Étude des propriétés magnétiques d`un oxyde supraconducteur à

Étude des propriétés magnétiques d’un
oxyde supraconducteur à haute
température critique YBa2Cu3O7
Frédéric Bouquet, Julien Bobroff, Philippe Mendels
Laboratoire de Physique des Solides, Université Paris XI
( [email protected], [email protected] et [email protected] )
Travaux pratiques de supraconductivité
Ces deux TP sont consacrés à l'illustration qualitative et quantitative de quelques aspects
physiques liés à la supraconduction; certains, comme les champs critiques, sont spécifiques de
la famille des matériaux à « haute température critique » dont les températures atteignent
aujourd'hui 150 K.
Aucun rappel « théorique » ne sera donné dans ce texte, à prendre plutôt comme un guide
expérimental pour le TP que comme un fascicule exploitable sans référence au cours. On se
reportera au cours ou au chapitre 12 du Kittel « Introduction à la physique de l'état solide »
pour les propriétés fondamentales des corps.
Le composé étudié est ici l'oxyde mixte YBa2Cu3O7 (Tc ~ 90 K). Nous laisserons de côté les
études détaillées liées au transport (résistance électrique, courants critiques) pour n'aborder
que les propriétés magnétiques de ces composés. Le premier TP aborde les propriétés
magnétiques de ce supraconducteur ; le second s’intéresse à l’effet Josephson.
Présentation des matériaux utilisés
L'aspect le plus courant des échantillons YBa2Cu3O7 est granulaire. Les mesures physiques
sont donc le plus souvent exécutées sur des poudres, éventuellement compactées, ou sur des
poudres frittées, encore appelées céramiques, obtenues par un recuit haute température. On
dispose maintenant de monocristaux de bonne qualité mais ces échantillons sont suffisamment
rares pour ne pas être disponibles pour des expériences de TP. Une autre technique consiste à
déposer sur un substrat un film mince de supraconducteur ; les films minces présentent
l’avantage de pouvoir être lithographiés, et donc d’être incorporé dans des constructions
micrométriques (ou nanométriques).
Tous les échantillons massifs que nous emploierons au cours du TP ont été frittés. A l'échelle
du microscope optique, de telles céramiques se présentent sous forme de grains accolés de
taille variée.
1 à 10 μm
Certaines mesures macroscopiques pourront donc différer selon le mode de préparation de
l'échantillon, la température de recuit, la taille des grains, leurs qualités cristallographiques...
Au problème physique de l'origine de la supraconductivité dans ces oxydes se joint donc un
problème vital de physique des matériaux auquel tout expérimentateur se trouve rapidement
confronté ! Le vieillissement de ces composés, leur production à grande échelle sont encore,
à l'heure actuelle, un des obstacles majeurs pour les applications de ces matériaux. On
commence à savoir faire des fils, mais on ne sait pas encore par exemple faire des bobines qui
pourraient remplacer les bobines supraconductrices « basses-Tc » des IRM actuelles. Du point
de vue propriétés de transport, les jonctions entre les grains peuvent être gênantes mais un
chemin supraconducteur d'un bout à l'autre de l'échantillon suffit pour annuler la résistance
électrique de cet échantillon.
Par contre, les propriétés magnétiques, contrairement aux propriétés de transport, sont
caractéristiques de tout le volume supraconducteur. Elles dépendent des jonctions entre les
grains, de type Josephson, des défauts cristallographiques à l'intérieur même des grains ; c'est
cet ensemble de défauts que l'on qualifie de « weak links », traduisez jonction à champ
critique faible.
1er TP
Mesure de l’aimantation fonction du champ appliqué
Dans ce premier TP, nous allons mesurer une aimantation. Pour cela, on utilise le fait qu’un
matériau aimanté crée un flux magnétique, qu’on peut mesurer par son effet dans une bobine.
En effet, selon la loi de Lenz, si on fait varier ce flux au cours du temps dans une bobine, il
apparaît une f.e.m induite e(t)=-dφ/dt. On peut pour cela faire passer l’échantillon à travers la
bobine, d’où une variation du flux pendant ce mouvement proportionnelle à la vitesse de
l’échantillon et à son aimantation, d’où apparition d’une f.e.m e(t) (méthode d’extraction
utilisée dans le 1er TP). On peut aussi faire varier l’aimantation du matériau au cours du temps
en appliquant un champ extérieur sinusoïdal, d’où une variation du flux sinusoïdale et par
suite une f.e.m sinusoïdale là aussi proportionnelle à l’aimantation (mesure de susceptibilité
ac). Il existe d’autres méthodes analogues, par exemple celle où l’on fait vibrer l’échantillon
au cours du temps.
Principe de l’expérience expérimental
On utilise le montage représenté ci-contre, constitué d’une
bobine primaire produisant le champ magnétique pour aimanter
l’échantillon, et deux bobines secondaires identiques de longueur
ls, de section S, de nombre de tours par unité de longueur ns mais
enroulées en sens opposé pour mesurer la f.e.m induite e(t).
On fait circuler un courant ip dans une bobine primaire pour créer
un champ magnétique Happliqué=μ0npip (où np est le nombre de
tours par unité de longueur). Ce champ aimante l’échantillon
selon M = χapparent Ηappliqué.
On rappelle qu’à cause des effets démagnétisants, on mesure en
effet χapp lié à χ selon : χapparent=χ/(1+N χ ) où Ν est un facteur
lié à la forme de l’échantillon.
bobine
primaire
ip
e(t)
bobines
secondaires
En l’absence d’échantillon, la bobine primaire crée un flux Φ=μ0
np ns S ls ip dans chacune des deux bobines secondaires, mais de
signe opposé l’une à l’autre. Donc le flux total est nul. L’intérêt est alors de mesurer un signal
en présence de l’échantillon par rapport à un signal nul, ce qui permet une meilleure
sensibilité. De plus, on ne sera pas sensible aux perturbations magnétiques extérieures qui
s’annulent de la sorte.
Si on introduit l’échantillon dans l’une des deux bobines secondaires, il modifie le flux
proportionnellement à son aimantation M.
Mesure par extraction
On fait circuler un courant continu ip d’où un champ statique Happ=μ0 np ip qui induit une
aimantation M = χapp H0 dans l’échantillon. On introduit l’échantillon dans la première bobine.
Le flux induit dans la bobine varie alors de 0 à Φ~χappH0 . Il apparaît donc une f.e.m induite
supplémentaire pendant l’introduction de l’échantillon dont l’intégrale correspond à la
variation totale de flux :
∫pdt introduction e(t) dt ~ - ΔΦ ~ - M
En mesurant cette intégrale, on mesure bien l’aimantation M à une constante près qu’on
pourra calibrer sur un échantillon connu. Notez que la vitesse d’introduction n’importe pas ici
pour peu qu’on intègre sur tout le temps du mouvement.
Protocole expérimental
Dans ce TP, on place l’échantillon dans de l’azote liquide, donc bien en dessous de sa Tc dans
l’état supraconducteur. On veut mesurer la variation M(Happ) via la méthode d’extraction.
Attention, on verra apparaître certains phénomènes d’hystérésis. Autrement dit, l’histoire que
l’on fait subir à l’échantillon compte, et il ne faudra pas revenir en arrière une fois la mesure
commencée. Sinon, on peut toujours repartir de la condition initiale en sortant l’échantillon,
en le réchauffant, puis en le refroidissant à nouveau à champ nul, et en lui faisant ensuite
revivre le parcours en champ magnétique effectué précédemment.
bobine primaire en cuivre et alimentation de courant
Conversion du courant ip en champ Happ (en teslas) :
expérience avec bague dorée sur prise : 20.6 mT/A
expérience avec bague en partie argentée : 14.6 mT/A
A faire :
• mesurer le signal de l’échantillon grossièrement en appliquant un champ suffisant.
• à champ nul, sortir l’échantillon, le réchauffer, le refroidir à nouveau, puis commencer
la mesure de M fonction de Happ (au début, faire des pas fins, typiquement tous les 0.1
A ; ensuite, ajuster comme vous le voulez). On veut une mesure de l’ensemble du
cycle, c’est à dire en faisant varier Happ de 0 à la valeur maximum accessible (de
l’ordre de 8 à 10 A), puis en mesurant pour Happ revenant à 0, puis en allant dans les
valeurs négatives (inverser pour cela les pinces croco quand vous êtes à champ nul,
sans bien sûr toucher à l’échantillon) et en revenant enfin à 0.
• Estimer les barres d’erreur associées à vos mesures (au moins sur quelques points).
• Comprendre la forme de la variation de M(Happ). De quel type est le supra ? Pourquoi
y a-t-il une hystérésis ? Comment cela se compare-t-il à un matériau
ferromagnétique ?
• Mesurer Hc1 (avec incertitude).
• Peut-on estimer Hc2 ?
• Calibrer l'expérience (qui peut être faite avant ou après la mesure du supraconducteur)
introduire l’échantillon calibré, une ferrite sphérique, et mesurer le signal obtenu pendant une
extraction à travers les bobines secondaires. Sachant que la ferrite a une susceptibilité χ très
élevée et qu’elle est sphérique de facteur N=1/3, en déduire sa susceptibilité apparente χapp.
Caractéristiques des échantillons : ferrite : diamètre 2.92 mm
supraconducteur : vous disposez soit d'un cylindre mis dans de la colle, hauteur = 15 mm,
diamètre = 6mm, soit d'un cylindre noir "homogène", de masse 2.7g donc de volume
supraconducteur 0.42cm3
• Facultatif : faites une mesure analogue sur un échantillon ferromagnétique (un
aimant) : petit cylindre de NdFeB. Comparer qualitativement au supraconducteur.
• Si on vous donnait un budget illimité, quelles améliorations proposeriez-vous pour une
telle expérience ?
2ème TP
Étude d’un SQUID
Le fonctionnement d'un squid repose à la fois sur l'utilisation de jonctions Josephson et de la
quantification du flux dans un anneau supraconducteur.
Principe de fonctionnement d'un SQUID
Dans un matériau ordinaire, les phases en deux points différents ne sont pas corrélées. Dans
un supraconducteur, les phases en deux points distincts sont reliées entre elles. B. Josephson a
prédit en 1962 que si deux supraconducteurs étaient suffisamment proches l’un de l’autre, les
phases en deux points de ces supraconducteurs devaient également être reliées entre elles. En
d’autres termes, ces deux supraconducteurs vont agir comme s’ils ne faisaient qu’un. Un
courant, dû au passage de paires de Cooper par effet tunnel dans la jonction, peut se propager
sans résistance entre les deux zones supraconductrices. Ces courants sont appelés des
courants Josephson et un système composé de deux régions supraconductrice ayant cette
propriété est appelé jonction Josephson.
Une jonction Josephson (cf figure 1) peut donc être représentée comme deux
supraconducteurs faiblement couplés à travers une barrière isolante de faible épaisseur (de 10
à 30 Å). Le faible couplage fait qu’il existe une petite probabilité de passage des paires d’un
coté à l’autre de la barrière par effet tunnel.
supraconducteur 1
de phase φ1
barrière
isolante
supraconducteur 2
de phase φ1
Figure 1. Schéma de principe d’une jonction Josephson
De manière rigoureuse, les courants Josephson sont l’expression de l’effet Josephson continu.
Il existe une seconde propriétés de ces jonctions qui fait que ces courants peuvent osciller à
haute fréquence (c’est l’effet Josephson alternatif).
Une jonction Josephson a généralement un courant critique bien plus faible que celui des deux
régions supraconductrices qu’elle connecte. C’est la raison pour laquelle ces jonctions sont
souvent appelées « weak-link junctions ».
Un SQUID est la réunion de deux effets : quantification du flux dans un anneau
supraconducteur et jonction Josephson. On peut l’obtenir par exemple avec le circuit suivant :
une boucle supraconductrice et deux jonctions supra-isolant-supra. Cet ensemble (cf figure 2)
est appelé squid dc (les squids commerciaux sont souvent obtenus avec une seule jonction et
s’appellent squid rf car on les couples avec des circuits radiofréquences). Le squid permet
notamment de mesurer les champs et flux magnétiques avec une précision typique meilleure
que 10-11 Gauss/cm2 : dans un squid de 20x2 μm2, on peut ainsi détecter des champs jusqu’à
2 10-5 Gauss (le champ terrestre étant de l’ordre du Gauss). On utilise des squids pour mesurer
des aimantations dans les laboratoires, mais aussi pour de l’imagerie magnétique de l’activité
électrique/magnétique du cerveau.
V
jonction J1
jonction J2
Figure 2. Schéma de principe d’un squid dc constitué de deux jonctions Josephson J1 et J2 , et utilisation d’un squid
pour de l’imagerie magnétique de l’activité cérébrale.
Effet Josephson continu sans champ magnétique extérieur
La caractéristique courant-tension d’une jonction Josephson de courant critique Ic a la forme
décrite sur la figure 3. On applique un courant constant Ipol. En l’absence de flux magnétique
extérieur, tant que Ipol/2<Ic , le courant circule dans les 2 jonctions sans résistance (d’où son
nom de supercourant), et la tension est donc nulle.
U
-IC
+IC
Ipol
Figure 3. Caractéristique courant-tension typique pour une seule jonction Josephson
Avec champ magnétique extérieur
Appliquons maintenant au squid un flux extérieur depuis Φ ext = 0 jusqu’à Φ ext = Φ 0 en le
couplant par induction avec une bobine. Que se passe-t-il ?
•
Pour Φ ext Φ 0 , le flux ne peut passer : à cause de la quantification du flux
dans la boucle, il ne peut passer qu’un multiple entier de Φ 0 . D’où il apparaît dans la
boucle un courant d’écrantage I s qui s’oppose à Φ ext (cf figure 4) pour maintenir le
flux dans la boucle nul. Dans ce cas, le courant critique effectif de la jonction du bas
est réduit de I s puisque cette jonction voit le courant I pol / 2 + I s . Donc le courant
critique I c associé au squid est de même réduit de I s .
V
V
½ Ibias
½ Ibias
Ibias
Ibias
Is
Is
½ Ibias
½ Ibias
Figure 4. Squid dc en présence d’un champ flux externe 0 < Φ ext < Φ 0 / 2 (à gauche) et pour
Φ ext ≈ Φ 0 / 2 + ε
(à droite). Ibias est le courant délivré dans le squid, et Is le supercourant induit dans la
boucle.
•
•
Dès que Φ ext devient supérieur à Φ 0 / 2 , par exemple Φ 0 / 2 + ε , la boucle squid n’a
plus interêt à opposer un courant I s à ce flux mais plutôt à laisser passer un Φ 0 et à
induire un courant de sens opposé au cas précédent, pour compenser cette fois
Φ 0 / 2 − ε (cf figure 5). Dans ce cas, le courant critique est réduit dans la boucle du
haut.
Quand Φ ext vaut finalement Φ 0 , le squid laisse passer le quantum de flux, et son
courant critique est alors maximum.
Finalement, on voit qu’en appliquant progressivement un flux extérieur, le courant induit par
le squid pour compenser augmente de 0 à une valeur I max à Φ ext = Φ 0 / 2 − ε , puis s’inverse et
augmente de - I max à Φ ext = Φ 0 / 2 + ε jusqu’à 0 à Φ ext = Φ 0 , et ainsi de suite. Autrement dit,
I s , et donc le courant critique I c , sont des fonctions périodiques de Φ 0 .
Si on veut mesurer cet effet, on peut mesurer la tension du squid en appliquant un courant
constant I pol juste supérieur à I c puis on applique progressivement un flux extérieur. La
caractéristique V = f ( I ) des jonctions est représentée sur la figure 3. On voit que pour
Φ = nΦ 0 , c’est à dire pour un courant I c maximum, la tension mesurée pour le courant I pol
choisi au début sera faible. Au contraire, pour Φ = nΦ 0 + Φ 0 / 2 , la tension pour ce même
courant I pol sera élevée. Plus généralement, cette tension variera périodiquement avec le flux
entre ces deux valeurs extrêmes, la période étant Φ 0 . Autrement dit, le comportement typique
du squid peut etre mesuré en montrant que V (Φ ext ) est périodique de période Φ 0 . On peut
ainsi en comptant le nombre de Φ 0 trouver le flux induit à Φ 0 près, et même bien mieux.
Noter que l’on choisit I pol > I c ce qui ne signifie pas que la boucle n’est plus
supraconductrice, seules les jonctions sont en mode résistif, mais le supra lui même a un
courant critique bien plus grand que celui de la jonction.
À noter également que la forme périodique de V (Φ ext ) vient directement de l’interférence
entre la fonction d’onde passant par les deux chemins, de façon analogue aux fentes d’Young
en optique. Cela vient de la phase unique pour tout le supra, c’est à dire, comme pour un laser,
de la cohérence de la fonction d’onde pour tout le supra. Le squid est donc une manifestation
d’un phénomène purement quantique à une échelle quasi macroscopique.
Remarque : L’apparition du courant d’écran diminue la valeur du courant critique effectif du
squid. Il faut donc veiller à ne pas trop polariser le squid.
Cryogénie et montage expérimental
On plonge directement le squid dans un bain d’azote liquide pour le refroidir. Il est impératif
de demander l’autorisation à l’enseignant avant toute manipulation impliquant l’azote
liquide. De plus, lors du refroidissement, il faut veiller à ce que le squid ne piège pas de flux
lors de son passage à l’état supraconducteur. L’idéal pour cela serait de couper toutes les
sources de rayonnement au moment de l’introduction du squid dans l’azote liquide
(notamment tous les pc de la salle). Cette idée risque de ne pas être très populaire auprès des
autres binômes. Empiriquement, on a donc découvert que la meilleure solution consistait à
introduire le squid dans l’azote liquide dans une autre pièce du bâtiment, et de le ramener
ensuite dans la salle. Demandez plus de détails à l’enseignant. Ne prenez pas d’initiative
à ce sujet !
Le boitier de commande du squid permet de délivrer soit un courant variable en entrée du
squid, soit un flux variable (via une bobine d’or autour du squid). Son fonctionnement est très
simple et la mesure par oscillo ou par carte d’acquisition des voies X et Y permettent de
remonter aux caractéristiques V-I et V-Φ :
panneau avant du boitier de commande
1 : choix entre un mode V-I où on fait varier la tension V aux bornes du squid ou un mode VΦ où on fait varier le flux dans le squid.
2 : réglage du milieu de la rampe de flux (en mode V-Φ)
3 : réglage du milieu de la rampe de tension (en mode V-I)
4 : réglage de l’amplitude de la rampe de tension ou de flux selon le mode choisi
5 : sortie d’une tension proportionnelle à I ou Φ selon le mode choisi
6 : sortie d’une tension proportionnelle à V aux bornes du squid
7 : choix de la vitesse de la rampe (OSC : très rapide, XY : très lent)
8 et 9 : vérifier avec BATT CHK que le boitier est alimenté (la diode rouge s’allume). Penser
à le fermer dés qu’on ne l’utilise pas si il est sur piles et pas sur secteur.
La tension aux bornes du squid et le courant circulant dans le squid ou dans la bobine inductrice sont amplifés et transformés
en tension par l’électronique contenue dans le boîtier. Les facteurs de conversion sont :
axe des tensions : Ulue = Uréel * 104
axe des courants : Ulu (en volts) = Iréel (en ampères) * 104
Nature du travail à effectuer
•
Caractéristique V(I) :
o À température ambiante, mesurez la caractéristique V-I du squid. À quelle
résistance cela correspond-il ? À quelle résistivité cela correspond-il, sachant
que le squid est une boucle carrée de côté extérieur 90 μm et de côté interieur
50 μm et d’épaisseur approximative de l’ordre de 0.1 à 1 μm ? Comment cela
se compare-t-il à votre mesure de résistivité de YBaCuO dans l’autre partie du
TP à température ambiante ?
o À froid : mesurez le courant critique Ic et la résistance dans la région I>Ic et
I<-Ic sur la courbe I-V.
o Mesurez l’évolution en température de ces quantités (on laissera réchauffer
l’azote, ou une fois à 77 K, on pourra essayer de soulever le squid dans les
vapeurs d’azote au dessus du liquide pour chauffer plus encore. Quelle loi
suivent ces quantités ? Le comprend-on ?
•
Caractéristique Φ-V :
Prévoir d’après l’explication précédente quelle doit être la forme de V(Φ) et
o
comment cette forme varie en fonction du courant introduit dans le squid
(qu’on règle via « current bias »).
o Repartir d’une bonne caractéristique V(I) à froid. Vérifier votre prédiction
théorique et mesurer V(Φ) pour différents courants Ibias. Reporter l’évolution
de l’amplitude de la courbe V(Φ) et de sa période en fonction de Ibias et justifier
le comportement observé.
o Convertir le courant mesuré en abscisse dans le mode V-Φ en flux en sachant
que c'est le courant envoyé dans la bobine en or placée autour du squid, dont la
mutuelle inductance avec le squid est de l'ordre de M=20pH.
o À-t-on la période attendue ?
•
Le squid comme magnétomètre :
On utilise entre autres les squids comme magnétomètres, c’est à dire pour mesurer finement
l’aimantation de différents matériaux. Le principe de la mesure est le suivant : pour mesurer
l’aimantation d’un corps quelconque, il suffit de mesurer le flux qu’il induit dans une bobine
de détection. En effet, l’échantillon peut être assimilé lui même à une bobine parcourue par un
courant, et par mutuelle inductance, il va induire un flux proportionnelle à sa propre
aimantation dans la bobine de mesure. On se sert du squid justement comme de bobine de
mesure, car il est extrêmement sensible au flux magnétique. Autrement dit, en faisant passer
l’échantillon aimanté à mesurer le long du squid, on mesurera son effet sur le flux passant
dans le squid par mutuelle inductance.
On se propose ici de mesurer le flux induit par le champ terrestre dans le squid, et donc de
remonter ainsi à la valeur du champ terrestre.
Observation qualitative : avec le squid en mode V-Φ, demander à l'enseignant d'ôter à froid le
blindage qui protège le squid du champ extérieur. Puis observez l’effet du champ terrestre en
le faisant varier au niveau du squid (en jouant sur l'orientation du squid par rapport au champ
terrestre).
Observation quantitative : déduire de l'effet observé ci-dessus le champ terrestre. Est-ce une
valeur raisonnable ?
Quelques conseils à propos de ce TP :
• si vous sortez le squid de l’azote pour le réchauffer ou changer l’azote, il faut qu’il soit
complètement réchauffé avant de le refroidir à nouveau (souffler dessus avec de l’air
comprimé une dizaine de minutes, et éventuellement aussi à l'air chaud).
• Quand vous branchez le boitier de commande sur le squid une fois qu’il est refroidi,
soyez en mode V-Ι.