DEA Hydrologie, Hydrogéologie, Géostatistique et

Université Pierre et Marie Curie, Université Paris-Sud,
Ecole des Mines de Paris
& Ecole Nationale du Génie Rural des Eaux et des Forêts
DEA Hydrologie, Hydrogéologie, Géostatistique et Géochimie
Filière Hydrologie et Hydrogéologie Quantitatives
ETUDE EXPERIMENTALE DE LA RESISTIVITE
COMPLEXE DE GEOMATERIAUX ARGILEUX
Présenté par : Stephen RAZAFINDRATSIMA
Directeurs de recherche : Philippe COSENZA
Gaghik HOVHANNISSIAN
IRD, Bondy
UMR Sisyphe
29 septembre 2003
REMERCIEMENTS
•
Permettez moi d’adresser mes vifs remerciements et mes sentiments de gratitude à
mes deux tuteurs :
- Monsieur Philippe COSENZA
- Monsieur Gaghik HOVHANNISSIAN
pour m’avoir encadré durant mon stage : les aides, les conseils, les soutiens qu’ils
m’ont apporté ainsi que le temps qu’ils m’ ont consacré constituent pour moi un bien
irremplaçable de leur part.
•
Je tiens à remercier Monsieur Henri ROBAIN, directeur de l’UR Geovast et tout le
personnel de l’IRD dont Madame Martine BACCUS, Madame Annick LEGELEYPADOVANI, Monsieur Gilbert JUSTE, , Monsieur Ghislain TOE qui m’ont bien
accueilli et aidé.
•
J’exprime ma reconnaissance à Monsieur Gérard BELLIER du laboratoire de physique
des sols de l’IRD de Bondy pour mes accès et les conseils d’utilisation aux appareils et
matériels de labo.
•
Ma gratitude va également à Monsieur Ghislain De MARSILY, responsable du DEA
HHGG sans lequel ce mémoire n’aurait même pas vu le jour, ainsi qu'à tous les
membres du jury.
•
Mes remerciements s’adressent aussi à tous les enseignants du DEA HHGG pour leurs
dévouements dans une tâche aussi ingrate qu'est leur profession.
•
A toute ma famille et ma fiancée pour leur soutien et leur prière sans relâche. Ce
travail leur est dédié.
•
Enfin, la plus importante, Au Dieu Tout Puissant Créateur du ciel et de la terre, qui
nous a permis d'apprendre une infime petitesse de son immense sagesse, nous
empruntons le verset biblique suivant :
" C'est à toi Seigneur qu'appartienne la grandeur, la puissance, la splendeur, l'éclat et la
majesté! Oui, dans le ciel et sur la terre, tout t'appartient, Seigneur car Tu es le Roi, le
Souverain maître de tous les êtres".
I Chroniques 29,11.
SOMMAIRE
INTRODUCTION GENERALE ............................................................................................... 3
PARTIE I - Revue de la littérature......................................................................................... 4
I.1- Les propriétés électriques et diélectriques - Généralités ............................................. 4
I.1.1- La conductivité électrique .................................................................................... 4
I.1.2- Les propriétés diélectriques .................................................................................. 4
I.1.3- La résistivité complexe ou permittivité complexe................................................ 5
I.1.3.1- définitions ...................................................................................................... 5
I.1.3.2- Les différents outils et dispositifs utilisés pour les mesures des propriétés
électriques................................................................................................................... 6
I.1.3.3- Modèles utilisés ............................................................................................. 7
a. Modèle Cole-Cole .............................................................................................. 7
b. Modèle de l'angle de phase constante ................................................................ 7
I.2- Caractéristiques spécifiques des matériaux argileux ................................................... 9
I.2.1- Structure................................................................................................................ 9
I.2.1.1- Caractérisation du feuillet.............................................................................. 9
I.2.1.2- Caractérisation de la particule primaire....................................................... 10
I.2.2- La double couche électrique ............................................................................... 11
I.2.3- Spécificités des argiles........................................................................................ 11
I.2.3.1- Conductivité de surface ............................................................................... 11
I.2.3.2- La capacité d'échange cationique (C.E.C.) .................................................. 12
I.2.3.3- Propriétés électriques des argiles................................................................. 12
I.3. Conclusions................................................................................................................ 13
PARTIE II- Elaboration d'un dispositif de mesure BF et HF .............................................. 14
II.1- Présentation du concept........................................................................................... 14
II.2- Calcul du coefficient géométrique de la cellule coaxiale......................................... 15
II.3- Problèmes rencontrés et tentatives de résolution ..................................................... 17
II.3.1- Effet d'une précipitation sur les parois des cylindres ........................................ 17
II.3.2- Etude de la stabilité temporelle des mesures..................................................... 18
II.3.3- Effets du type et de la longueur des électrodes utilisées ainsi que de leur
positionnement selon le 0° qui est la référence ............................................................ 19
II.3.4. Test de stabilité de l'électronique du Sip-Fuchs ................................................ 20
II.3.5- Effet de la distance entre les électrodes ............................................................ 20
II.3.6- Influence du courant injecté .............................................................................. 22
II.3.7- Excentrement des deux cylindres d'injection .................................................... 24
II.3.8- Effet d’anisotropie du système .......................................................................... 25
II.3.9- Polarisation des électrodes ................................................................................ 27
II.3.10- Suspicion d’un effet capacitif.......................................................................... 27
II.4- Conclusions et orientations ...................................................................................... 29
PARTIE III - Mesures sur des suspensions et gels argileux ................................................ 30
III.1- Matériaux utilisés:................................................................................................... 30
III.2- Appareils de mesure................................................................................................ 30
III.2.1- Mesures à basses fréquences............................................................................ 30
III.2.2- Mesures à hautes fréquences............................................................................ 31
III.3 - Expériences ............................................................................................................ 32
III.4- Résultats et interprétations...................................................................................... 33
III.4.1- Résultats aux BF .............................................................................................. 33
III.4.1.1- Mesure de la conductivité de la solution initiale ...................................... 33
III.4.1.2 Mélanges "électrolyte-argile"..................................................................... 35
III.4.1.3- Variation de la résistivité mesurée en fonction de la teneur en argile ...... 37
-1-
III.4.1.4- Variation de la résistivité du mélange argile-électrolyte en fonction de la
concentration de la solution : ................................................................................... 41
III.4.1.5- Discussion de la variation de la phase : .................................................... 42
III.4.2 - Résultats des mesures HF : ............................................................................. 43
III.5. Conclusions et perspectives : .................................................................................. 45
CONCLUSION GENERALE .................................................................................................. 46
LISTE DES FIGURES............................................................................................................. 47
LISTE DES TABLEAUX........................................................................................................ 48
LISTE DES PHOTOS.............................................................................................................. 48
SYMBOLES ET ABBREVIATIONS ..................................................................................... 48
BIBLIOGRAPHIE ................................................................................................................... 49
-2-
INTRODUCTION GENERALE
Dans les sciences de l'eau, les domaines où nous avons affaire à l'argile sont nombreux. En
alimentation en eau potable par exemple, dans l'eau brute (non traitée), les fines particules
d'argile en suspension déterminent la turbidité de l'eau, et constituent une « éponge »
absorbante qui attire les bactéries et les molécules organiques ou inorganiques, ce qui rend le
traitement de l'eau, difficile. Ces particules en suspensions peuvent provenir du contact eauroche, des milieux riches en argile, comme par exemple à l'interface substratum et la nappe
immédiatement au dessus. Cet exemple parmi tant d'autres nous ramène à étudier les relations
entre minéral argileux et le milieu généralement humide où il se trouve qui est le sol.
Plusieurs domaines de la recherche scientifique peuvent être utilisés comme la géologie,
l'hydrogéologie, la physique et la chimie des sols, l'agronomie. Une des domaines de la
science qui nous intéresse est la géophysique. Identifier une signature électrique particulière
du minéral argileux serait un avancement considérable de la recherche scientifique mais aussi
avec une utilité pratique qui est la facilité de reconnaissance des argiles.
Cependant, l'état d’une argile quand il est en contact avec de l'eau dépend fortement de ses
caractéristiques particulières. Les argiles de la famille des smectites
(exemple :
montmorillonites, dont le nom commercial est la bentonite) ont la propriété de se gonfler en
présence d'eau. La kaolinite quant à elle n'a pas cette aptitude.
Ce mémoire vise à étudier expérimentalement la résistivité complexe des argiles. Pour cela
nous avons divisé le travail en trois parties : d'abord nous présenterons un état des
connaissances sur les propriétés électriques complexes des matériaux argileux ainsi que sur
leurs caractéristiques. Ensuite, dans un essai d'élaboration d'un dispositif de mesure à Basse et
à Haute Fréquence sur un même échantillon, nous allons tenter de mettre en place une
méthodologie à entreprendre pour faire les mesures des propriétés électriques complexes.
Enfin, dans la troisième partie de ce mémoire, les résultats expérimentaux obtenus sur des
systèmes simple électrolytes-argile sont présentés.
-3-
PARTIE I - Revue de la littérature
I.1- Les propriétés électriques et diélectriques - Généralités
Le contenu des paragraphes suivants est largement emprunté à Guéguen et Palciauskas
(1992).
I.1.1- La conductivité électrique
La conductivité électrique est l'aptitude d'un corps à se laisser traverser par le courant
électrique. Elle est exprimée en Siemens par mètre : S.m-1. Son inverse est la résistivité
électrique exprimée en Ohm-mètre (Ω.m). Pour les minéraux et les roches, sa valeur varie de
104 à 10-14 S.m-1. La conductivité peut être définie par :
σ = nqµ
où n est la densité de porteur par unité de volume, q la charge et µ la mobilité de la charge.
Selon la valeur de µ, qui varie avec le phénomène physique associé, on peut avoir différentes
formule de la conductivité. Comme tous les solides contiennent des électrons, on peut parler
de conduction électronique (pour les isolants n≈0 et pour les conducteurs purs, n = 1). Si m et
eτ
où τ est l'intervalle de
e sont respectivement la masse et la charge d'un électron, µ =
m
temps entre deux collisions "électron-réseau". Plus la température augmente plus la fréquence
de collision augmente, donc τ décroît. µ décroît avec la température mais beaucoup moins
vite que n. La conduction ionique résulte de la migration d'ions en réponse soit à une force
extérieure soit à un gradient de concentration. Si D est le coefficient de diffusion associé, on a
alors :
D
où T est la température en °K, et k la constante de Boltzmann
σ = nq 2
kT
q
(k = 1.380662 . 10-23 J/K). Pour µ =
, où η est la viscosité de l'eau et r le rayon effectif
6πη r
de l'ion (NaCl ou KCl totalement dissociés en solution), on parle de conduction des solutions.
Cette conductivité est proportionnelle à la concentration pour les solutions diluées.
I.1.2- Les propriétés diélectriques
En exploration géophysique, les mesures à basses fréquences nous fournissent essentiellement
des informations sur la conductivité alors que celles à hautes fréquences permettent de
mesurer les propriétés diélectriques. On appelle diélectrique un matériau dont la conductivité
électrique est presque nulle et qui a la propriété de se polariser. On appelle polarisation
diélectrique, le phénomène de redistribution locale des charges dites "liées" dans un milieu
quelconque lors de l'application d'un champ électrique. En outre, ce champ électrique
engendrera aussi un courant de charges dites "libres". On distingue alors la polarisation
électronique due à la distorsion des couches électroniques par rapport au noyau atomique, la
polarisation ionique qui est due au déplacement relatif des ions chargés les uns par rapport
aux autres, la polarisation dipolaire provenant de l'orientation des molécules dipolaires (c'est-4-
à-dire porteur de moment électrique permanent ou dipôle) et enfin la polarisation de charges
d'espace (plus connue sous le nom d'effet Maxwell-Wagner) due à la migration des particules
chargées. La séparation des charges microscopiques produit un champ induit qui s'oppose au
champ appliqué. Elle est décrite classiquement comme le déplacement d'électrons, de noyaux
ou de molécules polaires d'une position d'équilibre neutre à une nouvelle position où forces
coulombiennes et forces appliquées s'équilibrent. Ainsi deux charges ±q, séparée d’une
distance d, forment un dipôle de moment qd. Le moment dipolaire est un vecteur d'amplitude
qd orienté de la charge négative vers la charge positive. La polarisation P du milieu est
définie comme le moment dipolaire induit par unité de volume. A l'échelle macroscopique,
l'effet est décrit par le coefficient ε, permittivité du milieu, et la relation constitutive suivante
(Système MKSA):
D ≡ ε0 E + P = ε E
où D est le vecteur induction (Coulomb/m² = Farad volt/m²)
ε 0 = 8.854 .10 -12 Farads/mètre, la permittivité en l' absence de matière
E le champ électrique (Volt/mètre)
P la polarisation du milieu (Coulomb/m² = Farad Volt/m²)
I.1.3- La résistivité complexe ou permittivité complexe
I.1.3.1- définitions
La résistivité décrite plus haut, considérée comme une propriété de transport est obtenue après
injection de courant dans le milieu. La permittivité quant à elle rend donc compte des
phénomènes de polarisation. C'est pour regrouper ces deux notions que le concept de
résistivité complexe σ∗ ou de permittivité complexe ε* (interchangeable) a été établi.
Néanmoins, on a l'habitude de parler de résistivité complexe quand on est dans les basses
fréquences tandis qu'on parle de permittivité complexe en hautes fréquences.
1
σ *=
= iω ε *
ρ*
Avec ω: la pulsation et i = −1 . On notera que ces propriétés complexes mesurées peuvent
s’écrire en termes d’amplitude et de phase ou encore en termes de partie réelle ou de partie
imaginaire. On a pour la conductivité complexe:
σ * = σ e iφ = σ '+iσ ' ' telle que la partie réelle σ’ est associée à la conduction des charges
U
électriques dont la direction est en phase avec le champ électrique appliquée E puis la partie
imaginaire σ’’ est liée aux courants de déplacement qui sont déphasés de 90° avec le champ
électrique appliqué.
Pour la permittivité complexe,
ε *(ω ) = ε ' (ω ) − iε ' ' (ω ) telle que la partie réelle représente la polarisabilité de la matière
tandis que la partie imaginaire les pertes d'énergie et la conduction ionique.
Il est d'usage d'utiliser aussi la constante diélectrique
ε * (ω )
κ * (ω ) =
avec ε0 la permittivité en l'absence de matière.
ε0
-5-
I.1.3.2- Les différents outils et dispositifs utilisés pour les mesures des propriétés
électriques
Nous présentons dans le tableau suivant ces outils et dispositifs.
Tableau 1 : Outils et dispositifs
Outil/Dispositif
Une série
d'électrodes
impolarisables
installées dans un
caniveau
Un dispositif
dipôle-dipôle
Gamme
Caractéristiques
de
fréquence
Pour une expérience en infiltration avec une
phase liquide non aqueuse (Non aqueous
phase liquids - NAPL). Les images de
tomographie sont utilisées pour montrer la
distribution des conductivités complexes
dans les réservoirs. Pour déterminer l'état
d'un système multiphasique (e.g. matrice
silicatée, eau, NAPL, air)
Donne simultanément le profil et le
sondage. Acquisition de données par deux
ou trois canaux Aquila model A-1 mesurant
la polarisation induite
Référence
bibliographique
Weller et al., 1996
Weller et al., 1999
L'INEL CTP
Pour noter l'anomalie de la résistivité et de la Weller et al., 1999
polarisation
Le HP4194A
100 Hz à
"Impedance/Gain- 15 Mhz
Phase Analyzer
with two
electrodes"
Ligne coaxiale
jusqu'à la
fréquence
de 1 GHz
Travaille dans la gamme de fréquence
mentionnée avec une pression de
confinement de 10 MPa puis le débit 0,1
ml/min
Su et al., 2000
L'extension de l'approche "lumped-circuit"
jusqu'à la fréquence de 1 GHz a été rendue
possible par son utilisation.
Sternberg et
Levitsakya, 2001
Le SIP-256
(Spatial Induced
Polarization)
1 à 60 Hz
Instrument géoélectrique multicanal, pour
mesurer en même temps la résistivité
apparente et l’effet de polarisation en
utilisant une série de multi-électrode. La
mesure SIP se fait de 1 à 60 Hz : où l’effet
maximum de polarisation en laboratoire est
observé. Les quantités déterminées par la
mesure SIP dans le domaine fréquentiel sont
la résistivité et l’angle de phase
Schleifer et al. 2002
Le SIP Fuchs
1,4 mHz Par ses deux unités éloignées, il enregistre le
à 12 kHz courant et le voltage du signal. Les données
mesurées sont transférées dans une unité de
base où la résistivité apparente et le
déphasage sont déterminés.
Schleifer et al. 2002
-6-
I.1.3.3- Modèles utilisés
Nous allons faire la connaissance de deux modèles simples (voir figure 1) :
a. Modèle Cole-Cole
La dissipation d'énergie associée aux transitions peut être décrite par une constante
diélectrique κ* complexe, qui peut se décomposer sur l'ensemble de domaine de fréquence en
une partie réelle κ' et une partie imaginaire κ''. Debye donne un modèle classique qui a été
développé par la polarisation ionique dipolaire :
κ∞ 

κ * (ω ) = κ ∞ + κ 0 −
1 + iωτ 

où ω est la pulsation et τ est le temps de relaxation.
κ∞ et κ0 sont les valeurs limites de κ*(ω) à basse et haute fréquence. Ce modèle de Debye ne
décrit pas parfaitement le comportement réel de κ*(ω). Par contre le modèle Cole-cole prend
en compte l'existence d'un ensemble de processus de relaxation :
κ∞


κ * (ω ) = κ ' (ω ) − iκ ' ' (ω ) = κ ∞ + κ 0 −

1 + iωτ 1−q 

où q est un paramètre qui varie de 0 à 1. Quand q=0, le modèle correspond au modèle de
Debye. κ∞ est généralement indépendante de la température et de la présence d'eau, κ0 est due
aux composantes polaires et dépend de la température. La résistivité spectrale complexe est
exprimée par l'équation (Ruffet et al., 1994) :

1


ρ * (ω ) = ρ 0 1 − m1 −

 1 + iωτ c 

où m est la chargeabilité
c=1-q la dépendance de la fréquence
ρ0 est la résistivité en courant continu.
b. Modèle de l'angle de phase constante
Si la dépendance de la fréquence de la partie réelle et la partie imaginaire de la conductivité
peut être décrit par la même fonction c'est à dire :
σ * = σ e iφ = σ '+ iσ ' '
σ ' ' (ω )
, qui est l'angle de phase, devient indépendante de la fréquence. En
σ ' (ω )
effet, en plusieurs cas, Weller et al. ont remarqué que la partie réelle et la partie imaginaire
ω b
) .σ n (Weller et al., 1996)
obéissent à une même loi de puissance : σ (ω ) = (i
ω0
avec : σn l'amplitude de la fréquence de référence correspondant à ω0
b caractérise la dépendance de fréquence (varie de 0.0001 à 0.03).
alors φ = arctg
-7-
Fig. 1. : Les deux modèles Cole-cole, Debye de la permittivité diélectrique complexe.
-8-
I.2- Caractéristiques spécifiques des matériaux argileux
Le contenu des paragraphes suivants est largement inspiré de Tessier (1984).
I.2.1- Structure
Suivant l’échelle d’observation considérée, on peut schématiquement distinguer trois niveaux
d’organisation de la phase argileuse :
- feuillets argileux dont l’épaisseur est de l’ordre de quelques Angströms (ex : 7 Angströms
pour la Kaolinite)
- particule qui représente un assemblage de feuillets argileux
- agrégat ou l’association de particules élémentaires dont la longueur peut atteindre
2 µm suivant toujours la nature minéralogique de l’argile considérée.
I.2.1.1- Caractérisation du feuillet
Chaque feuillet argileux résulte de l’empilement de plans d’anions d’oxygène et d’élément
OH délimitant des cavités Tétraédrique ou Octaédrique de volume défini, remplis ou non de
cations. On distingue deux empilements ou couches élémentaire : la couche dite Tétraédrique
(Té) et la couche dite Octaédrique (Oc) (Figure 2).
Les principaux types structuraux de feuillets argileux sont aussi constitués d’une association
de ces deux types de couches élémentaires. On distingue principalement :
- Le type Té-Oc (on dit encore 1/1 ): ce type s’identifie pour l’association d’une couche
Tétraédrique et une couche Octaédrique. Le Kaolinite est de type 1/1.
- Le type Té-Oc-Té (on dit encore 2/1): ce type possède une couche Octaédrique
disposée entre deux couches Tétraédrique. On peut citer ; l’Illite et la Montmorillonite
ou Smectite.
Fig. 2. a)- Unité tétraédrique à cœur de silicium b) – Schéma d’une couche de tétraédriqueSi4O16(OH)2 6avec
arrangement hexagonal.
(Tessier, 1984).
Il convient de souligner le rôle important des substitutions isomorphiques qui peuvent
s’opérer au sein des feuillets élémentaires. A l’intérieur de ceux-ci, comme il a été mentionné,
il existe des cavités tétraédrique ou octaédrique à l’intérieur desquelles des ions de charges
-9-
électriques différentes mais de taille voisine peuvent se localiser sans apporter de
modifications fondamentales de la structure. Ainsi suivant la charge électrique des ions
prisonniers dans ces cavités, le feuillet sera électriquement neutre ou non. Dans la plupart des
argiles, les substitutions isomorphiques donnent des feuillets chargés négativement.
I.2.1.2- Caractérisation de la particule primaire
Tessier (1984) définit la particule primaire comme un empilement de feuillets élémentaires
face à face. Selon le même auteur, une particule primaire est la plus petite particule qui résulte
de la superposition de n feuillets élémentaires. Pour une particule donnée, on distingue deux
directions privilégiées :
- Une direction suivant le plan dit a – b des feuillets « i.e. l’extension latérale de la
particule ».
- Une direction suivant le paramètre c « i.e, l’épaisseur de la particule».
Outre la charge du feuillet élémentaire, il est nécessaire pour comprendre les processus
régissant le phénomène de gonflement/retrait, de caractériser de la liaison interfoliaire « i.e. la
liaison entre feuillets élémentaires dans une particule primaire donnée ». La résistance
mécanique développée par une telle liaison peut être extrêmement variable et dépend de la
nature et de la localisation des cations compensateurs.
On peut avoir deux types d’empilement des feuillets :
– Empilement ordonné et fixe
– Empilement désordonné et épaisseur très variable.
Empilement ordonné
et fixe
Empilement desordonné et
épaisseur très variable
Fig. 3. Organisation des feuillets argileux à l’échelle de la particule
(Tessier, 1984).
Dans le groupe des Smectites, la présence de couches de molécules d’eau associées aux
cations compensateurs induit une liaison faible entre feuillets élémentaires. On observe alors :
- Une grande variabilité de l’espace interfoliaire ;
- Un empilement désordonné des feuillets élémentaires
Un tel empilement est encore appelé Tactoide par certains auteurs.
Ainsi, la particule élémentaire du groupe des Smectites sera extrêmement sensible aux
variations physico-chimiques de son environnement, notamment aux variations de la
concentration en ions de la solution interstitielle.
Trois types d'association élémentaire peuvent être définis dans les suspensions :
- association bord-à-bord (edge-to-edge)
- association bord-à-face (edge-to-face)
- association face-à-face (face-to-face).
-10-
Le réseau bord-à-face et bord-à-bord pour le kaolinite (argile non gonflante) est constitué de
5-7 agrégats face-à-face de 40 couches de feuillets à peu près (Fripiat et al., 1971).
I.2.2- La double couche électrique
Dans la plupart des cas, la surface des solides (en particulier des matériaux argileux) est donc
chargée négativement. Du fait de la différence de potentiel chimique entre deux phases
distinctes (en particulier contact mineral-eau), une interaction des charges électriques se
produit. Pour comprendre ce phénomène microscopique au niveau de la surface de l'argile, le
modèle actuellement utilisé est le modèle de Stern. En effet, en 1924 Stern a proposé un
modèle qui combine ceux de Helmholtz et de Gouy-Chapman. Il est constitué par une couche
compacte (appelé "couche de Stern" en incluant les parties interne et externe de la couche de
Helmholtz) et la couche diffuse (appelé "couche de Gouy-Chapman) (Voir fig. 4)
(Hovhannissian, 2000). Dans la théorie de Stern, la plus petite distance à laquelle un ion peut
s'approcher de la surface de l'argile, est fixée par le rayon ionique. C'est ainsi qu'il existe une
couche (couche de Stern) dans laquelle, le potentiel électrique varie linéairement. A l'intérieur
de cette couche, la constante diélectrique (κ=ε/ε0) s'abaisse par suite d'un effet de saturation
électrique (Fripiat et al., 1971).
Fig. 4. : Modèle de double couche électrique proposé par Gouy-Chapman-Stern
(e.g. Hovhannissian, 2000)
I.2.3- Spécificités des argiles
I.2.3.1- Conductivité de surface
Dans le cas d'une grande résistivité du fluide, l'épaisseur de la couche diffuse augmente et la
conduction de surface devient dominante (e.g. Hovhannissian, 2000). Celle-ci est alors
-11-
importante puisqu'on a à faire à des minéraux argileux. Pour les argiles, la surface spécifique
est grande (Guéguen & Palciauskas, 1992) et les pores ont des tailles minimes en comparaison
avec la largeur de la double couche électrique.
En faisant figurer les conductivités obtenues à partir d'une poudre sèche progressivement
enrichie en eau, on constate qu'à partir de 70 % d'argile environ les valeurs de la conductivité
de la suspension décroissent quand la teneur en argile augmente (Fripiat et al., 1971
Lockhart, 1979).
I.2.3.2- La capacité d'échange cationique (C.E.C.)
C'est une grandeur qui rend compte de la quantité de cations échangeables qu'a un type d'
argile . Par exemple, pour le illite, le cation K+ ne peut pas être remplacé par un autre cation
par contre pour les argiles du groupe de Smectites (argiles gonflantes), tous les cations
compensateurs sont échangeables. Plus elle a une valeur élevée, plus fort est le potentiel
d’adsorption de cation hydraté associé et donc plus grande est l'aptitude au gonflement. La
CEC s'exprime en milli-équivalent par 100 grammes d'argile sèche ou en unité équivalente et
on peut le déterminer selon plusieurs méthodes selon l'agent d'échange utilisé pour la mesure
(du Trichlorure d'hexamine de cobalt, du Chlorure de baryum, ou de l'acétate
d'ammonium….) (Ciesielski et al., 1996). Pour les smectites, le CEC varie entre 50 et 80
meq/100g tandis que pour la kaolinite le CEC varie de 1 à 10 meq/100 g (Tessier, 1984).
I.2.3.3- Propriétés électriques des argiles
Dans le domaine des basses fréquences (BF), outre la conduction électrolytique (i.e.
conduction des charges électriques dans le liquide interstitiel), les mécanismes mis en jeu à
petite échelle sont :
(a) les transferts de charges ou ions en solution à l’interface électrode/électrolyte (ou encore
phénomène de polarisation dit d’électrode)
(b) les interactions physico-chimiques entre les ions en solutions et la surface des minéraux
argileux. La première classe de mécanismes qui n’est pas spécifique aux matériaux argileux
est considérée comme un phénomène parasite qu’il convient de minimiser grâce à l’emploi de
systèmes dits à 4 électrodes et à l’utilisation d’électrodes impolarisables.
Très schématiquement, la seconde classe de mécanismes recouvre à la fois (i) les transferts de
charges à la surface des minéraux dans la double couche électrique (i.e. la conduction dite de
surface), (ii) les phénomènes de polarisation dus à la redistribution locale des cations
compensateurs de la même double couche lorsqu’un champ électrique macroscopique est
appliqué (i.e. déformation du nuage de cations de la double couche électrique), (iii) les
interactions entre les ions mobiles en solution dans le liquide interstitiel et les cations
compensateurs prisonniers dans la double couche, et enfin (iv) les interactions entre la double
couche diffuse des argiles et les autres matériaux isolants (quartz, calcite, etc.…) présent dans
un sol ou une roche argileuse.
Dans ce dernier cas, on parle de polarisation de membrane (Ward, 1990). En effet, quand on
applique un champ électrique, les charges positives traversent facilement la double couche
tandis que les charges négatives s'accumulent. On remarque alors la présence d'une membrane
sélective à ions. Quand on cesse l'application du champ électrique, toutes les charges
retournent à leur position d'équilibre. Par conséquent, un surplus de cations et d'anions se
trouve en certains endroits tandis qu'une déficience en d'autres. Ces gradients de concentration
en ions empêchent la libre circulation du courant en réduisant la mobilité des ions. Cette
réduction de la mobilité est d'autant plus ressentie avec les basses fréquences. Ainsi, la
conductivité de membrane augmente avec l'augmentation de la fréquence. L'épaisseur de la
double couche d est proportionnelle avec la permittivité diélectrique Ke et la température T
-12-
mais décroît par contre avec la concentration n en ions de l'électrolyte ainsi que la valence ν
de ces ions :
K e kT
d=
avec k la constante de Boltzmann et e la charge élémentaire (Ward, 1990).
1
[2ne²ν ²]2
Dans le domaine des hautes fréquences (HF), l’effet « Maxwell-Wagner » est souvent
utilisé pour interpréter les courbes de permittivité complexe ε* en fonction de la fréquence.
Cet effet est fonction de la tortuosité associée au parcours des ions dans la solution
interstitielle. Plus ce parcours est compliqué, et plus important est l’effet d’accumulation de
charges sur les parois des pores (e.g. Ruffet et al., 1991). L’effet « Maxwell-Wagner » induit
macroscopiquement une dispersion diélectrique i.e. une diminution de la partie réelle de la
permittivité relative, ( κ’ =ε’/ε0 avec ε0 la permittivité du vide) avec la fréquence.
Toutefois, Campbell (1990) qui est probablement le premier auteur à avoir mesuré sur
des sols argileux, la permittivité complexe ε* dans la gamme de fréquence 1-50 MHz,
n’invoque pas un tel effet pour expliquer ses résultats. Selon lui, la conduction électrolytique
serait à l’origine de la dispersion diélectrique observée.
Wensik (1993) a confirmé les résultats expérimentaux de Campbell sur une gamme de
fréquence plus large (1-3GHz) et situe le processus de dispersion autour de 3 MHz pour les
sols argileux étudiés. Ses données corroborent aussi celles de Campbell quant à l’influence de
la teneur en eau : plus la teneur en eau du sol est élevée plus la dispersion diélectrique est
importante.
Fam et Santamarina (1997) ont mis en évidence l’effet de la contrainte mécanique sur le
même phénomène de dispersion. Saarenketo (1998) est un des rares auteurs à avoir mesuré
sur les mêmes sols argileux la permittivité complexe HF et la conductivité électrique. A partir
d’un analyseur de réseau sur une gamme de fréquence 12 MHz-3 GHz, l’auteur a suivi
l’évolution de κ’, κ’’ et σ’ en fonction de la teneur en eau des sols. Saarenketo a établi les
résultats suivants :
• Les propriétés κ’, κ’’ et σ’ sont au premier ordre des fonctions croissantes de la teneur
en eau.
• Plus le matériau possède une Capacité d’Echange Cationique (CEC) élevée, plus il est
dispersif ; la minéralogie des argiles et les interactions à l’interface solide-eau
interstitielle jouent un rôle majeur;
• Une bonne corrélation a été établie entre la partie imaginaire et la C.E.C. La partie
imaginaire κ’’ est donc directement liée à ces mêmes interactions.
• La densité apparente des argiles a une influence significative sur la courbe permittivité
électrique - teneur en eau pondérale.
I.3. Conclusions
Le travail bibliographique précédent a permis de mettre en évidence que nos connaissances
des propriétés électriques des matériaux argileux présentaient deux lacunes :
a. D'une part, il n'existe pas à notre connaissance, de mesure de la résistivité complexe
des sols argileux dans le domaine fréquentiel BF. Les seules données, peu
nombreuses, concernent le domaine temporel.
b. D'autre part, en HF, l'origine physique des dissipations diélectriques n'est pas
clairement identifiée : quelles sont les parts respectives des dissipations ohmiques et
celles associées aux phénomènes de polarisation?
Pour répondre à cette question et pour compléter ces deux lacunes, des mesures couplées HF
et BF sur le même échantillon pourraient apporter des enseignements précieux.
-13-
PARTIE II- Elaboration d'un dispositif de mesure BF et HF
II.1- Présentation du concept
Nous avons réalisé un dispositif dont le plan schématique est représenté sur la fig.5. Ce
dispositif consiste en une porte échantillon équipé d'électrodes, d'une partie pour les mesures
BF (résistivités complexes), d'une partie pour les mesures HF (permittivité complexe) et d'un
PC portable pour l'enregistrement et le traitement des données. La partie des mesures BF est
formée du Sip-Fuchs (Spectral Induced Polarization) permettant de mesurer la résistivité
complexe dans la gamme de fréquence de 1,4 mHz à 12 kHz. La permittivité diélectrique HF
est mesurée à l'aide d'un générateur d'injection HF, d'un voltmètre vectoriel et d'un coupleur
directionnel. L'ensemble des données est enregistré sur un PC portable.
Le prote échantillon se compose :
a. d'une ligne coaxiale (2 cylindres creux de diamètre intérieur de 25 mm et 80 mm, de
hauteur 100 mm, en acier inoxydable) pour la mesure des propriétés HF. Cette ligne est
constituée de 2 extrémités tranchantes pour le prélèvement in situ d'échantillons de sols.
b. d'un couvercle spécifique équipé d'électrodes pour la mesure de la résistivité électrique
complexe pour les basses fréquences (11,71 Hz à 12 kHz). Ce couvercle est susceptible
d'accueillir au moins deux électrodes pour la mesure du potentiel électrique.
c. d'un talon qui assure l'étanchéité de la ligne grâce à deux joints toriques permettant
d'utiliser des échantillons de sols humides et des suspensions.
Ce porte-échantillon présente donc la particularité suivante: il permet, sur un même
échantillon, la mesure de la résistivité et de la permittivité électriques complexes BF et HF.
-14-
Acquisition
BF
Traitement
SIP
PC
P.E.
Voltmètre
Vectoriel
Générateur haute
Fréquence
HF
Détail du Porte échantillon
Electrodes de potentiel
M
N
N
M
Couvercle (PVC)
A
Cylindre
extérieur
(électrode
d'injection
Inox)
A
B
B
Echantillon
Talon étanche
(PVC)
Cylindre
intérieur
(électrode
d'injection
Inox)
Joins toriques
Axe de symétrie de
révolution
Fig. 5. : Plan schématique du dispositif de mesure- Porte échantillon
II.2- Calcul du coefficient géométrique de la cellule coaxiale
Soit la ligne coaxiale suivante avec A et B les électrodes de potentiel et les deux cylindres
intérieurs et extérieurs les électrodes de courant.
-15-
M N
a
h
b
R(int)
R(ext)
Fig. 6. : Ligne coaxiale
Le système possède un axe de révolution. Les variables E et V ne dépendent que de
la distance radiale r.
On a j = σ E = −σgrad V , la loi d'Ohm;
dV
en norme j( r ) = σ ( r ).E( r ) = σ ( r ).
dr
Le courant injecté vérifie : I =
∫∫ j.n.dS = ∫∫ j(r ).dS = j(r ).S = j(r ).2πh
s
dV = j( r ).
s
dr
I
1
=
dr
σ ( r ) 2πh σ ( r )
ρ dr
I
ρ a dr = a
2πrh
2πh r
Iρ
b
⇒ Vb − Va = a ln 
2πh  a 
2πrh
d' où K =
b
ln
a
on utilisera ce coefficient géométrique pour notre porte échantillon avec différents
emplacements des électrodes sur le couvercle en PVC.
⇒ dV =
-16-
II.3- Problèmes rencontrés et tentatives de résolution
Pour étalonner notre dispositif de mesure, nous avons utilisé différents échantillons d'eau dont
la conductivité a été mesurée à l'aide d'un conductimètre "Konductometer 703"de Knick du
laboratoire de physique des sols de l'IRD à Bondy.
Cette mesure a été vérifiée par un autre dispositif (générateur BF et un oscilloscope
numérique haute précision). La résistivité complexe du même échantillon d'eau a été mesurée
à l'aide du Sip-Fuchs dans la gamme de fréquence 11.71 Hz à 12 kHz (domaine Basse
Fréquence BF).
Le Sip Fuchs donne une résistivité qui varie avec une dispersion de 20%, c’est-à-dire comme
valeur de la résistivité, de 16.3 Ω.m à 18.5 Ω.m ou bien de 17 Ω.m à 18.5 Ω.m par exemple.
Cette dispersion n'est pas intrinsèque à l'échantillon (la résistivité de l'eau ne varie pas en
fonction de la fréquence dans la gamme utilisée).
Les courbes données par les résultats de SIP Fuchs croissent avec la fréquence contrairement
à celle donnée par l’oscilloscope numérique.
Dispersion observée (15 à 20 %)
dans le spectre de l'eau du robinet.
18.5
Oscilloscope
Sip Fuchs_1
Sip Fuchs-2
Résistivité en Ohm-m
18
17.5
17
16.5
16
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 7. : Dispersion observée dans le spectre de l'eau du robinet
On cherche alors à savoir si l'origine de cette instabilité vient de l'électronique du Sip-Fuchs
ou du problème lié au dispositif ( porte échantillon, géométrie des électrodes,….)
II.3.1- Effet d'une précipitation sur les parois des cylindres
En utilisant un échantillon d'eau permutée, la dispersion observée par le Sip-Fuchs est de
35%.
-17-
Dispersion de 35% pour l'eau permutée
1100
doublet1-masse-ligne-extérieure
doublet2-masse-ligne-extérieure
doublet3-masse-ligne-extérieure
Résistivité en Ohm-m
1000
doublet4-masse-ligne-extérieure
900
800
700
600
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 8. : dispersion observée pour l'eau permutée
Pour vérifier si sur la ligne extérieure (électrode d'injection) il s'est mis du dépôt/précipitation
dû à l'eau du robinet, on a changé celle-ci et on a fait les mesures avec une nouvelle ligne. Les
courbes présentent des sens de variations différentes, une dispersion de 37 % pour l’ancienne
et 28 % pour la nouvelle. Mais ces différences ne sont pas expliquées seulement par
l’entartrage du cylindre extérieur.
Comparaison de la résistivité selon le type d'électrodes et selon
leur emplacement
NOUVELLE LIGNE EXTERIEURE
Comparaison des résistivités selon les types d'électrodes
et selon leurs orientations
ANCIENNE LIGNE EXTERIEURE
28
22
clous 35 mm
Clous 35 mm à 0°
clous 35 mm à 0°
petits vis-doublet 2
petits vis - doublet 2
20
AgCu à 0°
AgCu à 0°
24
AgCu à 0° bis
AgCu à 0° bis
Résistivité en Ohm-m
R é sistivité e n O h m -m
AgCu à 45°
AgCu à 45°
18
AgCu à 90°
AgCu à 135°
AgCu à180°
16
AgCu à 90°
AgCu à 135°
AgCu à 180°
20
14
16
12
12
10
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
10
100000
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 9. : ρ vs Fq. ancienne ligne
Fig. 10. : ρ vs Fq. nouvelle ligne
II.3.2- Etude de la stabilité temporelle des mesures
Une expérience avec une prise de mesure tous les 5 mn environ nous a permis d'établir qu'il
est préférable de travailler après 20 mn de mise en marche du Sip-Fuchs et avant 60 mn.
-18-
Fig. 11. : variation temporelle de la résistivité
Résistivité en O hmmètre
Variation tem po relle de la r ésistivité
44
12000Hz
42
6000Hz
40
3000Hz
38
1500Hz
36
375Hz
34
187.5Hz
32
93.75Hz
30
0
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
70
T em ps en m inu tes
46.875Hz
23.4375Hz
11.71875Hz
II.3.3- Effets du type et de la longueur des électrodes utilisées ainsi que de
leur positionnement selon le 0° qui est la référence
Le rallongement des électrodes en acier de 15 mm par du cuivre argenté améliore les résultats,
au lieu d’avoir les 15-20 % de dispersion on ne trouve que 6 à 8 %. L'utilisation d'aiguilles de
60mm de longueur recouverte sauf sur une petite partie pour laisser passer le courant, donne
alternativement de bons résultats (jusqu'à 3 % de dispersion de la valeur de la résistivité
apparente) et de mauvais résultats (les 15 % de dispersions). Le fait que l’axe de révolution du
système se trouve excentré pourrait être à l’origine de cette instabilité. Une solution envisagée
est le remplacement du couvercle par un couvercle guidée.
Rallongement des électrodes en acier de 15 mm par
des fils de cuivre argenté - 6% de dispersion
11
Résistivité en Ohm-m
10.8
10.6
10.4
10.2
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
Fig. 12. : ρ vs Fq. rallongement des électrodes en acier
-19-
100000
Les résultats sont différents selon le type d'électrode utilisé et selon leur orientation. Les
résultats sont meilleurs pour les électrodes en cuivre argenté et particulièrement à 0°.
Comparaison de la résistivité selon
la position des électrodes et leur type
24
petits vis delta r=6 mm
petits vis delta r = 10 mm
Clous 2 mm*35 mm
à delta r = 6 mm
22
AgCu à 6 mm (0°)
Résistivité en Ohm-m
AgCu à 6 mm (0° bis)
AgCu à 6 mm (0° ter)
20
AgCu à 6 mm (0° 4ème)
AgCu 6 mm (45°)
AgCu à 6 mm (90°)
AgCu à 6 mm (135°)
18
AgCu à 6 mm (180°)
16
14
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 13. : ρ vs Fq. selon les types et les positions des électrodes
II.3.4. Test de stabilité de l'électronique du Sip-Fuchs
Une série de mesure où l'échantillon a été remplacé par une résistance étalon de 20 Ohm nous
a permis de constater que l'électronique de l'appareil Sip-Fuchs ne pose pas de problème de
stabilité (on observe moins de 1% de dispersion).
22
Résistivité en Ohm-m
21.96
21.92
21.88
Résistance de 20 Ohm
21.84
10
100
1000
Fréquence en Hz
10000
100000
Fig. 14. : Test de stabilité de l'électronique du Sip-Fuchs avec une résistance étalon
II.3.5- Effet de la distance entre les électrodes
Pour les électrodes de potentiel séparées de 2 mm, mais à des distances différentes des deux
cylindres d’injection (pour r1 = 18 mm et r2=20 mm, K=5.96 m puis pour r1 = 30 mm et r2=32
mm, K=9.74 m), on peut avoir une dispersion de l’ordre de 70 % ou de 35 % respectivement.
-20-
Comparaison des résistivités suivants les distances a et b où on mettra
les électrodes, qui sont fonction du choix des rayons r1 et de r2
50
r1=18 mm et r2=20 mm
r1=30 mm et r2=32 mm
Résistivité en Ohm-m
40
30
20
10
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 15. : ρ vs Fq. suivant les distances a et b
De même pour une distance entre les électrodes de potentiel de 10 mm (r1 = 20 mm et
r2=30 mm) (K=1.55) on a une dispersion de l’ordre de 16 %, tandis que pour une distance de
14 mm (r1 = 18 mm et r2=32 mm ) (K=1.09m), on a une dispersion de l’ordre de 18 %.
Comparaison des résistivités suivant l'écartement des électrodes
22
delta r=10 mm
delta r=14 mm
Résistivité en Ohm-m
21
20
19
18
17
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 16. : ρ vs Fq. suivant l'écartement des électrodes
Pour une distance de 6 mm entre les électrodes de potentiel, les résultats sont les meilleurs,
avec moins de 5% de dispersion.
-21-
Dispersions de la valeur de la résistivité pour une distance
entre les électrodes de potentiel en AgCu, de 6mm
16.4
0°
0° bis
0° ter
16
0° 4 ème
Résistivité en Ohm-m
45°
90°
15.6
135°
180°
15.2
14.8
14.4
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 17. : dispersion de ρ - électrodes en AgCu espacées de 6 mm
II.3.6- Influence du courant injecté
On a mis en série avec les éléments du circuit des résistances pour voir l'effet du courant
injecté sur les mesures.
Comparaison de la résistivité selon la valeur de la résistance utilisée
18.8
R=0 Ohm (référence)
R=100 Ohm
18.4
R=14 Ohm
Résistivité en Ohm-m
R=46 kOhm
18
17.6
17.2
16.8
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 18. : comparaison de ρ selon la valeur de la résistance utilisée
Pour lever l'incertitude sur le fait que les dispersions qu'on observe sont d'origine électronique
ou géométrique (du système), on a fait un test en utilisant le générateur et l'oscilloscope. La
méthodologie est la suivante : Si on retrouve les dispersions qu'on observe sur les résultats
données par le SIP FUCHS, le problème ne vient pas de l'électronique du SIP Fuchs mais de
la géométrie du système.
-22-
Les résultats obtenus avec le générateur externe et l'oscilloscope sont les suivants : avec
K=1,55 et ρ = K × U
I
Pour la valeur du courant I=0,5 mA, on a une dispersion de l’ordre de 8,5 %
Tableau 2 Mesures obtenues avec le générateur
et l'oscilloscope: I=0.5mA
Courant I
[mA]
0.5
0.5
0.5
0.5
0.5
0.5
0.5
0.5
0.5
0.5
0.5
0.5
0.5
0.5
0.5
Potentiel
[mV]
4.8
4.8
4.9
4.9
5.0
5.0
5.1
5.15
5.2
5.15
5.1
5.25
5.25
5.25
5.25
Résistivité
[Ω.m]
14,9
14,9
15,2
15,2
15,5
15,5
15,8
16,0
16,1
16,0
15,8
16,3
16,3
16,3
16,3
Résitivités en Ohm.m
Fréquence
[Hz]
20
36
77.7
123
187.3
375
715
1000
1200
1500
3000
4300
6000
8700
12000
Résistivité (Ohm-m) pour I=0,5 mA
16,4
16,2
16,0
15,8
Résistivité
(Ohm-m)
15,6
15,4
15,2
15,0
14,8
1
100
10000
Fréquence
en Hz
log
de fréquence
(Hz)
Fig. 19. : ρ vs Fq. courant I=0.5mA
Pour I=1 mA, on a une dispersion de l’ordre de 8 %
Tableau 3. Mesures obtenues avec le générateur
et l'oscilloscope : I=1mA
Courant I
[mA]
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
Potentiel
[mV]
9,18
9,33
9,55
9,6
9,65
9,77
9,83
9,88
9,81
9,82
9,84
9,84
9,83
9,88
9,95
Résistivité
[Ω.m]
14,2
14,5
14,8
14,9
15,0
15,1
15,2
15,3
15,2
15,2
15,3
15,3
15,2
15,3
15,4
Résistivité (Ohm-m) pour I=1 mA
Résitivités en Ohm.m
Fréquence
[Hz]
20
36
77.7
123
187.3
375
715
1000
1200
1500
3000
4300
6000
8700
12000
15,6
15,4
15,2
15,0
14,8
14,6
14,4
14,2
14,0
Résistivité
(Ohm-m)
1
100
10000
Fréquence
log de fréquenceen
(Hz)Hz
Fig. 20. : ρ vs Fq. courant I=1mA
-23-
Pour un courant de 10 mA, on a une dispersion de l'ordre de 18%
Tableau 4. Mesures obtenues avec le générateur
et l'oscilloscope I=10mA
Courant I
[mA]
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
1
Potentiel
[mV]
9,18
9,33
9,55
9,6
9,65
9,77
9,83
9,88
9,81
9,82
9,84
9,84
9,83
9,88
9,95
Résistivité
[Ω.m]
14,2
14,5
14,8
14,9
15,0
15,1
15,2
15,3
15,2
15,2
15,3
15,3
15,2
15,3
15,4
Résistivité (Ohm-m) pour I=10 mA
17,0
16,0
Résitivités en Ohm.m
Fréquence
[Hz]
20
36
77.7
123
187.3
375
715
1000
1200
1500
3000
4300
6000
8700
12000
Résistivité
(Ohm-m)
15,0
14,0
13,0
1
100
10000
Fréquence
log de
fréquence (Hz)en Hz
Fig. 21. : ρ vs Fq. courant I=10mA
Après analyse de ces résultats, on constate qu'on retrouve toujours les 9 à 10% de dispersion et même
plus dans le cas où le courant est de 10 mA. Notre problème ne vient donc pas de l'appareil SIP Fuchs.
II.3.7- Excentrement des deux cylindres d'injection
On a constaté pendant les mesures qu'on a faites que le couvercle en PVC bougeait, ce qui
influençait beaucoup les mesures. On a pu observer ce fait en faisant basculer le couvercle.
Influence du basculement de l'ancien couvercle
18
AgCu delta r= 10 mm à 0°
avant basculement
AgCu delta r=10 mmà 0°
après basculement
AgCu delta r=10 mm à 270°
avant basculement
AgCu delta r= 10 mm à 270°
après basculement
Résistivité en Ohm-m
17
16
15
14
13
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 22. : ρ vs Fq. influence du basculement de l'ancien couvercle
-24-
Pour améliorer les résultats, on a changé de couvercle. Le but étant de faire en sorte que le
système ait bien comme axe de révolution, l'axe du cylindre intérieur. Ce procédé a ramené
l'ordre de grandeur de la dispersion à 3%. Cependant, les mesures ne sont pas stables (de 1 %
de dispersion à 5%) et le sens de variation des courbes change aussi, dès fois on a des courbes
croissantes, dès fois des courbes décroissantes.
II.3.8- Effet d’anisotropie du système
En faisant des rotations du couvercle guidé, tous les 45°, les résultats variaient.
-20%
0°
effet d'anisotropie du système
-20%
-15%
45°
315°
AgCu_10mm_0°
-15%
270°
2%
90°
-9%
9%
225°
135°
Résistivités en Ohm.m
26
AgCu_10mm_45°
24
AgCu_10mm_90°
AgCu_10mm_135°
22
AgCu_10mm_180°
20
AgCu_10mm_225°
AgCu_10mm_270°
18
AgCu_10mm_315°
16
1
100
10000
Fréquence
log
de fréquenceen
(Hz)Hz
3,5%
180°
Fig. 23. : Rotation du couvercle guidé
Fig. 24. : ρ vs Fq. effet d'anisotropie du système
En démontant et en remontant le système de la même manière, on avait des résultats
différents :
Résitivités en
Ohm.m
Démontage et remontage du système
suivant la même configuration
25
24
23
22
21
20
AgCu_10mm_0°_avant_
démontage
AgCu_10mm_0°_après_
démontage
1
100
10000
en Hz(Hz)
log Fréquence
de fréquence
Fig. 25. : ρ vs Fq. démontage et remontage du système
-25-
Voici une figure obtenue avec le nouveau couvercle.
Variation de la résistivité pendant
la rotation du nouveau couvercle
Résistivités en Ohm-mètre
26
AgCu_10mm_nouveau_couvercle_0°
AgCu_10mm_nouveau_couvercle_45°
24
AgCu_10mm_nouveau_couvercle_90°
22
AgCu_10mm_nouveau_couvercle_135°
AgCu_10mm_nouveau_couvercle_180°
20
AgCu_10mm_nouveau_couvercle_225°
AgCu_10mm_nouveau_couvercle_270°
18
AgCu_10mm_nouveau_couvercle_315°
AgCu_10mm_nouveau_couvercle_0°bis
16
AgCu_6mm_nouveau_couvercle_45°
14
AgCu_6mm_nouveau_couvercle_90°
AgCu_6mm_nouveau_couvercle_0°
12
1
100
10000
Fréquence en Hz
log de fréquence (en Hz)
Fig. 26. : variation de ρ pendant le rotation du nouveau couvercle
-26-
II.3.9- Polarisation des électrodes
Les mesures effectuées jusqu’à maintenant ont été réalisées sur les fréquences de 11,75 Hz à
12 kHz. Quand on a élargi le spectre, on a remarqué l’effet de la polarisation.
Polarisation des électrodes
30
25
20
15
10
5
0
0.001
Phase en degré
Résistivités en Ohm.m
Polarisation des électrodes
App.Res./Ohm
*m
1
1000
1000000
Log
de fréquence
Fréquence
Hz (Hz)
0.001
4
2
0
-2
-4
-6
-8
-10
-12
-14
0.1
Phase/deg
10
1000 100000
Fréquence Hz
Remarque
: Variations non
log de fréquence (Hz)
monotones avec la fréquence
log de fréquence (Hz)
Fig. 27.: résistivité-polarisation des électrodes
Fig. 28.: phase vs Fq-polarisation des électrodes
La polarisation d'électrode induit de très faibles augmentations de la résistivité apparente et
une forte diminution de la phase. La signature de la polarisation d'électrode apparaît différente
de celle observée depuis le début de nos expériences. Il est peu probable que la dispersion
"parasite" soit due à ce type de polarisation.
II.3.10- Suspicion d’un effet capacitif
On a constaté les résultats suivants : avec un grand bac (et non avec notre dispositif de
mesure) sur un échantillon d'eau du robinet, on n’observe pas les dispersions obtenues avec le
SIP Fuchs. On a seulement une dispersion de l’ordre de 1%.
Les mesures avec l’analyseur nous montrent qu’en faisant décroître la fréquence, jusqu’à une
fréquence de 127,5 Hz, les valeurs de ∆V sont stables, ensuite, les valeurs augmentent.
I
Parallèlement à cela, on mesure la résistance entre A et B d’un quadripôle, et on trouve,
RAB=30 kΩ puis celle entre M et N du même quadripôle, on trouve RMN= 1 MΩ. On suspecte
alors un effet capacitif.
Pour résoudre cette énigme, on a d’abord "détruit" la ligne coaxiale en enlevant le cylindre
intérieure : l'effet fréquentiel est toujours observé.
-27-
spectre de la résistivité quand on enlève le cylindre
intérieur de la ligne coaxiale et quand on fait tourner
le couvercle
résistivité en Ohm-mètre
54
sans_cylin_int_0°
52
sans_cylin_int_45°
50
sans_cylin_int_90°
48
sans_cylin_int_135°
46
sans_cylin_int_180°
44
sans_cylin_int_225°
sans_cylin_int_270°
42
sans_cylin_int_315°
40
1
100
10000
Fréquence en Hz
log de fréquence (en Hz)
Fig. 29. : destruction de la ligne coaxiale
Dans un deuxième temps, nous avons installé un écran isolant à l'intérieur du cylindre extérieur. On a
observé une dispersion inférieure à 3% mais la résistance du liquide dépendait très sensiblement du
niveau eau-écran. Ce qui complique l'étalonnage de la cellule.
Tripole à 0° et écran à 0° comparaison des résultats obtenus
le 11 juillet et le 16 juillet
360
11/07-Tripole-0°-écran-0°-12h30
11/07-Tripole-0°-écran-0°-12h50
Résistivités en Ohm-mèt
350
11/07-Tripole-0°-écran-0°-13h00
340
11/07-Tripole-0°-écran-0°-13h10
11/07-Tripole-0°-écran-0°-13h20
330
16/07-Tripole-0°-écran-0°-11h35
320
16/07-Tripole-0°-écran-0°-11h40
16/07-Tripole-0°-écran-0°-11h45
310
16/07-Tripole-0°-écran-0°-11h55
300
16/07-Tripole-0°-écran-0°-12h00
290
1
10
100
1000
10000
Log Fréquence
de fréquence
(en Hz)
en Hz
Fig. 30.: ρ vs Fq. variation dans le temps
-28-
100000
II.4- Conclusions et orientations
Les résultats de cette étude nous ont permis d'identifier l'origine de la dispersion; Celle-ci est
certainement due à une capacité parasite associée aux parties métalliques de la porte
échantillon. Cette difficulté nous a conduis à abandonner l'idée d'une mesure BF et HF
couplée sur le même échantillon.
Nous avons élaboré une autre approche d’étude de l’influence de la teneur en eau et de la
quantité en argile sur les propriétés électriques (résistivité et permittivité électriques d’un
échantillon reconstitué). Nous avons choisi :
a. des systèmes simples : des suspensions et des gels argileux qui permettent de préparer
facilement les échantillons homogènes
b. des méthodologies et des dispositifs éprouvés
-29-
PARTIE III - Mesures sur des suspensions et gels argileux
III.1- Matériaux utilisés:
On présente dans le tableau suivant les matériaux qu'on utilisera avec leurs caractéristiques
spécifiques.
Tableau 5. Caractéristiques des argiles utilisées
Nom
Origine
Plasticité
Particularités
Kaolin T
Trevisco dans le Devon (Angleterre)
Argile très peu plastique
42 % des particules ont un diamètre
inférieur à 2 µm.
Pourcentage
83 % de Kaolinite
minéralogique 12 % de Mica
3 % de Quartz
2 % de Feldspath
(référence: société CERADEL)
Bentonite
Balkans
Argile très plastique
Traité au carbonate de sodium pour
accroître ses propriétés d'adsorption
d'eau. Sites négatifs probablement
saturé en Na+.
inconnu
III.2- Appareils de mesure
III.2.1- Mesures à basses fréquences
Pour les mesures de résistivité électrique dans le domaine des basses fréquences, nous avons
utilisé l'appareil SIP - Fuchs qui peut travailler sur la gamme de 1.4 mHz jusqu'à 12 kHz.
Pour éviter la polarisation des électrodes (nous n'avons pas utilisé des électrodes
impolarisables), nous avons fait nos mesures seulement sur la gamme de fréquence de 11.71
Hz à 12 kHz (voir photo 1)
Photo 1 : Sip-Fuchs.
-30-
Quant à la cellule (porte échantillon), compte tenu des discussions dans les paragraphes
précédentes, au lieu de la ligne coaxiale, nous disposons d'une cellule cylindrique à quatre
électrodes dont le coefficient géométrique a été calculé par Grellier (Grellier S., 2003.): K =
0.257 (voir photo 2) (Hauteur : 90 mm, Diamètre 75 mm).
Photo 2 : cellule munie d’électrodes
III.2.2- Mesures à hautes fréquences
Nous avons fait des mesures à 200 MHz avec un générateur de courant HF, un coupleur
directionnel, un voltmètre vectoriel et une porte-échantillon (photo 3).
Photo 3 : Dispositif de mesure Haute Fréquence.
-31-
III.3 - Expériences
Nous avons constitué plusieurs types de mélange eau permutée - argile ou "électrolyte-argile".
Afin d'étudier l'influence du cation compensateur sur les propriétés électriques des mélanges,
nous avons utilisé 2 solutions salines (NaCl et KCl). Les compositions de ces mélanges sont
présentées dans les tableaux suivants.
Tableau 6. Quantités d'argile mélangée avec l'eau permutée
Liquide
Teneur en Bentonite
Teneur en Kaolinite
Eau permutée
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%, 5%,
10%, 15%, 20%
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%, 5%,
10%, 15%, 20%
Tableau 7. Mélange solution de NaCl - argile
Liquide
Teneur en Bentonite
Teneur en Kaolinite
Solution de NaCl à N/1000
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
Solution de NaCl à N/500
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
Solution de NaCl à N/100
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
Solution de NaCl à N/6
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
Solution de NaCl à 3N
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
Tableau 8. Mélange solution de KCl - argile
Liquide
Teneur en Bentonite
Teneur en Kaolinite
Solution de KCl à N/1000
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
Solution de KCl à N/500
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
Solution de KCl à N/100
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
Solution de KCl à N/7.5
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
Solution de KCl à 2.3N
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
0.1%, 0.25%, 0.5%, 1%,
10%, 20%
Les teneurs en argile (bentonite ou kaolinite) ont été calculées par la relation suivante :
-32-
Pourcentage d' arg ile =
Masse d' arg ile
× 100
Masse d' eau
Les solutions ont été préparées avec l'eau permutée et les quantités de sels correspondantes
aux normalités respectives (voir tableaux 6 à 8).
Les données mesurées par le Sip-Fuchs sont stockées dans des fichiers sur un ordinateur relié
à l'appareil. Ce sont ces données que l'on traite, elles se présentent sous la forme :
Tableau 9. Exemple de données obtenues après mesure sur le Sip-Fuchs
F req. /H z
A pp.R es./O hm *m P hase/deg
C urrent/m A
12000
328.108452
0.912338
8.370202
6000
326.357052
0.553895
8.357708
3000
325.158295
0.469798
8.318434
1500
324.996956
0.374552
8.260213
375
325.763974
0.608076
5.755485
187.5
326.103277
0.609808
7.394533
93.75
326.152457
0.698229
7.266403
46.875
326.287672
0.807477
7.156384
23.4375
326.05898
0.948506
7.110816
11.71875
324.796695
1.049465
7.081928
III.4- Résultats et interprétations
III.4.1- Résultats aux BF
III.4.1.1- Mesure de la conductivité de la solution initiale
Sur les figures fig.31 à fig.36, nous présentons les spectres de la résistivité, suivant la
normalité de la solution utilisée et en comparant les résultats obtenus pour la bentonite
(figures de gauche) et la kaolinite (figures de droite). Nous n'avons pas retenu les données
obtenues avec la concentration en sel les plus élevées (soit 3N en NaCl et 2.3N en KCl) : les
résistivités obtenues sont comparables à la sensibilité de l'appareil.
Tableau 10 : Concentrations initiales des solutions
Solutions
Résistivité en Ohm-m
Eau permutée - bentonite
1600
Eau permutée - kaolinite
1600
Solution de NaCl à N/1000
47
Solution de KCl à N/1000
43
Solution de NaCl à N/500
31
Solution de KCl à N/500
26
Solution de NaCl à N/100
8
Solution de KCl à N/100
6
Solution de NaCl à 3N
0.5
Solution de KCl à 2.3N
0.5
-33-
Eau permutée (légende : % en bentonite)
Spectres de la résistivité
Eau permutée - Bentonite
Spectres de la résistivité
Eau permutée - Kaolinite
1600
200
0.1%
0.25%
0.1%
0.5%
0.25%
1%
160
0.5%
120
1%
10%
5%
15%
10%
20%
80
1200
R é s is tiv ité e n O h m -m
R é sistivité e n Oh m -m
5%
15%
20%
800
400
40
0
0
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 31. : ρ vs Fq. Eau permutée - Bentonite
Fig. 32. : ρ vs Fq. Eau permutée - Kaolinite
D'une manière générale, les mélanges eau permutée-bentonite sont plus conducteurs que les
mélanges eau permutée-kaolinite.
Si on compare les valeurs de la résistivité présentées sur les figures et celles des solutions
initiales (avant ajout d'argile) (tableau 10), on constate que l'ajout d'une très faible quantité
d'argile (0.1% de bentonite ou de kaolinite) fait chuter la valeur de la résistivité du mélange.
Dans le cas d'un ajout de 0.1% de bentonite, on a une réduction d'un ordre de grandeur de la
résistivité (de 1600 à 160 Ohm-m) alors que dans le cas d'un ajout de kaolinite, cette
réduction n'est que d'un facteur de 1.3 (de 1600 à 1200 Ohm-m).
L'ajout d'une faible quantité de bentonite dans le mélange (0.1% et 0.25%) produit une très
forte baisse de la résistivité : lorsque la teneur en bentonite passe de 0.1% à 0.5%, la
résistivité chute de 160 à 40 Ohm-m, (soit une baisse d'un facteur 4). L'ajout d'une quantité
supplémentaire de bentonite produit des variations de résistivité beaucoup plus faibles. Cellesci semblent se stabiliser pour les très fortes teneurs en bentonite (plus de 10%) (voir Fig.31).
Dans le cas des mélanges eau permutée - kaolinite, la résistivité du mélange baisse également
avec la teneur en argile mais dans des proportions beaucoup plus réduites que dans le cas des
mélanges eau permutée - bentonite : lorsque la teneur en kaolinite passe de 0.1% à 0.5%, la
résistivité baisse lentement de 1200 à 950 Ohm-m environ (soit un facteur 1.3). L'ajout de
kaolinite supplémentaire continue à induire une baisse modérée de la résistivité.
Dans le cas de la bentonite, pour expliquer une telle chute (de 1600 Ohm-m à 160 Ohm-m),
on considère que la conduction électrique du mélange est contrôlée en grande partie par la
conduction de surface liée aux particules argileuses.
Pour les deux types de mélanges, la résistivité varie très peu avec la fréquence. Pour la
kaolinite, aux faibles teneurs en argile, une faible dispersion peut être toutefois observée.
-34-
III.4.1.2 Mélanges "électrolyte-argile"
On présente les spectres de la résistivité par concentration en sels (NaCl et KCl). Pour chaque
concentration, on montre sur les figures de gauche les spectres de la résistivité en fonction de
l'ajout de bentonite et sur les figures de droites les spectres de la résistivité en fonction de
l'ajout de kaolinite.
Solutions à N/1000
1. NaCl
A
Spectres de la résistivité
Solution de NaCl à N/1000 - Bentonite
B
Spectres de la résistivité
Solution de NaCl à N/1000 - Kaolinite
80
80
0.1%
0.1%
0.25%
0.25%
0.5%
0.5%
1%
1%
60
10%
10%
60
20%
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
20%
40
20
40
20
0
0
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
2. KCl
Spectres de la résistivité
Solution de KCl à N/1000 - Bentonite
C
D
Spectres de la résistivité
Solution de KCl à N/1000 - Kaolinite
80
80
0.1%
0.25%
0.5%
1%
60
60
10%
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
20%
40
40
0.1%
0.25%
0.5%
1%
20
20
10%
20%
0
0
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 33. : ρ vs Fq. A : NaCl à N/1000 -Bentonite, B : NaCl à N/1000 - kaolinite, C : KCl à N/1000 Bentonite, D : NaCl à N/1000 - Kaolinite (légende % en argile)
Solutions à N/500
1. NaCl
A
Spectres de la résistivité
Solution de NaCl à N/500 - Bentonite
B
Spectres de la résistivité
Solution de NaCl à N/500 - Kaolinite
40
40
0.1%
0.25%
0.1%
0.5%
0.25%
0.5%
1%
10%
30
1%
30
10%
20%
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
20%
20
20
10
10
0
0
10
Fé
1000
(H )
10000
100000
10
100
2. KCl
Fé
1000
10000
(H )
100000
D
Spectres de la résistivité
Solution de KCl à N/500 - Bentonite
Spectres de la résistivité
Solution de KCl à N/500 - Kaolinite
40
40
0.1%
0.1%
0.25%
35
35
0.5%
0.25%
0.5%
1%
30
1%
30
10%
10%
20%
20%
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
C
100
25
25
20
20
15
15
10
10
5
5
0
0
10
100
Fé
1000
(H )
10000
100000
10
100
1000
Fé
10000
100000
(H )
Fig. 34. : ρ vs Fq. A : NaCl à N/500 -Bentonite, B : NaCl à N/500 - kaolinite, C : KCl à N/500 - Bentonite,
D : NaCl à N/500 - Kaolinite (légende % en argile)
-35-
Solutions à N/100
A
B
1. NaCl
Spectres de la résistivité
Solution de NaCl à N/100 - Kaolinite
Spectres de la résistivité
Solution de NaCl à N/100 - Bentonite
10
10
0.1%
0.1%
0.25%
0.25%
0.5%
0.5%
8
8
1%
1%
10%
10%
20%
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
20%
6
4
6
4
2
2
0
0
10
100
1000
Fréquence en Hz
10000
10
100000
100
1000
Fréquence en Hz
10000
100000
D
2. KCl
C
Spectres de la résistivité
Solution de KCl à N/100 - Bentonite
Spectres de la résistivité
Solution de KCl à N/100 - Kaolinite
10
10
0.1%
0.1%
0.25%
0.25%
0.5%
0.5%
8
1%
8
1%
10%
10%
20%
Résistivité en Ohm-m
20%
Résistivité en Ohm-m
6
4
2
6
4
2
0
0
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 35. : ρ vs Fq. A : NaCl à N/100 -Bentonite, B : NaCl à N/100 - kaolinite, C : KCl à N/100 - Bentonite,
D : NaCl à N/100 - Kaolinite (légende % en argile)
Solutions à N/6 et à N/7,5
A
1. NaCl
B
Spectres de la résistivité
Solution de NaCl à N/6 - Bentonite
Spectres de la résistivité
Solution de NaCl à N/6 - Kaolinite
0.7
0.7
0.1%
0.1%
0.25%
0.6
0.5%
0.6
0.25%
0.5%
1%
10%
0.5
1%
0.5
10%
Résistivité en Ohm-m
20%
0.4
0.3
20%
0.4
0.3
0.2
0.2
0.1
0.1
0
0
C
10
10
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
100
1000
Fréquence (Hz)
10000
100000
D
2. KCl à N/7,5
Spectres de la résistivité
Solution de KCl à N/7,5 - Bentonite
0.7
Spectres de la résistivité
Solution de KCl à N/7,5 - Kaolinite
0.1%
0.7
0.25%
0.1%
0.5%
0.6
0.25%
1%
0.6
0.5%
10%
0.5
1%
20%
10%
Résistivité en Ohm-m
0.5
R ésistivité en Ohm-m
20%
0.4
0.4
0.3
0.3
0.2
0.2
0.1
0.1
0
0
10
100
Fé
1000
(H )
10000
100000
10
100
Fé
1000
(H )
10000
100000
Fig. 36. : ρ vs Fq. A : NaCl à N/6 -Bentonite, B : NaCl à N/6 - kaolinite, C : KCl à N/7.5 - Bentonite, D :
NaCl à N/7.5 - Kaolinite (légende % en argile)
-36-
La résistivité des mélanges varie peu avec la fréquence quelque soit la teneur en argile et
quelque soit la concentration en sel. En première approximation, on observe que la baisse de
résistivité avec la fréquence est plus importante pour les mélanges "électrolyte-kaolinite" aux
fortes teneurs en kaolinite et aux faibles concentrations en sel (voir Fig. 35 B, D).
On peut remarquer une tendance, l'ajout de quantité d'argile dans les solutions salines (NaCl
et KCl) induit une baisse de la résistivité du mélange avec la teneur en argile introduite.
L'amplitude de cette baisse varie en fonction de la nature de l'argile et de la concentration en
sel de la solution initiale.
Pour les solutions de faible concentration en sel, l'ajout de la bentonite provoque une baisse
plus importante de la résistivité du mélange que l'ajout de kaolinite (voir Fig. 35 et Fig. 36).
Par exemple pour une solution initiale de NaCl N/1000, une augmentation de 0.1% à 20% en
teneur en argile conduit à une baisse de 50 Ohm-m à 2 Ohm-m environ pour les mélanges
életrolyte-bentonite (soit un facteur de 25) et de 70 Ohm-m à 55 Ohm-m environ pour les
mélanges "électrolyte-kaolinite" (soit un facteur de 1.3).
L'amplitude de cette baisse de la résistivité diminue avec la concentration en sel (NaCl et
KCl). En effet, pour les concentrations en sels les plus élevées (Fig. 36), l'ajout d'argile
modifie peu la résistivité du mélange. Par exemple, pour une solution initiale de NaCl à N/6,
une variation de 0.1% à 20% en teneur en argile mène à une baisse de 0.65 Ohm-m à 0.55
Ohm-m environ (soit un facteur de 1.2) pour les mélanges électrolytes bentonite et à une
baisse de 0.58 Ohm-m à 0.52 Ohm-m environ (soit un facteur de 1.1) pour les mélanges
"électrolyte-kaolinite". Ainsi, aux fortes concentrations en sel, la résistivité du mélange
dépendant faiblement de la teneur en argile, la conduction électrique du mélange est
gouvernée principalement par la conductivité ionique de l'électrolyte.
Si on s'intéresse à l'influence de la nature du sel utilisé, on constate que les différences sont
faibles entre les résistivités mesurées des mélanges "électrolyte-bentonite" préparées par deux
solutions salines de nature différente et diluées (N/1000 et N/500). La présence de sel et sa
nature (NaCl ou KCl) a peu d'influence sur la résistivité du mélange (sauf pour la valeur sur la
Fig. 34 C, de 0.1% de teneur en bentonite). Cette observation suggère qu'aux faibles
concentrations en sel des mélanges "électrolyte-bentonite", la conduction électrique du
système est gouvernée principalement par la conduction de surface des particules argileuses.
III.4.1.3- Variation de la résistivité mesurée en fonction de la teneur en argile
Sur les figures Fig. 37 à Fig. 40, on représente la variation de la résistivité mesurée sur
différentes fréquences en fonction de la teneur en argile. Nous présentons les résultats pour
chaque type de solution, d’abord avec de l’eau permutée, ensuite pour les 4 différentes
concentrations des solutions de NaCl et de KCl. Les concentrations de ces solutions sont
présentées d’une manière croissante et les figures de gauche correspondent à la bentonite
tandis que celles de droite la kaolinite.
-37-
Eau permutée
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en kaolinite
dans de l'eau permutée pour toutes les fréquences de mesure
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en bentonite
dans de l'eau permutée pour toutes les fréquences de mesure
10000
1000
12 kHz
6kHz
6 kHz
3kHz
3 kHz
1.5kHz
1.5 kHz
375 Hz
375 Hz
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
100
12 kHz
187.5 Hz
93.75 Hz
46.875 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
187.5 Hz
93.75 Hz
1000
46.875 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
10
100
1
0.1
1
10
Teneur en bentonite (%)
0.1
100
1
10
100
Teneur en kaolinite (%)
Fig. 37.:ρ vs teneur en bent. (légende fréquence)
Fig. 38.: ρ vs teneur en kaol. (légende fréquence)
Pour les mélanges "électrolyte-bentonite", lorsque la concentration en sel est inférieure à
N/100, la résistivité du mélange décroît quasi linéairement avec la teneur en bentonite dans un
diagramme bilogarithmique. Cette décroissance de la résistivité s'atténue à partir de la
concentration N/100 en NaCl et KCl pour enfin s'annuler pour la valeur de concentration N/6
et N/7,5 (Fig. 39. : A, C, E, G, Fig. 40 : A, C, E). Pour la valeur de N/7,5 (KCl), il semble
même que la valeur de la résistivité augmente faiblement avec la concentration en argile (Fig.
40 G). Pour ces mêmes mélanges, aucun effet fréquentiel significatif n'est observé.
Pour les mélanges "électrolyte-kaolinite", lorsque la concentration en sels est inférieur à
N/500, la résistivité décroît également avec la teneur en kaolinite mais de manière plus faible
que pour les mélanges "électrolyte-bentonite" : la relation résistivité-teneur en kaolinite prend
l'allure d'une demi-parabole inversée. A partir de la concentration N/500, l'ajout de kaolinite
influence très peu sur la résistivité de chaque mélange. Pour les concentrations des solutions
(NaCl et KCl) supérieures à N/500, la résistivité du mélange augmente très légèrement avec la
teneur en kaolinite. Concernant les effets fréquentiels, on constate une faible dispersion pour
le système eau permutée-kaolinite aux faibles teneurs en kaolinite (inférieur à 0.5%). En
présence de solution saline, cet effet dispersif s'observe pour les fortes teneurs en kaolinite et
semble s'annuler pour les fortes concentrations en sels (NaCl et KCl). Cet effet est négligeable
à partir de la concentration en sels de N/100.
-38-
2. NaCl
A
B
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en kaolinite
dans une solution de NaCl à N/1000 - pour toutes les fréquences de mesure
Variation de la résistivité en fonction de la teneur en bentonite
dans une solution de NaCl à N/1000 pour toutes les fréquences de mesure
100
100
6 kHz
6 kHz
3 kHz
3 kHz
1.5 kHz
1.5 kHz
375 Hz
375 Hz
187.5 Hz
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
12 kHz
12 kHz
187.5 Hz
93.75 Hz
46.875 Hz
10
23.4375 Hz
11.71 Hz
C
93.75 Hz
46.875 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
10
1
0.1
1
10
Teneur en bentonite (%)
0.1
100
Résistivité en fonction de la teneur en bentonite
dans une solution de NaCl à N/500 pour toutes les fréquences de mesure
1
Teneur en kaolinite (%)
10
100
D
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en kaolinite
dans une solution de NaCl à N/500 pour toutes les fréquences de mesure
100
100
6 kHz
12 kHz
3 kHz
6 kHz
1.5 kHz
3 kHz
375 Hz
1.5 kHz
187.5 Hz
375Hz
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
12 kHz
93.75 Hz
43.875 Hz
10
23.4375 Hz
23.4375 Hz
1
187.5 Hz
93.75 Hz
46.875 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
10
0.1
1
10
Teneur en bentonite (%)
100
0.1
1
Teneur en kaolinite (%)
10
100
E
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en bentonite
dans une solution de NaCl à N/100 pour toutes les fréquences de mesures
10
F
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en kaolinite
dans une solution de NaCl à N/100 pour toutes les fréquences de mesure
10
12 kHz
3 kHz
12 kHz
1.5 kHz
6 kHz
375 Hz
3 kHz
187.5 Hz
1.5 kHz
93.75 Hz
375 Hz
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
6 kHz
46.875 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
187.5 Hz
93.75 Hz
46.875 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
1
1
0.1
G
1
10
Teneur en bentonite (%)
0.1
100
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en bentonite
dans une solution de NaCl à N/6 pour toutes les fréquences de mesures
1
Teneur en kaolinite (%)
10
100
H
Variation de la résistivité en foction de la concentration en kaolinite
dans une solution de NaCl à N/6 pour toutes les fréquences de mesure
1
1
12 kHz
6 kHz
12 kHz
3 kHz
6 kHz
1.5 kHz
3 kHz
1.5 kHz
375 Hz
375 Hz
187.5 Hz
Résistivité en Ohm-m
R ésistivité en Ohm-m
187.5 Hz
93.75 Hz
46.875 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
0.1
93.75 Hz
46.875 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
0.1
0.1
1
10
Teneur en bentonite (%)
100
0.1
1
Teneur en kaolinite (%)
10
100
Fig. 39. : ρ vs teneur en argile dans des solutions de NaCl pour toutes les fréquences de mesures
(légende),A : à N/1000 - bentonite, B : à N/1000 - kaolinite, C : à N/500 - bentonite, D : à N/500 - kaolinite,
E : à N/100 - bentonite, F : à N/100 - kaolinite, G : à N/6 - bentonite, H : à N/6 - kaolinite
-39-
A
3. KCl
Variation de la résistivité en fonction de la teneur en bentonite
dans une solution de NaCl à N/1000 pour toutes les fréquences de mesure
100
12 kHz
12 kHz
6 kHz
6 kHz
3 kHz
3 kHz
1.5 kHz
1.5 kHz
375 Hz
375 Hz
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
187.5 Hz
93.75 Hz
46.875 Hz
10
23.4375 Hz
11.71 Hz
1
187.5 Hz
93.75 Hz
46.875 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
10
0.1
C
B
Variation de la résistivité avec la teneur en kaolinite
dans une solution de KCl à N/1000 pour toutes les fréquences de mesure
100
1
10
Teneur en bentonite (%)
0.1
100
1
10
Teneur en Kaolinite (%)
100
D
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en bentonite
dans une solution de KCl à N/500 pour toutes les fréquences de mesure
100
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en kaolinite
dans une solution de KCl à N/500 pour toutes les fréquences de mesure
100
12 kHz
12 kHz
6 kHz
6 kHz
3 kHz
3 kHz
1.5 kHz
1.5 kHz
375 Hz
375 Hz
187.5 Hz
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
187.5 Hz
93.75 Hz
46.875 Hz
10
23.4375 Hz
11.71 Hz
93.75 Hz
46.875 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
1
10
0.1
1
10
Teneur en bentonite (%)
100
0.1
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en bentonite
dans une solution de KCl à N/100 pour toutes les fréquences de mesure
E
1
Teneur en kaolinite (%)
10
100
F
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en kaolinite
dans une solution de KCl à N/100 pour toutes les fréquences de mesure
10
10
12 kHz
6 kHz
12 kHz
3 kHz
6 kHz
1.5 kHz
3 kHz
375 Hz
Résistivité en Ohm-m
R ésistivité e n Ohm -m
1.5 kHz
375 Hz
187.5 Hz
93.75 Hz
46.875 Hz
23.4375 Hz
187.5 Hz
93.75 Hz
46.875 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
11.71 Hz
1
1
0.1
1
10
Teneur en bentonite (%)
G
100
0.1
1
Teneur en kaolinite (%)
10
100
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en kaolinite
dans une solution de KCl à N/7.5 pour toutes les fréquences de mesure
Variation de la résistivité en fonction de la concentration en bentonite
dans une solution de KCl à N/7,5 pour toutes les fréquences de mesure
H
1
1
12 kHz
6 kHz
Résistivité en Ohm-m
Résistivité en Ohm-m
12 kHz
6 kHz
3 kHz
1.5 kHz
375 Hz
3 kHz
1.5 kHz
375 Hz
187.5 Hz
93.75 Hz
187.5 Hz
46.875 Hz
93.75 Hz
23.4375 Hz
46.875 Hz
11.71 Hz
23.4375 Hz
11.71 Hz
0.1
0.1
0.1
1
10
Teneur en bentonite (%)
0.1
100
1
Teneur en kaolinite (%)
10
100
Fig. 40. : ρ vs teneur en argile dans des solutions de KCl pour toutes les fréquences de mesures (légende),A
: à N/1000 - bentonite, B : à N/1000 - kaolinite, C : à N/500 - bentonite, D : à N/500 - kaolinite, E : à N/100
- bentonite, F : à N/100 - kaolinite, G : à N/6 - bentonite, H : à N/6 - kaolinite
-40-
III.4.1.4- Variation de la résistivité du mélange argile-électrolyte en fonction de la
concentration de la solution :
Sur la figure Fig. 41, on représente les résistivités des mélanges "électrolyte-argile" en fonction de la
concentration des solutions de NaCl et KCl, mesurée sur la fréquence de 11.71 Hz considérant que la
variation est la même sur d'autres fréquences (la fréquence a peu d'influence). La partie de gauche
correspond aux mélanges avec la bentonite et la partie de droite celles avec la kaolinite.
1.NaCl
A
100
100
0.1%
0.1%
0.25%
0.25%
0.5%
0.5%
1%
10
10
1%
10%
10%
R é sis tivité e n O h m -m
20%
R ésistivité en Ohm-m
B
Résistivité du mélange avec de la kaolinite, pour une fréquence de 11.71 Hz,
en fonction de la concentration en NaCl de la solution
Résistivité du mélange avec de la bentonite à une fréquence
de 11.71 Hz, en fonction de la concentration de la solution de NaCl
1
20%
1
0.1
0.1
0.01
0.01
0.01
0.1
1
10
100
Concentration de la solution de NaCl en g/l
1000
0.01
0.1
1
10
Concentration de la solution de NaCl (g/l)
100
1000
2. KCl
Résistivité du mélange avec de la bentonite, à une fréquence de 11.71 Hz,
en fonction de la concentration de la solution de KCl
C
D
Résistivité du mélange avec de la kaolinite, à une fréquence de 11.71 Hz,
en fonction de la solution de KCL
100
100
0.1%
0.25%
0.1%
0.5%
0.25%
10
1%
10
0.5%
10%
10%
20%
1
0.1
20%
R é sistivité e n O h m -m
R ésistivité en Ohm -m
1%
1
0.1
0.01
0.01
0.01
0.1
1
10
Concentration de la solution de KCl (g/l)
100
1000
0.01
0.1
1
10
Concentration de la solution de KCl (g/l)
100
1000
Fig. 41. : ρ du mélange avec l'argile à la fréquence de 11.71 Hz en fonction de la concentration de
l'électrolyte. A : Bentonite - NaCl, B: Kaolinite - NaCl, C : Bentonite KCl, D : Kaolinite - KCl
-41-
Pour les mélanges "électrolyte-bentonite", la résistivité du mélange décroît avec la
concentration de la solution quelque soit le type de sel utilisé et quelque soit la teneur en
bentonite ajoutée. A faible concentration en solution (inférieure à 10 g/l c'est à dire N/6 pour
NaCl et N/7,5 pour KCl), la relation résistivité-concentration en solution prend l'allure d'une
droite à faible teneur en argile (0.1%) pour devenir de plus en plus une demi-parabole avec
une concavité croissante au fur et à mesure que l'on ajoute de la bentonite au mélange (voir
Fig. 41 A et Fig. 41 C). On peut considérer que le changement de forme de cette relation est
dû au rôle croissant de la conductivité de surface. Pour les concentrations supérieures à 10 g/l,
l'ajout de bentonite ne modifie pas la relation résistivité-concentration en sel. C'est la
conductivité de l'électrolyte qui domine.
Pour les mélanges "électrolyte-kaolinite", la résistivité du mélange décroît quasi-linéairement
avec la concentration de la solution (quelque soit le type de sel) et l'influence de la teneur en
kaolinite étant négligeable (voir Fig. 41.B et Fig. 41.D). Cette décroissance est quasi-linéaire.
La conduction est dominée par la conductivité de l'électrolyte quelque soit la concentration et
la nature du sel et quelque soit la teneur en kaolinite ajoutée au mélange.
III.4.1.5- Discussion de la variation de la phase :
Les variations de la phase durant les expériences effectuées n'ont pas dépassé ±5%. On a
observé que les spectres de la phase étaient irréguliers et erratiques. Sur la figure Fig. 42, on
observe les courbes typiques que nous avons constatées. C'est pourquoi celles-ci ne seront pas
utilisées pour l'interprétation générale des données BF.
A
Spectre de la phase
Eau permutée - Bentonite 5%
Spectre de la phase
solution de NaCl à N/100 - Kaolinite 0.5%
0
B
1.2
-0.2
-0.4
Phase en degré
Phase en degré
0.8
-0.6
0.4
0
-0.8
-1
-0.4
10
C
100
1000
log de la fréquence (Hz)
10000
100000
10
100
1000
log de fréquence (Hz)
10000
100000
Spectre de la phase
Solution de NaCl à 175 g/l - Kaolinite 0.1%
Spectre de la phase
Eau permutée - Kaolinite 0.5%
D
1
2
0.5
Phase en degré
Phase en degré
0
0
-0.5
-2
-1
-1.5
-4
10
100
1000
log de fréquence (Hz)
10000
10
100000
100
1000
log de fréquence (Hz)
10000
100000
Fig. 42. : phase vs Fq. A : eau permutée - Bentonite 5%, B : Solution de NaCl à N/1000 - Kaolinite 0.5%,C
: Eau permutée - kaolinite 0.5%, D : NaCl à 3N - kaolinite 0.1%
-42-
III.4.2 - Résultats des mesures HF :
Durant l’acquisition des données HF, nous avons été confrontés à deux difficultés :
a nous n’avons pas pu, faute de temps, accomplir des mesures pour toutes les valeurs de
teneurs en argile (bentonite et kaolinite) et pour toutes les concentrations en sels
prévues. Nous avons souvent constaté des problèmes de répétitivité de la mesure.
b Une grande partie des mesures réalisées sur les mélanges sels-bentonite ont montré
des valeurs aberrantes de la partie réelle ε’ (de l’ordre de 40). Avec la bentonite, des
phénomènes physiques inattendues ont probablement joué (fortes vitesses de
sédimentation ?, phénomène d’électrophorèse ?). En outre, pour la teneur en bentonite
de 20 %, il a été difficile de s’assurer de la bonne homogénéité du mélange. Ces
questions mériteraient d’être étudiées de manière plus approfondie dans une étape
ultérieure.
Par conséquent, nous présentons ci-dessous uniquement les résultats susceptibles d’être
exploités. Pour chaque mesure, nous avons calculé la dissipation d’origine ohmique à l’aide
des données BF et de la relation suivante :
σ (11.7 Hz )
dissipation ohmique calculée =
2πfε 0
avec σ(11.7 Hz) : conductivité du mélange mesurée à 11.7 Hz, f=200 MHz.; ε0: permittivité
du vide.
1. Bentonite
Tableau 11. Permittivité complexe et dissipation ohmique - bentonite
Tableau 11.a Solution eau permutée
Teneur en bentonite
(% masse
d’argile/masse de
solution)
Partie réelle
mesurée
0.1
0.25
0.5
80.2 +/- 0.2
80.7 +/- 0.2
81.5
Solution : Eau permutée
Dissipation
Partie
ohmique
imaginaire (i.e
calculée
dissipation)
mesurée
2.3 +/- 0.05
0.5
2.8 +/- 0.1
1
3.2 +/- 0.3
2
Ratio
21.2%
35.8%
62%
Tableau 11.b : Solution NaCl N/500
Teneur en bentonite
(% masse
d’argile/masse de
solution)
Partie réelle
mesurée
0.25
1
81.4
82.3 +/- 0.4
Solution : NaCl à N/500
Dissipation
Partie
ohmique
imaginaire (i.e
calculée
dissipation)
mesurée
4.5
3.6
5.1+/- 0.4
6.3
-43-
Ratio
80%
-
Tableau 11.c :Solution NaCl N/100
Teneur en bentonite
(% masse
d’argile/masse de
solution)
0.25
1
Partie réelle
mesurée
Solution : Eau permutée
Partie réelle
Dissipation
mesurée
ohmique calculée
Ratio
81.4
82.3 +/- 0.4
81.4
82.3 +/- 0.4
0.3%
1.2%
0.25
1
Lorsque la solution est permutée (tableau 11a), plus la teneur en argile est importante, plus la
dissipation mesurée est grande : c’est un résultat logique puisque la conductivité de surface (et
donc les dissipations ohmiques) augmentent avec la teneur en bentonite (voir les mesures BF
correspondantes). Cette tendance est moins claire lorsque la solution est saline. En outre, les
valeurs calculées de la dissipation ohmique montrent qu’une part importante (plus de 50 %)
des dissipations possède une origine purement diélectrique.
Pour les mélanges avec des solutions plus concentrées (tableaux 11b et 11c), on constate que
la dissipation ohmique calculée est plus importante que la dissipation totale mesurée. Pour
expliquer cette observation, on peut invoquer les hypothèses suivantes :
a- la conductivité mesurée à 11.7 Hz utilisée dans les calculs est en réalité plus grande
que la conductivité courant continu nécessaire pour le calcul de la dissipation
ohmique. La fenêtre 11.7 Hz-12 kHz est donc trop petite : il est nécessaire de
descendre en fréquence pour avoir une valeur de la conductivité courant continu plus
représentative ou alors utilisée une source de courant continu.
b- Le dispositif aurait eu un mauvais comportement. Ce qui expliquerait les valeurs
élevées des parties réelles. Il faudrait alors le vérifier avec des solutions salines
étalons.
2. Kaolinite
Tableau 12. Permittivité complexe et dissipation ohmique - kaolinite
Tableau 12.a : Solution NaCl N/500
Teneur en kaolinite
(% masse
d’argile/masse de
solution)
0.25
1
20
Partie réelle
mesurée
80.3 +/- 0.2
79.9 +/- 0.3
73.4 +/- 0.1
Solution NaCl N/500
Partie imaginaire
Dissipation
(i.e dissipation) ohmique calculée
mesurée
2.8 +/- 0.1
2.4
2.8 +/- 0.3
2.5
9.8
2.7
Ratio
85.7
89.3%
27.6%
Tableau 12.b : Solution NaCl N/100
Teneur en kaolinite
(% masse
d’argile/masse de
solution)
0.25
1
Solution NaCl N/100
Partie réelle
mesurée
83.4 +/- 0.4 ?
82.8 +/0.2 ?
Partie imaginaire
Dissipation
(i.e dissipation) ohmique calculée
mesurée
5.9 +/- 0.4
10.5
6.5 +/- 0.2
10.4
-44-
Ratio
-
Tableau 12.c : Solution KCl N/100
Teneur en kaolinite
(% masse
d’argile/masse de
solution)
0.25
1
20
Solution KCl N/100
Partie réelle
mesurée
83.6 +/-0.3
81.4
82.7
Partie imaginaire
Dissipation
(i.e dissipation) ohmique calculée
mesurée
5.5 +/- 0.4
14.15
6.2
13.9
10
12.2
Ratio
-
Comme pour la bentonite en solution permutée, plus la teneur en kaolinite est importante, plus
la dissipation mesurée est grande. Toutefois, contrairement à la bentonite, pour les faibles
teneurs en argile, la majorité de la dissipation mesurée est d’origine ohmique.
La nature de la solution saline ne semble pas jouer un rôle majeur.
Pour les mélanges avec des solutions plus concentrées (tableau 12b et 12c), on constate
également que la dissipation ohmique calculée est plus importante que la dissipation totale
mesurée. On peut également invoquer les hypothèses précédentes.
III.5. Conclusions et perspectives :
Les comportements de la bentonite et de la kaolinite sont très différents que ce soit aux Basses
Fréquences qu'aux Hautes fréquences. Les mélanges "électrolyte-bentonite" sont plus
conducteurs que les mélanges "électrolyte-kaolinite". On n'observe pas d'effet fréquentiel
pour les mélanges avec la bentonite, toutefois, ils sont assez faibles pour les mélanges avec la
kaolinite. A une concentration en sels inférieurs à 10 g/l, l'influence de la conductivité de
surface est importante avec la bentonite ce qui n'est pas les cas de mélanges avec le kaolinite.
Pour expliquer ce phénomène, on peut citer les interactions ioniques dans la double couche
électrique, de la différence de la capacité d'échange cationique (CEC) de la bentonite et de la
kaolinite mais aussi la différence de la surface spécifique. Les dimensions des particules sont
aussi à prendre en compte. D'autres phénomènes physiques comme la polarisation de
membrane, l'électrophorèse, les faits liés au potentiel de sédimentation compliquent
l'interprétation des résultats. Des essais de modélisation des propriétés électriques complexes
pourraient éclaircir certains points.
-45-
CONCLUSION GENERALE
Ce mémoire de DEA nous a surtout enseigné la démarche de la recherche liée à l'étude
expérimentale de la résistivité complexe de géomatériaux argileux. D'abord, nous avons tenté
de réunir et d'analyser les connaissances disponibles sur les propriétés électriques complexes
de matériaux argileux. Dans la deuxième partie, notre tentative de concevoir un dispositif de
mesure coaxial, pour faire des mesures des propriétés électriques complexes à basses et à
hautes fréquences, sur le même échantillon, nous a amené à rencontrer des phénomènes
physiques dont un chercheur souhaitant investir ce domaine devrait tenir compte. La troisième
partie quant à elle nous a permis d'étudier les caractéristiques et les comportements des
mélanges de différentes solutions et de différents types d'argile sous l'action d'un courant
alternatif basse fréquence.
Les propriétés électriques à hautes fréquences des argiles ont déjà été assez abondamment
étudiées. Notre tentative d'expliquer l'origine des dissipations a été rendue difficile avec les
caractéristiques du dispositif disponible. Les propriétés électriques à basses fréquences quant
à elles ont été moins prospectées et une tentative d'élargissement des connaissances a été
entreprise au cours de ce mémoire. Aux basses fréquences (entre 11.71 Hz et 12 kHz), les
mélanges avec la bentonite sont plus conducteurs que ceux avec la kaolinite. On n'observe pas
de variation significative de la résistivité électrique en fonction de la fréquence avec les
mélanges électrolyte-bentonite. A une concentration en sels inférieurs à 10 g/l, on a observé
une forte influence de la conductivité de surface pour les mélanges électrolyte-bentonite. Pour
les mélanges électrolyte-kaolinite la conduction est gouvernée plutôt par la conduction
ionique, pour les concentrations en sel et les teneurs en argile étudiées. Un effet de type de sel
utilisé serait à approfondir.
Nous aurions voulu compléter le travail par un travail de modélisation, pour en comparer les
résultats avec les données expérimentales, et dégager ainsi des explications fiables aux
phénomènes observés. Faute de temps, ce souhait n'a pu se réaliser, laissant toujours un
domaine très large à investir. Cette perspective serait le prolongement naturel de cette étude
que nous avons entamée.
-46-
LISTE DES FIGURES
Fig. 1. : Les deux modèles Cole-cole, Debye de la permittivité diélectrique complexe............ 8
Fig. 2. a)- Unité tétraédrique à cœur de silicium b) – Schéma d’une couche de tétraédrique
Si4O16(OH)2 6avec arrangement hexagonal. ...................................................................... 9
Fig. 3. Organisation des feuillets argileux à l’échelle de la particule ...................................... 10
Fig. 4. : Modèle de double couche électrique proposé par Gouy-Chapman-Stern .................. 11
Fig. 5. : Plan schématique du dispositif de mesure- Porte échantillon..................................... 15
Fig. 6. : Ligne coaxiale............................................................................................................. 16
Fig. 7. : Dispersion observée dans le spectre de l'eau du robinet............................................. 17
Fig. 8. : dispersion observée pour l'eau permutée .................................................................... 18
Fig. 9. : ρ vs Fq. ancienne ligne ............................................................................................... 18
Fig. 10. : ρ vs Fq. nouvelle ligne.............................................................................................. 18
Fig. 11. : variation temporelle de la résistivité......................................................................... 19
Fig. 12. : ρ vs Fq. rallongement des électrodes en acier .......................................................... 19
Fig. 13. : ρ vs Fq. selon les types et les positions des électrodes............................................. 20
Fig. 14. : Test de stabilité de l'électronique du Sip-Fuchs avec une résistance étalon............. 20
Fig. 15. : ρ vs Fq. suivant les distances a et b .......................................................................... 21
Fig. 16. : ρ vs Fq. suivant l'écartement des électrodes ............................................................. 21
Fig. 17. : dispersion de ρ - électrodes en AgCu espacées de 6 mm ......................................... 22
Fig. 18. : comparaison de ρ selon la valeur de la résistance utilisée........................................ 22
Fig. 19. : ρ vs Fq. courant I=0.5mA......................................................................................... 23
Fig. 20. : ρ vs Fq. courant I=1mA............................................................................................ 23
Fig. 21. : ρ vs Fq. courant I=10mA.......................................................................................... 24
Fig. 22. : ρ vs Fq. influence du basculement de l'ancien couvercle ......................................... 24
Fig. 23. : Rotation du couvercle guidé ..................................................................................... 25
Fig. 24. : ρ vs Fq. effet d'anisotopie du système ...................................................................... 25
Fig. 25. : ρ vs Fq. démontage et remontage du système .......................................................... 25
Fig. 26. : variation de ρ pendant le rotation du nouveau couvercle ......................................... 26
Fig. 27.: résistivité-polarisation des électrodes ........................................................................ 27
Fig. 28.: phase vs Fq-polarisation des électrodes..................................................................... 27
Fig. 29. : destruction de la ligne coaxiale................................................................................. 28
Fig. 30.: ρ vs Fq. variation dans le temps ................................................................................ 28
Fig. 31. : ρ vs Fq. Eau permutée - Bentonite ........................................................................... 34
Fig. 32. : ρ vs Fq. Eau permutée - Kaolinite ............................................................................ 34
Fig. 33. : ρ vs Fq. A : NaCl à N/1000 -Bentonite, B : NaCl à N/1000 - kaolinite, C : KCl à
N/1000 - Bentonite, D : NaCl à N/1000 - Kaolinite (légende % en argile) ..................... 35
Fig. 34. : ρ vs Fq. A : NaCl à N/500 -Bentonite, B : NaCl à N/500 - kaolinite, C : KCl à
N/500 - Bentonite, D : NaCl à N/500 - Kaolinite (légende % en argile) ......................... 35
Fig. 35. : ρ vs Fq. A : NaCl à N/100 -Bentonite, B : NaCl à N/100 - kaolinite, C : KCl à
N/100 - Bentonite, D : NaCl à N/100 - Kaolinite (légende % en argile) ......................... 36
Fig. 36. : ρ vs Fq. A : NaCl à N/6 -Bentonite, B : NaCl à N/6 - kaolinite, C : KCl à N/7.5 Bentonite, D : NaCl à N/7.5 - Kaolinite (légende % en argile)........................................ 36
Fig. 37.:ρ vs teneur en bent. (légende fréquence) .................................................................... 38
Fig. 38.: ρ vs teneur en kaol. (légende fréquence) ................................................................... 38
Fig. 39. : ρ vs teneur en argile dans des solutions de NaCl pour toutes les fréquences de
mesures (légende),A : à N/1000 - bentonite, B : à N/1000 - kaolinite, C : à N/500 bentonite, D : à N/500 - kaolinite, E : à N/100 - bentonite, F : à N/100 - kaolinite, G : à
N/6 - bentonite, H : à N/6 - kaolinite................................................................................ 39
-47-
Fig. 40. : ρ vs teneur en argile dans des solutions de KCl pour toutes les fréquences de
mesures (légende),A : à N/1000 - bentonite, B : à N/1000 - kaolinite, C : à N/500 bentonite, D : à N/500 - kaolinite, E : à N/100 - bentonite, F : à N/100 - kaolinite, G : à
N/6 - bentonite, H : à N/6 - kaolinite................................................................................ 40
Fig. 41. : ρ du mélange avec l'argile à la fréquence de 11.71 Hz en fonctionde la concentration
de l'électrolyte. A : Bentonite - NaCl, B: Kaolinite - NaCl, C : Bentonite KCl, D :
Kaolinte - KCl .................................................................................................................. 41
Fig. 42. : phase vs Fq. A : eau permutée - Bentonite 5%, B : Solution de NaCl à N/1000 Kaolinite 0.5%,C : Eau permutée - kaolinte 0.5%, D : NaCl à 3N - kaolinite 0.1% ....... 42
LISTE DES TABLEAUX
Tableau 1 : Outils et dispositifs.................................................................................................. 6
Tableau 2 Mesures obtenues avec le générateur ...................................................................... 23
Tableau 3. Mesures obtenues avec le générateur ..................................................................... 23
Tableau 4. Mesures obtenues avec le générateur ..................................................................... 24
Tableau 5. Caractéristiques des argiles utilisées ...................................................................... 30
Tableau 6. Quantités d'argile mélangée avec l'eau permutée ................................................... 32
Tableau 7. Mélange solution de NaCl - argile ......................................................................... 32
Tableau 8. Mélange solution de KCl - argile ........................................................................... 32
Tableau 9. Exemple de données obtenues après mesure sur le Sip-Fuchs............................... 33
Tableau 10 : Concentrations initiales des solutions ................................................................. 33
Tableau 11. Permittivité complexe et dissipation ohmique - bentonite ................................... 43
Tableau 12. Permittivité complexe et dissipation ohmique - kaolinite .................................... 44
LISTE DES PHOTOS
Photo 1 : Sip-Fuchs. ................................................................................................................. 30
Photo 2 : cellule munie d’électrodes ........................................................................................ 31
Photo 3 : Dispositif de mesure Haute Fréquence. .................................................................... 31
SYMBOLES ET ABBREVIATIONS
Bent. : Bentonite
C.E.C. : Capacité d'Echange Cationique
Fig.: Figure
Fq. : Fréquence
Kaol. : Kaolinite
ρ : Résistivité
σ : Conductivité
ε : Permittivité diélectrique
κ ou K : permittivité relative
.* : Propriété complexe
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(18)
(19)
(20)
(21)
BIBLIOGRAPHIE
Alvarez, R., 1973. Complex dielectric permittivity in rocks: a method for its
measurement and analysis, Geophysics, Vol. 38, 5 : 920-940.
Campbell, J.J., 1990. Dielectric properties and influence of conductivity in soils at one
to fifty megahertz, Am. J. soil sci, 54 : 332-341.
Ciesielski, H., Sterckeman, T., Santerne, M., Willery, J.P., 1997. A comparison between
three methods for the determination of cation exchange capacity and exchangeable
cations in soils, Agronomie, 17 : 9-16.
Fam M. et Santamarina J.C., 1997. A study of consolidation using mechanical and
electromagnetic waves, Géotechnique, 47 : 203-219.
Friel, R., Or, D., 1999. Frequency analysis of time-domain reflectometry (TDR) with
application to dielectric spectroscopy of soil constituents, Geophysic, Vol. 64, 3 : 707718.
Fripiat, J., Chaudisson, J., Jelli, A., 1971. Chimie-Physique des phénomènes de surface Application aux oxydes et aux silicates, Masson & CIE, 229-260.
Grellier, S., 2003. Hydrologie des centres de stockage de déchets-bioréacteurs : de la
mesure géophysique à la modélisation phénoménologique, thèse en cours à l'Université
de Paris 6.
Garrouch, A.A., Sharma, M.M., 1994. The influence of clay content, salinity, stress, and
wettability on the dielectric properties of brine-saturated rocks: 10 Hz to 10 MHz,
Geophysics, vol. 59, 6 : 909-917.
Garrouch, A., 2001. A Novel Analysis of the Electrical Transport Mechanisms in Porous
Media, Transport in Porous Media, 44 : 559-575.
Guéguen et Palciauskas 1992. Introduction à la physique des roches, Hermann, éditeurs
des sciences et des arts : 184-256.
Harold O., 1958. Mathematical Formulation and Type Curves for induced polarization,
Geophysics, Vol. 24, 3 : 547-565.
Haslund, E., 1996. Dielectric dispersion of salt-water-saturated porous glass containing
thin glass plates, Geophysic, Vol. 61, 2 : 722-734.
Hovhannissian, G., 2000. Signaux électriques, magnétiques et mécaniques associés à la
percolation de l'eau en milieux saturés et non saturés, thèse soutenue à l'Université de
Paris 6 : 48-52.
Jaggar, S.R., Fell, P. A., 1988. Forward and inverse Cole-Cole modelling in the analysis
of frequency domain electrical impedance data, Geophysics, 19 : 463-470
Lesmes, D.P., Morgan, F.D., 2001. Dielectric spectroscopy of sedimentary rocks
Journal of Geophysical research, Vol. 106, No. B7 : 13, 329-13,346.
Levitskaya, T.M., Sternberg, B.K., 1996. Polarization processes in rocks 1. Complex
Dielectric Permittivity method, Radio Science, Vol.31, 4 : 755-779.
Levitskaya, T.M., Sternberg, B.K.,1996. Polarization processes in rocks 2. Complex
Dielectric Permittivity method, Radio Science, Vol.31, 4 : 781-802.
Lochart, N., 1980. Electrical properties and the surface characteristics and structure of
clays - I. Swelling clays, Journal of Colloid and Interface Science, Vol.74, 2 : 509-519.
Lochart, N., 1980. Electrical properties and the surface characteristics and structure of
clays - II. Kaolinite- A Nonswelling clays, Journal of Colloid and Interface Science,
Vol.74, 2 : 520-529.
Mehran, M., 1977. Low frequency conductivity dispersion in clay-water-electrolyte
systems, Clays and clay Minerals, Vol. 25 : 39-48.
Pelton, W. H., Hallof, P.G., Ward, S. H., Sill, W. R. and Nelson, P.H., 1978. Mineral
Discrimination and removal of inductive coupling with multifrequency IP, Geophysics,
Vol. 43, 3 : 588-609.
-49-
(22) Revil, A., Darot, M., 1996. From surface electrical properties to spontaneous potentials
in porous media, Surveys in geophysics 17 : 331-346.
(23) Rowe, R.K., Shang, J.Q., Xie, Y., 2001. Complex permittivity measurement system for
detecting soil contamination, Can. Geotech. J., 38 : 498-506.
(24) Ruffet, J.C., Gueguen, Y., Darot, M., 1991. Complex conductivity
measurements and fractal nature of porosity, Geophysics, 56 : 58-768
(25) Saarenketo, T., 1998. Electrical properties of water in clay and silt soils, Journal of
applied Geophysics, 40 : 73-88.
(26) Santamarina, J.C., Klein, K.A., Fam, M.A., 2001. Soils and waves, John Wiley & Sons
Ltd: 336-341, 370-372, 382.
(27) Schleifer, N., Weller, A., Schneider, S., Junge, A., 2002. Investigation of a Bronze Age
Plankway by Spectral Induced Polarization, Archaeological Prospection, 9 : 243-253.
(28) Shainberg I., Levy, R., 1975. Electrical conductivity of Na-Monmorillonite suspensions,
Clays and Clay Minerals, Vol. 23 : 205-210.
(29) Shainberg I., Rhoades, J.D., 1980. Prather R.J., Effect of Exchangeable Sodium
Percentage, Cation Exchange Capacity, and Soil Electrical Conductivity, Soil Sci. Soc.
Am. J. 44 : 469-473.
(30) Shainberg, I., Oster, J.D., Wood, J.D., 1982. Electrical conductivity of Na/Camontmorillonite gels, Clays and Clay Minerals, Vol. 30, 1 : 55-62.
(31) Sternberg, K., Levitskaya, M., 2001. Electrical parameters of soils in the frequency
range from 1 kHz to 1 GHz, using lumped-circuit method, Radio Science Vol. 36, 4 :
709-719.
(32) Su, Q., Feng, Q., Shang, Z., 2000. Electrical impedance variation with water saturation
in rock , Geophysics, Vol. 65, 1 : 68 - 75.
(33) Tessier, D., 1984. Etude expérimentale de l'organisation des matériaux argileux.
Hydration, gonflement, et structuration au cours de la réhumectation, thèse de doctorat
soutenue à l'Université de Paris VII.
(34) Vanhala, H., Soininen, H., Kukkonen, I., 1992. Detecting organic chemical
contaminants by spectral-induced polarization method in glacial till environment,
Geophysics, Vol. 57, 8 : 1014-1017.
(35) Vanhala, H., Soininen, H., 1994. Laboratory technique for measurement of spectral
induced polarization response of soil samples, Geophysical Prospecting, 43 : 665-676.
(36) Ward, S.H., 1990. Resistivity and induced polarizations methods, Geotechnical and
Environmental Geophysics, No.5 : 152-153.
(37) Weller, A., Seichter, M., Kampke, A., 1996. Induced-polarization modelling using
complex electrical, Geophysical Journal International, 127 : 387-398.
(38) Weller, A., Gruhne, M., Seischter, M., Börner, F.D., 1996. Monitoring Hydraulic
experiments by complex conductivity tomography, European Journal of
environnemental and engineering geophysics, 1, 209-228.
(39) Weller, V., Frangos, W., Seichter, M., 1999. Three-dimensional inversion of induced
polarization data from simulated, Journal of applied Geophysics, 41 : 31-37.
(40) Wensik, W.A., 1993. Dielectric properties of wet soils in the frequency range 1-3000
MHz., Geophysical Prospecting, 41 : 671-696.
(41) Xhang, J.Q., Rowe, R.K., Umana, J.A., Scholte, J. W., 1999. A Complex Permittivity
Measurement System for Undisturbes/Compacted Soils, Geotechnical Testing Journal,
Vol. 22, 2 : 159-168.
(42) Zonge, K.L., Wynn, J.C., 1975. Recent advances and applications in complex resistivity
measurements, Geophysics, Vol. 40, 5 : 851-864.
-50-