Rapport d`activité -‐ Projet P08122 -‐ CALMIP

 Rapport d'activité -­‐ Projet P08122 -­‐ CALMIP « Simulation numérique des propriétés optiques de nanostructures plasmoniques» Responsables : Arnaud Arbouet – Christian Girard L’étude de la réponse optique de nanostructures de métaux nobles par des techniques de spectroscopie optiques souffre de limitations. La première réside dans la résolution spatiale limitée de ces techniques, le critère d’Abbe établissant cette limite à quelques centaines de nanomètres dans le visible. La seconde limite est que les spectroscopies optiques en champ lointain, basées sur l’excitation de l’objet par une onde plane ne permettent pas de sonder certains modes dits « modes noirs » de ces systèmes. Depuis quelques années, les spectroscopies utilisant des électrons rapides comme la spectroscopie de perte d’énergie d’électrons (Electron Energy Loss Spectroscopy, EELS) et la cathodoluminescence (CL) sont devenues des outils privilégiés pour l’étude de ces nanostructures métalliques car elles permettent de surmonter les deux principales limitations énoncées précédemment. A -­‐ Calcul des pertes d’énergie EELS et de l’émission de lumière lors de l’interaction d’un électron rapide avec une nanostructure métallique La première partie du travail effectué cette année sur le projet P08122 visait à développer des méthodes numériques basée sur le formalisme des fonctions de Green permettant de simuler ces expériences de spectroscopie qui utilisent des électrons rapides (énergie cinétique de l’ordre de la centaine d’eV) pour adresser les excitations optiques situées dans le domaine 0.1-­‐5 eV supportées par les nanostructures plasmoniques. Figure 1: Fig. 1: Spectre EELS calculé à 9 nm d’un nanoprisme d’or (côté a = 950 nm, épaisseur t = 15 nm déposé sur un substrat de Si3N4 (εsub = 3.9). Energie cinétique de l’électron : 200 keV. Insert: Cartographie des pertes d’énergie à 1 eV. Les pertes EELS sont données par électron et par eV. b) Haut: Cartographie de la probabilité d’émission de photon à 1.42 eV induite par un électron à 200 kV incident sur un nanofil d’or (longueur L=700 nm, diamètre D = 50 nm) déposé sur un substrat avec εsub = 4. La CL émise est collectée par un miroir d’ouverture numérique NA = 0.8. L’intensité de CL est donnée par électron et par unité d’énergie. Bas: Diagramme d’émission CL calculé dans le cas d’un électron incident au milieu du nanofil. c) Structure aléatoire composée de 29 sphères d’or (diamètre D = 9 nm). d) Cartographie de pertes EELS pour un électron à 200 kV electron incident calculée à 2 eV. Les particules sont déposées sur un substrat de verre (εsub = 2.25). Basée sur le calcul d’un propagateur généralisé après résolution d’une équation auto-­‐cohérente, la technique développée décrit le faisceau d’électrons incidents comme une ligne de courant, calcule le champ électrique associé puis calcule le champ électrique total (incident + ré-­‐émis par la nanostructure). Le calcul des pertes d’énergie implique le calcul du travail fourni par l’électron mobile dans ce champ électrique total. Le calcul de la lumière émise par la nanostructure est effectué en intégrant sur l’ouverture numérique de l’optique de collection le flux du vecteur de Poynting associé au champ électromagnétique rayonné par la collection de dipôles induits dans le nanosystème par la charge mobile. Cette méthode a été publiée dans New Journal of Physics et présentée déjà à 3 conférences internationales (JMC-­‐CMD2014 Paris, Esteem 2 Oxford et IMC2014 Prague). Les outils numériques développés consistent en une collection de codes écrits en Fortran et utilisant une parallélisation en OpenMP. B – Etude de la conversion de polarisation de métasurfaces constituées de dimères de particules d’or couplées La seconde partie du travail effectué consistait à étudier les propriétés de conversion de polarisation de métasurfaces. Ces métasurfaces consistent en une collection de dimères de nano-­‐antennes d’or orthogonales. Des outils spécifiques de calcul de l’intensité diffusée selon différentes polarisations ont été développés pour résoudre ce problème. Ces travaux ont permis de quantifier l’influence de la morphologie (longueur des antennes, largeur du gap les séparant) sur la modification de la polarisation d’une onde plane incidente. Ces travaux utilisent également la méthode des fonctions de Green dyadiques et la résolution d’une équation de Dyson auto-­‐cohérente pour calculer la réponse optique des nanostructures. Ces travaux ont donné lieu à une publication et plusieurs présentations en conférences internationales (MRS boston 2014, SPIE 2015). C-­‐ suite prévue des travaux pour le premier semestre 2015 : La suite de ces travaux est actuellement en cours et vise à modéliser cette fois la réponse optique non-­‐
linéaire, et en particulier la génération de seconde harmonique par ces nano-­‐systèmes. On anticipe en particulier une influence très importante de la morphologie des antennes dans la région du gap sur l’efficacité de génération de SHG. La suite des travaux concernant les spectroscopies qui utilisent les électrons rapides viseront à prendre en compte la présence d’un film métallique sous les nanostructures étudiées. Ce problème complexe impliquera le calcul du propagateur associé à un film métallique infini. Cette étape exigera de gros moyens de calcul et nous anticipons que pour cette thématique-­‐là, l’apport du nouveau supercalculateur EOS sera déterminant. Bibliographie: [1] Electron energy losses and cathodoluminescence from complex plasmonic nanostructures : spectra, maps and radiation patterns from a generalized field propagator Arnaud Arbouet; Adnen Mlayah; Christian Girard; Gérard Colas des Francs N. J. Phys, 16 113012, (2014) [2] Optimal Polarization Conversion in Coupled Dimer Plasmonic Nanoantennas for Metasurfaces Leo-­‐Jay Black, Yudong Wang, C. H. de Groot, Arnaud Arbouet, and Otto L. Muskens ACS Nano, 8 (6), pp 6390–6399, (2014) [3] Plasmonic Pumping of Excitonic Photoluminescence in hybrid MoS2-­‐Au Nanostructures Sina Najmaei, Adnen Mlayah, Arnaud Arbouet, Christian Girard, Jean Léotin, and Jun Lou ACS Nano, Just accepted manuscripts, December 3, (2014) DOI: 10.1021/nn5056942