mécanismes d`ablation du silicium par laser ultrarapide amplifié par

UNIVERSITÉ DE MONTRÉAL
MÉCANISMES D’ABLATION DU SILICIUM PAR LASER ULTRARAPIDE
AMPLIFIÉ PAR DES NANOSTRUCTURES PLASMONIQUES
ALEXANDRE ROBITAILLE
DÉPARTEMENT DE GÉNIE PHYSIQUE
ÉCOLE POLYTECHNIQUE DE MONTRÉAL
MÉMOIRE PRÉSENTÉ EN VUE DE L’OBTENTION
DU DIPLÔME DE MAITRISE ÈS SCIENCES APPLIQUÉES
(GÉNIE PHYSIQUE)
DÉCEMBRE 2012
© Alexandre Robitaille, 2012.

UNIVERSITÉ DE MONTRÉAL
ÉCOLE POLYTECHNIQUE DE MONTRÉAL
Ce mémoire intitulé :
MÉCANISMES D’ABLATION DU SILICIUM PAR LASER ULTRARAPIDE AMPLIFIÉ
PAR DES NANOSTRUCTURES PLASMONIQUES
présenté par : ROBITAILLE Alexandre
en vue de l’obtention du diplôme de : Maîtrise ès sciences appliquées
a été dûment accepté par le jury d’examen constitué de :
M. MASUT Remo A., Ph.D., président
M. MEUNIER Michel, Ph. D., membre et directeur de recherche
M. MOUTANABBIR Oussama, Ph. D., membre

iii
REMERCIEMENTS
Tout d’abord, merci à mon directeur de recherche, le professeur Michel Meunier. Il m’a
été d’un grand soutien et ses suggestions m’ont beaucoup aidé à faire avancer le projet. Je tiens
aussi à le remercier de m’avoir donné la chance de participer à plusieurs conférences.
Je tiens aussi à souligner ma reconnaissance envers mes collègues de bureau et de
laboratoire avec qui j’ai beaucoup aimé travailler, discuter, rire. Sans eux, le temps aurait parfois
été long. Un merci plus particulier à Étienne Boulais, Rémi Lachaine, Nicolas Berton et Sébastien
Besner qui ont gentiment accepté de répondre à mes nombreuses questions et qui m’ont beaucoup
aidé.
Enfin, je tiens à remercier les professeurs Remo Masut et Oussama Moutanabbir pour
avoir accepté de siéger sur mon jury. Merci aussi à tous ceux que j’aurais pu oublier et qui m’ont
aidé durant ce travail de maîtrise.

iv
RÉSUMÉ
L’interaction entre une impulsion laser femtoseconde et des nanostructures d’or déposées
sur une surface de silicium produit une importante amplification du champ électrique qui peut
entraîner l’ablation de structures de tailles inférieures à la limite de diffraction. Cette
amplification dans le champ proche de la nanostructure a été étudiée en détail dans la littérature
scientifique. Cependant, bien que ce soit le phénomène principal menant à cette nanoablation, les
processus de diffusion et de déposition de l’énergie dans le matériau ne peuvent être négligés
pour interpréter les résultats expérimentaux.
Dans ce mémoire, nous étudions l’ablation du silicium par laser ultrarapide amplifié par
des nanoparticules et des nanobâtons d’or. Des trous de tailles de l’ordre de quelques dizaines à
quelques centaines de nanomètres sont produits. Des analyses par microscopie électronique et à
force atomique de ces structures sont effectuées et la profondeur des trous en fonction de la
fluence employée est mesurée. Plus particulièrement pour les nanobâtons, la forme des trous ne
correspond pas au profil d’amplification du champ électrique calculé. En effet, le profil
d’amplification nous laisserait croire que chaque nanobâton produirait deux trous à ses
extrémités, ce qui n’est pas mesuré. Nous montrons que, en utilisant un modèle basé sur la
résolution numérique d’un système d’équations différentielles décrivant l’excitation et la
diffusion des paires électron-trou, la forme particulière ainsi que la profondeur des trous peuvent
être prédites. L’importance des processus de diffusion provient de la nature hautement localisée
de l’excitation lumineuse, comparativement à ce qui est le cas pour l’ablation conventionnelle.
La forme des trous est alors une signature directe de la distribution de l’énergie dans le matériau,
contrôlée plus spécifiquement par l’écrantage de l’interaction électron-phonon par la haute
densité de charges excitées dans la bande de conduction du silicium.

v
ABSTRACT
Ultrafast laser interaction with gold nanostructures deposited onto a silicon surface
produces considerable field amplification that can result in the ablation of features with
dimensions smaller than the diffraction limit. This field amplification in the near field of the
nanostructures has been thoroughly investigated in the literature. However, while this is the main
phenomenon that permits this nanoablation, energy deposition and diffusion processes cannot be
neglected to interpret experimental results.
In this work, we study plasmon-enhanced femtosecond laser ablation of silicon using
gold nanorods and gold nanospheres to produce sub-diffraction limit holes. Atomic force
microscopy and scanning electron microscopy of such features are done and hole depth as a
function of fluence is measured. Especially for gold nanorods, hole shape is inconsistent with
calculated field distribution. Field distribution alone would let us believe that each nanorod
would produce two holes at its both ends. We show that using a model based on a differential
equations system describing carriers excitation and diffusion, both shape and depth of the
nanoholes can be predicted. Importance of the diffusion process is shown to arise from the
extreme localization of the deposited energy around the nanostructure, compared to what is
usually the case for conventional ablation of a surface. The characteristic shape of holes is
revealed as a striking signature of the energy distribution through the electron-phonon carrier
density dependant interaction.