Etude ab initio des propriétés optiques des matériaux

UNIVERSITE MOHAMMED V
FACULTE DES SCIENCES
Rabat
N° d’ordre : 2788
THESE DE DOCTORAT
Présentée par
Halima ZAARI
Discipline:Physique informatique.
Spécialité: Matière condensée et modélisation des systèmes
Etude ab initio des propriétés optiques des
matériaux :
Cas de ZnTe, CdFe2O4 et MgB2
Soutenue le 22-07-2015
Devant le jury :
Président :
Abdelilah BENYOUSSEF
PES, Faculté des Sciences, Rabat
Examinateurs :
Abdelmajid AINANE
PES, Faculté des Sciences, Meknès
Lahoucine BAHMAD
PES, Faculté des Sciences, Rabat
Mohammed BENAISSA
PES, Faculté des Sciences, Rabat
Youssef EL AMRAOUI
PES, Faculté des Sciences, Rabat
Abdallah EL KENZ
PES, Faculté des Sciences, Rabat
Hamid EZ-ZAHRAOUY
PES, Faculté des Sciences, Rabat
Mohammed LOULIDI
PES, Faculté des Sciences, Rabat
Faculté des sciences, 4 Avenue Ibn Battouta B.P. 1014 RP, Rabat-Maroc
Tel [phone]/38, Fax: [phone], http:/www.fsr.ac.ma

Remerciement
Cette thèse a été réalisée au sein du Laboratoire du Magnétisme et Physique des Hautes
Energies (LMPHE), de la Faculté des Sciences de l’Université Mohammed V-Rabat sous la
direction de Monsieur le professeur Abdelilah Benyoussef.
Je tiens à remercier Monsieur Abdelilah Benyoussef , Professeur d’enseignement supérieur de
la Faculté des Sciences Rabat, mon directeur de thèse et président du jury de cette thèse qui
fut pour moi un directeur attentif , généreux et disponible malgré ses nombreuses charges. Il
avait des solutions à tous les problèmes rencontrés, une vision claire sur ma recherche et
n’hésitait pas à présenter ses conseils et ses orientations qui témoignent de sa compétence et
de sa rigueur scientifiques. Il est pour moi un privilège d'être son étudiante.
Je tiens à exprimer mes sincères remerciements au Professeur Abdallah El Kenz, Professeur
d’enseignement supérieur de la Faculté des Sciences Rabat, pour avoir accepté de participer à
ce jury en tant que rapporteur et examinateur.
Je tiens à exprimer mes sincères remerciements au professeur Mohammed Louilidi,
Professeur d’enseignement supérieur de la Faculté des Sciences Rabat, d’avoir accepté de
participer à ce jury en tant qu’examinateur.
Je tiens à exprimer mes sincères remerciements au Professeur Mohammed Benaissa,
Professeur d’enseignement supérieur de la Faculté des Sciences Rabat, d’avoir accepté de
participer à ce jury en tant qu’examinateur, aussi bien je le remercie pour nos discussions sur
les propriétés optiques soit de point de vue théorique ou expérimentale.
Je tiens à exprimer mes sincères remerciements à Youssef El Amraoui, Professeur
d’enseignement supérieur de la Faculté des Sciences Rabat, d’avoir accepté de participer à ce
jury en tant qu’examinateur.
Je tiens à exprimer mes sincères remerciements à Hamid. Ez-Zahraouy, Professeur
d’enseignement supérieur de la Faculté des Sciences Rabat, d’avoir accepté de participer à ce
jury en tant qu’examinateur.
Je tiens à exprimer mes sincères remerciements à Lahoucine BAHMAD, Professeur
d’enseignement supérieur de la Faculté des Sciences Rabat, d’avoir accepté de participer à ce
jury en tant qu’examinateur.
Je tiens à exprimer mes sincères remerciements au Professeur Abdelmajid AINANE,
Professeur d’enseignement supérieur de la Faculté des Sciences Meknès, pour avoir accepté
de participer à ce jury en tant que rapporteur et examinateur.
Un remerciement particulier à deux amies très chères à moi, Errafig aicha et Nihal Ferhane
pour leurs soutien et disposition.

Je remercie l’ensemble des doctorants du laboratoire ‘LMPHE ‘ ceux qui sont déjà partis ;
S.Naji et B.Khalil, et ceux qui sont encore là Lakouari Noureddine, Abdel-Ghafor, Chaimae,
Bhihi, Maryem El-khatabi, Abbassi, Marwan,Mourad, Khalid, Rachid, Souad et Siham …
Un grand merci à l’équipe du code Wien2k prof. P. Blaha, prof. K. Schwartz and WIEN2K
group, ils étaient tout le temps disponibles pour répondre à nos questions au forum sur le
code, les méthodes de calculs. En particulier Prof A.Gavin , R.Oleg
Je remercie aussi les membres du forum “PWSCF” et “Yambo “ d’avoir accepté ma
participation à la formation qui a eu lieu à Lausanne, merci pour les moment que j’ai passé là-
bas, avec un équipe trop serviable et gentil.
Je voulais remercier tous les amis qui m’ont soutenue depuis ma Première année à la faculté
des sciences, mes anciens professeurs du lycée Abou bakr Essaddek, spécialement Madame
Elmounadi Kalthoum, mes anciens professeurs de l’école normale supérieur Takkadoum.
Je remercie mes collègues du lycée Ennassim-Temara El-Bousaidi, Kenza, Fatima, Saadia,
Adnani…
Enfin j’ai une pensée particulière pour mes parents et toute la famille qui m’ont toujours
encouragée et soutenue, et qui m’ont appris la valeur du travail et du savoir, ce dont je leur en
suis chaleureusement reconnaissant.
Halima ZAARI

Résumé
Lors des dernières décennies, l'accroissement de la puissance informatique disponible ainsi
que le développement d'algorithmes de plus en plus performants ont contribué à l'évolution
des techniques de modélisation des matériaux à l'échelle atomique. Il est actuellement
possible de caractériser fidèlement les propriétés de nombreux matériaux en appliquant des
méthodes basées sur les lois fondamentales de la mécanique quantique. Même si l'étude
pratique des systèmes complexes nécessite quelques approximations, les résultats ne
dépendent d'aucun paramètre empirique ajustable. C'est la raison pour laquelle ces techniques
sont communément appelées calculs ab-initio. Depuis 1990, ces méthodes ont été largement
appliquées à l'étude des matériaux et ont contribué à améliorer notre compréhension de
l'origine microscopique de leurs propriétés.
Le présent travail peut être vu comme un premier pas dans l'étude ab-initio des propriétés
optiques et magnéto-optiques des matériaux semi-conducteurs et l’étude de la dynamique du
réseau des structure cubiques et hexagonales, qui ont suscité un intérêt croissant au sein de la
communauté scientifique vu qu'ils sont potentiellement intéressants pour de nombreuses
applications. Nous avons choisi certains types de matériaux, à savoir : ZnTe, CdFe2O4, MgB2
et BaF2, vu leurs applications énormes en optoélectronique, photovoltaïque ou détecteurs de
rayonnement.
Les calculs réalisés tout au long de ce travail s'inscrivent dans le cadre de la théorie de la
fonctionnelle de la densité (DFT) que nous décrirons dans un premier temps, et puis on
présentera les équations de base pour la description des propriétés optiques et magnéto-
optiques.
Nous verrons que les calculs relatifs à l’optique peuvent se faire à différents niveaux
d'approximation et que les fonctionnelles élémentaires de la DFT ne traitent pas toujours
correctement les matériaux caractérisés par un certain ordre magnétique, aussi bien pour des
structure en mode de vibration. On propose des méthodes correctives pour surmonter le
problème lié au premier cas, et on introduit la théorie de perturbation TDDFT pour le 2eme
cas.
Ainsi cette thèse donnera une vision générale sur l’application des méthodes ab initio et puis
une constatation générale sur la validité des approches utilisées.
Mots clé: étude ab initio, propriétés optiques, propriétés magnéto-optiques, phonon, dynamique du
réseau, supraconducteur

Abstract
In recent decades, the increasing of the availability of computing power has contributed to the
development of modeling techniques of materials at the atomic scale. Since 1990, the ab initio
methods have been widely applied to the study of materials and contributed to improving our
understanding of the microscopic origin of their properties.
This work can be seen as a first step in the study ab initio optical and magneto-optical
properties of semiconductor materials and dynamics study of the cubic and hexagonal
structure and have attracted growing interest in the scientific community as they are
potentially interesting for many applications.
The calculations carried out throughout this work within the framework of the density
functional theory (DFT) are to be described at first, and then we will present the basic
equations for describing the optical and magneto optical properties.
We are going to see that the calculations for optics can be done at different levels of
approximation and basic functional DFT do not always properly handle materials
characterized by a magnetic order, both for vibration mode structure. Firstly, we are going to
propose corrective methods to overcome this problem, and secondly we will introduce
TDDFT perturbation theory. Examples of materials are the subject of detailed studies to
illustrate each case separately.
Key-word: ab initio study, optical, magneto-optical properties, phonon dynamics of the
network, superconducting