L`OPTIQUE NON LINEAIRE ET LES VERRES

L’OPTIQUE NON LINEAIRE
ET LES VERRES
Thierry Cardinal
ICMCB, CNRS
www.icmcb.u-bordeaux1.fr
Plan
Introduction
Non linéarité optique
d’ordre trois
Non linéarité optique
d’ordre deux
Déjà
Lapremière
premièreexpérience
expériencedd’optique
’optiquenon
nonlinéaire
linéaire::
La
Lesiège
siègede
deSyracuse
Syracuse215
215av.
av.J.J.C.
C.
Le
Soldat romain menaçant
Archimède( Mosaïque de Pompéi)
En 215 av. J.-C., Archimède organise la
défense de Syracuse face à l'invasion des
Romains lors de la seconde guerre punique.
Durant trois ans, il fait construire des
machines de guerre. Catapultes et miroirs
ardents tiennent en échec l'armée
Ref. Plutarque , Tite-Live
romaine. Cependant, la ville est finalement
envahie et Archimède est tué lors des
combats.
Laser
Intensité (W/cm2)
1030
1025
1020
1015
Amplification
à dérive
de fréquence
1010
1960
(Compression)
1970
1980
1990
2000
2010
Laser Impulsionnel
Δυ Δt > 1/2
t
Largeur spectrale
υ
t
Largeur des impulsions
υ
Telecommunication
Fibre
Compensation
de dispersion
100 km
λ1
λ2
...
λn
WDM
Enjeux
Plus de fréquence
Diminuer le nombre d’amplificateur
Commutation optique
Amplificateur
Erbium
Optique non linéaire
r
E
Noyau
Nuage
électronique
r
r
r
p = −er
U( r )
U (r ) =
r
1 2
kr
2
v
r
p = αE
rr
rrr
v
r
p = αE + βEE + γEEE + ...
Optique non linéaire
P = ε0 ( χ(1)E(ω) +χ(2)E(ω)E(ω) + χ(3)E(ω)E(ω)E(ω) + …)
n0
n ≈ f(E)
n ≈ f(E2)
n = n0 + η Ε
n = n0 + n2 Ι
Absorption
α = α0 + β I + …
- Les propriétés optiques non linéaires des verres : le point de vue du chimiste, T. Cardinal, E. Fargin, J. J. Videau, G. Le Flem, Le Verre, 6, n°3, 2000, p2-8.
- Nonlinear Optics, Robert W. Boyd, Academic Press Inc, 1992.
Optique non linéaire
Génération
de troisième harmonique
Non linéarité optique d’ordre trois
Mélange de fréquence
Dégénéré
Effet non linéaire
Non linéarité optique d’ordre trois
Susceptibilité d’ordre trois
χ(3)
- Mélange à quatre ondes
χ(3)(−ω4,ω1,−ω2,ω3)
- Effet Kerr Optique
χ(3)(−ω,ω,−ω,ω)
Autofocalisation
Automodulation de phase
Propagation Soliton
Commutateur optique
- Génération de troisième harmonique
χ(3)(−3ω,−ω,ω,ω)
- Effet Raman Stimulé
χ(3)(−ωs,ωp,−ωs,ωp)
- Absorption deux photons
χ(3)(−ω,−ω,ω,ω)
Autofocalisation
Non linéarité optique d’ordre trois
n = n0 + n2 Ι
x
n
Problème : dans le cas de Laser intense
dans les télécommunications
Exemple du laser mégajoule
- Utilisation de silice pour les optiques
- Utilisation de verres Phosphate dopés Néodyme
pour les verres Laser
Automodulation de phase
E = E0 ei (ω0t − kx )
Non linéarité optique d’ordre trois
n = n0 + n2 Ι(t)
k=
ω0
n(t )
c
ω=
ω ∂n(t )
∂ϕ
=ω 0 + 0
∂t
c ∂t
Δυ Δt > 1/2
Limitation par transformé de Fourier
1,0
Amplitude
Permet d’élargir la bande spectrale
de Laser
0,8
0,6
Utilisation de fibre
0,4
0,2
0,0
-120 -100 -80
-60
-40
-20
0
20
Fréquence
40
60
80
100 120
Accordabilité de laser
plus grande
Propagation Soliton
Non linéarité optique d’ordre trois
Première observation
par John Scott Russel
en 1850
Onde solitaire
Soliton spatial ou temporel
Compenser la dispersion
Ou la diffraction
x
n
Propagation Soliton
Non linéarité optique d’ordre trois
v (λ ) =
c
n (λ )
Bleu se propage
à une vitesse différente
du rouge
t
Compensation de la dispersion chromatique
par l’effet Kerr optique
Pour une puissance donnée
Pour une non linéarité donnée
n = n0 + n 2 I
t
Effet Kerr
Non linéarité optique d’ordre trois
Commutation
n = n0 + n2 Ι
0
1
2π
ϕ=
(n0 + n2 I )d
λ
Effet Kerr
Non linéarité optique d’ordre trois
n = n0 + n 2 I
Susceptibilité d’ordre trois
χ(3)(−ω,ω,−ω,ω)
n2/n2 SiO2
Sulfure,
Sélénure
100
Mesuré à 1500 nm et à 800 nm
Chalcogénure
Tellurite
10
Oxyde
d0 ions (Ti4+, Nb5+, W6+) dans matrice silicate, borate, phosphate
1
Fluorure
Silicates, borates, phosphates
Fluorure
0,1
De l’optique aux matériaux
Non linéarité optique d’ordre trois
Optique linéaire
2
n
0
Polarisabilité
−1
4π
= f∑ α
Ni i
i
Equation de Clausius Mossoti
Hyperpolarisabilité
Optique non linéaire
4
π
f
=
∑N γ
n
2n
2
0
i
i
i
Matériau avec “i” composants de polarisabilité αi et d’hyperpolarisabilité γi
f est le facteur de Lorentz = (n20+2)/3
Cristaux ioniques
Non linéarité optique d’ordre trois
Indices non linéaires
de quelques cristaux ioniques
Matériaux
CaF2
SrF2
BaF2
NaF
NaCl
NaBr
KF
KCl
KBr
n2
(10-13 esu)
0.43
0.50
0.67
0.34
1.59
3.26
0.75
1.30
2.93
Adair R., Chase L., Payne S. A., Phys. Rev. B, 39, n°5 (1989), pp3337-3350
Verres borophosphates
Non linéarité optique d’ordre trois
Measuré à 800 nm
14
χ(3)
12
/
χ(3
Borophosphate (niobium)
SiO2
Borophosphate (titanium)
10
Silicate (titanium)
8
Silicate (niobium)
6
Valeur théorique **
4
2
0
0
2
4
6
8
10
12
14
16
concentration Ti ou Nb (103 mol/cm3)
** M. E. Lines, Phys. Rev. B, 41, 6, (1990), p3383
M. E. Lines, Phys. Rev. B, 43, 14, (1991), p11978
18
20
Verres borophosphates
Faible concentration en titane
Non linéarité optique d’ordre trois
Forte concentration en titane
Phosphate et
Borophosphate
Silicate
Verres borophosphates
Non linéarité optique d’ordre trois
Faible concentration en niobium
Forte concentration en niobium
Nb
Distribution des distances Nb-O
1ère sphère
de coordination
(EXAFS)
*
8
6
4
Série1
2
2.
02
2.
08
2.
14
2.
20
2.
26
96
1.
90
1.
84
1.
1.
1.
78
0
72
nombre de distance
Histogramme des distances Nb-O
dans H- Nb2O5
(Å)
distance Nb-O(0,1nm)
(Å)
* B. M. Gatehouse , D Wadsley, Acta Cryst., 17, 1545(1964)
Verres tellurites
Non linéarité optique d’ordre trois
Measuré à 1.5 µm
160
χ(3) (10-23 SI)
140
70TeO2-30Tl2O
120
90TeO2-10Nb2O5
90TeO2-10WO3
100
90TeO2-10Al2O3
80
90TeO2-10Ga2O3
90TeO2-10Sb2O4 SF59
60
1
2
3
4
5
ns2de Tl>>d0>>d10, ns2np6
S. Santran, Thèse Université de Bordeaux 1 Décembre 2000
6
7
Verres tellurites
Non linéarité optique d’ordre trois
TeO
TeO22++15%Al
15%Al22OO33
TeO
TeO22
TeO4 unit
TeO3+1 unit
TeO3
unit
Contribution of theoretical chemistry to the investigation of optical nonlinearities in glasses,
E. Fargin, A. Berthereau, T. Cardinal, J. J. Videau, A. Villesuzanne, G. Le Flem, Ann. Chim. Sci. Mat. 23 (1998) 27-32
Verres tellurites
Non linéarité optique d’ordre trois
Calcul ab initio
TeO4
5p
5s
TeO3
Eg
2p
α (TeO4) > α (TeO3)
Verres chalcogénures
Non linéarité optique d’ordre trois
Absorption coefficient (cm-1)
S
As/(S+Se)
S/Se = 1
As40S 60
20
18
16
14
12
10
8
6
4
2
0
As40S30Se30
As32S34Se34
As24S38Se38
λ (nm)
650
700
750
800
850
As24S38Se38
As40S50Se50
As40Se60
As
S
S
Se
As
S S
S
Se
Absorption Coefficient (1/cm)
As
300
200
As 40S60
As 40S30 Se 30
100
0
As 40Se 60
500
600
700
800
Wavelength ( nm)
Nonlinear optical properties of chacogenide glasses in the system As-S-Se, T. Cardinal, K. A. Richardson, H. Shim, George I. Stegeman,
A. Schulte, R. Beathy, K. Le Foulgoc, C. Meneghini, J. F. Viens, A. Villeneuve, J of Non-Cryst Solids, 256-257, (1999), 353
900
1000
Verres chalcogénures
Non linéarité optique d’ordre trois
Measuré à 1.6 µm
χ(3) (SI)
2.5E-19
As
500 fois χ(3) de la silice
2.0E-19
S S
1.5E-19
As
Se
Se
S Se
As40Se60
As24S38 Se 38
1.0E-19
As
5.0E-20
As40S30 Se30
As40S60
0.0E+00
3
3.5
4
Masse volumique
S S
4.5
(g/cm-3)
5
λ = 1.6 µm; τ = 100 fs; Ep = 4.10-6 J; fp = 80 MHz;
As
Se
S Se
Troisième harmonique
Non linéarité optique d’ordre trois
30 µm
50 µm
Microscopie optique
COMPUTER
AMPLIFIER
λ = 0.5 µm
FILTER
CONDENSER
z
y
x
Cartographie troisième harmonique
Autour d’une particule d’argent de 30 µm
Objective
λ = 1.5 µm
Optical scanning
Microscopie troisième harmonique
LASER OPO
Inscription Laser
Non linéarité optique d’ordre trois
Absorption
-1
Coefficient d’absorption (cm )
α = α0 + β I + …
5
4
3
Longueur d’onde
d’irradiation
2
1
0
550
650
750
850
950
Longueur d’onde (nm)
Waveguide writing in chalcogenide glasses by a train of femtosecond laser pulses, O. M. Efimov, L. B. Glebov, K. A. Richardson, E. Van Stryland,
T. Cardinal, S. H. Park, M. Couzi, J. L. Brunéel, Optical Materials, 17, (2001), p379
Verres chalcogénures
Non linéarité optique d’ordre trois
I
I
II
Microscopie Optique
As2S3
II
a
b
c
a) lateral view, diameter ~ 32 µm;
b) lateral view, diameter ~ 9 µm;
c) front view, diameter ~ 32 µm
Absorption coefficient (cm-1)
Glass
Bulk
Absorption
300
Dans le guide
Hors du guide
250
200
Photodarkening
150
variation de l’indice
de réfraction
100
Δ n = 10-3 - 10-4
50
0
520
540
560
580
Wavelength (nm)
600
620
Verres chalcogénures
Non linéarité optique d’ordre trois
Intensité (U. A.)
As-S Vibrations
15
10
15
10
5
5
0
Raman Intensity
(centered at 345 cm-1)
0
150
200
250
300
350
400
450
500
550
-1
Wavenumber (cm )
As-As Vibrations
Intensité (U. A.)
(centered at 235 cm-1)
15
10
15
5
10
5
0
0
As-S
breakage
As-SBonds
Bonds
breakage
Rupture
de liaisons
As-S
to
toform
form
pour
former
et
As-As
etS-S
S-Sbonds
bonds
desAs-As
liaisons
As-As
et S-S
Gain Raman
Non linéarité optique d’ordre trois
O
E
Perte
Fibre standard
1260
1360
1400
Absorption OH
réduite
S
C
L
En cours
Largement
exploité
En cours
1460
1525
EDFA
1565
U
1625
SiO2 Raman Amp.
Fenêtre pour amplificateur (Telecommunications)
1675
_ (nm)
Gain Raman
Non linéarité optique d’ordre trois
ν
ω
-Effet Raman Stimulé
magnitude
χ(3)(−ωs,ωp,−ωs,ωp)
frequency
Gain Raman
Non linéarité optique d’ordre trois
NaPO3 vitreux
P-O-P
λExcitation =1.0615 µm
Stokes and anti -Stokes
emission
Line
Wavelength( ??m)
aSt 8
0.5343
aSt 7
0.5697
aSt 6
0.6041
aSt 5
0.6569
aSt 4
0.7114
aSt 3
0.7757
aSt 2
0.8527
aSt 1
0.9470
1.06615
? ? (pump)
St1
1.2148
aSt2
0.4734
aSt1
0.5010
0.53207
? ? (pump)
St1
0.5672
St2
0.6074
St3
0.6536
R.. Burkhalter et al. Adv. Mater., 2001,13, n° 11, 814
SRS line attribution
8 ? SRS
7 ? SRS
6
? SRS
+
+ 5 ? SRS
+ 4 ? SRS
+ 3 ? SRS
+ 2 ? SRS
+ 1 ? SRS
? f1
? f1 - ? SRS
? f2 + 2 ? SRS
? f2 + ? SRS
? f2
? f2 - ? SRS
? f2 - 2 ? SRS
? f2 - 3 ? SRS
? f1
? f1
? f1
? f1
? f1
? f1
? f1
? f1
+
+
Gain Raman
Non linéarité optique d’ordre trois
♦Intensité du faisceau de pompe
♦Section efficace de diffusion Raman
importante
♦Gain identique dans tout le domaine
d’amplification « flattening management »
Gain Raman
Non linéarité optique d’ordre trois
10% TiO2 - 10% Nb2O5
22.5% TiO
2 - 22.5% Nb
2O5
25% TiO2 - 25% Nb2O5
27.5% TiO
2 - 27.5% Nb
2O5
Raman Intensity (counts/sec)
6000
5000
4000
3000
2000
SiO2
1000
0
200
400
600
800
1000 1200 1400 1600
-1
Wavenumber (cm
)
Normalized Raman Intensity (a.u)
Gain Raman
Non linéarité optique d’ordre trois
0,57 NaPO
- 0,03 Na2B407 - 0,4 Nb2O5
3
Na20
K20
Na20 CaO
1,0
0,8
Nb-O courte
0,6
0,4
0,2
Nb
Nb-O-Nb
Nb-O-Nb
0,0
200
400
600
800
1000
-1)
Wavenumber (cm
1200
Gain Raman
Non linéarité optique d’ordre trois
1.0
100
90
80
sam 5
at υ = 665cm-1
25
60
20
50
sam 1
40
30
20
15
10
sam 3 sam 2
5
10
0
35
30
70
8
10
12
14
16
18
Number Density of Te
Atoms
3) Raman gain
Differential Raman cross-section
and
N
(x1027 mol/m
-1
coefficient at 665 cm , relative to SiO 2
sam 1
0.5
0
0.0
1.0
Relative Raman Intensity
Raman Cross-Section
Estimated Raman gain coeff sam 4
Experimental Raman gain coeff
Relative Raman Gain Coefficient
Relative Differential Raman Cross-Section
Verres tellurites ( C. Rivero CREOL + ICMCB)
sam 2
0.5
0.0
2
sam 3
1
0
4
sam 4
2
0
6
4
2
0
200
sam 5
400
600
800
1000
-1)
Wavenumber (cm
Gain Raman x 30
SiO2
Tellurite glasses with peak absolute Raman gain coefficients up to 30 times that of fused silica, R. Stegeman, L. Jankovic, Kim H., C. Rivero,
G. Stegeman, K. Richardson, P. Delfyett, Y. Guo, A. Schulte, T. Cardinal., Optics letters,2003, jul 1, 28 (13), pp1126-1128
1200
1400
Second harmonique
Non linéarité optique d’ordre deux
r
r
r
( 2)
P( 2ω) = ε0χ eff E( ω) E( ω)
χ( 2 ) = 0
Verre (isotropie)
Génération de second harmonique pour une excitation à 1,06 µm
Dans un fibre dopée germanium*
ω
Fibre optique
ω
2ω
modification Photo-induite
ω
SHG
ω
2ω
* Y. Sasaki, W. Ohmari, Appl. Phys. Lett., 39, (1981), 466.
R.H. Stolen, H.W.K. Tom, Opt. Lett., 12, (1987), 585.
Historique du poling thermique
Non linéarité optique d’ordre deux
Experience de Myers, Muherjee et Brueck
Application d’une tension élevée à 300°C
Sur un polymère déposé sur de la silice
Poling thermique
Poling optique
Poling thermique assisté par irradiation
Convertir signal électrique
en signal optique
χ(2) (ω,0) E(ω) Edc(0)
Poling
Non linéarité optique d’ordre deux
3.5kV
300°C
anode
cathode
Temperature (°C)
300
30
90
100
t (mn)
High voltage
Second harmonique
(2) =
χ
NβµE l
5kT
Reorientation
300°C
Non linéarité optique d’ordre deux
+
χ( 3) ( ω, ω,0) E dc
β : hyperpolarisabilité
N : concentration de molécules
µ : moment dipolaire permanent
Edc : champ électrique induit par poling
El : Champ électrique local
3.5kV
Migration
During the poling
anode
anode
cations
migration
cathode
cathode
Après poling
avant
reorientation
après
reorientation
--------------------------------------------------------------------------------+++++++++++++++++++++++++++++
accumulation cations
* R. A. Myers, N. Mukherjee, S. R. J. Brueck, Optics letters, 16, 22, (1991), p1732-1734
Zone de
Depletion
(5 - 15 µm)
Migration des ions
Non linéarité optique d’ordre deux
+
Zone de
déplétion
Na+
Na+
- Zone de déplétion entre 5 µm et 10 µm
- Valeur du χ(2) de l’ordre de
Poling
Non linéarité optique d’ordre deux
XPS
Distribution de Charge
cathode
anode
Rupture d’oxygène pontant
0
5-15 µm
2-5mm
1 nm
IR
O
O
O
O P
O
O
P
O
P
[PO3]
O
O
O
[P-O-P]
[PO2]
Orientation d’unité PO3
Perpendiculairement à la surface
Performance
Non linéarité optique d’ordre deux
d33 (pm/V)
100
10
1
0,1
LiNbO3
30
Verre
Oxyde de niobium
tellurite
1
SiO2
0,3
Conclusion
Remerciements
E.
E.Fargin,
Fargin,G.
G.Le
LeFlem,
Flem,R.
R.Olazcuaga,
Olazcuaga,C.
C.Duchesne,
Duchesne,A.
A.Berthereau,
Berthereau,V.
V.
Nazabal,
Nazabal,B.
B.Ferreira,
Ferreira,M.
M.Dusauze,
Dusauze,A.
A.Malhako
Malhako
ICMCB,
ICMCB,Université
UniversitéBordeaux
BordeauxI,
I,France
France
L.
L.Sarger,
Sarger,L.
L.Canioni,
Canioni,B.
B.Bousquet,
Bousquet,E.
E.Freisz,
Freisz,S.
S.Santran,
Santran,A.
A.Le
LeCalvez
Calvez
CPMOH,
CPMOH,Université
UniversitéBordeaux
BordeauxI,
I,France
France
V.
V.Rodriguez,
Rodriguez,M.
M.Couzi,
Couzi,L.
L.Ducasse,
Ducasse,T.
T.Buffeteaux,
Buffeteaux,J.
J.L.
L.Brunéel,
Brunéel,
F.
F.Adamietz
Adamietz
LPCM,
LPCM,Université
UniversitéBordeaux
BordeauxI,
I,France
France
P.
P.Thomas,
Thomas,J.
J.C.
C.Champarnaud
Champarnaud
SPCTS,
SPCTS,Université
UniversitéLimoges,
Limoges,France
France
P.
P.Armand,
Armand,E.
E.Philippot
Philippot
LPMC,
LPMC,Université
UniversitéMontpellier,
Montpellier,France
France
K.
K.Richardson,
Richardson,G.
G.I.
I.Stegeman,
Stegeman,L.
L.Glebov,
Glebov,O.
O.Efimov,
Efimov,C.
C.Rivero
Rivero
CREOL,
CREOL,University
Universityof
ofCentral
CentralFlorida,
Florida,Florida,
Florida,USA
USA
S.
S.H.
H.Park
Park
Optics
OpticsLaboratory,
Laboratory,Yonsei
YonseiUniversity,
University,Corée
Coréedu
duSud
Sud