Étude quantique de la chimisorption d`atomes d`hydrogène sur une

Étude quantique de la chimisorption
d’atomes d’hydrogène sur une surface graphitique
Responsable du stage : Didier LEMOINE
Laboratoire Collisions, Agrégats, Réactivité
Université Paul Sabatier, Bâtiment 3R1B4, porte 100
Mél. : didier[email protected]
L’interaction de l’hydrogène atomique avec une surface graphitique joue un rôle primor-
dial dans des phénomènes aussi variés que la production de H2dans le milieu interstellaire
ou l’érosion des parois de tokamak par le plasma de fusion ainsi que la rétention du carbu-
rant de fusion (deutérium et tritium) dans ces mêmes parois. Le collage d’atomes en surface
constitue une étape limitante et le processus dynamique en est assez mal connu.
Dans le cas d’une chimisorption, une liaison H-C d’environ 0.65 eV se forme par ex-
traction d’un atome de carbone du plan de la surface, avec un déplacement d’environ 0.4
Å. L’atome d’hydrogène incident doit perdre de l’énergie pour se chimisorber. Pour cela, il
peut rentrer en résonance avec un état quasi-lié de chimisorption, et si la durée de vie en est
suffisamment longue (de l’ordre de 1 ps ou plus), transférer de l’énergie dans les modes de
vibrations collectives de surface [1]. Les états dits quasi-lié ou de résonance correspondent
à des états vibrationnellement excités du système H-C-surface.
Le but du stage proposé est de déterminer les états quantiques de résonance de l’interac-
tion H-C-graphite, à 3 dimensions, en fonction de la distance C-graphite et des séparations
H-C normale et latérale, par rapport à la surface. On peut à ce stade estimer l’efficacité re-
lative du piégeage induit par résonance, en fonction de l’énergie d’incidence et de l’espèce
isotopique, H, D ou T. Il faut ensuite considérer explicitement un mode de vibration du
réseau cristallin responsable d’un collage effectif.
L’outil de simulation est le schéma itératif de Lanczos qui fait agir de manière répétitive
le hamiltonien sur un vecteur initialement aléatoire. Les itérations successives permettent
de construire une matrice tridiagonale, complexe symétrique, dont la diagonalisation fournit
les valeurs propres (énergies pour la partie réelle et largeurs inversement proportionnelles
aux durées de vie, pour la partie imaginaire) des niveaux résonants, à partir desquelles on
peut en déduire les états propres.
Cette étude s’insère dans un effort national, interdisciplinaire, pour comprendre la dyna-
mique de l’hydrogène près des surfaces (cf http://www.u-cergy.fr/GDR-ARCHES).
Références
[1] Sha X, Jackson B, Lemoine D, Lepetit B, “Quantum studies of H atom trapping on a
graphite surface”, J. Chem. Phys. 122 (2005) 014709–1–8.