé (température, hygrométrie, vitesse et débit d'écoulement des effluents). Une étude expérimentale plus fondamentale basée sur la spectroscopie par corrélation croisée de la décharge couronne négative a été effectuée à l'I.N.P. (Greisfwald, Allemagne). En parallèle un code de calcul 2D à maillage structuré déformé a été développé pour prendre en compte une électrode émissive en forme de pointe. Les poussières sont intégrées au code de calcul permettant ainsi de modéliser les phénomènes de charges, et d'étudier leur influence sur l'initiation et la propagation de la décharge sur différentes échelles de temps. 2 Résultats expérimentaux : Une première série d'expériences a été effectuée afin de déterminer l'influence des poussières sur les tensions de transition des régimes de décharge négative, dans l'air ambiant avec un espace inter-électrodes d'un centimètre. De façon naturelle, lorsque la tension appliquée au système augmente continuement, trois régimes différents en courant se succèdent : impulsions de courant erratiques, impulsions de courant régulières superposées à un courant continu faible, et courant continu seul de forte valeur (quelques mA) (cf. Figure 1). 1 Eratics pulses 2 3 Periodic mode, DC current appears DC current No activit y Spa rk 8 kV 12 kV 15 kV Transition Voltages ~18 kV Figure 1 : Courants d'une décharge couronne négative L'injection de poussières dans l'intervalle abaisse de 100V les tensions de transition des régimes présentés sur la Figure 1. Le rôle des poussières est cependant plus important lorsqu'elles constituent un film régulier sur l'électrode émissive (cathode) : la tension d'amorçage se trouve réhaussée de quelques centaines de Volts tandis que la tension d'apparition du fond continu est abaissée d'au moins 2kV, et sur l'électrode collectrice (Anode) où semble apparaître une activité importante de décharge pouvant participer à la filtration. Ces premiers résultats expérimentaux ont donné lieu à la participation à un congrès (Colloquium on Plasma Processes, juin 2009, Marseille [1]). a. b. c. Figure 2 : Évolution temporelle du courant de décharge (a). Évolution spatio-temporelle du premier système négatif -FNS- (b) et du second système positif -SPS- (c). En parallèle, une première campagne de mesures vouée à l'étude fondamentale de la décharge couronne négative par Spectroscopie à Corrélation Croisée (Cross Correlation Spectroscopy CCS) a été effectuée en collaboration avec l'I.N.P. de Greifswald – Allemagne (séjour de 2 mois, du 15 avril au 15 juin 2009). Cette technique [2] permet de mesurer l'intensité lumineuse d'une décharge à partir d'une méthode de comptage de photons (single photon counting). L'évolution spatio-temporelle de l'émission du premier système négatif (λ=391,5nm ) et du second système positif (λ=337,1nm ) de l'azote d'une décharge couronne négative a ainsi pu être mesurée (Figure 2 (b) et (c)). Ces deux réactions, les plus lumineuses lors de la décharge, correspondent à 2 niveaux différents d'excitation, à fort et faible champ électrique. L'évolution spatio-temporelle des intensités lumineuses du premier système positif et du second système négatif peut être, en première approximation, interprétée comme l'évolution de la densité électronique et du champ électrique respectivement et permet ainsi une description qualitative du développement de la décharge au cours du temps. Ces premières mesures associées à la mesure du courant de décharge (Figure 2 (a)) permettent de valider les hypothèses émises sur les phases d'initiation et de propagation de la décharge couronne négative obtenues en simulation numérique : • • la décharge s'amorce dans l'espace inter-électrodes à proximité de la cathode, une onde d'ionisation se propage vers chacune des électrodes, le maximum d'ionisation se produisant à la cathode. Ce maximum coïncide avec le maximum du courant de décharge. 3 Simulation numérique : La modélisation des décharges repose sur la résolution des équations de continuité du plasma de décharge, couplées à la résolution de l’équation de Poisson : ∂N N = S , ∇ ∇ V =− q .N ∇ W r ∂t 0 t , E =−∇ V où N représente la densité de particules (électrons (N e), ions positifs (Np) ou ions négatifs (Nn)), W leurs vitesses de dérive respectives, V le potentiel électrique, E le champ électrique, Nt la densité nette de charge, q la charge électronique élémentaire, ε r la permittivité relative et ε0 la permittivité du vide. S, terme source de l’équation de continuité, correspond à la création et la disparition de particules chargées dans l'intervalle. Les coefficients de ce terme ainsi que les vitesses des particules dépendent de façon non linéaire du champ électrique E. La simulation numérique d'une décharge couronne nécessite un code de calcul 2D axisymétrique. De plus, la présence d'électrodes de géométries complexes impose un traitement particulier. Un code de calcul 2D axisymétrique a été développé utilisant un maillage structuré déformé [3] et permettant ainsi la prise en compte de système d'électrodes pointe-plan (cf. Figure 3). Les particules polluantes (ou poussières) ont été intégrées au code de calcul en considérant, d'une part, une densité de poussières dans l'espace inter-électrode afin de modéliser leurs phénomènes de charge et leur influence sur l'initiation et la propagation de la décharge. D'autre part, le dépôt formé par les poussières sur l'électrode collectrice (anode/plan) a été modélisé, en première approximation, par la présence d'un diélectrique parfait ou comprenant une cavité sur l'électrode considérée. L'exemple de simulation présenté est effectuée dans l'air à pression atmosphérique sur un espace inter-électrodes de 1 cm et une tension appliquée de 25kV. Les poussières, dont les caractéristiques (densité, diamètre moyen et constante diélectrique) sont spécifiques des poussières filtrées par l'électrofiltre du CEA, sont prises en compte par l'introduction d'une densité homogène dans l'intervalle inter-électrodes. A noter que sur la base de temps considérée, les poussières sont immobiles. Les figures 4 et 5 représentent, respectivement, l'évolution spatio-temporelle de la densité électronique et du champ électrique lors de la propagation d'une décharge négative, ou « streamer négatif » de la pointe/cathode vers le plan/anode et l'évolution de ces grandeurs après l'arrivée du streamer à l'anode (phase de post-décharge). Cette dernière phase est marquée par une diminution significative de la densité d'électrons dans l'intervalle, dont la vitesse de dérive est 100 fois supérieure à celle des ions. Figure 3 : Maillage structuré déformé, exemple de système d'électrodes pointe-plan Figure 4 : Contours de densité électronique [cm-3] et de champ électrique axial [V.cm-1] d'un streamer négatif après 1ns (à gauche) et 5ns , avant l'impact du streamer sur l'anode (à droite). Figure 5 : Contours de densité électronique [cm-3] et de champ électrique axial [V.cm-1] d'un streamer négatif durant la post-décharge après 10ns (à gauche) et 450ns (à droite). La charge des poussières lors de la propagation de la décharge et durant les 450ns suivantes, a été prise en compte par un modèle de charge FMD (Field Modified Diffusion) développé par P. A. Lawless [4] dans le cadre des aérosols. Ce modèle rend compte des charges transférées par les ions aux poussières (charge par diffusion) et celles créées par le champ électrique local (charge par effet de champ). La Figure 6 montre l'évolution de la charge d'une poussière lors de la propagation du streamer dans l'espace inter-électrodes (jusqu'à 5,2ns), puis lors de la post décharge (jusqu'à 450ns). Nous constatons une inflexion à 5,2ns sur la première courbe, lorsque le streamer arrive sur l'anode. La charge des poussières, dans sa première phase (charge par effet de champ), est fortement dépendante du champ électrique local et celui-ci augmente à cet endroit de 25% lors de l'impact. A partir de 150ns, la charge maximale ou charge de saturation est atteinte. Étant donné la faible densité de poussières (2.10 3part.cm-3), en regard de celles des autres espèces chargées, la présence des poussières dans l'espace inter-électrodes n'influe pas sur la phase de propagation de la décharge ou de post-décharge. Figure 6 : Charge d'une poussière sur l'axe de propagation de la décharge. 4 Conclusions : L'objectif du travail de thèse est la compréhension de l'influence des paramètres dynamiques de l'électrofiltration, en particulier l'alimentation pulsée et la présence des particules polluantes dans l'intervalle ou sous forme de dépôt sur les électrodes, sur le régime de décharge couronne afin d'améliorer le rendement du procédé d'électrofiltration. Le travail de thèse, basé sur des simulations numériques et des résultats expérimentaux, porte donc, d'une part, sur une étude fondamentale des processus d'initiation et de développement des décharges couronnes négatives dans l'air à la pression atmosphérique et, d'autre part, sur le rôle des paramètres externes dynamiques sur le rendement du procédé. Dans ce contexte, un code de calcul 2D axisymétrique à maillage structuré déformé a été développé de façon à prendre en compte la géométrie d'électrode pointe-plan permettant ainsi de simuler l'initiation et la propagation d'une décharge négative. Les mesures effectuées par CCS de l'évolution spatio-temporelle des intensités lumineuses du premier système positif et du second système négatif de N2 ont permis de valider les hypothèses émises sur les phases d'initiation et de propagation de la décharge couronne négative obtenues en simulation numérique. D'autre part, les particules polluantes ont été intégrées au code de calcul. La charge de ces poussières par les particules chargées du plasma a été modélisée par les lois de charge utilisées dans les aérosols. Les résultats de simulations, en accord avec les résultats expérimentaux, ont montré que la présence des poussières dans l'intervalle, aux densités considérées, ne semble pas influer sur la propagation de la décharge. Cependant, le rôle des couches de poussières formées sur les électrodes (pointe et plan) est à prendre en considération, en particulier les phénomènes induits par ces couches sur l'électrode collectrice (plan/anode). Références : [1] S. Gaychet and al., Proceedings of the 17th Colloquium on Plasma Processes (2009) p 241 [2] T. Hoder and al., J. Phys. D: Appl. Phys. 41 (2008) 035212 (9pp) [3] S. Gaychet and al., Hakone XI Proceedings (2008) pp 203-207 [4] Phil. A. Lawless, J. Aerosol Sci., Vol. 27, n°2 pp 191-215, 1996