Symposium Broyer - VIGUE

A quoi mène le pompage optique
des molécules?
Jacques Vigué
Laboratoire Collisions Agrégats Réactivité, IRSAMC
Université de Toulouse UPS et CNRS UMR 5589
Pompage optique de l’iode moléculaire
au laboratoire de Spectroscopie Hertzienne
de l’ENS (1970-1978)
Deux résultats obtenus par l’équipe de
Michel Broyer à Lyon
Les expériences d’interférométrie atomique
de mon équipe à Toulouse
Pompage optique de l’iode moléculaire au laboratoire de
Spectroscopie Hertzienne de l’ENS (1970-1978)
Alfred Kastler
Jean Brossel
Le montage expérimental
Le montage expérimental
la fluorescence de la vapeur d’iode excitée par laser
Les résultats: effet « Hanle » = dépolarisation de la fluorescence par un champ magnétique
 mesure du produit gJ τ du facteur de Landé gJ de l’état excité par sa durée de vie τ
excitation laser à 501.7 nm
 état B v = 62 J = 27
excitation laser à 514.5 nm
 états B v= 43, J=12 et 16
Résultats très préliminaires...
rapide variation du magnétisme et/ou de la durée de vie avec les niveaux de l’état B
Notre premier congrès, EGAS (European Group of Atomic Spectroscopy)
à Amsterdam en Juillet 1972, nous présentons nos résultats concernant
l’effet « Hanle » de plusieurs niveaux de l’état B de la molécule d’iode
« une molécule diatomique, c’est un atome avec un noyau de trop »
W. Hanle (président de séance)
La publication de l’effet Hanle date de 1923 (Naturwiss. Vol 11 p 691)
Son commentaire : « My effect in your experiments is very nice! »
Copenhague 1973
Jean-Claude Gay
Gilbert Grynberg
Bernard Cagnac
Marc Chenevier
Jean-Claude Lehmann
Michel Broyer
Gérard Meunier
Lucile Julien
Deux personnes qui nous ont beaucoup aidés durant nos thèses
F.W. (Bill) Dalby, University of British
Columbia (Canada). Il a passé deux
années sabbatiques au laboratoire de
Spectro Hertzienne de l’ENS en 71-72
et en 77-78. Il a fait divers séjours à
Lyon et à Toulouse.
Jean-Pierre Descoubes, professeur
(Université Paris 6). Il nous a très
fortement aidé, en particulier pour
les calculs de couplages de
moments cinétiques.
Le pompage optique de l’état B de l’iode moléculaire forme le sujet
de nos thèses de 3ème cycle soutenues en 1973 et en 1974
de nos thèses d’Etat soutenues en 1977 et en 1978.
et d’environ 25 d’articles publiés entre 1971 et 1981.
Expériences très variées:
effet Hanle,
résonances en lumière modulée  mesures des facteurs de Landé des sous-niveaux
hyperfins
utilisation des lasers accordables  étude d’environ 300 niveaux de l’état B
laser en impulsions nanoseconde  mesures de durée de vie
laser continu monofréquence  mesures des variations du rendement quantique
de fluorescence par application d’un champ magnétique ou en fonction du
sous-niveau hyperfin sur un jet moléculaire pour éliminer l’effet Doppler.
Les interprétations de nos expériences et de celles d’autres équipes ont nécessité
de gros calculs de couplages de moments cinétiques L, S, R, J, I1 et I2, I, F.
Calcul relativiste de I2
C. Teichteil et M. Pélissier
Chem. Phys. 180, 1 (1994)
Violations de l’approximation
de Born-Oppenheimer
L’effet Zeeman
H = - gJ µNH JZ -gI(1- σE) µNH IZ
le facteur de Landé de rotation gJ varie
très vite avec le niveau de vibration
le facteur de Landé nucléaire gI = 1.12
est corrigé par l’effet du déplacement chimique
gI(1- σE) ≈ 20 pour le niveau v = 70
Tous ces résultats s’expliquent très bien par
un calcul de perturbation où l’état B 0+u est couplé par
le Hamiltonien de Coriolis, le Hamiltonien hyperfin et
le Hamiltonien Zeeman aux états électroniques
(un état 0+u et deux états 1u) partageant la même
limite de dissociation.
Ce calcul décrit aussi le Hamiltonien hyperfin:
les termes d’interaction spin-spin proviennent
des couplages de l’état B 0+u vers ces mêmes états
(un état 0+u et deux états 1u ) mais aussi vers
des états de symétrie 0-g et 1g :
mise en évidence de la brisure de symétrie u-g
Comparaison théorie-expérience
la constante C (kHz) du terme hyperfin
d’interaction spin-rotation CI.J
le déplacement chimique - gI σE
du facteur de Landé nucléaire
le facteur de Landé de rotation gJ
Tracés logarithmiques; en abscisses,
la distance en cm-1 du niveau à la limite de
dissociation de l’état B.
La théorie ne comporte aucun paramètre
ajustable.
Durée de vie de l’état B0+u : prédissociation et émission radiative
Prédissociation naturelle due au couplage de Coriolis vers l’état 1Πu B’’ 1u
Prédissociation en présence d’un champ magnétique due au couplage Zeeman vers
l’état 3Π B’ 0−u (Van Vleck 1932)
La prédissociation naturelle est due au couplage de Coriolis et au couplage hyperfin.
Les 3 couplages (Coriolis; hyperfin et Zeeman) interfèrent, ce qui prouve que le même état
électronique 1Πu est responsable des 3 effets de prédissociation.
A cause des effets d’interférences, le champ magnétique allonge ou raccourcit la durée de vie
des sous-niveaux en fonction du sens de rotation de la molécule.
La durée de vie radiative croît rapidement près de la limite de dissociation.
Deux résultats obtenus par l’équipe de Michel
Broyer à Lyon
Les états de Rydberg de Na2
Les supercouches dans les agrégats de Gallium
Les états de Rydberg de Na2
Le spectre complexe se simplifie dans certaines zones... pourquoi?
Stroboscopie du mouvement du « noyau » Na2+ par l’électron
Le spectre se simplifie chaque fois que la période du
mouvement de l’électron est un multiple de la
demi-période du mouvement du noyau Na2+
Spectre
théorique
(calcul MQDT:
Multichannel
Quantum Defect
Theory
Spectre
expérimental
Les supercouches dans les agrégats de Gallium
En 1972, Balian et Bloch montrent que la densité d’états quantiques dans un objet sphérique
présente des oscillations dont les périodes sont reliées aux trajectoires classiques fermées.
Les battements entre les oscillations de périodes voisines sont appelées « supercouches ».
Ces effets sont mis en évidence sur les agrégats d’alcalins (sodium, lithium) en particulier
par l’équipe de C. Bréchignac à Orsay jusque vers N = 2500 électrons de valence.
Pour étudier un système avec N plus élevé, il faut utiliser un atome trivalent
 l’aluminium mais les agrégats sont solides et les effets observés sont liés
à la croissance avec des facettes
 le gallium permet d’observer des agrégats sphériques avec N =15 000 électrons
Spectre théorique
Spectres expérimentaux
Ne1/3
La spectroscopie laser renseigne sur les propriétés
d’un petit système quantique contenant 15 000 électrons!
Les expériences d’interférométrie atomique
de mon équipe à Toulouse
Les ondes de matière
De Broglie (1924): les particules matérielles sont
décrites par une onde de longueur d’onde
λdB = h / (m v)
m masse et v vitesse de la particule
Louis de Broglie
atome de lithium à v = 1000 m/s  λdB = 60 picomètres
 pas de bons miroirs ou de séparatrices pour ces ondes atomiques
Les atomes interagissent fortement avec les champs électromagnétiques.
Diffraction de l’atome de sodium par
un nanoréseau de période a =100 nm
2 µm
v = 1000 m/s  λdB = 17 pm
angle entre faisceaux diffractés:
θ = λdB/ a = 170 μrad
nano-réseau
θ
θ
θ
θ
détecteur
θ
θ
(expériences de l’équipe de D. Pritchard au MIT)
Diffraction d’atomes par une onde stationnaire laser dans
le régime de Bragg
onde atomique incidente
impulsion p
kL
θ
-kL
p + 2ћkL
ћkL
ћkL
p
L’atome absorbe un photon allant dans un
sens et en réémet un autre en sens opposé par
émission stimulée.
Cas du lithium à v = 1000 m/s:
λdB = 54 pm; λL = 671 nm, θ = 2λdB/ λL = 160 μrad
e
ω0 ωL
f
Probabilité de diffraction
Notre interféromètre atomique de Mach-Zehnder
sortie 2
x
Jet de
lithium
sortie 1
 détecteur
600 mm
600 mm
Angle de diffraction =160 μrad,
distance entre ondes stationnaires = 600 mm
distance maximale
entre les chemins
= 100 micromètres.
Chaque atome passe à la fois par le chemin bleu et
le chemin vert pour aller de la source au détecteur.
Balayage des franges
x
faisceau diffracté
au 1er ordre
λ
ϕ = 2 kL(x1 + x3- 2x2)
Une phase indépendante de la longueur d’onde des atomes
Signaux de notre interféromètre atomique
détecteur à fil chaud  ionisation des atomes  multiplicateur
d’électrons  chaque atome détecté donne une impulsion
électrique  compteur d’impulsions
Ce signal permet de
mesurer la phase des
franges à ± 15 milliradians
en 1 seconde.
Application à la mesure de la polarisabilité électrique
Un champ électrique E polarise un atome
 dipôle d = 4πε0α E
 énergie de polarisabilité U = - 2πε0α E2
 énergie potentielle pour l’atome.
L’atome est accéléré quand il rentre dans le champ électrique et
freiné quand il en sort
 modification de la longueur d’onde λdB = h / (m v)
 production d’un déphasage ϕpol
ϕpol varie comme 1/v où v est la vitesse de l’atome
caractéristique des déphasages dynamiques.
Mesure de la polarisabilité électrique α du lithium
on applique un champ électrique sur un seul des bras de l’interféromètre
atomique  déphasage du signal de franges égal à ϕpol
Jet de
lithium
V=0
détecteur
V=V0
V=0
V=0
V=0
50 mm
Champ électrique produit par le
condensateur
Les deux bras de l’interféromètre
séparés d’environ 100 micromètres
« Septum » : feuille mince (quelques
micromètres d’épaisseur) tendue et placée
entre les deux bras de l’interféromètre
Mesure de la polarisabilité électrique α du lithium
Déphasage ϕpol induit par le champ électrique
Extrême sensibilité de cette mesure
Déphasage minimum détectable ϕmin ≈ 10 milliradians ≈ 2π/600
 Décalage des fronts d’onde correspondant λdB/600 ≈ 10-13 mètre!
 Différence relative de vitesse ∆v/v ≈ 2 10-12
Notre mesure
α = 164.2 1.1 u.a.
Valeur théorique α = 164.112 5 0.000 5 u.a.
Mesures de phases géométriques
La phase d’Aharonov-Bohm (1959)
I
Le champ magnétique B est nul sur les trajets ACF et ABF suivis par l’électron.
la force de Lorentz est donc nulle mais les ondes passant par B et par C sont
déphasées
Cette phase est une phase géométrique :
- détectable seulement par interférométrie,
- indépendante du module de la vitesse v de l’électron
- change de signe avec le sens de propagation.
Généralisations de la phase géométrique d’Aharonov-Bohm
Aharonov-Bohm(1959)
Aharonov-Casher (1984)
E
µ
µ
µ
e
e
µ
e
e
E
µ
E↔B
e↔g
charge électrique
et magnétique
e
µ
Dualité de Maxwell
µ↔d
He-McKellar-Wilkens 1993
phase duale d’Aharonov-Bohm
B
d
d
d
d
g
d
g
B
g
g
g
d
dipôles magnétique
et électrique
Première détection de la phase He-McKellar-Wilkens
B
d
d
g
B
g
g
d
B
g
d
E
Bras de l’interféromètre
I
d
E
Bras de l’interféromètre
48 mm
E (V/m ) = 900 V
B (T) = 5.6 ×10-4 I
ϕHMW (rad) = 1.28 × 10-6 VI
Vmax = 800 V et Imax= 40 A ϕHMW ≈ = 41 mrad
soit 6 millièmes de frange d’interférences!
Dérive de phase ≈100 mrad en 10 minutes, pas exactement linéaire en temps
Mesures simultanées des différentes configurations de champ au cours d’un
balayage de franges de durée voisine de 20 secondes
10
5
10
(0,0)
5
10
(V,0)
atom counts
5
10
(V,I)
5
10
(0,I)
5
10
5
(-V,I)
10
5
0
-6
(-V,0)
-4
-2
0
2
4
Optical Michelson's phase (rad)
6
Incertitude sur
environ 30 mrad après un balayage
moyenne sur 100 balayages
ϕHMW (V,I) en fonction du produit VI
Vitesse moyenne
du jet de lithium
vm= 1062±20 m/s
(gaz porteur argon)
pente mesurée ϕHMW(V,I) /VI = -(1.315±0.071) × 10-6 rad/VA
pente attendue ϕHMW (V,I) /VI = -(1.28±0.03) × 10-6 rad/VA
Caractère géométrique de la phase He-McKellar-Wilkens
3 mesures pour vm= 744 m/s, vm= 1062 m/s et vm= 1520 m/s
variations attendues si
ϕHMW ∝ 1/vα
α = 0 : phase géométrique
α = 1 : phase dynamique
α = 2 : phase inertielle
Conclusion : la mécanique quantique permet d’aller
d’un point à un autre par 2 chemins différents.
Charles Addams, 1940, 1968, The New Yorker Magazine. Inc.
cité par A.G. Klein dans Physica 137B (1986) p230-234
Conclusion : la mécanique quantique permet d’aller
d’un point à un autre par 2 chemins différents.
Cette possibilité est à la base des mesures par interférométrie
des ondes de matière.
L’interférométrie atomique permet de faire des mesures
extrêmement sensibles
tests de physique fondamentale,
applications pratiques (mesure de l’accélération de la
pesanteur g, navigation inertielle et gyros).
Notre équipe
Gérard Trénec
Jonathan
Gillot
Alexandre
Gauguet
Steven Lepoutre
Post-doc à Palaiseau
Gilles
Dolfo
Matthias Büchner
Boris
Decamps
A quoi mène le pompage optique des molécules?
Message de Bill Dalby
Dear Michel,
... I have such wonderful memories of working with you
in your lab in Lyon on interesting problems. Perhaps my
most vivid memory is of the quality and enthusiasm
and atmosphere of your lab -- it's unforgettable. ....
With love.
Bill