Spectroscopie de fluorescence induite par diodes laser : Application

Plasmas Froids : Systèmes d’analyse, Modélisation et Rayonnement, Publications MRCT du CNRS, p. 67 (2009)
Spectroscopie de fluorescence induite par diodes laser :
Application au diagnostic des plasmas.
S. Mazouffre
Institut de Combustion Aérothermique Réactivité et Environnement – CNRS
1c Avenue de la recherche scientifique, 45071 Orléans
1 Introduction
La spectroscopie de fluorescence induite par laser (LIF pour Laser-Induced Fluorescence) offre un large
domaine d'applications [1, 2, 3]. En chimie et chimie des plasmas, elle est utilisée pour identifier des
composés et mesurer des concentrations absolues d'atomes et de molécules dans un état électronique,
ou rovibrationnel donné. Elle permet de déterminer localement la température et la vitesse d'un
ensemble de particules, ou, d’une manière plus générale, la fonction de distribution en vitesse qui
fournit des renseignements sur l'état thermodynamique du système exploré. Cette technique offre
également la possibilité d’étudier des processus collisionnels tels que les réactions chimiques, les
transferts d’énergie par impact électronique ou la photodissociation, de mesurer le temps de vie radiatif
d'un état quantique et de déterminer l’amplitude d’un champ électrique (effet Stark) et d’un champ
magnétique (effet Zeeman). Enfin, elle permet d'obtenir des informations sur la structure interne d'un
atome ou d'une molécule en particulier le diagramme d'énergie ou la courbe de potentiel.
Dans le domaine des plasmas froids, la spectroscopie de LIF est principalement employée pour
mesurer la concentration d’atomes et de molécules, la température de translation, de rotation et de
vibration de différentes espèces ainsi que la vitesse, ou plus généralement la fonction de distribution en
vitesse. Dans cet article, nous allons nous focaliser sur la détection d’espèces et sur la mesure de
paramètres et de grandeurs physiques à l’aide de sources laser à semi-conducteurs, ou diodes laser.
Les avantages offerts par ces sources de rayonnement cohérent continu comme leur faible
encombrement, leur accordabilité, leur pureté spectrale…, les rendent en effet attractives et
performantes pour le diagnostic d’un milieu plasma par spectroscopie.
2 Spectroscopie de fluorescence induite par laser
2.1 Principe physique de base
Le schéma de principe de la spectroscopie de fluorescence induite par laser est illustré sur la Figure 1.
Le transfert de population d'un niveau │i⟩ vers un niveau │j⟩ réalisé par pompage optique est observé
en mesurant le flux de photons de fluorescence produit lors de la désexcitation du niveau │j⟩ vers un
niveau │k⟩. La population du niveau │i⟩ est transférée vers │j⟩ lorsque l’énergie des photons de
pompage correspond à la différence d’énergie entre les niveaux │i⟩ et │j⟩ : on parle d’excitation de la
transition atomique ou moléculaire│i⟩ → │j⟩. L’intensité de la radiation de fluorescence émise au cours
de la désexcitation du niveau │j⟩ permet d’obtenir des informations sur la population de l’état initial │i⟩.
Le niveau │j⟩ se désexcite radiativement mais aussi sous l’impact des collisions avec les particules
environnantes que sont les atomes, les molécules et les électrons. On parle du phénomène de
quenching. Ce processus de désexcitation non radiative doit être pris en compte en particulier lorsque
l’on s’intéresse à la densité de particules dans l’état │i⟩.
Lorsque la longueur d'onde des photons de fluorescence correspond à la longueur d'onde du faisceau
laser de pompage, on qualifie la spectroscopie de fluorescence induite par laser de résonnante. C’est
1
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Figure 1 : Schéma de principe de la spectroscopie de LIF. I correspond à l’intensité du faisceau laser
et σ est la section efficace d’absorption. A représente la probabilité de transition spontanée. Le terme
Q représente le « quenching », c'est-à-dire le phénomène de désexcitation non radiative par collisions.
un cas particulier qui nécessite des précautions particulières du point de vue expérimental car les
photons du faisceau laser et les photons de fluorescence ont la même longueur d’onde.
Un traitement rigoureux du processus de fluorescence induite par laser nécessite de se placer dans le
cadre de la mécanique quantique ou d’utiliser le formalisme des équations différentielles de Bloch [4].
Néanmoins, dans le cas limite de faible énergie laser, une approche classique ou semi-classique basée
sur des équations de bilan est possible et donne un résultat identique à celui obtenu par l’approche
quantique [5, 6].
La mesure du flux de photons de fluorescence permet de déterminer la densité de particules Ni dans
l'état │i⟩ ainsi que la fonction de distribution en énergie associée à cet état. Dans le cas où Ni >> Nj, on
montre que le nombre total de photons de fluorescence nfluo est proportionnel à l’intégrale dans l’espace
des fréquences et dans le temps du produit de convolution entre le profil spectral de la transition
optique │i⟩ → │j⟩ et le profil spectral du laser :
nfluo = K N i
A jk
Aj + Q j
σ ij
∫∫
ν t
Pabs ⊗ PL
IL (t ) dν dt ,
hν
(1)
où K est une constante de proportionnalité liée au système optique de détection, A est le coefficient
d’Einstein d’émission spontanée, Q est la fréquence de quenching, σ est la section efficace
d’absorption, Pabs est le profil spectral de la transition, PL est le profil spectral du faisceau laser, h est la
constante de Planck, ν est la fréquence et IL est l’intensité laser.
L’équation (1) montre que le signal de fluorescence dépend :
de la durée de vie du niveau │j⟩ : τ j = (A j + Q j ) −1 avec A j =
∑A
jk
,
k
Le terme de quenching Q peut s’écrire sous la forme Q =
∑n
c
× k c , où l’indice c fait
c
référence à un corps qui entre en collision avec la particule sondée, n est la densité et
k est le taux de relaxation par collision entre l’espèce c et l’espèce étudiée.
de la section efficace d’absorption,
de la population Ni de l’état sondé,
du profil d’absorption et du profil laser,
de l’intensité laser.
2
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a)
Fluorescence (u.a.)
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
834.718
834.720
834.722
834.724
834.726
Longueur d'onde (nm)
b)
Fluorescence (u.a.)
1.0
0.8
0.6
0.4
0.2
0.0
-1
0
1
2
3
4
5
6
Vitesse axiale (km/s)
Figure 2 : a) Spectre de fluorescence de la transition à 834,7233 nm de l’ion Xe II obtenu dans une
décharge RF inductive à basse pression (2×10-3 mbar). La transition résulte de la superposition de 19
composantes isotopiques et hyperfines. Le niveau sondé 5d 2F7/2 est un niveau métastable. b) Spectre
de LIF résonnante de la transition à 811,531 nm de l’atome Ar obtenu dans un écoulement raréfié de
plasma. Dans les conditions de l’expérience, le profil de fluorescence correspond à la FDV des
atomes d’argon métastables.
En régime d'absorption linéaire [2, 5], le signal de fluorescence varie linéairement avec l'intensité du
faisceau laser. Toutes les informations relatives au niveau │j⟩ sont en réalité contenues dans le profil
d’absorption Pabs : structure de la transition optique et fonction de distribution en vitesse des particules
dans le niveau │j⟩ à partir de laquelle on peut obtenir la température et la vitesse, comme on le verra
par la suite. La grandeur Pabs contient aussi des renseignements sur les propriétés des champs
électrique et magnétique locaux, sur la fréquence des collisions et sur la transparence du milieu
(absorption des photons).
Deux exemples de spectres de LIF sont présentés dans la Figure 2 avec le diagramme d’énergie
correspondant. Dans le cas de l’ion Xe II, la transition mesurée résulte de la superposition de 19
composantes isotopiques et hyperfines car l’atome de xénon possède 9 isotopes stables et
abondants [7]. La détection du niveau métastable 3P2 (1s5 en notation de Paschen) de l’atome Ar est
réalisée à l’aide d’un schéma de LIF résonnante [8,9]. Dans les conditions de l’expérience (faible
pression, absence de champ électrique et magnétique) le spectre mesuré correspond à la Fonction de
Distribution en Vitesse (FDV) des atomes métastables d’argon dans le volume sondé.
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2.2 Méthode et grandeurs accessibles
Contrairement à de nombreux outils de diagnostics d’un milieu plasma comme une sonde de Langmuir
ou de Faraday, un analyseur d’énergie à champ retardateur ou bien un spectromètre de masse, la
spectroscopie de LIF est une technique faiblement intrusive qui perturbe relativement peu le milieu à
étudier. Un apport local d’énergie à l’aide d’un laser engendre certes une modification de l’équilibre
thermodynamique local. Mais si la fluence laser est faible, la perturbation introduite sur les grandeurs
mesurables est négligeable. Cependant, même à faible puissance laser il est possible de modifier la
répartition de la population dans les différents niveaux atomiques et/ou moléculaires. A très forte
fluence, on arrive à produire localement un plasma ce qui perturbe grandement la fonction de
distribution en énergie des électrons et par suite l’ensemble des propriétés du milieu ainsi que la
chimie ; on peut également dissocier des molécules.
En plus de son aspect faiblement intrusif, la spectroscopie de LIF offre d’autres avantages :
elle permet la sélection
d’une espèce,
d’un niveau,
elle offre une excellente résolution spectrale grâce à l’emploi de source laser,
il est possible d’atteindre une bonne résolution spatiale et temporelle,
elle offre une sensibilité élevée : la limite de détection en densité est voisine de 1014 m-3.
En contre partie, il existe plusieurs inconvénients qu’il est important de détailler :
la mesure de la densité est en fait relative car la constante K de l’Equation (1) est souvent
mal connue. Il est donc nécessaire de réaliser des expériences de calibration du signal de LIF
afin d’obtenir une valeur absolue de la densité d’espèce dans l’état │i⟩. Plusieurs méthodes de
calibration sont possibles :
- on peut tout d’abord déterminer un à un les paramètres qui contribuent à la valeur de
K (voir chapitre 4). Cette méthode est cependant délicate et peu précise.
- on peut réaliser des mesures par absorption laser qui donne la valeur de la densité
intégrée sur la ligne de visée. Si le milieu est homogène, on peut relier la densité
mesurée au signal de fluorescence. Si le milieu n’est pas homogène, il devient
nécessaire de mesurer le profil spatial de la densité par LIF : l’intégrale de la
distribution est égale à la densité obtenue par absorption.
- on peut déterminer le paramètre K par diffusion Rayleigh à la longueur d’onde de la
fluorescence [10]. L’expérience de diffusion doit être conduite avec la branche de
détection du banc LIF à l’aide d’un gaz à pression constante et dont la section efficace
de diffusion à λfluo est connue.
- dans certains cas, il est possible d’obtenir la densité de l’espèce par titration chimique
ce qui permet de relier l’aire du profil de fluorescence à la densité [11]. La titration
chimique peut parfois être avantageusement remplacée par l’emploi d’un gaz de
référence dont le diagramme d’excitation-fluorescence est proche de celui du gaz
sondé [10,12,13].
le processus de LIF est un processus incohérent dont le rapport S/B est relativement faible,
il n’existe pas de source laser « prête à l’emploi » dans les domaines UV, VUV, XUV ce qui
rend parfois compliqué et coûteux l’accès à un état fondamental qui est pourtant l’état le plus
peuplé, et donc le plus actif, dans un plasma froid. On peut cependant générer des sources
cohérentes de photons avec λ < 250 nm à l’aide de techniques d’optique non-linéaire [14,15].
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plusieurs effets parasites compliquent l’interprétation de la mesure :
- absorption du faisceau laser dans le plasma,
- absorption des photons de fluorescence au cours de leur trajet vers le détecteur ; cela
correspond au cas d’un milieu optiquement épais,
- désexcitation non radiative par collisions ; il est important de connaître ou de mesurer
les taux de quenching si l’on s’intéresse à la mesure de la densité,
- ionisation du gaz et/ou dissociation de molécules : ces effets sont principalement
observés à forte fluence laser et/ou lors de l’utilisation de photons UV et VUV,
- diffusion du faisceau laser par des composants du montage expérimental : cette
source de bruit est problématique dans le cas de la LIF résonnante,
- saturation de la transition optique [2] ; si la transition optique est saturée, la densité
n’est plus proportionnelle à la puissance laser et le profil de fluorescence est
artificiellement modifié : on parle d’élargissement « de puissance » [2,4].
afin de pouvoir balayer la longueur d’onde autour de la résonance (voir Figure 2), il faut
disposer d’une source laser accordable. Il existe trois types de laser accordables en fréquence :
- les lasers à colorant [16],
- les sources de lumière cohérentes et monochromatiques à solide de type Oscillateur
Paramétrique Optique (OPO) [16],
- les diodes laser à semi-conducteurs [16].
Pour conclure cette partie sur la spectroscopie de LIF, il est intéressant de lister l’ensemble des
grandeurs locales accessibles :
la FDV d’atomes, de molécules et d’ions atomiques et moléculaires,
associée à un état quantique (niveau d’énergie) spécifique
la densité d’une espèce,
la vitesse moyenne et la dispersion en vitesse,
la température,
le champs électrique (décalage Stark),
le champ magnétique (séparation Zeeman),
la durée de vie radiative d’un état,
le taux de quenching.
Il est possible de remonter à la densité électronique à partir de l’élargissement Stark d’une raie de
fluorescence induit par les micro-champs électriques associés aux électrons libres. Toutefois l’effet n’est
observable que pour une densité électronique relativement élevée de l’ordre de ne > 1020 m-3 [17,18]
3 Les diodes laser
3.1 Propriétés
Une diode laser est un composant optoélectronique à base de matériaux semi-conducteurs [16]. Elle
émet de la lumière monochromatique cohérente destinée soit à transporter un signal contenant des
informations (domaine des télécommunications) soit à apporter de l'énergie à un milieu (pompage de
certains lasers, spectroscopie).
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Figure 3 : Diode laser sous forme de module intégré. On obtient ainsi un faisceau laser collimaté de
faible puissance et à large bande spectrale.
Les avantages d’une diode laser sont nombreux : compacité, facilité de modulation à des fréquences
élevées, faibles tensions d’utilisation et faible puissance consommée grâce à des rendements de l'ordre
de 30 %.
Comme tout laser, une diode laser fonctionne à l'aide :
- d'un milieu amplificateur : ici une jonction de type pn avec effet de guide d’onde ;
l’amplification se fait par émission stimulée,
- d'une structure résonnante : cavité de Fabry-Pérot,
- d'un processus de pompage optique : stimulé dans ce cas par un courant électrique.
Une diode laser se présente sous la forme d’un module intégré (voir Figure 3) qui comprend plusieurs
éléments :
- une puce sc (typiquement 2×5×500 µm3),
- une cavité optique,
- une photodiode qui permet de mesurer la puissance délivrée,
- un radiateur,
- une lentille de collimation du faisceau.
On obtient ainsi un faisceau laser collimaté à large bande spectrale qui va être le cœur d’une source
laser accordable en fréquence.
3.2 Diode à cavité étendue
Pour mener à bien des expériences de spectroscopie de LIF, il est nécessaire de posséder une source
laser accordable en longueur d’onde. Une manière de réaliser à la fois un affinement spectral et de
pouvoir sélectionner finement la longueur d'onde est de placer une diode laser (module de la Figure 3)
dans une cavité étendue.
Pour une diode laser à cavité étendue, la sélection de la longueur d’onde peut se faire à l’aide d’un
réseau, d’un prisme ou d’un filtre biréfringent.
Dans le cas d’une diode laser à réseau, on distingue :
les diodes à réseau de Bragg intégré (DFB) : elles offrent une plage d’accordabilité sans saut
de mode de plusieurs nm,
les diodes à réseau externe :
- montage Littrow : ordre 1 renvoyé dans la cavité → gain en puissance et en stabilité,
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Figure 4 : Schéma de principe d’une diode laser à cavité étendue en montage Littrow.
- montage Littman : utilisation d’un miroir : le faisceau correspond alors à l’ordre 0 → la
plage d’accordabilité totale (région sur laquelle de la lumière cohérente est générée) est
plus grande.
Pour les deux constructions, la plage d’accordabilité sans saut de mode est de l’ordre
de 10 GHz.
Quant au balayage de la longueur d’onde, il est réalisé soit en faisant varier le courant qui traverse le sc
ou la température du sc, soit en modifiant la longueur de la cavité optique en déplaçant de manière
précise un des miroirs à l’aide d’une cale piézo-électrique commandée en tension. Afin d’augmenter la
plage de balayage sans saut de mode on asservit la variation en tension à la variation en courant.
Un schéma de principe d’une diode laser à cavité étendue en montage Littrow est présenté sur la
Figure 4. Le système complet est en fait constitué d’une diode à cavité étendue, d’un élément Pelletier
qui permet de stabiliser la température de la cavité optique, d’un miroir d’ajustement qui garantie
l’orientation du faisceau laser lors d’un balayage de la longueur d’onde et d’un isolateur de Faraday qui
empêche tout faisceau retro-diffusé de pénétrer dans la cavité afin d’éviter la dégradation du sc.
Les caractéristiques standard d’une diode à cavité étendue sont les suivantes :
l’émission est continue,
le faisceau est monomode (à fort courant des modes transverses peuvent apparaître),
accordabilité en fréquence :
plage complète ≈ quelques nm
sans saut de mode ≈ 20 pm à 800 nm
la puissance laser est faible ≈ 10-20 mW ; il est cependant possible d’obtenir plus de
puissance (500-1000 mW) à l’aide d’un amplificateur à semi-conducteur en cône (laser MOPA).
Un faisceau primaire est produit dans une cavité (oscillateur) puis amplifié en traversant un sc
(amplificateur) de même type que celui utilisé pour créer la lumière cohérente. Les propriétés
du faisceau sont définies par l’oscillateur,
la pureté spectrale est très grande : typiquement δν = 1 MHz (2 fm à 800 nm), ce qui autorise
à négliger le profil laser PL dans l’équation (1),
le faisceau est de forme elliptique ; il est cependant possible de rendre le faisceau circulaire
en utilisant une paire de prismes anamorphoseurs,
actuellement le domaine spectral couvert par les diodes laser s’étend de 650 nm à 3 µm. Il
est possible de descendre en dessous de 650 nm par génération d’harmoniques à l’aide de
cristaux à propriétés optiques non-linéaires.
7
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a)
b)
Figure 5 : Montage expérimental de spectroscopie de LIF. a) Banc utilisé pour mesurer la FDV
d’atomes dans une détente plasma. b) Banc employé pour mesurer la FDV d’atomes et d’ions dans le
plasma d’un propulseur à effet Hall. Notation : M : miroir, S : séparatrice, C, coupleur / collimateur,
PD : photodiode, FO : fibre optique, TPM : tube photomultiplicateur.
4 Approche expérimentale : banc optique et branche de détection
Le flux total de photons de fluorescence enregistré par un détecteur lorsqu'un laser balaie la transition
optique est proportionnel à la densité initiale d'atomes dans l'état pompé ainsi qu’à un ensemble de
facteurs liés au montage :
Ω
det
nfluo
= K ' N i A jk τ j σ ij V
Tη ,
(2)
4π
8
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Figure 6 : Synopsis d’une chaîne de comptage de photons avec discriminateur et compteur.
où V est le volume de détection (typiquement V ~ 1 mm3), Ω est l'angle solide défini par la branche de
collection, T est la transmission de l'ensemble des constituants du système optique de détection
(lentille, fenêtre, filtre, monochromateur, fibre optique, diaphragme) et η est le rendement quantique du
détecteur. Le facteur K’ représente la double intégrale de l’Equation (1).
Avant de détailler divers exemples de résultats de mesures obtenues par spectroscopie de LIF, il est
important de décrire un montage optique expérimental utilisant une diode laser et d’expliquer le rôle de
chaque composant. Deux bancs optiques de LIF sont présentés sur la Figure 5. Le premier montage a
été construit pour mesurer la FDV d’atomes dans des écoulements supersoniques de plasma à basse
pression [8,9]. Le deuxième banc, qui comporte une diode laser amplifiée de type MOPA, permet
d’enregistrer la FDV d’ions et d’atomes dans la plume plasma d’un propulseur à effet Hall [19,20].
Les constituants les plus importants d’un banc de spectroscopie de LIF sont les suivants :
une diode laser accordable et un isolateur de Faraday,
un système de calibration de la longueur d’onde du faisceau laser ; il existe différents types
de systèmes :
- une cellule d’absorption contenant un gaz dont le spectre est connu (I2, NO2…),
- une cellule à plasma dans laquelle est produite l’espèce étudiée : on obtient ainsi une
référence pour la longueur d’onde centrale de la transition pour l’espèce au repos,
- un lambdamètre de haute précision calibré et stabilisé,
un interféromètre de Fabry-Pérot qui permet de contrôler les variations de la longueur d’onde,
la linéarité du balayage, l’apparition de sauts de mode ainsi que la qualité du mode principal,
le faisceau laser peut-être transporté vers le réacteur à plasma à l’aide de miroirs ou bien au
moyen d’une fibre optique de préférence monomode afin de garantir une bonne distribution
spatiale de l’énergie dans le milieu à sonder,
la branche de collecte du signal de fluorescence comprend :
- des optiques qui définissent le volume étudié,
- un filtre interférentiel (∆λ ≈ 10 nm) ou un monochromateur (∆λ < 1 nm) afin d’isoler la
raie de fluorescence d’une grande partie de la lumière parasite générée par le plasma
et augmenter ainsi le rapport signal sur bruit Signal-sur-Bruit (S/B),
- un détecteur de photons (photodiode, tube photomultiplicateur, caméra CCD) qui va
convertir le signal lumineux en un signal électrique.
Il est souvent intéressant de pouvoir déplacer soit la branche de collection soit le système
étudié afin de réaliser des mesures résolues dans l’espace,
l’architecture du système de détection du signal dépend du flux de photons de fluorescence.
Si celui-ci est du même ordre de grandeur que le flux de photons produit naturellement par le
plasma autour de λfluo alors le détecteur peut-être directement relié à un oscilloscope ou bien à
un convertisseur analogique-numérique après éventuellement avoir été amplifié. Dans le cas
contraire, plusieurs techniques permettent d'améliorer considérablement le rapport S/B :
9
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Tableau 1 : Longueurs d’onde d’excitation et de fluorescence pour des atomes et des ions
communément rencontrés en physique des plasmas froids.
Atome / Ion
Ar
Kr
Xe
He
H
O
Ar+
Xe+
Kr+
Niveau inférieur
3P (1s )
2
5
3P (1s )
0
3
3P
1
3P
2
1s5
1s2
21S
23S
2s 2S1/2
3s 5So2
3d 2G9/2
5d 2F7/2
4d 4F7/2
λexc (nm)
772,376
772,420
829,811
810,437
823,163
834,682
501,568
1083,034
656,272
777,194
611,492
834,723
820,273
λfluo (nm)
772,376
772,420
829,811
810,437
823,163
473,415
501,568
1083,034
656,272
777,194
460,957
541,915
461,917
- détection synchrone : l’intensité du faisceau laser est modulé à fmod (hacheur
mécanique, modulateur acousto-optique) et un détecteur synchrone recherche le signal
de fluorescence autour de fmod réduisant ainsi fortement l’intervalle spectral sur lequel
est détecté le bruit [21]. Pour obtenir un signal correct, la durée pendant laquelle le
signal est mesuré doit être au moins 5 fois supérieure au temps d’intégration réglé sur
le détecteur synchrone,
- comptage d’impulsions :
• les impulsions produites par le détecteur, ou le courant qui en résulte,
peuvent être « comptées » au moyen d’un circuit intégrateur de type
« Boxcar » sur une période de temps T sélectionnée : le signal de
l’intégrateur est en fait proportionnel à la moyenne sur T du signal d’entrée.
Un bon rapport S/B s’obtient en effectuant des mesures sur un grand
nombre de cycles Laser-On (fluorescence + bruits) – Laser-Off (bruits),
• dans le cas où le flux de photons est extrêmement faible, il est possible de
compter les photons un à un à l'aide d'un discriminateur (réglage du niveau
de bruit) et d'un compteur d'impulsions (voir Figure 6). En comptant les
photons en présence puis en l'absence du faisceau laser on peut atteindre
un très bon S/B [22]. Ce type de comptage permet aussi de distinguer le
moment d’arrivée des photons dans le temps avec une excellente précision
(jusqu’à 5 ns).
• ces deux méthodes permettent de reconstituer fidèlement l’évolution
temporelle d’un signal sur des durées courtes avec un bon rapport S/B
contrairement à la détection synchrone.
Dans le Tableau 1 sont données pour information les longueurs d’onde d’excitation et de fluorescence
pour des atomes et des ions communément rencontrés en physique des plasmas et pouvant être
détectés dans un niveau excité à l’aide d’une diode laser. D’autres transitions, en particulier pour des
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Figure 7 : Décalage Doppler d’une raie d’émission monochromatique et d’une raie d’absorption.
atomes métalliques et des molécules présentes dans les plasmas de traitement de surface peuvent être
trouvées dans la référence [23].
5 Mesure de la température et de la vitesse
5.1 Décalage Doppler
Dans un milieu dilué, la forme du profil spectral associé à une transition radiative est souvent gouvernée
par l'effet Doppler qui provient de la vitesse d'agitation thermique de l'espèce qui émet ou absorbe des
radiations.
On considère un atome animé d'une vitesse v par rapport à un référentiel immobile lié à un observateur.
La fréquence centrale d'une raie d'émission notée ν0 dans le système de coordonnées de l'atome se
retrouve décalée par effet Doppler à
k⋅v
,
(3)
ν e= ν 0 +
2π
si l'observateur regarde en direction de l'atome (voir Figure 7). La fréquence d’émission νe augmente si
l'atome se déplace vers l'observateur (k— v > 0 : décalage vers le bleu) et diminue si l'atome s'éloigne
(k— v < 0 : décalage vers rouge).
De la même manière, la fréquence d'absorption d'un atome en interaction avec une onde
électromagnétique plane de vecteur d’onde k subit un décalage Doppler. La fréquence ν de l'onde dans
un référentiel au repos se retrouve modifiée dans le référentiel de l'atome en mouvement (Figure 7) :
ν '=ν −
k⋅v
.
2π
(4)
L’atome peut absorber l’onde si ν ' correspond à la fréquence propre ν0 de la transition. La fréquence
d’absorption devient :
k⋅v
.
(5)
νa =ν 0 +
2π
Si l’atome se déplace dans la direction x et que k = {0, 0, kx), alors :
ν a = ν 0 +ν
vx
v
soit ∆ν = ν −ν 0 = ν x .
c
c
(6)
11
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Figure 8 : Décalage et largeur Doppler d’un profil Gaussien.
La quantité ∆ν correspond au décalage Doppler :
- si ∆ν > 0 : k et v vont dans le même sens et νa augmente (décalage vers le bleu),
- si ∆ν > 0 : k et v sont de sens opposé et νa diminue (décalage vers le rouge).
A l'équilibre thermique, la fonction de distribution en énergie cinétique des atomes d'un milieu gazeux
suit une distribution Maxwellienne. La vitesse thermique la plus probable est donnée par :
v th =
2kBT
,
m
(7)
où kB est la constante de Boltzmann, m la masse de l’atome et T est la température en K. D'après
l'équation (6), à chaque groupe de vitesse dvx correspond un intervalle de fréquence dν tel que :
dv x ≈
c
ν0
dν .
(8)
Pour une transition entre les niveaux │i⟩ et │j⟩ dont l'énergie au repos est E0 = hν0, la dispersion en
vitesse des atomes participant au processus d'absorption ou d'émission se traduit par une répartition en
fréquence de l'intensité. On peut ainsi démontrer que, par effet Doppler, une distribution Maxwellienne
en énergie conduit à un profil spectral d'absorption ou d'émission de forme Gaussienne. Ce profil
spectral correspond à la Fonction de Distribution en Vitesse (FDV) de la particule sondée.
La vitesse moyenne est alors donnée par le décalage du centre de la raie (Figure 8).
La température T est obtenue à partir de la largeur à mi-hauteur ∆νD du profil Gaussien :
∆ν D =
ν0
c
4Ln2 v th =
ν0
c
8Ln2
kBT
.
m
(9)
Si le milieu n’est pas à l’équilibre thermodynamique, la FDV n’est plus Gaussienne mais peut avoir une
forme quelconque. On peut cependant toujours obtenir la vitesse moyenne à partir du moment d’ordre 1
de la distribution et une « température équivalente » à partir du moment d’ordre 2 en utilisant la relation
mσ 2 = k BT , où σ est la déviation standard.
12
Plasmas Froids : Systèmes d’analyse, Modélisation et Rayonnement, Publications MRCT du CNRS, p. 67 (2009)
1.0
z=4 mm
0.5
0.0
1.0
z=26 mm
0.5
Fluorescence (a.u.)
0.0
1.0
z=46 mm
0.5
0.0
1.0
z=59 mm
0.5
0.0
1.0
z=100 mm
0.5
0.0
1.0
z=174 mm
0.5
0.0
-1
0
1
2
3
4
Vitesse (km/s)
5
6
Figure 9 : FDV d’atomes d’argon métastables mesurées par spectroscopie de LIF le long de l’axe d’un
écoulement supersonique raréfié de plasma [8]. Le jet est obtenu par la détente dans un milieu à
basse pression d’un plasma thermique produit par un arc à cascade.
Le profil spectral d’une transition est en réalité le produit de convolution entre le profil naturel
Lorentzien, le profil Doppler Gaussien et le profil laser. Dans le cas d’une diode laser le profil laser peutêtre assimilée à une fonction delta de Dirac (∆νLaser = 1 MHz alors que typiquement ∆νL= 10 MHz et
∆νD = 1 GHz dans le proche IR). On néglige en général le profil naturel mais on peut le prendre en
compte à l’aide d’une fonction de Voigt.
Pour obtenir la FDV réelle il est nécessaire de soustraire l’effet éventuel du champ électrique (effet
Stark), du champ magnétique (effet Zeeman), de la pression (élargissement collisionnel). Il faut aussi
prendre en compte la structure de la transition et s’assurer que la transition optique n’est pas saturée
[2,3,4]. Dans le cas contraire il faut prendre en compte le paramètre de saturation.
Dans tous les cas, la détermination de la FDV de l’atome excité nécessite la modélisation du profil
spectral de la transition mesurée. Le modèle peut-être simple (fonction Gaussienne) ou bien complexe
(structure à plusieurs composantes saturées).
5.2 Mesures dans des plasmas à basse pression
Ecoulements supersoniques raréfiés
Sur le graphique de la Figure 9 on peut voir une série de FDV d’atomes Ar métastables 1s5 mesurées
par LIF à λexc = 811,53 nm le long de l’axe d’un écoulement supersonique raréfié de plasma [8]. Un tel
écoulement est obtenu par la détente quasi-adiabatique dans un environnement à basse-pression
(~ 20 Pa) d’un plasma thermique produit par un arc à cascade à travers une tuyère droite. La position
z = 0 mm correspond à la sortie de la tuyère, c'est-à-dire au début de l’écoulement libre. En sortie de
13
Plasmas Froids : Systèmes d’analyse, Modélisation et Rayonnement, Publications MRCT du CNRS, p. 67 (2009)
3500
20 Pa
vitesse de
l'écoulement
3000
Vitesse (m/s)
2500
2000
1500
1000
vitesse du son
500
0
1
10
100
1000
Position axiale (mm)
Figure 10 :Vitesse moyenne d’atomes d’argon métastables le long de l’axe d’un écoulement
supersonique raréfié obtenu par la détente dans un milieu à basse pression d’un plasma thermique
produit par un arc à cascade. On constate la formation d’un disque de Mach. Les symboles ouverts
donnent la vitesse des deux populations d’atomes qui coexistent dans l’onde de choc. La vitesse du
son est calculée à partir de la température mesurée.
tuyère, la FDV est déformée (aile rapide) sans doute à cause de l’existence d’un champ électrique qui
accélère les ions Ar+ qui en se recombinant avec des électrons produisent une partie des atomes Ar
métastables que l’on observe. Au-delà de z = 10 mm, l’effet du champ disparaît et la FDV devient
Gaussienne. La FDV se déforme à nouveau entre 45 mm et 130 mm dans une région où l’écoulement
de plasma passe d’un régime supersonique à un régime subsonique. Après l’onde de choc, qui dans
ces conditions expérimentales se traduit par la création d’un disque de Mach, la FDV est à nouveau
Gaussienne. Ces travaux, ainsi que d’autres [24], ont permis de montrer que dans une onde de choc la
FDV des particules pouvait toujours être décomposée en deux distributions Gaussiennes : l’une des
distributions (population rapide et froide) correspond aux particules qui n’ont pas subi de collisions avec
les particules du gaz ambiant et l’autre distribution (population lente et chaude) correspond aux
particules qui ont subi au moins une collision.
Sur la Figure 10 on peut voir la distribution sur l’axe du jet de la vitesse moyenne des atomes Ar ainsi
que de la vitesse du son calculée à partir de la température mesurée. On observe la chute graduelle de
a
b
5000
Temperature (K)
Vitesse (m/s)
4000
3500
3000
2500
2000
vitesse du son
1500
parallèle
perpendiculaire
5000
vitesse des atomes
4500
4000
3000
2000
1000
1000
0
500
0
10
20
30
40
Position axiale (cm)
50
60
0
10
20
30
40
50
60
Position axiale (cm)
Figure 11 : Résultats d’expériences de LIF dans un écoulement supersonique raréfié obtenu par la
détente d’un plasma thermique d’argon à travers une tuyère de Laval [9]. a) Vitesse moyenne des
atomes Ar et vitesse du son. L’onde de choc est produite par réflexion régulière. b) Température
parallèle et perpendiculaire à l’axe du jet.
14
Fluorescence (u.a.)
Plasmas Froids : Systèmes d’analyse, Modélisation et Rayonnement, Publications MRCT du CNRS, p. 67 (2009)
z = 50 mm
r = 0 mm
1.0
z = 50 mm
r = 22 mm
0.2
0.5
0.1
0.0
0.0
-3
-2
-1
0
1
Vitesse (km/s)
2
3
-3
-2
-1
0
1
2
3
Vitesse (km/s)
Figure 12 :FDV radiales d’atomes Ar dans l’onde de choc d’un écoulement supersonique raréfié de
plasma. Les FDV se décomposent en deux distribution Gaussienne [26].
la vitesse et la transition supersonique-subsonique qui s’opère sur une distance de quelques libres
parcours moyens d’échange de quantité de mouvement. On a également tracé la vitesse moyenne des
deux populations d’atomes dans l’onde de choc.
Sur la Figure 11a on peut voir l’évolution de la vitesse moyenne d’atomes Ar métastables le long de
l’axe d’un jet supersonique raréfié de plasma obtenue à partir d’expériences de LIF [9]. Cette fois-ci
l’écoulement est produit par la détente d’un plasma thermique généré par un arc stabilisé à travers une
tuyère convergente–divergente (tuyère de Laval) [9]. On constate que la transition supersoniquesubsonique se fait par paliers. Contrairement au cas précédent, aucun disque de Mach ne se forme. A
cause des conditions particulières en sortie de la tuyère, nombre de Mach élevé et fort degré de
raréfaction, l’onde de choc est produite par le phénomène dit de réflexion régulière qui conduit à la
formation d’une série de cellules d’expansion dans lesquelles la vitesse chute progressivement.
Les courbes de la Figure 11b montrent qu’il existe un écart important entre la température mesurée
parallèlement à une ligne de courant (ici l’axe du jet) et la température mesurée perpendiculairement à
une ligne de courant. Cet écart à l’équilibre thermodynamique s’explique par le degré de raréfaction
élevé dans le jet du au régime d’écoulement transitoire. Des résultats similaires ont été obtenus
récemment sur une détente supersonique de plasma de CO2 [25]. La vitesse et la température de
l’écoulement ont été obtenues en sondant par spectroscopie de LIF l’état métastable 5S2o de l’atome
d’oxygène qui provient de la dissociation des molécules dans la source de plasma.
Il est également intéressant d’étudier les phénomènes de transport dans une onde de choc mais cette
fois-ci dans la direction perpendiculaire à l’axe de symétrie de l’écoulement, c'est-à-dire la direction
radiale. Sur la Figure 12, on peut voir deux FDV radiales d’atomes d’argon mesurées par LIF dans
l’onde de choc d’un écoulement raréfié de plasma avec un disque de Mach. Là encore les FDV peuvent
être décomposées en deux fonctions Gaussiennes : l’une des distributions correspond aux particules du
jet, l’autre aux particules du gaz ambiant qui envahissent le jet en pénétrant l’onde de choc [26].
Interactions plasma-surface dans une source multipolaire
L’interaction entre des espèces excitées, ionisées ou réactives et des surfaces (parois d’un réacteur,
substrat, diagnostics) joue un rôle capital en physico-chimie des plasmas. Par exemple la relaxation
d’atomes excités dont l’énergie interne emmagasinée est de plusieurs eV peut conduire à l’activation ou
au chauffage d’une surface. De plus, la relaxation en surface d’une espèce excitée est un processus qui
conduit souvent à la chute du rendement d’un réacteur à plasma car l’énergie est perdue au lieu d’être
employée dans des réactions chimiques.
15
Plasmas Froids : Systèmes d’analyse, Modélisation et Rayonnement, Publications MRCT du CNRS, p. 67 (2009)
Figure 13 : Source plasma à confinement multipolaire et montage de spectroscopie de LIF sur Ar[1s5]
La surface métallique sert d’origine pour l’axe des abscisses (x = 0)..
Des expériences de spectroscopie de LIF offre la possibilité de déterminer le taux de relaxation ou de
réflexion d’une espèce sur une surface. On a ainsi mesuré le coefficient de réflexion des atomes
métastables Ar [1s5] sur une surface isolante en Pyrex [27]. D’autres expériences ont été par exemple
conduites dans une source multipolaire à basse pression (2×10-3 Pa) où le plasma est produit à l’aide
d’un filament chauffé [28]. Le montage expérimental est décrit sur le schéma de la Figure 13. Le
polariseur permet ici de varier à volonté la puissance du faisceau laser. Il s’agissait d’étudier l’interaction
entre des atomes d’argon métastable (niveau 1s5) et une surface en tungstène au potentiel flottant. Les
profils de vitesse axiale et de température parallèle le long de l’axe du multipôle calculés à partir des
moments de la FDV mesurées sont tracés sur la Figure 14. Curieusement on constate une
augmentation de la vitesse et une diminution de la température au fur et à mesure que l’on se
rapproche de la surface. Il s’agit là en fait d’un artefact.
Lors de la collision entre un atome excité et une paroi, l'atome a une forte probabilité de se relaxer en
libérant de l'énergie pour retomber dans son état fondamental. Pour un observateur qui suit les atomes
Ar [1s5], ces derniers sont « détruits » en touchant la paroi puisqu'ils sont transformés en atomes dans
l'état électronique fondamental. La surface métallique représente donc un puit pour les atomes Ar
excités. Seule une très faible quantité d’atomes est réfléchie par la surface dans un état excité sans
relaxation. En conséquence, au voisinage de la surface il n'existe pas ou peu d'atomes excités ayant
une vitesse négative par rapport au vecteur d'onde du laser : la FDV est ainsi tronquée de son « aile
lente ». Plus on se rapproche de la surface et plus la quantité d'atomes Ar [1s5] tels que vx < 0 diminue :
la vitesse moyenne se décale donc vers une valeur de plus en plus positive, d'où une accélération
apparente des atomes, et la largeur de la FDV diminue, d'où une chute illusoire de la température.
La mesure de la FDV au voisinage de la surface permet de déterminer la probabilité de réflexion R des
atomes Ar[1s5] sur la surface en tungstène. R est donné par le rapport entre le flux d’atomes avec vx < 0
et le flux d’atomes avec vx > 0. Dans nos conditions on trouve R ~ 0,05.
Dans le cas de cette expérience, il y a plusieurs pièges à éviter :
- la transition ne doit pas être saturée (Plaser < 0,3 mW/mm2),
- la pression doit être faible pour éviter de trop absorber le faisceau laser le long du trajet : si le
faisceau est absorbé, la FDV est modifiée (aplatissement voir création d’un trou autour de la
fréquence centrale) et les valeurs de v et T sont erronées,
16
Plasmas Froids : Systèmes d’analyse, Modélisation et Rayonnement, Publications MRCT du CNRS, p. 67 (2009)
300
280
260
240
Température (K)
Vitesse axiale (m/s)
250
200
150
100
50
220
200
180
160
140
0
120
0
50
100 150 200 250 300
Position (mm)
0
50
100 150 200 250 300
Position (mm)
Figure 14 : Vitesse axiale et température parallèle des atomes Ar[1s5] en fonction de la distance à la
plaque en tungstène. La surface est située à x = 0 mm.
-
à proximité de la surface, il faut tenir compte de la réflexion du faisceau laser ; le phénomène
peut-être atténué en créant un orifice pour laisser passer le faisceau (diamètre << lpm des
collisions Ar-Ar) ou bien en inclinant légèrement le faisceau.
On remarque sur la Figure 14 que même loin de la surface (x = 300 mm), il existe une vitesse de dérive
voisine de 40 m/s et que la température est inférieure à la température du gaz mesurée sans plaque
dans des conditions identiques (T = 380 K). Sans plaque il existe une faible vitesse due au pompage du
gaz et au gradient de pression. Des mesures ont aussi été effectuées perpendiculairement à l’axe du
multipole, soit parallèlement à la surface. Dans ce cas on trouve bien une vitesse radiale quasi-nulle au
voisinage de la plaque mais la température est très basse : T = 60 K à x = 5 mm avec ou sans surface.
Ces résultats surprenants ont pour origine la valeur du libre parcours moyen pour les collisions Ar-Ar qui
est supérieur aux dimensions de l’enceinte. Dans ce cas, ce sont les parois qui imposent la
thermodynamique du système.
6 Détermination de champs électriques et magnétiques
6.1 Champ électrique accélérateur dans un propulseur à effet Hall
Un propulseur à effet Hall est un type d’accélérateur d’ions, basé sur une décharge à basse pression en
champ électrique et magnétique croisés, qui est employé dans le domaine spatial pour la correction
d’orbite de satellites et pour la propulsion de sondes interplanétaires [29,30]. Malgré presque cinquante
années de recherches actives dans le domaine de la propulsion à plasma, de nombreuses zones
d’ombre subsistent au niveau des mécanismes microscopiques qui gouvernent la physique de ces
décharges magnétisées. En particulier, le transport des électrons à travers la barrière magnétique créée
en sortie du propulseur reste mal compris et non quantifié. Le nombre de collisions étant trop faible pour
assurer un transport classique des électrons, la diffusion se fait donc par collisions pariétales ou bien
est assurée par l’existence d’un champ électrique azimutal turbulent. Cette dernière hypothèse est
aujourd’hui privilégiée car étayée par des simulations numériques de type PIC.
La spectroscopie de LIF permet d’obtenir indirectement des informations sur le transport « anormal »
des électrons. En effet, la réduction de la mobilité électronique qui découle de la capture magnétique
est à l’origine de la création d’un fort champ électrique qui est responsable de l’accélération des ions
Xe+ (le xénon est l’ergol utilisé dans ces moteurs). L’observation par LIF de l’évolution de la fonction de
distribution en vitesse des ions le long de l’axe du canal du propulseur permet de remonter au profil du
champ électrique sous l’hypothèse que les ions ne font pas de collisions dans la zone d’accélération.
17
Plasmas Froids : Systèmes d’analyse, Modélisation et Rayonnement, Publications MRCT du CNRS, p. 67 (2009)
Figure 15 : Profil du potentiel d’accélération des ions Xe+ sur l’axe du canal du propulseur à effet Hall
PPS®X000 pour différentes tensions de décharge (le débit d’ergol et le champ magnétique sont fixes). Le
potentiel est déterminé à partir du profil de la vitesse moyenne des ions mesurée par spectroscopie de
LIF à 834,72 nm.
En régime non collisionnel, la vitesse v d’un ion est reliée à la chute de potentiel U subi avant la
détection par :
1
mv 2 = eU ,
(10)
2
où e est la charge élémentaire. La distribution du champ électrique s’obtient en calculant la dérivée du
profil de potentiel.
Le banc laser utilisé est celui de la Figure 5. On sonde les ions Xe+ métastables par excitation de la
transition à 834, 72 nm, la fluorescence étant détectée à 541,9 nm [19,20]. Sur la Figure 15, on a tracé
la courbe du potentiel d’accélération des ions Xe+ le long de l’axe du canal du propulseur à forte
puissance PPS®X000 pour plusieurs tensions de décharge (le débit de xénon et le champ magnétique
sont constants). Le potentiel est calculé à l’aide de l’Equation 10 à partir de la vitesse moyenne des
FDV mesurées. Les distributions de champ électrique correspondantes sont tracées sur la Figure
16 [20]. On constate que le champ électrique se décale légèrement vers l’intérieur du propulseur
lorsque la tension augmente. Cet effet est dû en partie à l’augmentation de la température électronique
18
Plasmas Froids : Systèmes d’analyse, Modélisation et Rayonnement, Publications MRCT du CNRS, p. 67 (2009)
Figure 16 : Profil du champ électrique sur l’axe du canal du propulseur à effet Hall PPS®X000 pour
différentes tensions de décharge. Le champ est obtenu à partir du profil de la vitesse moyenne des
ions mesurée par spectroscopie de LIF à 834,72 nm.
et à la production d’électrons secondaires par les parois en céramique de la chambre dans laquelle est
confiné le plasma.
Pouvoir remonter au champ électrique local à partir de la FDV ionique est un cas particulier qui
s’applique uniquement en régime très faiblement collisionnel. Une méthode plus générale pour la
mesure d’un champ électrique consiste à observer par spectroscopie laser le décalage Stark sur des
états de Rydberg d’un atome [31,32]. C’est une méthode complexe et délicate à mettre en œuvre et qui
nécessite souvent l’emploi de sources laser pulsées.
6.2 Mesure d’un champ magnétique
Effet Zeeman
L’effet Zeeman a pour origine la levée de dégénérescence des niveaux d’énergie d’un atome sous
l’effet d’un champ magnétique [33]. Un niveau d’énergie caractérisé par les nombres quantique L, S et J
va donner naissance à 2J+1 sous-niveaux repérés par leur nombre quantique mJ qui va prendre les
valeurs entières de –J à +J. Les transitions dipole-dipole radiatives autorisées sont données par les
règles de sélection quantiques :
∆L = ± 1
∆J = 0, ± 1
∆mJ = 0, ± 1,
la transition entre deux niveaux j=0 étant interdite.
Une transition ∆mJ = 0 est dite transition π. Elle est polarisée rectilignement, parallèlement au champ
magnétique appliqué.
Les transitions ∆mJ = ± 1, sont dites transitions σ+ et σ−. Pour une direction d'observation quelconque la
polarisation est elliptique,
En utilisant un laser dont la polarisation (direction du champ électrique) est linéaire, on peut
sélectionner la catégorie de composantes excitées : si le vecteur polarisation est perpendiculaire à B
alors on isole les composantes sigma ; si le vecteur polarisation est parallèle à B on observe les
composantes π.
19
Plasmas Froids : Systèmes d’analyse, Modélisation et Rayonnement, Publications MRCT du CNRS, p. 67 (2009)
Figure 17 : Montage optique à faisceaux pompe-sonde pour la spectroscopie de Lamb-dip. Une
détection synchrone à f1 + f2 permet d’isoler les Lamb-dip. Un tel banc a été employé pour mesurer un
champ magnétique superposé à une décharge RF inductive à basse pression.
La mécanique quantique donne l'expression de la variation d'énergie des transitions entre niveaux en
présence d'un champ B :
∆ν =
µB
h
B (mJ ,f g J ,f − mJ ,i g J ,i ) en Hz,
(11)
ou µB est le magnétron de Bohr (µB = 927,4×10-26 J T-1), h est la constante de Planck et gJ le facteur de
Landé [34]. Le champ s’exprime en Tesla. Les indices f et i indiquent respectivement l’état final et l’état
initial de la transition. L’intensité relative des différentes composantes peut se calculer à l’aide des
tables de Clebsch-Gordan de composition de moments angulaires [33].
Mesure de B par spectroscopie sans effet Doppler
La mesure de la variation d’énergie ∆ν permet de remonter à la valeur de B. Cependant, pour des
faibles champs magnétiques (B < 100 G), la valeur de ∆ν est de quelques dizaines de MHz. L’effet
Doppler empêche alors une détermination précise de la quantité ∆ν [2]. Pour comparaison, la largeur
Doppler ∆νD est de 725 MHz à 811,5 nm pour un atome Ar à 300 K.
Pour mesurer finement ∆ν, il faut alors faire appel à la spectroscopie sans effet Doppler dont la
résolution spectrale est limitée par la largeur naturelle de la raie (γ ≈ 10 MHz) lorsqu’une source laser
continue est utilisée. Un tel régime est atteint si la transition est fortement saturée [2,5]. Autrement dit il
faut exciter la transition avec une puissance assez élevée (quelques mW suffisent dans le cas d’un
niveau métastable). En régime saturé, l’absorption devient non-linéaire et un « Trou de Bennet » se
forme sur le profil d’absorption. Ce trou est seulement visible au centre de la raie : on parle alors de
« Lamb-dip ».
Pour observer les Lamb-dip on utilise un montage à deux faisceaux de type pompe-sonde. Le premier
faisceau de forte puissance, qui a un vecteur d’onde +k, sature la transition. Un deuxième faisceau de
faible puissance et de vecteur d’onde –k permet la visualisation du trou au centre du profil spectral de la
transition pour la particule au repos. Un banc optique de spectroscopie de Lamb-dip est représenté sur
la Figure 17.
20
Plasmas Froids : Systèmes d’analyse, Modélisation et Rayonnement, Publications MRCT du CNRS, p. 67 (2009)
Figure 18 : Spectre de Lamb-dips produit par les composantes σ+ et σ- de la transition à 811,5311 nm
de l’atome. Les deux raies centrales sont des raies parasites dites de « cross-over ».
Le montage expérimental de la Figure 17 a été construit pour valider la mesure de faibles champs
magnétiques dans un plasma d’argon à basse pression. Un champ variable de 0 à 100 G est produit à
l’aide de bobines de Helmholtz. Le laser est polarisé linéairement. Une lame ½ onde permet de choisir
l’orientation de la polarisation par rapport à la direction de B afin de sélectionner les composantes π ou
σ. Les deux faisceaux laser sont modulés à des fréquences différentes f1 et f2. Une détection synchrone
à f1 + f2 permet d’isoler les Lamb-dip. La Figure 18 montre un spectre obtenu avec B = 62 G en utilisant
la transition à 811,5311 nm de l’atome d’argon [35]. On a choisi de détecter les 10 composantes
σ (cette transition possède 5 composantes π). La valeur mesurée de B vaut (60±2) G. Cette technique
nous a permis de mesurer des intensités de champ magnétique jusqu’à 3 G avec une précision de
±2 G [35]. Sur le graphe de la Figure 17, on observe deux larges raies vers +25 MHz et -25 MHz qui
correspondent à des signaux produits par des transitions dites de « cross-over » insensibles à la
polarisation [5]. Ces transitions parasites trouvent leur origine dans un recouvrement partiel par effet
Doppler de transitions ayant un niveau de départ ou d’arrivée commun.
6 Conclusion
Cet article vient compléter les articles précédemment écrits par Jacques Jolly [1] et Nader Sadeghi [2]
et publiés dans la même collection. J’ai volontairement choisi de traiter de la spectroscopie de
fluorescence induite par diodes laser dans les plasmas pour deux raisons principales : la technologie
des lasers à diode a connu ces dernières années un fort développement qui fait aujourd’hui de ces
sources un puissant et abordable outil de diagnostic pour les milieux plasmas ; la spectroscopie de LIF
reste une méthode de mesures incontournable pour notre domaine d’études de part la quantité
d’informations et de données auxquelles elle permet d’accéder.
J’ai privilégié une approche didactique et pratique de la spectroscopie de LIF par diodes, étayée à la fin
par des exemples variés d’applications et de résultats, afin que le lecteur, expert ou non en optique,
puisse rapidement prendre en main cette technique de mesures, en apprécier les possibilités et
imaginer des applications potentielles dans son laboratoire.
J’espère finalement que chaque scientifique trouvera au fil du texte des réponses aux questions qui lui
viennent à l’esprit à l’évocation du mot « LIF » afin que ces quelques pages servent de guide utile à la
conception et à la réalisation d’expériences nouvelles.
21
Plasmas Froids : Systèmes d’analyse, Modélisation et Rayonnement, Publications MRCT du CNRS, p. 67 (2009)
Remerciements
Je tiens ici à remercier très chaleureusement Nader Sadeghi pour les conversations et les échanges
fructueux que nous avons eu tout au long de ces dix dernières années et aussi pour les moments
toujours agréables passés ensemble à maniper. Je remercie aussi les nombreux collègues et étudiants
avec qui j’ai toujours collaboré avec plaisir et sans qui tout cela n’aurait jamais été possible.
Références
1 J. Jolly, Diagnostics laser et spectroscopie de masse dans les plasmas réactifs, Plasmas Froids – Génération,
caractérisation et technologies, Publications de l’Université de Saint-Etienne, p. 225 (2004).
2 N. Sadeghi, Saturation et autres pièges en spectroscopie laser, Plasmas Froids – Génération, caractérisation et
technologies, Publications de l’Université de Saint-Etienne, p. 255 (2004).
3 N. Sadeghi, Molecular Spectroscopy Techniques applied for Processing Plasma Diagnostics, J. Plasma Fusion Research
80, 767 (2005).
4 B. Cagnac, J.-P. Faroux, LASERS : Interaction lumière-atomes, EDP Sciences, CNRS Editions, Paris (2002).
5 W. Demtröder, Laser Spectroscopy, Springer Series in Chemical Physics, Vol. 5, 2nd Edition, Springer-Verlag, Berlin
(1998).
6 J.M. Hollas, High Resolution Laser Spectroscopy, Wiley, New York (1998).
7 S. Mazouffre, E. Pawelec, N. Tran Bich, N. Sadeghi, Doppler-free spectroscopy measurements of isotope shifts and
hyperfine components of near infrared xenon lines, AIP Conference Proceedings, American Institute of Physics, vol. 812,
p. 457-460 (2006).
8 R. Engeln, S. Mazouffre, P. Vankan, D.C. Schram, N. Sadeghi, Flow dynamics and invasion by background gas of a
supersonically expanding thermal plasma, Plasma Sources Sci. Technol. 10, 595 (2001).
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