République Algérienne Démocratique et Populaire ﻲـــــــﻤـﻠﻌﻟا ﺚــــﺤﺒﻟا و ﻲــــﻟﺎــﻌﻟا ﻢــﯿـﻠـﻌﺘﻟا ةرازو

République Algérienne Démocratique et Populaire
‫وزارة اﻟﺘﻌـﻠـﯿــﻢ اﻟﻌــﺎﻟــــﻲ و اﻟﺒﺤــــﺚ اﻟﻌﻠـﻤـــــــﻲ‬
Ministère de l’Enseignement Supérieur et de la Recherche Scientifique
LABORATOIRE
UNIVERSITE D’ORAN DES SCIENCES ET DE LA TECHNOLOGIE (USTO-MB)
Physique des Plasmas,
Matériaux Conducteurs et leurs Applications
Faculté de Physique
Département de Physique énergétique
Spécialité : Physique
Option : Physique des Plasmas et Laser
THESE
Présenté par :
Mr : Salim BAADJ
Pour l’obtention du diplôme de Doctorat LMD en Physique
Thème
Etude de la cinétique réactionnelle du mélange gazeux
Xe/Cl2, contribution à l’optimisation de l’efficacité
lumineuse des lampes à excimer
Soutenance le 23 /09 / 2014
devant la commission d’examen composée de :
Qualité
Nom er Prénoms
Grade
Etb. d’Origine
Président
Rapporteur
Examinateur
Examinateur
Examinateur
Mr. Benabadji Nourddine
Mr. Belasri Ahmed
Mr. Belaidi Abdelkader
Mr. Baba Hamed Tewfik
Mr. Harrache Zaheir
Professeur
Professeur
Professeur
MCA
MCA
USTMB.
USTMB.
ENPO.
USTMB.
USTMB.
Année universitaire : 2013/2014
A mes parents
A toute ma famille
A toute mes proche..
Remerciement
Je remercie le bon Dieu de m’avoir donné le courage, la patience et la
bonté de pouvoir terminer cette thèse.
Je remercie mes parents et ma famille pour leur affection et leur
soutien tout au long de mes années d’études.
Cette étude a été effectuée au sein du laboratoire Physique des
Plasmas, matériaux conducteurs et leurs applications. (L.P.P.M.C.A).
J’exprime ma profonde gratitude à Monsieur A. Belasri, Professeur à
l’Université d’U.S.T.O, et directeur du Laboratoire pour m’avoir
accueilli dans son Laboratoire, qui m’a permis de réaliser cette thèse
dans les meilleures conditions et qui
m’a initié à la recherche puis
guidé dans mes travaux avec une disponibilité et une ferveur de
chaque instant. Je salue sa compétence, sa patience et ses judicieux
conseils.
Je tiens à exprimer mes sincères remerciements aux membres du jury
de cette thèse :
Monsieur Benabadji Nourddine qui a accepté de présider le jury de
cette thèse, je le remercie vivement ; Monsieurs, Belaidi Abdelkader,
Baba Hamed Tewfik, qui m'ont fait l'honneur d’examiner ce travail.
Un spécial remerciement à Mr Harrache Zaheir pour sa disponibilité,
de ses encouragements, de son soutien moral et logistique.
J'exprime
aussi
ma
reconnaissance
à
toutes
les
personnes
du
laboratoire, Je remercie de même mes camarades et mes amies
En fin, je remercie vivement mes proches qui m’ont soutenu pendant
cette période. Sans leurs encouragements et leur présence affective, je
n’aurai pu mener à bien ce modeste travail.
SOMMAIRE
SOMMAIRE
PAGE DE GARDE
DEDICACE
REMERCIEMENT
LISTE DES FIGURES
LISTE DES TABLEAUX
RESUME
SOMMAIRE
Introduction générale………………………………………………………………………1
Chapitre I : Généralités sur les décharges à barrières diélectrique et la
production des rayonnements UV
1.1.Historique des DBDs………………………………………………………………...5
1.2.Généralités sur les décharges à barrières diélectriques…………………………...…6
1.3.Différents régimes des DBDs ………………………………………….…………10
a) Décharge filamentaire…………………………………………..…………………………10
b) Décharge luminescent……………………………………………………………………..11
1.3.1. Régime d’ionisation ….………………………………..………………………..…….12
1.3.2. Régime de saturation….………………………………………………………………12
1.3.3. Régime de Townsen…………………………………………………………………...13
1.3.4. Claquage du gaz …………..…………………………………………………………..14
1.3.5. Régime de décharge luminescente normale….………………………………………..16
1.3.6. Régime de décharge luminescente anormale….…………………………………………
1.3.7. Arc non thermique….……………………………………………………………………
1.3.8. Arc thermique…………..………………………………….…………………….…….17
1.4.Applications des décharges à barrières diélectriques….………………….….…….17
1.4.1. La dépollution …………………………………………………………….……..18
1.4.2. Traitement de surface …………………………………………………………...19
1.4.3. Production d'oxygène ………………………………………….…………….…19
1.4.4. Les écrans a plasmas (PDP : Plasma Display Panels)….……………………..….21
1.4.5. Lampes à excimeres à base de décharge à barrières diélectriques ………..……22
SOMMAIRE
1.5.Applications des lampes à excimères………..…………………………………….24
1.6.Géométries courantes des lampes à excimeres « exilampes »…………………….27
1.7.Création d’excimère et exciplèxe…………………………………………………..29
1.8.Structure atomique et moléculaires du Xe et Cl2 ………………………………….31
1.8.1. La structure de la molécule XeCl ………………………………………………..31
1.8.2. Emission ultraviolette du xénon dans le plasma …………………………………32
1.8.3. Emission ultraviolette du XeCl dans le plasma ………………………………….34
1.9.Les avantages des lampes à éxcimeres..……………………………………………37
1.10.
Conclusion.……………………………………………………………………39
Chapitre II : Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à
barrières diélectriques
2.1.Introduction ……………………………………………………………………41
2.2.Description de quelques travaux et modèles…………………………………...41
2.3.L’équation de Boltzmann………………………………………………………45
2.3.1. Dérivation des équations fluides………..……………………….46
2.3.2. Vitesse de dérive …………….…………………………………..47
2.3.3. Coefficient de Townsend (α).……………………………………47
2.4.L’émission secondaire …………….………………………………...…………48
2.5.Model zéro dimensionnel ……….……………………………………………..48
2.5.1. Modèle de circuit équivalent……………………….…………….50
2.5.2. Le modèle cinétique……………………….……………………..52
2.5.3. Les espèces considérer
2.5.4. Formation des Photons et XeCl* ……………………………….61
Conclusion………………………………………………………………………..66
Chapitre III : Résultats du modèle de la lampe à excimer Xe/Cl2 crée par une
décharge à barrières diélectrique
3.1.Introduction ……………………………………………………………………...68
3.2. Caractéristiques électrique ………………………………………………….……..69
3.3.Chimie plasma du mélange gazeux xénon-chlore …………………………………71
3.4.Conclusion …………………………………………………………………………78
SOMMAIRE
Chapitre IV : Optimisation et amélioration de l’efficacité lumineuse de
l’excilampe Xe/Cl2.
4.1. Introduction……………………………………………………………………..……… 80
4.2. Étude paramétrique ………………………………………………………………….….81
4.2.1. Effet de l’énergie déposée ……………………………………………………………81
4.2.2. Rôle du concentration en Cl2
………………………………………………………84
4.2.3. Effet de la pression totale du gaz…………………………………………………...…85
4.2.4. Effet de la capacité diélectrique……………………………………………………….88
4.3. Amélioration de l'efficacité …………………………………………………………...89
4.4. Comparaison……………………………………………………………………..……..94
4.7.Conclusion générale…………………………………………………...…………….97
Référence………………………………………………………………….118
Annexe
RESUME
L’un des principaux intérêts des plasmas froid hors équilibre réside dans leur grande réactivité
chimique. Cette réactivité résulte de la production d’espèces transitoires dont il est impératif de
connaître parfaitement la cinétique. Une fois les cinétiques et les paramètres clefs identifiés, la
réactivité peut être améliorée, d’où mise à profit dans bien des applications.
Le présent travail de doctorat LMD présente une étude détaillée de la cinétique réactionnelle
d’un plasma de mélange gazeux Xe/Cl2, pour l’excitation des lampes à excimères. Le développement
de ce type de lampe à barrières diélectriques est motivé par l’intérêt que suscitent ces sources de
photons dans de nombreuses applications comme la photochimie, le dépôt de matériaux, le traitement
de surface et la dépollution ou la décontamination. Le mélange de gaz étudié comprend un gaz rare
associé à un halogène dont l'interaction produit un état excité moléculaire (connu sous le nom
d'exciplexe). La désexcitation radiative de cet exciplexe génère un rayonnement dans l’ultraviolet.
Notre choix s’est porté sur l’association de xénon et de chlore moléculaire formant la molécule XeCl*
qui émet un photon de longueur d’onde 308 nm (énergie est de quelques électron-volts). L’application
particulière de ce rayonnement généré concerne la décontamination bactériologique.
L’optimisation du dépôt d’énergie et l’efficacité lumineuse dans une décharge à barrière
diélectrique pulsée, implique une meilleure compréhension des phénomènes physique dans le plasma
et des mécanismes cinétique essentiels conduisant à la formation ou à la destruction des excimères. Les
phénomènes électriques liés aux interactions entre le circuit d’excitation et la décharge affectent d’une
manière significative l'énergie déposée dans le milieu plasma.
Le travail est basé sur un modèle cinétique couplé au circuit extérieur. Le schéma cinétique
réactionnel est développé pour le mélange Xe-Cl2 dans le cas d’une description homogène d’un
plasma haute pression (100 torr < p < 300 torr). Les taux de réaction impliquant les électrons ont été
tabulés, pour un mélange donné par résolution de l’équation de Boltzmann, en fonction du champ
électrique réduit E/N. Les résultats montrent, durant l’impulsion de la décharge,
les variations
temporelles des caractéristiques électriques, des concentrations d’espèces, la puissance déposée par les
électrons dans le plasma. Une analyse détaillée sur les voies d’optimisation de l’efficacité lumineuse
de la lampe est mise en évidence dans ce travail.
Mots-clés : Plasma froid, DBD homogène, XeCl*, Lampe, 308nm.
Introduction générale
D
e nombreuses études sont menées au niveau de la recherche scientifique pour la
compréhension et l’utilisation de plasmas hors équilibre produit par les décharges
à barrières diélectriques qui sont utilisés dans de nombreux domaines scientifique
et industriels liés aux divers procédés technologiques dont des dispositifs destinés à la
microélectronique, traitement de surface (couches minces), lithographie, la dépollution,
l’éclairage, la stérilisation, et les lampes à excimeres. Ces lampes d’excimeres utilisent
mélange de gaz généralement comprend un gaz rare associé à un halogène ArF*, KrF*, XeI*,
XeBr*, XeCl*, KrCl*...Ces excimeres sont très étudies de la part des scientifiques à cause de
leur pouvoir de produire les radiations ultraviolets, et leur haute efficacité lumineuse. Ces
sources d’UV sont mises à profit dans divers procédés technologiques et industriels, mais la
plus important dans ces catégorie des sources c’est XeCl* parce que il délivre des
rayonnements pratiquement monochromatiques à 308 nm.
Les premières recherches sur les décharges à barrières diélectriques DBD datent de
plus d’un siècle et étaient appliquées à la production d’ozone a partir de l’oxygène de l’air.
Durant ces dernières années, les applications industrielles des lampes à barrières diélectriques
se sont multipliées dans le domaine général des photo-sciences. Elles possèdent des durées de
vie très importantes et leur géométrie s’adapte parfaitement à leurs conditions d’utilisation.
Celles à base de gaz rares ou gaz rare associé à un halogène émettent un rayonnement très
énergétique de faible largeur spectrale dans le domaine de l’ultraviolet UV et de l’ultraviolet
lointain VUV.
Dans les lampes à éxcimère, le rôle de la décharge électrique est de généré des
plasmas hors équilibre permettant de produit des espèces actives, capable a initier des chaines
réactionnelles susceptibles de conduire à la production d’espèces actives, responsables de la
production des rayonnements ultraviolets. La génération des rayonnements ultraviolets sont
fonction de la composition du milieu gazeux (gaz rares purs, mélanges de gaz rares ou des
radicaux) et ca pressions partiel .La plupart des lampes actuellement en service ont une
configuration à double tube. Dans cette configuration, un tube intérieur est coaxialement
inséré dans un tube extérieur généralement en quartz. Les électrodes sont déposées sur la
surface intérieure du tube intérieur et la surface extérieure du tube extérieur. Lorsqu’on
applique une tension suffisamment élevée aux bornes de deux électrodes séparées d’un
1
diélectrique et un mélange de gaz rare-halogène, ce dernier passe de l’état isolant à l’état
conducteur , Cette transition de phase est le résultat de processus collisionnels électronatomes et molécules, en engendrant l’ionisation du gaz qui va permettre la création des
particules chargées. l'électrode externe doit couvrir toute la surface extérieure et aussi être
suffisamment transparente pour permettre à la lumière de s'échapper vers l'extérieur. La
compréhension des phénomènes physique dans le plasma et des mécanismes cinétique
essentiels conduisant à la formation ou à la destruction des excimères. Contribue à
l’optimisation du dépôt d’énergie et l’efficacité lumineuse dans une décharge à barrière
diélectrique pulsée pour lampe à eximères.
L’utilisation du modèle temporele permet une étude simpliste de la cinétique des
espèces excitées, celle ci est importante si on veut étudier le rendement de la décharge
électrique et des photons produits dans le but de contrôler et d’améliorer l’efficacité
lumineuse de la lampe à excimeres.
Le principal objectif de notre travail est étudie la cinétique réactionnelle du mélange
gazeux Xe/Cl2 et les conditions de fonctionnement d’une lampe à excimères crée par une
décharge à barrières diélectrique et d'optimiser l'efficacité de la lampes à excimeres.
L’optimisation de la conception des lampes et leurs applications exige une connaissance de
plusieurs paramètres et caractéristique électriques et cinétique chimique de la lampe, en
particulier la tension applique, la pression du gaz, la composition du mélange gazeux, ainsi
que le comportement temporel des atomes excités et des excimères.
Cette thèse comporte quatre chapitres :
 Dans le premier chapitre de thèse, nous allons faire une présentation de l’évolution des
lampes à excimères à travers l’histoire et quelques généralité sur les décharge à barrière
diélectriques et les lampe à excimères XeCl. et leurs diverses applications dans le monde
de l’industrie et dans la vie quotidienne. Cela en apportant le complément de
connaissances de la physique qui nous semble nécessaire pour mieux comprendre le
principe de fonctionnement de la lampe à excimères.
 Dans le chapitre 2, nous présentons la description du modèle physique à la base duquel
à été faite cette étude et la cinétique utilisée dans notre étude, le modèle temporel d’une
décharge à barrière diélectrique est ensuite exposé.
2

Le chapitre 3 présente les résultats de la simulation d’une décharge à barrière
diélectriques pour la lampe à excimeres dans le mélange Xe/Cl2. Nous présentons
aussi dans ce chapitre une analyse bibliographique sure quelque études effectuées dans
ce contexte.
 Le chapitre 4 décrit les résultats de la simulation où nous aborderons l’influence des
paramètres de la lampe sur ses caractéristiques électriques et sur ses performances,
notamment sur l’efficacité de la décharge. ainsi qu’une étude paramétrique de la lampe
à excimeres en fonction de plusieurs paramètres afin d’améliorer l’efficacité
lumineuse de la lampe.
Dans la conclusion, nous dressons le bilan de contribution de la thèse, ce qui permet de et
permettra de reprendre les résultats obtenus, notamment en ce qui concerne la répartition de
l’énergie sur les différents processus de collision. La compréhension du bilan énergétique
nous ouvrira les voies d’amélioration des lampes à excimères.
3
Chapitre I
Généralités sur les déchardes à barrières
diélectrique et la production des
rayonnements UV
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Généralités sur les déchardes à
barrières diélectriques et la production
des rayonnements UV
I.1. Historique des DBDs
Les plasmas hors équilibre crées par Décharges à Barrières Diélectriques (DBD),
reçoivent ces dernières années un grand intérêt de la part des scientifiques en raison de leurs
nombreuse applications. L‘histoire des DBD’s démarra en 1839 lorsque Schönbein identifia
l'odeur apparaissant autour de l'anode pendant l'électrolyse de l'eau, comme l’attribut d'un
nouveau composé chimique qu'il a dénommé ozone [1]. Il a fallu attendre jusqu’en 1857 pour
arriver aux premières expérimentations connues sur les décharges à barrières diélectriques ou
décharges à barrière (souvent référencées sous l’appellation de décharges silencieuses)
réalisées par Von Siemens ; celui-ci breveta l’ozoneur dispositif dont la conception n’a pas
fondamentalement évolué depuis.
Les applications principales étaient la production d'ozone ou d'oxyde d'azote. Le
système conçu par cet ingénieur allemand était constitué de deux tubes concentriques entre
lesquels était injecté un flux d'oxygène. Une électrode tapissait l'intérieur du tube interne alors
qu'une autre couvrait l'extérieur du tube externe et l'ensemble était soumis à une forte
différence de potentiel via une batterie et une bobine. La propriété remarquable des décharges
alors produites dans l'espace délimité par les deux tubes, appelées décharges silencieuses
"sillent discharges", était de produire une importante quantité d'ozone, alors qu'une décharge
d'arc aurait nui à la création de cette molécule instable
En 1932, Buss décrit le caractère filamentaire de cette décharge dans l'air à travers les
premiers clichés photographiques et mesures à l'oscilloscope réalisés sur les DBD. Dans les
années soixante dix, les premières simulations et recherches sur les DBDs permettent d'élargir
le champ d'application de ces décharges aux traitements de surface, aux dépôts de couche, et
plus tard aux lasers, aux écrans plats, aux traitements d'effluents gazeux…
Il faut attendre 1988 pour découvrir l'existence d'un régime de DBD homogène à la pression
atmosphérique grâce aux recherches des Japonais [1-8]. Depuis, de nombreuses recherches
ont été menées afin de comprendre les phénomènes physiques régissant les DBDs.[1-8]
5
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Les premières recherches sur les décharges à barrières diélectriques DBD datent de plus d’un
siècle et étaient appliquées à la production d’ozone a partir de l’oxygène de l’air. Durant ces
dernières années, les applications industrielles des lampes à barrières diélectriques se sont
multipliées dans le domaine général des photo-sciences. Elles possèdent des durées de vie très
importantes (plusieurs centaines d’heures) et leur géométrie s’adapte parfaitement à leurs
conditions d’utilisation. Celles à base de gaz rares ou d’halogénures de gaz rares émettent un
rayonnement très énergétique de faible largeur spectrale dans le domaine de l’ultraviolet UV
et de l’ultraviolet lointain VUV.
I.2. Généralités sur les décharges à barrières diélectriques
Les plasmas de décharges réalisés au laboratoire et utilisés pour des applications
technologiques sont des milieux faiblement ionisés (plasma froids) contenant des électrons libres,
des ions positifs et négatifs ainsi que des molécules. Selon les valeurs de températures et le degré
d’ionisation ces plasmas peuvent être classés en deux grandes catégories : les plasmas thermiques
et les plasmas non thermiques hors équilibre [13], [14], [15]. Selon les techniques utilisées pour
les générer, la pression appliquée et la géométrie des électrodes, les plasmas hors équilibre se
présentent sous différentes formes telles que la décharge luminescente, couronne ou encore les
décharges à barrières diélectriques (DBD).
La décharge luminescente est une décharge obtenue le plus souvent à basse pression (moins
de 10 mbar), entre deux électrodes planes. Les électrons produits dans ce type de décharge sont
fortement énergétiques. Les atomes neutres excités ainsi que les molécules génèrent une
luminescence typique. Toutefois, les décharges luminescentes ou ce que l’on appelle aussi les
glow discharges, ne sont pas adaptées pour la synthèse chimique [18]. Notons que des décharges
luminescentes à pression atmosphérique ont été développées très récemment La décharge
couronne est une décharge non homogène, générée à pression atmosphérique dans un système
d’électrodes fortement dissymétriques (i.e. système pointe- plan) [19], [20], [21]. En effet, lors de
la décharge, l’électrode de faible rayon de courbure soumise à une haute tension est le siège d’un
fort champ électrique, qui constitue le facteur clé dans l’ionisation des espèces neutres présentes
dans le gaz [22].
La décharge à barrières diélectriques, ou ce qu’on appelle aussi la décharge silencieuse,
combine le large volume d’excitation de la décharge glow avec les caractéristiques haute
pression de la couronne. Dans ce type de décharges, un diélectrique couvre l’une des
6
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
électrodes. la surface entière de l’électrode devient effective pour les réactions chimiques
[23]. La DBD est initiée en chaque point du gap. Les charges ainsi cumulées sur le
diélectrique forment un champ électrique qui s’oppose au champ appliqué et permet
d’interrompre le courant pendant quelques nanosecondes. La durée du pulse de courant
dépend de la pression, des propriétés du gaz ainsi que de la nature du matériau diélectrique.
Tableau 1: Paramètres caractéristiques des décharges dans les gaz [24]
Pression
Champ électrique
Champ électrique
Décharge glow
Décharge couronne
DBD
< 10 mbar à 1
1 Bar
1 bar
10 V/ cm
0.5- 10 KV/cm
0.1-100 KV/cm
50 Td
2-200 Td
1-500Td
réduit
Les mécanismes à l’origine de l’initiation et du maintien des décharges électriques sont
multiples. Ils dépendent des techniques utilisées pour l’initiation et des conditions ambiantes de
pression et de composition des gaz plasmagènes.
Les décharges à barrières diélectriques (DBD), également appelées décharges
silencieuses, permettent de générer un plasma hors-équilibre à des pressions proches de la
pression atmosphérique. Pour les applications qui nécessitent soit un grand flux de matière,
soit des fortes pressions qui favorisent la cinétique des réactions souhaitées, les DBD
présentent certains avantages vis-à-vis des décharges d'arc plus classiques. La fabrication
industrielle de l'ozone à grande échelle est un bon exemple du premier cas, par exemple un
flux de plusieurs centaines de kilogrammes de gaz par heure et une puissance électrique de
quelques MW peuvent être obtenu. La lampe à excimères (molécules excitées de gaz rares)
est une parfaite illustration pour le second cas, car ces excimères de gaz rares sont produits
par collisions à trois corps.
7
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Figure1. Dispositif expérimental de Townsend
Depuis les années 1980, une nouvelle génération de lampes à décharge a vu le jour.
Ces lampes sont capables de produire un flux ultraviolet élevé avec une bonne efficacité et
une faible largeur spectrale. Ces lampes exploitent le rayonnement en provenance d’émetteurs
moléculaires instables (les excimère et les exciplexe) qui se forment dans une décharge à
barrières diélectriques à pression atmosphérique et hors d’équilibre. La décharge à barrières
diélectriques décharge silencieuse, est connue depuis plus d’un siècle, la première étude
expérimentale a été rapportée par Siemens en 1857. Elle concernait la production d’ozone
destinée au traitement de l’eau. Dans ce premier chapitre, nous nous proposons d’introduire le
lecteur aux généralités sur les décharges à barrières diélectriques et à leurs diverses
applications technologiques et industrielles.
Les décharges à barrières diélectriques sont largement utilisées pour la production du
rayonnement utilisable dans différents domaine. L’ensemble des propriétés de l’émission des
excimères (ou exciplèxes) produits dans une décharge à barrières diélectriques, font de
l’excilamp DBD une source d’UV potentiellement efficace, spectralement pure et adaptée en
longueur d’onde à presque toutes les applications UV. Ces sources de rayonnement ultraviolet (UV) sont utilisées ainsi dans les domaines industriels et médicals, pour l’éclairage, etc.
En effet, la DBD offre une souplesse extraordinaire puisqu’il est possible de contrôler
8
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
précisément la pression du gaz, ou du mélange du gaz, de remplissage, sa géométrie et son
alimentation.
Dans ce chapitre, nous commençons par une brève présentation des configurations de
la géométrie couramment utilisée dans les décharges à barrières diélectriques (DBD)
actuelles. Ensuite, nous expliquons les mécanismes de la formation des molécules
d’excimères et d’exciplèxes dans un gaz rare et un mélange gaz rare/halogène. Ces molécules
jouent un rôle essentiel sur la production d’UV d’une lampe à DBD. Nous terminons le
chapitre par une présentation des applications technologique et industriels existantes jusqu’à
aujourd’hui pour les lampes à DBD.
Une décharge à barrières diélectriques se produit dans un gaz entre deux électrodes
recouvertes d’un diélectrique isolant (Figure 1). Le diélectrique empêche la formation d’un
arc électrique entre les deux armatures. Dans ce cas, le plasma gazeux forme dans la décharge
reste hors équilibre car la décharge est transitoire et interrompue avant que les électrons ne
soient thermalisés. L’application de la tension d’alimentation sur les électrodes induit un
claquage du gaz qui conduit a la formation d’un canal conducteur. C’est le produit de la
distance inter-électrodes d par la pression p du gaz qui définit le mode de fonctionnement du
plasma. Pour des produits p× d ≥ 200Torr.cm la décharge apparait sous forme d’un ou
plusieurs canaux appelés micro-décharges. Ces canaux ont des diamètres de l’ordre de
quelques centaines de micromètres et la durée de la micro-décharge est de l’ordre de la
centaine de nanosecondes . L’échange d’énergie entre les électrons et les atomes est alors très
efficace et d’âpres Eliasson et Koghelschatz [4], l’énergie électrique injectée dans la décharge
peut être convertie en énergie cinétique et en énergie stockée dans les espèces excitées avec
une efficacité pouvant aller jusqu’a 90%. Les états métastables jouent un rôle prépondérant
dans la cinétique de la post-décharge car ce sont des réservoirs d’énergie. La décharge à
barrières diélectriques peut être décrite par une succession de différentes phases.
1. Le claquage ou la formation de la décharge : sous l’action d’un champ électrique
suffisamment élèvé applique dans l’espace gazeux entre les deux électrodes (distantes de
quelques millimètres), Une avalanche électronique, dirigée vers l’anode, est initiée dans le
gaz. Ce phénomène d’amorçage ne dépend pratiquement pas de la présence des diélectriques
[8].
9
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
2. Le transport des charges dans l’espace inter-électrodes (l’impulsion de courant) :
une streamer positif se propage vers la cathode. Un canal de conduction s’établit, conduisant à
l’apparition d’une charge d’espace. L’accumulation des charges au voisinage ou sur les
diélectriques entraine une diminution rapide du champ électrique axial, localement. Par
ailleurs, les mécanismes de destruction des électrons (recombinaison et attachement)
deviennent plus importants que les mécanismes de production (ionisation). La décharge
s’interrompt et le courant engendré est donc impulsionnel.
3. La cinétique des réactions des espèces excitées: pendant le bref passage du courant,
les électrons énergétiques excitent les espèces atomiques ou moléculaires présentes dans le
plasma. Cette phase d’excitation produit des espèces telles que les états métastables ou
résonants qui sont les précurseurs des excimère, sources de rayonnement UVL. Cette
production peut s’étendre dans la phase de post-décharge, bien au-delà de l’extinction du
courant. L’efficacité de production des densités des espèces excitées précurseurs dépend de
l’énergie des électrons pendant la première phase.
Ces trois phases ont des temps caractéristiques bien différents. Le claquage est normalement
achève au bout de quelques nanosecondes ou quelques dizaines de nanosecondes, le transport
des charges dure de quelques nanosecondes a quelques centaines de nanosecondes. Ensuite, la
durée de production des excimère, généralement plus long, dépendra seulement des processus
réactionnels mis en jeu. Le réamorçage de la DBD est facilite par l’emploi d’une source de
tension alternative qui permet de s’affranchir de l’effet de l’accumulation des charges sur les
diélectriques.
1.3. Différents régimes des DBD
Les décharges à barrières diélectriques fonctionnant à haute pression peuvent être
classées en deux grandes familles selon leurs mécanismes de claquage : décharge filamentaire
et luminescente. Le produit pression x distance inter-électrodes (P.d) joue un rôle déterminant
dans le développement de ces décharges.
a) Décharge filamentaire
Lorsque le produit P.d est supérieur à quelques dizaines de Torr.cm, le claquage
normalement observé est de type " filamentaire " (aussi appelé streamer). La théorie du
10
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
streamer a été développée en 1939, ce qui a permis d’expliquer le développement des
filaments ou streamers. Proche de la pression atmosphérique, la décharge est donc constituée
de filaments décrits plus haut. Ils ont des diamètres de quelques centaines de micromètres et
des durées de l'ordre de la centaine de nanosecondes [4]. L'échange d'énergie entre les
électrons et les atomes est alors très efficace et d'après Eliasson et Kogelschatz, il n'est pas
inhabituel de transformer 90% ou plus d'énergie cinétique en énergie "stockée" dans les
espèces excitées.
Dans le dispositif utilisé pour notre étude, la distance inter-électrodes est de 2 mm et la
pression du travail proche de la pression atmosphérique. Ainsi, le produit P.d est de l’ordre de
quelques dizaines de Torr.cm et le mécanisme de claquage du gaz le plus probable est de type
streamer.
b) Décharge luminescente
A des pressions nettement plus basses que la pression atmosphérique, le diamètre ainsi
que le nombre des filaments augmentent. L'aspect de la décharge devient plus diffus et si la
pression diminue encore, une décharge luminescente peut être obtenue. Cependant, sous
certaines conditions particulières, des décharges luminescentes, ou même homogènes,
peuvent être réalisées même à forte pression. Une description complète de ces décharges
figure dans un ouvrage édité dans le cadre du réseau "Plasmas froids" expliquant les diverses
phases des décharges à barrières diélectriques.
Dans certaines conditions, il est possible d'obtenir une décharge homogène recouvrant
l'intégralité de la surface des électrodes à la pression atmosphérique. Deux familles de
décharges sont alors distinguées : les décharges par couplage de streamers et les décharges de
Townsend et luminescentes. Même si elles ont une homogénéité spatiale semblable, les
phénomènes de leur établissement et les mécanismes physiques responsables de leur
propagation sont différents. Les premières se rapprochent de la décharge filamentaire, alors
que les secondes sont voisines des décharges luminescentes à basse pression.
11
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Figure.2. Caractéristique tension-courant d’un plasma de décharge.
La décharge formée dans le gaz peut se présenter en trois formes, au fur et à mesure que Id
augmente : décharge sombre, décharge luminescente et décharge d’arc.
Ces formes correspondent à trois zones différentes dans la caractéristique tension-courant du
gaz (Vd vs Id), Chacun de ces régimes est maintenant présenté brièvement. (Figure.2)
1.3.1. Régime d’ionisation
Malgré la faible valeur de la tension de sortie de l’alimentation Va 0 V, l’anode
collecte les électrons libres qui sont présents dans l’atmosphère ; ceux-ci sont produits par le
rayonnement cosmique. Un faible courant est alors mesuré dans la décharge ; ce courant
s’accroît avec l’augmentation de la tension imposée (Va). Il s’agit de la zone I de la
caractéristique statique de la figure 2.
1.3.2. Régime de saturation
Si l’on continue d’augmenter graduellement Va, à un certain moment tous les électrons
libres et les ions vont disparaître, collectés par l’anode et la cathode respectivement. Si le
champ électrique imposé (Va /dd) n’est pas suffisant pour ioniser le gaz, le courant dépend
uniquement de la capacité du rayonnement cosmique à ioniser le gaz. Celui-ci produit un
certain nombre d’électrons (ou d’ions) dans le volume de décharge par unité de temps.
12
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
En conséquence, le courant sera constant pour toutes les valeurs de tension et son expression
est donnée par la relation suivante, où V correspond au volume de la décharge et e à la charge
de l’électron.
I= S V e
(1.1)
Il s’agit de la zone II de la figure.2. La décharge produite dans ce régime (de même
que celle produite par l’ionisation de fond) est qualifiée de « décharge non autonome », car
elle dépend uniquement d’un facteur externe au dispositif, et si ce facteur externe disparaît, la
décharge ne peut pas s’entretenir.
1.3.3. Régime de Townsend
En l’absence de tout champ électrique appliqué, un certain nombre de charges créé par des
mécanismes naturels, tels que rayonnement ultraviolet ou radioactivité, soit par des mécanismes
artificiels, par exemple en bombardant pour en extraire des électrons . Si un champ électrique est
appliqué, les électrons sont suffisamment accélérés par le champ pour produire d’autres électrons
par les collisions, qui à leur tour acquièrent par le champ électrique assez d’énergie pour ioniser
d’autres atomes, et ainsi de suite, et le nombre d’électrons libres continuera à augmenter comme
ils continuent à se déplacer sous l’action du champ électrique. C’est ce phénomène, qui provoque
un accroissement exponentiel de la densité de charge électronique lorsqu’on s’éloigne de
l’électrode. Le claquage engendrant ainsi un processus de multiplication électronique (aussi
appelé réaction en chaîne ou avalanche). Dans cette zone (zone III de la caractéristique sur la
figure 2, le courant augmente exponentiellement avec la tension appliquée aux électrodes.
Si l’une des électrodes est remplacée par une autre, en forme de pointe, la surface effective de
la section traversée par le courant étant moindre pour la pointe que pour le plan, la densité de
courant dans la nouvelle électrode sera supérieure à celle du plan. Du fait de la présence de la
pointe, le champ électrique est assez important pour ioniser un volume au voisinage de cette
pointe, produisant une luminosité dans les environs de cette zone. Ce type de décharge est
qualifié de « décharge couronne » et une de ses caractéristiques est qu’elle demeure obscure
au voisinage de la seconde électrode.
13
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Figure 3: Avalanche électronique
Cette avalanche peut être étudiée quantitativement à partir de la connaissance de coefficient
d’ionisation de Townsend. α, représentant le nombre d’électrons (ou ions positifs) crées par un
électron par élément de longueur le long d’une ligne de force du champ appliqué. Une expression
empirique exploitable considère que l’énergie thermique des électrons est acquise par le travail du
champ électrique sur une distance de l’ordre du libre parcours moyen. Or ce dernier est
inversement proportionnel à la pression. Donc, en introduisant les constantes A et B déterminées
expérimentalement on a :
α =A.P exp(-BP/E)
(1.2)
1.3.4. Claquage du gaz : Transition entre le régime de Townsend et la décharge
luminescente
Si le champ électrique est encore augmenté et devient suffisamment important, des
électrons secondaires sont émis par la cathode, à cause du bombardement des ions positifs.
Ces électrons secondaires font augmenter le courant et chuter la tension aux bornes du gaz,
provoquant une transition discontinue entre le régime de Townsend et le régime luminescent.
Ce champ électrique peut être désigné comme le champ électrique de claquage. Il s’agit de la
région IV dans la caractéristique statique de la décharge (figure 2).
14
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
La tension correspondante au champ électrique de claquage est dénommée « tension de
claquage » ou « potentiel disruptif » ; selon la « loi de PASCHEN », elle dépend uniquement
du produit entre la pression du gaz Pgaz et la distance inter électrodes ddech.
Vclaq=
.
.
(
γ
(1.3)
)
Dans cette équation, A et C sont des constantes propres à chaque gaz et γ est le coefficient
d’émission électronique secondaire, qui représente le rapport entre le nombre d’électrons
secondaires émis par la cathode et la somme des ions et photos qui la percutent (ce coefficient
dépend du matériau de la cathode).
La loi de PASCHEN peut être transformée sous la forme (1.4), afin d’introduire la valeur du
produit pression distance (pd), pour lequel la tension de claquage est minimale et vaut Vclaq.
On cherchera aussi à déterminer la valeur de cette tension. Une fois ces deux paramètres
identifiés pour un gaz, nous pouvons estimer la tension de claquage pour un système
expérimental, dont nous connaissons le produit pression distance, en utilisant la « courbe
universelle de PASCHEN ».
Vclaq=V claq min
.
(
.
)
(1.4)
Cette relation est très utile pour déterminer l’ordre de grandeur des tensions de claquage. Par
exemple, si l’on veut prévoir quelle est la tension de claquage dans l’air, avec des électrodes
en fer, séparées de 500 μm à pression atmosphérique (760 Torr). Les sources bibliographiques
[1.6] fournissent les valeurs suivantes : Vclaqmin = 360 V et (p.d)min = 5,7 x 10-3 Torr m.
Ainsi nous obtenons une tension de claquage de 4615 V. Cette approche est utilisée pour
estimer l’ordre de grandeur de la tension de claquage des lampes utilisées pour les
expérimentations.
1.3.5.
Régime de décharge luminescente normale
Une fois la transition au régime de décharge luminescente franchie, Vd reste (zone V
sur la figure 2) à une valeur constante (plus faible que la tension de claquage) pour plusieurs
ordres de grandeurs de Id.
15
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
En effet, dans ce régime, la densité de courant aux électrodes reste constante, ce qui veut dire
que la décharge n’occupe pas la totalité de la surface des électrodes. De cette décharge nous
pouvons souligner deux choses, le début de l’émission lumineuse par la décharge et la
présence d’une région dans le volume gazeux appelée colonne positive.
La colonne positive possède les caractéristiques d’un plasma : un champ électrique faible
(typiquement de 1 V/cm) et une charge d’espace nulle (même nombre d’électrons que des
ions). Ici, la température des électrons est supérieure à celle des ions et des neutres, ce qui fait
de ce volume un plasma hors équilibre.
1.3.6. Régime de décharge luminescente anormale
Dans la décharge luminescente normale, nous avions une densité de courant
constante ; quand le courant augmentait, la surface du plasma s’élargissait. Si nous continuons
à augmenter le courant, la surface du plasma couvre la totalité des électrodes.
Pour monter plus haut en courant, il est nécessaire de réaliser une augmentation de la densité
de courant ; ainsi, la charge d’espace augmente, entrainant le renforcement du champ
électrique ; ceci se traduit par un accroissement dans la tension de décharge. Ce régime
correspond au secteur VI dans la figure 2.
1.3.7. Arc non thermique
Avec l’augmentation de la densité de courant, la cathode se chauffe jusqu’au point
d’incandescence et produit, par effet thermoïonique, des électrons supplémentaires. Ces
électrons créent un phénomène d’avalanche et font chuter de façon discontinue, la tension
dans la décharge. Si la densité de courant continue d’augmenter, la tension est de plus en plus
faible, à cause de la génération d’électrons par le même effet. Ceci donne une caractéristique
de résistance négative, correspondant à la zone VII dans la figure 2.
Le régime d’arc non thermique peut apparaître à l’œil comme une décharge luminescente.
Néanmoins, dans le régime d’arc, les densités de courant sont de l’ordre de quelques A/cm².
16
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
1.3.8. Arc thermique
Dans ce régime, nous avons une température similaire pour toutes les espèces dans le
gaz ; en d’autres termes, nous sommes près de l’équilibre thermodynamique (plasma chaud).
Cette zone est caractérisée par une tension très faible et une faible augmentation de la tension
avec le courant (résistance locale positive). Egalement, le niveau de courant est très élevé
(normalement supérieur à 50 A). Il s’agit de la zone VIII de la caractéristique statique de la
décharge sur la figure 2.
1.4. Applications des décharges à barrière diélectrique
Les applications industrielles des décharges électriques sont très variées et touchent des
domaines d’applications assez différentes, touchent des domaines scientifique et industrielle,
allant du traitement de surface (couche mince) à la réduction des polluants en passant par la
production de rayonnement UV (lampes à éxcimeres).
La figure suivante résume le principe général des DBDs et énumère leurs applications
majeures.
17
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Figure.3. diagramme schématiques pour les principales applications des décharges à barrière
diélectrique [16]
1.4.1. La dépollution :
L’utilisation des plasmas froids pour la dépollution de l’air est actuellement en pleine
expansion. De nombreux brevets, majoritairement asiatiques, ont été déposés sur le sujet.
Parmi eux, on peut compter des procédés par plasma seul ou bien par combinaison
plasma/catalyse, voire plasma/photocatalyse. Cette dernière catégorie est étudiée depuis une
dizaine d’années et a montré des résultats prometteurs. Une décharge à barrière diélectrique
DBD, a permis d’identifier différents mécanismes constituant plasma/photo catalyseur dans la
dégradation d’une molécule test.
De plus, les mesures électriques ont mis en évidence un comportement particulier du plasma
vis-à-vis de la barrière diélectrique, et l’existence d’une auto organisation des filaments de
plasma. Ces résultats sont marqués par le développement d’une théorie baptisée « effets
collectifs ». Cette théorie repose sur une interaction particulière entre le plasma et les charges
adsorbées sur la surface diélectrique.
1.4.2. Traitement de surface :
L'étude engagée depuis plusieurs années sure les plasmas hors équilibre, conduit à
explorer les potentialités de ces plasmas non thermiques à effectuer divers traitements sur les
tôles de grandes largeurs au défilé rapide. L'objectif est de remplacer les traitements actuels
par voies humides qui sont polluants (bain de grandes dimensions de produits acides ou
basiques dégageant des vapeurs toxiques) par des traitements secs respectueux de
l'environnement. Naturellement, le choix du plasma à utiliser est largement conditionné par
les contraintes propres à l'application: l'extrapolation en 2D doit pouvoir se faire sans
problème et les temps de traitements doivent impérativement être inférieurs à 10 secondes.
Face à ce cahier de charges et aux contraintes de coûts, Il à été choisi d'étudier les plasmas
produits à pression atmosphérique par décharge à barrières diélectriques (DBD). Un des
principaux enseignements des études a été la mise en évidence de l'efficacité bien supérieure
du mode impulsionnel par rapport au mode sinusoïdal traditionnellement utilisé pour
l'excitation des DBD. Après avoir démontré l'efficacité de l’approche pour le nettoyage de
surface, l’entrepris l'étude du dépôt de couches minces de SiOxCHy à partir de mélanges
gazeux comportant du HMDSO en tant que précurseur. Ces recherches sur les dépôts de
18
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
couches minces. Pour le dépôt de couches minces à la pression atmosphérique montré que la
difficulté majeure était le contrôle de l'homogénéité du dépôt, qui résulte d'une interaction
complexe entre l'hydrodynamique du flux de gaz et l'énergétique de la décharge. La
confrontation des résultats expérimentaux aux prédictions du code FLUENT, a permis de
comprendre les processus en jeu et de déterminer les conditions permettant d'obtenir des
dépôts homogènes de grande surface.
1.4.3. Production d'oxygène
En 2004 LPGP lancé une nouvelle thématique d'étude sur les micro-décharges qui
présentent des propriétés de stabilité tout à fait remarquables, permettant de générer des
plasmas stables à haute pression et à forte densité de puissance injectée. D'un point de vue
fondamental, l'étude de ces micro-décharges hors-équilibre ouvre un nouveau champ de
recherche en physique des plasmas. Du point de vue des applications, ces micro-plasmas à
pression élevée peuvent permettre le développement de micro-réacteurs laissant entrevoir de
nouvelles potentialités très prometteuses, en particulier pour la production de flux importants
d'espèces réactives ou de photons UV. Le projet « MicroPlasRé » vise à utiliser les plasmas
haute pression hors équilibre thermodynamique créés dans des micro-décharges pour produire
des flux importants de radicaux et de métastables.
Figure 3 : Schéma de principe d'une "Micro-Cathode Sustained Discharge" (MCSD)
produite dans de l'oxygène (photo de droite) à partir d'une "Micro-Hollow Cathode
Discharge" (MHCD) de dimension 400 μm (photo de gauche).
19
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
I.4.4. Les écrans à plasmas (PDP : Plasma Display Panels)
Le principe de fonctionnement des écrans à plasma est de transformer un signal
électrique en lumière visible. Pour cela, on crée une décharge gazeuse entre deux électrodes et
le rayonnement ultraviolet qu’elle produit est ensuite converti en signal lumineux. Après
l’application du signal électrique entre les électrodes, Chaque pixel d’écran panneau à plasma
est constitué de trois cellules indépendantes pour les trois couleurs fondamentales. Dans une
cellule une décharge est initiée. Il en résulte une émission de photons ultraviolets (VUV)
collectés par des luminophores. Ces luminophores sont déposés sur des barrières pour
convertir les photons UV en photons visibles.
Un panneau à plasma (PAP) est constitué de deux verre parallèles entre un mélange de gaz
rares, en général des mélanges binaires (90% néon-10% xénon) ou ternaires (He, Ne, Xe) à
une pression de 350 à 600 torr. Le xénon est utilisé car il va produire des photons VUV en se
désexcitant. Le néon est utilisé pour son fort coefficient d’émission secondaire, permettant
d’allumer et d’entretenir la décharge pour de faibles tensions.
Figure.4. Schéma d'une cellule d'écran à plasma
I.4.5. Lampes à excimer à base de décharge à barrières diélectriques
L’utilisation des décharge à barrières diélectriques pour produire du rayonnement
excimer s’est avérée être un concept très utile. Leur avantage principal est la simplicité, le
manque d’électrodes internes, le rendement élevé et le prix réduit. Des lampes scellées de
20
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
différentes géométries planaires et cylindrique peuvent être conçues. La largeur du gap de
décharge s’étend de 0,1 millimètres à plusieurs centimètres. La pression de remplissage
peut s’étendre de 104 Pa à 5x105 Pa. Dans beaucoup de cas, un troisième gaz amortisseur
He, Ne est ajouté à l’excimer binaire formant ainsi le mélange gazeux. Ceci facilite
l’allumage et fournit le contrôle additionnel de la distribution d’énergie d’électron. La
gamme de fréquences d’opération est de 50 Hertz à 1 MHz, La tension appliquée de
quelques 100 V à plusieurs kV. Maintenant des lampes commerciales d’excimer sont
offertes pour les longueurs d’onde de 126 nm (Ar2*) ; 146 nm (Kr2*) ; 172 nm (Xe2*) ; 222
nm (KrCl*) et 308 nm (XeCl*). Pour les applications traitant les radiations UV des
lampes XeCl* cylindrique de longueur allant jusqu’a 2 m sont disponibles. Les efficacités
typiques s’étendent de 5-40%. Ces dernières années des lampes a puissantes et efficaces à
XeI* et XeBr* rayonnant à 253 et à 282 nm, respectivement, ont été étudiées. La plupart
des lampes d’excimères concentrent leur émission dans une région étroite de longueur
d’onde. Même aux puissances d’entrée électriques élevées les versions refroidies peuvent
fonctionner près de la température ambiante. Des phosphores peuvent être employés pour
transformer le
rayonnement UV à la lumière visible. C’est la base des lampes
fluorescentes à mercure-libres et des panneaux d’affichage plats à plasma avec une
diagonale d’image allant jusqu’à 1,5 m.
Au début des années 90, apparaissent les premières lampes à décharge (sans filament
et contenant du gaz xénon) ; beaucoup moins polluante que les lampes à décharge à vapeur de
mercure ou de sodium ces lampes sont conçues exceptionnellement pour les phares de
voitures modernes. Aujourd’hui les projecteurs ainsi équipés sont surtout montés sur des
berlines de haute gamme. Les phares au Xénon ou projecteurs à décharge de haute intensité
émettent un faisceau lumineux de couleur bleutée. Cette technologie (sans filament et
contenant du gaz Xénon), permet de profiter d’une meilleure visibilité, sans pour autant
éblouir les autres conducteurs. Les avantages sont :
-une durée de vie des lampes multipliée 4 fois plus.
-une consommation d’énergie divisée par 2 et un flux lumineux 2 fois plus puissant
par rapport aux projecteurs à lampe halogène.
La lumière d’un projecteur à xénon se rapproche plus de la lumière du jour, ce qui offre une
très bonne pénétration dans les ondulations de la chaussée, une atténuation des reflets et un
meilleur éclairage des panneaux routiers.
21
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Ils offrent un éclairage homogène qui porte plus loin (à plus de 400 m) en feux de route et
plus largement sur les bas-côtés en feux de croisement. Lorsqu’on croise un véhicule équipé
de ce type de projecteurs, l’éblouissement est moindre et la lumière projetée semble très
bleue. Résultat : un confort visuel accru et une plus grande sécurité. Les statistiques montrent
qu’un automobiliste qui a opté pour l’éclairage à décharge ne reviendra jamais à un éclairage
traditionnel. Le principe est le suivant : les filaments des lampes disparaissent pour laisser
place à une décharge électrique qui excite un gaz, le xénon, présent dans l’ampoule. Pour
bénéficier de ces projecteurs a xénon, les véhicules doivent posséder un allumage
électronique, un correcteur dynamique qui règle la hauteur de l’éclairage en fonction de
l’assiette du véhicule (en charge, à l’accélération, au freinage) et d’un lave-phares sous
pression pour assurer un rendement maximum au système. Jusqu’à présent, il était nécessaire
d’avoir deux lampes pour bénéficier de l’éclairage xénon en feux de croisement et feux de
route. Désormais, cette technologie permet de produire les faisceaux route et croisement avec
une seule lampe à décharge. Cette technologie bi-fonction comprend, dans le cas d’un
projecteur à réflecteur traditionnel, un dispositif qui déplace la lampe de quelques millimètres
pour assurer le passage des feux de croisement en feux de route. Dans le cas d’un projecteur
elliptique, le faisceau croisement est obtenu par l’interposition d’un occulteur (déplacement
de l’occulteur) entre le flux lumineux et la lentille de projection.
I.5. Applications des lampes à excimère
Les lampes à espèces excitées, excimères ou exciplexes, présentent des avantages par
rapport aux techniques de production d’UV :
 Elles n’ont pas besoin d’un système de chauffage du gaz (mercure) et peuvent être
employées dans des applications à basse température (régime luminescente au lieu du
régime d’arc).
 Le spectre d’émission peut être réglé avec le mélange gazeux, avec multiples choix
avec une largeur de raie de l’ordre de la dizaine de nanomètres.
 n’utilisent pas le mercure dans le mélange gazeux, évitant des conséquences graves
pour la santé et l’environnement.
Les lampes a excimères base de xénon ou d’halogénure de gaz rare ont beaucoup
d’applications dans :
22
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
 La stérilisation UV/ ozone d’instruments médicaux.
 La modification de la structure et de la composition de surfaces ;
 Le nettoyage UV/ozone sans génération externe d’ozone ;
 Le dépôt chimique en phase vapeur photo-induite ;
 L’activation de surface : prétraitement de divers matériaux (métal, plastiques,
caoutchouc)
 Le nettoyage a sec de surfaces, la décomposition et l’oxydation de résidus ;
 Afin d’améliorer la liaison, la mouillabilité, etc. ;
 La métallisation photo-induite ;
 Le matage par UV ;
 L’ablation de plastiques photo-induite ;
 Le durcissement par UV d’encres d’imprimerie ;
 Le traitement post-procède – durcissement des revêtement et adhésifs ;
 La modification de textiles et de fibres industrielles ;
I.5.1. Eclairage
Le contact entre l’électrode et le gaz dans les lampes, est la principale source de
contamination du gaz et d’érosion des électrodes ; la DBD est une bonne solution à ce
problème, et permet d’augmenter la durée de vie des lampes de nouvelle génération. Elles
permettent aussi l’élimination du mercure, qui est un élément dangereux pour la santé. En ce
qui concerne l’éclairage, les lampes à DBD, ont également l’avantage de pouvoir produire un
rayonnement homogène à travers la surface des électrodes; cette propriété est exploitée pour
les lampes d’éclairage de fond dans les écrans LCD. Les lampes DBD fluorescentes (en
réalité il s’agit de lampes phosphorescentes) sont utilisées pour produire les pixels dans les
écrans à plasma. Elles sont de plus dotées d’un
revêtement de poudre phosphorescente à l’intérieur de la paroi externe. La décharge dans le
gaz conduit à la production de photons dans la région UV ; ces photons entrent en collision
avec la substance phosphorescente, générant ainsi de la lumière visible. Dans ces lampes
DBD, le diélectrique externe (et parfois l’électrode externe qui est transparente) filtre l’UV,
ne permettant que le passage de la couleur correspondante à une longueur d’onde visible.
Cette longueur d’onde peut être choisie avec la substance fluorescente, ce qui est exploité
23
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
dans la construction des écrans plats pour la télévision. Une application spécifique des DBD
concerne les dispositifs destinés à produire un rayonnement UV [32], créé par des excimères
ou des exciplexes. Parmi les applications les plus courantes de ces lampes, basées sur
l’utilisation du rayonnement UV produit, nous trouvons : les traitements dermatologiques, la
stérilisation de l’eau et les procédés pour la microélectronique [33].
Les lampes à espèces excitées, excimères ou exciplexes, présentent des avantages par rapport
aux techniques classiques de production d’UV:
• elles n’utilisent pas le mercure dans le mélange gazeux, évitant des conséquences graves
pour la santé et l’environnement ;
• elles n’ont pas besoin d’un système de chauffage du gaz (mercure) et peuvent être
employées dans des applications à basse température (régime luminescent au lieu du régime
d’arc) ;
• leur spectre d’émission peut être réglé avec le mélange gazeux, avec multiples choix, avec
une largeur de raie de l’ordre de la dizaine de nanomètres.
I.5.2. Photolithographie
La photolithographie est un processus clé dans la vaste industrie des semi-conducteurs
puisqu'il s'agit de l'étape au cours de laquelle les micro-pistes et composants du circuit sont
gravés sur le substrat de silicium. Ces plaquettes de silicium subissent ensuite plusieurs
traitements pour former, à la fin, un circuit intégré qui est par la suite utilisé dans tous les
systèmes électroniques qui nous entourent. Les pistes et les composants d'un circuit intégré
sont d'abord conçus puis imprimés sur un support transparent qui constitue alors le masque.
La photolithographie consiste à projeter l'image de ce masque sur la surface d'un substrat en
silicium pour ensuite y graver le circuit.
Le processus typique consiste à déposer une couche métallique (ou produire une couche
d'oxyde) à la surface d'une tranche de silicium de quelques nanomètres d'épaisseur, puis à la
recouvrir d'une résine photosensible. Le masque est déposé au-dessus et l'ensemble est soumis
à une forte irradiation UV. La résine durcit sous l'effet du rayonnement et se fixe ainsi dans
les zones transparentes du masque. La tranche de silicium est alors lavée de la résine non
durcie et sa surface présente à ce stade une image en négatif du motif imprimé sur le masque.
24
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Les parties couvertes par la résine sont ainsi protégées alors que les zones découvertes sont
soumises à des attaques chimiques destinées à éliminer le métal ou l'oxyde. Cette couche est
ainsi gravée selon le schéma du masque. Pour éviter l'apparition de défauts à la surface du
semi-conducteur, le masque n'est généralement pas appliqué directement à la surface de la
résine et un léger espace sépare les deux surfaces. Par conséquent, un des facteurs qui limite
la résolution de la gravure est la diffraction du rayonnement sur les bords des motifs du
masque. Elle représente une valeur d'environ la racine carrée du produit de la longueur d'onde
d'irradiation UV et de la distance masque-résine.
I.5.3. Photothérapie
Dans les applications biomédicales, la photothérapie occupe une place de choix
notamment en dermatologie. Les techniques conventionnelles utilisent généralement des
sources laser dont la longueur d’onde peut s’accorder exactement à l’absorption de la lésion,
pour éviter tout contact et de forts dépôts d’énergie dans les domaines spectraux inutiles voire
même nocif. De ce fait, leur utilisation n’est pas aisée et nécessite une qualification spécifique
du praticien.
I.6. Géométries courantes des lampes à excimères « exilampes »
Le terme de DBD regroupe toutes les configurations de décharges pour lesquelles un
courant transite entre deux électrodes métalliques séparées par un gaz et par au moins une
couche d’un matériau isolant (diélectrique solide).
25
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
La présence d’un diélectrique entre les électrodes peut être considérée comme une capacité
en série avec l’espace de gaz. Sa charge limite la tension appliqué au gaz ce qui évite
d’entretenir le plasma d’une manière continu et
donc la transition vers un arc.
L’accumulation de charges issues du plasma sur le diélectrique entraîne une chute du potentiel
et du champ appliqués sur le gaz conduisant à l’extinction de la décharge.
Les matériaux couramment utilisés comme barrière diélectrique sont le verre, le quartz,
l’alumine, et certaines céramiques particulières. Des différences de potentiel de l’ordre de
dizaines de kV sont nécessaires pour allumer les décharges dans un espace inter-électrodes de
quelques millimètres. Pour plusieurs auteurs, l’alimentation impulsionnelle permet de mieux
contrôler le dépôt d’énergie sur les électrons, et d’obtenir ainsi une meilleure efficacité de
l’excitation, tel que R. Bussiahn et al [18] utilisé des
pulses carré de haute tension
d’amplitude de 3 à 7KV. Par contre dés autres chercheurs utilisé des alimentations
sinusoïdales pour obtenir une meilleure efficacité d’excitation et donc meilleure efficacité
lumineuse. La DBD est normalement utilisés entre des fréquences de 10 kHz à 300 KHz.
Figure.5. Lampes à excimères de configuration cylindrique
Des configurations typiques cylindriques ou planaires des électrodes des décharges à barrières
diélectriques sont montrées sur la figure ci-dessous : les DBDs sont caractérisées par la
présence d’une ou plusieurs couches de diélectrique dans le chemin du courant entre les
électrodes métalliques, en plus du gap de décharge. Comme le montre la Figure 1.7, deux
types de configurations sont présentées : la configuration plane (avec un ou deux diélectriques
avec des positions différentes) et la configuration cylindrique.
26
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Figure 6 : figure représente un schéma descriptif de la géométrie coaxial des électrodes.
Figure 7 : Schéma descriptif de la géométrie coplanaire des électrodes.
I.7. Création d’excimères et exciplèxes
La décharge électrique provoque des collisions, entre les électrons émis depuis la
cathode vers l’anode et les espèces du gaz, Ces collisions peuvent produire des changements
temporaires ou définitifs, dans la structure du gaz.
27
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Les excimères et exciplèxes sont des états faiblement liés des molécules diatomiques excitées
qui, dans des conditions normales, ne possèdent pas un état fondamental moléculaire stable.
Le terme excimer provient de la contraction de « excited-dimer ». On utilise quelque fois la
dénomination « exciplexe » pour designer spécifiquement les molécules constituées de deux
atomes différents (provenant de « excited-complexe »). Ces molécules se désexcitent en
émettant un photon dont l’énergie est de quelque électro-volts ; dont la longueur d’onde se
situe entre le visible et l’ultraviolet lointain ; ils se distinguent par la conversion de leur
énergie d’excitation en une émission spontanée pendant une courte duré de l’ordre du
nanoseconde. Ces radiations sont enfermées dans une étroite bande spectrale. En principe,
tous les gaz rares et les gaz rare-halogène peuvent former un état légèrement lié excité et aussi
ils peuvent former des excimers. Une classe importante de molécules exciplexes est constituée
par les halogènes de gaz rare (RgH). C’est cette catégorie de molécules qui a donné lieu aux
recherches et développement les plus importants, en raison de l’efficacité lumineuse basés sur
ces exciplexes, de l’énergie élevée, et des potentilles applications technologiques. Dans la
plus part des cas, les réactions cinétiques conduisant à la formation des espèces excimers
complexes sont sélective. Ainsi, il est possible de guider une source de radiation avec une
grande intensité dans certaines régions spectrales assez étroites.
Les meilleurs systèmes étudiés sont les excimers des gaz rares Xe2*, Ar2*, Kr2* et les
excimères l’halogénure des gaz rares ArF*, XeCl*, KrCl* qui sont employés dans des lasers
à UV et dans les lampes à excimeres. Les propriétés des rayonnements de ces excimers et la
cinétique de leur formation ont été longtemps étudiées théoriquement et expérimentalement
en utilisant différentes méthodes d’excitation : faisceau d’électrons à énergie élevée, les
particules α, les protons, les radiations synchrotron, les décharges pulsées, les décharges
micro-onde… Des expériences assez récentes avec la formation d’excimer dans de microdécharges à barrière ont été également rapportés.
28
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Le tableau 2. Collisions produites par des électrons, dans une décharge électrique
Processus collisionnel
Collision élastique
e+A  A+e
Ionisation
e+A  2e+A +
Excitation
e+A  A * +e
Ionisation (Penning)
e+A*  2e+A +
Dissociation
e+AB  A+B+e
Ionisation dissociative
e+AB  2e+A +  B
Attachement dissociatif
e+AB  A +e
Recombinaison
e+A   B  A+B
Tableau 3. Les longueurs d’ondes pour les différentes transitions d’excimeres.
Les longueurs d’ondes pour les différentes transitions d’excimeres.
R – atome Y –atome
Les
de
transitions, (nm)
de
gaz rare
halogéne
longueurs
d’onde
correspond
au
les
différentes
D1/2→X1/2
B1/2→X1/2
C1/2→A1/2
D1/2→A1/2
Ne
F
106
108
110
111
Ar
F
185
193
203
204
Ar
Cl
175
Ar
Br
165
172
183
Kr
F
220
248
275
272
Kr
Cl
200
222
240
235
Kr
Br
207
222
228
Kr
I
190
195
225
Xe
F
264
351
460
410
Xe
Cl
236
308
345
340
Xe
Br
221
282
300
325
Xe
I
203
253
265
320
195
29
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
I.8. Structure atomique et moléculaires du exciméres et dess exiplexes
I.8.1. La structure de la molécule XeCl
Configuration électronique
Les atomes de xénon possèdent comme tous les gaz rares une couche électronique externe
complète. Les configurations électroniques de cet atome s'écrivent:
1s2 ,2s2,2p6,3s2,3p6,3d104s2 4p6,4d10 ,5s2,5p6.
(I.5)
L'électron excité est donc caractérisé par un nombre quantique principal n et un nombre
quantique orbital l .La configuration électronique des états excités du xénon prendra la forme
5p5nl avec n ≥ 6.
L’état ionique est caractérisé par les nombres quantiques lc = 1 et Sc = 1/2. Le moment
angulaire total de l'ion Xe+ peut prendre deux valeurs : JC = 3/2 et JC =1/2 conduisant à deux
états d'énergie pour l’état ionique : le doublet
2
P
3/ 2,
2
P
1/ 2.
les valeurs propres de K
(K=J +l,..., \J −l\ ) figurent entre crochets.
C
C
Le crochet est précédé du nombre quantique principal et le type de l'orbitale de l'électron
extérieur est primé si l'état est 2 P 1/ 2.
30
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Tableau 5: Niveaux d'énergie des états atomiques et les limites d'ionisation pour le
xénon
I.8.2. Emission ultraviolette du xénon dans le plasma
Le rayonnement ultraviolet de la décharge dans la lampe est produit par la
désexcitation radiative des niveaux atomiques et moléculaires élevés du xénon et l’eximer
XeCl.
Une description des états atomiques et moléculaires du xénon et la molécule XeCl se voit
donc nécessaire afin d’identifier les niveaux électroniques intéressants. Les réactions entrant
en jeu dans un mélange xénon chlorure seront également données.
31
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Sur la figure. 8 sont représentées les courbes de potentiel de la molécule de xénon pour
les différents états impliqués dans l’émission de la décharge électrique transitoire d’une lampe
à exciméres.
Figure 8. Courbes de potentiel de la molécule de xénon. Ne sont représentés que l’état
Fondamental et les premiers niveaux d’excitation.
Il y a deux états résonnants (3P1, 1P2) et deux états métastables (3P0, 3P2). Les émissions vont
être soit des raies de résonance soit des continuums. Les raies de résonance sont dues à une
transition directe entre l’état excité considéré et l’état fondamental d’un atome. Les
continuums U.V. des molécules de gaz rares résultent des transitions depuis les états excités
liés moléculaires les plus bas vers l’état fondamental non lié.
 La première raie de résonance
Le terme de raie de résonance s’applique aux transitions optiques, i.e. désexcitations
radiatives, depuis un état initial excité de l’atome considéré vers un état final qui est son état
fondamental. Elle est émise par la désexcitation radiative du deuxième niveau résonnant du
xénon, l’état 1P1. Cette raie est à peine visible même à faible pression (< 5 torr) et ne
32
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
participera donc pas à la cinétique mise en jeu dans la décharge transitoire d’une lampe
puisque la pression est de plusieurs centaines de torrs.
(I.6)
 La deuxième raie de résonance
Elle est émise par un niveau plus bas en énergie (Xe (3P1)) et joue un rôle important dans
l’émission U.V. de la décharge.
(I.7)
 Le premier continuum
Ce continuum commence juste après la deuxième raie de résonance. Son origine est la
désexcitation des niveaux vibrationels élevés de l’état moléculaire Ou+ vers l’état fondamental
Og + de la molécule Xe2.
(I.8)
 Le deuxième continuum
Il provient de la désexcitation des bas niveaux vibrationnels des états moléculaires du Xe2
excités vers l‘état fondamental dissociatif. Il est centré autour de 173 nm et débute dès la fin
du premier continuum.
(I.9)
Les différents niveaux qui sont impliqués dans l’émission U.V. de la décharge (2ème raie de
résonance et les deux continua) sont d’importance différente suivant la pression du gaz et
suivant le pourcentage de xénon présent dan le mélange. De nombreuses études ont été faites
sur ce sujet. Les résultats obtenus lors de ces différents travaux montrent la
dominance du deuxième continuum sur l’ensemble de spectre pour des valeurs élevées de
pression et de pourcentage de xénon dans le gaz.
I.8.3. Emission ultraviolette du XeCl dans le plasma
Le schéma de principe des niveaux d’énergie mis en jeu dans la molécule exciplèxe
XeCl* est représenté sur la Figure 9. La transition laser, émise à 308 nm, a lieu entre l’état
XeCl (B) et l’état fondamental XeCl (X). L’état supérieur résulte essentiellement de la
33
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
recombinaison ion positif Xe+ et ion négatif Cl-. L’ion Xe+ est créé par ionisation dans la
décharge et l’ion Cl- par attachement dissociatif des électrons libres de la décharge.
Contrairement à certains autres halogénures de gaz rares, XeCl possède un état
fondamental non-dissociatif. Ce caractère liant a été mis en évidence expérimentalement bien
avant les travaux théoriques dans des études sur des molécules XeCl à l’état solide dans des
matrices d’argon à 20K et plus tard à l’état gazeux. Les forces de Van Der Waals qui
interviennent dans la liaison entre atomes ne sont pas suffisamment intenses dans le cas de
l’état X pour expliquer la présence d’un puits de potentiel qui même faible (la profondeur est
de l’ordre de kT), peut contenir entre 12 et 20 niveaux vibrationnels. L’augmentation relative
de l’énergie de liaison dans l’état X par rapport à celle de l’état A peut s’expliquer là encore
par la prise en compte de l’interaction de configuration. Nous allons voir que l’état A est lui
aussi très légèrement lié. Son énergie de liaison est deux fois moins élevée que celle de l’état
X.
Figure 9. Diagramme d’énergie d’exciplex XeCl*.
34
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Figure. 10 Simplified scheme of chemical kinetic of Xe/Cl2 gas mixture.
Figure 11. L’intensité lumineuse pour l’émission du mélange Xe/Cl2.
35
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Une densité d’électrons de pré-ionisation de l’ordre de 108 cm-3 permet d’assurer une
bonne homogénéité de la décharge. Cette pré-ionisation peut être effectuée préalablement par
application d’une tension entre les électrodes ou bien, la tension étant établie, une injection
brève d’électrons provoque le démarrage de la décharge, c’est la technique plus récente du
photo-déclenchement. La pré-ionisation est généralement produite soit par le rayonnement
UV d’une décharge annexe, soit par des rayons X engendrés par impact d’un faisceau
d’électrons d’énergie comprise entre 50 et 100 KeV sur une feuille mince de matériaux .
I.9. Les avantages des lampes à éxcimeres :
Les caractéristiques des lampes à éxcimeres eont :
 La durée de vie des lampes à xénon dépend essentiellement du nombre d’heures de
fonctionnement et aussi du nombre d’allumages.
 une lampe à xénon atteindre 100% de son flux lumineux après environ 30% à
l’allumage, environ 80% après 5 secondes, 100% après environ 1 minute
 La puissance absorbée pour un projecteur est entre 40-45W dont 35W pour la source
de lumière.
Une lampe à xénon supporte facilement plus de 20000 allumages et extinctions. Ce
résultat fait suite à des tests de survivance normalisés. Sur un véhicule où on solliciterait très
fréquemment les codes, on pourrait atteindre des valeurs dépassant les 50000 allumages et
extinctions. Quant au ballast, la règle veut qu’il supporte plus de 50000 allumages et
extinctions
La phase de mise en route (allumage et stabilisation) d’une lampe au xénon est complexe
et le courant varie beaucoup également suivant le type de ballast employé.
Les tensions d’amorçages se situent entre 10 et 20kV avec des impulsions très courtes
(< 1ms.)
En général au moment pendant la phase de démarrage après l’enclenchement de la lampe au
xénon, il circule pendant quelques secondes un courant d’environ 2.6A (typiquement : 2– 3 s).
Dans les 30 secondes qui suivent, le courant baisse de manière exponentielle jusqu’à une
valeur de l’ordre de 0.4A. La tension d’arc de cette lampe est de 85 V (nominale).
36
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
Le brûleur en quartz peut atteindre une température maximum. De 700 °C. Dans le secteur de
l’automobile la durée de vie moyenne de cette lampe est de l’ordre de 3000 heures.
37
CHAPITRE I
I.
Généralités sur les déchardes à barrières diélectriques et la production des rayonnements UV
1.10. Conclusion
N
ous avons présenté succinctement dans ce chapitre, les éléments essentiels à la
compréhension de la suite de nos travaux. Les concepts de base ont été introduits,
notamment les différents régimes de décharges dans les gaz, la classification des
plasmas en fonction du degré d’ionisation. Une part prépondérante de cette étude
bibliographique est consacrée aux décharges à barrières diélectriques. Nous avons commencé
par les principes généraux des DBDs, leurs configurations courantes et les différentes
applications industrielles. Compte tenu de l’axe d’orientation choisi pour cette thèse, nous
avons insisté sur le principe de base régissant les excilampes et avons dressé un panorama,
non exhaustif, de leurs applications.
38
Chapitre II
Modélisation d’une excilampe crée par
une décharge à barrières diélectriques
homogène
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
Modélisation d’une excilampe crée par
une décharge à barrières diélectriques
homogène
A. INTRODUCTION
L
es lampes à gaz rares tel que Ar2*, Xe2*, ArF*, KrF*, XeI*, XeBr*, XeCl*,
KrCl*…sont très étudies de la part des scientifiques à cause de leur pouvoir de
produire les radiations UV, et leur haut efficacité lumineuse. Ces sources d’UV sont
mises à profit dans divers procédés technologiques et industriels, mais la plus important dans
ces catégorie des sources c’est XeCl* parce que ce délivrer des rayonnements pratiquement
monochromatiques à 308 nm. L’excitation de cette excilampe est assurée par une décharge à
barrières diélectriques. La différence de potentiel entre deux électrodes et de 9 KV pour un
mélange de Xe-Cl2 1% pression et de 400 torr, la distance entre les deux électrodes est de 4
mm. Le chemin de réaction prédominante conduisant à la formation d’exciplexe XeCl * dans
de telles conditions c’est la recombinaison de Xe+ avec Cl-. Tel que l’émission à 308 nm, a
lieu entre l’état XeCl(B) et l’état fondamental XeCl(X). L’état supérieur résulte
essentiellement de la recombinaison d’ion positif Xe+ et d’ion négatif Cl-. L’ion Xe+ est créé
par ionisation dans la décharge et l’ion Cl- par attachement dissociatif des électrons libres de
la décharge sur la molécule Cl2.
L’équation de Boltzmann :
Dans les plasmas de basse température, la distribution de chaque espèce F(r,υ,t) satisfait
en général a l’équation bien connue de Boltzmann :
(II.1)
Ici X est la force agissant sur les particules, et (∂F/∂t)c est le taux de changement de F du aux
collisions. Considérant, par exemple, des électrons libres, ce terme de collision doit expliquer
les collisions élastique et inélastique électron neutre, et, aux degrés d’ionisation relativement
41
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
élèves, les collisions électron– électron et électron ion. Le symbole
est tient, comme
d’habitude, pour le gradient dans l’espace de configuration (x, y, z) tandis que le symbole
représente le gradient dans l’espace de vitesse :
(II.2)
La signification de l’équation de Boltzmann devient claire si on note que le coté gauche de
cette équation représente le dérivé totale (ou le convecteur) de F dans l’espace des phases
(II.3)
Où ∂F/∂t est la dérive par rapport au temps. Les trois prochaines termes sont juste
F, alors que les trois dernies termes, tenant compte de la troisième loi de newton
m(dυ/dt)=X sont définis comme X/m ∂F/∂v . L’équation de Boltzmann indique simplement
que dF/dt est zéro s’il n’y a pas de collisions. Les collisions ont l’effet d’enlever une particule
d’un élément de l’espace de vitesse et de la remplacer dans des autres, ou même de créer une
nouvelle particule dans le cas d’ionisation.
II.3. Dérivation des équations fluides
Les équations macroscopiques ou de conservation sont simplement déduites de l’équation
de Boltzmann. La plus simple des ces grandeurs est obtenue juste en intégrant cette équation
dans l’espace des vitesses.
(II.4)
Où dυ représente un élément de volume tridimensionnel dans l’espace des vitesses.
En transformant le troisième terme du cote gauche en se servant du théorème de Green et
apres des calculs francs, on obtient l’équation de continuité
(II.5)
Où u est la vitesse moyenne et S représente le terme source des particules par unité de volume
comme résultat des collisions (par exemple, dans le cas des électrons, ce terme tient compte
de nouveaux électrons crées par l'ionisation et des pertes d'électrons dues à la recombinaison
avec les ions ou l'attachement).
42
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
Le moment suivant de l'équation de Boltzmann est obtenu en multipliant par le produit mυ et
en intégrant dans dυ. On a
(II.6)
Le coté droit représente la variation de moment du aux collisions entre les particules.
Le premier terme de coté gauche donne
(II.7)
La troisième intégrale de coté gauche donne, par le théorème de Green
(II.8)
En conclusion, pour évaluer la deuxième intégrale de la cote gauche, on note d'abord :
(II.9)
II.3.1. Vitesse de dérive
Le mouvement des particules chargées est une combinaison d'activité thermique aléatoire
et de la dérive régulière imposée par les champs électriques. L'équilibre des forces implique
l'effet du champ électrique (-eE) sur les électrons et le changement de quantité de mouvement
de la particule (mυ), ou il est supposé que la quantité de mouvement d'électron est transfère au
gaz par des collisions qui ont lieu avec une fréquence v. Dans ce modèle on suppose que le
libre parcours moyen entre les collisions doit être beaucoup plus petit que la taille de
n'importe quelle région de l’espace, λ << d (dans Ar : λ ~1/3 mm a 1 Torr). La vitesse de
dérive est alors liée au champ électrique par la mobilité, μ :
Vdérive= (e/mv) E= μE
(II.10)
En général, la mobilité diminue quand la pression du gaz augmente. Strictement c’est une
fonction d’énergie d’électron mais les modèles simples la traitent en tant que constante. La
théorie cinétique lie la diffusion à la mobilité par la relation d’Einstein
43
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
D/μ = kT/e.
(II.11)
II.3.2. Coefficient de Townsend (α)
Townsend a relié le libre parcours moyen d’ionisation au libre parcours moyen total de
dispersion (λ) en le traitant comme un processus actif par l’énergie de dérive gagnée par le
champ. Ceci mène à une formule qui donne le taux connu sous le nom le coefficient
d’ionisation de Townsend
(II.12)
Puisque le libre parcours moyen est inversement proportionnel a la pression (p), le coefficient
peut être écrit sous forme :
α =A.P exp(-BP/E)
(II.13)
Où les constantes A et B sont des propriétés du gaz.
II.3.3. L’émission secondaire
L’accélération des électrons primaires dans le champ électrique mène, en principe, a
l’émission des électrons secondaires à partir du gaz. On défini alors γ le nombre d’électrons
secondaires par électron incident. Les processus de l’émission secondaires et de la
multiplication deviendront autonomes si les électrons de la multiplication entre x=0 et x=d ont
des énergies suffisantes pour ionise d’autres atomes ou molécules du gaz. Selon les équations
(2.18) et (2.19) N0 électrons initiaux produiront aN0 exp(αx) dx électrons secondaires dans la
galette dx a la position x. A travers l’espace, donc il y aura produit N0 [exp(αd)-1] électrons
secondaires :
(II.14)
et
(II.15)
44
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
II.4. Model d’une décharge homogène
Nous avons développé la cinétique du mélange Xe-Cl2 , tel qu’on a utilisé un modèle
zéro dimensionnel où le plasma est considéré comme un milieu homogène et uniforme dont la
conductivité et lié à l’évolution de la densité électronique dans le plasma.
e modèle est constitue du circuit extérieur, chargé par une résistance variable en temps Rg
représentant la décharge. La résolution des équations différentielles décrivant le circuit permet
d’obtenir à chaque instant la tension aux bornes du plasma, donc le champ électrique dans le
plasma. Le modèle zéro dimensionnel est constitué de trois systèmes d’équations couplées :
1- Equation de Boltzmann électronique
2- Equations du circuit équivalent
3- Equations cinétiques pour chaque espèce
Donc, le plasma représenté par une résistance de valeur variable dans le temps dépend de la
densité électronique du plasma, de la distance interélectrode d, de la surface de la décharge A
et de la mobilité électronique
e et la gaine par une capacité. Le circuit équivalent de la
décharge est en série avec la capacité équivalente des diélectriques qui couvrent les
électrodes. Couplés au circuit électrique de la décharge pour décrire le comportement
électrique et chimique de la lampe à excimère.
La résistance du plasma est donnée par l’équation suivante :
R
d
Aene e
(II.16)
Ce modèle est géré par trois systèmes d’équations couplées : l’équation du circuit de la
décharge, l’équation de Boltzmann et un système d’équations cinétique pour les espèces
considérés.
En introduisent les taux de réactions impliquant les électrons, l’équation de Boltzmann et le
système d’équations cinétique servent à obtenir la densité et la mobilité des électrons, qui sont
utilisées pour déterminer la résistance du plasma intervenant dans l’équation du circuit de la
décharge ces trois systèmes d’équations sont fortement liées et relatives.
45
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
Le modèle cinétique a été développé dans le but de mieux comprendre et simplifier la
cinétique des mélanges XeCl2 pour les lampes à excimères afin de déterminer les mécanismes
à l’origine de la production des photons. L’avantage du modèle temporel est sa simplicité et
par sa rapidité d’exploitation. Ainsi La comparaison des réactions entre elles permet de
comprendre l’influence de chacune sur la décharge.
Les équations cinétiques du plasma couplées et à celle du circuit extérieur sont
résolues à l’aide de la méthode GEAR classique entre t et t+δt.
II.4.1. Modèle de circuit équivalent.
Le circuit équivalent de la cellule de décharge peut décomposée en deux parties: la
barrière diélectrique équivalente à un condensateur Cd et la colonne positive équivalente à
une résistance Rp [38, 45].
Figure 12. Le circuit équivalent au DBD.
Le condensateur Cd représente la capacité équivalente de deux couches de diélectrique. Ces
couches, généralement de quartz, de 1mm d'épaisseur, ont une constante diélectrique  r = 3,7,
un espace inter-dg = 10mm. Le condensateur Cd est léquivalent dedeux condensateurs en
série pour les deux couches diélectriques, étant donné par la formule suivante:
Cd =
C d1 C d2
C d1 +C d2
(II.17)
46
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
Ces couches en quartz généralement sont deux cylindres coaxiale d’épaisseur entre 0.6mm et
1mm., L’espace interélectrode de longueur dg est de l’ordre de quelque dizaine de millimètre.
Le condensateur Cd c’est un condensateur équivalent des condensateurs cylindrique en série
pour les deux couches diélectrique donne par l’équation 18.
Où la capacité du diélectrique pour la géométrie des diélectriques coaxial est calculé par
l’expression :
C
2 0 r L
r 
ln  ext 
 rint 
(II.18)
Et pour une géométrie coplanaire :
C 
 0 r S
d
(II.19)
Où L est la longueur du tube, S la surface des diélectriques et d l’épaisseur du diélectrique.
Diélectrique
coaxial
Constant
Diélectrique  r
Quartz
3.7
Silice (SiO2)
4.0
L’alumine
(Al2O3)
Quartz
9
coplanaire Silice (SiO2)
L’alumine
(Al2O3)
3.7
4.0
9
Epaisseur
diélectriques
(mm)
0.6
1
0.6
1
0.6
1
S=1cm²
S=4cm²
S=1cm²
1
S=4cm²
S=1cm²
S=4cm²
des Capacité
des
d diélectriques Cd
(pF)
222.89
131.38
240.97
142
542.18
319.57
1.64
6.55
1.77
7.08
3.98
15.94
Tableau 3: les caractéristiques des barrières diélectriques de la décharge.
La décharge est schématisée par une source de courant, idis(t). D’après le schéma électrique
donné dans la figure 12, on a :
Vcell (t) Vdis (t) Vdie (t)
(II.20)
47
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
icell (t)  idis (t)  igap (t)
igap (t )  C gap
(II.21)
dVdis (t )
dt
(II.22)
En dérivant l'équation (4) nous obtenons :
dVcell ( t ) dV dis ( t ) dV die ( t )


dt
dt
dt
(II.23)
Le courant de la décharge idis(t) est ensuite obtenu :
idis (t )  icell (t )  igap ( t )  icell ( t )  C gap
dVdis ( t )
dVdis (t )
dVcell (t )
 icell (t )  C gap
 C gap
dt
dt
dt
(II.24)
Le courant de la décharge idis(t) peut être évalué, à condition que la tension appliquée,
ucell(t), et le courant de la cellule, icell(t), soient mesurés :
 Cgap 
dVcell
idis (t )  1 
 icell (t )  Cgap
dt
 Cdie 
(II.25)
Le courant capacitif igap(t) qui traverse Cgap est ensuite déduit en utilisant l’équation (5).
Electrode
AC
R1
Le mélange
du Gaz
Diélectrique
Quartz
R2
Figure 12: Schéma descriptif de la géométrie coaxiale des électrodes.
48
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
II.4.2. Le modèle cinétique
II.2.2.1. Les espèces considérer
La cinétique utilisée est simplifié suffisante pour décrire la décharge. Le modèle
comporte 74 réactions impliquant 22 espèces chargées et excitées et les photons correspond
auux les longueurs d’ondes172, 259, 308, 330, 490 nm.
processus
Taux de collision
Référence
processus d’ionisation (cm3/s)
*
+
f  E/ N
[44]
*
+
f  E/ N
[44]
f  E/ N
[44]
3.88 (-9) exp(-15.5/ Te )
[45]
R5 e+Cl2 Cl +Cl +e
8.55(-10) exp(-12.65/ Te )
[45]
R6 e  Cl  Cl   2e
3.17(-8) .Te0.53.exp(-13.29/Te )
[45]
R7 e+C l   2e+ C l
7.0(-11)
[51]
3
4.0(-5) Te exp  7.5 / Te 
[59]
R1 e+Xe r  2e+Xe
R2 e+Xe m  2e+Xe
+
R3 e+Cl2 2e+Cl2
+
R4 e+Cl2 2e+Cl +Cl
+
-
+
R8 e+Xe2Cl*  Xe2 +Cl+2e
Attachement électronique
-
R9 e+Cl2  Cl+Cl
+
*
R10 e+Cl2 Cl +Cl
+
R11 e+Cl2  2Cl
+
**
R12 e+Xe 2  Xe +Xe
f  E/ N
[44]
2.0(-8)
[51]
9.0(-8) Te
0.5
[46]
2.0 (-7) Te
0.5
[59]
Transfère de Charge
49
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
R13 Cl + +Xe  Xe + +Cl
1.0(-12)
[60]
R14 Cl + +Xe*  Xe + +Cl
1.0(-12)
[51]
R15 Cl + +Xe **  Xe + +Cl
1.0(-12)
[51]
6.0(-11)
[51]
1.0(-9)
[51]
R18 Cl* +Xe  Xe + +Cl+e
1.0(-10)
[51]
R19 Cl* +Xe*  Xe + +Cl+e
1.0(-10)
[51]
R20 Cl* +Xe**  Xe + +Cl+e
1.0(-10)
[51]
R21 Xe* +Xe*  Xe + +Xe+e
2.0(-10)
[51]
R22 Xe** +Xe**  Xe + +Xe+e
2.0(-10)
[51]
R23 Xe2 +Xe2  Xe2 +Xe+Xe+e
3.5(-10)
[61]
R24 Cl - +Cl  2Cl+e
5.0 (-10)
[60]
2.0(-6)
[60]
2.0(-6)
[51]
+
+
R16 Xe +Cl2 Xe+Cl2
+
+
R17 Cl +Cl2  Cl2 +Cl
ionisation Penning
*
*
+
recombinaison Ion-ion
+
-
*
R25 Cl +Cl Cl2
-
+
*
R26 Cl +Cl2 Cl +2Cl
+Cl- XeCl*
Calculé par
Flannery
formule
de [62]
+
Calculé par
Flannery
formule
de [62]
+
R27 Xe
-
*
R28 Xe2 +Cl XeCl +Xe
collisions Electron-neutre
*
f  E/ N
[44]
R30 e+Xe  Xe +e
**
f  E/ N
[44]
R31 e+ Cl2 2Cl +e
1.04(-7)/(Te0.29 )*exp(-8.84/Te )
[46]
R29 e+Xe  Xe +e
50
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
1.14(-14).exp(-5.34/Te )
[46]
5.0(-6)
[51]
*
1.2(-7)
[64]
R35 XeCl (C)+e  Xe+Cl+e
*
1.2(-7)
[64]
R36 e+Xe2Cl*  e+Xe+Xe+Cl
2.0(-7)
[51]
R37 e+Xe2Cl*  XeCl*+Xe+e
3.0(-8)
[59]
R38 2Cl+Cl2  2Cl2
5.4(-32)
[63]
R39 2Cl+Xe  Cl2 +Xe
5.4(-32)
[63]
1.55(-10)
[60]
2.6(-14)
[66]
1.5 (-15)
[67]
6.0(-33)
[51]
*
R32 e+Cl2 e+Cl 2
*
*
R33 XeCl (B)+e  XeCl (C)+e
R34 XeCl (B)+e  Xe+Cl+e
collisions neutres-neutres
*
*
R40 Cl2 +Xe XeCl (B)+Cl
*
*
R41 Xe r +Xe Xe m +Xe
*
*
R42 Xe m +Xe Xe r +Xe
*
* 1

R43 Xe r +Xe +Xe Xe2 ( u ) + Xe
*
Xe2*( 3 u ) + Xe
1.9 (-32)
[51]
*
Xe2*(O ) + Xe
1.55 (-35)
[23]
*
5.0(-32)
[68]
R47 Xe +Cl2 XeCl +Cl
7.0(-10)
[51]
R48 Xe +Cl2  XeCl +Cl
7.0(-10)
[51]
R49 Xe** +Xe  Xe * + Xe
2.0 (-11)
[23]
5.0(-32)
[68]
R44 Xe m +Xe +Xe
R45 Xe r +Xe +Xe
*
R46 Xe +Xe+Cl2  Xe2 +Cl2
*
**
**
*
*
*
R50 Xe +Xe+Xe Xe2 +Xe
51
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
R51 Xe +Xe+Cl2 Xe2 +Cl2
5.0(-32)
[68]
*
+
* 1 
R52 Xe2 (O )+Xe  Xe2 ( u )+Xe
4.0 (-11)
[59]
1.0 (-10)
[26]
7.1(-10)
[51]
*
2.3(-11)
[64]
R56 XeCl (B)+Cl2 Cl2 +Xe+Cl
*
2.6(-10)
[51]
*
*
R57 XeCl (B)+Xe+Cl2  Xe2Cl +Cl2
7.3(-31)
[51]
*
*
R58 XeCl (B)+Xe+Xe  Xe2Cl +Xe
7.3(-31)
[51]
6.3(-10)
[64]
R60 XeCl (B)+Xe  XeCl (C)+Xe
1.1(-10)
[64]
*
*
R61 XeCl (C)+Xe+Xe  Xe2Cl +Xe
4.0(-31)
[64]
*
8.0(-12)
[59]
R63 Xe2Cl +Cl2  Xe+Xe+Cl+Cl2
*
4.5(-10)
[59]
R64
3.0 (-10)
[60]
2.0(-10)
[60]
1.5(7) s-1
[59]
4.3 (5) s-1
[60]
9.0 (6) s-1
[66]
**
*

* 3
R53 Xe2 ( u )+Xe 3Xe
*
*
R54 Xe2 +Cl2  XeCl +Xe+Cl
R55 XeCl +Xe Xe+Xe+Cl
*
R59 XeCl (B)+Cl Xe+Cl+Cl
*
*
R62 Xe2Cl +Xe  Xe+Xe+Xe+Cl
*
*
+
-
XeCl +XeCl  Xe +Cl +Xe+Cl
*
R65 Xe2Cl +Cl  Xe+Xe+Cl+Cl
Emission spontané
R66 Xe **  Xe *  h ν
*
R67 Xe r  Xe+ hv(147)
*
+
R68 Xe2 (O )  Xe +Xe+hv(152)
52
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
1.8(8) s-1
[59]
1.0 (7) s-1
[59]
R71 Cl2 Cl2 +hν(259nm)
1.0(7) s-1
[59]
R72
9.1(7) s-1
[59]
7.7(6) s-1
[65]
5.0(6) s-1
[59]
R69

u
* 1
2
Xe (  ) Xe+Xe+hν(172nm)
R70

u
* 3
2
Xe (  ) Xe+Xe+hν(172nm)
*
*
*
XeCl (B)  XeCl (X)+hν(308nm)
R73
*
*
XeCl (C)  XeCl (X)+hν(330nm)
*
R74 Xe2Cl  Xe+Xe+hν(490nm)
Tableau 4. La cinétique chimique du mélange Xe/Cl2 pour la lampe à excimer.
Les densités des espèces excitées et ionisées sont régies par un ensemble d'équations
bilan de cinétique du mélange qui tiennent compte de l'ensemble des processus dans lesquels
sont impliquées ces espèces. Parmi ces processus, il faut, bien entendu, inclure toutes les
collisions électroniques et qui produisent un changement d'état ou d'énergie interne des
espèces (ionisation, excitation et désexcitation, recombinaison...).
Il faut aussi tenir compte les processus radiatifs, et de lémission spontanée, des
collisions entre espèces lourdes qui sont essentiellement des collisions à deux corps et trois
corps, qui sont importantes en raison la pression qui était élevée.
Les principaux états effectifs dont nous tenons compte pour les équations cinétiques
sont les suivants : les électrons, l’état excité Xe*res, Xe*met, qui contient deux niveaux
correspond à 8.31eV et 8.41eV, Xe** correspond aux 4 niveaux énergétiques 9.95ev, 10ev,
1

11ev, 11.70ev,Cl*, le Cl, les ions , Xe+, Xe2+, Cl-, Cl2+,et les molécules , Xe2 *( u ), Xe2*(
3
u ), Xe2*( O ), Cl2*, XeCl*(B), XeCl*(C), Xe2Cl*, (147, 153, 172, 256, 308, 330, 490
nm).(Tableau.5).
53
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
Species types
Espéces neutres
Cl2, Xe, Cl
Les états excités
Xe*, Xe**, Cl*
Ions négatifs,
e-, ClIons positifs
Xe+, Xe2+, Cl+, Cl2+
Les molecules exciméres and exciplexes
Xe2*, Cl2*, XeCl(X),
XeCl*(C), Xe2Cl*
XeCl*(B),
Photons
hv (172nm), hv (256nm), hv (308nm),
hv (330nm), hv (490nm)
Tableau. 5 les espèces considérées dans le modèle.
Le modèle cinétique a été développée dans lobjectif de mieux comprendre la cinétique
de mélange Xe/Cl2 mélanges pour lampes à exciméres afin de déterminer les mécanismes
responsables de l'émission UV. L'avantage du modèle temporel est sa simplicité et sa rapidité
de fonctionnement. Donc pour comparer les réactions entre eux pour comprend l'influence de
chacun de la décharge.
Les densités des espèces excitées et ionisées sont régies par un système d'équations
d'équilibre cinétique qui tiennent compte de tous les processus qui sont impliqués dans ces
espèces. Ces processus doivent évidemment inclure toutes les collisions électroniques et
produire un changement d'état ou d’énergie interne des espèces (ionisation , d'excitation,
désexcitation , la recombinaison ... ) . Nous devons aussi considérer les collisions entre les
54
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
espèces lourdes essentiellement comme deux corps et les collisions de trois corps, et le
processus d'émission spontanée.
L'ensemble des réactions et leurs taux utilisés dans le présent ouvrage sont présentés sur le
Tableau 3.
Dans une décharge dans un mélange gazeux Xe/Cl2, on peut écrire l'évolution
temporelle de n'importe quelle concentration de l'espèce chimiques a partir de l'équation de
continuité décrite par l'équation algébrique suivante :
dN
dt
Tel que le terme
chaque réaction:
=  k i C i - k jC j
i
(II.26)
j
Ci représente la multiplication de la concentration des espèces étudiées pour
Ci =k  Nk  k=1,2,3..
,
 N k  c'est la concentration des espèces réactives k
(II.27)
, i désigne la réaction conduisant à la
création des espèces étudiées et j représente la réaction conduisant à la disparition de ces
espèces.
Chaque processus inélastique est associé à une section efficace. Cette grandeur est définie
comme étant le rapport du nombre de particules incidentes pouvant subir la réaction, sur le
produit du nombre de particules cibles par l’épaisseur de la tranche de plasma traversée.
Les sections efficaces dépendent de l’énergie de particules chargées ainsi que de la nature des
particules, il est possible d’obtenir expérimentalement ces grandeurs. La gamme d’erreur reste
tout de même élevée et il est souvent préférable de chercher à obtenir une grandeur qui nous
permet d’avoir une description de la réaction au niveau macroscopique. Ces grandeurs sont
les taux de réaction. Ils sont liés aux sections efficaces par la formule suivante :
(II.28)
Où f0 est la partie isotrope de la fonction de distribution de l’énergie électronique et σ est la
section efficace totale caractérisant le processus inélastique.
55
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
Figure 13: Sections efficaces des collisions (1) élastique, (2) résonant, (3) métastable, et (4)
ionisation du xénon.
Figure14 : Sections efficaces des collisions (1) élastique, (2) excitation, (3) attachement, et
(4) ionisation du Chlore.
56
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
Les taux des réactions électronique dépend du champ électrique réduit E / N Il sont
obtenus à partir de la résolution de l'équation de Boltzmann électronique du mélange gazeux
xénon chlore à l'aide du solveur Bolsig [20]. Les taux des réactions R4, R5 dépendent de la
température électronique [21].
La variation temporelle de la concentration des espèces chargées, donnée par les équations
cinétiques suivantes:
d ne 
i  1, 2,3, 4,5,15,16,17,18,19, 20, 21, 22,30
=  k i C i - k j C j , 
dt
i
j
 j  6, 7
d  Xe + 
dt
i
d  Xe + 2 
dt
i
d  Cl+ 2 
dt
i  15, 21
 j  27, 28
=  k i C i - k jC j , 
j
j
j
i  3,12,13
 j  7,24
(II.33)
i  5, 6
 j  22, 23, 24, 25, 26, 29,30
=  k i C i -  k jC j , 
i
j
(II.31)
(II.32)
=  k i C i -  k jC j , 
i
(II.30)
i  3,12,13
 j  7,
=  k i C i - k jC j , 
dt
d  Cl - 
j
i
d  Cl + 
dt
i  15, 21
j
=  k i C i -  k jC j 
(II..29)
(II.34)
2. Formation des photons et de la molécule XeCl*
Les mécanismes réactionnels conduisant à la production de XeCl* sont définis par deux
chemins ;
la réaction de harpon (R44) dans lequel les espèces métastables de xénon
transfèrent leurs électrons faiblement liés à la molécule de chlore pour former un état excité
de XeCl * et par la recombinaison des trois corps de Xe + et Cl-(R25, R27) (tableau 3). Où
l'ion Xe+ créés par ionisation dans la décharge et le Cl- l’ion par attachement dissociatif
d'électrons libres de la décharge qui peut être analysé par l'équation des continuités et les taux
des réactions.
57
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
Les atomes métastables de xénon Xe* participant à la réaction de harpon sont produites
par excitation électronique des atomes de xénon, où la variation temporelle de la
concentration est décrit par l'équation suivante:
d  Xe * 
dt
=  k i C i -  k jC j ,
i
(II.35)
j
i  1, 2,3, 4,5,15,16,17,18,19, 20, 21, 22,30
Où 
 j  6, 7
L'équation cinétique décrivant l'évolution temporelle de la concentration XeCl * (B)
peut être écrite comme suit:
d  XeCl*(B)
dt
i  25, 27, 41, 44, 45, 48
=  k i Ci - k jC j , 
i
j
 j  35, 36, 49,51,52,53,54,55, 63
(II.36)
Et pour une évolution temporelle des photons UV correspondent à la longueur d'onde de
308nm, l'équation cinétique correspondant s’écrit sous la formet:
d  hv(308nm)
  k63Ci
dt
i
(II.37)
58
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
59
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
Figure15 : Fréquences de collisions le xénon résonant et métastable et les processus
d’ionisations du Xe et Cl.
Sur la figure (II.7) nous avons tracé les différents taux de réactions pour un mélange
de 1% de chlore où les taux des réactions électronique dépend du champ électrique réduit E /
N est compilé a partir de la résolution de l'équation de Boltzmann électronique du mélange
gazeux xénon chlore à l'aide logiciel Bolsig [20].
60
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
Il figure, les ionisations directes du xénon et du chlore, les excitations du xénon et du chlorure
vers les états métastable et résonnant, et l’ionisation du xénon et du chlore à partir de leurs
états excités. En ce qui concerne l’énergie moyenne et la vitesse de dérive des électrons, sont
calculées dans les mêmes conditions que le calcul des fréquences de réactions.
61
CHAPITRE II
II. Modélisation d’une excilampe crée par une décharge à barrières diélectrique homogène
Conclusion
Dans ce chapitre, nous avons présenté le modèle développé pour la à exciméres dans le
mélange gazeux Xe/Cl2 dans le cadre d’une description homogènes de la décharge à barrières
diélectrique. Ce modèle numérique global de la lampe est basé sur la description du modèle
cinétique d’un décharge à barrières diélectriques homogéne et au circuit extérieur. Nous avons
développé une cinétique
chimique pour un ensemble de 86 réactions imùpliquant 22 espèces chimiques différentes : les
électrons, l’état excité Xe*res, Xe*met, qui contient deux niveaux correspond à 8.31eV et
8.41eV, Xe** correspond aux 4 niveaux énergétiques 9.95ev, 10ev, 11ev, 11.70ev,Cl*, le Cl,
1

3

les ions , Xe+, Xe2+, Cl-, Cl2+,et les molécules , Xe2*( u ), Xe2*( u ), Xe2*( O ), Cl2 *,
XeCl*(B), XeCl*(C), Xe2Cl*, (147, 153, 172, 256, 308, 330, 490 nm). Les coefficients de
transport ont été calculés à l’aide d’un logiciel de résolution de l’équation de Boltzmann. Ce
modèle nous permet de décrire l’évolution temporelle des espèces considérées et la molécule
exciplexe XeCl* responsable de l’émission durant une courte impulsion de la décharge.
62
Chapitre III
Résultats du modèle de la lampe à
exciméres Xe/Cl2 créée par une
décharge à barrières diélectriques
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
III. Résultats du modèle de la lampe à
exciméres Xe/Cl2 créée par une
décharge à barrières diélectriques
Introduction
L
es lampes à éxciméres pouvant être pompés par différents et plusieurs modes
d’excitation de décharge, telles que les décharge micro-ondes, les décharges à
barrières diélectrique, les décharges axial pulsionnelle contenue, les décharge
impulsionnelle transversales et les décharges longitudinales photo-déclenchées. Dans les
lampes à éxcimere, le rôle de la décharge électrique est de généré des plasmas horse équilibre
permet de produit des espèces actives, capables a initier des chaines réactionnelles
susceptibles de conduire à la production d’espèces actives, responsables de la production des
rayonnements ultraviolets. Ces plasmas hors équilibre ont été initialement développés et
étudiés par de physiciens compétents en physique atomique, électromagnétisme et génie
électrique. La recherche sure les plasmas est étudies sur une large gamme de pression alant de
quelque dizaine de torr à quelque centaine de torr, et de fréquence d’excitation
(impulsionnelle, radiofréquence, et micro-ondes). Les différents moyens de diagnostic
existants, couplés au développement de modèles auto cohérents, permettent de caractériser ces
milieux en vue d’une optimisation de leur utilisation.
A. Oda, l’un des physiciens compétents dans ce domaine, en effet son équipe a modélisé une
décharge à barrières diélectriques pour lampes à excimères d’une géométrie cylindrique
utilisant plusieurs modes des fréquences. Le gaz utilisé est le xénon pur à des pressions
variables de 100-400torr. Le modèle utilisé se base sur la résolution des équations de
continuité des électrons et des ions, l’équation de conservation de l’énergie et l’équation de
Poisson. Ces équations sont résolues successivement et explicitement dans le temps, jusqu’à
ce que les propriétés des états stables soient obtenues.
M V Erofeev, par la publication de plusieurs articles sur les lampes à excimère est supposée
être permis les pionner dans ce domaine, en effet sont équipe à réalisé des décharges à
barrières diélectrique pour les lampes à excimères pour différente géométrie et différente
68
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
mélanges de gaz, y compris le mélange Xe-Cl2 qui nous intéresse. M V Erofeev et al [1]
réalisé des lampes à barrières diélectrique pour le mélange 99%Xe + 1% Cl2 à des pressions
variable de 15 à 195 torr, et gap de décharge d=8mm, avec la surface des électrodes, S=1-5
cm², la tension appliqué varies entre 3-9KV, et la fréquence variable entre 100 et 300 KHz.La
puissance de la radiation maximale obtenue est de l’ordre ~30mW cm-² à efficacité de 2.5%.
Le travail de M V Erofeev et al [4], reposé sur une manipulation expérimentale conduit a
obtenu des exilampes à des puissances de radiation atteint 350 W cm-² pour XeCl lampe à
mélange 98% Xe + 2% Cl2 à des pressions 400- 500 torr.
A N Tkachev ont simulé la formation du plasma dans la région cathodique par une simple
expression analytique, ils ont simulé la multiplication des électrons au voisinage de la
cathode. On se basant sure les résultats de la simulation et des données expérimentales, ils
ont obtiennent les coefficients Townsend, la vitesse dérive, l’énergie moyenne de l’électron
en fonction du champ électrique. Ils emploient ces paramètres pour résoudre le système
d’équations décrivant la formation du courant dans la région proche de la cathode.
Afin de décrire qualitativement les principes de fonctionnement électrique des décharges à
barrières diélectriques. Liu Shuhai et N Manfred ont développé un modèle électrique
dynamique. Un modèle auto cohérent valide pour une tension d’excitation arbitraire. Ce
modèle révèle des relations instantanées des paramètres électrique internes dans le gap de
décharge. Toutes les interprétations physiques proviennent des mesures externes du courant
multiples dans une demi-période. Dans ce modèle plusieurs termes de courant sont introduits
comme le courant de déplacement interne et externe, le courant de décharge interne et
externe.
R Bussiah et al [16] ont réalisé des décharges à barrières diélectriques de géométrie coaxiale
des électrodes pour un mélange de gaz 98%Xe + 2% Cl2 à des pressions varie entre 10 et
750mbar, La décharge est excité par des pulses carré de haute tension d’amplitude de 3 à 7KV
et de fréquence de 100Hz. Ils ont montré que l’optimisation des intensités des radiations ne
dépend pas seulement de la composition du gaz mais aussi la pression du gaz la tension
appliqué et de nombre des pulses.
Des travaux expérimentaux, menés par Mildren et al du centre du laser et applications de
l’université Macquarie Sidney en Australie, ont mis en évidence l’importance de l’application
69
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
des courtes pulsations pour alimenter une décharge à barriéres diélectriques pour lampes à
exciméres. En effet l’intensité du rayonnement se voit multiplier par 3 ainsi que l’efficacité du
rayonnement augmente par rapport à une décharge alimentée par un potentiel sinusoïdal
conventionnel même à une très haute pression. L’efficacité lumineuse d’une décharge
alimentée par une tension sinusoïdale est de 10-20%. Par une tension rectangulaire est de 28%
et pour une courte pulsation 150ns est de 60%. La lampe conçue par cette équipe est une
lampe de géométrie plane, avec des électrodes rectangulaires couvertes d’une barrière
diélectrique. Les conditions expérimentales de la lampe pulsée sont : une pression de 400torr,
un taux de répétition de la pulsation de 3,2 KHZ, un potentiel de 8 KV, un gap de décharge de
0,3 cm une largeur du diélectrique de 0,2 cm et d’une permittivité égale à 3,7, la surface
active de la décharge est de 4 cm² et le gaz utilisé est le xénon pur. Dans l’article [20] les
auteurs ont été publie des photons d’images d’émission dans le visible et dans le vide
ultraviolet VUV ont été enregistrées ce qui a permis d’étudier la structure de la décharge dans
les deux cas. Dans le cas de décharge alimentée par potentiel d’excitation sinusoïdale ou
potentiel pulsé de courte pulsation. Tandis que pour la tension sinusoïdale, la décharge est
filamentaire. L’émission des rayonnements VUV générés est due aux taux d’excitation des
espèces Xe* par impact électronique.
Les travaux de A N Panchenko, sont consacrés sur l’étude des exilampes KrCl et XeCl à
décharge à barrières diélectrique d’énergie de radiation plus de 25mJ, la distance électrode
coaxiale est 8-12mm et la pression du gaz est 150-200torr. L’efficacité lumineuse atteindre
10%, et d’intensité ~100 W cm-².
Des travaux expérimentaux, menés par A K Shuaibov, ont mis en évidence l’importance des
décharges radio fréquence transversales ‘TRFD’ dans le mélange Xe-Cl2 pour des lampes à
pulse nanoseconde. Ces travaux permettent d’étudier les caractéristiques d’un plasma généré
par une décharge pour une lampe constituée d’un mélange du gaz. La puissance des
rayonnements UV vraie entre 30-40 W et l’efficacité lumineuse de 10-15%. Et 21% dans [8]
pour une puissance de radiation 1.8-8.2W.
Lomaev et al [3] ont réalisé des exilampes KrCl et XeCl d’efficacité lumineuse atteint 10%
pour une puissance de radiation 1-10 W. les résultats de l’expérience ont été analysés en
termes de tension, courant, puissance et efficacité de la décharge. Ce travail a permis l’analyse
70
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
des propriétés électriques de la décharge en impliquant les propriétés radiatives qui sont
également caractérisées.
Xudong Xu [69] ont développé un modèle 1D pour simuler la cinétique du plasma pour une
lampe à excimères de mélange de xénon et chlorure pour des concentrations varie entre 1% et
5% du Cl2, une pression de 0.6 et 1atm et à une différence de potentiel 10-12KV. Il est basé
sur l’analyse du développement spatiotemporelle des densités des espèces. Les résultats
concernent les caractéristiques électrique de la lampe (tension-courant) ainsi que les profiles
temporelles des concentrations des espèces introduites dans la cinétique utilisée en impliquant
les propriétés radiatives qui sont également caractérisées.
Beleznai et al [31], ont également étudié une d’une lampe à DBD de Xe théoriquement et
expérimentalement. Ce travail repose sur la simulation des propriétés du plasma de décharge
avec un modèle 1D fluide. Les résultats de la simulation et de l’expérience sont analysés et
comparés en termes de tension, courant. Ce travail a permis l’analyse des propriétés
électriques de la décharge en impliquant les propriétés radiatives qui sont également
caractérisées.
U N Pal et al, Etude d’une lampe à DBD de Xe théoriquement et expérimentalement. Ce
travail repose sur la simulation des propriétés du plasma de décharge avec un modèle
électrique. Les résultats de la simulation et de l’expérience sont analysés et comparés en
termes de tension, courant, puissance et efficacité de la décharge. Ce travail a permis l’analyse
des propriétés électriques de la décharge en impliquant les propriétés radiatives qui sont
également caractérisées.
Dans l’équipe russe Bogdanov, il été utilisé utilise un modèle fluide comme modèle de
décharge. Il décrit les ions et les espèces neutres et excités en utilisant l’approximation dérivediffusion pour les flux de particules. Le flux de gaz est considéré
pour la résolution de
l’équation de Navier Stokes pour la vitesse moyenne. La description des électrons est basée
sur l’approche hybride. Dans cette approche, on résolut l’équation de continuité des électrons
est résolue en utilisant l’approximation de la diffusion- dérive pour le flux de particules. Les
coefficients de transport sont obtenus en résolvant l’équation de Boltzmann utilisant deux
71
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
termes sphérique harmoniques. Cette approche mène au l’auto cohérence, couple l’évolution
de la densité électronique aux électrons induit et calculés par la fonction de l’énergie de
l’électron (Équation de Boltzmann). Il résolut l’équation de Boltzmann zéro dimensionnelle
pour certain intervalle du champ électrique E. il résolut l’équation d’équilibre de l’énergie
d’électron
<E> ~Te. Le modèle fluide est couplé au circuit extérieur de décharge qui est un
circuit RC, talque R=50 ohm et C= 2.5pF résolus par le Code SPICE. Les conditions de
décharge sont les même ceux de Carman et Mildren. Les différences dans l’algorithme
numérique ont causés les différences dans certains résultats. La dynamique du claquage et
l’impulsion de courant dépendent essentiellement de la densité initiale de préconisation des
espèces et l’émission secondaire à la surface des diélectriques joue un rôle mineur dans la
dynamique de décharge.
Dans ce chapitre, nous allons exposer les résultats de la modélisation ainsi que leurs
interprétations physique d’une décharge à barrières diélectrique pour lampe à excimére. Nous
avons utilisé les paramètres de fonctionnement d’une décharge homogène.
72
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
I.
Résulta et discussion
Nous discutons dans cette section, less résultats obtenus à partir du modèle d’une
décharge homogène dans le cas d’un mélange de gaz Xe/Cl2 pour différents paramètres de la
décharge. Les paramètres de la lampe à décharge et les conditions de fonctionnement sont
indiqués dans le tableau 2.
a. Caractéristiques électrique
Afin de montrer le profil de certaines caractéristiques électriques pendant une impulsion
de décharge, nous avons représenté la Figure 16, pour le mélange Xe/Cl2 (1%), une densité
initiale de préionisation de 109 cm-3, une tension applique de 8 kV et une pression totale de
gaz de 200 Torr, les variations temporelles de la tension aux bornes de la capacité Vdie, la
tension de décharge VDIS, le courant de décharge I, et la densité de puissance. Il semble que,
pendant l'impulsion de décharge, l'égalité de la tension Vapp (t) = VDIS (t) + Vdie (t) est
réalisée. Lorsque nous appliquons une tension entre les électrodes pendant un temps, de
l'ordre nanoseconde le gaz devient un conducteur. Ce temps est nécessaire pour l'ionisation et
l'émission secondaire et pour la création des charges suffisantes pour assurer le claquage.
Nous pouvons voir dans la Figure 16 (a) que la densité de courant augmente est atteint une
valeur maximale d'environ 1,8 A/cm2. La diminution de la densité de courant est due au
chargement de couches diélectriques par des électrons et des ions produits dans la décharge de
plasma, ce qui réduit la tension de décharge, La tension diélectrique Vdie augmente jusqu'à ce
que valeur maximale est éteint la décharge. La variation temporelle de la densité de puissance
est représentée sur la Figure 16 (b). Une fois le claquage est atteint, nous pouvons voir
clairement que la densité de puissance augmente rapidement, le pic de puissance atteint la
valeur typique de l'ordre 14,8 kW / cm ².
73
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
8
2,0
Vapp
Voltage [KV]
6
1,5
I
4
1,0
2
0,5
Courant density [A/cm²]
a
Vdie
Vdis
0
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
0,0
1,50
1,25
Time [s]
16
b
Power density [KW/cm²]
14
12
10
8
6
4
2
0
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
Time [s]
74
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
Figure16. Évolution temporelle du densité de courant (a), tension appliqué Vapp, la tension
dans le gap Vdis, la tension du diélectrique Vdie, et (b) la densité de puissance disposé.
Le champ électrique E dans le plasma dépend du temps. Il est calculé à l'aide solveur Bolsig
[20]. Le champ électrique est la grandeur qui est une des principales causes de la création des
charges électriques dans les décharges. Pour analyser les phénomènes électriques se
produisant dans la décharge, Le courant de conduction ainsi généré amène les charges sur les
surfaces de diélectrique. Celles-ci s’opposent donc au champ électrique au milieu du dispositif
en contribuant à la diminution du champ électrique dans le gaz.
II.2.2. Chimie du plasma dans le mélange gazeux Xénon chlore
Dans notre schéma cinétique, quatorze réactions plasma chimiques décrivent la
production et la perte de l'état moléculaire XeCl * (B); six réactions pour la création et huit
réactions de perte, y compris la recombinaison ion-ion, les réactions de harpon, électronsXeCl * (B) collisions, la recombinaison, l’attachement et l'émission spontanée (voir le
75
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
Tableau 3). En général, deux types de chemins de réaction sont considérés pour la formation
XeCl * [19, 38, 47]. Il est connu que, à basse pression, qui est utilisé pour la lampe XeCl *, le
mécanisme de harpon est prédominante [48-49]. À haute pression, cas des lasers XeCl, la
recombinaison d'ions est beaucoup plus importante [50, 51]. Pour la gamme de pression de
fonctionnement intermédiaire, de nombreux auteurs ont aimé l'hypothèse de la réaction de
harpon [2, 38, 52].
La densité XeCl * (B) de l'état moléculaire est décrite par l'équation suivante:


d XeCl* t 
St , S(t )  S (t ) S t 
dt
(39)
Où S(t) c’est le terme source d’équation de continuité. S+(t) et S-(t) est le terme source de
perte et de création du XeCl*(B).
1E21
Creation source termes cm s
-3 -1
1E20
R1: Cl2* +Xe -->XeCl*(B)+ Cl
R2: Xe* +Cl2 -->XeCl*(B)+ Cl
R3: Xe** +Cl2 -->XeCl*(B)+ Cl
R4: Xe+ +Cl- -->XeCl*(B)
R5: Xe2* +Cl2 -->XeCl*(B)+ Xe+ Cl
R6: Xe2+ +Cl- -->XeCl*(B)+ Xe
R2
R3
R5
1E19
1E18
R4
1E17
1E16
R1
1E15
1E14
R6
1E13
1E12
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
1,25
1,50
Time (ns)
Figure.17. Évolution temporelle des termes source de création.
76
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
R2
1E21
R1
R4
R3
1E20
-3 -1
Lost source termes (cm s )
R7
1E19
*
R5
R1: XeCl (B) -->XeCl(X)+hv(308)
R2: XeCl(B)+Xe -->Xe +Xe +Cl
R3: XeCl(B)+Cl2 -->Cl2 +Xe +Cl
*
*
R4: XeCl (B)+Xe +Xe -->Xe2Cl +Xe
*
R5: XeCl (B)+Cl -->Xe +Cl +Cl
*
*
R6: XeCl (B)+e -->XeCl (C) +e
*
R7: XeCl (B)+e -->Xe +Cl +e
*
*
+
R8: XeCl (B)+XeCl (B) -->Xe +Cl +Xe +Cl
1E18
R6
1E17
1E16
R8
1E15
1E14
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
Time (s)
Figure.18 Évolution temporelle des termes source de perte.
Afin de déterminer le chemin principal de la formation XeCl *, nous avons tracé sur
les Figures 17 et 18, l'évolution dans le temps de la création XeCl * (B) et les termes sources
de perte, le terme source de harpon, le terme de recombinaison ion-ion, le terme d'émission
spontanée, et les termes de recombinaison XeCl *. D'après la figure 3, il apparaît clairement
que les réactions de harpons sont le chemin de réaction dominant conduisant à la formation de
l'exciplexe XeCl * (B). Après le temps 0.54 s, quand les espèces chargées suffisamment
créées, la recombinaison des Xe + avec Cl- devenu plus important. Nous pouvons voir que le
terme source de création augmente rapidement et évidemment la création totale. Cette
augmentation des termes de source de production est accompagnée par l'augmentation de la
densité de l'état moléculaire de la XeCl * (B) dans la décharge. La Figure 18 montre que la
collision de XeCl * (B) avec les états fondamentaux xénon et chlore, et l’émission radiative à
308 nm sont les mécanismes de perte principaux de l'état moléculaire de XeCl * (B).
77
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
Figure 19 illustre l'évolution temporelle de certaines espèces chargées et excités responsables
de la production XeCl * ( B ) . La Figures 19 ( a) montre que les densités des espèces
dominantes sont le xénon métastable Xe*met , et le xénon résonance Xe * res . Ces espèces
atteignent une valeur maximale de 5.631013 cm-3 et 1.321013 cm-3 respectivement. La
création d'ions Xe + est essentiellement due à l'ionisation directe de l'état du sol xénon. La
source d'ions négatifs de chlore Cl - sont les deux chemins de réaction dissociation du
moléculaire chlore e  Cl + Cl- et Cl2 + e  Cl+ + Cl- + e (Tableau 1). Les variations
temporelles de molécules excimères et exciplexe sont présentés dans la Figure 19 ( b) . Il
semble que les états excités dominantes formées dans la décharge sont Les états moléculaires
XeCl * et Xe2Cl *. Les espèces excitées atteignent une valeur maximale de 1,30 × 1013 , 6,67
× 1012 , et 3,56 × 1012 cm - 3 respectivement pour XeCl * (B ) , XeCl * (C ) , et Xe2Cl . Cette
figure montre également que, la densité électronique atteint une valeur maximale d'environ
1,5 x 1012 cm-3 et diminue à l’attachement dissociative e + Cl2  Cl + Cl-. Les espèces de

1
3

décharge Xe2 *(  u ), Xe2*( u ), Xe2*( O  ), et Cl2 * atteignent une valeur maximale de
3.01×1011, 5.19 ×1010, 8.58× 1010, et 7.81 ×108 cm-3 et diminuent rapidement.
1E13
a
Xe*met
Cl-
e
-3
Density (cm )
1E12
Xe+
Xe*res
1E11
1E10
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
Time (s)
78
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
1E13
b
XeCl(B)
1E12
XeCl(C)
Density [cm-3]
1E11
Xe2Cl*
1E10
1E9
+
Xe*2(O )
+
Xe*2(1u )
1E8
+
Xe*2(3u )
Cl2*
0
200
400
600
800
1000
Time (s)
Figure.19 Evolution temporelle (a) des densités des espèces chargées (b) et les espèces
excitées.
L’énergie électrique totale déposée dans le plasma est répartie sur les espèces de particules
chargées (électrons et ions). Celles-ci entrent dans différents processus de réactions avec les
neutres où elles cèdent leurs énergies gagnées au profit des neutres. Le dépôt de l’énergie
déposée dans le plasma est représenté schématiquement sur la figure 20.
Le calcul des différentes énergies dissipées dans le plasma nous permettra de connaître
l’efficacité de la décharge dans l’excitation du xénon. Dans ce qui suit nous allons définir ces
différentes énergies.
La puissance gagnée par les électrons est redéposée, par la suite, dans le gaz sous forme
d’ionisation et d’excitation.
L’énergie dissipée dans l’excitation du xénon est définie par :
79
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
(III.1)
t0 étant l’instant du début de l’impulsion.
Sε, Xe * est la puissance déposée par les électrons dans l’excitation du xénon, elle est donnée
par la relation :
(III.2)
avec ne la densité des électrons à un instant et une position donnés, εk et νk le seuil d’énergie et
la fréquence d’excitation du kème processus respectivement.
Le produit neνk peut s’écrire également sous la forme : ne ke =ke ve vk/ve, où ve est la vitesse
moyenne des électrons.
On appelle vk/vele coefficient de perte d’excitation correspondant au kème processus.
Il dépend du champ électrique réduit E/p, où E est le champ électrique et p la pression du gaz.
On peut alors écrire la puissance sous la forme :
(III.3)
Le coefficient d’excitation du xénon,Xe* , est pré-calculé en fonction de E/p pour chaque
mélange du gaz.
L’énergie déposée par les électrons dans l’excitation du xénon est ainsi donnée par :
(III.4)
L’énergie dissipée dans l’ionisation du xénon s’écrit de la même forme :
(III.5)
80
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
Le coefficient d’ionisation est donnée par :
(III.6)
où εXe, i est le seuil d’énergie d’ionisation du xénon et est l’énergie moyenne des électrons.
νXe, i est les fréquences d’ionisation du xénon.
Xe** excitation, 50.5%
50
Power diposation [%]
45
40
35
+
30
Xe*met
25
excitation
19.4%
20
15
10
5
Xe ionisation
23,9%
Xe*res
excitation
5%
Cl* excitation Cl+
0.9% ionisation
0.3%
0
Figure.20 Energie électrique déposée pour pression de gaz 200 Torr et tension appliqué de
8kV.
La Figure 20 présente la fraction d'énergie déposé calculée pour les différents processus de
décharge tels que l'excitation, ionisation. Il apparaît que la plupart de l'énergie est utilisée pour
l'excitation. L'énergie utilisée pour la production des états excités, xénon Xe * res et Xe * est
d'environ ( 24,4% ) . Ces etats sont responsables de la création de Xe2 *. Une partie
importante du processus d'excitation est utilisé pour la génération des niveaux excités des
atomes xénon Xe ** (50,5 % ) . La perte d'énergie, à cause de l'ionisation du xénon, atteint
81
CHAPITRE III
III. Résultats du modèle de la lampe à exciméres Xe/Cl2 crée par une décharge à barrières
diélectriques
une valeur de (23,9 %). La perte d’énergie, à cause de l'ionisation et l'excitation des atomes de
Cl, est petite par rapport à l’excitation et l'ionisation du xénon 0,3 % et 0,9%, respectivement,
en raison de la faible fraction molaire de chlore.
Conclusion
Dans ce chapitre, nous avons modélisé une lampe à excimer crée par une décharge à barrières
diélectriques. Les résultats ont mis en évidence l’évolution des caractéristiques électriques et
cinétique de la décharge. Nous avons calculé la variation temporelle de la densité de courant
le voltage du plasma et du diélectrique la puissance et le champ électrique et de la densité
électronique, les densités des différentes espèces excitées et ionisées, l’énergie dissipée dans
chaque espaces et processus d’excitation et ionisation du xénon et de chlore. Nous avons
également tracé la variation temporelle des termes sources pour chaque processus
collisionner. Les résultats obtenus dans ce chapitre montrent clairement les points suivants :
 Une fois le claquage est atteint, nous pouvons voir clairement que la densité de
puissance augmente rapidement, pour atteint une valeur typique de l'ordre 14,8
kW / cm 3.
 Il apparaît clairement que les réactions de harponnage sont le chemin de réaction
dominant conduisant à la formation de l'exciplexe XeCl * (B).
 Les densités des espèces dominants sont le xénon métastable Xe*met , et le xénon
résonance Xe*res .
 La fraction d'énergie déposée calculée pour les différents processus de décharge
montre apparaît que la plupart de l'énergie est utilisée pour l'excitation.
82
Chapitre IV
Optimisation et amélioration de
l’efficacité
lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
IV. Optimisation et Amélioration de
l’efficacité lumineuse de l’excilampe
Xe/Cl2
Introduction
A
fin de décrire quantitativement les principes conditions de fonctionnement de la
décharge à barrières diélectrique pour lampes à excimères, nous avons développé
un modèle homogène couplé au circuit extérieur de la décharge.
Ce modèle révèle des relations instantanées des quantités électriques et cinétiques internes
dans le gap de décharge (les différentes tensions et les différents courants, les densités
électroniques et ioniques, les densités des différentes espèces dans la décharge. Ces
paramètres nous permettent d’expliquer le phénomène de développement de la décharge et
d’expliquer physiquement le mécanisme de l’allumage de la lampe à exciméres.
Dans ce chapitre, nous allons étudier l’effet de différentes conditions de calcul qui peuvent
être considérées lors d’une étude d’une décharge à barrières diélectriques homogène dans une
lampe à exciméres XeCl(308nm).
Cela nous permettra de voir les différentes voies d’amélioration des performances de la
lampe. Et de discuter l’influence du mélange gazeux, l’énergie déposée dans la décharge, de
la pression du gaz, et la capacitance du diélectrique sur l’efficacité de la décharge. Nous
essayerons alors de déterminer les meilleures conditions de fonctionnement d’une lampe à
eximéres créée par une décharge à barrières diélectriques.
80
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
IV. Étude paramétrique
Plusieurs travaux expérimentaux et théoriques ont porté sur l'efficacité de la lampe
[25, -28, 40-41, 53-55]. Ils ont montré que l'émission de rayonnements UV de lampes à
excimèrs dépend des paramètres de la décharge externes tels que la tension appliquée et la
pression du gaz. Dans ce paragraphe, nous discutons la dépendance de la production de
photons UV, avec l'amplitude de la tension appliquée, la concentration de Cl2 et la pression
totale du mélange gazeux, de la concentration du Cl2 et de capacité du diélectrique.
4.1. Effet de l’énergie déposé
Nous avons effectué des calculs pour le mélange Xe/Cl2 (1 %) avec une pression totale
de gaz de 200 Torr. Afin de voir comment les caractéristiques électriques et chimiques de la
décharge de plasma peuvent être affectées par l’amplitude de la tension appliquée Vapp, nous
avons présenté les variations temporelles de la densité de courant de décharge, les densités
d'électrons et de photons, et la densité de puissance déposée. Les tensions appliquées utilisées
sont de 7.5, 8 et 9 kV. La Figure 21 (a) illustre la dépendance du densité de courant à
l'amplitude de la tension appliquée. Le fort effet de la tension appliquée sur le temps de
rupture et le pic de courant apparaît clairement sur cette figure. Pour les trois valeurs de
tension appliquée de 7.5 , 8 et 9 kV , le pic de la densité de courant atteint , respectivement ,
les valeurs suivantes 0,84 , 1,83 , 7,34 A / cm ² . Le pic de courant augmente quand il n'y a
plus de puissance déposée dans la décharge et donc le claquage se produit sure des durées trés
courts. La dépendance temporelle de la densité d'électrons est rapporté sur la Figure 21 ( b )
dans les mêmes conditions que la Figure 21 (a ) et pour les trois valeurs de la tension
appliquée. Cette figure montre que la densité d'électrons augmente avec l’augmentation de
l’amplitude de la tension est atteint une valeur maximale de 1,8 x 1012 cm - 3, pour une tension
appliquée de 9 kV. La dépendance de l’émission des photons à 308 nm à la valeur de la
tension appliquée est également représentée sur la Figure 21 (c). On voit que l'augmentation
de la tension appliquée augmente l'émission de rayonnements UV. Ceci est principalement dû
à la puissance déposée dans la décharge, et la majeure partie de l'énergie dissipée dans
l’excitation et l'ionisation du xénon est utilisée pour la formation de XeCl * et par conséquent
pour la production de rayonnements UV. La variation temporelle de la puissance de
rayonnement de 308 nm correspondant à la transition XeCl * (B - X) est représenté sur la
Figure 21 (d). La puissance de rayonnement augmentée de avec l'augmentation de la tension
81
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
appliquée, est atteint une valeur maximale d'environ 2,48 KW / cm
3
pour une tension
appliquée de 9 kV.
8
7
9KV
Courant desity [A/cm²]
6
5
4
3
2
8KV
1
7,5KV
0
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
Time [s]
82
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
8,00E+012
b
7,00E+012
Electron density [cm-3]
Vapp=9KV
6,00E+012
5,00E+012
4,00E+012
3,00E+012
2,00E+012
Vapp=8KV
1,00E+012
Vapp=7,5KV
0,00E+000
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
Time [s]
308nm photons density [cm-3]
2,00E+014
c
Vapp=9KV
Vapp=8KV
1,50E+014
1,00E+014
Vapp=7,5KV
5,00E+013
0,00E+000
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
Time [s]
83
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
2,5
d
Power radiation [KW/cm²]
Vapp=9KV
2,0
1,5
1,0
Vapp=8KV
0,5
0,0
0,00
Vapp=7.5KV
0,25
0,50
0,75
1,00
Time (s)
Figure.21 évolution temporelle pour les différent tensions (a) densité de courent, (b)densité des électrons, (c)
concentration des photons 308 nm, et (d) la puissance de rayonnement 308 nm.
4.2. Rôle de la concentration du Cl2
Afin de voir l'effet de la concentration du chlore dans le mélange gazeux Xe/Cl2 sur
l'émission des photons 308 nm, nous avons tracé sur la Figure 22 (a) le pic des densités des
photons 308 nm, pour les trois concentrations du chlore: 1%, 2%, 3%, en fonction de la
tension appliquée et à pression fixée de 200 Torr. On peut voir clairement que le pic de la
densité de photons diminue avec l'augmentation de la concentration en chlore dans le mélange
gazeux. Figure 22 (b) montre le pic des densités de photons 308 nm pour les trois
concentrations de chlore, avec une pression totale de gaz du 160, 180, 200, et 220 Torr et pour
une tension appliquée de 8 kV. D'après cette figure, on voit clairement que l'émission de
photons est fortement influencée par la concentration de Cl2.
84
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
2,00E+014
308nm photon density peak [cm-3]
9KV
a
1,80E+014
8KV
1,60E+014
1,40E+014
7,5KV
1,20E+014
1,00E+014
7,5KV
8,00E+013
8KV
9KV
9KV
8KV
7,5KV
6,00E+013
4,00E+013
2,00E+013
0,00E+000
1%
3%
2%
Cl %
2
2
1:160 Torr
2:180 Torr
3:200 Torr
4:220 Torr
3
4
-3
308nm photon density peak [cm ]
1,60E+014
1
1,40E+014
b
1,20E+014
1,00E+014
1
8,00E+013
2
3
4
1
2
3
6,00E+013
4
4,00E+013
2,00E+013
0,00E+000
1
2
3
Cl2%\
85
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
Figure.22 Pic des densités des photons 308nm pour différentes tension appliquées et
concentrations de Cl2.
4.3. Effet de la pression totale du gaz
Dans cette partie du document, l'ordre de la pression du gaz est choisi dans la gamme
utilisée dans certains travaux expérimentaux et théoriques pour les lampes à excimères [ 4041 , 56-59 ] . Figures 23 représente l'effet de la pression totale du gaz sur la densité
d’électrons, la densité de XeCl * (B), et le pic de densité de puissance de rayonnement à 308
nm, respectivement. On peut voir que la pression totale du gaz affecte fortement la durée
d'impulsion de décharge et la densité d'électrons. La figure 23 (a ) montre que la densité
électronique décroît avec l' augmentation de la pression du gaz due à l'augmentation de
l’attachement dissociative e + Cl2  Cl + Cl-. Il atteint une valeur maximale de 1,76 × 1013
cm - 3 pour une pression de 160 Torr. On voit également sur la Figure 23 ( b) que la densité de
l'état moléculaire XeCl * (B) diminue avec l'augmentation de la pression du gaz.
Cette diminution de la densité est due en partie à sa conversion à l’exciplexe Xe2Cl * par
collision du XeCl avec l'état fondamental du xénon XeCl*(B) + Xe  Xe2Cl + Cl. La Figure
23 (c) montre la puissance de rayonnement de XeCl * (B) à 308 nm en fonction de la pression
du gaz. la puissance d’émission de la moléculaire XeCl * ( B ) à 308 nm a été acquise à 160
Torr . Pour cette pression, la puissance de rayonnement atteint une valeur maximale d'environ
2,76 kW / cm 3.
86
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
2,00E+013
a
1,80E+013
-3
Electron density [cm ]
1,60E+013
P=160 torr
1,40E+013
1,20E+013
1,00E+013
8,00E+012
P=180 torr
6,00E+012
4,00E+012
P=200torr
2,00E+012
P=220torr
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
Time [s]
5,00E+013
b
P=160torr
-3
XeCl*(B) density [cm ]
4,00E+013
3,00E+013
P=180torr
2,00E+013
P=200torr
1,00E+013
P=220torr
0,00E+000
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
Time [s]
87
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
Power radiation peak[KW/cm²]
3,0
c
2,5
2,0
1,5
1,0
0,5
0,0
120
140
160
180
200
220
Pressure [Torr]
Figure.23 Evolution temporelle pour les différente valeur de pression du gaz (a) densité des électron (b)
densité des molécule XeCl*(B), (c) les pic des puissance des rayonnement 308 nm en fonction de pression du
gaz.
4.4. Effet de la capacité diélectrique
La densité des électrons et des photons 308 nm en fonction de la capacité du
diélectrique sont étudiés dans les mêmes conditions que dans le paragraphe précédent, et pour
trois valeurs de Cdiel = 100, 230, 400 cm-2 pF. La Figure 24 montre que les densités
électroniques et photoniques à 308 nm sont affectées de manière significative par la capacité
diélectrique. L'augmentation de la capacité du diélectrique augmente le courant nécessaire à la
charge du diélectrique, et par conséquent, l'émission de photons devient plus grande.
88
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
2,50E+013
a
2,00E+013
-3
Electron density [cm ]
Cdie=400pf
1,50E+013
Cdie=230pf
1,00E+013
Cdie=100pf
5,00E+012
0,00E+000
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
1,25
1,50
Time [s]
Cdie=400pf
-3
308nm photons density [cm ]
1,00E+015
b
8,00E+014
Cdie=230pf
6,00E+014
4,00E+014
Cdie=100pf
2,00E+014
0,00E+000
0,00
0,25
0,50
0,75
1,00
Time s
Figure.24 Evolution temporelle des différentes valeurs de capacité diélectrique du (a) densité des électrons,
(b) densité des photons 308nm.
89
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
V.3. Amélioration de l'efficacité :
L’efficacité lumineuse de la décharge est définie comme le rapport de puissance des
photons UV par la puissance électrique dissipée dans la décharge dépend de tension
appliquée, Peut être estimée à partir de l'équation ci-dessous :

P
P
rad
dt
ele
dt
(IV.1)
La puissance dissipée par le chauffage des électron et des électron et des ions durant la
décharge Pele , et la puissance des photons UV produite par la décharge Prad est en fonction des
densité de molécule exciméres responsable de l’émission Xe*, Cl*, Xe*2, XeCl*, Xe2Cl*,
respectivement sous les formes suivantes :
(IV.2)
Où le flux total de photon Φ émis dans toutes les directions par les excimères et les exciplexes
sont les suivants :
(IV.3)
Où :
Ki : Taux d’émission nette défini sur le Tableau.1
ni: Densité d’un excimère ou d’une exciplexe.
Cette expression montre que le rayonnement est gouverné par l’évolution spatiale et
temporelle d’une molécule ou plusieurs molécules. Leurs densités sont liées aux échanges
complexes qui se produisent au cours des collisions entre les diverses espèces du plasma au
cours de la décharge. L’énergie fournie par le générateur électrique alimentant la décharge est
véhiculée essentiellement par les électrons qui sont accélérés dans le champ électrique et qui
90
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
la transmettent aux autres espèces par collisions élastiques et inélastiques. Le mode
d’alimentation joue donc un rôle essentiel dans la distribution de l’énergie entre l’ensemble
des particules et il conditionne par conséquent les canaux de transfert d’énergie dont certains
sont plus favorables à la production d’excimères ou d’exciplexes que d’autres.
L’amélioration de l’efficacité lumineuse est un facteur important pour les lampes à
décharge, en effet cela permet d’une part de réduire la consommation électrique, mais aussi
d’améliorer la durée de vie. Le but est donc de réduire le maximum d’énergie dissipée dans la
20
Cl:1%
Cl:2%
18
16
Efficiency, %
14
12
10
8
6
4
7,0
7,5
8,0
8,5
9,0
voltage [KV]
décharge, et améliorer le maximum d’énergie dissipé dans la production des photons UV.
91
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
20
18
16
308
330
490
172
Efficiency, %
14
12
10
8
6
4
2
0
7,0
7,5
8,0
8,5
9,0
voltage [KV]
Figure 25. efficacité lumineuse pour les longueur d’onde (308,330,490,172nm) en
fonction de la tension appliqué pour différents pourcentages du Cl2.
Afin d'étudier le rapport entre l'alimentation et l’efficacité, nous étudions sur la
Figure 11, le rendement de rayonnement partielle correspond à les longueurs d'onde UV ( 172
, 308 , 330 et 490 nm ) avec une pression totale de 150 Torr . Il semble évident, comme
illustré sur ces figures, que l'efficacité total et partielles sont fortement influencés par la
concentration de Cl2 dans le mélange de gaz avec une efficacité maximale de l'ordre de 20 %.
92
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
20
1%
2%
3%
18
16
Efficiency, %
14
12
10
8
6
4
2
0
100
150
200
250
300
Total pressure [Torr]
93
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
20
308
330
490
172
18
16
Efficiency, %
14
12
10
8
6
4
2
0
100
150
200
250
300
Total pressure [Torr]
Figure 26. Efficacité lumineuse pour les longueur d’onde (308,330,490,172nm) en fonction
de la pression totale et pour différentes pourcentages du Cl2.
Nous étudions maintenant l’effet de la pression du gaz sur l'efficacité de décharge,
pour une tension appliquée de 9 KV, la Figure 26 montre que l'efficacité partielle de
rayonnement 380nm est de dominante (Annexe) et baisse après les valeurs de pression totale
de 100 Torr.
4.6. Comparaison avec des travaux expérimentaux:
A.V. Papa et al [2] réalisé des décharges à barrières diélectrique de géométrie coaxiale
des électrodes pour un mélange de gaz 98%Xe + 2% Cl2 à des pressions varie entre 10 et
750mbar, La décharge excité par des pulses carrées de haute tension d’amplitude de 3 à 7KV
et de fréquence de 100Hz. Ils ont montré que l’optimisation des intensités des radiations ne
dépend pas seulement la composition du gaz mais aussi de la pression du gaz, de la tension
appliqué et de nombre de pulses.
94
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
0,8
A.V.Pipa and all[19]
Present work
0,7
0,6
rel.intensity [a.u]
2.5mm
0,5
0,4
0,3
0,2
0,1
0,0
0
50
100
150
200
250
300
Pressure [Torr]
0,6
A.V.Pipa and all[19]
Present work
rel.intensity [a.u]
0,5
0,4
1.3mm
0,3
0,2
0,1
0,0
0
50
100
150
200
250
300
Pressure [Torr]
95
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
2,0
A.V.Pipa and all[19]
Present work
1,8
1,6
rel.intensity [a.u]
1,4
1,2
6,5mm
1,0
0,8
0,6
0,4
0,2
0,0
0
50
100
150
200
250
300
Pressure [Torr]
Figure 27. Intensité lumineuse en fonction de la pression totale du gaz pour différentes largeurs
du gap.
Dans notre étude nous avons fait une comparaison avec le travail expérimental de A.V. Pipa et al
[2] dont nous avant pris les mêmes paramètres des auteurs, La Figure27 les résultats obtenus
nous montre que les intensités des radiations dépend de la pression du gaz la tension appliqué
et le nombre des pulses et qu’il ya une tendance avec le travail expérimental fait par A.V.Pipa
et all et les résultats obtenue par notre modèle.
96
CHAPITRE IV
IV. Optimisation et Amélioration de l’efficacité lumineuse de l’excilampe Xe/Cl2
Conclusion
Dans ce chapitre, nous avons étudié l’influence de différents paramètres de
fonctionnement d’une lampe à exciméres crée par une décharge à barrières diélectriques.
Nous avons montré l’influence de la concentration du mélange et de la pression totale du gaz,
de tension appliquée et la capacitance du diélectrique sur les performances d’une décharge
homogène appliquée pour lampe à exciméres. On peut voir clairement que l'émission de
photons est fortement influencée par la concentration de Cl2. L’augmentation du pourcentage
de xénon dans le mélange induit une meilleure efficacité mais à tension élevée. Le pic de
courant augmente quand il n'y a plus de puissance déposée dans la décharge et donc le
claquage se produit sure des durées trés courts. L’efficacité lumineuse est fortement influencée
par la concentration de Cl2 dans le mélange de gaz avec une efficacité de l'ordre de 20 %. Les
résultats obtenus nous montrent que intensités des radiations dépend de la pression du gaz de
la tension appliqué et qu’il ya une tendance avec les travaux expérimental dans la littérature.
97
Conclusion
CONCLUSION
Conclusion
D
ans ce travail, nous avons présenté une approche électrique et chimique pour
étudier les propriétés de la lampe à exciméres XeCl * (308 nm ) créée par une
décharge à barrières diélectriques , dans le but de contrôler et d’amélioré son
efficacité lumineuse.
On a présenté dans cette thèse la discussion des résultats obtenu d’une étude de la cinétique
réactionnelle du mélange gazeux Xe/Cl2 et les conditions de fonctionnement d’une lampe à
exciméres créée par une décharge à barrières diélectriques, et l’optimisation de l’efficacité
lumineuse de ces lampes à exciméres. Cette étude sera une base à une étude ultérieure plus
complète de formation d’une décharge inhomogène dans le contexte des lampes.
L'étude est basée sur un modèle de décharge homogène comprenant un module électrique, le
module de particule, et le module cinétique chimique, fournit une analyse quantitative de
l’évolution dans le temps de certaines caractéristiques électriques et chimiques. Le modèle
numérique décrit dans les conditions de fonctionnement des lampes à excimères , les
variations temporelles des caractéristiques électriques et chimique au cours de l' impulsion du
courant; tension de décharge , la tension diélectrique , densité de courant , la puissance
déposée , la concentration des espèces excitées et chargées , les émission des photons UV , et
les termes source de l'état moléculaire
XeCl * ( B ) sont étudie.
Nous avons pu décrire de façon détaillée la formation des espèces ionique et excitée et
l’évolution temporelle des éxciméres responsable de la production des rayonnements
ultraviolets. Les résultats obtenus montrent clairement que les densités des espèces
dominantes sont le xénon métastable Xe*met , et le xénon résonance Xe*res . Ces espèces
atteignent une valeur maximale de 5.631013 cm-3 et 1.321013 cm-3respectivement. Ainsi que
les états excités des excimer dominantes formées dans la décharge sont les états moléculaires
XeCl * et Xe2Cl *. ces espèces excitées atteignent des valeurs maximale de
1,30 × 1013 ,
6,67 × 1012 , et 3,56 × 1012 cm - 3 respectivement pour XeCl * (B ) , XeCl * (C ) , et Xe2Cl .
Les résultats obtenus sont analysés et discutés ce qui permet de voir les conditions de
fonctionnement de la lampe à exciméres. L'efficacité de la production de photons UV dans
DBD dépend de l’énergie déposée, la composition du mélange gazeux, la pression totale du
gaz, et la capacité du diélectrique. Les résultats montre que dans des conditions d'exploitation
98
CONCLUSION
typiques de la DBD, la décharge à lampe XeCl * ( 308 nm ) est très affecté à la tension
appliquée et la concentration de Cl2 . L'augmentation de la tension appliquée, la concentration
de Cl2, la pression totale de gaz et la capacité diélectrique induit une augmentation de la
génération des photons 308 nm. La puissance de rayonnement augmenté de avec
l'augmentation de la tension appliquée, est atteint une valeur maximale d'environ 2,48 KW /
cm
3
pour une tension appliquée de 9 kV. La dépendance de l’émission UV de la pression
totale du gaz est également significative. la puissance d’émission de la moléculaire
XeCl * ( B ) à 308 nm a été acquise à 160 Torr . Pour cette pression, la puissance de
rayonnement atteint une valeur maximale d'environ 2,76 kW / cm ². Il semble évident, que
l'efficacité total et partielles sont fortement influencés par la concentration de Cl2 dans le
mélange de gaz avec une efficacité de l'ordre de 20 %.
On à aussi validé les résultats obtenus par une comparaison avec des travaux expérimental de
A.V. Pipa et al [19] dont nous avant pris les mêmes paramètres et caractéristique réalisé par
les auteurs, les résultats obtenus nous montrent que les intensités des radiations dépend de la
pression du gaz la tension appliqué et le nombre des pulses et qu’il ya une tendance avec le
travail expérimental fait par A.V.Pipa et all et les résultats obtenue par notre modèle.
Enfin, les résultats de ce travail en termes de caractéristiques électriques et génération des
photons ultraviolets peuvent être considérés comme base pour la compréhension de la
physique de décharge pour lampes à exciméres.
99
LES FIGURES
Figure 1: Dispositif expérimental de Townsend
Figure 2: Caractéristique tension-courant d’un plasma de décharge.
Figure 3: Diagramme schématique pour les principales applications de la décharge à barrières
diélectriques
Figure 4: Schéma d'une cellule d'écran à plasma
Figure 5: Lampes à excimeres de configuration cylindrique
Figure 6 : Schéma descriptif de la géométrie coaxial des électrodes. Figure 7 : Schéma
descriptif de la géométrie coplanaire des électrodes.
Figure 8: Diagramme d’énergie d’exciplex XeCl*.
Figure 9: Schéma Simplifie de la cinétique chimique du mélange f Xe/Cl.
Figure 10. L’intensité lumineuse pour l’émission du mélange Xe/Cl2.
Figure 11. Le circuit équivalent au DBD.
Figure 12: Schéma descriptif de la géométrie coaxial des électrodes.
Figure 13: Fréquences de collisions pour le xénon à l’état résonant et métastable et les
processus d’ionisations du Xe et Cl.
Figure 14: Sections efficaces des collisions (1) élastique, (2) résonant, (3) métastable, et (4)
ionisation du xénon.
Figure 15: Sections efficaces des collisions (1) élastique, (2) excitation, (3) attachement, et
(4) ionisation du chlore.
Figure 16: Évolution temporelle du densité de courent (a),de tension appliqué Vapp, de
tension dans le gap Vdis, de tension du diélectrique Vdie, et (b) de densité de puissance
disposée.
Figure 17: Évolution temporelle de terme source de création.
Figure18: Évolution temporelle de terme source de perte.
Figure 19: Evolution temporelle des densités des espèces chargées (a) et les espèces excitées
(b).
Figure 20: Energie électrique déposée pour une pression de gaz 200 Torr et une tension
appliquée de 8 kV.
Figure 21: Evolution temporelles pour les différentes tensions de la densité de courent, (a)
densité des électrons (b), concentration des photons 308 nm (c), et de la puissance de
rayonnement 308 nm (d).
Figure 22: Pic des densités des photons 308nm pour différentes tension appliqué en fonction
de la concentration de Cl2.
Figure 23: Evolutions temporelles pour les différentes valeurs de pression du gaz de la
densité des électron (a) densité de la molécule XeCl*(B) (b), Pic des puissance des
rayonnement 308 nm en fonction de pression du gaz (c).
Figure 24: Evolution temporelles pour différentes valeurs de capacitance diélectrique de la
densité des électrons (a), densité des photons 308nm(b).
Figure 25: Efficacité lumineuse pour les longueur d’onde (308,330,490,172nm) en fonction
de tension appliquée pour différents pourcentages du Cl2.
Figure 26: Efficacité lumineuse pour les longueur d’onde (308,330,490,172nm) en fonction
du pression totale et pour différents pourcentages du Cl2.
Figure 27: Intensité lumineuse en fonction de la pression totale du gaz et pour différente
largeur de gap.
LES TABLEAUX
Tableau 1: Paramètres caractéristiques des décharges dans les gaz
Tableau 2: Collisions produites par des électrons, dans une décharge électrique (A et B sont
deux atomes du gaz).
Tableau 3: Les longueurs d’ondes pour les différentes transitions d’excimer.
Tableau 4: Les caractéristiques de la décharge à barrières diélectriques.
Tableau5: Niveaux d'énergie des états atomiques et les limites d'ionisation pour le xénon.
Tableau 6: Les caractéristiques de la décharge à barrières diélectriques.
Tableau 7: La cinétique chimique du mélange Xe/Cl2 pour lampe à excimeres.
Tableau 8: Les espèces considérées dans le modèle.
REFERENCES
Référence
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ISSN 1063780X, Plasma Physics Reports, 2013, Vol. 39, No. 12, pp. 1043–1054. © Pleiades Publishing, Ltd., 2013.
LOWTEMPERATURE
PLASMA
Electrical and Chemical Properties of XeCl*(308 nm) Exciplex Lamp
Created by a Dielectric Barrier Discharge1
S. Baadj, Z. Harrache, and A. Belasri
Laboratoire de Physique des Plasmas, Matériaux Conducteurs et leurs Application (LPPMCA),
Université des Sciences et de la Technologie d’Oran, USTOMB, Algérie
email: [email protected]
Received March 6, 2013; in final form, June 6, 2013
Abstract—The aim of this work is to highlight, through numerical modeling, the chemical and the electrical
characteristics of xenon chloride mixture in XeCl* (308 nm) excimer lamp created by a dielectric barrier dis
charge. A temporal model, based on the Xe/Cl2 mixture chemistry, the circuit and the Boltzmann equations,
is constructed. The effects of operating voltage, Cl2 percentage in the Xe/Cl2 gas mixture, dielectric capaci
tance, as well as gas pressure on the 308nm photon generation, under typical experimental operating condi
tions, have been investigated and discussed. The importance of charged and excited species, including the
major electronic and ionic processes, is also demonstrated. The present calculations show clearly that the
model predicts the optimal operating conditions and describes the electrical and chemical properties of the
XeCl* exciplex lamp.
DOI: 10.1134/S1063780X13120015
1
1. INTRODUCTION
sure when UV radiation output is in its maximum
depends on discharge geometry and voltage waveform.
Nonequilibrium plasma created by dielectric bar
rier discharge (DBD) is one of the widely used as
ultraviolet and vacuum ultraviolet (UV/VUV) sources
in excimer lamps [1–8]. These lamps are used espe
cially in biological sterilization, lithography, material
deposition in microelectronics, plasma display panels,
destruction of pollutants and lighting [9–17]. Recent
theoretical and experimental investigations showed
that pulse excited DBD is much efficient as UV
sources, with typical gas pressure changing between 50
and 700 Torr. The optimum content of chlorine in
Xe/Cl 2 gas mixtures is about 0.5–5% and the applied
voltage is approximately several tens of kV [18, 19].
The presence of a dielectric between the electrodes
prevents the transition to an arc [20, 21]. The materials
widely used as dielectric barrier are glass, quartz, alu
mina, and some special ceramics or polymers. More
over, in order to optimize the discharge luminance
efficiency, many experimental and theoretical simula
tion studies of the plasma kinetics in pulseexcited
DBDs have been realized in the last decade [22–36].
It has been shown that the efficiency is rather high and
can reach 60% by employing a short pulsed voltage
excitation [25, 26, 37–41]. As illustrated in [18], the
optimization of the intensities of radiation depends
not only on the gas composition but also on the gas
pressure, the applied voltage and the number of pulses.
In other works, as shown in [19], the optimum pres
1 The article is published in the original.
The aim of this work is to investigate the electrical
and chemical characteristics of XeCl*(308 nm) excil
amp excited by a pulsed DBD in Xe/Cl2 gas mixture.
Here, we present a computer modeling of homoge
neous DBD. The main mechanisms of XeCl* mole
cules formation and the UV production dependence
on the total gas pressure, the Cl2 percentage, the
applied voltage and the dielectric capacitance are
reported and analyzed.
This work is organized as follows. Section 2
describes the physical discharge model and the chem
ical kinetics scheme. In Section 3, the electrical and
chemical proprieties of the lamp discharge are pre
sented and discussed, followed by a parametric study.
Finally, the conclusion is drawn in Section 4.
2. DESCRIPTION OF THE DISCHARGE
MODEL
The model of homogeneous discharge (socalled
zerodimensional (0D) model) was based on three
modules: the electrical module based on the equation
of the discharge circuit, the particle module based on
the Boltzmann equation and the chemical kinetic
module based on a system of kinetic equations for the
considered discharge species [36, 42].
The scheme of the DBD presented in this paper is
shown in Fig. 1.
1043
1044
BAADJ et al.
The full set of reactions used for the present model
of xenon/chlorine mixture is reported in Table 1. It
takes into account 22 species regrouped in 74 reac
tions. These species are electrons, Xe+, Xe 2+ , Cl–, Cl 2+ ,
Cl, Xe*res , Xe*met , Xe**, Xe*2 (1 Σ u+ ), Xe*2 (3 Σ u+ ), Xe*2 (O + ),
Xe/Cl2 plasma
Cd1
Cd1
Vapp
Fig. 1. Scheme of the DBD.
The applied voltage through the discharge is given
by
Vapp (t ) = Vdis (t ) + Vdie (t ) ,
(1)
where Vdie(t) is the voltage across the dielectric given
by the formula
(2)
Vdie = 1 I (t )dt .
Cd
The discharge current I(t) can be obtained by the
following equation:
∫
V
I (t ) = dis .
Rg (t )
(3)
The chemical kinetics module constructs differen
tial equations for the evolution of the species density.
The system of equations describing the dielectric and
the plasma kinetics are solved as follows: for a given
voltage at a time t, the plasma kinetics equations cou
pled with the dielectric equation are solved with the
classical GEAR method [43] between the instants t
and t + dt.
Voltage, kV
8
Vapp
Current density, A/cm2
2.0
6
3. RESULTS AND DISCUSSION
We discuss in this section some results obtained
from the homogeneous discharge model in the case of
a Xe/Cl2 gas mixture for different discharge parame
ters. The discharge lamp parameters and operating
conditions are indicated in Table 2.
3.1. Electrical Characteristics
In order to show the profile of some electrical char
acteristics of the discharge during the pulse, we have
Power density, kW/cm3
16
14
(a)
Vdie
Cl *2 , XeCl*(B), XeCl*(C), Xe2Cl*, and photons
(147, 153, 172, 256, 308, 330, and 490 nm). The con
sidered reactions include electronneutral elastic col
lisions, direct electron impact ionization, excitation,
stepwise ionization, recombination, heavy particle
collisions and radiation processes. The reaction rate
coefficients of electron–atom or molecule collisions,
depending on the reduced electric field E/N, are tab
ulated by solving the homogenous electron Boltzmann
equation, using the BOLSIG solver [44]. It is worth
noting that the rate coefficients of electron collisions
with chlorine species are taken from [45, 46]. They are
calculated as function of the electron temperature
which is calculated as Te = 2ε , where ε is the mean
3K B
electron energy calculated as a function of the reduced
electric field [44] and KB is the Boltzmann constant.
1.5
(b)
12
10
1.0
4
I
2
8
6
0.5
Vdis
4
2
0
0.25
0.50
0.75 1.00
Time, μs
1.25
0
1.50
0
0.25
0.50
Time, μs
0.75
1.00
Fig. 2. Time evolutions of (a) the current density, the applied voltage Vapp, the voltage across the gap Vdis, the voltage across the
dielectric Vdie, and (b) the deposited power density.
PLASMA PHYSICS REPORTS
Vol. 39
No. 12
2013
ELECTRICAL AND CHEMICAL PROPERTIES
1045
Table 1. List of reactions and rate coefficients used in the computer simulation of XeCl excilamp for Xe/Cl2 gas mixture
Process
Rate
Reference
3
1. Ionization processes (cm /s)
e + Xe r*
2e + Xe+
e + Xe m*
2e + Xe+
f(E/N)
f(E/N)
+
e + Cl2
2e + Cl 2
e + Cl2
e + Cl2
Cl+
f(E/N)
3.88 × 10 × exp(–15.5/Te)
8.55 × 10–10 × exp(–12.65/Te )
–9
2e +
+ Cl
+
–
Cl + Cl + e
e + Cl
Cl+ + 2e
e + Cl–
2e + Cl
[44]
[44]
0.53
3.17 × 10–8 × T e
× exp(–13.29/Te )
7 × 10–11
3
+
[44]
[45]
[45]
[45]
[46]
4.0 × 10–5 × T e × exp(–7.5/Te )
e + Xe2Cl*
Xe 2 + Cl + 2e
2. Electron attachment and detachment (cm3/s)
e + Cl2
Cl + Cl–
f(E/N)
+
2.0 × 10–8
e + Cl 2
Cl* + Cl
[47]
– 0.5
[48]
2.0 × 10–7 × T e
– 0.5
[47]
1.0 × 10–12
1.0 × 10–12
1.0 × 10–12
6.0 × 10–11
[49]
[46]
[46]
[46]
1.0 × 10–9
[46]
1.0 × 10–10
1.0 × 10–10
1.0 × 10–10
2.0 × 10–10
2.0 × 10–10
3.5 × 10–10
5.0 × 10–10
[46]
[46]
[46]
[46]
[46]
[50]
[49]
2.0 × 10–6
[49]
+
e + Cl 2
9.0 × 10–8 × T e
2Cl
+
e + Xe 2
Xe** + Xe
3. Charge transfer (cm3/s)
Xe+ + Cl
Cl+ + Xe
+ + Xe*
Xe+ + Cl
Cl
+ + Xe**
Xe+ + Cl
Cl
Xe+ + Cl2
+
Xe + Cl 2
+
Cl+ + Cl2
Cl 2 + Cl
4. Penning ionization (cm3/s)
Xe+ + Cl + e
Cl* + Xe
Cl* + Xe*
Xe+ + Cl + e
Cl* + Xe**
Xe+ + Cl + e
Xe* + Xe*
Xe+ + Xe + e
Xe** + Xe**
Xe+ + Xe + e
+
Xe 2* + Xe 2*
Xe 2 + Xe + Xe + e
Cl– + Cl
2Cl + e
5. Ionion recombination (cm3/s)
Cl 2*
Cl+ + Cl–
Cl–
Xe+
+
Cl 2
–
+
+ Cl
+
Xe 2 + Cl–
XeCl* + Xe
6. Electronneutral collisions (cm3/s)
e + Xe
X*e + e
e + Xe
X**
e +e
e + Cl2
[46]
[51]
[51]
f(E/N)
[44]
[44]
f(E/N)
1.04 × 10–7 ×
2Cl + e
0.29
Te
× exp(–8.84/Te)
1.14 × 10–14 × exp(–5.34/Te)
5.0 × 10–6
1.2 × 10–7
1.2 × 10–7
2.0 × 10–7
3.0 × 10–8
e + Cl2
e + Cl 2*
XeCl*(C) + e
XeCl*(B) + e
Xe + Cl + e
XeCl*(B) + e
Xe + Cl + e
XeCl*(C) + e
e + Xe2Cl*
e + Xe + Xe + Cl
e + Xe2Cl*
XeCl* + Xe + e
PLASMA PHYSICS REPORTS
2.0 ×
Calculated by Flannery formulas
Calculated by Flannery formulas
10–6
Cl* + 2Cl
XeCl*
Vol. 39
[44]
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No. 12
2013
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[48]
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[52]
[46]
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1046
BAADJ et al.
Table 1. (Contd.)
Process
Rate
Reference
7. Neutralneutral collisions (cm3/s for twobody reactions and cm6/s for threebody reactions)
2Cl + Cl2
2Cl2
5.4 × 10–32
2Cl + Xe
Cl2 + Xe
5.4 × 10–32
1.55 × 10–10
Cl 2* + Xe
XeCl*(B) + Cl
Xe r* + Xe
Xe m* + Xe
Xe m* + Xe
Xe r* + Xe
[53]
[53]
[49]
2.6 × 10–14
[54]
–15
1.5 × 10
[55]
Xe r* + Xe + Xe
1 +
Xe 2* ( Σ u )
+ Xe
6.0 × 10–33
[46]
Xe m* + Xe + Xe
Xe 2* ( Σ u ) + Xe
1.9 × 10–32
[46]
Xe r* + Xe + Xe
Xe 2* (O+) + Xe
Xe 2* + Cl2
1.55 × 10–35
[23]
3 +
[56]
–10
7.0 × 10
7.0 × 10–10
2.0 × 10–11
[46]
[46]
[23]
5.0 × 10–32
[56]
5.0 × 10–32
[56]
4.0 × 10–11
[47]
1.0 × 10–10
[26]
7.1 × 10–10
[46]
2.3 × 10–11
2.6 × 10–10
7.3 × 10–31
7.3 × 10–31
6.3 × 10–10
1.1 × 10–10
4.0 × 10–31
8.0 × 10–12
4.5 × 10–10
3.0 × 10–10
2.0 × 10–10
[52]
[46]
[46]
[46]
[52]
[52]
[52]
[47]
[47]
[49]
[49]
1.5 × 107
[47]
4.3 ×
105
[49]
9.0 ×
106
[54]
+Xe + Xe + hν(172 nm)
1.8 × 108
[47]
+Xe + Xe + hν(172 nm)
1.0 × 107
[47]
1.0 × 107
[47]
9.1 × 107
7.7 × 106
5.0 × 106
[47]
[57]
[47]
Xe* + Xe + Cl2
Xe* + Cl2
XeCl* + Cl
Xe** + Cl2
XeCl* + Cl
Xe** + Xe
Xe* + Xe
Xe** + Xe + Xe
Xe 2* + Xe
Xe** + Xe + Cl2
Xe 2* + Cl2
1 +
Xe 2* ( Σ u )
Xe 2* (O+) + Xe
3 +
Xe 2* ( Σ u ) + Xe
+ Xe
3Xe
Xe 2* + Cl2
XeCl* + Xe + Cl
XeCl* + Xe
Xe + Xe + Cl
XeCl*(B) + Cl2
Cl2 + Xe + Cl
XeCl*(B) + Xe + Cl2
Xe2Cl* + Cl2
XeCl*(B) + Xe + Xe
Xe2Cl* + Xe
XeCl*(B) + Cl
Xe + Cl + Cl
XeCl*(B) + Xe
XeCl*(C) + Xe
XeCl*(C) + Xe + Xe
Xe2Cl* + Xe
Xe2Cl* + Xe
Xe + Xe + Xe + Cl
Xe2Cl* + Cl2
Xe + Xe + Cl + Cl2
XeCl* + XeCl*
Xe+ + Cl– + Xe + Cl
Xe2Cl* + Cl
Xe + Xe + Cl + Cl
8. Spontaneous emission (s–1)
Xe**
Xe* + hν
Xe + hν(147)
Xe r*
Xe 2* (O+)
Xe + Xe + hν(152)
1 +
Xe 2* ( Σ u )
3 +
Xe 2* ( Σ u )
Cl 2*
Cl2 + hν(259 nm)
XeCl*(B)
XeCl*(C)
Xe2Cl*
5.0 ×
10–32
XeCl*(X) + hν(308 nm)
XeCl*(X) + hν(330 nm)
Xe + Xe + hν(490 nm)
PLASMA PHYSICS REPORTS
Vol. 39
No. 12
2013
ELECTRICAL AND CHEMICAL PROPERTIES
plotted in Fig. 2, for a gas mixture of Xe/Cl2 (1%), an
initial density of preionization of 109 cm–3, an applied
voltage of 8 kV and a total gas pressure of 200 Torr, the
temporal variations of the voltage across the capacity
Vdie, the discharge voltage Vdis, the discharge current I,
and the power density. It seems that at any time during
the discharge pulse, the voltage equality Vapp(t) =
Vdis(t) + Vdie(t) is realized. When we apply a voltage
between the electrodes the gas expends a time, of the
order of nanoseconds, to become conductor. This time
corresponds to one necessary for ionization and sec
ondary emission for the creation of sufficient charges
to ensure the breakdown. We can see from Fig 2a that
the current density increases and reaches a peak value
of about 1.8 A/cm2. The decrease of the current den
sity is due to the charging of the dielectric layers by
electrons and ions generated in the plasma discharge,
which reduces the gap voltage, the dielectric voltage
Vdie increases to its maximum value and extinguishes
the discharge. The time variation of the deposited
power density is plotted in Fig. 2b. Once the break
down is reached, we can see clearly that the power
density increases quickly, the dissipated power peak
reaches typical value of about 14.8 kW/cm3.
3.2. Xenon Chlorine Plasma Chemistry
In our kinetic scheme, fourteen plasma chemical
reactions describe the production and loss of the
XeCl*(B) molecular state; six reactions for creation
and eight reactions for loss, including ion–ion recom
bination, harpoon reactions, electron–XeCl*(B) col
lisions, recombination, quenching, and spontaneous
Creation source terms, cm–3/s
R3
R5
1019
Parameter
R2
R4
d ⎡XeCl * (t )⎤
⎣
⎦ = S (t ) ,
dt
S (t ) = S + (t ) − S − (t ) ,
R1
R6
19
R5
1018
R7
1017
R3: Xe** + Cl2 → XeCl*(B) + Cl
R4
R3
R4: Xe+ + Cl– → XeCl*(B)
1016
R5: Xe2* + Cl2 → XeCl*(B) + Xe + Cl
1014
R6: Xe2+ + Cl– → XeCl*(B) + Xe
R8
1015
R6
1013
(4)
R1: XeCl*(B) → XeCl(X) + hv(308)
R2: XeCl(B) + Xe → Xe + Xe + Cl
R3: XeCl(B) + Cl2 → Cl2 + Xe + Cl
R4: XeCl*(B) + Xe– → Xe2Cl* + Xe
R5: XeCl*(B) + Cl → Xe + Cl + Cl
R6: XeCl*(B) + e → XeCl*(C) + e
R7: XeCl*(B) + e → Xe + Cl + e
R8: XeCl*(B) + XeCl*(B)– → Xe + Cl + Xe+ + Cl–
R2
R2: Xe* + Cl2 → XeCl*(B) + Cl
1015
160, 180, 200, 220
300
10
8
1
7.5, 8, 9
109
3.7
The XeCl*(B) molecular state density can be
described by the following equation:
10
R1: Cl2* + Xe → XeCl*(B) + Cl
1016
1, 2, 3
emission (see Table 1). Generally, two kinds of reac
tion channels are considered for the XeCl* formation
[19, 38, 58]. It is known that at low pressure, which is
used for XeCl* lamp, the harpoon mechanism is pre
dominant [59, 60]. At high pressure, case of XeCl
lasers, the ion recombination is much more important
[47, 61]. For the intermediate operating pressure
range, many authors speculated the harpoon reaction
[2, 38, 62].
1020
R1
Value
Gas mixture Xe/Cl2 with chlorine
percentage (%)
Total gas pressure (Torr)
Gas temperature (K)
Interelectrode distance (mm)
Discharge gap (mm)
Dielectric barrier thickness (mm)
Applied voltage (kV)
Preionization density (cm–3)
Dielectric relative permittivity (εr)
1021
1018
1017
Table 2. Lamp parameters and operating conditions using
in the present model
Loss source terms, cm–3/s
1021
1020
1047
1014
1012
0
0.25
0.50
0.75
1.00
1.25
1.50
Time, μs
Fig. 3. Time evolution of XeCl*(B) creation sources term
for a gas mixture Xe/Cl2 (1%), a total gas pressure of
200 Torr, and an applied voltage of 8 kV.
PLASMA PHYSICS REPORTS
Vol. 39
No. 12
0
0.25
0.50
0.75
1.00
Time, μs
Fig. 4. Time evolution of XeCl*(B) loss sources term for a
gas mixture Xe/Cl2 (1%), a total gas pressure of 200 Torr,
and an applied voltage of 8 kV.
2013
1048
BAADJ et al.
Concentrations, cm–3
Power deposition, %
1013
50
(a)
Cl–
40
e
1012
Xe*
30
1011
20
Xe*res
*
Xemet
10
1010
0
0
0.25
0.50
0.75
1.00
Xe*res Xe*met Xe**
Xe+
Cl*
Cl+
excitation excitation excitation ionization excitation ionization
5%
19.4%
50.5%
23.9%
0.9%
0.3%
1013
XeCl(B)
Fig. 6. Fraction of the electrical energy deposition for a
total gas pressure of 200 Torr, an applied voltage of 8 kV
and gas mixture Xe/Cl2 (1%).
(b)
1012
XeCl(C)
1011
creation source term increases rapidly and evidently
the total creation term increases. This increase of pro
duction source terms is accompanied by the increase
of the XeCl*(B) molecular state density in the dis
charge. Figure 4 shows that the collision of XeCl*(B)
with xenon and chlorine ground states, and the radia
tive decay at 308 nm are the principal loss mechanisms
of XeCl*(B) molecular state.
1010
109
Xe2*(O+)
108
Xe2Cl*
Xe2*(1S)
Cl*2
0
0.2
Xe2*(3Σu+)
0.4
0.6
Time, μs
0.8
1.0
Fig. 5. Time variations of (a) the charged and excited spe
cies densities and (b) the excited molecular species densi
ties. The gas mixture composition is Xe/Cl2 (1%), the total
gas pressure is 200 Torr, and the applied voltage is 8 kV.
where S(t) is the source term of the continuity equa
tion and S+(t) and S–(t) are the source terms of the
various creation and loss processes of the XeCl*(B),
respectively.
In order to determine the main channel of XeCl*
formation, we have plotted in Figs. 3 and 4, the time
evolution of the XeCl*(B) creation and loss source
terms, the harpoon source term, the ion–ion recom
bination term, the spontaneous emission term, and
the XeCl* recombination terms. From Fig. 3, it seems
clearly that the harpoon reactions are the dominant
reaction path leading to the formation of the exciplex
XeCl*(B). After the time 0.54 μs, when sufficient
charged species are created, the recombination of Xe+
with Cl– become more important. We can see that the
Figures 5 illustrates the temporal evolution of some
charged and excited species responsible of the
XeCl*(B) production. Figures 5a shows that the dom
inant species densities are the metastable xenon Xe *met ,
and the resonant xenon Xe *res . These discharge species
reach maximum values of 5.63 × 1013 cm–3 and 1.32 ×
1013 cm–3, respectively. The ion Xe+ creation is due
essentially to direct ionization of xenon ground state.
The source of negative ions of chlorine Cl– is the two
reaction channels for molecular chlorine dissociation:
Cl2 + e → Cl + Cl– and Cl2 + e → Cl+ + Cl– + e
(Table 1). The time variations of excimer and exciplex
molecules are shown in Fig. 5b. It seems that the dom
inant excited states formed in the discharge are XeCl*
and Xe2Cl* molecular states. The excited species reach
a maximum values of 1.30 × 1013 cm–3, 6.67 × 1012 cm–3,
and 3.56 × 1012 cm–3 for XeCl*(B), XeCl*(C), and
Xe2Cl*, respectively. This figure also shows that the
electron density reached a maximum value of about
1.5 × 1012 cm–3 and decreases as a result of the disso
ciative attachment: e + Cl2 → Cl + Cl–. The discharge
species Xe*2 (1 Σ u+ ), Xe*2 (3 Σ u+ ), Xe*2 (O + ), and Cl *2 reach
maximum values of 3.01 × 1011, 5.19 × 1010, 8.58 × 1010,
PLASMA PHYSICS REPORTS
Vol. 39
No. 12
2013
ELECTRICAL AND CHEMICAL PROPERTIES
Current density, A/cm2
1049
Electron density, 1012 cm–3
8
8
7
7
(a)
(b)
6
9 kV
6
9 kV
5
5
4
4
3
3
2
8 kV
2
8 kV
1
1
7.5 kV
7.5 kV
0
0
0.25
0.50
0.75
1.00
308 nm photon density, 1014 cm–3
2.0
0
0
0.25
0.50
0.75
1.00
Radiation power, kW/cm3
2.5
(c)
9 kV
(d)
2.0
9 kV
8 kV
1.5
1.5
7.5 kV
1.0
1.0
8 kV
0.5
0.5
7.5 kV
0
0
0.25
0.50
Time, μs
0.75
1.00
0
0.25
0.50
Time, μs
0.75
1.00
Fig. 7. Time evolutions for different values of the applied voltage of (a) the discharge current density, (b) the electron density, (c)
the 308nm photon concentration, and (d) the radiation power of 308nm emission.
and 7.81 × 108 cm–3, respectively, and decrease quickly.
Figure 6 presents the calculated fractional energy dep
osition for the several discharge processes such as exci
tation, ionization. It appears that the most of the
energy is utilized for excitation. Energy used for the
production of xenon excited states, Xe*res and Xe*met , is
about 24.4%. These states are responsible for the Xe*2
creation. An important part of the excitation processes
is used for the generation of the high levels excited
states of xenon atoms Xe** (50.5%). Energy loss, due
to xenon ionization, reaches a value of 23.9%. Energy
losses for ionization and excitation of Cl atoms are
small compared to the ionization and excitation of
xenon (0.3 and 0.9%, respectively) due to the low mole
fraction of chlorine.
PLASMA PHYSICS REPORTS
Vol. 39
No. 12
2013
3.3. Parametric Study
Several experimental and theoretical works have
focused on the lamp efficiency [25, 28, 40, 41, 63–65].
They have shown that the UV emission of excimer
lamps depends on the external discharge parameters
such as the applied voltage and the gas pressure. In this
subsection, we discuss the dependence of UV photon
generation, discharge behavior on the amplitude of
the applied voltage, the Cl2 concentration, and the
total gas mixture pressure.
3.3.1. Effect of the applied voltage. Here, we per
formed calculations for Xe/Cl2 (1%) gas mixture and
total gas pressure of 200 Torr. In order to see how the
electrical and chemical characteristics of the plasma
discharge can be affected by the amplitude of the
applied voltage Vapp, we have presented the temporal
1050
BAADJ et al.
Photon density peak, 1014 cm–3
Photon density peak, 1014 cm–3
2.00
2.0
(a)
(b)
1.8
1.75
1%
1.6
1%
1.50
1.4
1.25
1.2
1.0
1.00
2%
3%
0.50
2%
0.8
0.75
7.5
8.0
8.5
Voltage, kV
3%
0.6
9.0
160
170
180
190
200
Pressure, Torr
210
220
Fig. 8. (a) Variation of the 308nm photon density peak versus the applied voltage for different Cl2 percentages in the gas mixture;
(b) variation of the 308nm photon density peak versus the total gas pressure for the different Cl2 percentages in the gas mixture.
variations of the discharge current density, the electron
and photon densities, and the deposited power density.
The used applied voltages are 7.5, 8, and 9 kV. Figure 7a
illustrates the dependence of the discharge current on
the amplitude of the applied voltage. The strong effect
of the applied voltage on the breakdown time and the
current peak appears clearly on this figure. For the
three values of applied voltage 7.5, 8, and 9 kV, the
peak of the current density reaches values of 0.84,
1.83, and 7.34 A/cm2, respectively. The current peak
increases when there is more power deposited in the
discharge and therefore the breakdown occurs on
short times. The time dependence of the electron den
sity is reported on Fig. 7b under the same conditions as
in Fig. 7a and for the three values of the applied volt
age. This figure shows that the electron density
increases with the increasing of magnitude of voltage,
and reaches a maximum value of 7 × 1012 cm–3 for an
applied voltage of 9 kV. The dependence of the photon
emission at 308 nm on the value of the applied voltage
is also represented in Fig. 7c. We see that the increase
of the applied voltage increases the emission of light.
This is mainly due to more power deposited in the dis
charge, and most of the energy dissipated in the exci
tation and ionization of xenon is used for the forma
tion of XeCl* and, consequently, for the production of
UV. The temporal variation of the radiation power for
308 nm emission and corresponding to the XeCl* (B–
X) transition is shown in Fig. 7d. The radiation power
increases with the increase of the applied voltage, it
reaches a maximum value of about 2.48 kW/cm3 for an
applied voltage of 9 kV.
3.3.2. Effect of the Cl2 concentration. In order to
see the effect of the chlorine concentration in the
Xe/Cl2 gas mixture on the 308 nm photons emission,
we plotted in Fig. 8a the peak of the 308 nm photons
density, for three concentrations of chlorine (1, 2, and
3%) as function of the applied voltage and at a fixed
pressure of 200 Torr. We can see clearly that the peak of
the photons density decreases with the increase of the
chlorine concentration in the gas mixture. Figure 8b
illustrates the peak of 308 nm photons density for the
three concentrations of chlorine, with a total gas pres
sure of 160, 180, 200, and 220 Torr and for an applied
voltage of 8 kV. From this figure, it is seen clearly that
the photon emission significantly influenced by the
Cl2 concentration.
3.3.3. Effect of the total gas pressure. In this part of
the paper, the gas pressure’s order is chosen, in the
range of that used in some experimental and theoreti
cal works on excimer lamps [40, 41, 48, 66–69]. Fig
ure 9 represents the effect of the total gas pressure on
the electron density, the XeCl*(B) density, and the
power density peak at 308 nm. We can see that the total
gas pressure affects strongly the duration of discharge
pulse and the electron density. Figure 9a shows that the
electron density decreases with the increasing of the
gas pressure due to the increase of the dissociative
attachment: e + Cl2 → Cl + Cl–. It reaches a maxi
mum value of 1.76 × 1013 cm–3 for a pressure of
160 Torr. We see also from Fig. 9b that the density of
the XeCl*(B) molecular state decreases with the
increase of the gas pressure. This decreasing in density
is due in part to its conversion to Xe2Cl* exciplex by
collision with xenon at the ground state XeCl*(B) +
Xe → Xe2Cl + Cl. Figure 9c shows the radiation power
of XeCl*(B) emission at 308 nm as a function of the
gas pressure. The most intense 308 nm emission of
PLASMA PHYSICS REPORTS
Vol. 39
No. 12
2013
ELECTRICAL AND CHEMICAL PROPERTIES
1051
XeCl*(B) molecular state density was gained at
160 Torr. For this pressure, the radiation power
reaches a maximum value of around 2.76 kW/cm3.
Electron density, 1013 cm–3
2.0
3.3.4. Effect of the dielectric capacitance. The elec
tron and 308 nm photon densities as functions of the
dielectric capacitance are studied under the same con
ditions as in the previous subsection, and for three val
ues of Cdiel = 100, 230, and 400 pF cm–2. Figure 10
shows that the electron and 308nm photon densities
are affected significantly by the dielectric capacitance.
The increasing of the dielectric capacitance increases
the current required to charge the dielectric, and, con
sequently, the photons emission becomes larger.
1.6
3.3.5. Efficiency improvement. It is well known that
the DBD lamps convert electrical energy into the light
by transforming electrical energy into the kinetic
energy of moving electrons, which in turn is converted
into electromagnetic radiation as a result of some kind
of collision process with atoms of gas. However, the
efficiency of UV photon generation, defined as the
ratio of the light output power density to the input
power density, depends on the applied voltage wave
excitation, the chlorine percentage in the gas mixture
and the total gas pressure. This efficiency is calculated
by the relation:
∫P
η=
∫P
raddt
1.8
(a)
1.4
1.2
160 Torr
1.0
0.8
0.6
180 Torr
0.4
200 Torr
0.2
220 Torr
0
0.25
0.50
0.75
1.00
Time, µs
XeCl*(B) density, 1013 cm–3
5
(b)
160 Torr
4
3
180 Torr
2
.
(5)
200 Torr
1
eledt
220 Torr
Figure 11a shows the variation, in the Xe/Cl2 gas
mixture, of the partial efficiency η308 as a function of
the applied voltage with Cl2 percentage (1 and 2%) at
a total pressure of 150 Torr. This figure indicates that
the partial efficiency at 308 nm is significantly influ
enced by the Cl2 concentration in the gas mixture. For
a Cl2 percentage of 1% and a voltage of 9 kV, the
308nm efficiency reaches a typical value of about
19%. We plotted in Fig. 11b the variations of the partial
η172 , η330 , η308 , and η490 excilamps radiation efficien
cies as functions of the applied voltage. The Cl2 per
centage in the Xe/Cl2 gas mixture is 1% and the total
gas pressure is 150 Torr. The efficiency at 308 nm is the
highest compared to the other partial efficiencies.
0
0
0.25
0.50
0.75
1.00
Time, µs
Radiation power peak, kW/cm3
3.0
(c)
2.5
2.0
1.5
1.0
In Fig. 12a, we show the variations of the partial
efficiency η308 as a function of the total gas pressure
with Cl2 percentage (1, 2, and 3%) and for an applied
voltage of 9 kV. At low Cl2 concentration (1%), the
308nm partial efficiency reaches a maximum value.
The gas pressure dependence of the UV output of the
172, 330, 308, and 490 nm emissions at fixed chlorine
concentration (1%) is shown in Fig. 12b. We note
also that the efficiency at 308 nm presents the highest
values.
PLASMA PHYSICS REPORTS
Vol. 39
No. 12
2013
0.5
0
120
140
160
180
200
220
Pressure, Torr
Fig. 9. Time evolutions for different values of the total gas
pressure of (a) the electron density and (b) the XeCl*(B)
molecular state density; (c) variation of the radiation
power peak of 308nm emission versus the gas pressure.
1052
BAADJ et al.
Electron density, 1013 cm–3
3.0
308 nm photon density, 1014 cm–3
(a)
10
(b)
400 pF
2.5
400 pF
8
2.0
230 pF
6
1.5
230 pF
4
1.0
100 pF
0.5
2
100 pF
0
0
0
0.25
0.50
0.75
1.00
Time, μs
1.25
1.50
0
0.25
0.50
Time, μs
0.75
1.00
Fig. 10. Time evolutions for different values of the dielectric capacitance of (a) the electron density, (b) the 308nm photon density.
308 nm efficiency, %
20
(a)
18
4. CONCLUSIONS
[Cl2] = 1%
[Cl2] = 2%
16
14
12
10
8
6
4
Efficiency, %
20 (b)
18
16
14
12
10
8
6
4
2
0
7.0
η308
η330
η490
η172
7.5
8.0
Voltage, kV
8.5
9.0
Fig. 11. (a) Variations of the 308 nm efficiency versus the
applied voltage and for two chlorine percentages (1 and
2%) with total gas pressure of 150 Torr; (b) variations of the
partial η172 , η330 , η308 , and η 490 excilamp radiation effi
ciencies as functions of the applied voltage. The chlorine
percentage in the Xe/Cl2 gas mixture is 1%, and the total
pressure is 150 Torr.
In this work, we present an electrical and chemical
approach to study the proprieties of the XeCl*
(308 nm) lamp excited by a DBD, with the aim of
controlling its UV emission. The study, based on a
homogeneous discharge model including electrical
module, particle module, and chemical kinetic mod
ule, provides a quantitative analysis of time evolution
of some electrical and chemical discharge properties.
The computer model describes under the conditions
of excimer lamp functioning, the time variations of the
electrical and chemical discharge properties during
the pulse: discharge voltage, dielectric voltage, current
density, deposited power, charged and excited species
concentrations, UV photons emission, and source
term of the XeCl*(B) molecular state. The results dis
cuss the UV emission and the optimization of dis
charge conditions for the excimer lamp. The effi
ciency of UV photon generation in DBDs depends on
the applied voltage, the gas mixture composition, the
total gas pressure, and the dielectric capacitance. The
results predict that under typical operating conditions
of the DBD, the discharge XeCl* (308 nm) lamp is
very affected at high applied voltage and Cl2 concen
tration. The increase in the applied voltage and the
dielectric capacitance induces an increase in the
308nm photon generation. The efficiency at 308 nm
is the highest compared to the other partial excilamps
radiation efficiencies. For a Cl2 percentage of 1% and
a voltage of 9 kV, the 308nm efficiency reaches a typ
ical value of about 19%. The dependence of the UV
emission on the total gas pressure is also significant.
Finally, the results of this work in terms of electrical
characteristics and UV photons generation can be
considered as basis for comprehension of the dis
charge physics of exciplex lamps.
PLASMA PHYSICS REPORTS
Vol. 39
No. 12
2013
ELECTRICAL AND CHEMICAL PROPERTIES
308 nm efficiency, %
20
18
16
14
12
10
8
6
4
2
0
[Cl2] = 1%
[Cl2] = 2%
[Cl2] = 3%
(a)
Efficiency, %
20
18
16
14
12
10
8
6
4
2
0
η308
(b)
η330
η490
η172
100
150
200
250
Total pressure, Torr
300
Fig. 12. (a) Variations of the 308nm efficiency versus the
total gas pressure for different Cl2 percentages (1, 2, and
3%) with applied voltage of 9 kV; (b) variations of the par
tial η172 , η330 , η308 , and η 490 excilamp radiation effi
ciencies as functions of the total gas pressure. The chlorine
percentage in the Xe/Cl2 gas mixture is 1%, and the
applied voltage is 9 kV.
ACKNOWLEDGMENTS
This work has been supported by Agence Nationale
pour le Développement de la Recherche Universitaire
(Algeria) in the frame of project PNR (Ref. 13/0/91).
One of the authors, Z.H., would like to thank
Dr. D. Amir Aid for helpful discussions during the
realization of this work.
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